CN105606584A - 一种使用拉曼光谱鉴别物品一致性的方法和系统 - Google Patents
一种使用拉曼光谱鉴别物品一致性的方法和系统 Download PDFInfo
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Abstract
一种通过拉曼光谱检测物品一致性的方法,包括以下步骤:1)使用光谱仪获取不同样品的光谱数据;2)对获取的光谱数据进行预处理;3)设定一段光谱间隔区间,分别计算不同波数位置的局部光谱间隔区间相似度;4)得到局部光谱相似度随拉曼光谱波数的变化曲线。5)根据曲线得出物品的一致性。
Description
技术领域
本发明涉及物品一致性鉴别领域,尤其涉及使用拉曼光谱鉴别物品一致性的方法和系统。
技术背景
拉曼效应是1928年由C.V.Raman在实验上发现的。当一束激光入射到被测物品时,由于入射光子与构成物质的分子发生弹性和非弹性碰撞,从物质反射和散射回的光波包含与入射光同一频率和不同频率的信号。频率改变的信号就是由于物质分子的振动、转动能级造成的。这种频率改变与入射光的频率无关,是由构成物质的分子决定的,因此,每种物质的拉曼光谱具有独特性。通过将测量得到的拉曼光谱与已知的各种物质拉曼光谱数据库的谱图进行比对,就可以鉴别被测物质的成份。这种鉴别物质的方法被称为拉曼光谱鉴别法。
两种物质的拉曼光谱相似性可以用相似性测度(以下简称“相似度”)这一参数定量地表示。每种物质的拉曼光谱是组成该物质分子结构的反映,具有其独特的结构和模式特性。令光谱数据点数为模式空间的维数,这样一张图谱在模式空间中即可表达为一个模式向量,N张图谱间相似性的分析就转化为计算模式空间中N个模式向量的相似度。采用相似性函数计算相似度的方法较为普遍,本文采用夹角余弦法、广义Jaccard系数法这两种较有代表性的方法进行相似度的计算,并对计算结果进行讨论。
当样品之间拉曼光谱峰值出现的位置和幅度有较大的差异,通过夹角余弦和Jaccard系数法计算相似度可以比较容易地区分出两种样品是否为同一种材料。但如果我们对具有相同名称、仅在有无添加阻燃剂方面有区别的第二类塑料样品做拉曼光谱分析时,就可以看出有/无阻燃剂的ABS样品拉曼光谱基本相同,添加阻燃剂的样品在250cm- 1和825cm- 1附近出现新的尖峰,而未添加阻燃剂的样品在这两个波数位置没有波峰。对光谱采用广义Jaccard系数法进行全区段(全局)相似度分析,这两条光谱的相似度可达0.85。如果样品中添加物含量进一步减小,两种相同基质的样品拉曼光谱将仅在某个局部出现很小的差异。因此,对两种成份相差很小的样品采用全局的拉曼光谱相似度分析,很难从相似度计算结果将样品进行区分。
发明内容
本发明目的在于提供一种能够解决1)两种样品拉曼光谱差别出现位置事先未知;2)光谱差别很小,导致从相似度计算结果难以区分两种不同样品问题的拉曼光谱的鉴别物品一致性的方法。
本发明是通过以下技术方案实现的:
一种通过拉曼光谱检测物品一致性的方法,包括以下步骤:
1)使用光谱仪获取不同样品的光谱数据;
2)对获取的光谱数据进行预处理;
3)设定一段光谱间隔,分别计算不同波数位置的局部光谱区间相似度;
4)得到局部光谱相似度随拉曼光谱波数的变化曲线。
5)根据曲线得出物品的一致性。
在一较佳的实施例中,所述样品为塑料制品,包括但不限于ABS、PP及PC三种不同名称的材料,每种相同名称的塑料样品(如ABS塑料)又分为有添加阻燃剂和无添加阻燃剂两种。
在一较佳的实施例中,对同一样品测量三次。
在一较佳的实施例中,在步骤2)时,所述预处理包括对光谱进行平滑滤波、荧光背景扣除、归一化。由于拉曼光谱仪采集到的样品原始光谱包含荧光背景、检测器(CCD)噪声、激光器功率波动等干扰信息,会影响后续的比对和信号处理。因此,需要对测量得到的原始光谱数据预处理,以利于后续有效信息的提取。
在一较佳的实施例中,在步骤3)设定的光谱间隔为5cm- 1。
本发明还提供了:
一种通过拉曼光谱检测物品一致性的系统,包括拉曼光谱测量系统,所述测量系统包括激发光源、光纤或光束传输光路、含波长选择滤光镜的检测探头、光谱检测单元、信号处理与显示,还包含一数据处理模块,所述数据处理模块包括数据收集模块用于收集所述光谱测量系统反馈的光谱数据,数据计算模块用于进行相似度计算,数据结果显示模块,所述数据收集模块具有一可移动的测量区间。
在一较佳的实施例中,所述测量区间收集区间内光谱数据,传输至数据计算模块计算,之后所述测量区间收集下一单位区间内的光谱数据。
本发明的有益效果:
1、在国内外首次采用拉曼光谱及与相似度计算方法对电器产品塑料安全件的一致性进行了分析,证明了该方法的可行性和实用价值。
2、针对某些样品有相同基底材料,仅在是否含有少许添加物上存在区别的样品,提出采用移动光谱分析区间的局部相似度分析法,识别两种样品拉曼光谱的细微差别。这种拉曼光谱局部相似度移动分析法能够识别有阻燃剂和无阻燃剂的ABS塑料样品,更准确、有效地区分两种塑料样品的一致性。
3.与一般的通过拉曼光谱鉴别物质的化学成份不同,本发明只要分析两种样品的拉曼光谱是否相似即可,而无需通过庞大的拉曼光谱数据库,找出与测量所得光谱匹配的数据,辨别出样品是否包含某种物质。
4、设计、编写了对样品拉曼光谱数据处理分析系统,可以灵活设定相关参数,实现更加快速、方便的样品一致性检测和识别。
附图说明
图1为通过拉曼光谱检测物品一致性的系统结构图;
图2-1为样品1(ABS)三次测量得到的原始拉曼光谱;
图2-2为样品2(PP)三次测量得到的原始拉曼光谱;
图2-3为样品3(PC)三次测量得到的原始拉曼光谱;
图3为样品1预处理前后的光谱对比图;
图4-1为夹角余弦法计算得到的第一类样品相似度;
图4-2为广义Jaccard系数法计算得到的第一类样品相似度;
图5为有/无添加阻燃剂的ABS拉曼光谱图;
图6为采用本发明方法分析图5样品一致性得到的结果;
图7采用本发明方法分析相同样品得到的结果。
具体实施例
为了使本发明技术方案更加清楚,现将本发明结合实施例和附图做进一步详细说明:
一种通过拉曼光谱检测物品一致性的系统,包括拉曼光谱测量系统,所述测量系统包括激发光源、光纤或光束传输光路、含波长选择滤光镜的检测探头、光谱检测单元、信号处理与显示,还包含一测量模块,所述测量模块包括数据收集模块用于收集所述光谱测量系统反馈的光谱数据,数据处理模块用于进行相似度计算,数据结果显示模块,所述数据收集模块具有一可移动的测量区间。
本系统的工作流程如下:
系统光源发射特定的激光,通过光纤照射到被测样品;
系统接收到返回的激光信号,得到被测样品的光谱;
系统数据处理模块进行光谱预处理;
系统根据设定取一测量区间;
收集测量区间内的光谱数据,进行区间相似度计算;
将区间移动到下一区间单位重复计算;
获取全部的区间相似性。
结合实施例对本发明的方法分析过程进行详述:
如图2-1,2-2,2-3光谱所示,本实施例将三种不同名称的塑料样品分别放在Xplora共焦拉曼光谱仪的扫描平台上,在LabSpec软件上选择激发波长为785nm,设置仪器的积分时间为10s,通光孔径为300mm,光谱仪狭缝大小100mm。对每种样品在不同部位分别测量三次,得到一种样品的三组拉曼光谱数据,将其绘成光谱曲线。图中编号“样品1-1、1-2、1-3”分别表示样品1的第一次、第二次、第三次测量数据,以此类推。从图2-1~2-3可见,同一样品三次测量的拉曼光谱曲线差别很小,而不同样品之间的拉曼光谱有较大差异。
由于拉曼光谱仪采集到的样品原始光谱包含荧光背景、检测器(CCD)噪声、激光器功率波动等干扰信息,会影响后续的比对和信号处理。因此,需要对测量得到的原始光谱数据预处理,以利于后续有效信息的提取。
本发明中对数据的预处理分如下两个步骤:1)对光谱进行平滑滤波;2)荧光背景扣除和归一化。图3是样品1第一次测量的原始拉曼光谱和平滑去背景后的光谱比较图,从图中可以看出处理后的光谱基线基本处在0附近.
两种物质的拉曼光谱相似性可以用相似性测度(以下简称“相似度”)这一参数定量地表示。每种物质的拉曼光谱是组成该物质分子结构的反映,具有其独特的结构和模式特性。令光谱数据点数为模式空间的维数,这样一张图谱在模式空间中即可表达为一个模式向量,N张图谱间相似性的分析就转化为计算模式空间中N个模式向量的相似度。采用相似性函数计算相似度的方法较为普遍,本发明采用夹角余弦法、广义Jaccard系数法这两种较有代表性的方法进行相似度的计算,并对计算结果进行讨论。
从图4-1和图4-2均能看出,同一样品三次测量的相似度均在0.92以上,不同样品之间的相似度均在0.32以下,可以从相似度明显地区分相同和不同样品。用夹角余弦法对同一样品在三个不同部位分别进行三次测量时得到的拉曼光谱数据进行计算时,得到的相似度结果比用广义Jaccard系数法得到的结果更大;而广义Jaccard系数法在计算不同样品的相似度时将给出比夹角余弦法更低的结果。因此,为了更准确地判别两种样品的相似性,可以将夹角余弦和广义Jaccard系数法结合使用。
从上述分析可知,由于第一类样品之间拉曼光谱峰值出现的位置和幅度有较大的差异,通过夹角余弦和Jaccard系数法计算相似度可以比较容易地区分出两种样品是否为同一种材料。但如果我们对具有相同名称、仅在有无添加阻燃剂方面有区别的第二类塑料样品做拉曼光谱(如图5所示)分析时,就可以看出有/无阻燃剂的ABS样品拉曼光谱基本相同,添加阻燃剂的样品在250cm- 1和825cm- 1附近出现新的尖峰,而未添加阻燃剂的样品在这两个波数位置没有波峰。对图5光谱采用广义Jaccard系数法进行全区段(全局)相似度分析,这两条光谱的相似度可达0.85。如果样品中添加物含量进一步减小,两种相同基质的样品拉曼光谱将仅在某个局部出现很小的差异。因此,对两种成份相差很小的样品采用全局的拉曼光谱相似度分析,很难从相似度计算结果将样品进行区分。
为解决在采用全局光谱数据进行相似度分析时遇到的:1)两种样品拉曼光谱差别出现位置事先未知;2)光谱差别很小,导致从相似度计算结果难以区分两种不同样品的难题,本发明根据两种差异很小的样品在拉曼光谱结构上的特点,创新地提出在拉曼光谱的全部区间,以一定的光谱间隔分别计算不同波数位置的局部光谱区间相似度,得到局部光谱相似度随拉曼光谱波数的变化曲线。因此,如果两种样品的拉曼光谱仅在某个波数附近的局部区间存在差异,则在此波数计算得到的局部相似度将出现较大的波动。图6是当光谱测量区间宽度设为5cm- 1,对图5光谱数据进行移动局部相似度分析得到的结果。
从图6可以看出,当窗口移动到添加阻燃剂产生新的波峰处时,两种样品的相似度明显的下降,而在其他位置相似度基本为1。相比之下,对同一样品不同次数的测试数据进行如上运算时,在不同波数位置的相似度基本都为1,结果如图7所示。
以上所述,仅为本发明较佳的具体实施方式,但本发明的保护范围并不局限于此,任何熟悉本技术领域的技术人员在本发明揭露的技术范围内,可轻易想到的变化或替换,都应涵盖在本发明的保护范围之内。因此,本发明的保护范围应该以权利要求的保护范围为准。
Claims (7)
1.一种通过拉曼光谱检测物品一致性的方法,其特征在于包括以下步骤:
1)使用光谱仪获取不同样品的光谱数据;
2)对获取的光谱数据进行预处理;
3)设定一段光谱间隔区间,分别计算不同波数位置的局部光谱间隔区间相似度;
4)得到局部光谱相似度随拉曼光谱波数的变化曲线。
5)根据曲线得出物品的一致性。
2.如权利要求1所述的通过拉曼光谱检测物品一致性的方法,其特征在于:所述样品为塑料制品。
3.如权利要求1所述的通过拉曼光谱检测物品一致性的方法,其特征在于:在步骤1)时,对同一样品测量三次。
4.如权利要求1所述的通过拉曼光谱检测物品一致性的方法,其特征在于:在步骤2)时,所述预处理包括对光谱进行平滑滤波、荧光背景扣除、归一化。
5.如权利要求1所述的通过拉曼光谱检测物品一致性的方法,其特征在于:在步骤3)设定的光谱间隔为5cm-1。
6.一种通过拉曼光谱检测物品一致性的系统,包括拉曼光谱测量系统,所述测量系统包括激发光源、光纤或光束传输光路、含波长选择滤光镜的检测探头、光谱检测单元、信号处理与显示,其特征在于:还包含一数据处理模块,所述数据处理模块包括数据收集模块用于收集所述光谱测量系统反馈的光谱数据,数据计算模块用于进行相似度计算,数据结果显示模块,所述数据收集模块具有一可移动的测量区间。
7.如权利要求6所述的通过拉曼光谱检测物品一致性的系统,其特征在于:所述测量区间收集区间内光谱数据,传输至数据计算模块计算,之后所述测量区间收集下一单位区间内的光谱数据。
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