CN104979463A - 一种热电薄膜结构 - Google Patents
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Abstract
一种热电薄膜结构，包括一热电转换材料区，包括一热电转换材料；以及一金属扩散材料区，包括一金属扩散分布于热电转换材料区中的热电转换材料的一侧。此热电薄膜结构具有一横向席贝克系数，可提升热电材料的热电效应，并可应用于热电转换元件中。
Description
技术领域
本发明是有关于一种热电薄膜结构，且特别是一种关于具有金属扩散材料区的热电薄膜结构。
背景技术
热电材料为可将热能与电能互相转换的材料，其具有席贝克效应(Seebeckeffect)及帕耳帖效应(Peltier effect)。席贝克效应是藉由热电材料的温度差转换成电位差，可应用于热电发电；而帕耳帖效应则是藉由热电材料的电位差产生温度差，可应用于热电致冷。
随着热电技术的演进，热电材料的研究目标由三维的块材结构转变至一维的薄膜或纳米线结构。一维结构如热电薄膜与三维块材结构相较下具有可挠性，可减少材料的使用，以及具有较大的接触面积。然而，因为结构的改变，使得能在热电薄膜上所能施加或获得的温差或电位差变小。因此，如何使一维结构的热电材料，在维持相同温度差时能获得更大的电位差，便为现今研究发展重点。
发明内容
因此，本发明提供一种具有金属扩散材料区的热电薄膜结构，此热电薄膜结构具有横向席贝克系数(Transverse Seebeck coefficient)，可提升热电材料的热电效应，并可应用于热电转换元件中。
本发明的一个方面为一种热电薄膜结构，其包括一热电转换材料区，热电转换材料区包括一热电转换材料，以及一金属扩散材料区，金属扩散材料区包括一金属扩散分布于热电转换材料区中的热电转换材料的一侧。
于本发明的一或多个实施方式中，热电转换材料包含N型热电转换材料或P型热电转换材料。
于本发明的一或多个实施方式中，N型热电转换材料为碲化铋(Bi2Te3)或铋硒碲(Bi2SexTe3-x)材料，且x介于0至3之间。
于本发明的一或多个实施方式中，上述的N型热电转换材料为Bi2Se0.5Te2.5。
于本发明的一或多个实施方式中，P型热电转换材料为三碲化二锑(Sb2Te3)或铋锑碲(BiySb2-yTe3)材料，且y介于0至2之间。
于本发明的一或多个实施方式中，上述的P型热电转换材料为Bi0.5Sb1.5Te3。
于本发明的一或多个实施方式中，热电转换材料包含碲化铅(PbTe)、锑化锌(ZnSb)、锗化硅(SiGe)、银锑碲(AgSbTe2)材料、碲化锗(GeTe)或其组合。
于本发明的一或多个实施方式中，金属为金、铜、银、白金或其组合。
于本发明的一或多个实施方式中，上述的金属扩散分布于热电转换材料区中的热电转换材料的上下侧或左右侧，金属的扩散分布为均匀分布或一浓度梯度分布。
于本发明的一或多个实施方式中，上述的具有一浓度梯度分布是由金属扩散材料区的外侧至靠近热电转换材料区的中心侧递减。
于本发明的一或多个实施方式中，热电薄膜结构更包括一基板，热电转换材料区位于上端或下端基板，而金属扩散材料区位于热电转换材料的上下侧或左右侧。
于本发明的一或多个实施方式中，上述的基板为一硬基板或一软基板。
于本发明的一或多个实施方式中，硬基板的材料包含硅。
于本发明的一或多个实施方式中，软基板的材料包含聚酰亚胺(polyimide)。
于本发明的一或多个实施方式中，上述的热电薄膜结构是应用于薄膜式热电发电器或薄膜式热电致冷晶片。
以上所述仅是用以例示阐述本发明所欲解决的问题、解决问题的技术手段、及其产生的功效等等，本发明的具体细节将在下文的实施方式及相关图式中详细介绍。
附图说明
为让本发明的上述和其他目的、特征、优点与实施例能更明显易懂，所附图式的详细说明如下：
图1绘示根据本发明一实施方式的热电薄膜结构的剖面示意图；
图2绘示根据本发明一实施方式的热电薄膜结构的剖面示意图；
图3绘示根据本发明一实施方式的热电转换元件的上视图；
图4绘示根据本发明一实施方式的热电转换元件的剖面图；以及
图5绘示根据本发明一实施方式的热电转换元件的爆炸图；
其中，符号说明：
100：热电转换材料区 110：金属扩散材料区
200、310：基板 300：热电转换单元
320A、320B：N型热电薄膜结构
322A、322B：N型热电转换材料区
324A、324B：第一金属扩散材料区
330A、330B：P型热电薄膜结构
332A、332B：P型热电转换材料区
334A、334B：第二金属扩散材料区
340：导电体 410：封装胶
420、530：散热板 430、540：取热板
440、550：布膜 450、510、520：导线。
具体实施方式
以下将以图式揭露本发明的多个实施方式，为明确说明起见，许多实务上的细节将在以下叙述中一并说明。然而，熟悉本领域的技术人员应当了解到，在本发明部分实施方式中，这些实务上的细节并非必要的，因此不应用以限制本发明。此外，为简化图式起见，一些已知惯用的结构与元件在图式中将以简单示意的方式绘示之。
三维的热电结构主要利用席贝克效应，在与温差方向相同的方向产生电位差，亦可将多个发电结构串联以增加效率。但一维的热电结构例如热电薄膜，当温差产生于热电薄膜的上下表面方向时，因为薄膜的厚度，即上下表面间的距离很小，使得与温差方向相同的方向所产生的电位差也偏小。故在本发明的部分实施例中提供一热电薄膜结构，可产生与温差方向垂直的电位差，使此热电薄膜结构具有横向席贝克系数并藉此提升热电优值，得以克服一维结构上所造成的热电材料应用限制。
请参阅图1，图1绘示根据本发明部分实施方式的热电薄膜结构的剖面示意图。热电薄膜结构包括一热电转换材料区100以及一金属扩散材料区110。金属扩散材料区110位于热电转换材料区100的一侧。热电转换材料区包括一热电转换材料，可进行热与电的能量转换。在本发明的部分实施方式中，热电转换材料包括N型热电转换材料及P型热电转换材料或N型/P型组合热电转换材料。N型热电转换材料包括碲化铋(Bi2Te3)或铋硒碲(Bi2SexTe3-x)材料，且x介于0至3之间。在本发明的部分实施方式中，N型热电转换材料为Bi2Se0.5Te2.5。P型热电转换材料包括三碲化二锑(Sb2Te3)或铋锑碲(BiySb2-yTe3)材料，且y介于0至2之间。在本发明的部分实施方式中，P型热电转换材料为Bi0.5Sb1.5Te3。在本发明的部分实施方式中，热电转换材料包括碲化铅(PbTe)、锑化锌(ZnSb)、锗化硅(SiGe)、银锑碲(AgSbTe2)材料、碲化锗(GeTe)或其组合。
请继续参阅图1。金属扩散材料区110包括一金属扩散分布于热电转换材料区100中的热电转换材料的一侧。在本发明的部分实施方式中，金属扩散分布于该热电转换材料区中的该热电转换材料的上下侧或左右侧。在本发明的部分实施例中，金属为金、银、铜、白金或其组合。在本发明的部分实施方式中，此金属在金属扩散材料区110以一浓度梯度分布或均匀分布于热电转换材料中。在本发明的部分实施方式中，利用蒸镀一层金属薄膜在热电转换材料区100的一侧的部分上表面上，再进行快速退火使所蒸镀的金属薄膜扩散入热电转换材料中，以形成金属扩散材料区110。此时此金属于金属扩散材料区中具有一由金属扩散材料区的外侧向靠近热电转换材料区中心侧减少的浓度梯度分布。在本发明的部分实施方式中金属薄膜的沉积方式亦可为溅镀、电镀或化学镀等方式。
在本发明的部分实施方式中，此一具有金属扩散材料区的热电薄膜结构具有一横向席贝克系数，即为当此热电薄膜结构的上下表面具有一温度差时，能在热电薄膜结构的与温度差垂直方向的两侧测得一电位差，此时所测量电位差的位置需一侧在热电转换材料区中，且另一侧位于金属扩散材料区中。与不具有金属扩散材料区的热电薄膜相较，不具有金属扩散材料区的热电薄膜在上下表面具有一温度差时仅能于上下表面产电位差，且不具有横向席贝克系数，无法于薄膜与温度差垂直方向的两侧测得电位差。此具有横向席贝克系数的热电薄膜能大幅提升热电薄膜的电性及热电优值。在本发明的部分实施方式中，亦可通入电流于此热电薄膜结构中，可于热电薄膜结构的上下表面形成温度差。故此热电薄膜结构可应用于薄膜式热电发电器或薄膜式热电致冷晶片中，并能减少这些装置的体积及提升其热电转换效率。
请参照图2，图2绘示根据本发明部分实施方式的热电薄膜结构的剖面示意图。在本发明的部分实施方式中，热电薄膜结构更包括一基板200，热电转换材料区100位于基板200的上端或下端，而金属扩散材料区110位于热电转换材料100的上下侧或左右侧。基板200可为一软基板或硬基板。在本发明的部分实施例中，软基板的材料可为绝缘的高分子聚合物例如聚酰亚胺(polyimide)。使用软基板可使热电薄膜结构仍具有可挠性，并可应用于纺织品中。在本发明的部分实施例中，硬基板的材料包含硅。在本发明的部分实施例中，可将多个热电薄膜结构串联，以增加所产生的电位差。
请参照图3，图3绘示根据本发明一实施方式的热电转换元件的上视图。此热电转换元件将上述的热电薄膜结构串联以增加所产生的电位差。热电转换元件在本实施方式中为一热电转换单元300。热电转换单元300具有一基板310，多个N型热电薄膜结构320，多个P型热电薄膜结构330，以及多个导电体340。此些N型热电薄膜结构与P型热电薄膜结构设置于基板310上并间隔交错排列，且由导电体340将N型及P型热电薄膜结构320、330串联。在部分实施方式中此些N型热电薄膜结构与P型热电薄膜结构亦可设置于基板310的下端。基板310可为软基板或硬基板。在本发明的部分实施例中，软基板的材料可包括高分子聚合物如聚酰亚胺，硬基板的材料可包括硅或陶瓷材料，可依使用目的去选择适当的基板材质。N型热电薄膜结构320(包括320A、320B)皆包括一N型热电转换材料区322，其具有一上表面及一下表面，以及一第一金属扩散材料区324，其位于N型热电转换材料区322的一侧，其中，N型热电转换材料区322包括一N型热电转换材料，第一金属扩散材料区324包括一第一金属扩散分布于N型热电转换材料的一侧。N型热电转换材料为碲化铋(Bi2Te3)或铋硒碲(Bi2SexTe3-x)材料，且x介于0与3之间。在本发明的部分实施例中，N型热电转换材料为Bi2Se0.5Te2.5。第一金属为金、铜、银及白金或其组合。在本发明的部分实施例中，第一金属为银。第一金属具有一浓度梯度分布或均匀分布于N型热电转换材料的上下侧或左右侧。在本发明的部分实施方式中，第一金属的浓度在金属扩散材料区324中由外侧向热电转换材料区322的中心递减。
请继续参照图3，P型热电薄膜结构330(包括330A、330B)皆包括一P型热电转换材料区332，其具有一上表面及一下表面，以及一第二金属扩散材料区334位于P型热电转换材料区332的一侧。其中，P型热电转换材料区332包括一P型热电转换材料，第二金属扩散材料区334包括一第二金属扩散分布于此些P型热电转换材料的一侧，例如上下侧或左右侧。P型热电转换材料包括三碲化二锑(Sb2Te3)或铋硒碲(BiySb2-yTe3)材料，且y介于0至2之间。在本发明的部分实施方式中，P型热电转换材料为Bi0.5Sb1.5Te3。第二金属为金、铜、银及白金或其组合。在本发明的部分实施例中，第二金属为银。第二金属具有一浓度梯度分布或均匀分布于P型热电转换材料中。在本发明的部分实施方式中，第二金属的浓度梯度分布为在金属扩散材料区334中由外侧向热电转换材料区332的中心递减。多个导电体340形成于每个N型热电薄膜结构320与P型热电薄膜结构330的两端之上，覆盖部份的N型热电薄膜结构320与P型热电薄膜结构330使所有的热电薄膜结构320、330电性连接并串联所有热电薄膜结构320、330。导电体340的材料为金属，可以是低电阻的金属或合金，例如铜、铁、铬、镍、锡、银、金等，亦可依应用状况做适当选择。N型热电薄膜结构320与P型热电薄膜结构330为间隔交错排列。在本发明的部分实施方式中，排列顺序为N型热电薄膜结构320A、P型热电薄膜结构330A、N型热电薄膜结构320B、P型热电薄膜结构330B。在串联方式中，热电薄膜结构320、330的金属扩散材料区324、334与热电转换材料区322、332的连接顺序并未多做限制。金属扩散材料区324、334在可同侧，如热电薄膜结构320A、330A，或金属扩散材料区324、334在相异侧，如热电薄膜结构320B、330B的连接方式皆为可实施的方式，并不会对本发明造成限制。当在热电薄膜结构320、330的上下表面产生温度差时，在热电薄膜结构320、330的两端即会产生电位差，两端所指为金属扩散材料区侧与热电转换材料区侧，并可在串联的最前面与最后面的导电体340中获得最大的电位差。在本发明的部分实施方式中，亦可通入电流于此热电转换单元300中，可于热电转换单元300的上下表面形成温度差。此热电转换元件可应用于薄膜式热电发电器或薄膜式热电致冷晶片中。
请参照图4，图4绘示根据本发明一实施方式的热电转换元件的剖面图。在本实施方式中，热电转换元件包括一热电转换单元300，更包括一封装胶410，一散热板420，以及一取热板430。如热电转换单元300具有一基板310，多个N型、P型热电薄膜结构320、330及多个导电体340形成于基板310之上，N型、P型热电薄膜结构320、330互相间隔交错排列。导电体340形成于部分的热电薄膜结构320、330上，并将所有的热电薄膜结构320、330电性连接并串联。封装胶410填补于热电薄膜结构320、330的空隙中，协助固定热电薄膜结构并便利封装程序进行。取热板430置于热电薄膜结构320、330之上。取热板430为一绝缘并能导热的基板，热源可置于取热板430上让热能经过取热板430到达热电薄膜结构320、330的上表面，使得热电薄膜结构320、330的上下表面产生温度差，进而于热电薄膜结构320、330的两侧产生电位差。取热板430可为一硬基板如氮化铝基板或一软基板例如聚酰亚胺基板，可依热电转换元件的用途以选择适合的取热板材料。散热板420的材料为一导热金属，例如铜箔或铝箔，并设置于基板310的下方以加速热电薄膜结构320、330的散热，以增加热电薄膜结构320、330上下表面的温度差，进而增加所产生的电位差。在本发明的部分实施方式中，更包括一布膜440覆盖于取热板430之上。在本发明的部分实施方式中，更包含两导线450与导电体340电性连结。在本发明的部分实施方式中，热电转换元件可应用于薄膜式热电发电器或薄膜式热电致冷晶片中。将热源放置于布膜440上或直接放置于取热板430上，使热电薄膜结构320、330的上下表面具有一温度差并藉由散热板420散热。可使热电薄膜结构产生电位差，并经由导线450可将产生的电应用于手机充电、发光二极体发光等应用。在本发明的部分实施方式中，亦可由导线450中通入电流，以在热电薄膜结构的上下表面产生温度差，进行降温的应用。
请参照图5，图5绘示根据本发明一实施方式的热电转换元件的爆炸图。与图4绘示的实施方式不同处在于热电转换元件包括多个热电转换单元300，此些热电转换单元300形成垂直堆迭，并利用导线510、520将多个热电转换单元300电性连接。在本发明的部分实施方式中，更包括一散热板530设置于此些热电转换单元300的下方、一取热板540设置于此些热电转换单元300的上方，以及一布膜550覆盖于取热板540之上。取热板540可为一硬基板如氮化铝基板或一软基板例如聚酰亚胺，可依热电转换元件的用途以选择适合的取热板材料。散热板530的材料为一导热金属，例如铜箔或铝箔。在本发明的部分实施方式中，热电转换元件在面积为36平方厘米、取热板与散热板温度差为10K时所产生的电位差可驱动发光二极体或小风扇。
在本发明的部分实施方式中，热电转换元件的应用包括一可挠式热电充电布，可将热电薄膜结构结合于任何产品与基材上，并易于携带或收纳；一携带式热电行动能源，可随时利用温差发电或将能源储存；一生理监控系统，将热电薄膜结构结合入病患身上的监控设备中，即可随时利用病患身上的温差提供监控设备所需的电源；或是一穿带式织物热电行动能源，将热电薄膜结构或热电转换元件编入织物中，穿戴在身上时能藉由人体体温与环境的温差以替所需的电器充电。
实验例
热电薄膜结构制备
以一聚酰亚胺基板表面清理干净后，进行溅镀制程以形成P型或N型热电转换材料区，P型热电薄膜材料为Bi0.5Sb1.5Te3，N型热电薄膜材料为Bi2Se0.3Te3。制程压力为5mTorr，溅镀功率15W及18W，基材温度为室温及250℃。所制成的薄膜厚度为数纳米至约2微米。热电转换材料区形成完毕后，再以电子束蒸镀制程形成一金属薄膜于热电转换材料区的一侧之上。此处金属为银。蒸镀速率1埃/秒，金属薄膜厚度为数纳米至300纳米，金属薄膜位于热电转换材料区右侧之上。再进行快速退火制成使金属薄膜扩散入部分的热电转换材料区中，在热电转换材料区的右侧形成一金属扩散材料区。且金属扩散材料区中具有金属的浓度梯度。快速退火制程条件为270℃下5分钟并使用全氮气制程以形成P型或N型热电薄膜结构。
横向席贝克系数分析
将以上述方式置备好的P型及N型热电薄膜结构进行横向席贝克系数的测量。在P型热电薄膜结构中，当热电薄膜结构上下表面的温差为0.405K时，将两电压探针皆置于热电转换材料区上，所测得热电转换材料区内的电位差为19.31μV，此时此数值可视为外界热扰的影响。而当上下表面的温差为0.56K时，将两电压探针分别置于热电转换材料区上及金属扩散材料区上，所测得热电转换材料区与金属扩散材料区间的电位差为514.10μV。可由实验结果得知单独在热电转换材料区中测量电位差时确认原本的热电转换材料并不具有横向席贝克系数。而形成金属扩散材料区后此热电薄膜结构则具有一横向席贝克系数，能够在与温度差垂直的方向产生一电位差。所测出的横向席贝克系数为918.4μV/K，更是大于原本热电转换材料的席贝克系数160μV/K。
而在N型热电薄膜结构中，当热电薄膜结构上下表面的温差为0.156K时，将两电压探针皆置于热电转换材料区上，所测得热电转换材料区内的电位差为-27.19μV，此时此数值可视为外界热扰的影响。而当上下表面的温差为0.66K时，将两电压探针分别置于热电转换材料区上及金属扩散材料区上，所测得热电转换材料区与金属扩散材料区间的电位差为-491.63μV。可由实验结果得知单独在热电转换材料区中测量电位差时确认原本的热电转换材料并不具有横向席贝克系数。而形成金属扩散材料区后此热电薄膜结构则具有一横向席贝克系数，能够在与温度差垂直的方向产生一电位差。所测出的横向席贝克系数为-744.89μV/K，更是大于原本热电材料的席贝克系数-120μV/K。
由实验例中可知，在本发明的部分实施方式中，此包括一热电转换材料区及一位于热电转换材料区一侧的金属扩散材料区的热电薄膜结构，具有横向席贝克系数，可在热电薄膜结构的上下表面具有温度差时，于垂直于温度差方向，在热电转换材料区侧与金属扩散材料区侧产生电位差。不同于不具有金属扩散材料区的热电薄膜，因不具横向席贝克系数，故只能在与温度差相同的方向产生电位差，若在薄膜上下表面产生温差，因薄膜厚度太薄，使得所产生电位差亦很小。若在薄膜两侧产生温差，则接触面积又太小。因此在本发明的部分实施例中所提供的热电薄膜结构可大幅增加热电薄膜结构的电性，使热电薄膜结构不但具有大的受热面积，亦能产生电位差，并可提升热电薄膜结构的热电优值。此热电薄膜结构可形成热电薄膜元件并应用于薄膜式热电发电器与薄膜式热电致冷晶片中。亦可与纺织物或布膜结合，制造出热电纺织品可利用人体与环境温差随时提供电力。
Claims (14)
1.一种热电薄膜结构，包含：
一热电转换材料区，包含一热电转换材料；以及
一金属扩散材料区，包含一金属扩散分布于所述热电转换材料区中的热电转换材料的一侧，以形成所述热电薄膜结构，
其中，所述热电转换材料为N型热电转换材料、P型热电转换材料或N型/P型组合热电转换材料。
2.如权利要求1所述的热电薄膜结构，其中，所述N型热电转换材料为Bi2Te3或Bi2SexTe3-x，且x介于0至3之间。
3.如权利要求2所述的热电薄膜结构，其中，所述N型热电转换材料为Bi2Se0.5Te2.5。
4.如权利要求1所述的热电薄膜结构，其中，所述P型热电转换材料为Sb2Te3或BiySb2-yTe3，且y介于0至2之间。
5.如权利要求4所述的热电薄膜结构，其中，所述P型热电转换材料为Bi0.5Sb1.5Te3。
6.如权利要求1所述的热电薄膜结构，其中，所述热电转换材料包含PbTe、ZnSb、SiGe、AgSbTe2、GeTe或其组合。
7.如权利要求1所述的热电薄膜结构，其中，所述金属为金、铜、银、白金或其组合。
8.如权利要求1所述的热电薄膜结构，其中，所述金属扩散分布于所述热电转换材料区中的热电转换材料的上下侧或左右侧，所述金属扩散分布为均匀分布或一浓度梯度分布。
9.如权利要求8所述的热电薄膜结构，其中，所述浓度梯度分布是由所述金属扩散材料区的外侧至靠近所述热电转换材料区的中心侧递减。
10.如权利要求1所述的热电薄膜结构，更包含一基板，所述热电转换材料区位于上端或下端基板，而所述金属扩散材料区位于所述热电转换材料的上下侧或左右侧。
11.如权利要求10所述的热电薄膜结构，其中，所述基板为一硬基板或一软基板。
12.如权利要求11所述的热电薄膜结构，其中，所述硬基板的材料为硅。
13.如权利要求11所述的热电薄膜结构，其中，所述软基板的材料为聚酰亚胺。
14.如权利要求1所述的热电薄膜结构，应用于薄膜式热电发电器或薄膜式热电致冷晶片。
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