CN104538651B - 用于x射线吸收精细结构谱测试的质子交换膜燃料电池 - Google Patents

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Abstract

本发明涉及一种用于X射线吸收精细结构谱测试的质子交换膜燃料电池，氢气端板、氢气集流板及氢气反应双极板由外向内依次设置在膜电极的一侧，氧气/空气端板、氧气/空气集流板及氧气/空气反应双极板由外向内依次设置在膜电极的另一侧；氢气端板、氢气集流板、氧气/空气端板及氧气/空气集流板上均开设有用于X射线进入的开口，且四层板上的开口上下重叠，X射线可以透过端板与集流板进入膜电极，膜电极上用于设置催化剂。与现有技术相比，本发明运行时XAFS原位测试，以表征催化过程中Pt催化剂的价态变化，获得PEMFC运行过程中Pt及其它金属原子的价态、结构、原子间相互作用等数据。同时并没有改变传统燃料电池的组成结构，不会造成单电池反应停止。

Description

用于X射线吸收精细结构谱测试的质子交换膜燃料电池
技术领域
本发明属于燃料电池领域，尤其是涉及一种用于X射线吸收精细结构谱测试的质子交换膜燃料电池。
背景技术
燃料电池是一种将存在于燃料与氧化剂中的化学能直接转化为电能的发电装置。因其高效、低排放、能量密度高等优点而受到普遍关注。质子交换膜燃料电池(protonexchange membrane fuel cell，英文简称PEMFC)是一种燃料电池，在原理上相当于水电解的“逆”装置。其单电池由阳极、阴极和质子交换膜组成，阳极为氢燃料发生氧化的场所，阴极为氧化剂还原的场所，两极都含有加速电极电化学反应的催化剂，质子交换膜作为电解质。工作时相当于一直流电源，阳极即电源负极，阴极即电源正极。与内燃机相比，PEMFC具有工作温度低、启动迅速、能量转换效率高等优势，不经过热机过程，不受卡诺循环限制，能量转换效率高达40％-60％。
X射线吸收精细结构(XAFS)谱(X-ray Absorption Fine Structure)是用于描绘局部结构最强有力的工具之一。将X射线能量调整至与所研究的元素中内电子层一致，再用于探测样品，然后监测吸收的X射线数量与其能量的函数关系。XAFS是同步辐射特有的研究原子周围局域电子和几何结构的有效方法。该方法与相关技术结合，在复杂组分、多相体系催化剂结构的研究方面具有不可替代的优势。
发明内容
本发明的目的就是为了克服上述现有技术存在的缺陷而提供一种用于X射线吸收精细结构谱测试的质子交换膜燃料电池，以表征催化过程中Pt催化剂的价态变化，获得PEMFC运行过程中Pt及其它金属原子的价态、结构、原子间相互作用等数据，探究PEMFC阴极催化剂对ORR反应的催化机理。
本发明的目的可以通过以下技术方案来实现：
一种用于X射线吸收精细结构谱测试的质子交换膜燃料电池，用于进行燃料电池单电池运行时XAFS的测试，以表征催化过程中Pt催化剂的价态变化，获得PEMFC运行过程中Pt及其它金属原子的价态、结构、原子间相互作用等数据，探究PEMFC阴极催化剂对ORR(Oxygen Reduction Reaction)反应的催化机理。该燃料电池包括氢气端板、氢气集流板、氢气反应双极板、膜电极、氧气/空气端板、氧气/空气集流板及氧气/空气反应双极板；所述的氢气端板、氢气集流板及氢气反应双极板由外向内依次设置在膜电极的一侧，所述的氧气/空气端板、氧气/空气集流板及氧气/空气反应双极板由外向内依次设置在膜电极的另一侧；
所述的氢气反应双极板靠近膜电极一侧刻有氢气反应流道；所述氧气/空气反应双极板靠近膜电极一侧刻有氧气/空气反应流道；所述的氢气端板侧面开有氢气进气通道，所述的氢气集流板与氢气反应双极板上均设有氢气进气口，所述的氢气进气通道通过氢气进气口与氢气反应流道相连通；所述的氧气/空气端板侧面开有氧气/空气进气通道，所述的氧气/空气集流板及氧气/空气反应双极板上均设有氧气/空气进气口，所述的氧气/空气进气通道通过氧气/空气进气口与氧气/空气反应流道相连通；
所述的氢气端板、氢气集流板、氧气/空气端板及氧气/空气集流板上均开设有用于X射线进入的开口，且四层板上的开口上下重叠，X射线可以透过端板与集流板进入膜电极，所述的膜电极上用于设置催化剂。
所述的膜电极与氢气反应双极板之间设置氢气双极板密封圈，所述的膜电极与氧气/空气反应双极板之间设置氧气/空气双极板密封圈。
所述的氢气双极板密封圈将氢气反应流道包围在内，所述的氧气/空气双极板密封圈将氧气/空气反应流道包围在内。
所述的氧气双极板密封圈、氧气/空气双极板密封圈均为硅橡胶或三元乙丙橡胶制成的密封圈或O型圈。
所述的氢气反应双极板和氢气集流板之间设有氢气进出气密封圈；所述的氧气/空气反应双极板和氧气/空气集流板之间设有氧气/空气进出气密封圈。
所述的氢气进出气密封圈及氧气/空气进出气密封圈均为硅橡胶或三元乙丙橡胶制成的密封圈或O型圈。
所述的氢气端板、氢气集流板、氧气/空气端板及氧气/空气集流板均为铜板镀金制成。
所述的氢气反应双极板与氧气/空气反应双极板均为石墨板。
所述的氢气反应流道或氧气/空气反应流道均为蛇形流道。
所述的氢气反应双极板与氧气/空气反应双极板背离膜电极一侧采用加热片加热。
与现有技术相比，本发明的燃料电池能够实现电池运行时XAFS原位测试，以表征催化过程中Pt催化剂的价态变化，获得PEMFC运行过程中Pt及其它金属原子的价态、结构、原子间相互作用等数据。同时本发明并没有改变传统燃料电池的组成结构，不会造成单电池反应停止。
附图说明
图1为本发明质子交换膜燃料电池的单电池的主视图；
图2为本发明质子交换膜燃料电池的单电池B-B向剖面图；
图3为本发明质子交换膜燃料电池的单电池的氢气端板示意图；
图4为本发明质子交换膜燃料电池的单电池的氧气/空气端板示意图；
图5为本发明质子交换膜燃料电池的单电池的氢气集流板示意图；
图6为本发明质子交换膜燃料电池的单电池的氧气/空气集流板示意图；
图7为本发明质子交换膜燃料电池的单电池的氢气反应双极板示意图；
图8为本发明质子交换膜燃料电池的单电池的氧气/空气反应双极板示意图；
图9为本发明质子交换膜燃料电池对阴极催化剂Pt/C-JM进行原位XAFS测试结果图；
图10为采用本发明质子交换膜燃料电池对自制MEA进行测试得到的极化曲线及功率密度曲线图。
图中标记说明：
1-螺纹孔；2-开口；3-定位孔；4-负载孔；5-氢气端板；6-氢气集流板；7-氧气/空气端板；8-氧气/空气集流板；9-氢气反应双极板；10-氧气/空气反应双极板；11-氢气进出气密封圈；12-氧气/空气进出气密封圈；13-氢气反应流道；14-氧气/空气反应流道；15-膜电极；16-氢气进气口；17-氢气进气通道；18-氢气双极板密封圈；19-氧气/空气双极板密封圈；20-氧气/空气进气口；21-氧气/空气进气通道。
具体实施方式
下面结合附图和具体实施例对本发明进行详细说明。
实施例
一种用于X射线吸收精细结构谱测试的质子交换膜燃料电池，用于进行燃料电池单电池运行时XAFS的测试，以表征催化过程中Pt催化剂的价态变化，获得PEMFC运行过程中Pt及其它金属原子的价态、结构、原子间相互作用等数据，探究PEMFC阴极催化剂对ORRO(xygen Reduction Reaction)反应的催化机理。
如图1所示，质子交换膜燃料电池四个角设有4个螺纹孔1固定电池，中间开有4cm×4cm开口2供XAFS测试，2个定位孔3和2个负载孔4。
如图2所示，该燃料电池包括氢气端板5、氢气集流板6、氢气反应双极板9、膜电极15、氧气/空气端板7、氧气/空气集流扳8及氧气/空气反应双极板10；氢气端板5、氢气集流板6及氢气反应双极板9由外向内依次设置在膜电极15的一侧，氧气/空气端板7、氧气/空气集流板8及氧气/空气反应双极板10由外向内依次设置在膜电极15的另一侧。氢气端板5、氢气集流板6、氧气/空气端板7及氧气/空气集流板8上均开设有用于X射线进入的开口2，开口2的尺寸为4cm×4cm，且四层板上的开口2上下重叠，X射线可以透过端板与集流板进入膜电极15，膜电极15上用于设置催化剂。氢气端板5、氢气集流板6、氧气/空气端板7及氧气/空气集流板8均为铜板镀金制成。氢气反应双极板9与氧气/空气反应双极板10均为石墨板。
氧气反应双极板9靠近膜电极15一侧刻有氢气反应流道13；所述氧气/空气反应双极板10靠近膜电极15一侧刻有氧气/空气反应流道14：氢气反应双极板9和氢气集流板6之间设有氢气进出气密封圈11；氧气/空气反应双极板10和氧气/空气集流板8之间设有氧气/空气进出气密封圈12。氢气进出气密封圈11及氧气/空气进出气密封圈12均为硅橡胶或三元乙丙橡胶制成的密封圈或O型圈。氢气反应双极板9与氧气/空气反应双极板10背离膜电极15一侧采用加热片加热。X射线会被金属和水吸收，而能够穿透石墨板，故所述的质子交换膜燃料电池在端板和集流板相应位置留4cm×4cm的方形开口，保证X射线直接穿透石墨双极板被膜电极催化层吸收。且考虑到水循环加热会吸收X射线，故采用加热片对电池进行加热。
如图3、图4、图5、图6所示，氢气端板5侧面开有氢气进气通道17，氢气集流板6与氢气反应双极板9上均设有氢气进气口16，氢气进气通道17通过氢气进气口16与氢气反应流道13相连通；氧气/空气端板7侧面开有氧气/空气进气通道21，氧气/空气集流板8及氧气/空气反应双极板10上均设有氧气/空气进气口20，氧气/空气进气通道21通过氧气/空气进气口20与氧气/空气反应流道14相连通。
如图7、图8所示，膜电极15与氢气反应双极板9之间设置氢气双极板密封圈18，膜电极15与氧气/空气反应双极板10之间设置氧气/空气双极板密封圈19。氢气双极板密封圈18将氢气反应流道13包围在内，氧气/空气双极板密封圈19将氧气/空气反应流道14包围在内。氢气双极板密封圈18、氧气/空气双极板密封圈19均为硅橡胶或三元乙丙橡胶制成的密封圈或O型圈。氢气反应流道13或氧气/空气反应流道14均为蛇形流道。
本实施例的质子交换膜燃料电池，用于单电池运行时XAFS测试，表征反应催化过程中催化剂的真实情况。
本实施例，采用上述加工的质子交换膜燃料电池进行XAFS测试，为了获得燃料电池运行条件下阴极催化剂的微观结构变化，对阴极催化剂Pt/C-JM进行了初步的原位XAFS测试，探究阴极催化剂对ORR的催化机理。设计氢空PEMFC系统，以商业Pt/C(JohnsonMathy)催化剂为阴极催化剂，以非铂Pd/C催化剂为阳极催化剂，自制MEA，对阴极侧的Pt/C-JM催化剂进行原位XAFS测试。采用本说明中的质子交换膜燃料电池装置进行装配。实验时阳极和阴极端分别通入氢气和空气，使燃料电池处于运行状态。在经过活化过程后，使X射线光斑透过端板与集流板开孔处，采用透射或荧光模式采集Pt及其它元素的XAFS谱图。燃料电池不同电压时Pt的L3近边结构变化如图9所示，该MEA的极化曲线与功率密度曲线如图10所示。电压从开路电压降至0.55V(电流持续增加)时，阴极催化剂中的Pt被还原；电压从0.55V降至0.3V(电流持续增加)时，阴极催化剂中的Pt被氧化。可见燃料电池运行时的电压变化对阴极催化剂表面的Pt原子价态产生影响，从而可能影响氧族吸附物在Pt表面的作用，对催化剂的性能产生影响。
上述的对实施例的描述是为便于该技术领域的普通技术人员能理解和使用发明。熟悉本领域技术的人员显然可以容易地对这些实施例做出各种修改，并把在此说明的一般原理应用到其他实施例中而不必经过创造性的劳动。因此，本发明不限于上述实施例，本领域技术人员根据本发明的揭示，不脱离本发明范畴所做出的改进和修改都应该在本发明的保护范围之内。

Claims (8)

1.一种用于X射线吸收精细结构谱测试的质子交换膜燃料电池，其特征在于，包括氢气端板(5)、氢气集流板(6)、氢气反应双极板(9)、膜电极(15)、氧气/空气端板(7)、氧气/空气集流板(8)及氧气/空气反应双极板(10)；
所述的氢气端板(5)、氢气集流板(6)及氢气反应双极板(9)由外向内依次设置在膜电极(15)的一侧，所述的氧气/空气端板(7)、氧气/空气集流板(8)及氧气/空气反应双极板(10)由外向内依次设置在膜电极(15)的另一侧；
所述的氢气反应双极板(9)靠近膜电极(15)一侧刻有氢气反应流道(13)；所述氧气/空气反应双极板(10)靠近膜电极(15)一侧刻有氧气/空气反应流道(14)；
所述的氢气端板(5)侧面开有氢气进气通道(17)，所述的氢气集流板(6)与氢气反应双极板(9)上均设有氢气进气口(16)，所述的氢气进气通道(17)通过氢气进气口(16)与氢气反应流道(13)相连通；
所述的氧气/空气端板(7)侧面开有氧气/空气进气通道(21)，所述的氧气/空气集流板(8)及氧气/空气反应双极板(10)上均设有氧气/空气进气口(20)，所述的氧气/空气进气通道(21)通过氧气/空气进气口(20)与氧气/空气反应流道(14)相连通；
所述的氢气端板(5)、氢气集流板(6)、氧气/空气端板(7)及氧气/空气集流板(8)上均开设有用于X射线进入的开口(2)，且四层板上的开口(2)上下重叠，X射线可以透过端板与集流板进入膜电极(15)，所述的膜电极(15)上用于设置催化剂；
所述的氢气端板(5)、氢气集流板(6)、氧气/空气端板(7)及氧气/空气集流板(8)均为铜板镀金制成；
所述的氢气反应双极板(9)与氧气/空气反应双极板(10)均为石墨板。
2.根据权利要求1所述的一种用于X射线吸收精细结构谱测试的质子交换膜燃料电池，其特征在于，所述的膜电极(15)与氢气反应双极板(9)之间设置氢气双极板密封圈(18)，所述的膜电极(15)与氧气/空气反应双极板(10)之间设置氧气/空气双极板密封圈(19)。
3.根据权利要求2所述的一种用于X射线吸收精细结构谱测试的质子交换膜燃料电池，其特征在于，所述的氢气双极板密封圈(18)将氢气反应流道(13)包围在内，所述的氧气/空气双极板密封圈(19)将氧气/空气反应流道(14)包围在内。
4.根据权利要求2所述的一种用于X射线吸收精细结构谱测试的质子交换膜燃料电池，其特征在于，所述的氢气双极板密封圈(18)、氧气/空气双极板密封圈(19)均为硅橡胶或三元乙丙橡胶制成的密封圈或O型圈。
5.根据权利要求1所述的一种用于X射线吸收精细结构谱测试的质子交换膜燃料电池，其特征在于，所述的氢气反应双极板(9)和氢气集流板(6)之间设有氢气进出气密封圈(11)；所述的氧气/空气反应双极板(10)和氧气/空气集流板(8)之间设有氧气/空气进出气密封圈(12)。
6.根据权利要求5所述的一种用于X射线吸收精细结构谱测试的质子交换膜燃料电池，其特征在于，所述的氢气进出气密封圈(11)及氧气/空气进出气密封圈(12)均为硅橡胶或三元乙丙橡胶制成的密封圈或O型圈。
7.根据权利要求1所述的一种用于X射线吸收精细结构谱测试的质子交换膜燃料电池，其特征在于，所述的氢气反应流道(13)或氧气/空气反应流道(14)均为蛇形流道。
8.根据权利要求1所述的一种用于X射线吸收精细结构谱测试的质子交换膜燃料电池，其特征在于，所述的氢气反应双极板(9)与氧气/空气反应双极板(10)背离膜电极(15)一侧采用加热片加热。
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