CN101271737B - 提高均匀性水溶液核反应堆额定稳态运行功率的方法 - Google Patents
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Abstract
本发明给出了提高均匀性水溶液核反应堆额定稳态运行功率的方法,其特征在于:采用堆芯高度与直径比小于0.5的扁平堆芯,扩大堆芯燃料溶液表面积,降低燃料溶液的空泡系数,控制辐射分解气体氢气和氧气表面释放率;控制堆芯比功率;在堆芯燃料溶液中添加钌金属离子;在利用UO2(NO3)2溶液为核燃料时,增设将HNO3辐射分解产生的氮气转换成HNO3的装置和自动连续补HNO3系统;增大热交换器表面积;增大核反应堆气体回路流量和气回路中氢氧复合器复合氢气和氧气的能力,控制气回路中的氢气浓度。采用本发明的方法可保证均匀性水溶液核反应堆的额定稳态运行功率高于200kW。
Description
技术领域
本发明属于核反应堆的设计方法,具体地说是提高均匀性水溶液核反应堆额定稳态运行功率的方法。
背景技术
目前的均匀性水溶液核反应堆,主要用途之一是用于生产医用同位素。均匀性水溶液核反应堆,以UO2SO4溶液或UO2(NO3)2溶液为核燃料,其稳态运行功率都较低。作为研究用的均匀性水溶液核反应堆,主要利用UO2SO4溶液作核燃料,稳态运行功率为50kW的较多,最高设计稳态运行功率为100kW,但没有实现长期稳态运行。以UO2(NO3)2溶液作核燃料的均匀性水溶液核反应堆,额定稳态运行功率为25kW,最高运行功率达45kW,并实现了短期稳态运行。
为了减小均匀性水溶液核反应堆的临界质量,一般采用球形堆芯,或采用堆芯直径与高度之比大于0.7的小直径堆芯,致使堆芯燃料溶液体积小(11.5L-26L),燃料溶液表面积一般小于0.1m2,如果反应堆功率要从50kW提高到200kW以上,则体积比功率将增加约4倍(从约2.0kW/L增加到约8.0kW/L),燃料溶液的空泡系数也将增加4倍(从约1.5%增加到约6.0%),燃料溶液表面的气体释放率也将增加4倍(从约4.0L/m2·s增加到约20L/m2·s)。
均匀性水溶液核反应堆体积小,体积比功率高(从约2.0kW/L到约4.4kW/L),燃料溶液中辐射分解产生的H2O2浓度高,当没有金属离子催化时,均匀性水溶液堆运行时不产生UO4沉淀(由H2O2与UO2 +2反应生成的微溶性氧化物)的最大体积比功率约为0.4kW/L,要使体积比功率提高到4.4KW/L,必须在燃料溶液中加入相当量的金属离子(如Cu+2,Ru+4等),如果不增加均匀性水溶液堆的体积,而要进一步增加反应堆的稳态运行功率,则反应堆的体积比功率将更高,燃料溶液中的H2O2浓度也将更高,要确保不产生UO4沉淀势必更难;另外燃料溶液中的自由HNO3,在辐射作用下,要分解生成N2和O2,使燃料溶液的酸度下降。燃料溶液中的HNO3分解速度与燃料溶液的功率成正比(2.5mL/kW·min),当燃料溶液体积小,体积比功率高时,辐射分解将导致燃料溶液中的自由HNO3浓度迅速下降,当自由HNO3浓度低于0.001mol/L时,UO2 +2离子将水解沉淀,破坏燃料溶液的均匀稳定性。
均匀性水溶液核反应堆运行时,辐射分解产生的H2气量与反应堆运行功率成正比,当反应堆运行功率为200kW时,反应堆燃料溶液中辐射分解产生的H2气量将大约为1.0L/s,此H2气将进入反应堆的气体回路,并通过气体回路中的氢氧复合器,使H2气与O2气复合产生水后再返回反应堆堆芯燃料溶液,保持反应堆堆芯燃料溶液的铀浓度不变,并避免气回路中的氢气浓度高于4%而发生氢气爆燃。要提高均匀性水溶液核反应堆的稳态运行功率,就必须增大反应堆气体回路的流量和反应堆气体回路中氢氧复合器复合H2气的能力。
综上所述,目前的均匀性水溶液核反应堆存在以下缺陷:
1.由于堆芯高度与直径之比约为0.7-1.0,燃料溶液表面积小(0.05-0.10m2),燃料溶液内的辐射分解气体(O2气和H2气)不易逸出,使反应堆燃料溶液的空泡系数大(1.5-3.0%),辐射分解气体表面释放率高(4.5-7.8L/m2·s),在更高功率运行时,产生大量辐射分解气体,使燃料溶液的空泡系数增大,燃料溶液表面气体释放率增大,大量辐射分解气体逸出燃料溶液表面而引起燃料溶液表面波动大,导致反应堆运行功率波动大,使反应堆难以实现稳态运行。
2.由于堆芯燃料溶液体积小,如果提高运行功率,则反应堆的体积比功率更高,导致燃料溶液中辐解产物H2O2浓度高,将引起UO4沉淀;以UO2(NO3)2溶液为核燃料的燃料溶液中HNO3分解量增大,导致燃料溶液的pH值迅速下降,如不及时补酸,则引起UO2 +2水解沉淀,最终造成燃料溶液不均匀稳定,使反应堆不能稳态运行。
3.由于均匀性水溶液核反应堆体积小,堆芯燃料溶液体积小(11.5-26L),盘管式热交换器的换热面积小(<0.6m2),不能带走更多的核裂变能量,常压下,导致堆芯燃料溶液沸腾,使反应堆稳态运行功率不能进一步提高,当反应堆在高于50KW的功率下运行时,燃料溶液将沸腾而导致反应堆停堆。。
4.由于反应堆稳态运行功率高,辐射分解产生的氢气和氧气量大,而气体回路体积小,流量小,氢氧复合器复合氢氧能力小,不能有效复合反应堆高功率运行时产生的大量氢气,将可能造成氢气爆燃,直接危及反应堆的运行安全,因此限制了反应堆的稳态运行功率。
目前的均匀性水溶液核反应堆的上述缺陷使其额定稳态运行功率低(≤50kW),限制了它的应用,不能用于大规模生产医用同位素。
发明内容
本发明的目的在于:提供一种可提高均匀性水溶液核反应堆额定稳态运行功率的方法,以扩大均匀性水溶液核反应堆的应用范围。
本发明的方法,其特征在于:采用扁平堆芯,增大燃料溶液表面积,降低燃料溶液的空泡系数,控制辐射分解气体(氢气和氧气)的燃料溶液表面释放率;控制堆芯比功率,在堆芯燃料溶液加入金属钌离子催化H2O2分解,将HNO3辐射分解产生的氮气直接转化成HNO3并自动连续流回反应堆燃料溶液;增大堆芯燃料溶液体积和热交换器换热面积,增加堆芯裂变热量导出;减少气流阻力,增加反应堆气体回路流量和氢氧复合器复合氢氧的能力。
其附加特征在于:
所述扁平堆芯的高度为≤30cm,堆芯燃料溶液高度与直径之比<0.5,燃料溶液表面积大于0.33m2,燃料溶液辐射分解气体(氢气和氧气)的燃料溶液表面释放率为<5.0L/m2.s。
所述堆芯燃料溶液的体积比功率为≤2.0kW/L,在堆芯燃料溶液中添加钌金属离子(Ru+4)的浓度>5×10-5mol/L。
所述氮气转化成HNO3是利用高压电极放电将氮气直接转化成HNO3,HNO3由连续补HNO3系统的补酸容器收集,再通过溢流管与气体回路中氢氧复合器生成的水一同自动连续流回反应堆燃料溶液。
所述的反应堆燃料的体积>100L,其换热面积大于3.5m2。
增大反应堆气体回路气体流量(>50L/s)和气回路中氢氧复合器复合氢气和氧气能力(>1.0LH2/s),将氢氧复合生成的水自动连续流回反应堆堆芯,保持燃料溶液的铀浓度不变,控制气回路的氢气浓度<4%。
本发明的效果在于:
1.由于核反应堆的燃料溶液高度不超过30cm,直径大于65cm(65cm至75cm),燃料溶液高度与直径之比小于0.5,燃料溶液的表面积大于0.33m2,当反应堆功率大于200kW运行时,可控制反应堆燃料溶液辐射分解气体(主要是氢气和氧气)造成的空冷系数小于1.5%,辐射分解气体表面释放率小于5.0L/m2·s,因此导致的燃料溶液波动小,可确保反应堆在200KW以上的高功率工况下稳态运行。
2.由于通过增加反应堆燃料溶液体积(>100L),控制反应堆的体积比功率低于2.0kW/L,再通过加入钌金属离子(Ru+4),使燃料溶液中的Ru+4浓度大于5×10-5mol/L,催化H2O2分解,致使燃料溶液中的H2O2浓度降低,不生成微溶的UO4沉淀(UO4的溶解度约为10-3mol/L);加之燃料溶液体积大,含自由HNO3量大,在高功率运行工况下,辐射分解引起的自由HNO3浓度下降慢,便于采取补酸措施使反应堆堆芯燃料溶液的酸度保持稳定,避免HNO3浓度下降引起UO2 +2水解沉淀,可保证反应堆在高于200kW的高功率运行工况下燃料溶液的长期均匀稳定性。
3.由于采用盘管式不锈钢管换热器,其换热面积大于3.5m2,能带走200kW以上的热量,反应堆燃料溶液的温度不超过80℃,确保反应堆长期稳态运行。
4.由于增大了反应堆气体回路的管道直径(内径>130mm),采用蜂窝状氢氧复合器(接触面积大,阻力小),增大了氢氧复合器复合氢氧的能力,减小气体回路阻力,从而在不增加气体回路气体流动的线速度的条件下增加气体流量,使气体回路中气体流量大于180m3/h,保证气体回路中辐射分解产生的氢气浓度在任何情况下低于4%,避免氢气发生爆燃,并将氢气与氧气复合生成的水自动连续流回反应堆堆芯,保持反应堆堆芯燃料溶液的铀浓度不变,确保反应堆在200kW以上功率长期安全稳定运行。
具体实施方式
本发明的技术方案是:采用扁平堆芯,减小反应堆堆芯高度与直径之比,扩大反应堆堆芯燃料溶液体积和表面积,以利于辐射分解气体逸出,减小燃料溶液的空泡系数和辐射分解气体(氢气和氧气)的燃料溶液表面释放率,防止反应堆功率急剧波动;控制堆芯比功率,在堆芯燃料溶液加入钌金属离子催化H2O2分解,避免UO4产生沉淀,在反应堆气体回路的氢氧复合器后增设将HNO3辐射分解产生的氮气直接转化成HNO3的装置和自动连续补HNO3系统,使反应堆燃料溶液的HNO3浓度稳定,避免HNO3浓度下降引起UO2 +2水解沉淀,保证燃料溶液的均匀稳定性;增大堆芯燃料溶液体积和热交换器换热面积,增加堆芯裂变热量导出;增加反应堆气体回路流量和气体回路中氢氧复合器复合氢氧的能力,以避免氢气发生爆燃。
以上技术方案可提高均匀性水溶液核反应堆额定稳态运行功率超过200kW。
具体方法如下:
1.采用扁平溶液堆芯,减小反应堆堆芯高度与直径之比,使燃料溶液在反应堆堆芯中的高度与堆芯直径之比小于0.5,高度不超过30cm,直径大于65cm(65cm至75cm),燃料溶液的表面积大于0.33m2,当反应堆功率大于200kW运行时,堆芯燃料溶液高度低,表面积大,反应堆燃料溶液辐射分解气体(主要是氢气和氧气)易于逸出燃料溶液,可控制燃料溶液的空泡系数小于1.5%,辐射分解气体表面释放率小于5.0L/m2·s,防止大量气体逸出堆芯燃料溶液表面引起反应堆运行功率急剧波动。
2.增加反应堆燃料溶液体积(>100L),通过控制反应堆总功率控制反应堆的体积比功率低于2.0kW/L,在堆芯燃料溶液中添加钌金属离子(Ru+4),使燃料溶液中的Ru+4浓度大于5×10-5mol/L,催化H2O2分解,降低燃料溶液中的H2O2浓度,避免UO2+2离子与H2O2反应生产微溶性UO4的浓度超过UO4的溶解度(~10-3mol/L)而沉淀。
3.在利用UO2(NO3)2溶液为核燃料时,在反应堆气体回路的氢氧复合器后增设将HNO3辐射分解产生的氮气直接转化成HNO3的装置和自动连续补HNO3系统。氮气转化成HNO3是利用高压电极放电将氮气与氧气加热到约4000℃后生成NO和NO2,再与H2O反应生成HNO3,HNO3由连续补HNO3系统的补酸容器收集,再通过溢流管与气体回路中氢氧复合器生成的水一同自动连续流回反应堆燃料溶液,使反应堆燃料溶液的HNO3浓度稳定,避免HNO3浓度下降引起UO2 +2水解沉淀,保证反应堆燃料溶液的均匀性和稳定性。
4.反应堆堆芯热交换器采用盘管式不锈钢管(Φ8×1.5或Φ10×2.0的304L或316L不锈钢管)换热器,反应堆燃料的体积>100L,其换热面积大于3.5m2,能带走200kW以上的热量,使反应堆燃料溶液的温度不超过80℃,保证反应堆能长期稳态运行。
5.增大反应堆气体回路的管道直径(内径>130mm),选用蜂窝状氢氧复合器(接触面积大,阻力小),减少气体回路阻力,增大反应堆气体回路的气体流量(>50L/s),并增大气回路中氢氧复合器复合氢气和氧气能力(>1.0LH2/s),从而在不增加气体回路气体流动的线速度的条件下增加气体流量,使气体回路中气体流量大于180m3/h,保证气体回路中辐射分解产生的氢气浓度在任何情况下低于4%,避免氢气爆燃发生,并将氢气与氧气复合生成的水自动连续流回反应堆堆芯,保持反应堆堆芯燃料溶液的铀浓度不变,防止气回路中的氢气发生爆燃,确保反应堆气体回路系统的气密性,防止放射性气体向厂房和环境释放。
通过采取以上方法,大大提高了均匀性水溶液核反应堆稳态运行功率,使均匀性水溶液核反应堆的稳态运行功率从50kW提高到200kW以上,为均匀性水溶液核反应的推广应用(如用于大规模生产医用同位素99Mo,131I,89Sr等)打下了基础。
本发明的均匀核反应堆与国外类似反应堆的主要参数比较
堆名(国家) | SUPO(美国) | KEWB(美国) | JRR-1(日本) | ARGUS(俄罗斯) | 本发明 |
燃料 | 88.8%UO<sub>2</sub>(NO<sub>3</sub>)<sub>2</sub> | 93%UO<sub>2</sub>SO<sub>4</sub> | 20%UO<sub>2</sub>SO<sub>4</sub> | 21%UO<sub>2</sub>SO<sub>4</sub> | 90%UO<sub>2</sub>(NO<sub>3</sub>)<sub>2</sub> |
临界质量(<sup>235</sup>U),g | 777 | 1680 | 1450 | 1450 | 3700-4000 |
总装载量(<sup>235</sup>U),g | 950 | 1950 | 1600 | 1800 | 4000-4300 |
功率(kW) | 25 | 50 | 50 | 50 | 200-260 |
堆名(国家) | SUPO(美国) | KEWB(美国) | JRR-1(日本) | ARGUS(俄罗斯) | 本发明 |
堆容器 | 球形,Φ305 | 球形,Φ318 | 球形,Φ400 | 圆桶形,Φ305(半球面底) | 扁平桶形,Φ650-Φ750(半球面底) |
溶液体积L | 12.7 | 11.5 | 26 | 23 | 100-130 |
体积比功率(kW/L) | 1.97 | 431 | 1.92 | 2.17 | <2.0 |
传热管(直径×厚×长) | 三组Φ6.4×0.75×6000 | 10组Φ6.4×0.75×2740 | Φ6.4×0.75×19800 | Φ10×2盘管 | 20组Φ8×15×8000或Φ10×2×7000 |
总面积(m<sup>2</sup>) | 0.362 | 0.551 | 0.392 | ~0.40 | >3.5 |
堆芯料液高度(cm) | ~24.4 | 21.1 | 28.4 | ~31.5 | ≤30 |
堆芯料液高径比 | 0.8 | 0.66 | 0.71 | ~1.03 | 0.400-0.462 |
堆芯液气接触表面积(m<sup>2</sup>) | 0.047 | ~0.071 | 0.104 | 0.073 | 0.332-0.442 |
水辐射分解产生的氢气和氧气量(L) | 0.188 | 0.375 | 0.375 | 0.375 | 1.50-1.95 |
辐解气体表面释放率(L/m<sup>2</sup>.s) | 3.99 | 5.28 | 3.62 | 5.14 | 4.41-4.52 |
Claims (6)
1.提高均匀性水溶液核反应堆额定稳态运行功率的方法,其特征在于:采用扁平堆芯,增大燃料溶液表面积,降低燃料溶液的空泡系数,控制辐射分解氢气和氧气的燃料溶液表面释放率;控制堆芯比功率,在堆芯燃料溶液加入金属钌离子催化H2O2分解,将HNO3辐射分解产生的氮气直接转化成HNO3并自动连续流回反应堆燃料溶液;增大堆芯燃料溶液体积和热交换器换热面积,增加堆芯裂变热量导出;减少气流阻力,增加反应堆气体回路流量和氢氧复合器复合氢氧的能力。
2.根据权利要求1所述的提高均匀性水溶液核反应堆额定稳态运行功率的方法,其特征在于:所述扁平堆芯的高度为≤30cm,堆芯燃料溶液高度与直径之比<0.5,燃料溶液表面积大于0.33m2,燃料溶液辐射分解氢气和氧气的燃料溶液表面释放率为<5.0L/m2.s。
3.根据权利要求1所述的提高均匀性水溶液核反应堆额定稳态运行功率的方法,其特征在于:所述堆芯燃料溶液的体积比功率为≤2.0kW/L,在堆芯燃料溶液中添加钌金属离子Ru+4的浓度>5×10-5mol/L。
4.根据权利要求1所述的提高均匀性水溶液核反应堆额定稳态运行功率的方法,其特征在于:所述氮气转化成HNO3的是利用高压电极放电将氮气直接转化成HNO3,HNO3由连续补HNO3系统的补酸容器收集,再通过溢流管与气体回路中氢氧复合器生成的水一同自动连续流回反应堆燃料溶液。
5.根据权利要求1所述的提高均匀性水溶液核反应堆额定稳态运行功率的方法,其特征在于:反应堆燃料的体积>100L,其换热面积大于3.5m2。
6.根据权利要求1所述的提高均匀性水溶液核反应堆额定稳态运行功率的方法,其特征在于:增大反应堆气体回路气体流量>50L/s,并增大气回路中氢氧复合器复合氢气和氧气能力>1.0LH2/s,将氢氧复合生成的水自动连续流回反应堆堆芯,保持燃料溶液的铀浓度不变,控制气回路的氢气浓度<4%。
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