CN102315472A - 一种微生物燃料电池及其在降解多溴联苯醚中的应用 - Google Patents

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Abstract

本发明公开一种微生物燃料电池及其在降解多溴联苯醚中的应用。它包括阳极室、阴极室、阳极电极、阴极电极、质子透过膜及外接电路，在阳极室内有电化学活性微生物，还装有该微生物的培养液、碳源和电子供体，在阴极室内装有阴极反应液，在所述的阳极室内接种溴代阻燃剂污染地水体底泥作为电化学活性微生物，在阳极室内还有多溴联苯醚或者含有多溴联苯醚的污染物。本发明通过溴代阻燃剂污染地水体底泥中的微生物的作用，将阳极溶液中的多溴联苯醚降解为低溴代联苯醚甚至无溴联苯醚并同时输出电能，达到了较好的环境污染处理和资源化的效果。本发明可在较长时间内稳定运行，对于各种废水及污染水体环境中多溴联苯醚类物质的降解具有很好的应用前景。

Description

一种微生物燃料电池及其在降解多溴联苯醚中的应用
技术领域：
本发明涉及一种微生物燃料电池及其在降解多溴联苯醚中的应用。
背景技术：
微生物燃料电池(Microbial fuel cell，MFC)近年来在环境污染治理及能源化等研究中得到迅速发展和广泛应用。这种技术可以通过微生物的作用，将有机污染物的化学能直接转化为电能。MFC已经被应用于多种难处理的环境污染物的降解研究，并显示出较好的应用前景，其中包括多种工业和生活废水、垃圾渗滤液、芳香类化合物和三氯乙烯等。
随着溴代阻燃剂在电子、家具、涂料及纺织的工业中的广泛使用，其带来的环境问题也引起了越来越多的关注。研究表明，多溴联苯醚及其降解产物对人体健康存在威胁。其中，十溴联苯醚(BDE-209)是该类阻燃剂中产量最大的，环境检出率也较高。尽管其本身环境安全性已被认可，但由于自然条件下发生的光、热、生物等降解作用，BDE-209可被降解为对人体有害的低溴代化合物，因而，已有大量的研究关注BDE-209的降解过程。根据报道，一般生物降解BDE-209的速度较慢，尤其是厌氧生物降解。Robrock(2006)的研究进行了6个月，可将hepta-BDEs降解为di-BDEs。在其之后进行的BDE-209的降解研究中，耗时3年，在Dehalococcoides等微生物的作用下，可以将BDE-209降解为6-9溴代联苯醚。2009年，Lee等对从28个采样点的土壤微生物进行脱溴研究，其中武汉样品点可以达到最佳的讲解效果，在42天时间里，将46-75％的octa-BDE混合底物降解为4，5溴代联苯醚，而且指出，溴代阻燃剂的微生物降解与底物、共代谢物及样品来源等因素密切关联。
目前，越来越多的研究开始关注多溴联苯醚的降解，但缺乏简便、高效的方法降解多溴联苯醚。
发明内容：
本发明的一个目的是提供一种能高效降解多溴联苯醚的微生物燃料电池。
本发明的微生物燃料电池包括阳极室、阴极室、阳极电极、阴极电极、质子透过膜及外接电路，在阳极室内具有电化学活性微生物，还装有该微生物的培养液、碳源和电子供体，在阴极室内装有阴极反应液，其特征在于，在所述的阳极室内接种溴代阻燃剂污染地水体底泥作为电化学活性微生物，在阳极室内还具有多溴联苯醚或者含有多溴联苯醚的污染物。所述阳极室内的培养液的成份为：改良M9无机盐：5.7mmol/L Na2HPO4·12H2O、3.3mmol/LKH2PO4和18.0mmol/LNH4Cl，矿质元素：1.01mmol/LMgSO4、0.5g/L MnSO4、0.1g/L ZnSO4、0.01g/L CuSO4、0.01g/LAlK(SO4)2、1.0g/LNaCl、0.1g/L FeCl2、0.1g/L CaCl2和CoCl20.1g/L，维生素混合液：2mg/L Biotin、2mg/L folic acid、10mg/L pyridoxine hydrochloride(VB6)、5mg/Lriboflavin、5mg/L thiamine、，5mg/L nicotinic acid、5mg/L pantothenic acid、0.1mg/L vitaminBE、5mg/L p-aminobenzoic acid和5mg/L thioctic acid，溶剂为水。
所述的碳源或电子供体优选为乳酸钠，终浓度为20mmol/L。
所述的阴极室的阴极反应液优选为含有50mmol/L铁氰化钾的PBS溶液。
所述的阳极电极或阴极电极为碳纸、石墨或金属导电材料。
优选的溴代阻燃剂污染地水体底泥为接种物，其优势微生物为Geobacter sp.，Pseudomonas sp.，.Alcaligenes sp.，Clostridium sp.，Anaeroarcus sp.，Spirochaeta sp.和Desulfovibrio sp.。
本发明的微生物燃料电池的阳极室在启动和运行过程中需保持无氧环境，可通过在阳极室通入氮气以保证厌氧反应环境，阴极室则暴露于空气中。
本发明的另外一个目的提供将本发明的微生物燃料电池在降解多溴联苯醚中的应用。
本发明的微生物燃料电池通过溴代阻燃剂污染地水体底泥中的微生物的作用，将阳极溶液中的多溴联苯醚降解为低溴代联苯醚甚至无溴联苯醚并同时输出电能，达到了较好的环境污染处理和资源化的效果。本发明可以在较长时间内稳定运行，对于在各种废水及污染水体环境中的多溴联苯醚类物质的降解具有很好的应用前景。
附图说明：
图1是本发明的微生物燃料电池的结构示意图；
其中1、外阻；2、外电路导线；3、阳极电极；4、阳极室、5、阴极电极；6、阴极室；7、Nafion 112选择性质子透过膜；8、万用表。
图2是实施例1的微生物燃料电池的输出电压随时间变化图；
图3是实施例1的微生物燃料电池的第一产电周期和第五产电周期前后的COD去除效率图；
图4是实施例1的微生物燃料电池中的溴离子浓度随时间变化图。
具体实施方式：
以下是对本发明的进一步说明，而不是对本发明的限制。
实施例1：
步骤一：构建微生物燃料电池，如图1所示：阳极室4和阴极室6均为玻璃材质，容积为250ml，以Nafion 112选择性质子透过膜7隔开。
步骤二：分别将阳极电极3和阴极电极5置入阳极室4和阴极室6中，阳极电极3和阴极电极5的电极材料为2.5×4cm2碳纸(东丽，日本)，通过外电路导线2连接阳极电极3和阴极电极5，在外电路导线2中接入1000欧的外阻1反应产电情况，接入万用表8以收集产电数据。
步骤三：在阳极室加入200ml培养液，其成分为：改良M9无机盐溶液(5.7mmol/LNa2HPO4·12H2O、3.3mmol/LKH2PO4和18.0mmol/LNH4Cl)，矿质元素(1.01mmol/L MgSO4、0.5g/L MnSO4、0.1g/L ZnSO4、0.01g/L CuSO4、0.01g/L AlK(SO4)2、1.0g/L NaCl、0.1g/L FeCl2、0.1g/L CaCl2和CoCl20.1g/L)，维生素混合液(2mg/L Biotin、2mg/L folic acid、10mg/L pyridoxinehydrochloride(VB6)、5mg/L riboflavin、5mg/L thiamine、5mg/L nicotinic acid、5mg/Lpantothenic acid、0.1mg/L vitamin BE、5mg/L p-aminobenzoic acid和5mg/L thioctic acid)，溶剂为水。其中，阳极室还加入电子供体-乳酸钠至终浓度20mmol/L，加入BDE-209至终浓度为1.5mg/L作为降解底物，接种10g底泥(采自溴代阻燃剂高污染区，广东贵屿，经DGGE分析结果显示，底泥中优势微生物为Alcaligenes faecalis，Clostridium sp.Clostridiumcrotonatovorans，Pseudomonas resinovorans，Geobacter metallireducens)。阴极室添加200ml含50mmol/L铁氰化钾的PBS。启动前，阳极室吹氮气以保证厌氧环境。装置置于30℃培养箱，避光反应。期间每次电压下降并稳定，视为其中电子供体消耗殆尽，即一个产电周期，并补加上述培养液成分。
步骤四：设置对照，即配制与MFC相同培养液于血清瓶中，接种同样比例的底泥，121℃灭菌30min，在培养液中添加BDE-209至终浓度为1.5mg/L，启动并运行该装置。
本实施例的微生物燃料电池的输出电压与时间的关系如图2所示，选取第一产电周期及反应结束前一产电周期，分别测定其COD去除效率(spectroquantpharo300，MERCK)，见于图3。定期从MFC阳极室取1ml培养液，使用离子色谱仪测定其中溴离子变化情况以反映加入BDE-209的脱溴情况，见于图4。离子色谱使用Ion chromatography system ICS1500，DIONEX，分析柱为AS19阴离子分析柱，KOH梯度淋洗：10Mm-45Mm，梯度时间15min，流速1ml/min。
结果：随着反应时间的延长，MFC和对照血清瓶中溴离子浓度均呈现增加趋势(图4)，但比较之下，MFC的溴离子增加速度明显快于对照，在反应进行78天时，溴离子浓度达到385μg/L，扣除反应初始溶液中由于底泥中携带的本底游离溴离子(42.3μg/L)，MFC经过78天反应，加入的BDE-209，有27.4％的溴离子被解离下来，明显优于同样条件下普通厌氧微生物的降解。对照中溴离子浓度的增加可能是由于一次的高压灭菌不能彻底杀死底泥中所有微生物，少量微生物代谢活动造成的脱溴。另外，有报道表明自然环境中某些化学物质也可使溴代阻燃剂还原脱溴，因而对照中的溴离子浓度增加可能来自溶液中的化学反应。尽管如此，上述结果表明微生物的活动在MFC脱溴过程中起到了主要作用。
如图3所示，所构建的MFC在78天的运行时间内经历了5个产电周期，在每个周期的末期补加营养成分，MFC可迅速回复较高的产电水平，最高产电功率可达3.3W/m3。但随反应进行，MFC输出电压呈现一定下降趋势，这与其他相关报道相似，原因可能为以下几个方面：1，质子膜表面微生物的不断富集使得电池内阻增加，电压下降；2，阳极溶液中不利于微生物生长的化合物的积累；3，电极表面产电微生物群落的变化。
试验中选取第一个产电周期和第五个产电周期，分别测定周期初始和末期的COD值，以反映MFC的COD去处能力。结果如图3所示，所选两产电周期的COD去处率分别为63.4％和69.6％。

Claims (7)

1.一种微生物燃料电池，包括阳极室、阴极室、阳极电极、阴极电极、质子透过膜及外接电路，在阳极室内具有电化学活性微生物，还装有该微生物的培养液、碳源和电子供体，在阴极室内装有阴极反应液，其特征在于，在所述的阳极室内接种溴代阻燃剂污染地水体底泥作为电化学活性微生物，在阳极室内还具有多溴联苯醚或者含有多溴联苯醚的污染物。
2.根据权利要求1所述的微生物燃料电池，其特征在于，所述的溴代阻燃剂污染地水体底泥的优势微生物为Geobacter sp.，Pseudomonas sp.，.Alcaligenes sp.，Clostridium sp.，Anaeroarcus sp.，Spirochaeta sp.和Desulfovibrio sp.。
3.根据权利要求1或2所述的微生物燃料电池，其特征在于，所述的培养液成份为，改良M9无机盐：5.7mmol/L Na2HPO4·12H2O、3.3mmol/L KH2PO4和18.0mmol/L NH4Cl，矿质元素：1.01mmol/L MgSO4、0.5g/L MnSO4、0.1g/L ZnSO4、0.01g/L CuSO4、0.01g/LAlK(SO4)2、1.0g/LNaCl、0.1g/L FeCl2、0.1g/L CaCl2和CoCl20.1g/L，维生素混合液：2mg/L Biotin、2mg/L folic acid、10mg/L pyridoxine hydrochloride(VB6)、5mg/L riboflavin、5mg/Lthiamine、5mg/L nicotinic acid、5mg/L pantothenic acid、0.1mg/L vitamin BE、5mg/Lp-aminobenzoic acid和5mg/L thioctic acid，溶剂为水。
4.根据权利要求1或2所述的微生物燃料电池，其特征在于，所述的碳源或电子供体为乳酸钠。
5.根据权利要求1或2所述的微生物燃料电池，其特征在于，所述的阴极反应液为含有50mmol/L铁氰化钾的PBS溶液。
6.根据权利要求1或2所述的微生物燃料电池，其特征在于，所述的阳极电极或阴极电极为碳纸、石墨或金属导电材料。
7.权利要求1所述的微生物燃料电池在降解多溴联苯醚中的应用。
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