CN105550517B - 利用示踪粒子的关联扩散判断液体表面漂移运动方法 - Google Patents

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Abstract

本发明属于软物质及生物物理技术领域，具体为利用示踪粒子的扩散关联计算液体表面漂移运动方法。本发明根据相距一定距离s的颗粒对间的x，y轴方向上关联扩散位移来计算样品中的表面流速。主要是选定较大间距s的颗粒对，计算其关联位移，利用分别从x、y两个方向上拟合关联位移，根据扩散时间的二次项系数计算表面流的速率，根据x、y两个方向的四种组合方式，分别从原始颗粒位置减去相应的漂移运动位移。本发明方法与传统方法相比具有更高统计效率和计算精度。

Description

利用示踪粒子的关联扩散判断液体表面漂移运动方法
技术领域
本发明属于主要在软物质、生物物理技术领域，具体及涉及各类液面上存在的表面流的测量判断方法。
背景技术
各类液面体系在科研工业领域中普遍存在[1-3]。表面流的性质往往影响了整个体系的特征表现。通过示踪粒子的位置观察可以计算表面流的特征参数。一般都是以胶体粒子作为示踪粒子。在胶体体系中，在没有外场力的情况下，胶体颗粒在白噪声的驱动下做布朗运动[1](如图1所示的二维胶体系统所对应的图片)，但在很多体系中由于表面流的存在，示踪颗粒存在布朗运动和漂移运动。因此，要计算出样品体系中存在的表面流，去除体系中表面流的漂移运动。传统方法是：(1)计算所有示踪颗粒的位移的平均值 为t＝0时刻颗粒的初始位置，为t＝τ时颗粒的位置。示踪粒子在做布朗运动和漂移运动的情况下，在一定扩散时间τ内，其位移(布朗运动引起的位移，漂移运动引起的位移)，理想状态下，噪声的平均值为零，即胶体颗粒的平均位移但这种方法需要对胶体颗粒位移做大量的统计，才能使胶体颗粒布朗运动位移这种方法计算精度误差与统计样本数目N平方根的倒数成正比，若样品中的统计胶体颗粒数较少，误差较大，则因此，这种方法计算表面流速度不是很准确；(2)根据单个示踪粒子的平均平方位移(MSD:mean square displacement)，计算胶体颗粒的漂移速率。j根据统计理论及实验数据，当实验样品中颗粒密度(area fraction)较小且经过足够的扩散时间τ时，若样品中不存在漂移运动时，颗粒的MSD即随τ线性变化[1]：
其中n：空间维度，D：颗粒扩散系数，τ：扩散时间。当样品系统中存在漂移运动(漂移流恒稳)时，
漂移速度。根据拟合的二次项系数，可计算出漂移运动的速度。但是，当实验样品中颗粒密度较大时，此方法不适用。因为此时颗粒由于近邻粒子的囚笼效应，单个颗粒做布朗运动的平均平方位移与扩散时间τ不再呈线性关系[1]，则从(2)式中的拟合参数中，不能从二次项的拟合参数计算出漂移运动的速度。
发明内容
本发明的目的在于提供一种普适性更好而且计算精度更高的利用示踪粒子的扩散关联判断液体表面漂移运动方法。
本发明提供的利用示踪粒子的扩散关联判断液体表面漂移运动方法，是通过相距一定距离s的颗粒间的关联扩散位移随扩散时间τ的关系，计算颗粒的漂移运动速度。
在示踪粒子系统中(如图1所示)，颗粒间的关联扩散系数Dφφ、Dθθ(φ：平行于颗粒质心连线方向，θ：垂直于颗粒质心连线方向)随颗粒间距s的关系[4-10]为：
γ1、γ2表征了Dφφ、Dθθ随颗粒间距s衰减快慢程度。故随着s的增大，Dφφ(Dθθ)衰减，当s较大时，Dφφ(Dθθ)衰减到很弱的程度。Dφφ(Dθθ)表征了胶体中颗粒间流体力学相互作用[4-11]。为了计算样品中示踪粒子的漂移运动位移，本发明计算图片的x、y轴方向上的颗粒间关联位移(如图2、图4)。
若示踪粒子系统中存在漂移运动，则颗粒的位移由无规运动产生的位移与漂移运动产生的位移两部分组成，即当两颗粒间距s一定时，在扩散时间τ内，x、y轴方向上两颗粒间的关联扩散位移为：
其中，x、y是图片的x、y轴，颗粒i、j，颗粒i布朗运动位移在x轴方向的位移，颗粒i布朗运动位移在y轴方向的位移，颗粒i漂移运动位移在x轴方向的位移，颗粒i漂移运动位移在y轴方向的位移。对上式两边取平均有：
即有：
另外记：
f(τ)为流体的流体力学引起的颗粒间的关联位移，F(τ)为流体漂移引起的颗粒间的关联位移。因为对于给定的恒定表面流，颗粒i、j的漂移运动速度相同，则有F(τ)＝C2·τ2，或者(表面流速率)，f(τ)＝B·τ(B是颗粒间i、j相距s时两颗粒间的流体力学关联强度,C是漂移运动在x、y轴方向上对应的速率)[4-11]，F(τ)不随颗粒间距而变化。随着颗粒间距s的增大，f(τ)减弱，F(τ)不随s的变化而变化。当颗粒间距s较大时(s＞＞d，d:颗粒直径)，f(τ)减到很弱的程度，主要受F(τ)影响(F(τ)＞＞f(τ))，如图2、图4所示，此时可用多项式y＝B·τ+C2·τ2拟合计算的数据根据二次项系数可计算颗粒漂移速度在x、y方向上的分量vx、vy(如图6，图8)。
根据拟合的漂移运动速率，确定表面流速度：因为拟合出的漂移运动速率没有标识速度方向，因此若要确定表面流的方向，就需要计算出所有的运动方向的可能性，然后从中选择出需要的一组。x，y两个方向上所有的漂移速率的组合方式有四种：
(vx,vy)、(-vx,vy)、(vx,-vy)、(-vx,-vy)
从这四组漂移速度分别从颗粒i t时刻原始位置减去漂移运动vx·τ、vy·τ：
：①
②
③
④
分别在这四组新的颗粒位置中，选定间距s的颗粒对，分别计算所对应的关联扩散位移，从中选出与τ线性最好的一组，其所对应的vx、vy即是漂移运动的速率分量，vx、vy前面的符号即是漂移运动速度在x、y轴上的方向。
本发明与传统方法相比，其优势在与：
(一)传统方法(1)需要对颗粒做大量的统计，若样品中统计量不足，则计算出的漂移运动位移不准确；
(二)传统方法(2)根据拟合颗粒的平均平方位移(MSD:mean squaredisplacement)，计算胶体颗粒的漂移速率方法。在一定的扩散时间τ内，该方法中颗粒由布朗运动引起的MSD(2·n·D·τ)强于两颗粒间的关联扩散位移使得由漂移运动速度引起的关联位移项相对较弱，相当于在一个较强的背景中提取一个较弱的信号，从而计算出的漂移运动速率不准确。而本发明的方法中，利用颗粒间关联扩散位移
在相同的扩散时间τ内，f(τ)远小于布朗运动引起颗粒的MSD(2·n·D·τ)项，相当于在一个很弱的背景中提取一个很强信号，所以计算出的漂移运动速率较准确；
(三)当样品中颗粒密度较大时，利用拟合颗粒的平均平方位移方法中，颗粒的MSDfMSD(τ)与扩散时间τ非线性，因此不能从二次项中拟合出漂移速度；
(四)当样品中的颗粒数为N时，根据颗粒位移平均值方法和计算颗粒MSD方法中的统计量都为N，而利用本发明计算颗粒间的关联扩散位移方法的统计量为N·(N-1)，因此，本发明方法能够更有效地利用实验数据，增大计算结果的统计量，使计算出的漂移速度更准确。
附图说明
图1将直径为2.0μm silica颗粒置于油水界面附近，图为采集到的二维运动图片，其面积分数m＝2％，实验样品中颗粒层没有定向漂移运动。
图2在图1所示样品的原始实验数据中人为地加入已知的定向漂移运动，x轴方向漂移运动速率vx0＝-0.27μm/s，y轴方向漂移运动速率vy0＝-0.34μm/s。图中不同颜色的数据点是选定的不同颗粒间距s所对应的x轴方向上颗粒间关联扩散位移随扩散时间τ的变化,图中
图3根据图6拟合出x轴方向的颗粒层漂移速率|vx|＝Cx＝0.26μm/s，按照本发明方法减去x轴方向上所加的漂移速度后，选定不同的颗粒间距s的颗粒对计算其在x轴方向上的关联扩散位移随扩散时间τ的变化，与图2相对比,图中
图4在图1所示样品的原始实验数据中人为地加入已知的定向漂移运动，x轴方向漂移运动速率vx0＝-0.27μm/s，y轴方向漂移运动速率vx0＝-0.34μm/s。图中不同颜色的数据点是选定的不同颗粒间距s所对应的y轴方向上颗粒间关联扩散位移随扩散时间τ的变化，图中
图5根据图8拟合出y轴方向的颗粒层漂移速率|vy|＝Cy＝0.34μm/s，按照本发明方法减去y轴方向上所加的漂移速度后，选定不同的颗粒间距s的颗粒对计算其在y轴方向上的关联扩散位移随扩散时间τ的变化，与图4相对比,图中
图6在图2所示的结果中，选定颗粒间距s＝153μm的颗粒对所对应的x轴方向关联扩散图中黑色点为实验数据点，灰色线为拟合参数B＝0.013μm2/s，Cx＝0.26μm/s,图中
图7在图3所示的结果中，选定颗粒间距s＝153μm的颗粒对所对应的x轴方向关联扩散图中黑色点为实验数据点，灰色线为y＝B·τ+Cx 2·τ2，拟合参数B＝0.013μm2/s，Cx＝0.016μm/s，与图6对比可知，在实验误差范围内，减去了颗粒层的定向漂移运动,图中
图8在如图4所示的结果中，选定颗粒间距s＝153μm的颗粒对所对应的y轴方向关联扩散图中黑色点为实验数据点，灰色线为拟合参数B＝0.014μm2/s，Cy＝0.34μm/s,图中
图9在图5所示的结果中，选定颗粒间距s＝153μm的颗粒对所对应的y轴方向关联扩散图中黑色点为实验数据点，灰色线为y＝B·τ+Cy 2·τ2，拟合参数B＝0.013μm2/s，Cy＝0.007μm/s，与图8对比可知，在实验误差范围内，减去了颗粒层的定向漂移运动,图中
图10图中空心点为根据原始实验数据(未人为地添加漂移运动)计算的一定颗粒间距s所对应的x轴方向上的颗粒对间关联扩散位移随扩散时间τ的变化；实心点为按照本发明方法去除人为添加的漂移运动的数据计算的一定颗粒间距s所对应的x轴方向上的颗粒对间关联扩散位移随扩散时间τ的变化,图中
图11图中空心点为根据原始实验数据(未人为添加漂移运动)计算的一定颗粒间距s所对应的y轴方向上的颗粒对间关联扩散位移随扩散时间τ的变化；实心点为按照本发明方法去除人为添加的漂移运动的数据计算的一定颗粒间距s所对应的y轴方向上的颗粒对间关联扩散位移随扩散时间τ的变化,图中
具体实施方式
下面根据例子具体说明本发明的使用方法。本发明是根据相距一定距离s的两颗粒间的关联扩散位移，计算出示踪颗粒的漂移运动速度。
在此我们举例说明本发明的使用方法，并为检验本发明方法的准确性，我们在不存在颗粒漂移运动的样品中人为地加入参数确定的漂移运动。通过验证可知，我们的算法能够准确地从颗粒关联扩散中计算出人为加入的漂移运动参数。我们采用的实验系统是：将直径d＝2.0μmsilica颗粒球置于油水界面附近做无规运动，使用显微镜、CCD跟踪颗粒的轨迹(如图1)。在此基础上，我们人为地加入漂移运动，x轴方向上漂移速率为vx0＝-0.27μm/s，y轴方向上漂移速率为vy0＝-0.34μm/s。
相距一定距离s的两颗粒间的关联扩散位移 若样品中存在漂移运动，则有F(τ)＝C2·τ2。如果样品中颗粒漂移运动速度较小，且颗粒间距s较小时，f(τ)>F(τ)，此时拟合与时间τ的关系，不能较准确地拟合二次项即F(τ)＝C2·τ2；但当s较大时，F(τ)＞＞f(τ)，拟合拟合出的二次项(漂移项)较准确，故该方法是在选择相距较远时(s＞＞d)的两颗粒，如图6，图8。其中，f(τ)为流体的流体力学引起的颗粒间的关联位移，F(τ)为流体漂移引起的颗粒间的关联位移。
该方法的具体做法是：
(1)使用显微镜、CCD跟踪系统中的示踪颗粒的轨迹(如图1)[12]。
(2)选定相距一定颗粒间距s的颗粒对，按照公式(3)分别在x，y轴方向上计算两颗粒间i、j间的关联扩散位移 其中为颗粒i在x轴方向上的位移，为颗粒i在y轴方向上的位移，为颗粒j在x轴方向上的位移，为颗粒j在y轴方向上的位移,rij(t)为t时刻颗粒i、j间的间距，当rij()＝s时，δ[s-rij(t)]＝1，当rij(t)≠s时，δ[s-rij(t)]＝0。结果分别如图2、图4。取不同的颗粒间距s，计算关联扩散位移可看到当s较小时，与τ近似线性；当s逐渐增大时，呈现τ的高次项，如图2、图4。
(3)选较大间距s(s＞＞d)所对应的利用y＝B·τ+C2·τ2多项式分别拟合(如图6、图8)，得到x、y方向上颗粒漂移运动速率vx＝Cx，vy＝Cy，设t时刻颗粒i原始位置为减去漂移运动位移vx·τ、vy·τ后颗粒i位置为其计算过程为：
①
②
③
④
因为我们计算的是颗粒漂移运动的x、y方向上的速率，所以vx、vy有四种方向的组合。
(4)根据计算得到的四组颗粒的新位置再次分别计算不同颗粒间距s所对应的颗粒间关联扩散位移 从中选出对于所有s，线性较好的一组数据(k是1、2、3、4对应的一组，如图3、图5、图7、图9所示)，其所对应的vx、vy即是漂移运动的速率分量，vx、vy前面的符号即是漂移运动速度在x、y轴上的方向。
拟合公式y＝B·τ+C2·τ2中的B·τ表征了颗粒间流体力学相互作用，与系统的漂移运动无关，因此x，y两方向上的拟合出的B应相等，由图6、图7、图8、图9的拟合结果可知，每幅图拟合出的B值约相等，验证了漂移项C2·τ2的准确性。且从图10、图11的对比结果可看出，本发明方法能够较准确地计算液体表面上的表面流速度。
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Claims (1)

1.一种利用示踪粒子的关联扩散判断液体表面漂移运动方法，其特征在于：利用相距一定间距s的两颗粒间x、y轴方向上的关联扩散位移与扩散时间τ的关系 判断样品中颗粒是否存在漂移运动，若F(τ)＝C2·τ2，则样品中颗粒存在漂移运动；若F(τ)＝0，则样品中颗粒不存在漂移运动；其中，为x、y轴方向上的颗粒i、j间的关联位移，F(τ)为液体漂移动运动引起的颗粒i、j间的关联位移，f(τ)为流体的流体力学相互作用引起的颗粒i、j间的关联位移；τ：扩散时间，为表面流速度关联函数；
若根据系统中两颗粒间x、y轴方向上的关联扩散位移：判断出样品中示踪粒子存在漂移运动现象，则选择颗粒间距s较大的颗粒对，在x，y方向上计算其关联扩散位移随扩散时间τ的变化：
利用多项式：yx＝Bx·τ+Cx 2·τ2，yy＝By·τ+Cy 2·τ2，分别从x,y两个方向上拟合根据其二次项拟合系数Cx、Cy计算漂移运动在x、y轴方向上的速率，vx＝Cx，vy＝Cy；其中，为颗粒i在x轴方向上的位移，为颗粒i在y轴方向上的位移，为颗粒j在x轴方向上的位移，为颗粒j在y轴方向上的位移,rij(t)为t时刻颗粒i，j间的实际间距，当rij(t)＝s时，δ[s-rij(t)]＝1，当rij(t)≠s时，δ[s-rij(t)]＝0，Bx，By为颗粒i，j间分别在x、y轴方向上的流体力学引起的关联位移；
根据样品中距离s较大的颗粒对间的扩散位移关联用多项式yx＝Bx·τ+Cx 2·τ2，yy＝By·τ+Cy 2·τ2拟合出的漂移运动速率vx＝Cx，vy＝Cy，确定表面流漂移运动速度方向；
设t时刻颗粒i原始位置为减去漂移运动位移：vx·τ,vy·τ后颗粒i位置为其计算过程为：
根据计算得到的四组颗粒的新位置再次分别计算不同颗粒间距s所对应的颗粒间关联扩散位移 从中选出对于所有颗粒间距s，线性较好的一组数据k是1、2、3、4中对应的一组,其所对应的vx、vy即是漂移运动的速率分量，vx、vy前面的符号即是漂移运动速度在x、y轴上的方向，其中τ为扩散时间。
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