CN101260465B - 用含分离的微生物的浸滤液连续接种来提高金属硫化物矿石或精矿的生物浸滤速度的方法 - Google Patents

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Abstract

本发明公开了一种提高矸石堆、尾矿坝、废料场或其它就地作业中金属硫化物矿石或精矿的生物浸滤速度的方法。该方法的特征在于，在存在或不存在天然微生物的情况下，用嗜酸氧化硫硫杆菌类型的分离微生物，以及嗜酸氧化亚铁硫杆菌类型的分离微生物，对矿石或精矿进行连续接种，使连续接种流体中的微生物总浓度达到约1×107个细胞/毫升到5，6×107个细胞/毫升。特别是，本发明公开了连续接种如下微生物：嗜酸氧化硫硫杆菌Licanantay DSM17318，和嗜酸氧化亚铁硫杆菌Wenelen DSM 16786，或者和其它天然微生物一起，在高于5×107个细胞/毫升的浓度下。除了接种经过分离的细菌外，本发明还包括添加氧化剂(例如在外部产生的高铁离子)，同时还添加铵盐、镁盐、铁盐、钾盐形式的营养物，另外还注入连续富含二氧化碳的空气以促进矿石或精矿的生物浸滤过程中细菌的作用。

Description

用含分离的微生物的浸滤液连续接种来提高金属硫化物矿石或精矿的生物浸滤速度的方法
                         发明领域
本发明公开了一种用于提高在矸石堆、尾矿坝、废料场或其它的“原位”(就地)作业中的金属硫化物矿石或精矿的生物浸滤速度的方法。该方法特征在于：在存在或不存在天然微生物的情况下，用溶液对矿石或精矿进行连续接种，所述溶液含有嗜酸氧化硫硫杆菌(Acidithiobacillus thiooxidans)类型的微生物，以及嗜酸氧化亚铁硫杆菌(Acidithiobacillusferrooxidans)类型的微生物，其中连续接种溶液中微生物总浓度高于1×107个细胞/毫升到5×109个细胞/毫升。除此之外，这些溶液的特征在于，接种溶液中高铁离子的含量高于2g/L。连续接种进行到生物浸滤可以自持的时候为止。特别是，本发明公开了连续接种以下物质：嗜酸氧化硫硫杆菌Licanantay DSM17318微生物连同嗜酸氧化亚铁硫杆菌Wenelen DSM 16786微生物，或连同其它天然微生物(浓度超过5×107个细胞/毫升)和连同含量为2-5g/L的营养物和高铁离子，由此通过在生物量生产反应器中铁的生物氧化反应使溶液电位高于800mV(参考氢电极进行的测量)。
背景技术
当前，在全球范围内，少于10％的铜是从铜以氧化态存在的矿石中获得的。所述氧化态的铜很容易溶解于酸中，它是通过酸浸、接着金属溶剂提取和电解冶金法来处理，这也就是所谓的铜的湿法冶金形式。这种形式具有很大吸引力，因为与其它传统技术相比它有低的操作和投资成本，此外，它对环境的影响也比较低。然而，这种技术的应用局限于氧化物矿石，或者局限于混合硫化铜矿，其中金属在硫化铜矿中以次生硫化物的形式存在(辉铜矿或铜蓝)，所述氧化物矿石或混合硫化铜矿在经过微生物催化的高能氧化剂存在下是酸溶性的(Uhrie，JL，Wilton，LE，Rood，EA，Parker，DB，Griffin，JB andLamana，JR，2003，“The metallurgical development of the Morenci MFLProject”，Copper 2003 Int Conference Proceeding，Santiago，Chille，Vol VI，29-39)。
另一方面，世界上多于90％的开采铜是通过加工硫化铜矿而获得的。见于矿石的铜硫化物的主要类型有：黄铜矿、斑铜矿、辉铜矿、铜蓝、砷黝铜矿和硫砷铜矿，由于黄铜矿是相对最丰富的一种，因此其最具有经济价值。
目前，加工铜硫化物矿的技术基于结合粉碎、磨矿、矿石浮选，接着是精矿熔炼和金属电解精炼的物理和化学方法。在实践中，超过80％的铜是通过如前所述的传统方法来加工得到的，该方法根据矿床和矿石加工厂的具体特点，仅限于高或中品位的矿石。正因为如此，还存在相当多的和宝贵的相对低品位的矿石资源，用传统技术加工这些资源在经济上是不可行的，而且由于缺少有效的选矿技术而仍未开采。
人们早已确立了以下观点：铁和硫氧化细菌的存在有利于硫化矿的溶解或浸滤，该过程也就是生物浸滤(参见例如Rawlings DE的综述；Biomineralization of metal-containing ores and concentrates，TRENDS inBiotechnology，Vol.21 No.1，p38-42，2003)。
通过在25-45℃的温度范围内，利用嗜温性微生物浸滤含有次生硫化矿例如靛铜矿(CuS)和辉铜矿(Cu2S)的矸石堆或废石堆来工业规模开采这种矿石，可以获得令人满意的回收和提取率，从而使该方法变得经济上可行。在所述温度范围内，最详细描述过的存在于矿石中的细菌属于酸硫杆菌属(Acidithiobacillus)和钩端螺菌属(Leptospirillum)，其中最常见的种是嗜酸氧化亚铁硫杆菌(A.ferrooxidans)、嗜酸硫氧化硫杆菌(A.thiooxidans)和铁氧化钩端螺菌(L.ferrooxidans)(Espejo RT and Romero，J.，1997，“Bacterial community in copper sulfide ores inocula ted and leached withsolutions from a commercial-scales copper leaching plant”，Applied &Environmental Microbiology，Vol 63，4，183-187)。这些细菌的生长利用在与过程相关的环境中可获得的能源和浸滤存在于矿石中的铁复合物而得到的溶液中的铁。
然而，就黄铜矿(CuFeS2)而言，最著名的微生物表现出很低的浸滤速度，因此，在工业操作中，从黄铜矿回收到的铜的比例被认为是可忽略的。在各种解释中，一种可能的解释是，在黄铜矿表面形成的膜能阻止铜溶解过程，该现象被称为钝化(Tshilombo and Dixon DG；Mechanism and kinetics ofchalcopyrite passivation during bacterial leaching，Proceeding of Copper2003，5th international Conference，Vol.V1，Book 1，p99-116)。
在StickiBugsTM处理过程中避免了细菌的钝化。这些细菌在它们的表面上形成了一层粘着聚合物，粘到多孔材料上，形成了一层能够阻止细菌溶液渗透要被生物浸滤的矸石堆的薄膜。这个过程在于通过抑制细菌培养所必需的营养物来配制非粘着性细菌。经受营养不良的细菌的这种产生能得到小于0.4μm的超微细菌。出版物“Inoculation of Heap-leaching Opera tions”M.Gericke，et al.，16th International Biohydrometallurgy Symposium，Cape Town，South Africa，September 25-29 2005，包括研究作为降低细菌粘性的措施在细菌培养中限制氮、碳酸盐，降低pH和缺少通风以及进行搅拌的作用。然后，借助溶液将它们掺入矿石堆，一旦它们已经穿过了矿石顶部，就掺入缺少的营养物，然后激活这些恢复其粘着特性的细菌。
在现有的最新技术方法中，为了避免钝化现象并获得使工艺具有经济可行性的性能，采用从75至80℃范围内的高温(Rawlings DE，Heavy metal miningusing microbes(Annu Rev Microbiol；56：65-91，2002)。例如，如美国专利US 6,110,253和US 20030167879专利方法中公开的，在矸石堆和搅拌池两者中都使用极端嗜热的微生物(古细菌)。
就美国专利US 6,110,253而言，使用的细菌是特别接种的并且是不同种类的，这取决于系统的温度，为了最终采用极端嗜热的微生物，所述温度升高。正如在该文献中提供的实施例中观察到的那样，为了达到这些细菌的操作温度，需要外部升高温度，而这意味着既增加了额外的费用又提高了操作难度。另一方面，至于浸滤要使用搅拌池，可能指出的是，获得的条件，特别是在浸滤精矿时获得的大量细菌(多于1010/毫米)，不可能在槽、废石堆、尾矿坝、矸石堆和其它原位(就地)过程的选矿过程中获得商业上的成功。
更进一步，在含黄铜矿的矿石的工业浸滤中，已经发现众多微生物：例如，已经描述了使用属于钩端螺菌属和硫化杆菌属(Sulfobacillus)的生物体(Okibe N，Gericke M，Hallberg KB，Johnson DB.，“Enumeration andcharacterization of acidophilic microorganisms isolated from a pilotplant stirred-tank bioleaching operation.”Appl Environ Microbiol.，69(4)：1936-43，2003)。然而，它们难于分离、生长和贮藏，这使它们的应用存在困难。在生物浸滤法中另一种相关生物是嗜酸硫杆菌属(Acidithiobacillus)的微生物，其呈现巨大的基因组多样性，从60至70％的种内同源性以及20至30％的属内同源性。
例如，专利EP0004431公开了使用氧化亚铁硫杆菌(Thiobacillusferrooxidans)的种(现在命名为嗜酸氧化亚铁硫杆菌，Acidithiobacillusferrooxidans)来生物浸滤黄铜矿，采用能在1.0的pH下操作的菌株。该菌种的其它实例是保藏于美国典型培养物保藏中心的菌株，ATCC 19.859；ATCC33.020(Sugio T，et al.“Existence of a hydrogen sulfide：Ferric ionoxidoreductase in iron-oxidizing bacteria.”Appl.Environ.Mrcrobiol.58：431-433，1992.)；ATCC 23.270，(Abdel-Fattah et al.“Numerical modelingof ferrous-ion oxidation rate in Acidithiobacillus ferrooxidans ATCC23270：optimization of culture conditions through statistically designedexperiments”Acta Microbiol Pol.2002；51(3)：225-35)，等等。除此之外，最近分离出一种新的名为Wenelen的嗜酸氧化亚铁硫杆菌菌种，保藏在德意志微生物和细胞培养物保藏中心-DSMZ，保藏号DSM 16786，该菌种对于黄铜矿生物浸滤显示出改进的活性(专利CL 2731-2004)。
其它数篇文献涉及微生物接种的主题，例如WO2004027100公开了在矿石堆中的微生物接种，但是却没有标明为何种类型的微生物和注入到这些矸石堆的这些微生物的浓度。同样，WO0071763公开了一种接种类型，其特点在于与嗜热类型的细菌一起使用酸水。然而，该文亦没有公开使用的微生物浓度。另一方面，美国专利US5,763,259提出来使用天然的或者从矿石中获得的微生物来接种，但是在这种情况下，目的是获得固态的氧化产品，而且接种只在进程的开始时实施。最后，专利WO3068999揭示了使用包含微生物和营养物的气溶胶，但是该文也遗漏了微生物浓度或类型，也没有给出在硫化铜矿上的使用的实施例。
另一个例子是建立在Lizama等人所述结果(Lizama，H.M.，Harlamovs，J.R.，Bélanger，S.，Brienne，S.H.“The Teck Cominco HydrozincTMprocess”.Hydrometallurgy 2003-Fifth international Conference in Honorof Professor Ian Ritchie)的基础上的HydrozincTM方法的流程图，但是该流程没有明确地包括矸石堆的接种作为工艺的一部分。
同样，文献CL1674-1996提出了这样浸滤矿石：向包含了大量的对这些矿石实施浸滤的细菌的搅拌釜或反应器中连续地添加水悬浮液，保留必要的物理和化学状态，例如温度、固体比例等。这篇文献并没有提及是否使用了分离的微生物，但是陈述了其使用的微生物是天然的。也没有提及对浸矸石堆的接种过程，而是强调了反应器和搅拌釜的使用。
在矸石堆浸滤的某些例子中，从假定借助间接机制发生浸滤开始，已经提出了使用细菌来再生浸滤过程所需的Fe(III)离子，利用矸石堆中存在的微生物来实现Fe(III)离子的再生。例如，已经提出了采用Fe(III)再生系统，或者使用定居了铁氧化细菌的废岩石建造辅助矸石堆(Hunter，C.J.patentapplication No.US2004/0091984A1)，或者利用填充有在一些固体基质例如石英中固定化的细菌的柱子(Wood，T.A.，Murray，K.R.，Burgess，J.G.2001.“Ferrous sulphate oxidation using Thiobacillus ferrooxidans cellsimmobilised on sand for the purpose of treating acid mine-drainage”.Appl.Microbiol.Biotechnol.56：560-565)或者是BIOBALLS(Sharp，J.E.，Stuffle，K.L.，Karlage，K.L.，Young，T.L.，United States patent No.US 6.284.530)。然而，美国专利No.6,284,530并没有表明使用的细胞的精确浓度，在美国专利No.6,284,530中，微生物并没有被接种。除此之外，矸石堆或填充柱内部的固定化细菌的铁氧化活性和生长由于缺少营养物和氧气而受到限制，所以获得的浸滤速度至少低于反应器中获得的速率，而使用本发明的方案时这些缺陷得以克服。
从硫化矿湿法冶金的角度来看，以铜为例，硫化矿浸滤反应大体反应如下表示：
辉铜矿：Cu2S+Fe2(SO4)3→CuS+CuSO4+2FeSO4                (1)
靛铜矿：CuS+Fe2(SO4)3→CuSO4+2FeSO4+S0                  (2)
斑铜矿：Cu5FeS4+2Fe2(SO4)3→Cu3FeS4+2CuSO4+4FeSO4       (3)
黄铜矿：CuFeS2+2Fe2(SO4)3→CuSO4+5FeSO4+S0              (4)
硫：
Figure S2007101857233D00051
其中反应(2)、(3)、(4)和(5)是慢反应，而且在浸滤细菌催化时才发生。
同一细菌按照下式氧化获得的硫酸亚铁：
硫酸亚铁：
Figure S2007101857233D00061
引起被称为生物浸滤的过程，这是由于在这个过程中在溶液中的细菌对铁和硫的氧化活性或者在矿石上形成生物薄膜。在次生硫化铜矿的生物浸滤过程中，生物浸滤的速度取决于三价铁离子的浓度，所以，在实际情况中，该速度受限于在矿石中二椭铁离子(6)的缓慢韵再氧化速度。
在工业作业中公开的数据，如在埃斯康迪达矿山(Minera Escondida)的那些(Clark，M.E.，Betty，J.D.，van Buuren，C.B.，Dew，D.W.andEamon，M.A.，“Biotechnology in mineral processing：technologicalbreakthroughs creatlng value”，Hydrometallurgy，2006，at press)数据表明，甚至在次生矿中，要实现铜含量的65％总回收率，工业回收也需要900天。由Quebrada Blanca和Cerro colorado操仰讼布的数据也表明，需要480至500天才能完成在次生铜矿(其中铜主要以辉铜矿和靛铜矿形式)的65至80％的铜含量回收率(参见例如HydroCopper 2005,Proceedings of the IIIInternational Copper Hydromatallorgy Workshop，Menacho，J.M y Casasde Prada，J.M.Editores，November 23-25，2005，Universidad de Chile，ISBN 956-19-0492-6)。
如上所述，在矸石堆、尾矿坝、废石堆和其它就地作业中进行的生物浸滤工业作业并没有考虑来自分离菌株的浸滤用生物量的明确接种，所述菌株单独使用或者与天然微生物混合使用，对常规浓度表现增强的活性。当次生矿(如辉铜矿)的生物浸滤反应需要高浓度的细菌和三价铁离子时，这在该过程的初期是特别需要的，从而使铜回收速度不被这些因素所限制，并且能保证回收的自持续性，以此为基础，在就地作业的末期，细胞计数在数量和分布上都类似于添加的的接种物。以三价铁离子形式含于用来浇注的工业残余溶液的铁的供应值高于2g/l，大大减少了矿石生物浸滤次数，立獭过确保它们的数量按照生物浸滤反应(反应1-6)的化学计算法是过量的。
所以，就我们所知，我们可以断言，依然需要一个过程去改善金属硫化矿的生物浸滤条件，特别是硫化矿例如黄铜矿、斑铜矿、辉铜矿、铜蓝、砷黝铜矿和硫砷铜矿。通过添加改良了细菌活性(铁和硫的氧化)的浸滤用生物量，同时，添加足够高浓度的三价铁离子确保在崩水二矿浸滤过程中具有足够高的速度，从而使得特别是对于低品位的这些矿石的加工具备商业可行性。
发明内容
为了更好的理解本发明的方法，对以下术语进行了解释：
a)在槽中进行的矿石生物浸滤：在具有活动底层的槽中进行加工，其中加载矿石和充满可在矿物颗粒中循环的浸提液。在存在嗜酸微生物的情况下，提取被溶解在酸液中的铜。
b)在搅拌釜或反应器中的生物浸滤：在其中将细分散的矿石与浸提液混合的机械搅拌釜中进行的生物浸滤过程，从而形成固体含量达到20％的矿浆，在存在嗜酸微生物的情况下，提取被溶解在酸液中的铜。
c)矸石堆中矿石的生物浸滤：该方法中，将粉碎至一定粒度的矿石，以小坡度堆积在防水表面上。然后，在存在嗜酸微生物的情况下，用浸提液冲洗所述表面，从底部提取被溶解在酸液中的铜。
d)废石堆中矿石的生物浸滤：取自于露天矿的低品位矿石，作为原矿或在经过初级粉碎后存贮在具有可控制溶液的渗透的合适性能的地缝，或存贮在预先铺设防水覆盖物的表面上。并在存在嗜酸微生物的情况下用浸提液冲洗所述表面，从底部提取被溶解在酸液中的铜。
e)尾矿坝的生物浸滤：将来自浮选工序且含有少量的含于矿石中的金属的尾矿堆积于坝中，在坝中对尾矿进行浸滤提取，或者通过堆浸或者通过搅拌浸滤，在存在嗜酸微生物情况下，提取被溶解在酸液中的铜。
f)“原位”(就地)矿石生物浸滤：就地进行浸滤天然状态或在预先采矿作业中破碎的矿物矿床，在存在嗜酸微生物的情况下，用浸提液冲洗所述表面，从底部提取被溶解在酸液中的铜。
g)接种物：作为生物浸提过程中的活性生物材料的纯或混合的细菌培养物。
h)ATCC：“美国典型培养物保藏中心”(American Type Culture Collection)。
i)DSM：“德意志微生物和细胞培养物保藏中心”(Deutsche Sammlung yonMikroorganismen und Zellkulturen GmbH)德国典型培养物保藏中心。
j)生物量：在特定面积或容积内生产的活生物体的数量。
k)残液：贫铜的水溶液，得自工业操作中用溶剂从浸滤液提取铜的工业过程。
l)PLS：在生物浸滤法过程中得到的水溶液，含有已经从矸石堆、矿物堆或其它过程中浸滤得到的金属离子，该溶液构成PLS溶剂提取车间的进料。
m)钝化：由于表面成分例如硫层和多硫化物(polisulphur)层的累积而导致矿石的比浸滤速度降低。
n)天然细菌：微生物，它们自然见于矿山或加工矿石、精矿或溶液并且在生物浸滤过程中采用的条件下显示出活性或生长。
o)铁氧化活性：通过微生物的代谢作用从二价铁离子形成三价铁离子。
p)铁氧化的自持续性：浸滤过程中的时刻，在此时流出溶液中铁含量(三价铁离子的形式)的浓度与冲洗溶液中相同，其具有高于800mV的氧化电势(参比氢电极的电势)，这是因为在生物浸滤过程中细菌的铁氧化活性高于生物浸滤反应对三价铁离子的需求。
q)细菌自持续性：生物浸滤过程中的时刻，在此时流出溶液中的细菌计数在数量和组成上都与矿石或精矿的生物浸滤过程中接种或冲洗溶液中的生物量相以。
为了改善从矸石堆、尾矿坝、废石堆或其它就地作业中固定的硫化矿或精矿中提取铜的条件，尤其是从硫化金属矿或精矿提取铜的条件，现开发了一种方法，该方法一方面使提高参与矿石浸滤的微生物的浓度成为可能，另一方面使避免因聚集在矿石表面的含硫复合物的生物氧化而导致的矿石钝化现象成为可能。
提高用于废石堆、尾矿坝、矸石堆和其它就地作业的浸滤的微生物的浓度达到见于反应器的典型水平，并且提高三价铁离子的浓度，此二者的结合大大提高了从含铜矿石中提取铜的速度。此结果的发生自然是由于铜的提取速度与存在的微生物的数量和氧化离子(三价铁离子)的浓度直接相关。
微生物浓度的提高等同于关于在传统方法中存在的生物量的两个数量级的增长，所述传统方法中种群低于2×106个细胞/毫米。除此之外，在冲洗溶液中的三价铁浓度高于2g/l，即高于使用残液的现有技术中的正常限。
另外，还要阻止在矿石上沉淀一层硫或多硫而产生的钝化现象，使得金属物质能保持暴露于参与浸滤的微生物或者化学物质(例如铁(III))的浸滤作用。因此，还改进了从主矿石(host ore)提取铜的速度。
为了提高在废石堆、尾矿坝、矸石堆和其它就地作业中的微生物浓度，需要设想连续接种已知对要加工的矿石具有高活性的特定微生物，因而，更大的微生物种群导致更快的浸滤。此外，为了阻止钝化现象，要设想接种已知对于硫化物质具有高活性的特定微生物，目的是通过氧化沉积在矿石上的使减慢或阻止浸滤的硫和多硫化物层而清除它们。
在添加所述微生物的同时，特别是在过程的最初阶段，直到在废石堆、尾矿坝、矸石堆或者其它就地作业中存在的铁氧化微生物通过硫化物生物浸滤反应(反应1-4)对三价铁离子的消耗而实现铁氧化自持续时，当添加氧化(三价)铁进入矿石接种和冲洗溶液时，过程的速度会显著提高。
为了能同时实现指出的这三个项改进，以5×107个细胞/mm的浓度掺入浸滤生物量流体，该流体还含有三价铁离子，其浓度随工艺阶段变化而变化，例如在认为必要的操作时间内，直到该过程是自持续的。这种生物浸滤流体包含嗜酸氧化硫硫杆菌和嗜酸氧化亚铁硫杆菌类型的微生物的混合物，所述溶液中有或无其它天然微生物，还包含三价铁离子。将这种混合物浇灌到废石堆、尾矿坝、矸石堆或其它就地作业，以提高其浸滤速度。
这种方法的一种应用形式是，在用这种流体冲洗度石堆、尾矿坝、矸石堆或者其它就地作业之前，混合所述生物量流体与现有的用于冲洗废石堆、尾矿坝、矸石堆或者其它就地作业的流体，在混合液中加入或不加三价铁离子。在另一种应用形式中，含有或不含三价铁离子的生物量流体单独地对废石堆、尾矿坝、矸石堆或者其它就地作业进行冲洗。
例如上述的方法的应用，可以在就地作业的整个有效使用期限内恒定地进行，或者可以在前述操作的一部分中进行，例如在该作业的使用期限中的开始、结束或中期进行。传统上，这种方法的应用在就地作业的开始阶段进行，直到废石堆、尾矿坝、矸石堆或类似情况变成自持续状态；换句话说，直到该作业流出物显示的细菌和铁的数量和分布与冲洗溶液中的不相上下。
如上所述，嗜酸硫氧化硫杆菌和嗜酸氧化亚铁硫杆菌混合的接种，包含或不包含天然微生物，能提高从硫化金属精矿或者矿石中回收铜的回收率。按照类似的方式，同时添加三价铁离子，特别是在过程的初始阶段，也能加速该过程。在以下例子中，这些改进变得甚至更加明显。
附图说明
图1：该图显示对于主要填充有黄铜矿的柱，铜的回收结果。其中(i)只使用天然细菌；(ii)使用Licanantay DSM 17318细菌的连续接种；(iii)使用Licanantay DSM 17318和Wenelen DSM 16789细菌混合物的连续接种。
图2：该图显示对于主要填充有次生铜硫化物矿的柱，铜的回收结果。其中(i)只使用天然细菌；(ii)采用Licanantay DSM 17318细菌的连续接种；(iii)使用编号为Licanantay DSM 17318与Wenelen DSM 16789细菌的混合物的连续接种。
图3：该图显示对于填充有混合硫化物矿的柱，铜的回收结果(40.8重量％的铜为黄铜矿)，基使用不同水平的铁以及Licanantay DSM 17318和WenelenDSM 16786细菌的连续接种，其中使用(i)0.05g/L的Fe(III)(工业水)；(ii)0.47g/L的Fe(III)；(iii)1.3g/L的Fe(III)；和4.7g/L的Fe(III)。
图4：该图显示了，在Licanantay DSM 17318与Wenelen DSM 16786细菌的连续接种的方法中，总细菌计数的发展的结果，在进料和出料点(PLS)，对于填充有原生铜硫化物矿的柱(98重量％的铜为黄铜矿)。阶段A显示了柱中的酸调节阶段(0-16天)；阶段B显示了对矿石的连续接种时期(16-18天)，在流出溶液(PLS)中没有发现微生物存在；阶段C，在流出点(PLS-26天)发现逐渐增多的微生物；阶段D，其特征在于微生物对原料的连续接种的中止，其保持了了进料中营养物的存在(到34天)；阶段E，其特征在于对柱进行酸洗，中断进料中营养物的存在。
具体实施方式
实施例1：
为了比较天然细菌(没有微生物接种)的生物浸滤活性，相对于一种嗜酸硫氧化硫杆菌微生物类型(这里用Licanantay DSM 17318表示)的连续接种，以及由Wenelen DSM 16786(嗜酸氧化亚铁硫杆菌)与LicanantayDSM 17318形成的混合物的连续接种，使用来自Codelco-Chile EITeniente Mine的原生矿样品，大体由黄铜矿组成(96.6％)。该矿石样品在微型柱中进行生物浸滤，从而模拟矸石堆或矿石堆浸滤中的工业过程条件。该实验依据以下方案实施：
1、该柱由聚氯乙烯(vinyl polychloride)管制成，具有大约为40mm的内径，其中装着20cm高的压紧矿石，并在矿石的底部具有一个含有一个2cm高的石英沙床的多孔盘来撑住矿石。
2、该柱中压紧了225克、其中一小部分尺寸小于30目(六)的矿石，要进行生物浸滤。
3、对浸滤溶液，制备了改良的9K培养基(3.0g/L(NH4)2SO4、0.5g/L K2HPO4、0.5g/L MgSO4*7H2O、0.1g/L KCl和0.1g/L Ca(NO3)2、30g/L FeSO4·7H2O)，该培养基pH＝1.8，并向其中添加了Wenelen DSM 16786和Licanantay DSM17318的混合物，DSM 17318细菌，在整个实验中两个溶液中总的细菌浓度都高于5.6×107细菌/ml。为了对比本发明的效果，还制作了一系列未添加细菌的无菌溶液。
4、Wenelen和Licanantay菌株在连续恒化器中生长，对Wenelen细菌来说采用改良的9K环境，而对于Licanantay菌株，除了其中用10g/L的硫元素代替硫酸亚铁之外采用相同的环境。在恒化器出口点获得的生物量浓度对于Wenelen为大约5×108个细胞/ml，对于Licanantay大约为2×109个细胞/ml。在恒化器的出口点，对溶液进行过滤以避免带有固体，随后为了进行柱接种用9K环境对溶液进行稀释，后来为了进行柱接种用9K环境稀释溶液，总量超过5×107个细胞/ml。
5、每天都要通过显微镜计数来计算柱进料中的细菌总量。然而每15天才通过分子微生物技术对同一进料中的特定细菌进行计数，该技术使用实时PCR扩增(q-PRC)，和特定的分隔器来测定两种类型的细菌，该两种菌是如专利申请CL2101-2005和CL2179-2005中所述获得的。
6、所有的柱均在其底层以相当于200升(正常条件)/米2-小时/柱横截面注入连续空气流。在柱用微生物连续接种的情况下，空气中被富集了0.5％的CO2以促进细菌的生长和活性。
7、整个实验过程中，所有的柱的温度均保持为室温(20±2℃)。
8、每3天进行取样，通过原子吸收分光谱测量法测量溶液中的铜。
本例中使用的矿石的特征如下表1所示。
表1：实验1柱中使用的矿石的矿物组成
  物质   ％Cu
  辉铜矿   0.0
  蓝辉铜矿   0.9
  铜蓝   1.5
  斑铜矿   0.0
  黄铜矿   96.6
  硫砷铜矿   0.3
  砷黝铜矿   0.0
  氧化矿   0.8
如图1所示的结果表明，没有接种细菌的柱表现出相对最低的回收率，在110天后到达1.5％，该值大约相当于铜氧化物的稀释(酸浸)并且相当于矿石中存在的次级硫化物(铜蓝和蓝辉铜矿)中的很小一部分。这个柱-其中观察到的细菌活性仅仅依赖于天然的微生物区系的生长和特性-其代表了现有最新技术的工业操作条件，这些条件不涉及在生物浸滤过程中连续接种微生物或三价铁离子。
从图1中还可以看到，微生物的连续接种促进了矿石中的铜的回收，在单独连续接种了Licanantay DSM 17318时，经过110天后铜的回收达到了3.2％左右，该数值大约与以氧化物形式存在的铜加上以次级形态存在的总铜硫化物(铜蓝和蓝辉铜矿)所得的值相当。观察到的最高回收为连续接种Wenelen DSM16786-Licanantay DSM 17318聚生体时，在110天内达到了4.8％，该值相当于对黄铜矿(原生矿)的生物浸滤加上次级氧化矿和硫化矿的稀释。尽管铁氧化细菌(DSM 16786)也能借助硫或元素硫复合物来生长，但是，硫氧化微生物(DSM 17318)和优选铁氧化微生物(DSM 16786)的同时存在促进了黄铜矿的生物浸滤。
实施例2
为了检验前一个实施例中指出的在次生铜矿中的效果，采用了与实施例1相同的实验方案，但这次采用了一种主要是由次生硫化铜物质构成的铜矿石，该矿石得自Codelco-Chile Radomiro Tomic Mine。连续接种的细菌为嗜酸氧化硫硫杆菌类型的微生物(这里由Licanantay DSM 17318所代表)，连续接种由Wenelen DSM 16786和Licanantay DSM 17318组成的混合物。浸滤溶液中总铁(作为Fe(III))的平均浓度为0.17g/l。
用于本实施例的矿石的特性如下表2所示：
表2：实施例2柱中使用的矿石的矿物组成
  物质   ％Cu
  辉铜矿   63.7
  蓝辉铜矿   26.8
  铜蓝   1.9
  斑铜矿   2.5
  黄铜矿   0.1
  硫砷铜矿   0.0
  氧化矿   5.0
根据图2的结果可以看出，在现有技术工业条件作业的条件下，没有接种细菌(i)的柱中它的细菌活性是天然微生物表现的活性，其代表了现有工业作业条件，其铜的回收率在69天后达到42％左右。
另外，图2中还可以看出，微生物的连续接种可以促进矿石中铜的回收，在单独连续接种Licanantay DSM 17318时，69天后铜的回收达到58％左右，连续接种Wenelen DSM 16786-Licanantay DSM 17318时，69天后铜的回收可达到65％左右。
同样基于图2，要达到大约40％的回收率，使用目前现有技术中的方法需要66天，而使用本发明只需要24天即可。
实施例3
为了检验在不同的三价铁离子浓度的情况下，前文实施例中的效果，特别是该方法的最初阶段，采用与实施例1所述相同的实验方案，这次采用的是从Codelco-Chile Radomiro Tomic Mine得到的混合硫化物铜矿石(40.8％的总铜为黄铜矿)。连续接种的细菌为嗜酸氧化硫硫杆菌类型的微生物，这里用Licanantay DSM 17318代表，连续接种由Wenelen DSM 16786和Licanantay DSM 17318构成的混合物。
本实施例中使用的矿石的性能如下表3所示：
表3：实施例3柱中使用的矿石的矿物组成
Figure S2007101857233D00141
从图3中的结果可以看出，在柱中铁的含量相当于工业水中常见的0.05g/L，柱(i)是经过48天的操作后表现出最低的铜回收率，大约27％。含有Fe(III)浓度为0.47g/L的曲线(ii)，浓度1.3g/L的曲线(iii)经过48天的操作后，总铜回收率为42至44％，而最高的铜回收率(47％)发生在柱(iv)，其中使用浓度为4.7g/L的Fe(III)，上述的所有柱中都采用Wenelen DSM 16786-Licanantay DSM 17318微生物混合物的连续接种。
在上述的基础上，可以建立一个液-固反应模型来确定在附图3中每种情况下、在生物浸滤过程的初始48天(最初硫化物生物浸滤阶段)时间内Fe(III)浓度的影响效果。该模型并不包括由化学反应和扩散控制来控制有关核子反应对生物浸滤速度的影响。该模型的建立是根据每一反应阶段、根据方程从辉铜矿和铜蓝中提取的铜αI的分数来建立的(Dixon，D.G，yPetersen，J.，“Modeling the dynamics of Heap Bioleaching for ProcessImprovements and innovation ”，en Hydro-sulfide 2004，Proceeding of theinternational Colloquium on Hydrometallurgical Processing of CopperSulfides，2004，pp 13-45)：
dα I dt = k I [ Fe 3 + ] n 1 ( 1 - α I ) φ I - - - ( 7 )
其中αI为回收的铜的分数(从0至1)，t为时间，[Fe3+]为三价铁离子的浓度，φI为拓扑反应系数，k1为方法的第一阶段的假设的生物浸滤动力学常数(辉铜矿和铜蓝的浸滤)。铜提取结果通过式(7)相互关联，获得的k1值为0.096，φI为2/3。
基于上述结果以及应用该模型，可能建立以下策略：从硫化物矿中得到铜最大的回收速度，在最初阶段(其包括对次级硫化物矿的例如辉铜矿和铜蓝生物浸滤)，除了连续接种例如本发明中公开的硫氧化和铁氧化微生物的之外，还包括在生物浸滤溶液中的三价铁离子的最高可能初始含量(高于3g/L Fe(III))，该含量能够控制它们的沉淀，而黄钾铁钒会妨碍溶液进入矸石堆或其它就地作业内部的通道而抑制铜的回收。一旦辉铜矿的生物浸滤阶段在进行中，由于次级硫化物矿浸滤的增加(公式7中的α值增加)会导致溶液中的Fe(III)含量减少，当三价铁离子的消耗减少和在废石堆、尾矿坝、矸石堆和其它就地作业中进行的生物浸滤过程中的细菌的高氧化活性建立时，由于铁的产生和细菌的氧化作用而导致该方法开始自持续时，该含量可能会变得更低。
在已描述的实施例的基础上，进行200升/h/m2范围内的强制通风以及在其中添加0.1至1％，优选为0.5％以上的CO2，显然对该方法是有利的，目的在于保证对系统的氧和碳的供应来满足氧化反应和细菌的氧化代谢。
在采矿业中，公知的一个问题就是在对矿石堆或矸石堆进行浸滤硫化物矿的作业中，金属从氧化物矿中的回收速度是相对缓慢的。在工业规模的生物浸滤法中，如以上实施例所见的铜提取速度的显著提高将在工业规模上节省大约20至40％的生物浸滤费用(当前10至15US每磅纯铜)。这些节省是由于更高的回收速度也就意味着更低的矿石库存量、更低的抽取、通风和冲洗费用，对于溶剂萃取车间而言溶液中更高的铜浓度等等。此外，诸如在本创新中所观察到的速度，允许使用开关矸石堆浸-在该矸石堆中，矿石被浸滤并从同一席移出，就像当前用于采用90至120天周期的氧化物矿浸滤的那些-而不是用于360-900天周期的生物浸滤的永久矸石堆，必然在表面、席和堆放系统上有所节省。为了在该过程的缓慢阶段完全回收矿石(铜蓝、斑铜矿和主要的黄铜矿)，剩余的铜在第二阶段将会在废石堆中通过生物浸滤法回收。
本发明的应用将会带来节省。在智利的第一区的Quebrada Blanca矿场，每天生产大约200吨的纯铜，对该矿场采矿项目残余的有效期内，采用硫化物矿细菌浸滤作业，将会带来1.0至1.5亿美元的价值。
实施例4
为了检验矿物生物浸滤法的连续接种对浸滤溶液中细菌计数的影响，柱中装了从Andina矿场采取的矿石，并与该矿石一起装入了与实施例1相似的pH 1.0的溶液。但是其冲洗净速度相当于6lt·hr-1·m-2。柱中矿石质量(干基)为500g。
为了在过程中获得均匀而恒定的酸性条件(pH＝1.6)，用含硫酸的酸性溶液连续冲洗该柱，最初为pH＝1.0，然后逐渐调整到pH＝1.6，直到在试验的第16天，流出溶液中pH值稳定地到达期望值。在这期间，通过显微镜方法来进行细菌计数，采用该技术的检测极限没有观察到可察觉量的微生物(＞105个微生物/mL)。
直到第16天，用实施例1所述的包含9K改良环境的溶液连续冲洗这些柱子，所述溶液包含5*109微生物/mL的Wenelen DSM 16786和Licanantay DSM 17318微生物的混合物，2天后(阶段B)，在柱流出溶液(命名PLS)中可以观察到7*108微生物/mL浓度的微生物的出现，在PLS中微生物计数逐渐增加直到1*109微生物/mL(阶段C)。在这个阶段，在生物量的产生中实现了自持续，其特征是PLS中存在的微生物的量值与原料溶液中的量相似(第26天)。
为了检验关于生物浸滤过程的生物量生成的自持续条件，微生物的连续接种被在26天后被中断，但仍然在进料溶液中保留改良的9K环境的盐存在，阶段D。在图4中可以看出，在PLS中的细菌计数逐渐减少至第32天，这时，它们又开始生长直到到达大约108微生物/mL的数值，这是生物浸滤过程的生物量产生达到自持续状态的一个明显标志。此外，该柱作为生物量生成反应器操作，随后可以用来对新矿的生物浸滤过程连续接种和进行自持续过程。
当在接种溶液中的9K环境中消除盐的存在时，图4区域E，可以观察到在PLS溶液中的细菌计数的减少，因为由于缺乏营养物使该过程中细菌的生长降低。
实施例4中的结果表明了，分离微生物的连续接种的优势，该优势在于在硫化物矿床中快速获得浸滤用生物量，大量供给生物浸滤过程(高于1*107微生物/mL)，图4。还表明了，获得细菌生长的自持续阶段使矸石堆或废石堆形式的矿床能发挥真正的生物反应器的作用，所以在流出溶液(PLS)中存在的微生物可以被重新用来对新矿进行连续接种，因此，可以在硫化物矿生物浸滤工业过程中节省生物量生产的费用来加速金属的回收。

Claims (15)

1.一种在矸石堆、尾矿坝、废料场或其它原位作业中提高金属硫化物的矿石或精矿的生物浸滤速度的方法，所述方法包括：
采用浸滤溶液对要进行生物浸滤的矿石或精矿进行连续接种，其中所述浸滤溶液含有嗜酸氧化硫硫杆菌(Acidithiobacillus thiooxidans)类型的分离微生物，或同时含有嗜酸氧化亚铁硫杆菌(Acidithiobacillus ferrooxidans)类型的分离微生物，使用分离微生物的总浓度为高于1×107个细胞/毫升到不大于5×109个细胞/毫升，并且在存在或不存在接种溶液中生长的天然微生物的情况下，或者在存在或不存在氧化离子的情况下，进行生物浸滤；和
进行矿石或精矿的连续接种直至达到在处理过的矿石或精矿内部细菌活性的自持状态，
其中当流出溶液中细菌的细菌计数和铁氧化活性在数量和组成上类似于接种溶液中细菌的细菌计数和铁氧化活性时，达到自持状态。
2.权利要求1所述的方法，其特征在于，其中所述嗜酸氧化硫硫杆菌(Acidithiobacillus thiooxidans)类型的分离微生物是Licanantay DSM17318。
3.权利要求1所述的方法，其特征在于，其中所述嗜酸氧化亚铁硫杆菌(Acidithiobacillus ferrooxidans)类型的分离微生物是Wenelen DSM 16786。
4.权利要求1所述的方法，其特征在于，在接种溶液中存在浓度高于2g/L的氧化离子。
5.权利要求4所述的方法，其特征在于，进行外部产生的氧化离子的添加，直到它在被处理的矿石或精矿中达到铁氧化自持状态。
6.权利要求4所述的方法，其特征在于氧化离子是高铁离子。
7.权利要求6所述的方法，其特征在于，所述高铁离子是在矸石堆、尾矿坝、废料场和其它的就地生物浸滤作业之外产生的。
8.权利要求6所述的方法，其特征在于，高铁离子的水平随着处理阶段的不同而变化，其浓度高于2g/L，而且其中参考氢电极，所述溶液的氧化电势高于800mV。
9.权利要求1所述的方法，其特征在于，所述接种溶液含有呈铵、钾、磷酸盐、铁和镁的盐的形式的营养物，这些营养物有利于矿物生物浸滤过程中的生长和细菌氧化活性。
10.权利要求9所述的方法，其特征在于，除了浸滤细菌之外，所述浸滤溶液中营养物的浓度还含有3.0g/L的(NH4)2SO4、0.5g/L的K2HPO4、0.5g/L的MgSO4·7H2O、0.1g/L的KCl和0.1g/L的Ca(NO3)2。
11.权利要求1所述的方法，其特征在于，在矿石或精矿的生物浸滤处理中，将空气连续地注入矿层，其流速为200升/m2矿石截面/小时，目的是促进细菌生长。
12.权利要求1所述的方法，其特征在于，在矿石或精矿的生物浸滤处理中，将空气连续地注入矿层，注入的空气中富含0.1至1体积％范围内的CO2。
13.权利要求12所述的方法，其特征在于，注入的空气中富含0.5体积％的CO2。
14.权利要求1所述的方法，其特征在于，将在生物量的产生方面达到了自持的矿层用作用于产生浸滤生物量的生物反应器，所述生物量用于经受生物浸滤过程的硫化物矿石的连续接种。
15.一种在于在矸石堆、尾矿坝、废料场或其它原位作业中提高金属硫化物的矿石或精矿的生物浸滤速度的方法，所述方法包括：
采用浸滤溶液对要进行生物浸滤的矿石或精矿进行连续接种，其中所述浸滤溶液含有嗜酸氧化硫杆菌(Acidithiobacillus thiooxidans)类型的分离微生物，或同时含有嗜酸氧化亚铁硫杆菌(Acidithiobacillus ferrooxidans)类型的分离微生物，使用分离微生物的总浓度为高于1×1010个细胞/毫升，并且在存在或不存在接种溶液中生长的天然微生物的情况下，或者在存在或不存在氧化离子的情况下，进行生物浸滤；和
进行矿石或精矿的连续接种直至达到在处理过的矿石或精矿内部细菌活性的自持状态，
其中当流出溶液中细菌的细菌计数和铁氧化活性在数量和组成上类似于接种溶液中细菌的细菌计数和铁氧化活性时，达到自持状态。
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