CN104577138A - 直接甲醇燃料电池膜电极结构及其制备方法 - Google Patents

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Abstract

直接甲醇燃料电池膜电极结构，包括阳极气体扩散层，阳极微孔层，阳极催化层，质子膜，阴极催化层，阴极微孔层，和阴极气体扩散层，所述的质子膜居中，其特征在于：阳极气体扩散层和阴极气体扩散层采用经过憎水处理的碳纸，碳布，或其它多孔导电板，其PTFE含量在1-50wt％；阳极气体扩散层上涂覆有阳极微孔层，阴极气体扩散层上涂覆有阴极微孔层，所述的阳极微孔层和阴极微孔层的PTFE含量大致相同，其PTFE含量在2-50wt％；且微孔孔径大致相等。本发明中阳极催化层中催化剂的金属载量在1-8mg/cm2左右，阴极催化层的金属载量在0.1-6mg/cm2之间。本发明还包括所述的直接甲醇燃料电池膜电极结构的制备方法。

Description

直接甲醇燃料电池膜电极结构及其制备方法
技术领域
本发明涉及直接甲醇燃料电池的膜电极及其制备方法。
背景技术
直接甲醇燃料电池(DMFC)使用液体燃料，方便携带，易于充灌。另外，其结构简单，近室温下运行，运行可靠，能源转化效率较高。DMFC在小型或携带式动力源上的应用备受关注。
图1是采用甲醇稀溶液的传统DMFC的结构示意图。甲醇水溶液流经阳极电流收集板中的流道，在膜电极结构(MEA)阳极侧的催化层发生电化学反应，生成二氧化碳，氢离子，和电子。氢离子通过质子传导膜到达阴极侧，与氧气发生电化学反应生成水，而电子则通过外部电路，在对外做功后，从阳极侧到达阴极侧。一般，从阳极到阴极，MEA由阳极的气体扩散层(GDL)，微孔层(MPL)，催化层(CL)，质子膜(如杜邦公司的Nafion膜)，阴极的催化层，微孔层，和气体扩散层组成。式(1-3)是DMFC阳极，阴极，及总体电化学反应的平衡式。
阳极：CH3OH+H2O→CO2+6H++6e-   (1) 
阴极：
总体电化学反应：
限制DMFC达到较高的能量密度的关键因素之一是水管理技术(Water management)，如文献2“Lu G.and Wang C.Y.,Two-phase microfluidics,heat and mass transport in direct methanol fuel cells，in Transport Phenomena in Fuel Cells,B.Sunden and M.Fahgri,Editors,WIT Press,Billerica,MA,p.317,2005”。由于传导质子的膜理论上讲只是一种多孔介质，不能阻挡甲醇燃料从阳极到阴极的穿流(Crossover)，所以传统上DMFC在阳极只采用稀溶液，如美国Motorola提出的美国专利USP6696195“Direct methanol fuel cell including a water recovery and recirculation system and method of fabrication”。存在的问题是需要复杂的系统进行水管理：水从阴极冷凝后泵送回阳极，然后与甲醇混合后变成稀溶液。
目前采用的一种先进的水管理技术是内循环方法。文献4“Blum,A.,Duvdevani,T.,Philosoph,M.,Rudoy,N.and Peled,E.,Water neutral micro direct-methanol fuel cell(DMFC)for portable applications.Journal of Power Sources,117,pp.22–25,2003.”提出了水的中性概念，即尽量保持系统中水的自平衡。文献5“Ren X.M.,Kovacs F.W.,Shufon K.J.and Gottesfeld S.,Passive water management techniques in direct methanol fuel cells,United States Patent 7282293,2007.”和文献6“Lu G.Q.,Liu F.Q.and Wang C.Y.,Water transport through Nafion 112membrane in direct methanol fuel cells.Electrochemical and Solid-State Letters,8,pp.A1-A4,2005.”分别独立地报道了对DMFC的膜电极结构中水压回特性的结果。其原理是，通过采用对阴极微孔层(MPL)中的憎水特性的控制(即PTFE含量的调整)和微孔孔径的优化，利用微孔所产生的毛细力而引起的水力压差(hydraulic pressure difference)来达到将水从阴极侧通 过质子膜倒送回阳极侧。
图2(a)是传统水管理技术的示意图，水从阴极侧的MPL由于水力压差被压回阳极侧，并进一步透过阳极侧的MPL和GDL。
现有的技术，即利用阴极微孔层的水力压差来达到水的回流，虽然解决了水的内循环问题，但是存在的问题是阳极水渗出的现象。具体来讲，就是水分从阴极被压回阳极后，水分会进一步扩散至阳极的燃料供应层。对采用纯甲醇供应的高效DMFC，水分在阳极的进一步扩散会稀释燃料，从而降低燃料的供应量，造成燃料电池运行的不稳定以及性能的下降。另外，稀释的燃料也带来溶液如何管理的问题，一般需要增加相应的装备，而使得系统体积增加，减低了能量密度。
发明内容
本发明要克服现有技术在利用阴极微孔层的水力压差来解决了水的内循环是所存在的阳极水渗出的缺点，提供一种既达到水回流的目的，又能防止阳极水渗出的直接甲醇燃料电池膜电极结构及其制备方法。
本发明所述的直接甲醇燃料电池膜电极结构，包括阳极气体扩散层，阳极微孔层，阳极催化层，质子膜，阴极催化层，阴极微孔层，和阴极气体扩散层，所述的质子膜居中，其特征在于：阳极气体扩散层和阴极气体扩散层采用经过憎水处理的碳纸，碳布，或多孔导电板，PTFE含量在1-50wt％；阳极气体扩散层上涂覆有阳极微孔层，阴极气体扩散层上涂覆有阴极微孔层，所述的阳极微孔层和阴极微孔层的PTFE含量大致相同，且微孔孔径大致相等。
进一步，所述的质子膜厚度为1-2mil；所述的阳极微孔层和阴极微孔层的PTFE含量均在2-50wt％之间。
本发明还包括上述直接甲醇燃料电池膜电极结构的制备方法，除了通常的直接甲醇燃料电池膜电极结构的制备步骤外，还包括如下步骤：
A1.将阳极气体扩散层和阴极气体扩散层进行憎水处理，阳极气体扩散层和阴极气体扩散层采用碳纸，碳布，或其它多孔导电板，一般经憎水处理后其PTFE含量在1-50wt％之间。
A2.在阳极气体扩散层上制备阳极微孔层，在阴极气体扩散层上制备阴极微孔层；将碳颗粒、PTFE，及有机溶剂在充分混合后，均匀地涂在经憎水处理后的阳极气体扩散层上，再经高温烘烤后固化成阳极微孔层；再以相同方法在或阴极气体扩散层制备阴极微孔层，使阳极微孔层和阴极微孔层的PTFE含量相当而微孔孔径大致相等。
A3.制备阳极催化层和阴极催化层。
进一步，步骤A2所述的阳极微孔层和阴极微孔层的PTFE含量是2-50wt％。
为了促进水的回流，质子膜选择的原则是尽量采用较薄的膜。在常见的Nafion膜中，厚度为1-2mil的膜比较合适，如Nafion 212膜等。阳极催化层和阴极催化层的制备采用常规的方法。在阳极，催化剂Pt/Ru和Nafion溶液，以及一定量的有机添加剂均匀混合后，均匀涂在微孔层上，或直接喷涂在质子膜上。后者需要对质子膜进行一定的预处理。催化层的制备也可采用“贴膜”(Decal)的方法。即首先将制成的催化剂溶液喷涂在一层塑料薄膜上，然而将之转压到质子膜上。一般在阳极催化层中催化剂的金属载量控制 在1-8mg/cm2左右。在阴极，催化剂采用碳载Pt，催化层的制备过程与阳极类似。最终阴极催化层的金属载量一般控制在0.2-6mg/cm2之间。
本发明的目的是开发一种创新的水管理技术，既达到水回流的目的，又能防止阳极水渗出的挑战。区别现有的水管理技术，即利用阴极微孔层的水力压差，本发明提出了采用扩散效应(Diffusion)来达到水管理的新技术，同时解决阳极的水渗出问题。具体来讲，就是对阴极侧和阳极侧的微多孔层进行同时处理，目标是使得它们的微孔孔径和PTFE含量大致一样。在这样的情况下，阳极微孔层和阴极微孔层所产生的微孔毛细力基本相当，因此质子膜两侧的水力压差基本消失。由于阳极微孔层和阴极微孔层同时进行憎水处理，水分不易穿过这两个微孔层。在这样的情况下，阴极催化层中产生的水分大部分得以保留，使得质子膜阴极侧的水分浓度较高。而阳极如果只供应纯甲醇，则在膜的阳极催化层水的浓度较低。从阴极催化层到阳极催化层，存在一个较大的水分浓度差，在分子扩散效应下，水分从阴极催化层通过质子膜扩散到阳极催化层，从而提供在阳极催化层电化学反应所需的水分。同时，由于阳极微孔层的憎水处理使得水分不会进一步扩散到阳极的燃料供应层，从而解决了阳极水分的渗出问题。
本发明的优点：
1)采用了新型的水管理的技术。依靠水的扩散效应，来达到水在膜电极结构中的内循环，从而不需要从外部补充水分，得以彻底消除复杂的外部水循环系统。本发明的水管理技术，从原理上来讲，不同于已有技术。
2)本发明中的小型直接甲醇燃料电池，基于开发的水管理技术，在阳 极可以采用纯甲醇供液。相比于传统的甲醇水稀溶液，这样的结构明显提高了燃料的利用率。
3)本发明中的小型直接甲醇燃料电池，由于新开发的水管理技术具有遏制水分进一步扩散至阳极燃料层的特性，使得阳极中的纯甲醇不容易被稀释，从而保证燃料供应乃至整体燃料电池运行的稳定性。
附图说明
图1是直接甲醇燃料电池的原理示意图。
图2a是传统水管理技术的原理示意图
图2b是本发明所体现的水管理技术的原理示意图
图3是应用本发明技术的被动式直接甲醇燃料电池的原理示意图
具体实施方式
参照附图2b：
本发明所述的DMFC膜电极结构，包括阳极气体扩散层，微孔层，催化层，质子膜，阴极催化层，微孔层，气体扩散层，所述的质子膜居中，其特征在于：阳极气体扩散层和阴极气体扩散层采用经过憎水处理碳纸，碳布，或其它多孔导电板，PTFE含量在1-50wt％；阳极气体扩散层上涂覆有阳极微孔层，阴极气体扩散层上涂覆有阴极微孔层，所述的阳极微孔层和阴极微孔层的PTFE含量相等，且微孔孔径相等。
进一步，所述的质子膜厚度为1-2mil；所述的阳极微孔层和阴极微孔层的PTFE含量均是2-50wt％。
本发明还包括上述DMFC膜电极结构的制备方法，除了通常的DMFC膜电极结构的制备步骤外，还包括如下步骤：
A1.将阳极气体扩散层和阴极气体扩散层进行憎水处理，阳极气体扩散层和阴极气体扩散层采用碳纸，碳布，或其它多孔导电板，一般经憎水处理后PTFE含量在1-50wt％。
A2.在阳极气体扩散层上制备阳极微孔层，在阴极气体扩散层上制备阴极微孔层；将碳颗粒、PTFE，及有机溶剂在充分混合后，均匀地涂在经憎水处理后的阳极气体扩散层上，再经高温烘烤后固化成阳极微孔层；再以相同方法在或阴极气体扩散层制备阴极微孔层，使阳极微孔层和阴极微孔层的PTFE含量相当而微孔孔径大致相等。
A3.制备阳极催化层和阴极催化层。
进一步，步骤A2所述的阳极微孔层和阴极微孔层的PTFE含量是2-50wt％。
为了促进水的回流，质子膜选择的原则是尽量采用较薄的膜。在常见的Nafion膜中，厚度为1-2mil的膜比较合适。阳极催化层和阴极催化层的制备采用常规的方法。在阳极，催化剂Pt/Ru和Nafion溶液，以及一定量的有机添加剂均匀混合后，均匀涂在微孔层上，或直接喷涂在质子膜上。后者需要对质子膜进行一定的预处理。催化层的制备也可采用“贴膜”(Decal)的方法。即首先将制成的催化剂溶液喷涂在一层塑料薄膜上，然而将之转压到质子膜上。一般在阳极催化层中催化剂的金属载量控制在1-8mg/cm2左右。在阴极，催化剂采用碳载Pt，催化层的制备过程与阳极类似。最终阴极催化层的金属载量一般控制在0.2-6mg/cm2之间。
如图2b，水从阴极侧的MPL基于扩散效应倒回到阳极侧，阳极侧的MPL阻挡水进一步扩散至阳极侧GDL和燃料层。图中，为了示意的方便，将各层的空间距离特意拉大；实际应用中，经过MEA的制备过程后，各层是紧密接触的。图中CCM代表涂有催化剂的质子膜(Catalyst Coated Membrane)。根据MEA制备的实验条件，催化剂也可直接涂在微孔层上，而这样的变化在原理上不会改变本研究提出的水管理技术的特性。
本发明的膜电极结构可以应用于小型直接甲醇燃料电池。在阳极采用纯甲醇而不需要水的外部补充，在阴极则采用空气自呼吸型的结构或强制对流的流动或其它氧气供应的方法。图3给出了一种基于本发明提出的水管理技术的被动式直接甲醇燃料电池的示意图。
本说明书实施例所述的内容仅仅是对发明构思的实现形式的列举，本发明的保护范围不应当被视为仅限于实施例所陈述的具体形式，本发明的保护范围也及于本领域技术人员根据本发明构思所能够想到的等同技术手段。

Claims (6)

1.直接甲醇燃料电池膜电极结构，包括阳极气体扩散层，阳极微孔层，阳极催化层，质子膜，阴极催化层，阴极微孔层，和阴极气体扩散层，所述的质子膜居中，其特征在于：阳极气体扩散层和阴极气体扩散层采用经过憎水处理碳纸，碳布，或其它多孔导电板(包括金属或石墨材料等)，其PTFE含量在1-50wt％之间；阳极气体扩散层上涂覆有阳极微孔层，阴极气体扩散层上涂覆有阴极微孔层，所述的阳极微孔层和阴极微孔层的PTFE含量大致相当，且微孔孔径大致相等。
2.如权利要求1所述的直接甲醇燃料电池膜电极结构，其特征在于：所述的质子膜厚度为1-2mil，所述的阳极微孔层和阴极微孔层的PTFE含量在2-50wt％之间。
3.如权利要求1所述的直接甲醇燃料电池膜电极结构，其特征在于：阳极催化层中催化剂的金属载量在1-8mg/cm2左右，阴极催化层的金属载量在0.1-6mg/cm2之间。
4.制备如权利要求1所述的直接甲醇燃料电池膜电极结构的方法，除了通常的直接甲醇燃料电池膜电极结构的制备步骤外，还包括如下步骤：
A1.将阳极气体扩散层和阴极气体扩散层进行憎水处理，阳极气体扩散层和阴极气体扩散层可以采用碳纸，碳布，或其它多孔导电板，经憎水处理后其PTFE含量在1-50wt％之间；
A2.在阳极气体扩散层上制备阳极微孔层，在阴极气体扩散层上制备阴极微孔层；将碳颗粒、PTFE，及有机溶剂在充分混合后，均匀地涂在经憎水处理后的阳极气体扩散层上，再经高温烘烤后固化成阳极微孔层；再以相同方法在或阴极气体扩散层制备阴极微孔层，使阳极微孔层和阴极微孔层的PTFE含量大致相当而微孔孔径大致相等；
A3.制备阳极催化层和阴极催化层。
5.如权利要求3所述的方法，其特征在于：步骤A2所述的阳极微孔层和阴极微孔层的PTFE含量在2-50wt％之间。
6.如权利要求3所述的方法，另外特征包括：阳极微孔层和阴极微孔层的PTFE含量大致相当，且微孔孔径大致相等。
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