CN104381321B - 一种植物源生物组合物、其制备方法及其在防治葱蛆中的应用 - Google Patents

一种植物源生物组合物、其制备方法及其在防治葱蛆中的应用 Download PDF

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Abstract

本发明涉及农用杀虫剂技术领域,特别涉及一种植物源生物组合物,含有豆薯茎叶和毛茛的醇提取物、阿维菌素药渣。植物源生物组合物在防治葱蛆中的应用。本发明经过多年的筛选试验,发现用豆薯茎叶和毛茛醇提取液加入阿维菌素药渣做成颗粒剂的植物源农药,用于防治葱蛆的效果明显,持效期长,葱的整个生长季节无需再用化学农药防治,而且兼具肥料效果,无污染,无残留,原料非常廉价、易得,市场前景广阔。

Description

一种植物源生物组合物、其制备方法及其在防治葱蛆中的应用
技术领域
本发明涉及农用杀虫剂技术领域,特别涉及一种植物源生物组合物,还涉及植物源生物组合物的制备方法,还涉及植物源生物组合物在防治葱蛆中的应用。
背景技术
葱(Alliumfistulosum)是烹饪中常用的调料,有增香、去膻、除腥的作用,也是传统的一味中药,能够发汗解表,散寒通阳,解毒散凝,防治疫病,在烹调和药用中占有重要的地位。但是,近几年随着葱蛆(Deliaantigua(Meigen))危害的日益加重,葱茎被蛀成孔道,引起腐烂,叶片枯黄,萎蔫以至成片死苗,一般年份的被害率25%-35%,严重时可达50%以上。为了减小葱蛆的为害,保证葱的产量不受损失,葱田使用了大量的高毒农药用于毒杀葱蛆,高毒农药使用量的连年增加和积累,导致葱的农药残留超标严重,品质下降,严重影响了葱的营养价值和药用疗效,损害了人类身体健康。
目前,农业生产中,防治葱蛆的方法主要是使用甲基异柳磷乳油、辛硫磷乳油、氧化乐果乳油、敌敌畏乳油、毒死蜱乳油等灌根。灌根时,大量的药液渗入地下(至少5厘米深),导致农药残留严重超标,水源、土壤以及农作物受到农药污染,对人畜的健康造成威胁,严重破坏了生态环境,而且化学农药极易产生抗药性。为了解决这一问题,经过多年的试验筛选,发明了一种防治葱蛆的植物源农药,该农药是植物源生物农药,具有杀虫活性高、毒性低、无残留、对环境安全等优势特性。
发明内容
为了解决在防治葱蛆的农业生产中,没有良好的生物农药,从而过量使用化学农药,甚至违规使用国家禁用的高毒农药,导致农药残留超标严重,使人畜的健康和安全受到巨大威胁的问题,并且目前市场上防治葱蛆的生物农药品种极少,效果不佳,价格高,几乎无人使用。本发明提供了一种纯植物源的生物组合物,其作为杀虫剂对葱蛆具有很好的防治效果。
本发明还提供了所述植物源生物组合物的制备方法。
本发明还提供了所述植物源生物组合物在防治葱蛆中的应用。
本发明是通过以下措施得到的:
一种植物源生物组合物,含有豆薯茎叶和毛茛的醇提取物、阿维菌素药渣。
所述的植物源生物组合物,优选豆薯茎叶和毛茛的重量比为(3-8):1,更优选为(4-8):1,(5-6):1。
所述的植物源生物组合物,优选醇提取物与阿维菌素药渣的重量比为(1-2.4):(40-80),优选(0.86-1):50。
所述的植物源生物组合物,优选阿维菌素药渣是在发酵制备阿维菌素的过程中发酵完成后发酵液过滤产生的滤渣,经检测,阿维菌素药渣中的氮、磷、钾总含量达9%以上;有机质含量(以干重计)达54%以上。
所述的植物源生物组合物,优选还含有稳定剂、抗氧化剂和填料。
所述的植物源生物组合物,优选稳定剂加量为阿维菌素药渣重量的0.05-0.15%,抗氧化剂加量为阿维菌素药渣重量的0.005-0.02%,和填料加量为阿维菌素药渣重量的6-15%。
所述的植物源生物组合物,优选所述稳定剂为磷酸二氢钾,所述抗氧化剂为抗坏血酸棕榈酸酯,所述填料为草炭土。
所述的植物源生物组合物的制备方法,优选向豆薯茎叶和毛茛的醇提取滤液中加入稳定剂和抗氧化剂,搅拌混匀,再加入阿维菌素药渣和填料,混合均匀,利用湿法制粒,在70-80℃的温度下进行干燥,让乙醇充分挥发,筛分,制成直径0.5-1mm的颗粒。
所述的制备方法,豆薯茎叶和毛茛的醇提取滤液是通过以下步骤得到的:
(1)将豆薯茎叶和毛茛粉碎成50目的粉末,第一次倒入粉末6倍重量的50%乙醇溶液,搅拌均匀,保持提取液温度60±2℃提取1.5小时,提取期间不断搅拌,提取完成后过滤,滤液备用,滤渣再次提取;
(2)向滤渣中倒入5倍重量的60%乙醇溶液,保持提取液温度60±2℃提取30分钟,提取期间不断搅拌,提取完成后过滤,滤液与步骤(1)所得的滤液合并,即得。
所述的植物源生物组合物在防治葱蛆中的应用。
豆薯(Pachyrhizuserosus),别名沙葛、凉薯、地瓜。中国长江以南普遍栽培,以贵州、四川、湖南、广东、广西等地生产较多。豆薯种子及茎叶中含鱼藤酮,可制成杀虫剂。豆薯的茎叶在豆薯产区作为农业生产的垃圾处理,其原料及其易得而且价格便宜,作为植物源农药的生产成本能够大大降低。
毛茛(RanunculusjaponicusThunb.)是我国较早利用的药用植物之一,全国各地均有分布,来源丰富,毛茛具有祛风止痛、杀虫解毒、退翳、截疟的多种功效。毛茛全草提取物(主要成分原白头翁素)具有较好杀虫活性和显著的抑菌活性,对双翅目、螨类等有较好的毒杀作用。
阿维菌素药渣加入豆薯茎叶和毛茛提取液后,既能防治葱蛆等地下害虫,又能作为生物肥料改善土壤,达到无公害的目的。
本发明的有益效果:
1、本发明经过多年的筛选试验,发现用豆薯茎叶和毛茛醇提取液加入阿维菌素药渣做成颗粒剂的植物源农药,用于防治葱蛆的效果明显,持效期长,葱的整个生长季节无需再用化学农药防治,而且兼具肥料效果,无污染,无残留,原料非常廉价、易得,市场前景广阔;
2、本发明在豆薯茎叶和毛茛提取液的提取过程中采用乙醇溶液,比传统苯类、丙酮等化学品的回流提取的速度快、提取率更高、更安全,在工业化生产中更容易操作,而且安全环保;
3、本发明在造粒过程中,不添加其它任何化学物质,所得的植物源农药效果好、毒性低、无残留、持效期长、不产生抗药性、对环境安全,对操作人员安全,而且价格低廉,使用方便,是少有的植物源杀虫剂。
具体实施方式
下面结合实施例对本发明作进一步的说明。
实施例1
(1)将筛选好的干燥的豆薯茎叶2.5公斤和毛茛0.5公斤,粉碎成50目的粉末,放入提取罐中,注入18公斤50%乙醇溶液,搅拌均匀,保持提取液温度60℃左右提取1.5小时,提取期间不断搅拌。提取完成后过滤,滤液备用,滤渣再次提取;
(2)将提取后的豆薯茎叶和毛茛的滤渣再倒入15公斤60%乙醇溶液,保持提取液温度在60℃环境中提取30分钟,提取期间不断搅拌。提取完成后再次过滤,留取滤液,弃掉滤渣;
(3)合并上述两次提取的滤液重量为23.1公斤,加入0.023公斤的磷酸二氢钾(稳定剂)和2.3克的抗坏血酸棕榈酸酯(抗氧化剂),搅拌混匀,再加入30公斤的阿维菌素药渣,最后加入2.3公斤的草炭土,混合均匀,利用湿法制粒后,在70-80℃的温度下进行干燥,让乙醇充分挥发,筛分,制成直径0.5-1mm的颗粒。
实施例2
(1)将筛选好的干燥的豆薯茎叶3公斤和毛茛0.5公斤,粉碎成50目的粉末,放入提取罐中,注入21公斤50%乙醇溶液,搅拌均匀,保持提取液温度60℃左右提取1.5小时,提取期间不断搅拌。提取完成后过滤,滤液备用,滤渣再次提取;
(2)将提取后的豆薯茎叶和毛茛的滤渣再倒入17.5公斤60%乙醇溶液,保持提取液温度在60℃环境中提取30分钟,提取期间不断搅拌。提取完成后再次过滤,留取滤液,弃掉滤渣;
(3)合并上述两次提取的滤液重量为26.7公斤,加入0.027公斤的磷酸二氢钾(稳定剂)和2.67克的抗坏血酸棕榈酸酯(抗氧化剂),搅拌混匀,再加入40公斤的阿维菌素药渣,最后加入2.67公斤的草炭土,混合均匀,利用湿法制粒后,在70-80℃的温度下进行干燥,让乙醇充分挥发,筛分,制成直径0.5-1mm的颗粒。
实施例3
(1)将筛选好的干燥的豆薯茎叶2公斤和毛茛0.5公斤,粉碎成50目的粉末,放入提取罐中,注入15公斤50%乙醇溶液,搅拌均匀,保持提取液温度60℃左右提取1.5小时,提取期间不断搅拌。提取完成后过滤,滤液备用,滤渣再次提取;
(2)将提取后的豆薯茎叶和毛茛的滤渣再倒入12.5公斤60%乙醇溶液,保持提取液温度在60℃环境中提取30分钟,提取期间不断搅拌。提取完成后再次过滤,留取滤液,弃掉滤渣;
(3)合并上述两次提取的滤液重量为19公斤,加入0.019公斤的磷酸二氢钾(稳定剂)和1.9克的抗坏血酸棕榈酸酯(抗氧化剂),搅拌混匀,再加入20公斤的阿维菌素药渣,最后加入1.9公斤的草炭土,混合均匀,利用湿法制粒后,在70-80℃的温度下进行干燥,让乙醇充分挥发,筛分,制成0.5-1mm的颗粒。
实施例4
(1)将筛选好的干燥的豆薯茎叶4公斤和毛茛0.5公斤,粉碎成50目的粉末,放入提取罐中,注入27公斤50%乙醇溶液,搅拌均匀,保持提取液温度60℃左右提取1.5小时,提取期间不断搅拌。提取完成后过滤,滤液备用,滤渣再次提取;
(2)将提取后的豆薯茎叶和毛茛的滤渣再倒入22.5公斤60%乙醇溶液,保持提取液温度在60℃环境中提取30分钟,提取期间不断搅拌。提取完成后再次过滤,留取滤液,弃掉滤渣;
(3)合并上述两次提取的滤液重量为33公斤,加入0.033公斤的磷酸二氢钾(稳定剂)和3.3克的抗坏血酸棕榈酸酯(抗氧化剂),搅拌混匀,再加入35公斤的阿维菌素药渣,最后加入3.3公斤的草炭土,混合均匀,利用湿法制粒后,在70-80℃的温度下进行干燥,让乙醇充分挥发,筛分,制成0.5-1mm的颗粒。
药效试验
实验组1、2、3、4分别采用本发明实施例1、2、3、4制备成的生物组合物颗粒剂,以每亩6公斤的用量,于6月22日葱移栽定植时,在整好的葱沟内均匀撒施,并刨土5-8厘米深,让农药颗粒与土混匀,然后定植葱苗,试验调查在7月12日发病初期进行。
试验同时设置4个对照组,均与实施例1制备成的生物组合物颗粒剂进行对照,对照1为在实施例1的基础上,不加入阿维菌素药渣,其量用醇提取物补齐;对照2为在实施例1的基础上,不加入醇提取物,其量用阿维菌素药渣补齐;对照3为在实施例1的基础上,只含有豆薯茎叶的醇提取物,毛茛的量用豆薯茎叶补齐;对照4为在实施例的基础上,只含有毛茛的醇提取物,豆薯茎叶的量用毛茛补齐;空白对照为不使用任何药剂。
试验设计了9个处理4次重复,共36个小区,小区面积为30平方米,随机排列。7月12日发病初期进行第一次调查,以后每隔10天调查一次,共调查4次。采用5点取样法,每点取样60株,统计健株数和被害株数,统计葱植株内的活蛆数量。使用DPS软件进行数据分析及显著性检验。
防治葱蛆试验结果及显著性如下表
表中同列小写字母表示5%显著水平,大写字母表示1%显著水平。
从表中可以看出,试验组1、2、3、4防治葱蛆效果较好,防效为95.42-98.42%,对照组1、2、3、4的防治葱蛆效果较差,防效为49.36-67.67%。在1%显著水平上,药后20天、30天、40天,试验组1、2、3、4的防效相当,与对照组1、2、3、4的防效差异性显著;药后50天,试验组1、2防效相当,试验组3、4防效相当,与对照组1、2、3、4防效差异极显著。在5%显著水平上,药后20天、40天,试验组1、2、3、4的防效相当,与对照组1、2、3、4的防效差异显著;药后30天,试验组1的防效为97.07%,略高于试验组2的96.26%防效,与对照组1、2、3、4的防效差异性极显著;药后50天,试验组1、2防效相当,试验组3、4防效相当,试验组1、2的防效和试验组3、4的防效差异显著,与对照组1、2、3、4防效差异极显著。
通过田间试验结果表明,实验组和对照组的防治效果差异显著,说明本发明的增效效果非常明显,实验组1、2稍优于实验组3、4,证明实验组1、2的配比较好。
本发明的生物农药颗粒剂防治葱蛆效果高效,持效期长,在葱移栽定植时一次用药,整个生长季节无需防治葱蛆。本发明所提供的生物农药价格低廉、使用方便、防治效果高、持效期长、毒性低、无残留、不产生抗药性、对环境安全,对操作人员安全,是少有的植物源杀虫剂。
上述实施例为本发明较佳的实施方式,但本发明的实施方式并不受实施例的限制,其它任何未背离本发明的精神实质与原理下所做的改变、修饰、组合、替代、简化均应为等效替换方式,都包含在本发明的保护范围之内。

Claims (7)

1.一种植物源生物组合物,其特征在于含有豆薯茎叶和毛茛的醇提取物、阿维菌素药渣;
豆薯茎叶和毛茛的重量比为(3-8):1;
醇提取物与阿维菌素药渣的重量比为(1-2.4):(40-80);
阿维菌素药渣是在发酵制备阿维菌素的过程中发酵完成后发酵液过滤产生的滤渣;
含有豆薯茎叶和毛茛的醇提取物是通过以下步骤得到的:
(1)将豆薯茎叶和毛茛粉碎成50目的粉末,第一次倒入粉末6倍重量的50%乙醇溶液,搅拌均匀,保持提取液温度60±2℃提取1.5小时,提取完成后过滤,滤液备用;
(2)向滤渣中倒入5倍重量的60%乙醇溶液,保持提取液温度60±2℃提取30分钟,提取期间不断搅拌,提取完成后过滤,滤液与步骤(1)所得的滤液合并,即得。
2.根据权利要求1所述的植物源生物组合物,其特征在于还含有稳定剂、抗氧化剂和填料。
3.根据权利要求1或2所述的植物源生物组合物,其特征在于稳定剂加量为阿维菌素药渣重量的0.05-0.15%,抗氧化剂加量为阿维菌素药渣重量的0.005-0.02%,和填料加量为阿维菌素药渣重量的6-15%。
4.根据权利要求1所述的植物源生物组合物,其特征在于所述稳定剂为磷酸二氢钾,所述抗氧化剂为抗坏血酸棕榈酸酯,所述填料为草炭土。
5.一种权利要求1-4中任一项所述的植物源生物组合物的制备方法,其特征在于向豆薯茎叶和毛茛的醇提取滤液中加入稳定剂和抗氧化剂,搅拌混匀,再加入阿维菌素药渣和填料,混合均匀,利用湿法制粒,干燥,筛分,制成直径0.5-1mm的颗粒。
6.根据权利要求5所述的制备方法,其特征在于豆薯茎叶和毛茛的醇提取滤液是通过以下步骤得到的:
(1)将豆薯茎叶和毛茛粉碎成50目的粉末,第一次倒入粉末6倍重量的50%乙醇溶液,搅拌均匀,保持提取液温度60±2℃提取1.5小时,提取完成后过滤,滤液备用;
(2)向滤渣中倒入5倍重量的60%乙醇溶液,保持提取液温度60±2℃提取30分钟,提取期间不断搅拌,提取完成后过滤,滤液与步骤(1)所得的滤液合并,即得。
7.一种权利要求1-4中任一项所述的植物源生物组合物及权利要求5或6的制备方法得到的植物源生物组合物在防治葱蛆中的应用。
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Families Citing this family (8)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
CN105053052B (zh) * 2015-07-14 2019-03-01 南京农业大学 含水毛茛提取物的杀虫组合物
CN104996488B (zh) * 2015-07-14 2018-09-11 南京农业大学 含安徽石蒜提取物的杀虫组合物
CN105272695B (zh) * 2015-10-12 2018-08-21 山东省农业科学院植物保护研究所 一种防治迟眼蕈蚊的植物源生物药肥及其制备方法
CN105638762B (zh) * 2016-01-15 2018-03-02 山东省农业科学院植物保护研究所 一种防治平菇厉眼蕈蚊的生物农药及其制备方法
CN106187491A (zh) * 2016-07-14 2016-12-07 安徽省石台县七井山食品有限公司 一种土壤养护剂及其制备方法
CN106614763A (zh) * 2016-11-15 2017-05-10 济南华鲁食品有限公司 一种由核桃青皮制备绿色杀虫剂的方法
CN108605759A (zh) * 2018-04-28 2018-10-02 佛山市日可威食品科技研究院(普通合伙) 一种富含多种微量元素的雪莲果种植方法
CN114773358B (zh) * 2022-04-02 2024-01-09 仲恺农业工程学院 一种从沙葛中提取鱼藤酮的方法

Family Cites Families (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
BRPI0900611A2 (pt) * 2009-02-16 2010-11-03 Bio Serrano Insumos Agricolas inseticida agrìcola à base de rotenona e cipermetrina
CN101999292B (zh) * 2010-09-21 2011-12-14 刘广善 一种大棚洋葱的栽培方法

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