CN102855415A - 基于pca-lssvm的氢回收膜分离两段流程建模方法 - Google Patents

Abstract

本发明公开了基于PCA-LSSVM的氢回收膜分离两段流程建模方法，包括（1）、通过对采集处理过的间接测量变量数据进行主元分析，首先采用Z-score法将原始数据标准化；其次建立标准化数据向量的协方差矩阵R;再次求出协方差矩阵R的n个特征根，并将它们从大到小降序排列：最后计算出第i个主元的贡献率ρ_i和前k个主元的累积贡献率 ρ ；（2）建立基于气体回收膜分离的PCA-LSSVM两段流程模型： (3) 应用PCA-LSSVM两段流程模型对氢回收过程优化控制和其重要性能参数的研究，验证模型的正确性。实验证明，该建模方法的模型理论正确，智能算法LSSVM的应用使得氢回收实际工程中能够实现其过程重要性能参数的实时预测和估计，PCA和两段流程的应用，实现了氢回收过程的控制优化。

Description

基于PCA-LSSVM的氢回收膜分离两段流程建模方法

技术领域

本发明涉及一种主元分析(PCA)、最小二乘支持向量机(LSSVM)和氢回收膜分离两段流程的气体膜分离技术，是一种气体膜分离过程的建模方法，属于气体膜分离技术应用领域。

背景技术

在资源短缺、能源紧张、生态环境日益恶化的今天，节能减排呼声越来越高，气体膜分离技术，以其本身具有的优越性能，已经得到世界各国的普遍重视。最早成功开发应用的氢气膜分离技术，产生的巨大经济效益和社会效益，引起了研究学者们极大的研究热情。目前，气体膜分离技术以其本身所具有的能耗低、投资省、占地面积小和使用方便等特点，已在石油化工、能源、电子、医药、食品等领域中得到了广泛应用，也正在成为解决能源、资源和环境污染问题的重要性和可持续发展的技术基础。

在气体膜分离过程中，一些重要性能参数难以在线测量，直接影响膜分离过程的优化控制和实时控制，影响气体膜分离过程的性能。而到目前为止，国内外在气体膜分离方面的研究，主要偏重于膜材料和膜，而对组件、装置及过程优化等方面的研究较少，由此引出的对膜分离过程工艺条件进行优化控制的研究成为膜分离研究的热点之一。

气体膜分离技术领域，对膜分离过程工艺条件进行优化控制的研究为尚待攻克难题之一。至于同时应用数学方法和智能算法对膜分离过程建立模型来对膜分离过程中的难以在线测量的重要性能参数进行实时测量/估计和指导膜分离过程的优化控制研究，目前尚未见报道，尚属空白，更未见到建立气体膜分离两段流程模型来指导分析其过程性能参数和工艺条件优化控制的报道。

发明内容

本发明的目的是提供了一种基于PCA-LSSVM的氢回收膜分离两段流程建模方法，该建模方法通过将PCA、LSSVM和两段流程的概念结合起来，实现了氢回收膜分离过程重要性能参数的研究和其工艺条件的优化控制，在不显著增加能耗和保证回收氢浓度的基础上，减少了尾气中的氢浓度，从而提高了氢回收率，对于其它气体回收的膜分离有指导意义。

为了实现上述目的，本发明的技术方案为：提供一种基于PCA-LSSVM的氢回收膜分离两段流程建模方法，包括以下步骤：

(1)通过对采集处理过的间接测量变量数据进行主元分析，计算出各间接测量变量对关键性能参数提供信息的多少：

(a).采用Z-score法将原始数据标准化，得到均值为0，方差为1的数据向量；

(b).建立标准化数据向量的协方差矩阵R；

(c).求出协方差矩阵R的n个特征根，并将它们从大到小降序排列；

(d).计算出第i个主元的贡献率ρ_i和前k个主元的累积贡献率ρ；

(2)建立基于PCA-LSSVM的气体回收膜分离两段流程模型：

(a).选出累计贡献率超过85%的变量；

(b).结合PCA、LSSVM理论、两段流程概念和实验数据建立基于PCA-LSSVM的气体回收膜分离两段流程模型；

(c).用网格搜索确定LSSVM的2个最优参数值范围，交叉验证确定其最优参数值gam和sig2的值；

(3)应用基于PCA-LSSVM的气体回收膜分离两段流程模型对氢回收过程优化控制和其重要性能参数研究，同时验证模型的正确性：

(a).预测分析氢回收过程的重要性能参数。应用模型对氢回收过程优化控制和其重要性能参数进行研究，同时验证模型的正确性，包括：氢回收过程性能参数(产品气氢浓度、尾气氢浓度、渗透气流量、氢回收率)的研究以及氢回收膜分离过程优化控制的分析。

本发明先用PCA对所选择的多个间接测量变量进行分析，找出为目标变量提供关键信息的主要变量，指导膜分离过程的优化控制和简化后续的建模过程，而后建立基于PCA-LSSVM的气体膜分离过程两段流程模型，对氢回收膜分离重要性能参数和过程优化控制进行研究,实现膜分离过程的优化控制和膜分离过程重要性能参数的预测和估计。

现对本发明的模型进行详细说明如下：

第一部分：通过对采集处理过的间接测量变量数据进行主元分析，分析出各间接测量变量对关键性能参数提供信息的多少；

首先采用Z-score法将原始数据标准化，得到一新数据向量(均值为0，方差为1)；然后建立标准化数据向量的协方差矩阵R，求出其n个特征根，并将它们从大到小降序排列；最后计算出第i个主元的贡献率ρ_i和前k个主元的累积贡献率ρ。

第二部分：选出累计贡献率超过85%的变量，把提取出的主要变量作为建模输入变量，主导变量(重要性能指标)作为模型的输出，建立基于PCA-LSSVM的气体膜分离软测量模型，并对其进行训练,用网格搜索确定LSSVM的2个最优参数值范围，交叉验证确定其最优参数值gam和sig2的值，最终得到基于PCA-LSSVM的气体回收膜分离两段流程模型结构，见图1。

第三部分：将建立的模型利用在氢回收膜分离过程，分析氢回收过程重要性能参数(产品气氢浓度、尾气氢浓度、渗透气流量)的预测和氢回收膜过程的优化控制。

本发明与现有的技术方案相比有以下优点：

首先由于本发明基于PCA-LSSVM的氢回收膜分离两段流程建模方法，是第一次将数学方法(主元分析)和智能算法(LSSVM)应用于气体膜分离技术，能分析出膜分离过程中间接测量变量对性能参数变量提供信息的多少，不仅简化过程模型的建立，而且可以指导其过程的优化控制；其次，两段流程建模在气体膜分离技术中也是首次出现，并且基于PCA-LSSVM的气体膜分离两段流程模型正确合理，能快速较准实现气体膜分离过程重要性能参数的预测和指导其过程的优化控制。这一模型还可以应用于其它气体的回收，甚至还可适用于其它用到膜分离技术的领域，迎合了当今节能减排的需求。

以下我们从理论基础和试验数据说明：

1)主元分析(PCA)和最小二乘支持向量机(LSSVM)

PCA(主元分析)可以简化多变量高维复杂系统的求解，已被有效地应用到统计分析、模式识别、通信技术和图像处理中。一般情况下，建模选择的多个间接测量变量间会存在一些关联，甚至携带噪声，这些变量对研究目标的重要程度也不相同。在评估研究目标时，若选择的变量个数较多，就会比较繁琐，不仅使决策工作量增加，而且直接影响决策的有效性与可靠性。其原理步骤为：

(a).采用Z-score法将原始数据标准化，得到一新数据向量(均值为0，方差为1)；

(b).建立标准化数据向量的协方差矩阵R；

(c).求出协方差矩阵R的n个特征根，并将它们从大到小降序排列：λ₁≥λ₂≥A≥λ_n；

(d).计算第i个主元的贡献率ρ_i和前k个主元的累积贡献率ρ

${\mathrm{\ρ}}_i={\mathrm{\λ}}_i/\underset{j=1}{\overset{n}{\mathrm{\Σ}}}{\mathrm{\λ}}_j$

$\mathrm{\ρ}={\mathrm{\ρ}}_1+{\mathrm{\ρ}}_2+\mathrm{\Λ}+{\mathrm{\ρ}}_k=\frac{{\mathrm{\λ}}_1+{\mathrm{\λ}}_2+\mathrm{\Λ}+{\mathrm{\λ}}_k}{\underset{j=1}{\overset{m}{\mathrm{\Σ}}}{\mathrm{\λ}}_j}$

通常情况下，选出累计贡献率超过85%的变量即可。

所以，建立氢回收膜分离两段流程模型前，用PCA对所选择的多个间接测量变量进行分析，找出为目标变量提供关键信息的主要变量，同时去除数据中携带的一些噪声，对膜分离过程的优化控制和简化后续研究重要性能参数和过程优化控制的建模有一定指导作用。

最小二乘支持向量机(LSSVM)是1999年Suykens针对标准SVM在大训练样本容量建模时训练时间过长，提出一种支持向量机的新改进。给定一训练样本集为

为M维输入向量，y_k∈R是一维输出向量，k=1,…,l。利用非线性映射

把输入样本非线性地映射到高维特征空间，构造出高维空间线性回归函数

式中,w^T为权值向量，b为阈值。

根据结构风险最小化原则，LSSVM将上述回归函数构造出具有等式约束的最小目标函数： $\underset{w,b,e}{\min }J(w,e)=\frac{1}{2}{w}^{T}w+\frac{C}{2}\underset{k=1}{\overset{l}{\mathrm{\Σ}}}{e}_k^2$

式中,C为正则化参数，e_k(1，2，…，l)为l个样本点训练误差。

为求解上述优化问题，引入拉格朗日乘子使约束优化问题变为无约束优化问题：

式中,a_k(k=1,..,l)为Lagrange乘子。

根据Karush-Kuhn-Tucker(KKT)最优条件，可得：

及Mercer条件

将优化问题转换为

$\left[\begin{array}{cccc}0& 1& \mathrm{\Λ}& 1\\ 1& k\left(s_1{s}_1\right)+\frac{1}{c}& \mathrm{\Λ}& k\left({s1,s}_l\right)\\ M& M& O& M\\ 1& k(s_l,s_l)& \mathrm{\Λ}& k(s_l,s_l)+\frac{1}{C}\end{array}\right]\×\left[\begin{array}{c}b\\ a_1\\ M\\ a_l\end{array}\right]=\left[\begin{array}{c}0\\ y_1\\ M\\ y_l\end{array}\right]$

将由上式求得的系数a_i，b代入式

它用等式约束代替SVM中的不等式约束，用二次函数作为损失函数解决二次规划分类和函数估计问题，继承着SVM收敛速度快、总能达到全局最优等特点，使得模型能够快速较准的预测氢回收过程性能参数。

在利用LSSVM建模时，合适的核函数、核参数sig2和正则化参数gam对模型的性能起着决定性作用。由于氢气膜分离过程为非线性复杂系统，我们选取径向基函数(RBF)作为LSSVM的核函数，并采用网格搜索法确定核参数sig2和gam最优范围，然后用交叉验证法最终选出输出最优的参数值。

2)两段流程概念的应用

对于气体膜分离这样操作弹性较大的过程，一段流程有时不能同时保证渗透气快气浓度(产品气浓度)和氢回收率两个指标。如果在尾气出口再加一段流程对未回收完全的快气进一步回收，并将二段渗透气返回加入一段原料气中，最终以一段渗透气为产品气，形成两段流程工艺，见图2，可在保证渗透气快气浓度的基础上，明显降低整个装置的尾气氢浓度，从而提高氢回收率。

为了验证模型的正确有效性，我们用氢回收过程数据对建好的模型进行了验证，见图3-图8；而且采用相对误差给出了模型的预测性能分析见图9-图14，并通过将一段渗透气氢浓度和一段尾气氢浓度分别与二段流程的产品气氢浓度和尾气氢浓度进行对比，分析了二段流程对装置性能的优化，见图15、图16。

综上所述，我们通过在气体膜分离技术中引入PCA、LSSVM和两段流程，建立的基于PCA-LSSVM的氢回收膜分离两段流程模型理论正确，对氢回收过程应用中预测值与真实数据符合得非常好，误差相对也较小(都在2%以内)，完全满足实际应用，对气体膜分离过程的优化控制和重要性能参数的在线测量研究具有重要意义。

附图说明

图1是气体膜分离两段流程工艺示意图。

图2是基于PCA-LSSVM的气体膜分离两段流程模型。

图3是用模型预测的一段渗透气氢浓度(产品气氢浓度)。

图4是用模型预测的一段尾气氢浓度。

图5是用模型预测的一段渗透气流量。

图6是用模型预测的二段渗透气氢浓度

图7是用模型预测的二段渗透气流量。

图8是用模型预测的二段尾气氢浓度。

图9是用模型预测一段渗透气氢浓度时的预测误差。

图10是用模型预测的一段尾气氢浓度时的预测误差。

图11是用模型预测的一段渗透气流量时的预测误差。

图12是用模型预测二段渗透气氢浓度时的预测误差图。

图13是用模型预测的二段尾气氢浓度时的预测误差。

图14是用模型预测二段渗透气流量时的预测误差图。

图15是一段流程尾气与两段流程尾气氢浓度对比。

图16是一段流程渗透气氢浓度与新产品气浓度对比。

图17是一段间接测量变量方差贡献率表。

图18是二段间接测量变量方差贡献率表。

具体实施方式

下面结合附图对本发明作进一步说明：

1.使用PCA提取主要变量

基于PCA理论，把多个间接测量变量进行分析，得到各个间接测量变量对研究变量提供信息的多少，找出为研究变量提供主要特征信息变量的思想。基于MATLAB2010a平台和实验数据，编程实现多个间接测量变量的主元分析。

2．基于PCA-LSSVM的气体膜分离两段流程模型的实现

2.1数据处理和变量确定

1)数据处理

理论上，过程数据中包含了工业对象的大量相关信息。数据采集量应当多多益善，除了可以用于建模，还可以用来校验模型。然而实际上，我们需要采集的数据，应是与软测量输出变量对应时间的输入变量的过程数据。在可能条件下，数据覆盖面应宽一些，以便拓宽软测量的适用范围。

同时，为了确保数据的正确性、可靠性和软测量的精度，本发明建模的样本选自于经用统计假设检验剔除含有显著误差的数据后，再采用平均滤波的方法去除随机误差的镇海炼化的氢回收装置一段膜具有代表性的100组预处理数据。为了研究氢气膜分离过程的优化控制，本发明用MATLAB2010a平台编程对使用的数据中的日期为2003-09-22至2003-09-30的50组数据用PCA进行分析，找出为目标输出变量提供关键信息的主要变量来指导膜分离过程的变量控制，也可减少LSSVM建模的复杂性，见图17、图18；。

2)建模变量确定

通过对气体膜分离过程的机理分析，基于氢回收过程的实际经验，对变量的类型、数目和测点位置的相互关联和在实际应用中经济性、可靠性、可行性以及维护性等额外制约因素的分析，输入变量需符合过程适用性、灵敏性、特异性、准确性、鲁棒性等原则，同时结合现场生产过程数据和PCA分析结果、二段流程工艺，指导我们首先建立了只有一段PCA-LSSVM的气体膜分离过程模型。选择变量时，我们选择其中6个主要影响上述性能的相关变量(操作温度(T)、原料气压力(P_f)、膜前流量(Q_f)、原料气氢浓度(C_1fq)、渗透气压力(P_1p)、尾气压力(P_1r))的后4个变量作为输入变量，最重要的性能指标：一段渗透气氢浓度(C_1pq)、一段尾气氢浓度(C_1rq)、一段渗透气流量(Q_1p)作为输出变量。由于一段尾气氢浓度超过了我们设定的阈值30％(如果不超过则不使用第二段流程)，而且渗透气氢浓度在92％以上(>90％)，为此建立二段PCA-LSSVM的氢气膜分离模型(LSSVM₂输入变量：一段尾气流量(Q_1r)、一段尾气氢浓度(C_1rq)、二段渗透气压力(P_2p)、二段尾气压力(P_1r)，输出变量：二段渗透气氢浓度(C_2pq)、二段尾气氢浓度(C_2rq)、二段渗透气流量(Q_2p)，并将二段渗透气氢浓度(C_2pq)返回到一段PCA-LSSVM气体膜分离过程模型的膜前，从而回收其中的氢，保证产品气氢浓度不低于90％的基础上，减低尾气中的氢浓度，使得氢回收率(R_H＝1-C_rq*Q_r/C_fq*Q_f，C_rq、Q_r、C_fq、Q_f分别为尾气氢浓度、尾气流量、原料气氢浓度、膜前流量)提高。最后选择新的一段渗透气氢浓度(C_1pq’)作为产品气。在建模过程中，把没选为输入变量的操作温度(T)、原料气压力(P_f)两变量数值控制在正常恒定范围内。

2.2PCA-LSSVM两段流程模型的建立

在利用LSSVM建模时，合适的核函数、核参数sig2和正则化参数gam对模型的性能起着决定性作用。由于氢气膜分离过程为非线性复杂系统，我们选取径向基函数(RBF)作为LSSVM的核函数，并采用网格搜索法确定核参数sig2和gam最优范围，然后用交叉验证法最终选出输出最优的sig2=12.5，gam=120。

基于二段流程、MATLAB 2010a的外挂LSSVM工具箱、LSSVM理论和确定的建模变量，结合实际工艺编程得到氢回收膜分离二段流程PCA-LSSVM模型：

C_1pq'=f₁(P_1p,P_1r,Q_f,C_1fq,C_2pq)

C_1rq=f₁(P_1p,P_1r,Q_f,C_1fq,C_2pq)

Q_1p=f₁(P_1p,P_1r,Q_f,C_1fq,C_2pq)

C_2pq=f₂(P_2p,P_1r,Q_1r,C_1rq)

C_2rq=f₂(P_2p,P_1r,Q_1r,C_1rq)

Q_2p=f₂(P_2p,P_1r,Q_1r,C_1rq)

3.模型的验证和应用

为了验证模型的正确性和有效性，我们用日期为2004-09-22至2004-09-30的50组数据相应处理后对建好的模型进行验证，同时给出了相应的分析。

再利用模型研究氢回收膜分离过程中重要性能参数模型的预测性能时，我们采用相对误差 $R=\frac{|Y_0-Y|}{Y}\×100\%$

式中，Y₀表示预测输出，Y表示实际测量值

对模型的性能进行了评估，见图9-图14，从图中可以看出PCA-LSSVM模型理论正确，仿真结果稳定可靠，预测值与真实数据符合得非常好，误差相对也较小(都在2％以内)，完全满足实际应用。

为了说明二段流程能在保证产品气氢浓度的基础上，减低了尾气氢浓度和优化氢气膜分离过程工艺的控制，我们分别将二段流程后产品气的氢浓度、尾气氢浓度和一段流程的渗透气氢浓度、尾气氢浓度做了比较，见图15、图16。可以看出，PCA结果对气体膜分离过程的控制有一定的指导作用，二段渗透气的返回使氢得到进一步回收，在不显著增加能耗和保证产品气氢浓度的基础上，使得二段尾气氢浓度低于一段尾气氢浓度，提高了氢回收率。

图1中，说明：X₁₁-X₁₆分别为操作温度(T)、原料气压力(P_f)、和膜前流量(Q_f)、原料气氢浓度(C_1fq)、一段渗透气压力(P_1p)、一段尾气压力(P_1r)，X₁₃'-X₁₆'分别为一段渗透气压力(P_1p)、一段尾气压力(P_1r)和膜前流量(Q_f)、原料气氢浓度(C_1fq)，y₁₁-y₁₃分别为一段渗透气氢浓度(C_1pq)、一段尾气氢浓度(C_1rq)、一段渗透气流量(Q_1p)；

X₂₁-X₂₆分别为操作温度(T)、一段尾气压力(P_1r)、尾气流量(Q_f)、一段尾气氢浓度(C_1fq)、二段渗透气压力(P_1p)、二段尾气压力(P_1r)，X₂₃'-X₂₆'分别为二段渗透气压力(P_1p)、二段尾气压力(P_1r)和尾气流量(Q_f)、一段尾气氢浓度(C_1fq)，y₂₁-y₂₃分别为二段渗透气氢浓度(C_2pq)、二段尾气氢浓度(C_2rq)、二段渗透气流量(Q_2p)。

图3-图8中，“*”表示预测值，“-”表示真实测量值。

图15中，“+”表示二段尾气氢浓度，“-”表示一段尾气氢浓度；

图16中，说明：“+”表示一段流程渗透气氢浓度，“-”表示产品气氢浓度。

以上所揭露的仅为本发明的较佳实施例而己，当然不能以此来限定本发明之权利范围，因此依本发明权利要求所作的等同变化，仍属于本发明所涵盖的范围。

Claims (1)

1.一种基于PCA-LSSVM的氢回收膜分离两段流程建模方法，其特征在于包括以下步骤：

（1）通过对采集处理过的间接测量变量数据进行主元分析，计算出各间接测量变量为关键性能参数提供信息的多少：

(a).采用Z-score法将原始数据标准化，得到均值为0，方差为1的数据向量；

(b).建立标准化数据向量的协方差矩阵R;

(c).求出协方差矩阵R的n个特征根，并将它们从大到小降序排列；

(d).计算出第i个主元的贡献率ρ_i和前k个主元的累积贡献率 ρ；

（2）建立基于PCA-LSSVM的气体回收膜分离两段流程模型：

(a).选出累计贡献率超过85%的变量；

(b).结合PCA、LSSVM理论、两段流程概念和实验数据建立基于PCA-LSSVM的气体膜分离两段流程模型；

(c).用网格搜索确定LSSVM的2个最优参数值范围，交叉验证确定其最优参数值gam和sig2的值；

（3）应用基于PCA-LSSVM的气体膜分离两段流程模型对氢回收过程重要性能参数和优化控制进行研究，同时验证模型的正确性：

(a).预测分析氢回收过程重要性能参数和氢回收膜过程的优化控制。

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