CN1030551C - 改进型中子反射超级镜面结构 - Google Patents

Abstract

一种改进型中子反射超级镜面结构，它由中子反射物质的双层组件的层叠构成。这种改进型中子反射超级镜面结构在高入射角，即直至4倍于标准中子镜面结构的临界角的情况下能提供极好的性能。以高临界角入射到超级镜面结构上的中子反射增加了的中子通过量，因而能更有效和更经济地使用中子源。

Description

本发明涉及中子反射/散射装置领域，这种装置适用于从中子源（例如，核反应堆堆芯）收集中子，并将中子引导到远距离位置使用，特别是供检验和研究装置用。更具体地说，本发明涉及改进型的反射中子的多层超级镜面结构，其特征在于在入射角至少两倍于标准中子反射器（例如，镍）临界角的情况下，平均中子反射率大于97%。

中子散射实验从二十世纪五十所代初起已在美国和全世界进行。中子研究的根本突破是由于在研究设备和分析设备的研制和制造中花费数亿美元的结果。中子研究已有最广泛的应用，例如元素分析、原子排列的测定、原子磁矩大小及方向的测定以及宏观物体结构缺陷的检验等。事实上，中子实验/分析常常是重要分析信息的唯一来源，这些信息难以用光谱或衍射技术获得。中子研究对在大量“新一代”产品及其应用中所用的先进合成材料的研制也是很关键的。中子反射的基本原理已在题为：“中子反射原理”的论文中发表（G.P.Felcher，“Principles    of    Neutron    Reflection”SPIE983卷，薄膜中子光学器件（Thin-Film    Neutron    Optical    Devices）（1988）。

几个实验室（包括许多美国国家实验室）已经提出通过中子反射导管将中子引导到位于远距离的实验站以改善中子实验的质量和数量。这种方法的优点已由欧洲和日本的研究机构所证实。至今收集和传送中子（特别是那些最有用的和波长大于0.4纳米的中子，也称为“冷中子”）的唯一方法是使用内部安置镀有100纳米厚镍层的玻璃板的导管。至今，镍仍是用于中子导管的最佳反射元素，这是因为与任何单一元素相比，镍具有最大的反射角。事实上，镍的最大反射角近似等于波长为0.4纳米的中子的临界反射角（即，θ约为0.4度）。此临界角是很重要的，因为它决定了导管的角接收，又因为来自导管的中子通量通常以“计数/分”来计量（与X-射线通量不同，它超过1000计数/秒）。所以提高导管的接收是非常重要的。

近来人们对多层结构的中子反射超级镜面表现了极大的兴趣，以便改善中子的接收和通过量，使之超过纯镍膜的情况。这种超级镜面一般为钛和镍的层状膜形式，有双层厚度分布以产生重叠的布喇格衍射峰，它是在刚超过镍（Ni）的特征截止角区域出现的，在一定程度上增加了接收角。随着反射角的扩展，保持超级镜面的高反射率也很重要，否则由于沿导管的每次反射所造成的累积减少会导致中子通量不可接受的损失。至今，钛和镍仍是非极化超级镜面的最佳选择，这是由于它具有高性能的有效中子散射。

实验性的Ni-Ti超级镜面导管在日本和欧洲已获得了有限应用，例如在Ebisawa等人发表的 论文“在Kyoto大学研究反应堆中的镍镜面和超级镜面中子导管”（“Nickel    Mirror    and    Supermirror    Neutron    Guides    at    the    Kyoto    University    Rescarch    Reactor”SPIE    Proc.，983卷，第54-58页，（1988））中，以及Schoupt的论文“超级镜面极化镜的最新进展”（“Recent    Advances    with    Supermirror    Polarizers”，AIP    Proc.，No.89，第182-189页，（1982））中已有论证。其他进展已在Rossbach等人的论文“提高冷中子积分通量率的聚焦超级镜面中子导管的应用”（“The    Use    of    Focusing    Supermirror    Neutron    Guides    to    Enhance    Cold    Neutron    Fluence    Rates”，Neuclear    Instruments    and    Methods    in    Physics    Research（物理研究中的核仪器和方法）B35（1988）181-190）中作了报道。Rossbach等人报道，在实测粗糙度为18.5埃的某种玻璃基体上，经精心沉积Ti-Ni所形成的超级镜面结构改善了中子反射特性。这种超级镜面结构已用于要求反射率低于标准导管的中子反射用途中，此时反射率近似为65%。Rossbach等人指出，由于晶体生长而导致的层缺陷是低于最佳反射率的主要原因。

虽然Ti-Ni超级镜面在中子反射应用中已经证实是有效的，但是精通超级镜面技术的常规操作者仍报道了在层结构中观测到的畸变。其结果是造成超级镜面的反射率损失（常是严重的），并由此显著增加了中子实验的实际费用。可以认为，层畸变是由于，特别是由于层中的晶体生长、物质的相互作用、层结构的膜应力和/或Ti和Ni在层界面处的相互扩散所致。因此不能得到为实现所希望的高反射率所要求的高的层平整度。事实上，本发明已经发现，层平整度不足是反射率降低的主要原因。

在一些已发表的文献中报道了提高超级镜面特性以使中子反射达到大于单一镍临界角三倍的尝试。在本文描述的新型超级镜面结构发明之前，尚无一种超级镜面已达到实际中子导管应用所需要的性能水平。已提出超级镜面性能差的某些原因，例如在Keem等人发表的题为“Ni-Ti多层镜面的中子、X-射线散射和透射电子显微镜（TEM）研究”（发表在SPIE983卷薄膜中子光学器件（1988））的论文中，认为在Ni-Ti双层镜面中歧点生成是阻碍超级镜面性能达到可接受水平的主要因素。

但仍报道了研制和生产极化超级镜面（即，更有效地反射中子自旋极化的超级镜面）的进展。Mook和Hayter在题为“产生强极化中子束的透射光学器件”（Appl.Phys.Lett.53（8），1988.8.22，第648页）一文中报道了一种高效中子极化镜，是用晶体硅层来极化反射中子。然而，在极化中子镜面领域中的改进只能在一定程度上应用于非极化超级镜面的制造。

因此，需要有一种改进型中子反射超级镜面结构，其特点是中子反射率超过97%以及临界角至少两倍于标准中子反射器，例如镍或Ti-Ni合金的临界角。当然，这种改进的超级镜面结构应该克服由于一些技术问题而导致的反射问题，其中包括但不限于，例如由于晶体生长引起的层平整度的不足。

在此公开了一种改进型中子反射超级镜面结构，它由高中子散射物质和低中子散射物质双层组件的层叠构成。高的和低的中子散射物质沉积在基体上，双层组件的一层由钛组成，其另一层是由镍和微结构增强元素的合金组成。微结构增强元素可具有高的中子散射能力，并且以减小镍层的晶粒大小来增强微结构。本发明的第一个最佳实施方案中，微结构增强元素是碳，并间隙式地存在于镍合金层中以改善镍的晶粒大小。尽管不希望受限于理论，但仍可认为，微结构增强元素能减小镍的晶粒大小，因而降低了层应力和提高了层的平整度。镍合金层中碳的百分数最好是5%至50%之间，而12%至35%之间为最佳。在本发明的一个实施方案中，镍合金层的标称组成为Ni₇₂C₂₈，在本发明的另一实施方案中，镍合金层的标称组成为Ni₈₅C₁₄。但值得指出的是，本发明所设想的镍合金层的标称组成在Ni₉₅C₅至Ni₅₀C₅₀之间。

在此描述的改进型中子反射超级镜面结构，一般是沉积在基体上，该基体可选用浮法玻璃、硼硅酸玻璃和硅。上述的改进型中子反射超级镜面结构由许多双层组件层叠构成，双层组件的数目最好是在2至1000之间，最优数在20至500之间。应指出的是，每一双层组件的厚度可能变化，这样可利用一层或多层以改变入射其上的中子的特征接受/反射。确实如以下将详加讨论的那样，每一双层组件的厚度以一种连续的方式逐渐变化以使反射率 和角范围达到最佳。每一双层组件的层厚度大约在2至400纳米之间，最好是在8至40纳米之间。

本改进型中子反射超级镜面结构带还包括将镍层直接沉积在基体上和直接沉积在第一双层组件的下面，或者是沉积在最后或最上一层双层组件的上面。另外，镍可用镍合金或碳替代。

图1是本发明的中子反射超级镜面结构的一种实施方案的局部剖面视图。

图2是反射率曲线，纵坐标表示反射率，横坐标表示角（以度表示），其中标准镍镀层的反射率与Ni₇₂C₂₈/钛超级镜面进行了比较。

本发明是一种改进型中子反射超级镜面，它由高中子散射能力物质和低中子散射能力物质的双层组件的层叠构成。高和低中子散射能力物质沉积在基体上，该基体一般选用硼硅酸玻璃、含硼玻璃、浮法玻璃和硅。双层组件的一层是由钛组成，其另一层是由镍和微结构增强元素的合金组成。在第一个最佳实施方案中微结构增强元素具有高中子散射能力，并间隙式地存在于镍层中，以减小镍的晶粒大小。在另一最佳实施方案中，微结构增强元素是碳，它在镍层中的浓度在5%至50%之间，最好是在12%至30%之间。双层组件的镍合金层，一般的标称组成为Ni₈₅C₁₄或Ni₇₂C₂₈。

如上所述，这种改进型中子反射超级镜面由一系列双层组件构成，该双层组件数一般在2至1000之间，最好在20至500之间。每个双层组件的厚度一般在5至200纳米之间。该改进型中子反射超级镜面还包括一缓冲层，该缓冲层安置在基体和第一个双层组件之间，或者安置在顶部双层组件的最上层的上面。这种缓冲层厚度一般在10至1500纳米之间，最好约为100纳米。缓冲层一般是镍层或镍碳合金层，其厚度约为100纳米。此改进型中子反射超级镜面还可包括一过渡层，此过流层安置在钛层和镍碳合金交替层之间。在最佳实施方案中，此过渡层是碳层，其沉积厚度在2至500纳米之间。

参看图1，此图表明本发明改进型中子反射超级镜面结构。超级镜面结构18由双层组件20层叠而成，图中仅表明了其中的两组件，不过其组件数一般在2至1000之间。每一层组件20都是由至少两个单元U₁和U₂构成。每一个层组件都有各自的区间d（d₁和d₂），此区间可以彼此相等或者彼此不相等。

单元U₁和₂之一包括至少一层具有较高中子散射能力的物质，单元U₁和U₂中的另一个包括至少一层具有较低中子散射能力的物质。在最佳实施方案中，U₁是一种较低的中子反射物质，例如钛，它安置在较高中子散射能力物质层，例如镍层的顶上。本发明的实质是，较高中子散射能力层包括一种微结构增强元素，该元素也具有高的中子散射能力。在最佳实施方案中微结构增强元素是碳，并以间隙式地存在于镍晶粒中，其浓度在5%至50%之间。在一个实施方案中，高中子散射能力层U₂的标称组成是Ni₇₂C₂₈。在本发明的另一个实施方案中，U₂层的标称组成是Ni₈₆C₁₄。然而可以理解，本发明所设想的高中子散射能力层为碳，其浓度为5%至50%，即从Ni₉₅C₅至Ni₅₀C₅₀。

尽管不希望受限于理论，但本发明仍假定单独的纯Ni层不够致密，在Ni的晶格中存在着过多的空隙。其结果就如以前研究者报道的产生起皱、歧点和层畸变。相反，可以相信，微结构增强物质-碳可以起催化剂作用，通过占据Ni晶格的其他空隙部分而防止产生起皱和歧点。其结果使镍合金层更光滑、更平整，避免了在以前的Ni-Ti超级镜面中发生的歧点和层畸变，因而能更好地反射入射到它上面的中子。

本发明的中子反射超级镜面结构安置在基体19的上面，还包括缓冲层21a。缓冲层21a可以安置在基体19的上面和第一双层组件20的下面，或者如图1所示，缓冲层21可以安置在双层组件20最上层的上面。换句话说，该中子反射超级镜面可以包括所述的缓冲层，此缓冲层安置在镜面的最高层及最低层。缓冲层21和21a的厚度一般在1至1000纳米之间，最好的厚度约为100纳米。缓冲层21和21a一般由沉积在基体上的镍层、镍碳合金层或碳层构成，并作为双层组件层叠的基体，或者沉积在最上一层双层组件的上面。

图1的中子反射超级镜面还具有中子色散方式;可按要求的角度反射入射中子。特别是对由波长为4埃的单波长中子所组成的冷中子束，因而其反射束也是由以θ角反射的波长为4埃单波长中子所组成，近似地服从布喇格定律（Bragg′s    Law）：

nλ＝2d    sinθ

其中：n＝1（考虑一级反射）;λ＝4埃，冷中子的波长;2d＝给定双层组件的厚度或周期。

由于nλ值保持常数，因而有可能通过改变2d值来改变反射角θ。制造基本层状超级镜面结构的计算方法已经公开，例如，Majkrzck等人的论文“极化中子的Fe-W超级镜面”（MRS    Proc.，103，115-120（1988）），以及Hayter和Mook的论文“X-射线和中子超级镜面的不连续的薄膜多层设计”（J.Appl.Cryst.，Z2，35-41（1989），本文已参阅这些文章。应用已知的计算方法的结果是获得了双层厚度（2d）的分布，它可引起重叠布喇格衍射峰，它是在刚超过镍的截止角的区域出现的，在一定程度上增加了接收角。当然随着反射角的扩展，将反射率保持在接近100%是很关键的，否则由于沿导管的每次反射所造成的累积减少会导致中子通量不可接受的损失。

这正是本发明的中子反射超级镜面的特点。更具体的可参看图2，图中表示了标准镍镀层和改进型中子反射超级镜面的反射率与角度的关系曲线。图2中曲线的研究表明，最好的标准镍镀层的反射率（由曲线30表示）特别好，即直至镍的临界角（θ近似为0.4度）反射率均近似100%。然而，随着临界角的增加，镍镀层的反射率急剧下降;在两倍于镍的临界角（θ近似为0.8度）之前反射率已降至0%，并且在θ近0.5度时其反射率肯定小于10%。相反，Ti∶Ni-C合金超级镜面（如图1所示）显示了非常好的中子反射率，即在临界角达三倍于单一镍的临界角时，其反射率仍大于95%。更具体地说，曲线32和34表示在两种不同的成层算法结构中的Ti∶Ni₇₂-C₂₈合金的情况。曲线32所示的结构显示在远至两倍于最好的标准镍镀层的临界角处的反射率约为95%。曲线34的结构显示出更好的性能，在远至三倍于最好的标准镍镀层的临界角处的反射率约为97%。

为了更好地理解本发明的中子反射超级镜面结构构造，现提出下列实例以说明其制造方法。

实施例

本发明的中子反射超级镜面结构曾以Ti/Ni₇₂C₂₈镀层沉积在5厘米×10厘米的浮法玻璃上而制造。玻璃基板是由4英寸×4英寸的浮法玻璃板切成规定大小。在中子反射超级镜面结构沉积在浮法玻璃上之前，基板直接在CDC脱脂剂中洗涤，接着在去离子水中将脱脂剂彻底漂洗掉。然后将基板浸在去离水超声浴中半小时，最后用甲醇漂洗并用氮气吹干。

将基板送入离子束室，并固定在使基板转动的旋转架上。该室是一水平圆筒，在水冷不锈钢块对面拧紧的1/4英寸厚的靶物质旁边有两个5英寸圆片。靶块位于该室的中心并固定于辐射状地指向圆筒内部的水平轴上。该靶以与水平成45°角放置，并按规定间隔旋转180°。离子束源是一5厘米的空心阴极源，固定在圆筒的末端。离子源产生的Ar⁺离子束沿着圆筒室的轴线方向射向靶块。在源和靶块之间有一空心阴极中和器，它垂直于离子束，在距源大约3英寸处与离子束相交。空心阴极中和器中和氩离子，以避免离子束由于电荷排斥力而散开。原子撞击靶物质，使靶物质的原子被弹出。弹射出的原子以各个方向离开靶子，垂直于靶子方向的原子占最大百分数。欲键基体离靶的距离约为7英寸，并以45°角与靶平行，基板缓慢地转动以保证镀层的均匀性。基板组件安装在室的末端，恰好在5厘米源的上方。该5厘米源的参数是：1500伏（V）束，180伏（V）加速器，和50毫安（mA）束流。

系统用低温泵抽气至真空度1.0×10^-6托（torr）。氩气通过空心阴极以4.0标准立方厘米/秒的流量导入离子束室中，使室内压强为2.0×10^-4托。镍合金靶是用4个指向中心的三角形镍箔覆盖碳靶的30%而构成。镍箔用镍线缚在靶上。另一溅镀靶是简单的固体钛。离子束对一靶子溅镀一段时间后，关掉离子束，将靶块旋转180°以露出另一靶子，并再次打开离子束。计时器与磁距离开关相连，可使靶子每180°停一次，并命令步进马达何时转动靶块。此过程重复进行，从而在基板上形成许多交替物质层。一层物质1（例如，NiC）与一层物质2（Ti）一起构成d区间。曾进行了刻度实验以建立靶子溅镀时间与在基板上该物质形成的厚度之间的关系。超级镜面所要求的各种d区间所需的溅镀时间用内插法求出，具体作法是在溅镀时间与该两种物质的层厚度的关系曲线上用连接两个数据点的直线进行内插。全部沉积之后，基板和系统在氩气本底压力的真空中冷却。由于超级镜面的层结构是多等级的，即每个双层组件的d区间 是不同的，所以对于每个双层组件，其钛以及镍碳合金的沉积时间也不相同。通过使用例如Hayter和Mook的文献中公开的层算法，建立了分级和记下不同级层的模型。

尽管本发明用最佳实施方案和操作步骤进行了描述，但并不限于所描述的实施方案和操作步骤。相反，它包括在本发明的领域和范围之内的全部可供选择的方案、改进和替代物，如附文中的权利要求所规定的那样。

Claims (10)

1、一和中子反射超级镜面，其特征在于，它包括具有2至1000叠层的中子散射物质的双层组件的结构，所述双层组件的每一层具有不同的中子散射能力，所述物质是沉积在基板上，每一所述双层组件的一个层是由钛组成，所述每一双层组件的另一层是由包括碳的镍合金组成，所述的碳是以间隙式方式存在于该镍合金中，其存在量在5%和50%之间。

2、根据权利要求1所述的中子反射超级镜面，其中镍合金层中含碳的百分数在12%至30%之间。

3、根据权利要求2所述的中子反射超级镜面，其中双层组件的镍合金层具有标称组成Ni₈₅C₁₄。

4、根据权利要求2所述的中子反射超级镜面，其中双层组件的镍合金层具有标称组成Ni₇₂C₂₈。

5、根据权利要求1所述的中子反射超级镜面，其中基板可选用浮法玻璃、硼硅酸玻璃、硅以及其他含硼玻璃。

6、根据权利要求1所述的中子反射超级镜面，其中双层组件的数目在5至500之间。

7、根据权利要求1所述的中子反射超级镜面，其中每一双层组件的厚度在2至400纳米之间。

8、根据权利要求7所述的中子反射超级镜面，其中每一双层组件的厚度根据其他双层组件而变化。

9、根据权利要求1所述的中子反射超级镜面，还包括沉积在基板和第一个双层组件之间的物质层，此沉积层可选用镍、镍合金、碳及其组合物。

10、根据权利要求1所述的中子反射超级镜面，还包括沉积在双层组件最高层上面的物质层，此沉积层可选用镍、镍合金、碳及其组合物。

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