CN105210198B - 捕光天线复合物 - Google Patents

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Abstract

公开的本发明涉及具有使用理论量子跳变方法的相互作用的二级系统的简单的环‑毂设备，所述环‑毂设备模拟连接到反应中心的生物学捕光天线。

Description

捕光天线复合物
技术领域
本发明大体上涉及捕光天线复合物以及其在例如建造光伏电池中的用途。
发明背景
即使改进保护措施，世界的能源消耗量预计在本世纪末将增至三倍，达到约46万亿瓦特(trillion watt，TW)。关于未来能源需求，值得注意的是，1.2×105TW通过在宽的IR光谱到UV光谱中的阳光储存在地球的表面上。主要的能源挑战围绕这个巨大的太阳能源的转换、存储和有效利用。
硅基太阳能电池供应用于高效太阳能电池的最可靠的、最便宜的以及最常用的解决方案。因此，预期太阳能电池厂将使用某种形式的Si(非晶、多晶、或纳米结构)作为活性能量捕集元件或作为基板。尽管如此，现有的Si技术产生的电功率仍然比来自化石燃料的能量昂贵约3倍。因此，大大改善Si基太阳能电池的效率是必要的。
太阳能转换效率的基本限制由Shockley和Queisser关于p-n结探讨[1]。对于理想的p-n 1.3eV带隙结，预测是30％的最大理论效率。实际上，该p-n结的太阳能电池被包括载流子热化和重组、接点和结损失以及透明度损失的各种来源的损失限制。迄今为止，最高效率的光伏装置已经使用多个p-n结被制造，即所谓的串联太阳能电池。串联电池的效率记录近来已超过40％[2]。然而，晶格参数和电池之间的电流匹配的要求限制了发展并且增加了单个电池的成本。
寻找简单的方法将有机层耦合到现有的Si太阳能电池以提高电池的效率是至关重要的。在这种情况下，即使多达3％的电池效率的初始的小改进将是有用的。这种改进是如果利用量子原则该系统可以实现的一种可能应用的实例。
由于现有的半导体技术在尺寸上收缩超过它当前的45nm，并且由于正在开发22nm制造技术，量子纳米结构有可能成为未来电子装置的主要部件。未来的革命将创造用于新的工程结构元件的许多机会。量子装置的制造充斥着许多重大挑战，并且在成功地产生新一代的量子电子学和逻辑操作装置之前需要突破。除了解决控制的关键问题比如在装置中操作和测量量子态，这些挑战还包括通常需要微米级至纳米级的分辨率的装置制造困难、消弱量子装置的操作的退相干。应用采用与简单经典测量相称的量子力学性质的混合方法可以是对在实际装置中使用室温量子力学的重要步骤。
在若干情况下，自然界使用量子力学以实现非凡的结果。众所周知的实例是光合的捕光复合物的高光子转换效率，所述捕光复合物在小规模内使用相干性性质和量子过程。在多种多发色团组件中的近期的实验进展已经提高了吸引人的可能性，该可能性是即使在室温下，量子相干动力学在光合能量转移中起作用[3-5]。已经分别讨论了在基板上具有不同或相同的能隙结构的发色团的双层组件[6]或三层组件[7]的电子动力学。这些引人注目的发现指示，在此温度区间内存在量子相干性的关键是在紧密间隔的不同的发色团之间出现相关的能量波动，从而使颜料能够共用相同的相干模式。
参考文献
[1]M.A.Green，Third Generation Photovoltaics，Springer-Verlag，New York,35-55(2003).
[2]M.A.Green，K Emery，Y Hishikawa，W Warta-Progress in PhotovoltaicsResearch and Applications 346-352(2010).
[3]H.Lee，Y.C.Cheng，G.R.Fleming,Science 316,1462(2007).
[4]E.Collini和G.D.Scholes,Science 323,369(2009).
[5]R.van Grondelle和V.I.Novoderezhkin,Energy transfer inphotosynthesis:experimental insights and quantitative models.PhysicalChemistry Chemical Physics 8793(2006).
[6]G.Gotesman，D.H.Waldeck和R.Naaman,J.Phys.Chem.A113,7213(2009).
[7]A.Neubauer，S.Yochelis，I.Popov，A.Ben Hur，K.Gradkowski，U.Banin，和Y.Paltiel，J.Phys.Chem.C 116，15641(2012).
发明概述
本文公开的本发明的发明人已经开发具有使用理论量子跳变方法的相互作用的二级系统的简单的环-毂设备(ring-hub arrangement)，所述环-毂设备模拟连接到反应中心的生物学捕光天线。在量子相干能量转移连同能量紊乱(energetic disorder)一起存在时，从天线到反应中心的激发转移效率密切地依赖于初始状态的量子叠加性质。在完整复合物的大部分理论描述中，激子以步进式量子级联的状态在捕获天线至反应中心之间行进，这产生非常有效的、噪声加强的电荷转移。
直接使用生物学捕光天线复合物存在缺点。首先，生物学材料被建造到期满(built to expire)以便顺利地履行其在有机体的生命周期内的动力学作用；并且，其次，大规模地分离完整无缺的功能蛋白是需要科学技术套件和设施的昂贵的任务。
本发明的发明人已经开发纳米工具箱自下而上的方法，所述方法可以与自顶向下设计的电动/光电子元件组合，以便改善(提高效率)例如现有的Si太阳能电池的电子/光电子特性。本发明基于模拟自然界并且具有级联的能量状态的部件，所述部件包含通过有机分子互连的(自)组装的多发色团的纳米颗粒，所述部件进而与通过向上转换方法或向下转换方法收集(和/或传递)电荷载流子的另外的部件共轭。因此，本发明目的在于在电子/光电子部件中提供有效控制的电荷和能量转移的路径。
根据本发明，实施将材料部分(例如，纳米颗粒)分子自组装为结构化的多层组件以通过调节每个组装的材料层的带隙结构控制电荷和能量转移的路径。具有多种可调性质的纳米颗粒连同对被用于建造多层结构的结合分子的控制的此组合产生新颖的手段，允许简单、有效并且有成本效益地将所有部件自组装为具有预设计的光学性质和电子性质的超分子系统。
因此，在一方面，本发明提供包括基板和多层结构的元件，所述多层结构包括至少两个纳米颗粒层，所述多层结构与所述基板的表面的至少一个区域相缔合，所述纳米颗粒层中的每个包含不同类型的纳米颗粒；
其中所述基板材料的带隙大于直接与所述基板相缔合的层中的纳米颗粒的带隙，并且其中所述基板材料的带隙小于在所述多层结构的最顶层中的纳米颗粒的带隙。这样，长于被所述基板吸收的波长的波长被所述与基板相缔合的纳米颗粒层吸收，并且较短的波长被在最顶层处的纳米颗粒吸收。
在基板的至少一个区域上形成的“多层结构”包括两个或更多个纳米颗粒层，所述两个或更多个纳米颗粒层被定位(堆叠、组装)成一个在另一个之上，使得第一层被夹在基板表面和第二层之间，第二层被夹在第一层和第三层之间，并且每个后续的层位于前一层和后续的层之间。
在某些实施方案中，两个或更多个层被同轴地堆叠。
在某些实施方案中，多层结构包括：(a)与基板相缔合的第一层，本文中被称为“第一纳米颗粒层”或“第一层”；(b)位于距基板表面最远处并且仅与一层相缔合的层，本文中被称为“最顶层”；以及(c)至少一个另外的纳米颗粒层，其位于与基板相缔合的层和最顶层之间，其中所述至少一个另外的层(c)的纳米颗粒的带隙小于在最顶层(b)中的纳米颗粒的带隙，并且大于在第一层(a)中的纳米颗粒的带隙。
在某些实施方案中，多层结构包括(a)与基板相缔合的第一层、(b)位于距基板表面最远处并且仅与一层相缔合的层、以及(c)至少一个另外的纳米颗粒层，其位于与基板相缔合的层和最顶层之间，其中所述至少一个另外的层(c)的纳米颗粒的带隙小于在最顶层(b)中的纳米颗粒的带隙，并且大于在第一层(a)中的纳米颗粒的带隙，并且其中所述(或每个)至少一个另外的层的纳米颗粒的带隙小于纳米颗粒的后续的另外的层的带隙，其中，纳米颗粒的后续的另外的层距基板更远。
在某些实施方案中，纳米颗粒的多层结构形成渐变的能量带隙(能量漏斗(energyfunnel))，其中具有最小带隙的纳米颗粒层是直接与基板相缔合的纳米颗粒层(第一纳米颗粒层)。
在某些实施方案中，纳米颗粒的多层结构形成渐变的导带结构(或LUMO)，其中具有最低导带(能量状态)的纳米颗粒层是与基板相缔合的纳米颗粒层(第一纳米颗粒层)。
在某些实施方案中，纳米颗粒的多层结构形成渐变的价带(或HOMO)结构，其中具有最高价带(能量状态)的纳米颗粒层是与基板相缔合的纳米颗粒层(第一纳米颗粒层)。
应当理解，在其中基板的表面包括多于一个表面区域的分布的情况下，所述表面区域中的每个可以与如本文定义的多层结构相缔合，其中第一层以及所述多层结构中的每个的任何后续的层可以或可以不具有如本文定义的相同的纳米颗粒类型。此外，每个表面区域可以与包括不同数目的层的多层结构相缔合。
在某些实施方案中，在多层中的层的总数小于50。在某些实施方案中，在多层中的层的总数小于30。在某些实施方案中，在多层中的层的总数小于20。在某些实施方案中，在多层中的层的总数大于2。在某些实施方案中，在多层中的层的总数大于3。在某些实施方案中，在多层中的层的总数大于4。在某些实施方案中，在多层中的层的总数大于5。在某些实施方案中，在多层中的层的总数大于6。在某些实施方案中，在多层中的层的总数大于7。在某些实施方案中，在多层中的层的总数大于8。在某些实施方案中，在多层中的层的总数大于9。在某些实施方案中，在多层中的层的总数大于10。在其他实施方案中，层的总数在2至10之间。在另外的实施方案中，层的数目是2层或3层或4层或5层或6层或7层或8层或9层或10层。在还另外的实施方案中，层的数目是2层或3层或4层或5层。
如上所述，纳米颗粒层在基板的表面的至少一个区域上形成(沉积、组装)。纳米颗粒与表面区域的缔合通常经由连接基分子例如有机分子。在多层中的任一层中的纳米颗粒是经由有机连接基分子缔合的中间层，所述有机连接基分子可以或可以不与将第一层缔合到表面的连接基分子相同。类似地，每层可以与毗邻的层经由相同或不同的连接基部分缔合或在连接基部分不存在的情况下缔合。
第一层的纳米颗粒可以经由可以预先组装在基板上的连接基或经由纳米颗粒封端分子或在那些不存在的情况下与表面区域缔合。
在多层中的层中的每个包括不同类型的纳米颗粒，使得带隙特性被调节以提供上文定义的带隙结构。一层的纳米颗粒可以在纳米颗粒材料、纳米颗粒尺寸、纳米颗粒形状(例如，长形的纳米颗粒等)、纳米颗粒结构(例如，多角物(multipod)、芯-壳等)、存在或不存在掺杂原子(材料)、掺杂剂的选择、掺杂剂的浓度、价带偏移量和颗粒带结构中的至少一种上不同于另一个层的纳米颗粒(即它们可以具有不同的纳米颗粒类型)。
在某些实施方案中，在多层结构中的至少两层在多于一个参数(例如，尺寸和形状)上不同。
在某些实施方案中，在多层结构中的至少三层在多于一个参数上不同。
在某些实施方案中，在多层结构中的至少四层或至少五层在多于一个参数上不同。
在其他实施方案中，在多层结构中的至少两层在2个参数或3个参数或4个参数或5个参数或6个参数或7个参数或8个参数上不同。
在其他实施方案中，在多层结构中的至少三层在2个参数或3个参数或4个参数或5个参数或6个参数或7个参数或8个参数上不同。
在其他实施方案中，在多层结构中的至少四层或至少五层在2个参数或3个参数或4个参数或5个参数或6个参数或7个参数或8个参数上不同。
在某些实施方案中，在多层中的层中的每个在一个或更多个参数上不同于彼此(例如，所有的层具有相同的材料形状、结构等，但在它们的尺寸上不同于彼此)。在某些实施方案中，每两层与在多结构中的每两个其他层相比，在不同的参数(一个或更多个参数)上不同(例如，两层在纳米颗粒的尺寸上不同；其他两层在存在或不存在掺杂上不同)。在某些实施方案中，层中的某些在一个或更多个参数上彼此不同，并且层中的某些在另外的一个或更多个参数上彼此不同。
在某些实施方案中，在多层中的不同类型的纳米颗粒是具有不同尺寸的纳米颗粒层。在某些实施方案中，在多层中的不同类型的纳米颗粒是具有不同材料的纳米颗粒层。在某些实施方案中，在多层中的不同类型的纳米颗粒是具有不同形状的纳米颗粒层。在某些实施方案中，在多层中的不同类型的纳米颗粒是具有不同结构的纳米颗粒层。在某些实施方案中，在多层中的不同类型的纳米颗粒是具有不同的掺杂原子或不存在掺杂原子的纳米颗粒层。在某些实施方案中，在多层中的不同类型的纳米颗粒是具有不同的掺杂剂选择的纳米颗粒层。在某些实施方案中，在多层中的不同类型的纳米颗粒是具有不同的掺杂剂浓度的纳米颗粒层。在某些实施方案中，在多层中的不同类型的纳米颗粒是具有不同的价带偏移量的纳米颗粒层。在某些实施方案中，在多层中的不同类型的纳米颗粒是具有不同的带结构的纳米颗粒层。
在某些实施方案中，在多层中的不同类型的纳米颗粒是具有不同形状和/或尺寸的纳米颗粒层。在某些实施方案中，在多层中的不同类型的纳米颗粒是具有不同形状和/或不同尺寸和/或材料的纳米颗粒层。在某些实施方案中，在多层中的不同类型的纳米颗粒是具有不同的结构和/或尺寸和/或材料的纳米颗粒层。在某些实施方案中，在多层中的不同类型的纳米颗粒是具有不同尺寸和/或不同材料和/或在存在或不存在掺杂原子(材料)上不同的纳米颗粒层。在某些实施方案中，在多层中的不同类型的纳米颗粒是具有不同尺寸和/或不同材料和/或在掺杂剂的选择上不同的纳米颗粒层。在某些实施方案中，在多层中的不同类型的纳米颗粒是具有不同尺寸和/或不同材料和/或在掺杂剂的浓度上不同的纳米颗粒层。在某些实施方案中，在多层中的不同类型的纳米颗粒是具有不同尺寸和/或不同材料和/或结构和/或在掺杂剂的选择上不同的纳米颗粒层。在某些实施方案中，在多层中的不同类型的纳米颗粒是具有不同尺寸和/或不同材料和/或不同价带偏移量的纳米颗粒层。在某些实施方案中，在多层中的不同类型的纳米颗粒是具有不同尺寸和/或不同材料和/或不同的颗粒带结构的纳米颗粒层。
“纳米颗粒材料”指的是纳米颗粒的化学组合物。纳米颗粒材料可以被掺杂或可以不被掺杂。一般来讲，纳米颗粒包含选自半导体材料、金属和绝缘体的材料。
在某些实施方案中，纳米颗粒包含选自半导体和/或金属的材料。
在某些实施方案中，纳米颗粒在金属纳米颗粒中选择。非限制性实例包括Sc、Ti、V、Cr、Mn、Fe、Ni、Cu、Zn、Y、Zr、Nb、Tc、Ru、Mo、Rh、W、Au、Pt、Pd、Ag、Mn、Co、Cd、Hf、Ta、Re、Os、Ir、Hg、Rf、Db、Sg、Bh、Hs以及Mt。
在某些实施方案中，纳米颗粒包含稀土材料。
在某些实施方案中，纳米颗粒具有来自元素周期表d区的IIIB族、IVB族、VB族、VIB族、VIIB族、VIIIB族、IB族、IIB族、IIIA族、IVA族或VA族的材料，或包含(或含有)此类材料。
在某些实施方案中，纳米颗粒是或包含选自周期表d区的IIIB族、IVB族、VB族、VIB族、VIIB族、VIIIB族、IB族以及IIB族的过渡金属。在某些实施方案中，过渡金属是选自Sc、Ti、V、Cr、Mn、Fe、Ni、Cu、Zn、Y、Zr、Nb、Tc、Ru、Mo、Rh、W、Au、Pt、Pd、Ag、Mn、Co、Cd、Hf、Ta、Re、Os、Ir、Hg、Rf、Db、Sg、Bh、Hs、以及Mt的金属。
在某些实施方案中，纳米颗粒是选自II-VI族、III-V族、IV-VI族、III-VI族、IV族半导体的元素以及其组合的半导体纳米颗粒。
在其他的实施方案中，纳米颗粒是选自II-VI族材料的半导体纳米颗粒，所述II-VI族材料选自CdSe、CdS、CdTe、ZnSe、ZnS、ZnTe、HgS、HgSe、HgTe、CdZnSe以及其任何组合。
在某些实施方案中，纳米颗粒包含CdSe和/或CdS和/或CdTe。
在另外的实施方案中，III-V族材料选自InAs、InP、InN、GaN、InSb、InAsP、InGaAs、GaAs、GaP、GaSb、AlP、AlN、AlAs、AlSb、CdSeTe、ZnCdSe以及其任何组合。
在另外的实施方案中，纳米颗粒是选自IV-VI族的半导体纳米颗粒，材料选自PbSe、PbTe、PbS、PbSnTe、Tl2SnTe5以及其任何组合。
在其他实施方案中，材料是或包含IV族的元素。在某些实施方案中，材料选自C、Si、Ge、Sn、Pb。
在某些实施方案中，材料是金属、金属合金、或金属氧化物。非限制性实例包括ZnO、CdO、Fe2O3、Fe3O4以及In2O3。
在某些实施方案中，纳米颗粒材料包含ZnO。
在其他实施方案中，纳米颗粒选自Ag2S、Bi2S、Sb2S3、Cu2S、CuInS2、CuFeS2、CuGaS2、Cu(InGa)S2、CuAlS2、AgS以及Cu2(ZnSn)S4。
在某些实施方案中，纳米颗粒材料包含InAs。
如上所述，纳米颗粒可以用至少一种掺杂剂原子或离子“掺杂”。掺杂剂在不同于构成纳米颗粒的材料(原子)的材料中选择。
掺杂剂材料可以在金属材料和非金属材料中选择。
在某些实施方案中，掺杂剂原子或离子是Li或Mg或Na或K或Rb或Cs或Be或Ca或Sr或Ba、Sc或Ti或V或Cr或Fe或Ni或Cu或Zn或Y或La或Zr或Nb或Tc或Ru或Mo或Rh或W或Au或Pt或Pd或Ag或Co或Cd或Hf或Ta或Re或Os或Ir或Hg或B或Al或Ga或In或Tl或C或Si或Ge或Sn或Pb或P或As或Sb或Bi或O或S或Se或Te或Po或F或Cl或Br或I或At或其任何组合。
在某些实施方案中，掺杂剂选自Ag、Au以及其任何组合。在其他实施方案中，掺杂剂是Ag。在其他实施方案中掺杂剂是Au。
在某些实施方案中，纳米颗粒掺杂有稀土原子或离子。在某些实施方案中，稀土原子或离子是La或Sc或Y或Lu或Pm或Sm或Ho或Ce或Pr或Gd或Eu或Tb或Dy或Er或Tm或Nd或Yb或其任何组合。
本发明的掺杂的纳米颗粒可以是重掺杂的或轻掺杂的。
在某些实施方案中，纳米颗粒的掺杂剂浓度在1×1013原子每cm3至1×1023原子每cm3之间。
在某些实施方案中，纳米颗粒的掺杂剂浓度在1×1013原子每cm3至1×1018原子每cm3之间。
在某些实施方案中，纳米颗粒的掺杂剂浓度在1×1016原子每cm3至1×1018原子每cm3之间。
在某些实施方案中，纳米颗粒的掺杂剂浓度在1×1018原子每cm3至1×1023原子每cm3之间。
在某些实施方案中，纳米颗粒的掺杂剂浓度在1×1019原子每cm3至1×1022原子每cm3之间。
在某些实施方案中，纳米颗粒的掺杂剂浓度在1×1019原子每cm3至1×1021原子每cm3之间。
在某些实施方案中，纳米颗粒掺杂有至少一种掺杂剂原子或离子。在某些实施方案中，纳米颗粒掺杂有1至500种掺杂剂原子或离子。在某些实施方案中，纳米颗粒掺杂有5至200种掺杂剂原子或离子。在某些实施方案中，纳米颗粒掺杂有10至200种掺杂剂原子或离子。在某些实施方案中，纳米颗粒掺杂有10至100种掺杂剂原子或离子。在某些实施方案中，纳米颗粒掺杂有20至50种掺杂剂原子或离子。
在某些实施方案中，纳米颗粒掺杂有构成纳米颗粒中的原子中的小于15％的掺杂剂原子或离子。在某些实施方案中，纳米颗粒掺杂有构成纳米颗粒中的原子中的小于10％的掺杂剂原子或离子。在某些实施方案中，纳米颗粒掺杂有构成纳米颗粒中的原子中的1％至15％的掺杂剂原子或离子。
在某些实施方案中，将掺杂剂分散在纳米颗粒内。在某些实施方案中，掺杂剂形成岛状物。在某些实施方案中，掺杂剂位于(或接近于)纳米颗粒的表面。
形成多层结构中的每个的纳米颗粒可以基于“纳米颗粒的尺寸”选择。如本领域中已知的，本体材料(半导体)具有定义的带隙，即导带和价带的边缘的能量差。由于粒度减小至纳米级区间，电荷载流子的运动变得受到限制。这种影响通过将本体能带分裂成离散的状态而改变纳米颗粒的电子性质，因此，用减小纳米颗粒的尺寸将这些跃迁移动到较高的能量。
在使用带间跃迁时可以通过由以下的等式确定最低的激发态来选择每层中的纳米颗粒：
其中m*是相应的有效质量，Eg是本体的带隙，且R是球形颗粒的半径。在某些情况下，例如当使用掺杂的纳米颗粒和/或芯/壳结构时，也使用带内跃迁。
通常，在本发明的层中采用的纳米颗粒是离散的颗粒，它们的尺寸中的至少一个在纳米范围(1nm至1000nm)内，通常为1nm至500nm的长度或直径。在某些实施方案中，本发明的纳米颗粒为1nm至100nm之间的长度和/或直径。在某些实施方案中，本发明的纳米颗粒为1nm至50nm之间的长度和/或直径。在其他实施方案中，掺杂的纳米颗粒为平均在1nm至20nm的范围内的长度和/或直径。在其他实施方案中，掺杂的纳米颗粒为平均在3nm至20nm的范围内的长度和/或直径。在其他实施方案中，掺杂的纳米颗粒为平均在1nm至10nm的范围内的长度和/或直径。
纳米颗粒可以具有任何的“纳米颗粒的形状”，通常在各向同性形状的纳米颗粒和各向异性形状的纳米颗粒中选择。纳米颗粒可以被选择以显示任何分支结构或网状结构。不被限制于此，纳米颗粒可以是对称的或不对称的，可以是长形的，具有棒状形状、球形、椭圆形、金字塔形、盘状、分支状、网络状或任何不规则的形状。在某些实施方案中，纳米颗粒选自量子点(QD)、纳米晶体、纳米球、纳米棒、纳米线、纳米立方体、纳米盘、分支的纳米颗粒、以及其他。同样地，“纳米颗粒的结构”可以选自层状纳米颗粒(即，芯/壳纳米颗粒)、单种材料的纳米颗粒、具有不同材料或晶体相(例如，多角物比如四角物)或节段(条形码)等的区域的纳米颗粒。
在某些实施方案中，纳米颗粒是芯-壳结构或芯-杂壳(core-heteroshell)结构。此类的非限制性实例是CdSe/CdTe、CdSe/ZnS、CdSe/ZnSe CdSe/CdS、InP/CdSe、InP/ZnSeInP/Zn、InAs/CdSe/ZnS、InAs/CdSe/CdS、InAs/InP/ZnSe、InP/ZnSe/ZnS、InP/CdS/ZnSe、InP/CdS/ZnSe、GaAs/CdSe/ZnS、GaAs/CdS/ZnS。
在某些实施方案中，纳米颗粒是CdSe/CdTe或CdSe/CdS或CdS/CdSe或CdTe/CdSe或CdS/CdTe或CdTe/CdS芯壳结构。在某些实施方案中，纳米颗粒是CdSe/CdS芯壳结构。
在某些实施方案中，某些层的纳米颗粒可以在尺寸和/或材料组成中的至少一种上与后续的层中的每个中的纳米颗粒不同。在某些实施方案中，第一层的纳米颗粒可以在尺寸和/或材料组成中的至少一种上与后续的层中的每个中的纳米颗粒不同。在某些实施方案中，多层包括两个纳米颗粒层，其中第一层的纳米颗粒在尺寸上大于在第二最顶层中的纳米颗粒。在其中多层包括多于两层的其他实施方案中，第一层的纳米颗粒大于第二层中的纳米颗粒，所述第二层中的纳米颗粒进而大于在第三层中的纳米颗粒，依次类推，使得在最顶层中的纳米颗粒在尺寸上是最小的。在此类实施方案中，在所有层中的纳米颗粒的材料可以是或可以不是相同的。
在某些实施方案中，每个纳米颗粒层包含不同材料的纳米颗粒。例如，一层可以包含金属纳米颗粒，并且另一层可以包含一种或更多种半导体材料的纳米颗粒。在另一个实施例中，每层包含半导体材料的纳米颗粒，使得在每层中的纳米颗粒不同。在另一个实施例中，每层包含掺杂的半导体材料或金属材料或金属氧化物材料的纳米颗粒，使得在每层中的纳米颗粒在掺杂浓度的水平上不同(从零到高掺杂)。
根据本发明，每个纳米颗粒层与至少一个基板表面区域和/或前面的和/或后续的层中的纳米颗粒相缔合。纳米颗粒可以直接缔合到基板(和/或前面的和/或后续的层)或可以经由如本文公开的连接基部分与其缔合。纳米颗粒可以用允许将纳米颗粒连接到表面或连接到另一层的纳米颗粒(例如，通过官能部分)的有机分子来封端。
可以经由化学相互作用，比如共价键、离子键或配位键或经由物理相互作用比如范德华力将纳米颗粒缔合到基板或相邻的纳米颗粒层。
通常，多层结构通过首先将连接基分子例如有机分子沉积在基板的表面的至少一个区域上而形成。这些连接基分子或部分充当粘合层，所述粘合层将纳米颗粒在预定的距离处锚固到基板的表面或锚固到前面的或后续的纳米颗粒层。
在某些实施方案中，连接基部分基于某些官能团(连接基团)的存在或不存在来选择。在某些实施方案中，连接基部分基于它们的长度即在连接基链中的原子(例如，碳)的数目来选择。在其他实施方案中，连接基部分被选择以提供控制的电荷或能量转移的路径(例如，从而对在本发明的元件中的电荷/能量转移产生影响)。因此，预先确定每种(有机)连接基分子的性质(例如，长度、离域电子π结构、在一个纳米颗粒层的发射与相邻的纳米颗粒层或基板的吸收之间的光谱重叠)，以便在本发明的元件(在每两层或层与基板之间的中间层)中允许电荷或能量转移(向上转换或向下转换)。这样，有机分子层实际上在来自不同层或在相同层内的纳米颗粒自身之间或在纳米颗粒与基板之间耦合。因此，即使具有相同的纳米颗粒类型或尺寸，可以通过有机分子类型控制电荷/能量转移。
连接基分子的长度(或在两个相邻的纳米颗粒层之间或基板与第一纳米颗粒层之间的距离，所述距离可以通过在纳米颗粒的表面上的配体或两个连接基层或在结构中的任何其他参数来定义)可以在纳米或亚纳米范围内。在某些实施方案中，连接基的长度在0.1nm至100nm之间。在某些实施方案中，连接基的长度在0.5nm至100nm之间。在某些实施方案中，连接基的长度在0.5nm至10nm之间。在某些实施方案中，连接基的长度在1nm至10nm之间。连接基被选择以控制耦合。它们在分离时可以形成隧道势垒(tunnel barrier)。连接基可以是导电的或当手性时具有像自旋过滤器(spin filter)的固有性质。连接基在结构上可以是直链的或支链的，可以含有一个或更多个手性中心，或可以是非手性的，可以含有一个或更多个芳香族或杂芳香族基团、或一个或更多个杂原子。
连接基分子可以是双官能的，即具有允许连接基与基板的表面相缔合的第一类型官能团、以及允许将连接基缔合到第一纳米颗粒层的第二类型官能团。类似地，用于将基板缔合到层或缔合两个连续层的连接基分子可以具有允许将连接基缔合到一层(例如，第一层或基板)的分子的第一类型官能团、以及允许将连接基缔合到毗邻的层(例如，第二层)的第二类型官能团。
第一官能团和第二官能团可以是相同的或不同的。
在某些实施方案中，连接基分子是具有选自硫醇、羧酸、胺、羟基、硅烷以及其他的一个或更多个官能团的有机分子。在某些实施方案中，连接基分子具有双官能或多官能部分。
在某些实施方案中，连接基分子是具有在一个或两个链端处具有官能部分的碳链的有机分子。在某些实施方案中，碳链含有在1个和100个之间的碳原子。在某些实施方案中，碳链含有在1个和50个之间的碳原子。在某些实施方案中，碳链含有在1个和10个之间的碳原子。在另外的实施方案中，碳链包含1个碳原子或2个碳原子或3个碳原子或4个碳原子或5个碳原子或6个碳原子或6个碳原子或7个碳原子或8个碳原子或9个碳原子或10个碳原子。
在某些实施方案中，有机分子选自二硫醇分子。二硫醇分子的非限制性实例包括HS-(CH2)2-SH(EDT乙二硫醇)、HS-(CH2)9-SH(壬二硫醇)、HS-(CH2)10-SH(癸二硫醇DT)以及(苯二甲硫醇BDMT)。乙硅烷的非限制性实例包括C4H6Cl6Si2(2-亚甲基-1,3-丙二基)双(三氯硅烷)、C6H12Cl6Si2(双(三氯甲硅烷基)己烷)或具有如以下但不限制于以下的不同基团的双官能分子：C6H16O3SSi(巯基丙基)三甲氧基硅烷、C2H7NS(2-巯基乙胺)。
纳米颗粒层覆于其上的基板被选择以具有根据本发明定义的带结构。基板可以是柔性基板或刚性基板，其可以是大体上一维的(点)或二维的(薄的平坦的基板或膜)或三维弯曲的(非平坦的)表面(基板)。基板的非限制性实例可以具有平面形状(矩形形状或盘形状)、圆形状或环形状，其中多层结构被堆叠在基板上并且可以或可以不覆盖遍及其的全部基板表面。
在某些实施方案中，基板是导电的。
在某些实施方案中，基板是透明的。在某些实施方案中，基板在可见光谱区间内是透明的。在某些实施方案中，基板在NIR和/或IR光谱区间内是透明的。在某些实施方案中，基板在可见-IR光谱区间内是透明的。在某些实施方案中，基板是导电且透明的。
在某些实施方案中，基板是无机半导体材料，包括但不限于硅、锡、硼的化合物、碲、锗、镓、砷化镓(GaAs)、磷化镓(GaP)、碲化镉(CdTe)、砷化铝镓(GaAlAs)、磷化铟(InP)、磷砷化镓(GaAsP)、硫化镉(CdS)、铜铟镓二硒(CIGS)、碲镉汞(HgCdTe)、以及铜铟硫或铜铟硒。
在某些实施方案中，基板可以选自玻璃、多孔玻璃、石英、氧化铟锡(ITO)、氟化氧化锡(FTO)或云母。
在某些实施方案中，基板是聚合物(导电聚合物)，比如聚薁类、聚亚苯基类、聚芘类、聚萘类、聚(吡咯)类、(PPY)、聚(噻吩)类(PT)、聚(3,4-亚乙基二氧噻吩)(PEDOT)、聚吖庚因类、聚吲哚类、聚咔唑类、聚(对亚苯基亚乙烯基)(PPV)、聚(乙炔)类(PAC)、聚(对苯硫醚)(PPS)、聚-3-己基噻吩(P3HT)、聚苯胺类。
在某些实施方案中，基板或基板的区域是n型或p型半导体。
在某些实施方案中，基板是GaAs或Si。
基板不需要用多层的纳米颗粒层完全覆盖。基板具有与多层相缔合的一个或更多个离散的间隔开的表面区域。间隔开的区域是通过原子(材料)或其他多层(包含不同类型的纳米颗粒层和/或纳米颗粒层的布置)的区域或无材料的区域或基板的不同带结构(例如，包含p型区域和n型区域的基板)分开的材料(多层)的区域。
在某些实施方案中，多层完全(或几乎完全)覆盖基板(在至少一个基板面上)。在某些实施方案中，在基板中的区域的数目为至少1。在某些实施方案中，在基板中的区域的数目是2或3或4或5或6或7或8或9或10。
区域的尺寸可以与一个纳米颗粒的尺寸一样小。区域的尺寸可以是基板的整个尺寸(在基板的至少一个面上)。在某些实施方案中，区域的尺寸由最终的功能元件的尺寸(例如，在电子装置元件中的栅的尺寸)限定。
在某些实施方案中，区域尺寸是纳米级的。在某些实施方案中，区域尺寸是亚微米级的。在某些实施方案中，区域尺寸是微米级的。在某些实施方案中，区域尺寸是毫米级的。在某些实施方案中，区域尺寸是厘米级的。
多层结构在其上堆叠的基板或基板的区域可以具有多种带结构。
在某些实施方案中，基板材料或基板材料的区域(与多层结构缔合的)被选择以具有小于在第一层中的纳米颗粒的带隙的带隙。
在某些实施方案中，基板材料或基板材料的区域(与多层结构缔合的)被选择以具有大于在第一层中的纳米颗粒的带隙的带隙。
在某些实施方案中，基板材料或基板材料的区域(与多层结构缔合的)被选择以具有小于在最顶层中的纳米颗粒的带隙的带隙。
在某些实施方案中，基板材料或基板材料的区域(与多层结构缔合的)被选择以具有大于在第一层中的纳米颗粒的带隙的带隙，并且具有小于在最顶层中的纳米颗粒的带隙的带隙。
在某些实施方案中，基板材料或基板材料的区域(与多层结构缔合的)被选择以具有低于在第一层中的纳米颗粒的导带的导带(能量状态)。
在某些实施方案中，基板材料或基板材料的区域(与多层结构缔合的)被选择以具有高于在第一层中的纳米颗粒的价带的价带(能量状态)。
在某些实施方案中，基板材料或基板材料的区域(与多层结构缔合的)被选择以具有高于在第一层中的纳米颗粒的导带的导带(能量状态)。
在某些实施方案中，基板材料或基板材料的区域(与多层结构缔合的)被选择以具有低于在第一层中的纳米颗粒的价带的价带(能量状态)。
在某些实施方案中，基板材料或基板材料的区域(与多层结构缔合的)被选择以具有低于在最顶层中的纳米颗粒的导带的导带(能量状态)。
在某些实施方案中，基板材料或基板材料的区域(与多层结构缔合的)被选择以具有高于在最顶层中的纳米颗粒的价带的价带(能量状态)。
因此，在另一方面，本发明提供包括基板和至少两个间隔开的多层结构的元件，所述多层结构中的每个位于所述基板的不同的表面区域上，所述多层结构中的每个包括至少两个纳米颗粒层，其中表面材料的带隙小于在与表面的第一区域相缔合的纳米颗粒层中的纳米颗粒的带隙，并且其中表面材料的带隙大于与表面的另外的区域相缔合的纳米颗粒层中的纳米颗粒的带隙。
在某些实施方案中，基板的至少表面区域与多层相缔合。所述至少表面区域与包含多个第一类型的纳米颗粒的第一层相缔合，所述第一层与包含第二类型的纳米颗粒的第二层相缔合，所述第二层任选地与包含第三类型的纳米颗粒的第三层相缔合，并且每个后续的层包含多个至少另外类型的纳米颗粒；基板和后续的纳米颗粒层被选择以便形成能带结构，其中第一层的纳米颗粒的带隙小于第二层的纳米颗粒的带隙，并且在每个后续的层中的纳米颗粒的带隙大于前面的层的带隙。
在另一方面，本发明提供包括基板和至少三个纳米颗粒层的元件，其中所述基板的至少表面区域与包含多个第一类型的纳米颗粒的第一层相缔合，所述第一层与包含第二类型的纳米颗粒的第二层相缔合，并且相继地，每个后续的层包含不同类型的纳米颗粒；每种纳米颗粒的类型被选择以便形成逐渐增加的带隙结构，其中第一层的纳米颗粒被选择以具有最小的带隙并且在最顶层中的纳米颗粒被选择以具有最大的带隙。
在某些实施方案中，所述元件的基板材料(与至少三层的多层结构缔合的)被选择以具有小于在第一层中的纳米颗粒的带隙的带隙。
在某些实施方案中，所述元件的基板材料(与多层结构缔合的)被选择以具有大于在第一层中的纳米颗粒的带隙的带隙。
在某些实施方案中，所述元件的基板材料(与多层结构缔合的)被选择以具有小于在最顶层中的纳米颗粒的带隙的带隙。
在某些实施方案中，所述元件的基板材料(与多层结构缔合的)被选择以具有小于在第一层中的纳米颗粒的带隙的带隙。
在某些实施方案中，多层结构包含3层、4层、5层、6层、7层、8层、9层或10层。
如在下文中进一步讨论的，作为向上转换或向下转换的模态的带隙构造允许例如建造更有效的太阳能电池。涉及基板材料和在与基板相缔合的多层结构中的纳米颗粒的向上转换或向下转换现象分别在方案1a和方案1b中被描绘，并且为了简洁的目的，在下文中关于一般的太阳能电池构造被解释。应当理解，本发明的元件可以被调整(tailor)用于大量的最终应用。
方案1a：根据本发明的元件的示例性带结构的示意性描绘：涉及向上转换过程的元件的带隙结构方案。
方案1b：根据本发明的元件的示例性带结构的示意性描绘：涉及向下转换过程(能量转移过程)的元件的带隙结构方案。
向上转换方案允许改变不被太阳能电池吸收的光子的光谱以有效地使透射的光谱的红外(IR)部分移位到NIR部分或可见部分。
如本领域中已知的，具有小于太阳能电池材料的带隙的能量的光子不被吸收，并且它们的能量不被用于载流子的产生。具有大于带隙的能量的光子被吸收，但由于产生的电子的热化，过量的能量变为损失。在硅太阳能电池中，这些光谱损失可以多达50％。
如在上文的方案1a中所描绘，在向上转换方案中，基板材料的带隙大于在与基板相缔合的层(第一层)中的纳米颗粒材料的带隙。另外，基板材料的带隙小于在描绘的多层结构的最顶层(第三层)中的纳米颗粒材料的带隙。更具体地，基板和第一纳米颗粒层的带隙被调整(被调节)，以便吸收光子源或电荷载流子(光)源的部件(纳米颗粒层)的导带带隙边缘低于基板的导带边缘。此结构允许具有低于太阳能电池的带隙的能量的光子被转换成较高能量的光子，所述较高能量的光子随后被引导回到太阳能电池并被吸收，从而提高其效率。
在方案1b中描绘的向下转换方案，带隙结构使得基板材料的带隙小于在第一层中和任何后续的层中的纳米颗粒的带隙。更具体地，基板和第一纳米颗粒层的带隙被调整(被调节)，以便第一纳米颗粒层的导带带隙边缘高于基板的导带边缘，并且每个后续的纳米颗粒层以相同的方式被调整以产生具有从基板至最顶层的纳米颗粒层逐渐较高的导带的体系。此结构允许吸收的光子经历级联的能量转移过程，从而提高太阳能电池的效率。
通常，本发明的元件可以被调整以采用类型I或类型II的带构造。“类型I”指的是纳米结构的带构造，其中两个相邻的层或第一层与基板的纳米颗粒的带偏移使得一个纳米颗粒层的导带边缘和价带边缘的能量位置在其他相邻的纳米颗粒层或基板的导带边缘和价带边缘内。“类型II”指的是交错的带构造，其中一个纳米颗粒层的导带边缘的能量位置位于其他纳米颗粒层或基板的导带边缘和价带边缘之间，并且一个纳米颗粒层的价带边缘位于其他纳米颗粒层或基板的价带边缘之下。
本文描述的本发明可以在不同的最终应用中实施；每种应用可以需要根据本发明的元件的不同的带结构。因此，可以调节元件的带隙结构以具体地调整此类最终应用。
在另一方面，本发明提供调节根据本发明的元件的带隙结构的方法，所述方法包括：
-选择具有已知的带隙结构的基板，
-选择具有已知的带隙结构的纳米颗粒，
-将所述纳米颗粒缔合到基板的表面并且彼此缔合，以在所述表面上形成多层结构，使得多层结构的带结构被调节至期望的结构；
其中所述纳米颗粒任选地经由连接分子缔合到表面或彼此缔合。
在某些实施方案中，通过选择不同的基板和/或纳米颗粒类型和/或连接基分子实现带调节。在某些实施方案中，通过在本发明的元件内不同地布置纳米颗粒类型和/或连接基分子实现带调节。
在某些实施方案中，本发明的元件具有带结构，其中在第一纳米颗粒层的导带边缘(和/或价带边缘)和第二纳米颗粒层的导带边缘之间的能量差以及每两个相邻的纳米颗粒层的和/或第一层与基板的导带边缘的能量差使得允许能量和/或电荷转移(例如，在一个纳米颗粒层的发射与相邻的纳米颗粒层或基板的吸收之间的光谱重叠)。
在某些实施方案中，本发明的元件具有带结构，其中在第一纳米颗粒层的导带边缘(和/或价带边缘)和第二纳米颗粒层的导带边缘之间的能量差以及每两个相邻的纳米颗粒层的和/或第一层与基板的导带边缘的能量差为等于或小于环境(元件环境)的(热)能量的值。在某些实施方案中，每两个相邻的纳米颗粒层和/或第一层与基板的导带边缘(和/或价带边缘)的能量差等于或小于25meV。
在某些实施方案中，基于最终应用例如太阳能电池，选择最顶层的纳米颗粒的带隙。在某些实施方案中，最顶层的纳米颗粒的带隙等于或小于(激发)源(光子)的能量。在某些实施方案中，最顶层的纳米颗粒的带隙在IR光谱区间内。在某些实施方案中，最顶层的纳米颗粒的带隙在NIR光谱区间内。在某些实施方案中，最顶层的纳米颗粒的带隙在可见光谱区间内。
在另一方面，本发明提供形成根据本发明的元件的方法，所述方法包括：
-选择具有已知的带隙结构的基板，
-选择具有已知的带隙结构的纳米颗粒，
-将所述纳米颗粒缔合到基板的表面并且彼此缔合，以在所述表面上形成多层结构，使得多层结构的带结构被调节至期望的结构；
其中所述纳米颗粒任选地经由连接分子缔合到表面或彼此缔合。
本发明的元件可以通过化学自组装或定向自组装以形成多种不同类型的层或多层结构来形成。自组装可以被用于加工包括如本文定义的任何类型的材料的表面的基板。在某些实施方案中，自组装的多层可以在先前在基板上形成的材料上或在已经被官能化以具有期望的性质的材料上形成。
用于本发明的基板和纳米颗粒可以是预制的(可商购的)或在缔合之前合成的。具有已知的带隙结构的基板和/或至少一种类型的纳米颗粒可以是预定的，即，在将纳米颗粒缔合到基板之前。具有已知的带隙结构的基板和/或至少一种类型的纳米颗粒可以用缔合步骤交替形成，例如第一纳米颗粒层与基板相缔合；随后，进行掺杂剂植入步骤，随后是另外的层的缔合。
缔合步骤可以通过本领域中已知的任何方案和手段进行。在某些实施方案中，用于纳米颗粒缔合的手段是通过将纳米颗粒和/或连接基沉积在基板上。在某些实施方案中，沉积手段选自浸渍、旋涂、辊涂、喷涂、分配、印刷、喷墨印刷、平板印刷、冲压、以及其任何组合。在某些实施方案中，缔合步骤还包括预先处理和/或后处理步骤，例如清洁基板的步骤。
在某些实施方案中，本发明的元件基于用于制造用于电子工业的部件的半导体基板，例如硅基板、绝缘体上硅基板、碳化硅基板、应变硅基板、硅锗基板、砷化镓基板以及其他。自组装构造可以被用于加工在生产平板显示器中使用的基板，比如玻璃、硅以及塑料。
取决于最终应用，通过例如自组装建造元件可以在任何尺寸的基板上实现。尺寸可以在一个纳米颗粒的级别中(在小的纳米装置中)。在某些实施方案中，基板的尺寸范围从具有小于1平方英寸的面积的小半导体基板至多达10英寸的用于生产电子部件的较大的半导体基板。在某些实施方案中，基板的尺寸(基板的至少一个面)与装置(例如，芯片)的尺寸一样，范围可以从1mm至22mm。在其他实施方案中，基板的尺寸可以在从10微米至55微米的范围中。在其他实施方案中，基板的尺寸可以是7mm×7mm。
本发明还提供实施本发明的元件的装置。
在上述实施方案中，在其上提供膜的基板可以是装置的组成部分，或可以是在如所述的其处理之后在装置内被实施的基板。装置可以是电子装置或光电子装置。
在多种设计中，在元件上可以形成另外的层。对于某些应用，另外的层是在最顶层上的保护层、或充当接触部件或反射涂层或防反射涂层的层、或其任何组合。
本发明的元件可以被集成在需要包括电磁波谱的可见、UV、IR和/或NIR区域的光的透射性和/或有效转换的装置内。此类装置可以是电到光的和/或光到电的换能器。可选择地，此类装置是例如光电导体和/或光电二极管和/或太阳能电池和/或发光集中器、光发射二极管(LED)和/或包括有机光发射二极管和激光器；和/或光传感器和/或像素传感器、和/或专用的晶体管和/或包括有机晶体管和/或无机晶体管和/或混合晶体管。利用此类涂层的其他应用涉及以下类别：印刷的电子触摸屏和/或显示器底板和/或大面积或小面积的灵活应用。
在某些实施方案中，本发明的元件是至少光伏电池(太阳能电池)的基板表面。
本发明的元件可以通过以下被集成到电子装置内、特别地光伏电池内：在选自硅(单晶的或多晶的)基太阳能电池、可以由通过诸如CVD(化学气相沉积)、PVD(压力气相沉积)的手段沉积的半导体材料组成的薄膜、有机半导体基板的基板上形成如本文描述的多层。
在某些实施方案中，多层是发光太阳能(光)集中器，并且基板可以是硅(或任何其他的)。在某些实施方案中，光集中器是在光伏电池装置中的元件。
在某些实施方案中，本发明的元件或多个本发明的元件可以在基板上被集成为多电池(阵列)，获得太阳能板。
附图简述
为了理解本公开内容并且为了领会如何在实践中实施本公开内容，现在将参考附图通过仅非限制性实施例的方式描述各个实施方案，其中：
图1是InAs纳米点(nanodot)单层的SEM显微图。
图2是在10K下用100mW、532nm的激光器测量的用于不同连接基分子的InAs纳米点的光致发光(PL)光谱。细线是NP的原始溶液的PL光谱。插图示出用于不同的附接分子的用于530nm和830nm的两个激发波长的整合信号(integrated signal)。整合信号关于在每个波长处的最小响应被归一化。
图3在左边呈现晶体管装置的示意图；在中间呈现在300K下作为源极-漏极电流的函数的装置的绝对响应；并且在右边呈现实际的装置。插图：示出作为层的数目的函数的非线性绝对响应。
图4在左边呈现Si光电池的设计的掩模的略图；在右边呈现用于测量的PN光电池的图片。
图5是具有旧接点和新接点的太阳能电池的I-V曲线。示出的新接点IV对于-1V至1V范围内是欧姆性的，其中电阻为1千欧姆。
图6是测量的电池的光谱响应曲线。
图7是在氧化NC之前和之后，具有NC的相同的太阳能电池的对可见光的响应的曲线图。
图8是Si检测器对可见光和UV光的归一化的响应曲线图。
图9是具有和不具有5个NC的单层的太阳能电池的透射曲线图。
实施方案的详述
光合蓝细菌(放氧原核生物)的天线复合物在室温下形成优越的激发转移效率。近期的研究示出，在某些天线系统内的杰出的能量转移可以归因于相干量子性质。已经研究了被分离并且在若干基板上被干燥的光合天线蛋白。初步结果示出蛋白排序，随后是体外蛋白发射的峰位移。本发明人已经证明，在干燥过程期间，蛋白倾向于以模拟天然蛋白的超分子组织布置。此类结构可以充当纳米级的能量传递线(energy transmission line)，并且可以被用于将光耦合到纳米装置。
为了建造人工的分子，通过胶体化学生长的量子点或任何其他的纳米颗粒(在本文中通常被称为“纳米晶体”，NC)已经被用于证明组合物和尺寸的受控的生长。利用NC的高度可调节水平的结构以及颗粒的化学加工能力，这些系统连同半导电聚合物被利用以产生光发射二极管和光伏装置两者。
使用自组装方法，经由有机分子将NC附接到太阳能电池装置，在材料(半导体、金属、铁电体)和NC尺寸可达到的范围方面使得该系统的生产简单且灵活。在本发明的技术中实施的方法中，本发明人引入能够控制在NC和基板之间的耦合和电荷转移的新颖的纳米工具箱。
组合NC、有机连接基，以及半导体太阳能电池，此工具箱可以被用于通过改变NC的尺寸和性质并且通过控制耦合来调节响应光谱。图1呈现通过有机分子附接到GaAs基板的InAs纳米晶体单层的SEM扫描图。分子可以根据它们的影响电子或空穴导电的长度和化学键强度、以及其影响自旋导电(spin conductance)的分子对称性来选择。
具有多种尺寸可调节的性质的半导体NC连同控制结合分子以及添加金NC的可能性的此组合，产生允许将它的所有部件自组装成具有预先设计的光学性质以及电子性质的超分子系统的纳米工具的仓库(arsenal)。
多层系统通过组合例如半导体NC与作为连接基的有机分子而被建造。通过光致激发将制备NC供体单元的激发的电子态。对于不同类型的有机连接基分子和不同类型的纳米颗粒，研究从光致激发的NC到第二NC或到半导体基板的电荷转移。
进行的测量已经能够确定影响准确的电荷、自旋或穿过构造的有机势垒(organicbarrier)的激发子的参数。理解在量子世界和经典装置之间的这些耦合效应是在量子装置设计的自下而上/自上而下方法中的关键。证明在使用不同的有机分子的耦合中的变化的光学测量结果在图2中示出。
图2呈现通过使用光致发光(PL)测量、使用有机分子研究电荷转移和耦合控制的手段的实例。使用三种类型的分子：HS-(CH2)2-SH(EDT乙二硫醇)、HS-(CH2)10-SH(癸二硫醇DT)以及(苯二甲硫醇BDMT)，将纳米颗粒连接到GaAs基板。用于不同连接基分子的InAs纳米点的PL光谱在10K下用100mW、532nm的激光器测量。在图2中的细线是具有纳米晶体(NC)的原始溶液的PL光谱。在530nm处，GaAs基板吸收大部分的激光功率并且相当大的部分的电荷到达基板表面。因此，耦合越强，观察到的PL信号越强。仅在830nm处NC吸收激光功率并且观察到相反的效果。插图示出用于不同的附接分子的530nm和830nm两个激发波长的整合信号。整合信号关于在每个波长处的最小响应被归一化。
使用三个NC层的电荷和能量转移效率在图3的左边示出。传感器通过标准的光刻技术制备并且耦合到FET装置。图3中央示出在300K下作为源极-漏极电流的函数的装置的绝对响应。插图示出作为层的数目的函数的非线性绝对响应。很显然，响应随着层的数目增加。通过改变每层的耦合效率，我们实现了作为层的数目的函数的非线性响应。
连同光学测量，电荷转移和能量转移两者都可以被测量。电荷转移激活装置响应，且能量转移可以被光学地测量。一起利用两种工具对探查提出的复合物结构的性质是必不可少的。
太阳能电池
Si太阳能电池的性质
本发明人已经使用Si PN太阳能电池，并且比较有和没有纳米晶体(NC)层的太阳能电池的响应。为了这个目的，得到了新的n型Si晶圆。将所有的晶圆植入芯系统中，这在n型层上产生p掺杂的区域。在植入之后，使用标准的光刻技术实现太阳能电池。
图4的左边呈现被用于制造太阳能电池的掩模。太阳能电池的光学图像在图4的右图中呈现。
对于完整的太阳能电池，为了实现最大的效率，优化负载是必要的。在这种情况下，实现了具有较低电阻的接点。获得了具有1千欧姆的电阻的欧姆接点(图5)。
图6示出制造的太阳能电池的光谱响应。在UV区域处电池的响应小于总响应的1％。在NC吸附之前和之后比较检测器的总响应，可以测量在响应中的较大的改进。这种改进被认为主要源自短波长在效率上的增加。
在图7中证明在氧化NC之前和之后相同的电池的响应之间的比较。为了比较在完全相同的电池上的氧化效果，故意将具有NC的太阳能电池暴露于在手套箱中的NC氧化过程。可以观察到，在根据本发明的太阳能电池上吸附的层不受短时间氧化影响。使用CdSNC，装置的响应在一个星期的测量中不变化。
使用NC层以将UV光转换成可见光，在太阳能电池性能上实现改进。具有NC层的太阳能电池的UV光吸收的总响应是可见光响应的约5％(图8)。在没有NC的情况下，UV的响应约小于一半。
通过5单层吸附改进Si电池
在5单层吸附之前和之后，比较检测器的总响应，可以测量约较大的改进。这种改进归因于短波长在效率上的增加。如图9所示，比较UV穿过具有和不具有所述层的透明膜的透射，对于层状结构在550nm附近可以观察到增强的发射。
通过使用掺杂的NC在UV和IR区域内改进Si太阳能电池
为了提高使用红外光谱的电池效率，使用示出IR吸收的Ag掺杂的ZnO纳米晶体。使用将UV光转换成可见光的5个ZnO NC层，具有NC层的太阳能电池的UV光吸收的总响应为可见光响应的约8％。在没有NC的情况下，UV的响应小于吸收的四分之一。

Claims (66)

1.一种捕光元件，其包括基板和多层结构，所述多层结构包括至少两个纳米颗粒层，所述多层结构与所述基板的表面的至少一个区域相缔合，每个所述的纳米颗粒层包含不同类型的纳米颗粒；
其中所述基板材料的带隙大于直接与所述基板相缔合的层中的纳米颗粒的带隙，并且，其中所述基板材料的带隙小于在所述多层结构的最顶层中的纳米颗粒的带隙。
2.一种捕光元件，其包括基板和至少两个间隔开的多层结构，每个所述的多层结构位于所述基板的不同的表面区域上，每个所述的多层结构包括至少两个纳米颗粒层，其中所述基板的表面的材料的带隙小于在与所述基板的表面的第一区域相缔合的纳米颗粒层中的所述纳米颗粒的带隙，并且，其中所述基板的表面的材料的带隙大于在与所述基板的表面的另外的区域相缔合的纳米颗粒层中的所述纳米颗粒的带隙。
3.根据权利要求1所述的捕光元件，其中所述多层结构包括(a)第一纳米颗粒层、(b)最顶层、以及(c)位于它们之间的至少一个另外的纳米颗粒层，其中所述至少一个另外的纳米颗粒层(c)的所述纳米颗粒的带隙小于在所述最顶层(b)中的所述纳米颗粒的带隙，并且大于在所述第一纳米颗粒层(a)中的所述纳米颗粒的带隙。
4.根据权利要求2所述的捕光元件，其中所述多层结构包括(a)第一纳米颗粒层、(b)最顶层、以及(c)位于它们之间的至少一个另外的纳米颗粒层，其中所述至少一个另外的纳米颗粒层(c)的所述纳米颗粒的带隙小于在所述最顶层(b)中的所述纳米颗粒的带隙，并且大于在所述第一纳米颗粒层(a)中的所述纳米颗粒的带隙。
5.根据权利要求1至4中任一项所述的捕光元件，其中在所述多层结构中的层的总数小于50。
6.根据权利要求1至4中任一项所述的捕光元件，其中所述纳米颗粒经由连接基分子缔合到所述基板或缔合到相邻的层。
7.根据权利要求6所述的捕光元件，其中所述连接基分子被选择以允许在每两层之间或层与所述基板之间的电荷或能量转移。
8.根据权利要求6所述的捕光元件，其中所述连接基分子的长度在纳米或亚纳米范围内。
9.根据权利要求6所述的捕光元件，其中所述连接基分子是导电的。
10.根据权利要求6所述的捕光元件，其中所述连接基分子是双官能的。
11.根据权利要求10所述的捕光元件，其中所述连接基分子包含至少一个允许所述连接基与所述基板的所述表面相缔合的基团，以及至少一个允许连接基缔合到第一纳米颗粒层的官能团。
12.根据权利要求10所述的捕光元件，其中所述连接基分子包含至少两个基团，每个能够与不同的纳米颗粒层缔合。
13.根据权利要求11或12所述的捕光元件，其中每个所述的官能团是相同的或不同的。
14.根据权利要求6所述的捕光元件，其中所述连接基分子在具有一个或更多个官能团的有机分子中选择。
15.根据权利要求14所述的捕光元件，其中所述官能团选自硫醇、羧酸、胺、羟基以及硅烷。
16.根据权利要求6所述的捕光元件，其中所述连接基分子是具有在一个链端或两个链端处具有官能部分的碳链的有机分子。
17.根据权利要求6所述的捕光元件，其中所述连接基分子是选自二硫醇或乙硅烷分子的有机分子。
18.根据权利要求17所述的捕光元件，其中所述二硫醇分子选自HS-(CH2)2-SH(EDT乙二硫醇)、HS-(CH2)9-SH(壬二硫醇)、HS-(CH2)10-SH(癸二硫醇DT)以及(苯二甲硫醇BDMT)，并且所述乙硅烷分子选自C4H6Cl6Si2(2-亚甲基-1,3-丙二基)双(三氯硅烷)和C6H12Cl6Si2(双(三氯甲硅烷基)己烷)。
19.根据权利要求1至4中任一项所述的捕光元件，其中在所述多层结构中的每层包含不同类型的纳米颗粒。
20.根据权利要求1至4中任一项所述的捕光元件，其中所述纳米颗粒包含选自半导体和/或金属的材料。
21.根据权利要求1至4中任一项所述的捕光元件，其中所述纳米颗粒在金属纳米颗粒中选择。
22.根据权利要求21所述的捕光元件，其中金属选自Sc、Ti、V、Cr、Mn、Fe、Ni、Cu、Zn、Y、Zr、Nb、Tc、Ru、Mo、Rh、W、Au、Pt、Pd、Ag、Mn、Co、Cd、Hf、Ta、Re、Os、Ir、Hg、Rf、Db、Sg、Bh、Hs以及Mt。
23.根据权利要求1至4中任一项所述的捕光元件，其中所述纳米颗粒包含稀土材料。
24.根据权利要求1至4中任一项所述的捕光元件，其中所述纳米颗粒具有来自元素周期表的IIIB族、IVB族、VB族、VIB族、VIIB族、VIIIB族、IB族、IIB族、IIIA族、IVA族或VA族的材料。
25.根据权利要求1至4中任一项所述的捕光元件，其中所述纳米颗粒是或包含选自周期表d区的IIIB族、IVB族、VB族、VIB族、VIIB族、VIIIB族、IB族以及IIB族的过渡金属。
26.根据权利要求25所述的捕光元件，其中所述过渡金属是选自Sc、Ti、V、Cr、Mn、Fe、Ni、Cu、Zn、Y、Zr、Nb、Tc、Ru、Mo、Rh、W、Au、Pt、Pd、Ag、Mn、Co、Cd、Hf、Ta、Re、Os、Ir、Hg、Rf、Db、Sg、Bh、Hs以及Mt的金属。
27.根据权利要求1至4中任一项所述的捕光元件，其中所述纳米颗粒是选自II-VI族、III-V族、IV-VI族、III-VI族、IV族半导体的元素以及其组合的半导体纳米颗粒。
28.根据权利要求27所述的捕光元件，其中所述纳米颗粒是选自II-VI族材料的半导体纳米颗粒，所述材料选自CdSe、CdS、CdTe、ZnSe、ZnS、ZnTe、HgS、HgSe、HgTe、CdZnSe以及其任何组合。
29.根据权利要求28所述的捕光元件，其中所述纳米颗粒包含CdSe和/或CdS和/或CdTe。
30.根据权利要求27所述的捕光元件，其中所述纳米颗粒具有选自InAs、InP、InN、GaN、InSb、InAsP、InGaAs、GaAs、GaP、GaSb、AlP、AlN、AlAs、AlSb、CdSeTe、ZnCdSe以及其任何组合的材料。
31.根据权利要求27所述的捕光元件，其中所述纳米颗粒具有选自PbSe、PbTe、PbS、PbSnTe、Tl2SnTe5以及其任何组合的IV-VI族材料。
32.根据权利要求27所述的捕光元件，其中所述纳米颗粒材料是或包含IV族的元素，所述材料选自C、Si、Ge、Sn、Pb。
33.根据权利要求1至4中任一项所述的捕光元件，其中所述纳米颗粒具有选自金属、金属合金、或金属氧化物的材料。
34.根据权利要求1至4中任一项所述的捕光元件，其中所述纳米颗粒在ZnO、CdO、Fe2O3、Fe3O4以及In2O3纳米颗粒中选择。
35.根据权利要求1至4中任一项所述的捕光元件，其中所述纳米颗粒是ZnO纳米颗粒。
36.根据权利要求1至4中任一项所述的捕光元件，其中所述纳米颗粒选自Ag2S、Bi2S、Sb2S3、Cu2S、CuInS2、CuFeS2、CuGaS2、Cu(InGa)S2、CuAlS2、AgS以及Cu2(ZnSn)S4。
37.根据权利要求1至4中任一项所述的捕光元件，其中所述纳米颗粒材料是InAs。
38.根据权利要求1至4中任一项所述的捕光元件，其中所述纳米颗粒掺杂有至少一种原子或离子。
39.根据权利要求38所述的捕光元件，其中掺杂剂材料在金属材料和非金属材料中选择。
40.根据权利要求38所述的捕光元件，其中掺杂剂原子或离子是Li或Mg或Na或K或Rb或Cs或Be或Ca或Sr或Ba、Sc或Ti或V或Cr或Fe或Ni或Cu或Zn或Y或La或Zr或Nb或Tc或Ru或Mo或Rh或W或Au或Pt或Pd或Ag或Co或Cd或Hf或Ta或Re或Os或Ir或Hg或B或Al或Ga或In或Tl或C或Si或Ge或Sn或Pb或P或As或Sb或Bi或O或S或Se或Te或Po或F或Cl或Br或I或At或其任何组合。
41.根据权利要求38所述的捕光元件，其中所述掺杂剂选自Ag、Au以及其任何组合。
42.根据权利要求38所述的捕光元件，其中所述纳米颗粒是重掺杂的或轻掺杂的。
43.根据权利要求1至4中任一项所述的捕光元件，其中所述纳米颗粒是芯-壳结构。
44.根据权利要求43所述的捕光元件，其中所述芯-壳结构是芯-杂壳结构。
45.根据权利要求1所述的捕光元件，其中所述纳米颗粒选自CdSe/CdTe、CdSe/ZnS、CdSe/ZnSe CdSe/CdS、InP/CdSe、InP/ZnSe InP/Zn、InAs/CdSe/ZnS、InAs/CdSe/CdS、InAs/InP/ZnSe、InP/ZnSe/ZnS、InP/CdS/ZnSe、InP/CdS/ZnSe、GaAs/CdSe/ZnS、和GaAs/CdS/ZnS。
46.根据权利要求45所述的捕光元件，其中所述纳米颗粒是CdSe/CdTe或CdSe/CdS或CdS/CdSe或CdTe/CdSe或CdS/CdTe或CdTe/CdS芯壳结构。
47.根据权利要求46所述的捕光元件，其中所述纳米颗粒是CdSe/CdS芯-壳结构。
48.根据权利要求19所述的捕光元件，其中所述不同类型的纳米颗粒在选自纳米颗粒材料、粒度、颗粒形状、颗粒结构、存在或不存在掺杂原子、掺杂剂的选择、掺杂剂的浓度、价带偏移量和颗粒带结构中的至少一个方面存在不同。
49.根据权利要求1所述的捕光元件，其中每个纳米颗粒层与至少一个基板表面区域和/或前面的层的纳米颗粒或后续的层的纳米颗粒相缔合。
50.根据权利要求1至4中任一项所述的捕光元件，其中所述基板是三维的基板。
51.根据权利要求1至4中任一项所述的捕光元件，其中所述基板具有一个或更多个离散的间隔开的表面区域，所述表面区域各自与多层相缔合。
52.根据权利要求50所述的捕光元件，其中所述基板是透明的。
53.根据权利要求50所述的捕光元件，其中所述基板在可见光谱区间内、在NIR和/或IR光谱区间内或在可见-IR光谱区间内是透明的。
54.根据权利要求50所述的捕光元件，其中所述基板是导电且透明的。
55.根据权利要求1至4中任一项所述的捕光元件，其中所述基板是无机半导体材料。
56.根据权利要求1至4中任一项所述的捕光元件，其中所述基板具有选自硅、锡、硼的化合物、碲、锗、镓、砷化镓(GaAs)、磷化镓(GaP)、碲化镉(CdTe)、砷化铝镓(GaAlAs)、磷化铟(InP)、磷砷化镓(GaAsP)、硫化镉(CdS)、铜铟镓二硒(CIGS)、碲镉汞(HgCdTe)、以及铜铟硫或铜铟硒的材料。
57.根据权利要求1至4中任一项所述的捕光元件，其中所述基板选自玻璃、石英、氧化铟锡(ITO)、氟化氧化锡(FTO)和云母。
58.根据权利要求57所述的捕光元件，其中玻璃是多孔玻璃。
59.根据权利要求1至4中任一项所述的捕光元件，其中所述基板是聚合物。
60.根据权利要求1至4中任一项所述的捕光元件，其中所述基板是导电聚合物。
61.根据权利要求1至4中任一项所述的捕光元件，其中所述基板具有选自聚薁类、聚亚苯基类、聚芘类、聚萘类、聚(吡咯)类(PPY)、聚(噻吩)类(PT)、聚(3,4-亚乙基二氧噻吩)(PEDOT)、聚吖庚因类、聚吲哚类、聚咔唑类、聚(对亚苯基亚乙烯基)(PPV)、聚(乙炔)类(PAC)、聚(对苯硫醚)(PPS)、聚-3-己基噻吩(P3HT)和聚苯胺类的材料。
62.根据权利要求1至4中任一项所述的捕光元件，其中所述基板或所述基板的区域是n型或p型半导体。
63.根据权利要求1至4中任一项所述的捕光元件，其中所述基板是GaAs或Si。
64.一种光电装置，其包括根据权利要求1至63中任一项所述的捕光元件。
65.根据权利要求64所述的光电装置，被配置用于将光能转换成电能，或相反。
66.根据权利要求65所述的光电装置，该光电装置是光伏电池。
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