CN103036131A - 一种产生太赫兹超连续源的方法 - Google Patents

Abstract

本发明公开了一种产生太赫兹超连续源的方法，首先制备亚波长阵列孔结构氧化物模板，通过本发明的方法产生的亚波长阵列孔结构氧化物模板，在飞秒激光的激励下，太赫兹辐射的能量具有很高的强度，同时能量转换的效率得到显著地提高，使得太赫兹连续辐射源具有广泛的应用前景；本发明采用的制备亚波长阵列孔结构氧化物模板方法中，基底材料选择范围广，而且制备方法简单成本低。

Description

一种产生太赫兹超连续源的方法

技术领域

本发明涉及太赫兹源产生技术领域，具体涉及一种产生太赫兹超连续源的方法。

背景技术

太赫兹超连续谱源由于其时间分辨率高（飞秒量级）、能量大（单脉冲达到几十微焦量级）和频谱覆盖范围宽等优点，在物理、化学、生物等基础自然科学，以及半导体、电子学和非线性光学等研究领域具有广泛的应用前景。

鉴于现有的传统太赫兹光学产生技术采用光导天线或非线性电光晶体作为太赫兹波的发射极，辐射的太赫兹波电场强度仅为几个kV/cm，太赫兹波的能量也较低（单脉冲能量<1nJ），太赫兹光学脉冲源功率普遍偏低（<10μW），频谱覆盖范围较窄(<3THz)，而且国外的太赫兹超连续谱研究发展缓慢，国内尚无资料可询的状况。

日本的M.Ashida和R.Akai等研究人员在Springer Series in Optical Sciences（2007,132:317-323）公开发表了一种利用中心波长为800nm，重复频率80MHz，脉宽为5fs，平均功率为0.2W的超短飞秒光泵浦0.4mm的DAST非线性晶体产生太赫兹超连续谱的方法；Gregor H.Welsh等人在2007年和2009年分别在PRL和OE上发表的利用纳米量级结构的金属光栅作为太赫兹波源，通过电光取样技术探测出0.2－2.5THz带宽的太赫兹脉冲；这些方法利用非线性晶体和光电导天线虽然可以产生带宽为100THz左右的太赫兹超连续谱，但是不足之处是需要有极窄脉宽（<10fs）的泵浦，厚度较薄（几十微米量级）的晶体或载流子寿命较长和高载流子迁移率的基底结构的光导天线等条件才能实现，而产生的太赫兹波的功率太低，只有几个微瓦量级（单脉冲能量为nJ量级），成本较高（非线性晶体制作价格较高）。

发明内容

有鉴于此，本发明提供了一种产生太赫兹超连续源的方法，能够产生高效率的高能量、宽频谱的太赫兹超连续辐射源。

本发明的一种产生太赫兹超连续源的方法，包括如下步骤：

步骤一、制备亚波长阵列孔结构氧化物模板，具体方法为：

S1、把纯度为99.99%的金属片按照实际需要裁成一定的尺寸后，在丙酮中进行超声清洗以去除表面的油污，然后用去离子水冲洗干净；再经过无水乙醇的清洗烘干后放在真空度为2×10^-4Pa真空退火设备中持续退火5.5小时，最后自然冷却；

S2、在体积比为1:4的高氯酸和无水乙醇的混合溶液中，控制温度保持在0℃，电压为18V，电流为2mA的条件下，对所述金属片进行抛光3分钟，以去除金属片表面的划痕和氧化层；

S3、将金属片作为阳极，铂金片作为阴极，在0.3g/mol草酸溶液中进行一次通电氧化，氧化环境温度为0℃，恒定电压45V，氧化时间为6.2小时，得到基底；

S4、在环境温度为18℃条件下，将所述基底放在由400ml的纯净水、22.5ml的磷酸和6g三氧化铬配置而成的铬酸溶液中反应13小时，去除在基底表面生成的一次氧化物；将去除一次氧化物后的基底放在所述铬酸溶液中进行二次通电氧化，氧化时间为15分钟，反应后去除氧化物时间为2小时，然后再将基底放入0.3g/mol草酸溶液中，反应时间为5分钟；

S5、在经S4处理后的基底上制备孔径为200nm、孔间距为390nm以及孔深为10-25μm的亚波长孔阵列，得到亚波长阵列孔结构氧化物模板；利用磁控溅射的方法将贵金属镀在亚波长阵列孔结构氧化物模板上，制备成表面具有10nm量级粗糙度的贵金薄膜的亚波长孔阵列结构氧化物模板；

所述金属片的材料为铝、锌、铅、钛的单质或者铝、锌、铅、钛的氧化物；所述贵金属为钌、铂、金、钛、银或钯；

步骤二、将重复频率为1kHz、脉宽为35fs、中心波长为800nm以及输出功率为6W的飞秒激光通过频率为15-20Hz的斩波器进行斩波后，由透镜聚焦在步骤一产生的镀有贵金属膜的所述亚波长阵列孔结构氧化物模板上，获得太赫兹辐射源。

本发明的一种产生太赫兹超连续源的方法，具有如下有益效果：

1）通过本发明的方法产生的亚波长阵列孔结构氧化物模板，在飞秒激光的激励下，太赫兹辐射的能量具有很高的强度，同时能量转换的效率得到显著地提高，使得太赫兹连续辐射源具有广泛的应用前景；

2）本发明采用的制备亚波长阵列孔结构氧化物模板方法中，基底材料选择范围广，而且制备方法简单成本低。

附图说明

图1为本发明的太赫兹超连续谱产生和探测系统示意图，其中（a）为太赫兹连续辐射源的产生区，（b）和（c）为对太赫兹连续辐射源的探测区。

图2为本发明的亚波长阵列孔结构氧化物模板辐射的太赫兹辐射强度分布图。

具体实施方式

下面结合附图并举实施例，对本发明进行详细描述。

本发明提供了一种产生太赫兹超连续源的方法，将厚度为0.2mm，纯度为99.99%的高纯铝片裁成5cm×7.5cm的基片，在丙酮中超声清洗10分钟，去除表面的油污，然后用去离子水冲洗干净，将铝片吹干在无水乙醇中清洗5分钟。吹干后将样品放在高真空退火炉中，在真空度为2×10^-4Pa时退火5.5小时，然后自然冷却。铝片在放置过程中，表面生成一层氧化层，在高氯酸和无水乙醇的混合溶液（体积比为1:4）中，在0℃，18V稳定电压下，抛光3分钟，当电流达到2mA左右时，抛光状态较好，以去除铝片表面的划痕和氧化层。将铝片为阳极，铂金片做阴极，在0.3g/mol的草酸溶液中进行一次通电氧化，氧化环境温度为0℃（反应装置放在冰水混合物中），恒定电压45V，氧化时间为6.2小时。将反应好的基底放在铬酸溶液中去除一次氧化生成的氧化铝，铬酸溶液是400ml的纯净水、22.5ml的磷酸和6g三氧化铬配置而成，环境温度是室温（约为18℃），反应时间是13小时。反应后的基底和一次通电氧化条件一样进行二次通电氧化，氧化时间为15分钟，反应后去除氧化铝时间为2小时，将样品放入0.3g/mol的草酸溶液中，反应时间为5分钟。最终的亚波长结构的基底是在60μm厚的基片上制备孔径为200nm，孔间距390nm，孔深10-25μm的亚波长孔阵列。利用磁控溅射的方法将金镀在有亚波长结构的基底材料上制备成表面具有10nm量级粗糙度的金薄膜，得到亚波长孔阵列结构氧化物模板。

将亚波长孔阵列结构氧化物模板置于图1所示的光路中，其中使用的激光器为美国Spectra-Physics公司生产的钛蓝宝石飞秒激光放大器Spitfire－pro。它可产生的激光脉冲的重复频率1kHz，最窄脉宽可达35fs，中心波长800nm，最高输出功率6W，通过频率为15-20Hz的斩波器进行斩波后，再经过起偏器，最后由透镜聚焦在步骤一产生的亚波长阵列孔结构氧化物模板上，获得太赫兹辐射源。

在上述制备亚波长孔阵列结构氧化物模板的过程中，在制备条件不变的情况下，其中的铝片可替换为锌、铅、钛的单质或者铝、锌、铅、钛的氧化物。其中镀在亚波长结构的基底材料上的贵金属还可选用铂、钌、金、钛、银或钯，最终制备得到的亚波长孔阵列结构氧化物模板都可以获得具有较高能量和转换率的太赫兹辐射源。

由于金属材料中含有自由电子，光与金属相互作用主要是发生在光电场与金属的导带中自由电子之间的相互作用。在飞秒时间量级内，金属材料的非线性光学特性的主要贡献者就是电子响应，而且在光电场作用下的离子极化率要远小于电子极化率，所以加速电子的模型背景将对太赫兹超连续谱有着重要贡献。本发明的试验设计正是基于这样的考虑，利用800nm的超强激光脉冲照射在亚波长阵列孔结构氧化物模板上，产生出光生电子，而光生电子在不同运动机制下都能形成所需要的电磁辐射，本发明正是基于金属表面形成的表面等离子体的产生方法。对于贵金属材料样品而言，激光与金属薄膜样品相互作用使得金属中的自由电子套溢出金属表面形成等离子体共振，接着等离子体中的电子在有质动力的作用下加速运动向外耦合辐射太赫兹超连续谱，并将样品尺寸限制在纳米尺度之下，从而导致强的光学增强效应。如图1所示，将获得的太赫兹辐射源进行检测，如图2中的b区和c区所示的光路，从氧化物模板出射的太赫兹辐射源，经第一离轴抛物面反射镜汇聚后形成平行光束，投射到硅片上，一方面，太赫兹平行光束的一部分透过硅片后投射到定镜中，再经硅片后表面反射后经第二离轴抛物面反射镜聚焦到高莱探测器接收；同时，太赫兹平行光束的另一部分经硅片反射到动镜上后反射，动镜前后移动改变太赫兹光束的光程，然后再经硅片透射到第二离轴抛物面反射镜上，由第二离轴抛物面反射镜反射并聚焦到高莱探测器上，高莱探测器对接收到的两束具有不同光程差的太赫兹光束进行自相关处理，最后可得到太赫兹辐射源的频谱图，如图2所示，太赫兹辐射源的频谱分布在0.25－150THz波段以上，能量高达10J以上，能量转换效率可达1％的太赫兹超连续谱。

综上所述，以上仅为本发明的较佳实施例而已，并非用于限定本发明的保护范围。凡在本发明的精神和原则之内，所作的任何修改、等同替换、改进等，均应包含在本发明的保护范围之内。

Claims (1)

1.一种产生太赫兹超连续源的方法，其特征在于，包括如下步骤：

步骤一、制备亚波长阵列孔结构氧化物模板，具体方法为：

S1、把纯度为99.99%的金属片按照实际需要裁成一定的尺寸后，在丙酮中进行超声清洗以去除表面的油污，然后用去离子水冲洗干净；再经过无水乙醇的清洗烘干后放在真空度为2×10^-4Pa真空退火设备中持续退火5.5小时，最后自然冷却；

S2、在体积比为1:4的高氯酸和无水乙醇的混合溶液中，控制温度保持在0℃，电压为18V，电流为2mA的条件下，对所述金属片进行抛光3分钟，以去除金属片表面的划痕和氧化层；

S3、将金属片作为阳极，铂金片作为阴极，在0.3g/mol草酸溶液中进行一次通电氧化，氧化环境温度为0℃，恒定电压45V，氧化时间为6.2小时，得到基底；

S4、在环境温度为18℃条件下，将所述基底放在由400ml的纯净水、22.5ml的磷酸和6g三氧化铬配置而成的铬酸溶液中反应13小时，去除在基底表面生成的一次氧化物；将去除一次氧化物后的基底放在所述铬酸溶液中进行二次通电氧化，氧化时间为15分钟，反应后去除氧化物时间为2小时，然后再将基底放入0.3g/mol草酸溶液中，反应时间为5分钟；

S5、在经S4处理后的基底上制备孔径为200nm、孔间距为390nm以及孔深为10-25μm的亚波长孔阵列，得到亚波长阵列孔结构氧化物模板；利用磁控溅射的方法将贵金属镀在亚波长阵列孔结构氧化物模板上，制备成表面具有10nm量级粗糙度的贵金薄膜的亚波长孔阵列结构氧化物模板；

所述金属片的材料为铝、锌、铅、钛的单质或者铝、锌、铅、钛的氧化物；所述贵金属为钌、铂、金、钛、银或钯；

步骤二、将重复频率为1kHz、脉宽为35fs、中心波长为800nm以及输出功率为6W的飞秒激光通过频率为15-20Hz的斩波器进行斩波后，由透镜聚焦在步骤一产生的镀有贵金属膜的所述亚波长阵列孔结构氧化物模板上，获得太赫兹辐射源。