CN105396871A - 一种高效协同修复烃类污染土壤的方法 - Google Patents

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Abstract

本发明涉及有机污染土壤修复的技术领域，具体说是一种高效协同修复烃类污染土壤的方法。本发明对于待修复烃类污染土壤反复采用微生物修复与电动修复交替组合的交替修复处理模式，进而修复过程保持在污染物匀速降解的高效快速修复状态使土壤得以修复。本发明微生物修复污染土壤过程消耗土壤内可溶性有机碳(DOC)，易利用碳源减少导致修复后期微生物修复效率下降；随后替换为电动修复，电动效应导致土壤内水溶性可迁移离子含量减少，导电能力逐渐降低。待电动修复效率开始减弱时，补加可利用性碳源和电解液，重复微生物与电动的交替处理过程，有效组合微生物和电动修复的高效处理阶段，达到污染物降解动力学曲线为线性的持续快速降解土壤中有机污染物的效果。

Description

一种高效协同修复烃类污染土壤的方法
技术领域
本发明涉及有机污染土壤修复的技术领域，具体说是一种高效协同修复烃类污染土壤的方法。
背景技术
微生物修复方法作为一种节约型和环境友好型的修复手段，依靠微生物的自然代谢过程降解土壤中有机污染物，被视为基本的修复技术之一。但微生物修复周期长、高效修复阶段持续时间短、修复污染物范围局限及修复功能稳定性差等缺陷限制了其广泛使用。电动修复方法作为一种新兴的绿色修复手段，通过将电极插入污染土壤并施加低电压直流电场，在电动效应及电化学反应的联合作用下强效去除土壤中有机污染物。
已有的研究结果表明，土壤养分特别是可溶性有机碳源及无机离子的减少是影响微生物生物量及代谢活性的关键因素之一，导致微生物修复难以维持持续高效的修复状态；电动过程中的电解、沉淀、氧化还原转化、非对称迁移等作用导致土壤中水分和电解质含量的减少及分布不均，成为电流强度下降的主要因素，并直接降低电动修复效率。
基于微生物修复和电动修复的自身修复特征及其对土壤理化性质的需求和改变，通过有效组合微生物和电动修复的高效降解阶段，并调控土壤内营养物质及电解质含量，维持良好的微生物生长代谢环境及高效电动修复过程所需土壤条件，对于持续高效地修复有机污染土壤具有重要意义。
发明内容
本发明目的在于提供一种高效协同修复烃类污染土壤的方法。
为实现上述目的，本发明采用的技术方案为：
一种高效协同修复烃类污染土壤的方法，对于待修复烃类污染土壤反复采用微生物修复与电动修复交替组合的修复处理模式，进而使修复过程中烃类污染物的降解过程保持在高效匀速的状态；
所述交替组合是首先进行微生物修复，再采用电动修复，修复转换节点为烃类污染物的降解动力学曲线由线性的直线状态转变为非线性状态的时刻；每次当电动修复到修复转换节点时对土壤进行调控，进而使其满足随后采用的微生物修复所需条件。
所述修复转换节点为每次电动修复阶段处理的烃类污染物的降解动力学曲线由线性的直线状态转变为非线性状态，此时，土壤中DOC含量低于待修复土壤初始的50％-60％、电流强度下降到初始处理电流强度的80％-90％，向待修复土壤中加入营养碳源和电解质，使土壤中微生物数量达108-109CFU·g-1，土壤湿度为20％-25％、土壤pH为6.5-8.0，培养温度为15-30℃的土壤环境条件，转换进行下一次的微生物修复处理；
其中，营养碳源添加量为使待修复土壤中可溶性有机碳含量达到待修复土壤内原始含量的80％-120％；电解质添加量为使待修复土壤内元素总体C:N:P的摩尔比达到100:5:1-100:4:1，同时协调控制电动效应电流达到初始水平的100％-120％。
所述电动修复是在1.0-1.3V·cm-1电压梯度的直流电场中采用电极切换(倒极)的通电处理方式，每2h切换一次，每5-6天补充一次土壤水分，以保持土壤湿度达20-25％的恒定状态。
所述营养碳源为葡萄糖，电解质为高浓度盐溶液与水溶液混合的无机盐溶液；其中，水的加入量为使土壤湿度达到20-25％；
高浓度盐溶液为(NH4)3PO4(1mol·L-1)、(NH4)2SO4(1mol·L-1)和KCl(1mol·L-1)；其中，(NH4)3PO4(1mol·L-1)及(NH4)2SO4(1mol·L-1)的添加量以使土壤内元素总体C:N:P的摩尔比达到100:5:1-100:4:1为标准；根据电流强度衰减程度确定KCl溶液所需添加量，即KCl(1mol·L-1)的添加量根据使电动效应电流达到初始水平的100％-120％。
所述的电解质均匀分布通过补充的营养电解质液与土壤充分混合的补充方式实现。
所述的烃类污染土壤包括烷烃和芳烃污染土壤。
本发明具有以下优点及有益效果：
1.本发明修复方法基于微生物修复与电动修复的初期对有机污染物的高效快速稳定降解阶段及其分别对土壤理化性质(包括水分含量、可溶性碳源及无机离子)的改变作用，确定两种修复技术的组合方式为先微生物修复再电动修复，有利于土壤中原始可溶性有机碳被微生物充分利用，避免电动修复造成的可利用碳源的无谓损耗；每轮电动修复处理后补充可利用碳源及电解质，调控土壤微环境至最佳状态，有利于后续微生物修复及电动修复恢复高效快速的降解能力；由此将微生物与电动修复的快速修复阶段多次交替串联起来，实现整体过程的高效降解，其降解动力学曲线始终保持线性状态，修复效率较单独微生物或电动修复效率相比提高一倍以上。
2.本发明修复方法微生物与电动的交替组合处理较持续采用电动过程修复相比，不仅节省了电极材料，还节省了1/2的电能消耗，达到高效快速节能的有机污染土壤修复效果。
3.本发明修复方法与现有交替修复技术相比成本低廉、操作便捷、二次污染小、对所修复的土壤原有生境干扰较弱，修复技术交替时间节点处对土壤条件的调控操作简便、省时省力。电动修复技术与微生物修复技术均属研究较广泛的成熟方法，更利于在修复过程中进行精确调控，可以以较小的成本获得最佳的修复效果。
附图说明
图1为本发明实施例提供的电动修复装置示意图，其中，代表电动电极；代表污染土壤；代表供电系统；电源；继电器；计时器。
图2为本发明实施例提供的正十六烷残留率曲线图，其中，Bio1、EK1、Bio2及EK2分别代表交替组合式修复的四个阶段。
图3为本发明实施例提供的正十六烷污染修复过程中不同处理的微生物细菌数量变化图。
图4为本发明实施例提供的芘的残留率曲线图，其中，Bio1、EK1、Bio2及EK2分别代表交替组合式修复的四个阶段。
具体实施方式
下面结合附图及实施例对本发明做进一步的详细说明。
本发明修复方法是利用微生物修复污染土壤过程消耗土壤内可溶性有机碳(DOC)，易利用碳源减少导致修复后期微生物修复效率下降；随后替换为电动修复，电动效应导致土壤内水溶性可迁移离子含量减少，导电能力逐渐降低。待电动修复效率开始减弱时，补加可利用性碳源和电解液，重复微生物与电动的交替处理过程，有效组合微生物和电动修复的高效处理阶段，达到污染物降解动力学曲线为线性的持续快速降解土壤中有机污染物的效果。
一种烃类污染土壤生物电动协同修复方法，利用微生物修复与电动修复多次交替组合的处理模式，即先进行微生物修复再进行电动修复，该处理方式可重复多次。在每次电动修复处理效率开始下降时，通过监测土壤中可溶性有机碳源和无机盐离子总量、C:N:P的相对比例及电流强度的衰减程度补加碳源及电解质溶液，保证适量的养分和电解质含量并使其均匀分布，再进行下一轮微生物修复。
所述的修复效率出现下降，为当前修复方法下污染物的降解动力学曲线由线性的直线状态转变为非线性状态，即降解曲线出现斜率减小的拐点，降解速率由恒定的匀速状态开始下降；此时的土壤DOC含量低于50％-60％、电流强度下降到初始值的80％-90％。
微生物修复和电动修复交替组合式修复方法进一步说是：
1).采用微生物修复与电动修复多次交替组合的处理模式，在土壤中微生物数量达108-109CFU·g-1，土壤湿度为20％-25％、土壤pH为6.5-8.0，培养温度为15-30℃的初始土壤环境条件下进行微生物修复处理。实时监测有机污染物降解动力学变化特征，当降解速率由匀速状态出现下降时，插入电极，以1.0-1.3V·cm-1电压梯度的直流电场开始进行电动修复，采用每2h切换一次的倒极处理方式，每5-6天补水一次，维持土壤湿度达20-25％的恒定状态，继续实时监测有机污染物降解速率变化特征。
2).当电动修复速率出现下降、土壤DOC含量低于50％-60％、电流强度下降到初始值的80％-90％时，停止电动处理，补加可利用性碳源及电解质，补加标准为：
a.使土壤中可溶性有机碳含量达到土壤内原始含量的80％-120％；
b.使土壤内元素总体C:N:P的摩尔比达到100:5:1-100:4:1的水平；
c.使电流强度达到初始水平的100％-120％的状态。
3).补加营养物质及电解质溶液与土壤充分均匀混合后，开始下一轮微生物修复及电动修复的交替组合处理。
实施例1正十六烷污染土壤修复
试验所用污染土壤为正十六烷污染土壤，土壤为砂壤土，除去草根杂质，室内自然风干并过2mm筛子，配置成正十六烷含量为1％(V/W，ml·g-1)的污染土壤。配置后平衡10天后进行试验。初始试验土壤条件为：土壤pH为7.5、土壤湿度为23％、土壤土著微生物含量为6.7×105CFU·g-1，土壤温度为21±1℃。
试验分为3个处理，即微生物修复(Bio)、电动修复(EK)及微生物和电动的交替组合式修复(Bio1+EK1+Bio2+EK2),试验设置及过程调控如表1所示；污染土壤电动处理装置如图1所示，土壤盒体规格为长20cm×宽15cm×高10cm，每个试验盒内装入1500g土壤。电极材质为石墨电极，直径1cm，高11cm，外加电压为22V，电极极性切换周期为2h，修复时间为45天。
具体修复方法：
1).采用含正十六烷1g·L-1的无机盐培养基(0.5g/LNaCl，0.3g/LMgSO4，0.5g/L(NH4)2SO4，1.5g/LK2HPO4，0.5g/LKH2PO4，0.02g/LCaCl2，0.02g/LFeSO4，0.005g/L酵母粉，pH值7.5)在30℃、180rpm·min-1条件下震荡富集培养具有降解长链烷烃能力的菌株，进而得到高效降解菌培养物(具有降解长链烷烃能力的菌株可为鞘氨醇菌(Spingopyxisterrae)和/或铜绿假单胞菌(Pseudomonasaeruginosa))，混入到试验用污染土壤中，使土壤内微生物细菌数量达到8.9×108CFU·g-1，混合均匀后开始进行微生物修复过程。
修复过程中实时监测有机污染物降解动力学变化特征，当降解速率由匀速状态转为非匀速态，即速率出现下降时，开始插入如图1所示的电极对土壤通电进行电动修复，即在待修复土壤中插入长15cm、直径为0.5cm的不锈钢材质电极，同侧两根电极间距为10cm，两侧电极间距为20cm；以1.0-1.3V·cm-1电压梯度的直流电场开始进行电动修复，以每2h切换一次的倒极处理方式，并每5-6天通过检测土壤水分含量变化补充水分，保持土壤含水量达20％-25％的恒定状态，同时测有机污染物降解速率变化特征；当电动修复效率出现下降时，停止电动修复过程，补充营养液电解质。
2).停止电动处理，将34.2mg葡萄糖，(NH4)3PO4和(NH4)2SO4各2ml，KCl2.5ml溶于165ml水中，均匀混入污染土壤中，使土壤中可溶性有机碳含量达到土壤内原始含量的95％；土壤内元素总体C:N:P的摩尔比达到100：4.2：1的水平；同时电流强度达到初始水平的110％的状态；经碳源及电解质添加后，土壤中微生物数量达108-109CFU·g-1，土壤湿度为20％-25％、土壤pH为6.5-8.0，培养温度为15-30℃，在该土壤环境条件下开始下一轮交替修复中的微生物修复过程。
共进行两组交替修复过程。
各处理阶段分别的处理时长为：Bio1处理9天，EK1、Bio2及EK2分别处理12天。对于单纯的电动修复，采用交替组合式修复中电动阶段的修复方式及参数进行。
表1
注：以上参数按每个处理1500g土的投加量计算。
试验结果如图2所示，微生物修复及电动修复在试验处理45天后降解率分别仅为37.7±2.1％和41.0±2.5％，而组合交替处理组达到79.5±2.1％，降解效率提高近一倍以上；通过计算表明，组合交替处理组中污染物正十六烷以168.63mg·Kg-1·d-1的速率进行降解作用，拟合的正十六烷降解速率曲线呈近似线性状态，斜率约为168.63。监测三种处理修复过程中的微生物细菌数量变化表明(图3)，交替组合式处理较单纯微生物修复相比有效维持了较高的生物量水平。由此表明，通过恰当的营养调控，维持了适宜微生物修复和电动修复的良好的土壤理化环境，使得微生物与电动交替组合式的修复方法对正十六烷的降解动力学曲线维持在持续的线性状态。
实施例2芘污染土壤修复
与实施例1的不同之处在于土壤为芳烃中的芘污染土壤，其余操作模式与实施例1相同。试验土壤初始条件为：土壤pH为7.7、土壤湿度为25％、土壤土著微生物含量为6.4×105CFU·g-1，土壤温度为23±1℃。
具体操作流程包括：
1).采用含芘100mg·L-1的无机盐培养基(0.5g/LNaCl，0.3g/LMgSO4，0.5g/L(NH4)2SO4，1.5g/LK2HPO4，0.5g/LKH2PO4，0.02g/LCaCl2，0.02g/LFeSO4，0.005g/L酵母粉，pH值7.5)在30℃、180rpm·min-1条件下震荡富集培养具有降解长链烷烃能力的菌株，进而得到高效降解菌培养物(具有降解长链烷烃能力的菌株可为鞘氨醇菌(Spingopyxisterrae)、苍白杆菌(Ochrobactrumsp.)及无色杆菌属(Achromobactersp.)中的一种或几种的混合)，混入到试验用芘污染土壤中，使土壤内微生物细菌数量达到8.6×108CFU·g-1，混合均匀后开始进行微生物修复过程。
修复过程中实时监测有机污染物降解动力学变化特征，当降解速率由匀速状态专为非均速态，即速率出现下降时，开始以实施例1中所述的方式插入与实施例1中所用相同材质的电极对土壤进行通电的电动修复，电动处理在以1.0-1.3V·cm-1电压梯度的直流电场条件下进行，每2h进行一次电场方向切换，每5-6天通过检测土壤水分含量变化补充水分，保持土壤含水量达20％-25％的恒定状态，同时测有芘降解速率变化特征；当电动修复效率开始出现下降的时刻起，停止电动修复过程，补充营养液电解质。
2).停止电动处理，将38.6mg葡萄糖，(NH4)3PO4和(NH4)2SO4各2.5ml，KCl3ml溶于134ml水中，均匀混入污染土壤中，使土壤中可溶性有机碳含量达到土壤内原始含量的99％；土壤内元素总体C:N:P的摩尔比达到100：4.9：1的水平；同时电流强度达到初始水平的110％的状态；经碳源及电解质添加后，土壤中微生物数量达108-109CFU·g-1，土壤湿度为20％-25％、土壤pH为7.0-8.0，培养温度为20-30℃，在该土壤环境条件下开始下一轮交替修复中的微生物修复过程。
共进行两组交替修复过程。
各处理阶段分别的处理时长为：Bio1处理8天，EK1处理10天、Bio2处理8天及EK2处理10天；整个试验过程共持续36天。对于单纯的电动修复，采用交替组合式修复中电动阶段的修复方式及参数进行。
表2
注：以上参数按每个处理1500g土的投加量计算。
试验结果如图4所示，微生物修复及电动修复在试验处理36天后降解率分别为31.1±2.3％和28.3±1.9％，而组合交替处理组达到64.1±2.0％，降解效率提高一倍以上。通过计算表明，组合交替处理组中污染物芘以1.79mg·Kg-1·d-1的速率进行降解作用，拟合的芘降解速率曲线呈近似线性状态，斜率约为1.79。
综上表明，微生物/电动交替组合式修复方法结合土壤内可利用碳源和无机盐电解质调控，可有效提高有机污染土壤(烷烃如正十六烷及芳烃如芘)的修复效率，其降解动力学曲线达到持续的线性状态。

Claims (4)

1.一种高效协同修复烃类污染土壤的方法，其特征在于：对于待修复烃类污染土壤反复采用微生物修复与电动修复交替组合的修复处理模式，进而使修复过程中烃类污染物的降解过程保持在高效匀速的状态；
所述交替组合是首先进行微生物修复，再采用电动修复，修复转换节点为烃类污染物的降解动力学曲线由线性的直线状态转变为非线性状态的时刻；每次当电动修复到修复转换节点时对土壤进行调控，进而使其满足随后采用的微生物修复所需条件。
2.按权利要求1所述的高效协同修复烃类污染土壤的方法，其特征在于：所述修复转换节点为每次电动修复阶段处理的烃类污染物的降解动力学曲线由线性的直线状态转变为非线性状态，此时，土壤中DOC含量低于待修复土壤初始的50％-60％、电流强度下降到初始处理电流强度的80％-90％，向待修复土壤中加入营养碳源和电解质，使土壤中微生物数量达108-109CFU·g-1，土壤湿度为20％-25％、土壤pH为6.5-8.0，培养温度为15-30℃的土壤环境条件，转换进行下一次的微生物修复处理；
其中，营养碳源添加量为使待修复土壤中可溶性有机碳含量达到待修复土壤内原始含量的80％-120％；电解质添加量为使待修复土壤内元素总体C:N:P的摩尔比达到100:5:1-100:4:1，同时协调控制电动效应电流达到初始水平的100％-120％。
3.按权利要求1或2所述的高效协同修复烃类污染土壤的方法，其特征在于：所述电动修复是在1.0-1.3V·cm-1电压梯度的直流电场中采用电极切换(倒极)的通电处理方式，每2h切换一次，每5-6天补充一次土壤水分，以保持土壤湿度达20-25％的恒定状态。
4.按权利要求2所述的高效协同修复烃类污染土壤的方法，其特征在于：所述营养碳源为葡萄糖，电解质为高浓度盐溶液与水溶液混合的无机盐溶液；其中，水的加入量为使土壤湿度达到20-25％；
高浓度盐溶液为(NH4)3PO4(1mol·L-1)、(NH4)2SO4(1mol·L-1)和KCl(1mol·L-1)；其中，(NH4)3PO4(1mol·L-1)及(NH4)2SO4(1mol·L-1)的添加量以使土壤内元素总体C:N:P的摩尔比达到100:5:1-100:4:1为标准；KCl(1mol·L-1)的添加量根据使电动效应电流达到初始水平的100％-120％。
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