CN106242154A - 废水处理的方法及装置 - Google Patents
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Abstract
提供可除去废水中的酚系难分解色素,使色度降低,同时也可除去酚类和TOC成分等的技术。提供一种含有酚系难分解色素的废水的处理方法,包括向所述废水中添加酚氧化催化剂和过氧化氢,将酚系难分解色素的至少一部分作为不溶性产物除去的第一步骤,和在第一步骤之后,使所述废水与活性污泥接触的第二步骤。
Description
技术领域
本发明涉及废水处理的方法及装置。更详细地,涉及含有酚系难分解色素的废水的处理方法等。
背景技术
煤炭的气化及液化时,或者从煤炭制造焦炭时产生的废水中,含有大量的酚类、氰化物、硫化合物、油成分、COD(Chemical Oxygen Demand)成分、TOC(Total Organic Carbon)成分、TN(Total Nitrogen)成分等的有害物质。作为用于处理这些废水的技术,最一般地有膜分离活性污泥法(MBR:Membrane Bio Reactor)处理,还提出了将MBR与其他各种处理组合的技术。例如,专利文献1公开了,“一种焦炭工厂废水的处理方法,其特征在于,将焦炭工厂废水首先进行氨除去处理,然后将该处理液通过添加亚铁盐进行凝集沉淀处理后,进行活性污泥处理”(参照权利要求1)。根据该处理方法,与以往的方法比较,特别是氨除去率可提高,且氨除去处理中,可有效利用废水的显热,因而废水处理成本可显著降低(参照0027段)。
此外,与本发明相关,作为用于处理含有酚类的工业废水和生活废水的技术,专利文献2公开了,将废水中的酚类通过过氧化物酶,作为不溶性产物除去的方法(参照权利要求1)。该方法说明了,通过过氧化物酶和过氧化氢的酶促反应,将基质酚类分解,据此变为不溶性产物,通过将该不溶性产物从废水中除去,基本完全除去酚类(参照0008段)。此外,该方法的目的在于,特别是将双酚A容易地且完全地除去(参考摘要),该文献中并未言及降低废水的色度、煤炭的气化及液化时或从煤炭制造焦煤时产生的废水的处理。
[背景技术文献]
[专利文献]
[专利文献1]日本专利特开2000-84589号公报
[专利文献2]日本专利特开2002-79266号公报
发明内容
[发明要解决的课题]
煤炭的气化及液化,或从煤炭制造焦炭时产生的废水中,还含有腐殖质等的酚系难分解色素。本发明人发现,通过MBR处理无法充分除去该难分解色素。
因此,本发明的主要目的在于,提供可除去废水中的酚系难分解色素,降低色度,同时,也可除去酚类和TOC成分等的技术。
[解决课题的手段]
为了解决上述课题,本发明提供以下[1]~[14]。
[1]一种含有酚系难分解色素的废水的处理方法,包括向所述废水中添加酚氧化催化剂和过氧化氢,使酚系难分解色素的至少一部分成为不溶性产物后除去的第一步骤,和在第一步骤之后,使所述废水与活性污泥接触的第二步骤。
[2]根据[1]记载的废水的处理方法,含有所述酚系难分解色素的废水是进一步含有酚类的废水。
[3]根据[1]或[2]记载的方法,所述酚氧化催化剂是从过氧化物酶、酪氨酸酶、漆酶、多酚氧化酶、木质素过氧化物酶和锰过氧化物酶组成的群中选择的1种以上。
[4]根据[1]~[3]中任一项记载的方法,酚氧化催化剂是源自十字花科山葵(Armoricarusticana)的过氧化物酶。
[5]根据[1]~[4]中任一项记载的方法,[1]或[2]记载的废水为,煤炭气化或液化,或由煤炭制造焦煤时产生的废水。
[6]根据[1]~[5]中任一项记载的方法,酚氧化催化剂的添加浓度为0.1~50ppm,过氧化氢的添加浓度为0.1~1M。
[7]根据[6]的方法,[1]或[2]记载的废水含有酚类500ppm以上。
[8]根据[6]记载的方法,[1]或[2]记载的废水含有氰化合物1ppm以上。
[9]根据[6]记载的方法,[1]或[2]记载的废水含有氨态氮10ppm以上。
[10]一种含有酚系难分解色素的废水的处理装置,具备向所述废水中添加酚氧化催化剂和过氧化氢,将酚系难分解色素的至少一部分作为不溶性产物除去的前处理槽,和使从该前处理槽送出的所述废水与活性污泥接触的曝气槽。
[11]根据[10]记载的装置,[10]记载的含有酚系难分解色素的废水为含有酚系难分解色素和酚类的废水,该装置使酚系难分解色素和酚类的至少一部分成为不溶性产物后除去。
[12]根据[10]或[11]记载的装置,所述酚氧化催化剂是从过氧化物酶、酪氨酸酶、漆酶、多酚氧化酶、木质素过氧化物酶和锰过氧化物酶组成的群中选择的1种以上。
[13]根据[10]~[12]中任一项记载的装置,酚氧化催化剂是源自十字花科山葵(Armorica rusticana)的过氧化物酶。
[14]根据[10]~[13]中任一项所述的装置,其用于煤炭的气化或液化,或由煤炭制造焦炭时产生的废水的处理。
本发明中,“酚系难分解色素”是指,含有酚类羟基,具有5/ppm以上的色度,在通常的生物处理(例如,标准活性污泥处理)中分解困难的东西。具体地,可举出苯基偶氮苯酚等的酚系染料、儿茶素等的低分子多酚、木质素等的高分子多酚、腐殖质及它们的分解产物等,但不限于这些。
“腐殖质”是指,土壤或煤炭等之中所含的物质,通过动植物的遗骸或排泄物的化学·生化分解,或微生物合成的结果生成的具有复杂的化学结构、呈褐色的、分子量数百~数万的高分子化合物。腐殖质并非由单一化合物构成,是含有结构无法特定的多种有机物的混合物。腐殖质的代表性元素组成为,碳50~65%,氢:4~6%,氧:30~41%,此外还含有微量的氮、磷、硫等。此外,腐殖质主要由芳香族构成,具有羧基、酚性羟基、羰基、羟基等的官能团。
“含有酚系难分解色素的废水”是指,可举例如,煤炭焦炭废水、酚工厂废水、造纸工厂废水、食品工厂废水、养猪废水及染料工厂废水等,但不限于这些。
“色度”表示水中溶解的或胶状存在的物质所导致的淡黄色至黄褐色的呈现程度,具体地,将在1L水中添加铂·钴色度标准溶液1ml(铂1mg及钴0.5mg)时的颜色作为铂·钴色度1。
此外,酚类中至少含有苯酚、双酚A、m-氨基苯酚、o-氯苯酚、p-氯苯酚、p-乙基苯酚、间苯二酚、邻苯二酚、邻苯三酚、p-苯酚磺酸、2,4-二氯苯酚、3,5-二氯-2-羟基苯磺酸钠等,但不限于这些。
[发明的效果]
根据本发明,提供了可除去废水中的酚系难分解色素,降低色度,同时也可除去酚类和TOC成分等的技术。
具体实施方式
下面,关于用于实施本发明的适当方式进行说明。此外,以下说明的实施方式,是展示本发明的代表的实施方式的一例,据此本发明的范围并不被解释的更小。
[酶处理]
本发明涉及的废水的处理方法,其特征在于,包括向废水添加酚氧化催化剂和过氧化氢,将难分解色素和酚类的至少一部分作为不溶性产物除去的第一步骤(酶处理),和在第一步骤之后,使所述废水与活性污泥接触的第二步骤(活性污泥处理)。
可用于酶处理的酚氧化催化剂,若在过氧化氢的存在下具有催化酚系难分解色素的氧化聚合或者其与酚类的氧化聚合的活性则无特别限制。酚氧化催化剂,例如,可使用过氧化物酶、酪氨酸酶、漆酶、多酚氧化酶、木质素过氧化物酶及锰过氧化物酶。其中,作为过氧化物酶,适合使用来自十字花科山葵(Armorica rusticana)的过氧化物酶。酚氧化催化剂可固定于合适的载体上使用。作为载体,可优选使用以往公知的。
对于废水的酚氧化催化剂及过氧化氢的添加量,只要能使酚类的氧化聚合进行则无特别限制。酚氧化催化剂的添加量,例如,0.1~50ppm,优选1~10ppm。此外,过氧化氢的添加量,例如,0.1~1M,优选0.3~0.7M。
关于反应的温度、时间、pH没有特别限制,可根据使用的酚氧化催化剂的种类和量,及酚类的量适当设定。反应温度若举例,例如,0~60℃,优选4~25℃。反应时间,例如1~60分钟,优选5~15分钟。pH,例如pH3~10,优选pH5~8。
向导入到处理装置的前处理槽中的废水中,按照上述条件添加酚氧化催化剂和过氧化氢,使其反应时,酚系难分解色素或其与酚类氧化聚合,生成不溶性产物,并析出。在酚氧化催化剂和过氧化氢的添加之前,可以进行氨除去(氨吹脱)。氨吹脱可采用公知的方法,例如,水蒸气蒸馏法、碱添加水蒸气蒸馏法、气体循环法等。
为促进酚氧化催化剂的活性,优选向废水中添加聚乙二醇(PEG)或TritonX、Tween等的两亲性化合物。两亲性化合物的平均分子量,例如100~5000,优选1000~3000。例如,PEG4000的添加量,例如5~500ppm,优选20~100ppm。
此外,用于本发明涉及的废水处理方法的装置,具备上述前处理槽和后述曝气槽,其他还具有以往公知的废水处理装置所具备的泵或管道、搅拌机、过滤机及计量器。
[活性污泥处理]
酶处理后的废水被从处理装置的前处理槽送至曝气槽,通过活性污泥法进一步处理。活性污泥处理前,可将通过酶处理生成的不溶性产物从废水中分离。不溶性产物的分离,可通过以往公知的固液分离法进行。
用于活性污泥处理的活性污泥,若是含有好氧性微生物,含有可用于含有机物废水处理的好氧性微生物就没有特别限制。可举例如,含有原生动物钟形虫Vorticella、微小后生动物Philodina(轮虫类)等的好氧性微生物的活性污泥。
曝气槽具备槽本体、槽本体底部附近配置的出气管,和向出气管供给空气的送风机,以及连接出气管和送风机的空气导入管等。向曝气槽导入废水后,以废水和活性污泥可接触的状态混合,通过曝气向混合物中送入氧。
按照上述的酶处理及活性污泥处理的工序,可将仅用活性污泥处理难以分解的难分解色素在酶处理中与酚类一同除去,进而通过酶处理,可减轻对活性污泥的处理负荷,因而可高效率地减少COD成分、TOC成分及TN成分等的有机物。
因此,本发明涉及的废水处理方法特别适用于在酚类、氰化物、COD成分、TOC成分及TN成分等之外还含有腐殖质等的难分解色素的、煤炭的气化及液化或从煤炭制造焦炭时产生的废水的处理。作为煤炭的气化及液化和从煤炭制造焦炭时产生的废水,例如,例举含有酚类500ppm以上、氰化合物1ppm以上、氨态氮10ppm以上的废水。氰化合物优选含有1~500ppm,更优选2~400ppm,进一步优选3~300ppm。此外,氨态氮优选含有10~5000ppm,更优选20~4000ppm,进一步优选30~3000ppm。
一般地,制造焦炭的过程中,产生大量的废水(含氨水),进一步地,由于氨水要稀释后再处理,废水处理量变得极多。因此,MBR处理时,需要大规模的设备及动力。此外,还需要对由于吸入有机物后增殖而过剩的活性污泥进行除去和废弃。其结果是,有成本极高的问题点。此外,本发明人发现,通过MBR处理无法充分除去腐殖质等的难分解色素。
若按照本发明涉及的废水处理方法,如上所述,可除去废水中的难分解色素,使色度降低,同时,酚类或COD成分等也可高效率地除去,因而不需要大规模的设备及动力,以及过剩污泥处理,含氨水的处理的成本可大幅降低。
[实施例]
<实施例1>
按以下顺序,进行焦炭工厂废水的酶处理(第一步骤),测定处理前后的废水中的酚浓度,全有机碳素浓度(TOC),化学耗氧量(CODCr),全氮浓度(TN),氨态氮(NH3-N),氰化合物浓度以及色度。
[材料]
焦炭工厂废水,使用通过焦炭化工序产生的废水。
[测定方法]
(1)酚浓度
进行HPLC测定。分析条件如下。将停留时间9.7分钟附近的峰作为酚定量。
装置:SHIMADZU HPLC Prominence系统
色谱柱:Inertsil ODS-3V 250×4.6mmI.D.
洗脱液:A液(100mM NaClO4,70%HClO4,调整至pH2.5),B液CH3CH)、A/B=30/70
流速:1.0mL/min
色谱柱温度:40℃
检测器:UV(280nm)
注入量:50μL
分析时间:35min
(2)TOC及TN
通过日本工业标准JIS K 0102中记载的方法测定。
(3)CODCr
使用重铬酸钾法(HACH公司制分光光度计)测定。
(4)NH3-N
用水杨酸法(HACH公司水质测定器)测定。
(5)色度
色度的测定是基于JIS K 0101(10.1铂·钴规定的色度)实施的。即通过将水中所含的溶解性物质及胶质性物质所呈现的类黄色~黄褐色的程度,与标准列(将氯铂酸钾和氯化钴的混合色度标准液逐级稀释)进行比较,评价。
[酶处理]
向废水中添加过氧化物酶、过氧化氢及PEG,按以下的条件进行反应。反应后,将生成的不溶性黑色沉淀,用孔径0.2μm的PVDF膜过滤除去。
酶:来自西洋山葵的过氧化物酶(EC1.11.1.7)、TOYOBO
酶浓度:5.3ppm(1.5U/mL)
过氧化氢浓度:5.5mM
PEG4000:0ppm或90ppm
反应温度:25℃
反应时间:30分钟
结果如“表1”所示。
[表1]
处理前 | 酶处理后 | |
酚浓度(ppm) | 756 | 28 |
TOC(ppm) | 1860 | 759 |
CODCr(ppm) | 4400 | 1563 |
TN(ppm) | 1047 | 914 |
NH3-N(ppm) | 840 | - |
氰化合物(ppm) | 6.6 | - |
色度 | 2600 | 700 |
表中所示的结果表示,该酶处理,即使在氨态氮及氰化合物的存在下,也可处理难分解色素和酚类。此外,关于残存的TOC、CODCr、TN及色度,通过将酶浓度和反应时间这样的反应条件最适宜化,可进一步降低。
按照以下顺序,对于酶处理后的废水,进行活性污泥处理(第二步骤),测定处理前后的废水中的TOC、CODCr、TN及色度。
[活性污泥处理]
从进行焦炭废水处理的MBR(膜分离活性污泥法)装置选取活性污泥500mL。将选取的污泥离心分离,去除上层清液后,再分散于洗净用生理盐水(0.9%氯化钠水溶液)中后,进行离心分离,除去上层清液。之后,再分散于0.9%的氯化钠水溶液中至整体为500mL,作为试验用活性污泥溶液。
将酶处理后的废水200mL和活性污泥溶液100mL在500mL左右的容器内混合,曝气。反应6小时后将试验液采样,将采样液离心后,测定用孔径0.2μm的PVDF膜过滤后的滤液的TOC、CODCr、TN及色度。结果如“表2”所示。
<比较例1>
省略实施例1中的酶处理(第一步骤),将焦炭工厂废水仅用活性污泥法处理,与实施例1同样地,测定处理前后的废水中的TOC、CODCr、TN及色度。结果如“表2”所示。
[表2]
进行过酶处理的实施例1中,与未进行的比较例1相比,TOC、CODCr及TN的任一项均减少。可认为这是因为通过酶处理,对活性污泥的负荷降低,提高了活性污泥处理效率。进一步地,比较例1(仅活性污泥处理)中,未确认到实施例1(酶处理及活性污泥处理)那样的色度的显著降低。从该结果可明确,通过进行酶处理,可除去仅靠活性污泥处理难以分解的难分解色素,同时,TOC成分等也可高效去除。此外,关于残存的TOC、CODCr、TN及色度,通过将酶浓度和反应时间这样的反应条件最适宜化,可进一步降低。
Claims (14)
1.一种含有酚系难分解色素的废水的处理方法,包括下述第一步骤和第二步骤;
第一步骤:向所述废水中添加酚氧化催化剂和过氧化氢,使酚系难分解色素的至少一部分成为不溶性产物后除去,
第二步骤:在第一步骤之后,使所述废水与活性污泥接触。
2.根据权利要求1记载的废水的处理方法,含有所述酚系难分解色素的废水是进一步含有酚类的废水。
3.根据权利要求1或2记载的方法,所述酚氧化催化剂是从过氧化物酶、酪氨酸酶、漆酶、多酚氧化酶、木质素过氧化物酶和锰过氧化物酶组成的群中选择的1种以上。
4.根据权利要求1~3中任一项记载的方法,酚氧化催化剂为源自十字花科山葵Armorica rusticana的过氧化物酶。
5.根据权利要求1~4中任一项记载的方法,权利要求1或2中记载的废水是煤炭气化或液化,或由煤炭制造焦煤时产生的废水。
6.根据权利要求1~5中任一项记载的方法,酚氧化催化剂的添加浓度为0.1~50ppm,过氧化氢的添加浓度为0.1~1M。
7.根据权利要求6记载的方法,权利要求1或2记载的废水含有酚类500ppm以上。
8.根据权利要求6记载的方法,权利要求1或2记载的废水含有氰化合物1ppm以上。
9.根据权利要求6记载的方法,权利要求1或2记载的废水含有氨态氮10ppm以上。
10.一种含有酚系难分解色素的废水的处理装置,具备:
前处理槽,在所述前处理槽中,向所述废水中添加酚氧化催化剂和过氧化氢,使酚系难分解色素的至少一部分成为不溶性产物后除去,和
曝气槽,在所述曝气槽中,使从该前处理槽送出的所述废水与活性污泥接触。
11.根据权利要求10记载的装置,权利要求10记载的含有酚系难分解色素的废水是含有酚系难分解色素和酚类的废水,在所述装置中,使酚系难分解色素和酚类的至少一部分成为不溶性产物后除去。
12.根据权利要求10或11记载的装置,所述酚氧化催化剂是从过氧化物酶、酪氨酸酶、漆酶、多酚氧化酶、木质素过氧化物酶和锰过氧化物酶组成的群中选择的1种以上。
13.根据权利要求10~12中任一项记载的装置,酚氧化催化剂为源自十字花科山葵Armorica rusticana的过氧化物酶。
14.根据权利要求10~13中任一项所述的装置,其用于废水的处理,所述废水是煤炭的气化或液化,或由煤炭制造焦炭时产生的废水。
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袁勤生等: "《酶与酶工程》", 31 August 2012, 华东理工大学出版社 * |
Cited By (2)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
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CN107963775A (zh) * | 2017-11-03 | 2018-04-27 | 常熟浸大科技有限公司 | 一种含氰化物的废水处理方法 |
CN109411026A (zh) * | 2018-12-13 | 2019-03-01 | 大连民族大学 | 一种应用污泥功能酶响应预警污水处理系统早期风险的范式 |
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