CN101400439B - 催化反应器 - Google Patents

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Abstract

催化反应器，具有连接到下游的反应区段(12)的混合区段(10)，反应区段(12)包含催化剂(44)以促进供给催化反应器的氧气和碳氢化合物的反应。混合区段(10)提供有阻焰器(30)以防止在混合期间氧气和碳氢化合物之间发生任何反应时稳定的火焰的传播。阻焰器(30)允许在轴向的和径向的方向的流动以促进混合。还能够使用挡板元件(32)和下游的静态的混合器(34)。催化剂(44)优选地以通过陶瓷管(48)装入的单块的块(46)的形式，作为整体的催化剂组件(44)，能够移除整体的催化剂组件(44)以作为整体更换和安装催化剂(44)。

Description

催化反应器
技术领域
本发明提供具有混合含氧气的气体与含碳氢化合物的气体以产生混合物的混合区段和催化地反应混合物以产生产品的下游的反应区段的催化反应器。更特别地，本发明涉及这样的反应器，其中，混合区段提供有阻焰器以如果混合物内的碳氢化合物由于某种原因点燃则防止形成稳定的火焰。
背景技术
已经存在多种建议用于反应氧气与含碳氢化合物的蒸汽以产生包含氢和一氧化碳的合成的气体产品的反应器。典型的反应器为部分氧化反应器，其中，碳氢化合物类与含氧气的气体混合并且通过部分氧化催化剂的辅助部分地氧化。其它反应器还注入蒸汽，使得能够通过已知的蒸汽甲烷重整反应来反应碳氢化合物。在这样的反应器中，部分氧化反应为发热的，提供热量以支持蒸汽甲烷重整反应的吸热的加热需求。这样的反应器称作自热的反应器。再进一步的反应器为用于生产环氧乙烷、醋酸乙烯酯和其它氧合的碳氢化合物的发热的选择性的氧化反应的多管的反应器。
设计为用于部分氧化反应的反应器预期这样的操作，其中，碳氢化合物和氧气的比例选择为将碳氢化合物大致完全地转化为包含氢和一氧化碳的合成的气体。这样，存在如此大的氧气含量使得可能自热地点燃碳氢化合物。特别不希望碳氢化合物和氧气由于任何原因在催化之前反应，因为通过其完全的氧化，导致反应物的有害的消耗，导致需要的产生速率下降并且可能在催化剂上沉积碳。此问题在这样的反应器中恶化，因为氧化反应直接以高温发生在反应区段内的下游，并且从而，在反应区段内的燃烧能够在混合腔室内传播有害的反应。为了解决此问题，反应器已经设计为使得反应物，即，碳氢化合物和氧气，在混合区段内混合得足够迅速，使得它们没有时间在到达包含催化剂以促进预期的反应的反应区段之前反应。
设计为防止反应物在混合区段内燃烧的反应器的示例能够在U.S.4,865,820中发现，U.S.4,865,820披露了部分氧化反应器，其中，混合腔室提供有具有直的喉部区段的狭窄的通道，其中，通过形成在狭窄的通道内的小孔引入任一反应物蒸汽以在湍流的状态下与其它反应物蒸汽混合。结果的湍流的速度超过由于从反应器回火的任何火焰传播的速度。U.S.5,886,056提出通过注入器集合管内的多个隔离的通道以高速度注入反应物气体，以减小反应物在混合区段内的驻留时间，以防止反应物在混合区段内的不希望的反应。在U.S.6,471,937中，将热的反应物气体引入包含在混合腔室内的喷嘴，以产生将反应混合物的另一个成分挟带到喷射内的超音速的喷射。随后将反应物混合物引入反应区内。在混合腔室内的驻留时间足够短，使得反应物没有时间在进入反应区之前反应。
全部这样的反应器的问题为它们不适用于不希望将碳氢化合物完全地反应为合成的气体的操作。例如，催化部分氧化反应器能够用作预重整器以将更高阶的碳氢化合物最初地反应为甲烷。当这样的反应器用作预重整器时，引入的氧气相对于供给的碳氢化合物的基于体积的量为五分之一或更少。这与设计为用于将碳氢化合物完全地反应为一氧化碳和氢的反应器形成对比，在设计为用于将碳氢化合物完全地反应为一氧化碳和氢的反应器中，比率为二分之一或更多。这样，在上面列出的专利中描述的和全部依靠挟带的设备将不会与这样的小比例的氧气一起工作。在任何情况中，碳氢化合物的可能的燃烧机理在预重整的情况中完全不同，因为，当混合反应物时，产生可燃的混合物。然而，一旦混合完成，不存在足够的氧气以产生可燃的混合物。因此，燃烧能够在混合时产生，但是，一旦混合完成，存在极小的燃烧危险。典型地，在这样的应用中，作为设计为迅速地挟带可燃的气体的高速度的喷射引入氧气，使得最小化可燃的混合区。还能够在混合区之后放置阻焰器，以在混合物意外地点燃的情况下减小过热的效果。这些阻焰器包括仅允许轴向的流动的一束狭窄的通道。
包含催化剂的任何反应器中的更进一步的问题为最后必须更换催化剂。这是非常艰巨的任务，可能需要数天才能完成。在U.S.4,865,820中，试图从隔离体分离催化剂，隔离体用于隔离反应器壁与这样的反应器内发生的高温反应，通过提供具有包含隔离体的外部的压力容器、包含催化剂的内部的难熔的金属护套的反应器。顶部的混合区段能够被移除，以允许当需要更换时取回和重新安装催化剂。即使催化剂由单块的块形成，取回和重新装载催化剂仍然是有问题的。
如将要讨论的，本发明提供催化反应器，其中，抑制混合腔室内的稳定的火焰传播，并且设计为使得能够容易地安装和更换催化剂。
发明内容
根据本发明，披露了具有混合含氧气的气体与含碳氢化合物的气体的混合区段和连接到混合区段以反应含氧气的气体与含碳氢化合物的气体的混合物以产生产品的反应区段的催化反应器。
混合区段包括混合腔室，混合腔室具有用于含碳氢化合物的气体的入口和定位在混合腔室内的用于将含氧气的气体注入含碳氢化合物的气体内的氧气注入器。阻焰器至少定位在氧气注入器下方。阻焰器由多孔材料的块形成，允许在所述混合腔室的径向的和轴向的方向混合，以促进含氧气的气体与含碳氢化合物的气体的混合。阻焰器与所述混合腔室的壁接触，使得约束所述含氧气的气体和所述含碳氢化合物的气体的流动在进入反应区段之前通过所述阻焰器。从而，如果在本发明的催化反应器的混合区段内发生反应物的燃烧，抑制火焰的传播。与之前的设计相反，此阻焰器能够靠近氧气注入放置，使得混合的至少部分在阻焰器内部实现，该部分为过程的最危险的部分。
反应区段包括定位为接收含氧气的气体与含碳氢化合物的气体的混合物的内部腔室。催化剂定位在内部腔室内以促进涉及混合物的反应。外部压力容器与内部腔室和外部压力容器之间的热隔离体一起提供。出口穿透外部压力容器并且与内部腔室连通以放出包含产品的产品气体。这样的装置的优点为催化剂和发生在其中的反应与隔离体隔离以防止在隔离体和催化剂之间的反应。此外，从反应发生的内部腔室隔离的外部压力容器以较低的温度操作以允许使用更少的昂贵的材料用于这样的压力容器，并且对于围绕催化反应器的人员和环境更加安全。
优选地，阻焰器由金属的泡沫材料整料制造。金属的泡沫材料整料能够包括金属的泡沫材料整料的层，并且，混合腔室还能够提供有定位在所述层之间以更进一步地促进含氧气的气体与含碳氢化合物的气体的混合的挡板元件。氧气注入器能够包括突出到混合腔室内的入口管和具有开口以放出含氧气的气体的圆形的分配器。如果必要，静态的混合器能够定位在阻焰器下方，以更进一步地促进含氧气的气体与含碳氢化合物的气体的混合。
为了促进安装和从内部容器取回催化剂，催化剂能够包括定位在集合内的单块的块的堆，集合包括陶瓷管和固定件，以将单块的块的堆在陶瓷管内保持为单一的单元，使得集合能够作为单一的单元安装和从内部容器取回。优选地，催化剂为大致圆柱形的构造，并且固定件包括两个相对的环形的构造的端部板和连接该两个相对的端部板的系杆。端部板构造为在端部板之间保持陶瓷管，并且从而在陶瓷管内并且在端部板之间保持单块的块的堆。在这点上，陶瓷管能够沿其长度分开，以促进安装单块的块的堆和通过系杆接附端部板。
附图说明
虽然说明书以清楚地指出申请人看作他们的发明的主题的权利要求书作为结束，相信结合附图将更好地理解本发明，其中：
图1为根据本发明的催化反应器的示意性的剖视图；
图2为用于图1所示的催化反应器的混合区段内的氧气注入器的底视平面图；
图3为将要结合图1所示的催化反应器使用的包含催化剂的陶瓷管和固定件的组件的透视图；
图4为保持在催化剂管内的单块的催化剂区段和保持催化剂管并且从而作为单元集合保持单块的催化剂区段的固定件的示意性的正视图；及
图4A为催化剂管的半部的分解片段端视图，示出了用于接收系杆的凹入的边缘部分。
具体实施方式
参考图1，示出了根据本发明的催化反应器1。催化反应器1为圆柱形的构造并且提供有混合区段10和反应区段12。混合区段10起作用以混合能够为例如氧气或富氧空气的含氧气的气体与诸如天然气的含碳氢化合物的气体。结果的混合物随后在反应区段12内反应。预期催化反应器以非常高的温度、压力和生产量水平工作，即，高达大约860摄氏度、40barg和高达200,000每小时的空间速度。然而，这仅是为了示例性的目的，并且大致以催化反应器1的形式的反应器能够在苛刻程度较低的操作状态下使用。
混合区段10提供有用于将含碳氢化合物的气体引入混合区段10的混合腔室16的入口14。能够提供已知的流动分配器18以将含碳氢化合物的气体分配到混合腔室16内。流动分配器18能够以通过腿19从顶部法兰20悬挂的具有开口的圆形的板的形式。顶部法兰20能够通过已知的有螺纹的紧固件(没有示出)连接到又连接到混合区段10的下部部分24的底部法兰22，以允许为了维护的目的打开混合腔室16。
还在混合腔室16内提供氧气注入器26，以作为通过箭头“A”指示的蒸汽注入含氧气的气体。氧气注入器26从入口管28悬挂，入口管28还连接到顶部法兰20并且通过提供在流动分配器18内的凹口状的凹入处(没有示出)。
参考图2，通过具有开口29以遍及混合腔室16分配含氧气的气体的环状的分配器形成氧气注入器26。其它构造，诸如中心地连接并且具有开口的十字形地设置的管，为另一种可能的构造。
阻焰器30位于氧气注入器20下面，以防止在氧气和碳氢化合物混合完成之前并且在事实上形成可燃的混合物的混合阶段形成稳定的火焰。优选地，阻焰器30由金属的海绵状材料形成，诸如能够从PorvairAdvanced Materials at 700 Shepherd Street，Hendersonville，NC，USA获得的。这样的材料具有非常开放的结构和相对小的孔尺寸，在每6.45平方厘米大约10到100孔之间，孔的直径小于1毫米。优选地，材料应该具有每6.45平方厘米大约80孔，并且孔的直径为大约0.25毫米。选择的材料能够为高镍合金，诸如Inconel600或Hastelloy C-276。海绵状材料将给予径向的和轴向的流型，以帮助促进在这样的方向混合。
当在某些流动形态中，由海绵状材料形成的阻焰器可以足够混合含氧气的气体与含碳氢化合物的气体。用于催化反应器1为其设计的高流动速率状态的类型的阻焰器30优选地由6到12个2.54厘米的层(示出为6个层30a、30b、30c、30d、30e和30f)形成，以允许将挡板32放置在这样的区段之间，以更进一步地促进径向流动并且增强氧气与碳氢化合物的混合。在说明中，挡板32在环型板和盘状板之间交替，环形板向内朝向其中心开口偏斜流动，盘状板向外围绕这样的盘状板偏斜流动。用于偏斜流动并且由此增强混合的其它构造是可能的。另外，任何类型的阻焰材料的层定位在氧气注入的点上方是可能的。
可选地，为了更进一步地促进混合，能够提供静态的混合元件34以更进一步地混合含氧气的气体与含碳氢化合物的气体。应该注意，存在许多不同类型的静态的混合元件，这些不同类型的静态的混合元件能够在本发明中起作用并且全部容易地从许多不同的厂商获得。在任何静态的混合器中，挡板状的元件导致混合物流动改变方向，并且从而，更进一步地混合在一起。应该指出，适合的静态的混合器能够为Chemineer’s 
Figure G2007800088097D0006131648QIETU
静态的混合器、North Andover，MA，USA的KM型号系列。这样的静态的混合器以具有向内突出的叶片状挡板元件的圆柱形的套筒的形式以提供增强的混合。
可选的特征提供器械入口35、36和38，热电偶和采样端口能够提供在器械入口35、36和38内以测量气体成分和温度。
在如上所述混合之后，反应物随后流入反应区段12。反应区段12包括包含定位在内部腔室42内的催化剂组件44的内部腔室42。内部腔室42能够由适用于高温碳化气氛的钢合金形成，诸如能够从RolledAlloys of Temperance，MI，USA获得的RA602CA合金。内部腔室42不是压力容器，但是能够暴露于上述高温和压力水平和空间速度。
参考图3和4，催化剂组件44能够包含保持在由可移除的陶瓷管48和包括环形的构造的端部板49和50和将在下文中更加详细地讨论的系杆51a和51b的固定件形成的集合内的由大致圆柱形的构造的单块的区段46制造的催化剂。优选地，在单块的催化剂区段46的堆的顶部和底部处，提供防护的块53以保持催化剂内的热。这些在本技术领域中众所周知并且典型地由陶瓷制造，诸如氧化铝、堇青石或金属的泡沫材料。单块的催化剂区段46典型地由支撑贵金属催化剂的堇青石或其它高温材料制造，该贵金属催化剂适用于促进感兴趣的催化反应，例如，含碳氢化合物的气体的部分氧化反应。
陶瓷管48优选地由能够沿这样的管的纵轴线分开的两个区段48a和48b形成。实践中，单块的催化剂区段46与防护的块53一起定位在管48的一半内，例如，48a。随后装配管48的两个区段48a和48b。随后，端部板49和50定位在管的每个端部，并且，通过提供有螺纹的端部52和54，将系杆51a和51b螺纹连接到端部板50内。系杆51a和51b的有螺纹的端部55和56随后延伸通过提供在端部板49内的开口，并且通过螺母57和58保持在适当的位置，螺母57和58螺纹连接到系杆上以将端部板49和50保持在适当的位置。端部板49和50分别提供有侧壁59和60，接收管48的半部48a和48b的端部，并且由此将半部48a和48b保持在装配好的状态作为管48。特别地参考图4，管48的半部48a和48b中的每个的纵向的边缘提供有沿其纵向的边缘的半圆形的横截面62的伸长的凹入处，以接收放置在其中并且在管48的半部48a和48b的纵向的边缘之间的系杆51a和51b。应该注意，端部板49和50能够设计为将系杆51a和51b定位在管48的外部上，由此将管48的半部48a和48b保持在一起。然而，这样安装比如图所示的稳健性差。另外，不由半区段形成管是可能的。然而，这样的管将更难装载催化剂。
作为催化剂组件44的部件的整个集合能够随后作为单元插入内部腔室42，端部板49定位在内部腔室42的顶部处。如能够理解的，这是有利的，因为在催化剂的使用寿命结束并且因此用尽时，必须作为单元移除并且更换催化剂。
应该注意，陶瓷管48优选地由能够从Rex Materilas Group或Fowlerville，MI，USA获得的地幔岩制造，并且能够具有大约1.25厘米的厚度。此外，能够使用围绕单块的催化剂区段46并且围绕催化剂组件44缠绕的陶瓷隔离垫。还应该注意，虽然前述集合是优选的，能够在不使用这样的陶瓷管48和固定件部件的情况下实践本发明的实施例。事实上，本发明预期小球的催化剂能够代替这里示出并且描述的单块的催化剂使用。
催化反应器1的更进一步的优点为包含在单块的催化剂区段46内的催化剂从围绕内部腔室42的隔离材料60隔离。在许多反应器中，不是这种情况，并且，通常再次由氧化铝形成的隔离体随着时间降级。另外，反应物和氧化铝之间的反应能够降级催化剂自身。通过陶瓷管48和内部腔室42提供的隔离帮助防止此现象。如能够理解的，内部腔室42不是气密的并且可能发生泄露。
再次特别地参考图1，为了保持催化反应器1的整体性，提供外部压力容器63以包含隔离体64和内部腔室42。优选地，隔离体64为低密度陶瓷，诸如能够从Unifrax of Niagara Falls，NY，USA获得的
Figure G2007800088097D0007131724QIETU
LDS。在以大约860摄氏度操作的反应器内，大约15厘米这样的隔离体应该足够在外部压力容器63的外部表面上产生小于大约200摄氏度的温度。因为在反应发生的位置，外部压力容器63从内部腔室42隔离，其能够由诸如316和304的不锈钢制造。为了在外部压力容器63内的大约40barg的高压，由于这样的相对低的操作温度，小于2.54厘米的壁厚度是可能的。能够用更加适合支撑内部腔室42的重量的为硬铸造陶瓷的能够从Plibrico Company of Chicago，IL USA获得的
Figure G2007800088097D0008131744QIETU
LWI22隔离体65填充外部压力容器63的底部。
提供一组法兰66和68以通过没有在图中示出但是在本技术领域中众所周知的有螺纹的连接器将反应区段12连接到混合区段10。而且，如众所周知的，能够提供高温垫圈材料以密封混合区段10和反应区段12之间的连接。这样的垫圈能够为能够从Flexitallic Group Inc.ofHouston TX，USA获得的FLEXITALLIC高温垫圈。当要移除或安装催化剂时，分开法兰66和68并且简单地移除催化剂组件44。
优选地，通过支撑件72、74和76支撑的平台70焊接在压力容器58内，并且L状的支撑区段78又焊接到平台70以支撑内部容器42。虽然示出了两个支撑区段78，实践中使用三个，围绕内部腔室44相等地分开。催化反应器1自身能够通过连接到外部压力容器63的支撑件80支撑。
提供出口82以如通过箭头“B”指示地放出产品气体。出口82包括设定在外部压力容器63内的截头圆锥形区段84、肘86和直的区段88。这在内部腔室42之间提供连通并且穿透外部压力容器63。提供圆柱形的构造的压力容器63的出口区段90以装入直的区段88。出口区段90装入隔离体60的区段，隔离体60的区段还围绕直的部分88。能够提供连接法兰92以将催化反应器1连接到下游的处理装备。
虽然已经参考优选的实施例描述了本发明，本领域中的普通技术人员应该理解，可以在不偏离本发明的精神和范围的情况下实现许多改变、添加和省略。

Claims (10)

1.催化反应器，包括：
混合含氧气的气体与含碳氢化合物的气体的混合区段和连接到混合区段以反应含氧气的气体与含碳氢化合物的气体的混合物以产生产品的反应区段；
所述混合区段包括混合腔室，混合腔室具有用于含碳氢化合物的气体的入口、定位在混合腔室内的用于将含氧气的气体注入含碳氢化合物的气体内的氧气注入器和至少定位在氧气注入器下方的阻焰器；
阻焰器由多孔材料的块形成，允许在所述混合腔室的径向的和轴向的方向混合，以促进含氧气的气体与含碳氢化合物的气体的混合，并且，阻焰器与所述混合腔室的壁接触，使得约束所述含氧气的气体和所述含碳氢化合物的气体的流动在进入反应区段之前通过所述阻焰器；并且
所述反应区段包括定位为接收含氧气的气体与含碳氢化合物的气体的混合物的内部腔室，定位在所述内部腔室内以促进涉及所述混合物的反应的催化剂，外部压力容器，所述内部腔室和所述外部压力容器之间的热隔离体和穿透外部压力容器并且与内部腔室连通以放出包含产品的产品气体的出口。
2.根据权利要求1所述的反应器，其中，所述阻焰器由金属的泡沫材料整料制造。
3.根据权利要求2所述的反应器，其中，所述金属的泡沫材料整料包括所述金属的泡沫材料整料的层，并且，所述混合腔室还具有定位在所述层之间以更进一步地促进含氧气的气体与含碳氢化合物的气体的混合的挡板元件。
4.根据权利要求1所述的反应器，其中，所述氧气注入器包括突出到所述混合腔室内的入口管和具有开口以放出含氧气的气体的圆形的分配器。
5.根据权利要求1所述的反应器，还包括定位在阻焰器下方的静态的混合器。
6.根据权利要求1所述的反应器，其中，催化剂包括定位在集合内的单块的块的堆，集合包括陶瓷管和固定件，以将单块的块的堆在陶瓷管内保持为单一的单元，使得集合能够作为单一的单元安装和从内部容器取回。
7.根据权利要求6所述的反应器，其中，催化剂为大致圆柱形的构造，并且固定件包括两个相对的环形的构造的端部板和连接所述两个相对的端部板的系杆，端部板确定尺寸为在端部板之间保持陶瓷管，并且从而在陶瓷管内并且在端部板之间保持单块的块的堆。
8.根据权利要求7所述的反应器，其中，陶瓷管能够沿其长度分开，以促进形成单块的块的堆和通过系杆接附端部板。
9.根据权利要求8所述的反应器，其中，所述阻焰器通过金属的泡沫材料整料的层形成，并且，所述混合腔室还具有定位在所述层之间以促进含氧气的气体与含碳氢化合物的气体的混合的挡板元件。
10.根据权利要求9所述的反应器，还包括定位在阻焰器下方的静态的混合器。
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