CN105921017A - 膜分离过程的在线性能管理 - Google Patents

Abstract

开发了用于基于RO的海水淡化设备的性能的在线预测的方法。该方法包括(i)该RO单元的数学模型；(ii)代表该RO单元的非线性数学模型的膜物理参数的在线估计；(iii)该估计的膜输送参数关于时间的分析；(iii)基于这些估计的参数的分析，设备操作者可以清洁膜以恢复该RO海水淡化设备的性能。该方法在用于数据采集和基于RO的海水淡化设备的控制的基于计算机的控制系统中实现。该方法帮助维护基于RO的海水淡化设备的性能在期望水平并且增加膜寿命而不影响产生的渗透水的品质。

Description

膜分离过程的在线性能管理

技术领域

本发明涉及用于通过分析膜的唯象模型(phenomenological model)的膜的物理参数来对反渗透/纳米过滤设备在线性能监测的方法。

背景技术

反渗透/纳米过滤/超滤(RO/NF/UF)是在例如脱盐、废水处理和化工制造等各种工业中使用的压力驱动膜分离(membrane separation)过程。RO/NF/UF的主要用途是在设备中从海/半咸水产生饮用水。在RO/NF/UF法中，高压施加在膜的进料侧上以克服溶质的渗透压并且引起溶剂从进料侧输送到渗透侧并且溶质靠近膜表面积累。因此，靠近膜表面的溶质浓度在一段时间期间逐渐增加，这不利地影响膜的性能。该现象叫做浓差极化。浓差极化与穿过膜组件的进料速度成反比。当回收率增加时，穿过膜的流动速度减小，导致增加的浓差极化。产物回收率取决于像进料浓度、压力和温度等其他变量。在RO/NF/UF设备中，由于浓差极化引起的膜结垢率受多个因素影响，例如进料浓度、温度、压力的变化，并且设备操作者难以确定在RO/NF/UF设备中改变结垢率的根本原因。对结垢率改变的预测将帮助设备操作者采取必要的维护动作，像清洁膜以恢复性能到期望水平等。

工业中，当采用两个方式时，即基于进料和排出之间的压力降大于阈值或以按照膜制造商推荐的预先确定的固定周期间隔，进行膜的清洁。在第一个方法中，膜可能由于永久性的结垢而损坏而在第二个方式中，膜清洁独立于在膜组件中发生实际结垢。从而，膜清洁的这两个方法都不令人满意，因为结垢率随时间变化并且取决于进料流率、浓度、压力和温度。

在膜分离过程的在线清洁和性能监测的文献中已经报告不同的方法。Ooe Kenji和Okada Shingo[28]报告了基于ASTM D-4516[1]方法的RO设备性能分析的在线方法。该ASTM D-4516方法的主要缺点是它无法发现膜结垢或积垢的发展直到它导致例如产物流动、盐透过等产品质量的显著降低。另外，该技术仅在设备按照具有等于或小于15％的回收率的设计条件和容量运转的地方应用。

为了克服上述问题，Mohamad Amin Saad[16]扩展了ASTM方法以测量“结垢监测”(FM)以监测RO设备的性能。该FM限定为处于设计条件下的规范化通量和处于RO设备的运转状态下的实际通量之间的百分数差别。膜的清洁调度基于FM的值达成。该方法不能在规范化通量偏离设计值之前基于运转状态预测膜结垢。另外，基于规范化通量的方法可能不足以准确地预测膜结垢。

Nalco化学公司[18-27]已经开发了用于监测膜分离过程的性能的方法。按照该方法，示踪剂注入进料流中并且示踪剂在出口流中的浓度通过使用外部传感器经验地估计。在进料和出口流中的示踪剂浓度用于监测在膜分离过程中发生的结垢。该技术的主要缺点是它要求用于实现的外部传感器和示踪剂注入系统。

University Technology Corporation[US6161435]已经开发了用于通过使用超声技术监测膜组件的方法和设备。由于结垢，膜厚度从原始值增加。膜的清洁基于使用超声技术对膜厚度的监测而调度。该方法的主要缺点是它要求个体超声换能器监测每个膜组件处的结垢。

上文描述的所有方法不基于实际设备运转状态并且没有考虑在膜单元中发生的结垢的时间变化性质。从而存在需要开发在线方法，其可以在膜结垢方面分析可用的设备数据并且向设备操作者建议适当的膜清洁调度以维持RO设备的性能并且还延长膜的寿命。到目前为止，这样的基于膜输送唯象模型的在线性能监测方法还没有被报告用于RO/NF/UF设备并且本发明目的在于填补这样的缺口。

在膜分离过程中若干解决溶质传递的数学模型已经在文献中报告。概括地，这些膜输送模型可分为两个类别(i)用于中性(反渗透)膜和(ii)用于带电(纳米过滤和带电反渗透)膜。像优选的吸附毛细管流动模型[2]、溶解扩散模型[3]、不可逆热力学模型(Kedem-Katchalsky模型[4]和Spiegler-Kedem模型[5])和朗缪尔型模型[6]等数学模型已经用于中性膜。在带电膜的情况下，已经使用Nernst-Planck方程[7]、静电和位阻模型[8]。基于神经网络[9]的数据驱动模型也已经用于预测渗透浓度和通量而没有解任何膜输送方程。

对于带电膜提出的模型通过考虑溶质和膜的化学和物理性质而被开发，该性质例如溶质大小、溶质电荷、膜孔径大小和膜电荷等。在另一方面基于不可逆热力学[4、5]的模型通过将膜看作黑箱而被开发并且它具有对应于输送过程的驱动力(压差和浓度差)的通量(渗透和溶质通量)。唯象常数用于使通量和驱动力关联并且膜的物理参数从这些唯象常数得到。该不可逆热力学模型的主要优势是膜的物理参数可以估计以用于实验数据而不用知道膜和溶质的性质。Soltanieh和Gill[10]比较了SK模型和KK模型的性能并且观察到在无结垢状态时，发现KK模型的膜物理参数是进料浓度的函数，同时发现SK模型参数关于进料浓度是恒定的。若干作者[11]比较了溶解扩散(SD)模型与SK模型并且断定SK模型比SD模型预测得更好。

Murthy和Gupta[12]通过包括膜输送和浓差极化效应两者提出了新的模型，即组合薄膜Spiegler-Kedem(CFSK)模型。他们断定CFSK模型预测比文献中可用的其他模型要好。Senthilmurugan等[13]和Abhijit等[14]分别扩展了CFSK模型到螺旋缠绕和中空纤维组件并且用具有良好结果的经验数据验证了该模型。

本工作：

在本工作中，提出用于RO/NF/UF设备的结垢状态实时估计和清洁调度的方法。该方法包括周期性执行下列步骤：(i)执行唯象模型以计算RO/NF/UF设备的性能；(ii)以周期间隔在线估计唯象模型的膜输送参数；以及(iii)分析这些膜输送参数以确定膜结垢的状态。

在线估计膜的下列物理参数：

·膜的流体动力渗透率(hydrodynamic permeability)(A)

·溶质渗透率，即溶质关于膜的渗透率(Pm)

·膜的反射系数(reflection coefficient)(σ)

发明内容

本发明提供通过膜输送法的唯象模型的物理参数的在线分析用于膜单元的性能监测的新方法。该方法提供关于在膜单元中结垢的时间变化率的信息，其可以在膜清洁的调度中使用。

该提出的在线性能监测方法包括以下：

·如在图3中示出的，具有列出的输入(模型参数、进料流率、传导率(conductivity)和压力)和输出(渗透流率、渗透传导率和排出压力)的用于中空纤维和螺旋缠绕膜组件两者的数学模型。

·通过最小化渗透传导率、流量和排出压力的测量与预测值之间的误差来在线估计膜的物理参数和涉及膜组件的配置的参数两者。非线性最优化技术用于最小化预测与测量值之间的误差。

·通过比较模型预测值与来自设备的实际运转数据来用设备数据在线验证开发的RO/NF/UF单元模型。

·通过最小化渗透传导率、流率和排出压力的测量与预测值之间的误差以规律时间间隔在线估计膜的物理参数。非线性最优化技术用于最小化预测与测量值之间的误差。

·通过比较当前估计的参数值与预定阈值来分析估计的膜输送参数。如果参数值的当前估计值大于阈值，则推荐膜的清洁。

附图说明

图1是具有关联仪器和控制系统的RO/NF/UF设备的示意图。

图2是RO/NF/UF设备的在线性能监测系统的示意图。

图3是数学模型的示意图。

具体实施方式

图1图示具有关联仪器和设备控制系统的RO/NF/UF设备的示意图。

基于RO/NF/UF的海水淡化设备具有下列流，即进料、排出和渗透流。进料在通过高压泵3抽运到RO/NF/UF膜组件之前预处理2。例如传导率、压力和流率等进料流的性质通过对应的传感器4、5、6测量。RO组件网络7连接到传感器6和8，RO/NF/UF膜组件净化进料水并且净化的水在渗透端收集并且浓缩的水在排出端收集。例如排出流率、压力等过程变量在对应的传感器8、9处测量。相似地，其他过程变量(即渗透流率和传导率)由对应的传感器10、11测量。该来自传感器的测量数据存储在设备控制系统1中。这些测量在两个情况下进行，其例如(i)正常运转状态和(2)在过程变量中的任一个中引入至少一个例如阶跃变化等扰动等。

图2图示RO/NF/UF设备的在线性能监测系统的示意图，该系统使用数学模型22和估计的模型参数的分析，该参数取决于设备运转状态随时间变化。

在在线参数估计方法中涉及的各种步骤是

·处理16存储在分布式控制系统1中的数据以去除噪声。

·估计17膜的模型参数或物理参数。

·验证18模型参数。

·分析19模型参数。

·当估计时间期满时21，向操作者面板21推荐清洁。

参数估计通过在正常运转状态下最小化预测的和测量的过程变量之间的误差执行。该误差最小化通过非线性最优化技术完成。另外的估计模型参数用于使用测量的过程变量验证模型。

图3图示RO/NF/UF设备的数学模型。膜组件的数学模型将根据在设备中使用的组件(即中空纤维(HF)组件或螺旋缠绕(SW)组件或管形组件23)的配置而变化。HF和SW组件两者的数学模型的简短说明在下文概述。

HF组件的模型

从给定HF组件得到的渗透流率和溶质浓度可以通过解描述该组件中的质量传递过程的一组方程来预测[14]。这些方程即膜输送模型、浓差极化模型、局部溶剂和溶质质量平衡都可在渗透器内的任意点应用。耦合的微分方程组可使用有限差分法数值解出。

下列假定已经在我们的分析的发展中做出，

·松散流(bulk stream)径向向外流动并且在松散流中存在足够的轴向混合。这暗示松散流动变量仅取决于r并且它允许我们用寻常导数代替在材料平衡方程和压降方程中出现的偏导项。

·在渗透器内对有限差分分析选择的元素比纤维尺寸大得多。因此，实际上膜的外壳侧(shell side)可以设想为连续相。

·膜结构在整个组件中是一致的。在渗透器内的所有模型参数是恒定的。

·在进料流的松散流动性质中没有变化。

·溶液仅包含一种盐和溶剂(二元溶液)。

·薄膜理论在膜组件内是可应用的。

·流体性质和扩散率在组件内部保持恒定。

通过组合Spiegler-Kedem[5]模型的膜输送方程和基于薄膜理论的浓差极化模型[12]方程，我们获得

渗透通量(m³/m²·s)：

其中A是膜流体动力渗透率(m³/m²·s·Pa)，σ是膜的反射系数(-)，ρ是海水的密度，P_b和P_p是在膜局部点的进料侧松散流和渗透流的压力(Pa)，v是溶质的vont-hoff因子(-)，R_G是气体常数(J·kmol^-1·°K^-1)，T是温度(°K)，M_w是溶质的分子量(kg/kmol)，Φ是由方程(3)限定的浓差极化，C_b是在膜局部点的松散进料浓度(kg/m³)，F是由方程(3)限定的中间虚拟变量，

渗透浓度：

其中并且

其中P_m是溶质渗透率(m/s)。

在方程(3)中使用的质量传递系数(k)可以表达为雷诺和施密特数的函数。

Sh＝aRe^b Sc^1/3 (4)

相同形式的方程在用于估计质量传递系统的文献中使用。对于中空纤维组件的“a”和“b”的值已经由Masaaki Sekino[29]对HFRO组件进行验证。

在用于获得渗透通量的方程1中使用的膜两侧的压力差因为摩擦损失而在整个膜中变化。渗透流和松散流的压降可以分别使用Hagen-Poiseuille方程和修正的Ergun的[15]方程估计。这些方程在下文给出

Hagen-Poiseuille方程：

其中v_p是在纤维孔内的渗透速度(m/s)，d_i是中空纤维的内径(m)，μ是水的黏度(Pa·s)，z是轴坐标。

在紊流状态下，对于每长度填料床(packet bed)的压降的修正的Ergun[15]方程可以写为

$\frac{\∂P_b}{\∂r}=c.v_r^d.J_v^e---\left(6\right)$

其中v_r是进料流的表观速度(m/s)，c、d、e是在方程(6)中使用的常数。

在组件内溶质和溶剂流两者的材料平衡方程在下文给出。

渗透流：使得BC，

这里

中空纤维的长度给出为

L_m是组件的长度(m)

松散流溶质浓度：

其服从BC，

v_F是在进料头处的进料速度(m/s)。

同样地对于溶质，

其服从BC，其中D_i/2≤r≤D_o/2。

C_F是进料浓度(kg/m³)，

方程(3.8)的微分和随后代入方程(3.11)得到：

$\begin{array}{ccc}\frac{d^2}{{\mathrm{dz}}^2}{P}_p=\frac{32\mathrm{\μ}}{{d_i}^2}.\frac{\mathrm{\ζ}}{\mathrm{\θ}}.J_v& BC& \left\{\begin{array}{c}\frac{d}{dz}{P}_p{|}_{z=0}=0\\ P_p=P_{atm}-l_s.\frac{32\mathrm{\μ}}{{d_i}^2}{v}_p{|}_{z=L}\end{array}\right.\end{array}---\left(10\right)$

其中l_s是环氧树脂密封的长度(m)，P_atm是大气压(Pa)。

上文的方程(1)至(9)通过有限差分法数值解出，其中变量中的每个表达为离散值。因为渗透流动变量仅沿z轴变化而松散流动量项沿r轴变化，这些方程通过从r＝D_i/2行进到D_o/2顺序解出，同时对所有z轴相关差分方程在特定的径向网格位置求解。在r＝D_i/2处的松散流动项是已知的；P_b＝P_F，C_b＝C_F和v_r＝v_F。

SW组件的模型

下列假定已经在我们的分析的发展中做出，

·膜结构在整个组件中是一致的。在渗透器内的所有模型参数是恒定的。

·在松散流动性质中没有变化。

·溶液仅包含一种盐和溶剂(二元溶液)。

·薄膜理论在膜组件内是可应用的。

·流体性质和扩散率在组件内部保持恒定

膜的质量输送方程对于HF和SW组件是相同的。因此，方程1-4用在下文中对SW组件[13]给出的下列压降和质量平衡方程解出。

在通道两者中的压降基于Darcy的定律是适用的假定。这得到压降的下列表达：

进料通道：

渗透通道：

其中k_fb是在进料通道中的摩擦参数(l/m²)，k_fp是在渗透通道中的摩擦参数(l/m²)，U_b、U_p是在进料和渗透通道的溶液速度(m/s)并且μ是溶液的黏度(Pa·s)。这里的摩擦参数两者都对于给定组件在实验上确定，x和y是当组件未缠绕状态时进料和渗透流动的方向。

进料和渗透侧的总材料平衡由下列方程给出：

$\frac{{\mathrm{dU}}_b}{dx}=-2J_v/h_b---\left(12\right)$

$\frac{{\mathrm{dU}}_p}{dy}=2J_v/h_p---\left(13\right)$

其中h_b、h_p是进料和渗透侧间隔区(spacer)的厚度(m)。

相似地，在进料侧上溶质的材料平衡由下列方程代表：

$\frac{{\mathrm{dU}}_b{C}_b}{dx}=-2J_v{C}_p/h_b---\left(14\right)$

关于“x”求方程(10)的微分并且代入方程(12)，我们得到：

$\frac{d^2{P}_b}{{\mathrm{dx}}^2}=2k_{fb}{\mathrm{\μJ}}_v/h_b---\left(15\right)$

其具有边界条件

在x＝0处，P_b＝P_F，以及在x＝L处，

相似地，关于y求方程(11)的微分并且代入方程(13)，我们得到：

$\frac{d^2{P}_p}{{\mathrm{dy}}^2}=-2k_{fp}{\mathrm{\μJ}}_v/h_p---\left(16\right)$

其具有边界条件：

在y＝w处，P_p＝P_atm，以及在y＝0处，

P_R是排出压(Pa)，L是螺旋缠绕组件的长度(m)，w＝组件相对于缠绕数量的宽度(m)。

上文的方程使用有限差分的方法求解。进料流动路径(x方向)分为m段，同时渗透流动路径(y方向)分为n段。

通过解HF和SW组件的上述模型方程，可以估计在膜组件的局部点处的渗透通量、浓度。总渗透浓度和流率可以通过下列方程估计

$Q_p=\underset{x=0}{\overset{x=m}{\∫}}\underset{y=0}{\overset{x=n}{\∫}}{J}_v{S}_{m}dydx---\left(17\right)$

$C_{pt}=\underset{x=0}{\overset{x=m}{\∫}}\underset{y=0}{\overset{x=n}{\∫}}{J}_v{S}_m{C}_{p}dydx---\left(18\right)$

其中S_m是膜对应有限元的表面积。

在模型中使用的物理参数24的列表是

·膜的流体动力渗透率(A)

·膜的反射系数(σ)

·溶质渗透率(P_m)

·质量传递系数相关的常数(a和b)

·HFRO组件的修正Ergun的方程的常数(c、d、e)或螺旋缠绕组件的进料和渗透通道的Darcy的定律常数(k_fb、k_fp)。

渗透的传导率可以从渗透浓度估计。

上文描述的数学模型在本方法中使用以描述在膜分离过程中发生的物理现象。模型包括例如溶质渗透率、流体动力渗透率和膜反射系数等参数以表征结垢现象。这些模型参数在性质上是时间变化的并且从例如进料、排出和渗透的流率、温度、压力和质量等RO设备数据来周期性估计。这些估计的参数的分析将指示在RO设备中发生的结垢率并且每当这些参数的值超过预定阈值时推荐膜的清洁。

参考文献

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Claims (12)

1.一种用于由基于计算机的控制系统控制的设备中膜的实时性能管理的方法，其中所述膜的性能管理包括监测在膜分离过程期间发生的膜的结垢，以及清洁所述膜来恢复所述膜的性能，所述方法包括：

在所述膜的结垢期间实时测量设备过程变量；

在所述基于计算机的控制系统中通过以下步骤来处理测量的设备过程变量：

存储所述设备过程变量的实时测量；

使用数学模型，在所述膜的结垢期间在周期性时刻从设备过程变量的所存储的实时测量来估计所述膜的时间变化物理参数，所述物理参数包括至少所述膜的流体动力渗透率和关于所述膜的溶质渗透率；

分析估计的时间变化物理参数来确定结垢的时间变化率；

基于结垢的所确定的时间变化率来预测所述膜的结垢状态并且基于在所述膜的结垢期间在相应周期性时刻所估计的时间变化物理参数与预定阈值的比较来估计所述膜的清洁的调度时间；以及

由所述基于计算机的控制系统基于所述膜的清洁的所估计的调度时间调度所述膜的清洁；

基于对于清洁的所估计的调度时间向操作者面板发送信号以用于推荐所述膜的清洁；以及

基于发送给所述操作者面板的推荐来在估计的调度时间清洁所述膜。

2.如权利要求1所述的方法，其包括：

在线或离线预测和调度。

3.如权利要求1所述的方法，其中在膜分离过程中使用的膜是反渗透、纳米过滤或超滤中的一个。

4. 如权利要求1所述的方法，其中从所述设备数据对膜分离过程的时间变化物理参数的实时估计包括：

处理存储在所述基于计算机的控制系统中的数据来去除噪声；以及

使所估计的参数存储在所述基于计算机的控制系统中。

5.如权利要求1所述的方法，其中所述膜的物理参数包括所述膜的流体动力渗透率、关于所述膜的溶质渗透率和所述膜的反射系数。

6.如权利要求4所述的方法，其中所述设备过程变量包括以下至少其中之一：进料的流率、压力、温度和传导率，渗透的流率和传导率、排出流的压力。

7.如权利要求4所述的方法，其中所述基于计算机的控制系统包括分布式控制系统的硬件和软件、可编程逻辑控制器（PLC）或任何基于微处理器的嵌入式系统。

8.如权利要求4所述的方法，其中所述数学模型代表中空纤维、螺旋缠绕或管形类型的膜组件中的一个。

9.如权利要求1所述的方法，其中所述设备过程变量的在线测量在正常运转状况下进行。

10.如权利要求1所述的方法，其包括：

通过在任一个过程变量中引入至少一个扰动来进行设备过程变量的在线测量。

11.如权利要求1所述的方法，用于调度所述膜的清洁，其包括：

用公式表示经验模型以表征所述膜的物理参数中的变化；

通过将每个估计的物理参数与预定阈值比较来分析所述膜的估计的物理参数；以及

当所述膜的所预测的物理参数超过所述预定阈值时推荐膜清洁。

12.如权利要求1所述的方法，其包括：

基于所述膜的所估计的时间变化物理参数与所述设备过程变量的存储的实时测量的比较来验证所述数学模型。