CN102142521A - 有机太阳能电池及其制备方法 - Google Patents

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Abstract

本发明涉及太阳能电池领域，提供一种有机太阳能电池及其制备方法。该有机太阳能电池包括光反射性电极、设于所述光反射性电极上的光敏层、设于所述光敏层上的透明电极，还包括设于所述透明电极上的上转换结构，以及位于所述透明电极和上转换结构之间的透明绝缘层，所述上转换结构包括对光谱具有上转换功能的上转换材料。在所述有机太阳能电池中，一方面，通过设置上转换结构，可提高电池光电转换性能；另一方面，通过设置透明绝缘层，可以保证上转换层与太阳能电池在电学上的相对独立，避免了上转换材料对太阳能电池光电转换的不利影响，增强有机太阳能电池的电学性能，具有广阔的应用前景。

Description

有机太阳能电池及其制备方法
技术领域
本发明属于光电转换器件领域，具体涉及一种有机太阳能电池及其制备方法。
背景技术
众所周知，太阳光照具有取之不尽用之不竭的能量，许多年来，人们一直不断寻求利用太阳能的方法和系统。由于目前的生产和生活上众多领域仍然采用地球上有限的消耗性资源，例如石油等，因此，开发利用太阳能就显得愈显重要和迫切。
在目前应用较广泛的利用太阳能的系统中，有机太阳能电池就是其中的热门研究之一。有机太阳能电池是近二十年来发展起来的新型低成本有机太阳能电池，是真正有可能改变人类生活习惯的新型能源。近年来，固态有机太阳能电池已经取得了显著的进展，但是仍然无法满足大规模工业化的要求。其中最主要的发展障碍在于有机太阳能电池的能量转换效率不足。因此，如何提高有机太阳能电池的能量转换效率问题是目前国际上最核心的科学问题。同时，进一步提高有机太阳能电池的效率也是众多业办竞相开展剧烈竞争的重大研究项目。
对于有机太阳能电池来讲，使得其能量转换效率较低的因素有很多，其中一个重要的原因是有机分子材料对太阳光辐射的利用率低，材料的吸收光谱与太阳光的发射光谱不匹配。传统的有机分子材料对太阳光的吸收主要集中在可见光区域(波长范围380nm-780nm)，而对太阳光的发射光谱包括所有波段的光，例如紫外光波段、红外光波段等。因此，有机分子材料对太阳光的吸收只是其能量的一小部分，对太阳能的利用率较低。
发明内容
有鉴于此，提供一种太阳能利用率高、电学性能强的有机太阳能电池，以及一种工艺简单、成本低的有机太阳能电池制备方法。
一种有机太阳能电池，其包括光反射性电极、设于所述光反射性电极上的光敏层、设于所述光敏层上的透明电极，还包括设于所述透明电极上的上转换结构，以及位于所述透明电极和上转换结构之间的透明绝缘层，所述上转换结构包括对光谱具有上转换功能的上转换材料。
以及，一种有机太阳能电池制备方法，其包括如下步骤：
提供一透明绝缘层，所述透明绝缘层具有相对的第一表面和第二表面；
在所述透明绝缘层的第一表面上形成透明电极；
在所述透明电极上形成光敏层；
在所述光敏层上形成光反射性电极；
在所述透明绝缘层的第二表面上形成上转换结构，使得透明绝缘层位于所述透明电极和上转换结构之间，所述上转换结构包括对光谱具有上转换功能的上转换材料。
在所述有机太阳能电池中，一方面，通过设置上转换结构，利用上转换材料的光谱转换功能，将不能被电池充分吸收利用的光，例如低能量近红外波段光子转换为较高能量的可见光波段光子，提高了有机太阳能电池对太阳光能的吸收利用率，从而可以改善其光电转换性能。另一方面，在上转换结构与透明电极之间有一层透明绝缘层，可以保证上转换层与太阳能电池在电学上的相对独立，避免了上转换材料对太阳能电池光电转换的不利影响，增强有机太阳能电池的电学性能。在有机太阳能电池制备方法中，按照预定步骤形成各层结构，其工艺步骤简单，生产成本低，具有广阔的应用前景。
附图说明
下面将结合附图及实施例对本发明作进一步说明，附图中：
图1是本发明实施例的有机太阳能电池的结构示意图；
图2是本发明实施例的有机太阳能电池制备方法流程图。
具体实施方式
为了使本发明的目的、技术方案及优点更加清楚明白，以下结合附图及实施例，对本发明进行进一步详细说明。应当理解，此处所描述的具体实施例仅仅用以解释本发明，并不用于限定本发明。
请参阅图1，显示本发明实施例的有机太阳能电池结构。本实施例的有机太阳能电池10包括光反射性电极11、设于光反射性电极11上的光敏层13、设于光敏层13上的透明电极16以及设于透明电极16上的上转换结构18，在透明电极16和上转换结构18之间还设有透明绝缘层17，该上转换结构18包括对光谱具有上转换功能的上转换材料。
光反射性电极11可采用高反射率材料，其可以是但不限于Au、Ag或Al等金属薄膜电极，或者是包含ITO或ZnO等金属氧化物的高反射率电极，并可以作为电池的阴极或阳极。本实施例中，光反射性电极11为层状结构，厚度为微米或纳米级，例如但不限于50纳米-2微米，优选为100-200纳米。在一个具体实施例中，光反射性电极11可形成有条纹电极图样，例如可以为长直条纹状。
在本实施例中，光敏层13采用双层结构，包括层叠设置的第一光敏层13a和第二光敏层13b。第一光敏层13a包括电子给体材料，第二光敏层13b包括电子受体材料，电子给体材料可以是但不限于酞菁染料、并五苯、卟啉化合物、菁染料中的至少一种，所述电子受体材料包括但不限于四羧基苝衍生物(例如3，4，9，10-苝四甲酸二酐，简称为PTCDA)、C60、C70、二奈嵌苯或二奈嵌苯衍生物中的至少一种。在图示的实施例中，第二光敏层13b靠近于透明电极16设置，即设置于近光侧，第一光敏层13a邻接于光反射性电极11。可以理解的是，第一、第二光敏层13a、13b的位置也可以是按与上述相反的顺序设置，即第一光敏层13a靠近于透明电极16设置，即设置于近光侧，而第二光敏层13b邻接于光反射性电极11。
第一、第二光敏层13a、13b构成异质结结构，它是整个电池吸收光子产生光电流、光电压的光敏区域。第一光敏层13a的厚度可以为纳米级，例如但不限于10-100纳米，优选为20-60纳米。第二光敏层13b的厚度也可以为纳米级，例如但不限于20-120纳米，优选为30-80纳米。
在一个优选的实施例中，分别在第一、第二光敏层13a、13b靠外两侧设置有缓冲层，即包括设于光反射性电极11与第一光敏层13a之间的第一缓冲层12，以及设于第二光敏层13b与透明电极16之间的第二缓冲层15，该第一、第二缓冲层12、15的材料是相同或不同的以下化合物中的一种或多种混合：聚乙烯二氧基噻吩：聚苯乙烯-磺酸复合材料(简称为PEDOT:PSS)、BCP或者Alq3。其中Alq3和BCP分别是下面结构式(A)和(B)表示的化合物：
Figure GSA00000024556500041
第一、第二缓冲层12、15可以具有相同或不同的纳米级厚度，具体可以为5-20纳米，优选为5-10纳米。
上述这些有机小分子材料用作第一、第二缓冲层12、15，主要起到修饰电极与光敏层之间界面的作用，一方面可以使其界面更加平整，另一方面也有利于界面的电荷传输。
透明电极16可采用导电性好的透明材料，例如但不限于氧化铟锡(ITO)、氧化锌铝(AZO)、氧化锌镓(GZO)、氧化铟锌(IZO)等氧化物透明电极或者金(Au)薄膜、铝(Al)薄膜、银(Ag)薄膜等金属薄膜电极或者碳纳米管导电薄膜等，透明电极16可以作为电池的阳极或者阴极。本实施例中，透明电极16为层状结构，厚度为微米或纳米级，例如但不限于50纳米-2微米，优选为100-200纳米。在一个具体实施例中，与光反射性电极11结构相对应，透明电极16可具有条纹电极图样，例如可以为长直条纹状。
透明绝缘层17主要是采用透明绝缘的材料，例如可以是玻璃层或透明塑胶层，玻璃材料可包括但不限于石英玻璃、硅酸盐玻璃、高硅氧玻璃、钠钙玻璃等，透明塑胶层可包括但不限于聚氯乙烯(PVC)、聚碳酸酯(PC)、聚酯(PET)等。该透明绝缘层17设置于透明电极16和上转换结构18之间，使得这两层结构之间相互绝缘隔离，以保证上转换结构18与光敏层13及透明电极16在电学上的相对独立，避免了上转换材料对有机太阳能电池10的内部光电转换的不利影响，从而可以分别对上转换结构、有机太阳能电池10的电池单元(即至少包括光敏层13、透明电极16和光反射性电极)进行独立的性能优化，以达到整个电池系统的性能最优化。透明绝缘层17的厚度可以为但不限于0.5-5毫米，优选为1-3毫米。采用相对较厚的透明绝缘层17，可作为支撑其它层的基层。
透明绝缘层17具有相对的第一表面17a和第二表面17b，第一表面17a为与第二缓冲层15相接的表面，第二表面17b为设有上转换结构18的表面。
上转换结构18中的上转换材料可包括单掺或双掺稀土离子的卤化物、氧化物、硫化物或者它们的组合物。其中，卤化物优选为氟化物，氧化物可以是稀土氧化物、氧化锌、氧化锆或复合氧化物，硫化物可以是稀土硫化物。具体地，上转换材料例如可以是但不限于单掺或双掺稀土离子的BaY2F8、KZnF3、NaYF4、NaYb(WO4)2、Ga2S3-La2O3、Y2O3、Gd2O3、ZrO2、ZnO、BaTiO3、ZrF2-SiO2或ZnO-SiO2。单掺或双掺的稀土离子可包括Er3+、Ho3+、Tm3+、Pr3+、Yb3+/Ho3+、Yb3+/Tm3+、Yb3+/Pr3+、Yb3+/Er3+或Tb3+/Er3+。其中，稀土离子的总掺杂摩尔比并没有特别限定，具体可根据实际需要而定，作为举例，稀土离子相对基质(即卤化物、氧化物、硫化物或者它们的组合物)的总掺杂摩尔比可以为5％-60％，但不限于此。
在双掺的稀土离子中，如在Yb3+/Ho3+、Yb3+/Tm3+、Yb3+/Pr3+、Yb3+/Er3+或Tb3+/Er3+中，两种离子混合摩尔比例为1∶0.1～1∶1，优选地，混合摩尔比例为1∶0.3～1∶0.5。
上转换结构18可以为包含上转换材料的薄膜形式，或者采用氧化物薄膜包覆上转换材料的复合结构形式。包覆用的氧化物薄膜可以是ZnO:Al，SnO2:Sb，通过这种包覆上转换材料的复合结构，可以保证上转换材料的稳定性，从而提高上转换结构18的上转换功能稳定而持久。上转换结构18的厚度可以为但不限于500-600纳米。上转换材料具有“光谱调控”功能，其将不能被电池充分吸收利用的低能量光，例如近红外波段、远红外波段或其它波段的光子转换为较高能量的可见光波段光子，提高了对太阳光的吸收利用率，从而可以改善其光电转换性能。
由此，如图1所示，在太阳光14照射下，一部分光，例如可见光直接透射到达光敏层13，参与光电转换。另一部分光，也是太阳光中占大比重的长波长光，例如近红外波段、远红外波段或其它波段的光通过上转换材料转换为可见光，然后进入到光敏层13，一并参与光电转换，如此大大提高光敏区13对太阳光的利用率，提升整个有机太阳能电池的光电转换效率。
请参阅图2，说明本发明实施例的有机太阳能电池制备方法，其包括如下步骤：
S01：提供一透明绝缘层，透明绝缘层具有相对的第一表面和第二表面；
S02：在透明绝缘层的第一表面上形成透明电极；
S03：在透明电极上形成光敏层；
S04：在光敏层上形成光反射性电极；
S05：在透明绝缘层的第二表面上形成上转换结构，使得透明绝缘层位于透明电极和上转换结构之间，上转换结构包括对光谱具有上转换功能的上转换材料。
在上述各步骤中，各层结构的材料可以对应分别为以上所描述的材料和组成，在此不再赘述。请再结合参考图1的结构，透明绝缘层17具有第一表面17a和第二表面17b。在步骤S02中，透明电极12可以通过溅射的方法镀于透明绝缘层17的第一表面17a上，形成薄膜状结构。在一个具体的实施例中，还可进一下将透明电极12通过光刻腐蚀成所需要的条纹电极图样，可作为有机太阳能电池10的阳极，具体的图样可根据实际需要而定。
在本实施例中，步骤S03的光敏层分两层结构，即对应图1中的结构，分两步完成，形成第一、第二光敏层13a、13b。同样与图1中的结构相对应，可以在形成第一、第二光敏层13a、13b之前形成第二缓冲层15。第二缓冲层15(如PEDOT:PSS等聚合物导电薄膜)可通过溶胶-凝胶的方法，旋涂于透明电极12上，涂覆后将其置入烘箱内，在60-100℃烘烤20-60分钟。在一个具体实施例中，烘箱内的烘烤温度为80℃，烘烤时间为30分钟。然后在第二缓冲层15上形成第一、第二光敏层13a、13b。
两光敏层13a、13b都可以采用真空蒸镀的方法形成，具体步骤为：在一个真空度为10-6Pa左右的真空蒸镀系统的生长腔中，采用真空蒸镀的方式生长第一光敏层13a(例如CuPc酞菁铜电子给体层)，控制生长速率为0.2nm/s，直到沉积至所需的厚度；然后接着在刚刚镀好的第一光敏层13a上以真空蒸镀的方式生长第二光敏层13b(C60电子受体层)，控制生长速率为0.3nm/s，直到沉积至所需的厚度。与上面描述光敏层13的结构相对应，当第一、第二光敏层13a、13b顺序调换时，两者的形成顺序也相应调换。
同样地，可进一步在第一光敏层13a(在另一个实施例中是第二光敏层13b)上形成第一缓冲层12。第一缓冲层12(如BCP、Alq3等有机小分子材料)可通过真空蒸镀方法形成八羟基喹啉铝Alq3薄膜，控制生长速率为0.1nm/s，直到沉积至所需的厚度。由于两缓冲层12、15可采用相同或不同的材料，当采用PEDOT:PSS等聚合物导电薄膜时，可选用溶胶-凝胶的方法，旋涂于透明电极12或光敏层13上，当采用BCP、Alq3等有机小分子材料时，可选用真空蒸镀方法形成于透明电极12或光敏层13上，视实际需求而定。
光反射性电极11可以采用真空蒸镀方法，辅以条纹掩膜板形成纳米级厚度的电极层。上转换结构18形成方法如下：以上转换材料中的各元素的源化合物作为原料，采用溶胶-凝胶的方法形成于透明绝缘层17的第二表面17b，即未镀有透明电极16的表面，使得透明绝缘层17位于透明电极16和上转换结构18之间。此外，形成上述各层后进一步将整个器件在100℃左右温度下退火5-30分钟，例如具体操作时可以是在110℃温度下退火10分钟。在另一个实施例中，上转换结构18可采用氧化物薄膜包覆上转换材料而形成于透明绝缘层17的第二表面17b，例如采用化学均相共沉淀方法，在上述单掺或双掺稀土离子的卤化物、氧化物、硫化物或者它们的组合物等材料表面包覆ZnO:Al等，形成透明的上转换结构。
以下通过一个实例来举例说明本发明实施例的有机太阳能电池10的结构及其制备方法，以及其性能等方面。
本实例的结构如图1所示，其中，光反射性电极11采用铝(Al)薄膜电极，第一缓冲层12采用Alq3薄膜，第一光敏层13a采用C60薄膜，第二光敏层13b采用CuPc酞菁铜，第二缓冲层15采用PEDOT:PSS聚合物薄膜，透明电极16采用ITO条纹电极，其在可见光区域的透射率大于85％，透明绝缘层17采用石英玻璃，上转换结构18采用Yb3+/Er3+共掺杂的氟化钇钠薄膜，各层的厚度如下制备方法所述。
上述实例的有机太阳能电池10具体制备方法如下：
(1)采用溅射的方法在石英玻璃一侧镀一层ITO导电薄膜。石英玻璃的厚度为1.1mm，ITO薄膜的厚度为110nm；
(2)将ITO导电薄膜光刻蚀成所需要的条纹电极图样作为阳极；
(3)在ITO透明电极上采用溶胶-凝胶的方法，旋涂PEDOT:PSS薄膜，并将其置入烘箱内，在80℃温度下烘烤30分钟；
(4)将样品从烘箱中取出，并送入真空蒸镀系统的生长腔中，其真空度为10-6Pa左右，采用真空蒸镀的方式生长CuPc酞菁铜电子给体层，其厚度为25nm，生长速率为0.2nm/s；
(5)在CuPc薄膜之上真空蒸镀C60电子受体层，厚度为40nm，生长速率为0.3nm/s；
(6)在C60薄膜之上真空蒸镀八羟基喹啉铝Alq3，厚度为6nm，生长速率为0.1nm/s；
(7)在Alq3薄膜之上，辅以条纹掩膜板，采用真空蒸镀方法沉积100nm厚度铝条纹电极；
(8)在石英玻璃未镀膜的一侧，以NH4F(4mol，96％)、NaCl(1mol，99.9％)、YCl3(1mol，99.9％)，Yb2O3(0.075mol，99.9％)、Er2O3(0.01mol，99.9％)、HCl(38％)为原料，其中括号内为原料摩尔量及其纯度，采用溶胶-凝胶方法制备一层Yb3+/Er3+共掺杂的氟化钇钠薄膜，厚度为550nm，最后，整个器件在110摄氏度退火10分钟。
在所述有机太阳能电池中，一方面，通过设置上转换结构，利用上转换材料的光谱转换功能，将不能被电池充分吸收利用的光，例如低能量近红外波段光子转换为较高能量的可见光波段光子，提高了有机太阳能电池对太阳光能的吸收利用率，从而可以改善其光电转换性能。另一方面，在上转换结构与透明电极之间有一层透明绝缘层，可以保证上转换层与太阳能电池在电学上的相对独立，避免了上转换材料对太阳能电池光电转换的不利影响，增强有机太阳能电池的电学性能。在有机太阳能电池制备方法中，按照预定步骤形成各层结构，其工艺步骤简单，生产成本低，具有广阔的应用前景。
以上所述仅为本发明的较佳实施例而已，并不用以限制本发明，凡在本发明的精神和原则之内所作的任何修改、等同替换和改进等，均应包含在本发明的保护范围之内。

Claims (10)

1.一种有机太阳能电池，其包括光反射性电极、设于所述光反射性电极上的光敏层、设于所述光敏层上的透明电极，其特征在于，还包括设于所述透明电极上的上转换结构，以及位于所述透明电极和上转换结构之间的透明绝缘层，所述上转换结构包括对光谱具有上转换功能的上转换材料。
2.如权利要求1所述的有机太阳能电池，其特征在于，所述上转换材料包括单掺或双掺稀土离子的卤化物、氧化物、硫化物或者它们的组合物。
3.如权利要求1所述的有机太阳能电池，其特征在于，所述上转换材料包括单掺或双掺稀土离子的BaY2F8、KZnF3、NaYF4、NaYb(WO4)2、Ga2S3-La2O3、Y2O3、Gd2O3、ZrO2、ZnO、BaTiO3、ZrF2-SiO2或ZnO-SiO2。
4.如权利要求2或3所述的有机太阳能电池，其特征在于，所述单掺或双掺的稀土离子包括Er3+、Ho3+、Tm3+、Pr3+、Yb3+/Ho3+、Yb3+/Tm3+、Yb3+/Pr3+、Yb3+/Er3+或Tb3+/Er3+。
5.如权利要求1所述的有机太阳能电池，其特征在于，所述上转换结构为包含上转换材料的薄膜或者采用氧化物薄膜包覆上转换材料的复合结构。
6.如权利要求1所述的有机太阳能电池，其特征在于，所述光敏层包括层叠设置的第一光敏层和第二光敏层，所述第一光敏层包括电子给体材料，所述第二光敏层包括电子受体材料。
7.如权利要求1所述的有机太阳能电池，其特征在于，还包括设于所述光反射性电极与光敏层之间的第一缓冲层以及设于所述光敏层与透明电极之间的第二缓冲层，所述第一、第二缓冲层的材料为聚乙烯二氧基噻吩：聚苯乙烯-磺酸复合材料、BCP或者Alq3。
8.一种有机太阳能电池制备方法，其包括如下步骤：
提供一透明绝缘层，所述透明绝缘层具有相对的第一表面和第二表面；
在所述透明绝缘层的第一表面上形成透明电极；
在所述透明电极上形成光敏层；
在所述光敏层上形成光反射性电极；
在所述透明绝缘层的第二表面上形成上转换结构，使得透明绝缘层位于所述透明电极和上转换结构之间，所述上转换结构包括对光谱具有上转换功能的上转换材料。
9.如权利要求8所述的有机太阳能电池制备方法，其特征在于，所述上转换材料包括单掺或双掺稀土离子的卤化物、氧化物、硫化物或者它们的组合物，所述单掺或双掺的稀土离子包括Er3+、Ho3+、Tm3+、Pr3+、Yb3+/Ho3+、Yb3+/Tm3+、Yb3+/Pr3+、Yb3+/Er3+或Tb3+/Er3+。
10.如权利要求8所述的有机太阳能电池制备方法，其特征在于，所述上转换结构通过溶胶-凝胶法将所述上转换材料沉积于所述透明绝缘层的第二表面，或者采用化学共沉淀法将氧化物薄膜包覆上转换材料形成于所述透明绝缘层的第二表面。
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