CN105668808A - 一种原位脱除自然水体中硝酸盐的装置及方法 - Google Patents

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Abstract

本发明提供一种原位脱除自然水体中硝酸盐的装置及方法，通过利用水体硝态氮（可还原）和底泥有机物（可氧化）之间存在的氧化还原电位完成底泥与硝氮污染物之间的相互消耗达到精确除硝态氮目的。本发明提出的利用沉积型微生物燃料电池阳极氧化底泥有机物并释放出电子，微生物阴极通过极表面吸附污染水体的硝氮并接收来自微生物阳极转移的电子在微生物阴极进行反硝化，原位去除水体硝态氮。本发明是对自然水体精确除氮，不会产生二次污染，该方法投资成本较低且在驯化挂膜完成后整个工艺过程自发进行，无需人工看护及不产生运行费用，适合在水量较大的无机氮污染水体大规模使用。

Description

一种原位脱除自然水体中硝酸盐的装置及方法
技术领域
本发明涉及污水处理领域，尤其涉及一种原位脱除自然水体中硝酸盐的装置及方法。
背景技术
自然水体主要污染物指标包括化学需氧量（COD）、氨氮（NH3-N）、总氮（TN）和总磷（TP）。其中，总氮中主要包括氨氮、硝态氮（NO3-N）和亚硝态氮NO2-N,当前我国自然水体（以太湖为例）中普遍存在氮含量偏高的问题，且氮污染是引起水体富营养化的最重要的因素之一。湖泊具有水量大，分布广等特点，这些特点决定了处理受污染湖泊中的氮污染，不可能像生活污水那样采用传统的水处理工艺和设备进行集中处理，这给湖泊污染治理带来了很大的难度。
在传统的地表水脱氮方法中，目前地表水污染物治理与控制技术可以较好解决氨氮（有机氮）的去除；在对无机氮的脱除方面，孙磊等利用淀粉为碳源加入反硝化生物膜反应器（安徽农业科学，2011,39（28）：17365-17368）。郑丽银等利用经过预处理后的天然纤维素为碳源加入反硝化生物膜反应器（环境工程学报，5（9）：1926-1932）等需要外加碳源并增加了对水体的二次污染等。因此探索一种经济适用性强、效果好、可推广应用的技术势在必行。
发明内容
本发明专利要解决的技术在于解决自然水体硝氮利用提供了一种精确脱除地表水体中硝态氮、亚硝态氮的方法与装置，具体的说是采用沉积型微生物燃料电池脱除自然水体中硝氮亚硝态氮的装置和方法。
本发明目的通过以下技术方案予以实现：
一种原位脱除自然水体中硝酸盐的装置，其特征在于：包括微生物阳极（1）、微生物阴极（2）以及连接微生物阳极（1）和微生物阴极（2）的导线（3）。
所述微生物阳极(1)的材料为具有比表面积为800m2/m3平面型多孔导电碳毡材料，其制备方法如下：将平面型多孔导电碳毡依次经丙酮浸泡和5%盐酸各浸泡半小时后，超声清洗20min后得到。
所述微生物阳极对应的阴极（2），其材料为具有比表面积为800m2/m3左右的导电碳毡或碳颗粒，其面积与微生物阳极(1)一致，其制备方法如下：将导电碳毡或碳颗粒依次经丙酮浸泡和5%盐酸各浸泡半小时后，超声清洗20min后得到。
所述导线（3）在微生物阴极（2）上穿插缠绕，均匀分布在微生物阴极（2）上。所述导线（3）的材料为直径为0.4mm的钛丝。所述微生物阳极（1）和微生物阴极（2）之间设置有负载电阻（4）。
一种原位脱除自然水体中硝酸盐的方法，是利用微生物-电化学方法构成沉积型微生物燃料电池完成底泥与污染水体中硝氮之间的相互消耗，达到对氮污染水体精确除氮目的；步骤如下：（一）、调节微生物阳极（1）和微生物阴极（2）高度方向的距离并固定，所述微生物阳极（1）和微生物阴极（2）之间高度差为0.2-0.4m；将调整好高度距离的微生物阳极（1）和微生物阴极（2）放入目标水体中，每周对微生物阳极（1）和微生物阴极（2）之间的电位差进行测试，当电位差达到0.3以上时，即培养生物膜成功；
（二）、将上述培养成功的装置的微生物阳极（1）浸没于底泥中，覆泥厚度为0.2-0.4cm,微生物阴极位于微生物阳极（1）正上方的水域垂直距离0.2-0.4m并对其位置进行固定，即可。
所述微生物阳极(1)的材料为具有比表面积为800m2/m3平面型多孔导电碳毡材料，其制备方法如下：将平面型多孔导电碳毡依次经丙酮浸泡和5%盐酸各浸泡半小时后，超声清洗20min后得到；
所述微生物阳极对应的阴极（2），其材料为具有比表面积为800m2/m3左右的导电碳毡或碳颗粒，其面积与微生物阳极(1)一致，其制备方法如下：将导电碳毡或碳颗粒依次经丙酮浸泡和5%盐酸各浸泡半小时后，超声清洗20min后得到；
所述导线（3）在微生物阴极（2）上穿插缠绕，均匀分布在微生物阴极（2）上；
所述导线（3）的材料为直径为0.4mm的钛丝；
所述微生物阳极（1）和微生物阴极（2）之间设置有负载电阻（4）。
每套装置中的阳极面积为1.5m×1.5m；
所述微生物阴极（2）的材料为具有比表面积为800m2/m3左右的电碳毡或碳颗粒材料，其面积大小与对应阳极相同并经与其相同的预处理方式得到。
本发明利用微生物-电化学方法构成沉积型微生物燃料电池完成底泥与污染水体中硝氮之间的相互消耗，达到对氮污染水体精确除氮目的。
微生物阳极通过对污泥的吸附、降解等过程完成底泥有机物的氧化分解部分。其中该微生物阳极碳纤维置于与底泥保持良好接触的厌氧环境，底泥有机物持续不断的氧化分解给微生物该电池提供能源基础。
微生物阴极碳毡悬浮于高于湖底约20cm的阳极上部水域（可根据目标水体中不同深度水体溶解氧和无机氮浓度分布情况，调节阴极和阳极距离），并对阴极采取固定的方式保证其与微生物阳极间距的稳定。微生物阴极是为反硝化菌提供生存的场所,具有特征如下：有一定的比表面积，良好的导电性、能较好吸附水体中的NO3 -离子，并接收来自微生物阳极的电子与吸附水体中的质子，完成NO3 -的反硝化部分。该极面上的主要反应式为：
①2NO3 -＋12H+＋10e-＝N2↑＋6H2O
②2NO3 -＋10H+＋8e-＝N20↑＋5H2O
连接微生物电池阴阳极的导线采用直径为0.4mm的钛丝，并在连接两电极的钛丝间增加负载，用于调节反硝化反应的进程及反应程度。该钛丝因其耐腐性能保证电池性能的稳定。导线在电极上采用穿插缠绕的方式保证导线在电极上分布均匀，为微生物代谢产物提供持续、稳定的传递。
微生物阴极生物膜在经过驯化培养后，其生物膜阴极上生长反硝化微生物，吸附来自于水体的质子、NOX-与接收通过钛丝导线来自微生物电池阳极的电子，并在其极表明及内部发生反硝化反应，产物为N2、N2O及H2O，完成无机氮的脱除。
在上述技术方案中，利用吸附和生物处理自然耦合，生物膜形成后，微生物燃料电池的阳极碳纤维浸没于底泥中，其附着的生物膜主要完成微生物的氧化分解部分；而阴极的生物膜则通过吸附水体中的NO3 -，接收来自微生物阳极的电子与水体中的质子，完成NO3 -的反硝化部分。其两极的反应式如下：
反应阳极：10CH3COO-＋96OH-－80e-＝63H2O＋13CO3 2-＋7CO2
（以醋酸盐代替有机物）
反应阴极：①2NO3 -＋12H+＋10e-＝N2↑＋6H2O
②2NO3 -＋10H+＋8e-＝N20↑＋5H2O
③2NO2 -＋8H+＋6e-＝N2↑＋4H2O
④2NO2 -＋6H+＋3e-＝N20↑＋3H2O
⑤O2＋4H+＋4e-＝2H2O
生物膜形成后，阴极生物膜不但在吸收降解底泥中有机物同时也吸收降解水体中的可降解COD，经过生物膜上附着微生物的分解，该沉积型微生物燃料电池的功率可达到2.5mW/m2，底泥有机物（COD）的消耗量速度可达到1500mg/t·m2（每平方米阴极碳毡每天可消耗COD1500mg）,微生物燃料电池阴极的硝氮去除量可达到300mg/d·m2（每平方米的碳毡阴极每天的硝氮处理量可达300mg）。该以“污治污”的处理过程中，无需外加投入碳源和任何动力及设备维护，实际运行成本低。
附图说明
图1为本发明的结构示意图；
图2为在不同的外阻条件下完成的驯化挂膜，其微生物燃料电池的电池性能I-U曲线图；
图3为水体中氮含量随时间变化趋势图；
其中：微生物阳极1、微生物阴极2，导线3，负载电阻4。
具体实施方式
下面结合附图和实施例对本发明做进一步说明。
实施例1
本发明包括微生物阳极（1）、微生物阴极（2）以及连接微生物阳极（1）和微生物阴极（2）的导线（3）。
所述微生物阳极(1)的材料为具有比表面积为800m2/m3平面型多孔导电碳毡材料，其制备方法如下：将平面型多孔导电碳毡依次经丙酮浸泡和5%盐酸各浸泡半小时后，超声清洗20min后得到；
所述微生物阳极对应的阴极（2），其材料为具有比表面积为800m2/m3左右的导电碳毡或碳颗粒，其面积与微生物阳极(1)一致，其制备方法如下：将导电碳毡或碳颗粒依次经丙酮浸泡和5%盐酸各浸泡半小时后，超声清洗20min后得到；
所述导线（3）在微生物阴极（2）上穿插缠绕，均匀分布在微生物阴极（2）上；
所述导线（3）的材料为直径为0.4mm的钛丝；
所述微生物阳极（1）和微生物阴极（2）之间设置有负载电阻（4）。
组装如图1所示的微生物燃料电池装置两套，运用上述技术方案进行西太湖唐门沟水域现场（地理坐标31。40'12.96"N119。47'46.16"E）现场测试。试验采用的反应器为用绝缘体支架作为支撑在自然水体中构成单室沉积型MFC化学燃料电池，试验装置所用的阴阳两极的碳毡电极材料经依次经丙酮浸泡和5%盐酸各浸泡半小时后，超声清洗20min后调节微生物阳极（1）和微生物阴极（2）高度方向的距离并固定，所述微生物阳极（1）和微生物阴极（2）之间高度差为0.2-0.4m；将调整好高度距离的微生物阳极（1）和微生物阴极（2）放入目标水体中，每周对微生物阳极（1）和微生物阴极（2）之间的电位差进行测试，当电位差达到0.3以上时，即培养生物膜成功；
本次在自然水体中进行自然驯化挂膜，该挂膜时间为2个月（该次试验时间为2015.7.10日至2015.9.10日）。
所述的阴阳极碳毡材料的长度、宽度厚度均分别为：500mm、300mm、10mm；保证微生物阳极与底泥保持良好接触并处在厌氧环境，通过外接钛丝、负载、微生物阴极构成燃料电池的闭合回路，组成沉积型微生物燃料电池脱硝氮装置。自2015.9.10取出SMFC装置，在模拟自然水体中进行电池性能及脱硝性能测试，当电位差达到0.3以上时，即培养生物膜成功。
将上述培养成功的装置的微生物阳极（1）浸没于底泥中，覆泥厚度为0.2-0.4cm,微生物阴极位于微生物阳极（1）正上方的水域垂直距离0.2-0.4m并对其位置进行固定，即可。
测试过程中模拟自然水体与底泥均取自西太湖唐门沟水域，水深控制在1m，底泥厚度0.2m，控制构筑物水体中起始条件与自然水体的一致COD5.0mg/L、溶解氧3.2mg/L、氨氮1.52mg/L、总磷1.1mg/L、Ph7.8mg/L（以上数据允许在微小幅度下的波动），起始总氮浓度4.5mg/L、硝氮浓度2.5mg/L氨氮浓度1.5mg/L。每天进行测试一次阴极和阳极之间的电位差，同时采用连续进出原水的方式控制构筑物中水质的稳定；用Keithley2700在线监测负载两端的电压变化，当电位差达到0.3V以上时，可认为能对该微生物燃料电池电性能、脱硝性能进程测试。关闭构筑物的进出水后，开始测试模拟自然水体电池性能、脱硝性能。如下图所示，其中图2为电池性能测试，图2为实施监测的硝氮、氨氮、总氮含量的变化：
从图2可知，在不同的外阻条件下完成驯化挂膜，其微生物燃料电池的电池性能有所区别：在I-U曲线可知，在1000Ω外阻条件下的SMFC其开路电压更高，可达到0.45V，其电池内阻也更大；而在10Ω外阻条件下的SMFC其开路电压为0.37V，内阻较小；从I-P曲线可知，在外阻1000Ω的培养体系SMFC的Pmax更大达到1.6mW/m2，而在外阻10Ω的培养体系SMFC的Pmax为1.01mW/m2。
图3为水体中氮含量随时间变化趋势图。两套SMFC构筑物中水质条件相同，起始浓度为总氮浓度4.5mg/L、硝氮浓度2.5mg/L，氨氮为1.5mg/L（10Ω外阻）、1.75mg/L(1000Ω外阻)。在起始运行阶段，10Ω外阻条件的SMFC体系中硝氮去除速率更快，而在1000Ω外阻条件下的SMFC体系中硝氮的变化趋势缓慢；在50小时左右时，1000欧姆外阻体系下的硝氮含量发生缓慢上升，而氨氮含量持续下降，这可能是由于模拟自然水体中的氨氮硝化反应比较明显导致，但总氮含量任然是保持降低的趋势；而在10Ω外阻MFC体系中氨氮的变化不太明显，而硝氮的保持较为稳定的下降趋势，且总氮含量的降低速率与硝氮变化趋势基本相同，可认为总氮含量的降低主要是硝氮的脱除引起的。随着单室微生物电池放电时间的推移，硝氮的浓度在电池运行的起始阶段下降速度较快，在10Ω外阻体系中可达到400mg/d·m2，随着硝氮浓度的降低，硝氮的降解速度开始下降，在48小时后硝氮浓度为1.4mg/L时硝氮浓度降低的速度越来越缓，这是由于随着硝氮浓度降低，单室微生物电池的阴极反硝化细菌在阴极上的反硝化反应受到影响所致。五日后，10Ω外阻SMFC体系中的硝氮浓度能降到0.98mg/L左右，硝氮脱除率为60%；而在1000Ω外阻SMFC体系中，硝氮浓度仅能降低到1.95mg/L左右，脱硝氮效率仅为20%。以上结论表明在低外阻运行条件下，自然水体中的硝态氮能得到持续降解。
对于自然水体而言，应用10欧姆外阻SMFC装置运行，随着时间推移，该装置能逐步降低自然水体中硝氮含量，直至将硝氮降低至1mg/L左右，将会使得该水体质量度得到很大的改观，富营养化程问题得到解决。且该过程不需要另投入任何的人力资源、外加动力等费用。
实施例2：
在实验室小试性能研究中，试验采用的反应器为有机玻璃加工而成的MFC化学燃料双室电池盒，阴阳两极采用萘酚膜隔离。试验装置所用的阴阳两极的碳毡电极材料经酸洗、超声预处理后进行微生物驯化挂膜。所述的阴阳极碳毡材料的长度、宽度厚度均分别为：80mm、40mm、10mm；向微生物阳极瓶中加入20ml该污染水体的底泥并保证与阳极碳毡接触良好，通过外接钛丝、负载构成燃料电池的闭合回路，组成沉积型微生物燃料电池脱硝氮装置。采用阴阳极的溶液--某自然水域水域现场的污染源水配置的50mmol/LPBS磷酸盐缓冲溶液为研究对象。阴极室加入250ml、阳极室230ml该溶液并保持实验室水质条件与现场条件的一致性，控制条件为：COD5.0mg/L、溶解氧3.2mg/L、氨氮1.5mg/L、总磷1.0mg/L、Ph7.8mg/L（以上数据允许在微小幅度下的波动），起始总氮浓度4.5mg/L、硝氮浓度2.5mg/L、氨氮浓度1.5mg/L。用Keithley2700实施监测负载两端的电压变化，并测定阴极室中起始及48小时候硝氮、氨氮、总氮的含量变化；通过对阴极室进行氦气曝气，将阴极室溶解氧调节至近似为零的状态后对阴极进行密封处理，实时监测负载两端的电压变化。
结果表明在负载条件下的该蓄批式实验室模拟装置测试中，待驯化稳定阴极室中测定的氨氮和磷的去除率差别很小，而总氮、硝氮含量下降明显，两日后总氮含量为2.4mg/L，除去率为46.7%、硝氮含量为0.9mg/L，脱除率为64%；此过程中溶解氧也有下降趋势也较明显，两日后的溶解氧含量在1.2mg/L左右。在使用气相色谱法测定阴极产气效果时可明显检测到阴极产生的N2和N2O气体，可以认为阴极的反硝化过程中产生了N2和N2O气体。在对双室SMFC中的阴极室进行氦气的曝气处理后溶解氧含量为0.1mg/L左右，通过持续性监测发现经过负载电流稍有下降，但仍能有持续稳定的电流输出，可以认为这是由于此阶段主要是微生物电池阴极室接受来自阳极的电子和透过萘酚膜的质子发生还原反应：①2NO3 -＋12H+＋10e-＝N2＋6H2O；②2NO3 -＋10H+＋8e-＝N2O＋5H2O。

Claims (8)

1.一种原位脱除自然水体中硝酸盐的装置，其特征在于：包括微生物阳极(1)、微生物阴极(2)以及连接微生物阳极(1)和微生物阴极(2)的导线(3)。
2.如权利要求1所述的原位脱除自然水体中硝酸盐的装置，其特征在于：所述微生物阳极(1)的材料为具有比表面积为800m2/m3平面型多孔导电碳毡材料，其制备方法如下：将平面型多孔导电碳毡依次经丙酮浸泡和5％盐酸各浸泡半小时后，超声清洗20min后得到。
3.如权利要求1所述的原位脱除自然水体中硝酸盐的装置，其特征在于：所述微生物阳极对应的阴极(2)其材料为具有比表面积为800m2/m3的导电碳毡或碳颗粒，其面积与微生物阳极(1)一致，其制备方法如下：将导电碳毡或碳颗粒依次经丙酮浸泡和5％盐酸各浸泡半小时后，超声清洗20min后得到。
4.如权利要求1所述的原位脱除自然水体中硝酸盐的装置，其特征在于：所述导线(3)在微生物阴极(2)上穿插缠绕，均匀分布在微生物阴极(2)上。
5.如权利要求1或4任一所述的原位脱除自然水体中硝酸盐的装置，其特征在于：所述导线(3)的材料为直径为0.4mm的钛丝。
6.如权利要求1所述的原位脱除自然水体中硝酸盐的装置，其特征在于：所述微生物阳极(1)和微生物阴极(2)之间设置有负载电阻(4)。
7.一种利用权利要求1所述的装置进行原位脱除自然水体中硝酸盐的方法，其特征在于：利用微生物-电化学方法构成沉积型微生物燃料电池完成底泥与污染水体中硝氮之间的相互消耗，达到对氮污染水体精确除氮目的；步骤如下：(一)调节微生物阳极(1)和微生物阴极(2)高度方向的距离并固定，所述微生物阳极(1)和微生物阴极(2)之间高度差为0.2-0.4m；将调整好高度距离的微生物阳极(1)和微生物阴极(2)放入目标水体中，每周对微生物阳极(1)和微生物阴极(2)之间的电位差进行测试，当电位差达到0.3以上时，即培养生物膜成功；
(二)、将上述培养成功的装置的微生物阳极(1)浸没于底泥中，覆泥厚度为0.2-0.4cm，微生物阴极位于微生物阳极(1)正上方的水域垂直距离0.2-0.4m并对其位置进行固定，即可。
8.如权利要求7所述的进行原位脱除自然水体中硝酸盐的方法，其特征在于：所述微生物阳极(1)的材料为具有比表面积为800m2/m3平面型多孔导电碳毡材料，其制备方法如下：将平面型多孔导电碳毡依次经丙酮浸泡和5％盐酸各浸泡半小时后，超声清洗20min后得到；
所述微生物阳极对应的阴极(2)，其材料为具有比表面积为800m2/m3的导电碳毡或碳颗粒，其面积与微生物阳极(1)一致，其制备方法如下：将导电碳毡或碳颗粒依次经丙酮浸泡和5％盐酸各浸泡半小时后，超声清洗20min后得到；
所述导线(3)在微生物阴极(2)上穿插缠绕，均匀分布在微生物阴极(2)上；
所述导线(3)的材料为直径为0.4mm的钛丝；
所述微生物阳极(1)和微生物阴极(2)之间设置有负载电阻(4)。
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