CN100530751C - 具有改进光提取的有机电发光装置 - Google Patents
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Abstract
具有改善了的光提取的有机电发光装置,包括设置在其附近的光散射介质。所述光散射介质具有从大于零到0.99范围的光散射各向异性参数g,和比约0.22小或比约3大的散射参数S。
Description
技术领域
本发明通常涉及具有有机电致发光材料的发光装置具体地,本发明涉及从这样的装置中提高光提取的设计和方法。
在本发明中,术语“有机电致发光装置”和“有机发光二极管”可互换使用。
背景技术
在过去十年,有机发光二极管(OLEDs)的科技迈出了巨大的步伐。这个进步的大多数是由开发平板显示器的利益所驱动的,然而,如果进步的速度能够维持到下一个十年,OLED技术则具有影响普通照明应用的潜力。具体地,发白光的大面积OLED可以潜在地提供在性能和成本上与传统照明技术相匹敌的固态扩散光源。为了实现这个目标,需要在OLED的发光的效率、在高亮度下的寿命和照明质量上取得显著进步。
有机发光二极管(OLED)性能的限制之一是光提取效率,ηex,它是在装置中产生的光与发射到环境中的光的比率。对OLED该效率因子的典型估计值范围在0.17-0.5之间。
最近,展示了使用下置蓝OLED实现照明质量白光的有前途的降频转换方法。发现无机磷光体层的存在实际上提高了下置蓝OLED的功率效率,这归功于在所述磷光体层内的体积光散射的存在。在本文中,我们发展了用来理解体积散射对OLED光输出影响的模型并且用它来发展使装置效率最大化的设计准则。具体地,我们探讨了从所述OLED中提取的光量如何取决于诸如这样的因素,如颗粒尺寸、系统中的装载份额(loading fraction)和光损失。在相关的论文中,我们描述了证明该模型数量有效性的详细实验测量。
发明内容
在本发明的一个方面,我们使用辐射输运方法来发展用于OLED与体积散射耦合的简单光提取模型。该模型证明简单体积光散射可以提高光输出。为了发展用于提高效率的设计准则,对作为OLED和散射参数的函数进行了计算。计算表明使用体积散射以提高光输出2倍是相对简单的,并且提供了未来改进光提取的方向。应当注意对其它更加复杂的系统,如织构化的表面、磷光体-OLED系统、LED-磷光体和X射线闪烁器内的光扩散,采用该模型是相对直接的。该模型的结果得到用散射系统获得的实验数据确认。
在本发明的另一个方面,我们证明可以获得由于体积光散射增加的光输出的定量测量和预测,并且我们证明观测的提取效率的显著增加。我们发现对于在玻璃基底上的OLED,穿过基底-空气界面的光份额增加到大约0.75。使用光线跟踪,我们可以解释在解析的无限平面模型和观测结果之间的差别,我们不需要另外的参数来建模我们的数据。所述模型和实验数据之间的高度符合用以确认使用简单辐射输运模型来预测OLED效率和优化策略。确认了我们的辐射输运模型之后,我们可以将其扩展到包含现有的微腔模型和磷光性或荧光性颗粒,并且提供在本文中出现的许多不同的改进方案的统一描述和定量评估。
在本发明的一个实施例中,光源包括:(a)发光装置;(b)光耦合到所述发光装置的光散射介质,其中所述光散射介质具有范围从约0至约0.99的光散射各向异性参数(用参数“g”表示,并且在下面定义),和选自包含0<S≤0.22和S≥3的组的散射参数(用“S”表示并且在下面定义)。
在本发明的另一个方面中,所述发光装置是有机电致发光装置,并且光散射介质包括在基质矩阵中的散射颗粒。
在本发明的另一个方面中,所述有机电致发光装置是有机发光二极管(“OLED”)。
通过研讨下列本发明的详细描述和附图,本发明的其它特征和优点将很明显,其中相同的标号对应相似的部件。
附图说明
图1:OLED装置的示意图(上)和理想模型几何和模型输入参数(下)。
图2:计算的基底对空气提取效率,ηs-a作为假定阴极反射率的不同值的散射率的函数。输入光的分布假定具有Lambertian分布,所述指数n设定为等于1.5,并且非对称参数g设定为0.8。
图3:计算的对于作为非对称参数g的不同值的散射函数的OLED光输出的增加。所述光指数n设定为等于1.5,并且阴极反射率设定为0.8。
图4:计算的基底对空气提取效率,ηs-a,假定散射率的最佳值作为基底折射指数的函数。不同的曲线假定对于基底指数的不同值。
图5:计算的基底对空气提取效率,ηs-a,假定散射率的最佳值作为对于两个不同角发射分布的基底折射指数的函数的。假定阴极反射率为0.79,各向异性参数g为0.9。插图:对于z的不同值的角发射分布图(实线)。为了比较,显示了使用标准OLED结构微腔模型进行极化平均的计算结果,假定各向同性取向的偶极子(方块)和取向都平行于所述OLED平面的偶极子(圆圈)。
图6:显示作为散射率S和角发射分布z两者函数的提取效率的变化。
图7:显示作为散射率S和角发射分布z两者函数的提取效率ηs-a变化的等高线图。
图8:影响光在散射介质中输运的不同物理过程的示意图。表示与介质和散射地点(标记点a-g)相互作用的单个原型光的历史的线在文中详细描述。
图9:入射到载有“冷白”磷光体颗粒的PDMS带上的校准的670nm光束的光散射的测量的角度相关性(空心圆圈)。实线是使用H-G相函数(方程4)采用拟合表1中的数据导出的g=0.87的辐射模型预测。
图10:测量的OLED装置的镜反射率(右y轴)和在累计球内测量的典型蓝OLED光谱(左y轴)。
图11:测量的OLED发出的光进入玻璃基底的光强度的角分布,在使用光学耦合到OLED的玻璃半球时测量。所测数据使用了Si探测器(固体钻石)和光纤耦合的CCD相机(开口方块)。所述数据与cos(θ)1.2函数比较(实线)。
图12:作为在基底上散射的函数的光输出的增加率。左y轴为观测的OLED的耦合到所述散射带的输出除以裸OLED输出的比率。右y轴是计算的空气-基底提取效率ηs-a。上部:使用载有“冷白”磷光体颗粒的PDMS带获得的数据。实线是用g=0.87的模型的输出。下部:使用载有ZrO2颗粒的PDMS带获得的数据。实线是用g=0.79的模型的输出。
图13:上部:在本研究中使用的在不同的发射角使用文中所述CCD-玻璃半球仪器测量的典型OLED的发射谱。下部:光学耦合到散射带(点线)和用裸基底(实线)测量的OLED光谱。
图14:入射到载有“冷白”磷光体颗粒的PDMS带上的校准的670nm光束的光散射的测量的角度相关性(空心方块)。实线是模型预测,但使用两项H-G模型作为相函数(方程37)。所述相函数的输入参数在图例中给出。
图15:采用Mie理论具有不同半径的球形非吸收颗粒计算的归一化相函数。
图16:采用Henyey-Greenstein函数对不对称参数g的不同值计算的相函数。
图17:作为球尺寸函数的g的图。介质的指数为1.41,球的指数是1.85,入射光的波长是632nm。
图18:对于光指数不同值的归一化相函数(图例)。周围介质的指数是1.5,且颗粒的半径设为0.5微米。
图19:作为颗粒指数函数的每个颗粒散射效率的变化。周围介质的指数是1.5,入射光的波长设为0.52微米,颗粒的半径是0.5微米。
通过研讨下列本发明的详细描述和附图,本发明的其它特征和优点将很明显,其中相同的标号对应相似的元件。
具体实施方式
A.模型研发
电致发光装置受光提取效率ηex的限制,ηex是在装置中产生的光与发射到环境中的光的比率。对于OLED,该效率的典型估计值范围在0.17-0.5之间。因而,相当数量份额的电致发光在所述装置内损失。这对于提取效率接近为1的汞蒸汽荧光照明装置的例子是尖锐的对比。该损失机制的起源是以基底-空气界面的临界角之上的角度入射的光经历完全的内部反射并且永远不会发射到环境中。对于OLED,光提取效率可以被分为两个分量:从有源层进入基底的入射效率ηOLED-s和从基底到环境的提取效率ηs-a。即:
ηex=ηOLED-sηs-a (1)
在本文中,我们主要注意后一项,具体地我们推导体积光散射对发射到环境中的份额ηs-a的影响。我们的讨论将从简要回顾现有的增加OLED装置的光输出的方法,以及影响选择这些方法的一些典型的OLED几何特性开始。该回顾不旨在是完整的,但要构筑本文的体积光散射讨论的框架。
已经提出了许多从电致发光装置改善光提取率,并因而改善电对光转换效率的解决方案。一最适用于点源的接决方案是使用成形的基底,证明了某些透镜状形状将导致几乎完全的光提取。该方法也已经被应用于图案化的OLED装置,其中OLED的有源区被设置在大的半球的中心或被蚀刻的圆锥底部。一替代方法是修正发射光源的发射分布的角度相关性,以使大多数的光源的发射不被内部反射。这种角发射的控制是通过将所述发射层放置在设计为保证光以在界面的临界角以下的角度在向前的方向上发射的光微腔中来实现的。该方法的一变体是在所述薄腔的旁边设置非常低指数的气凝胶(n~1.01)。如果小心保证该腔的内部模式被抑制,那么大多数光被耦合到气凝胶层,最终由于小的气凝胶-空气指数失配而进入环境。最后,可以使用所述装置顶部输出表面的随机或高度组织化的表面的修正来增加总的光输出。这里,在装置顶部表面的光散射与反射的底部表面结合可以导致在顶部表面低于临界逃逸角的入射光份额的净增加。还显示了具有光波长量级的特征尺寸的光子表面结构以增从OLED的光输出,但是,这种方法更加难于制造。
在本发明中,我们着重于建立体积散射对于从OLED装置总的光输出的影响的模型。原则上,体积散射应当产生与随机表面结构表面相同的好益处,但是要用非常精细水平的控制。载有微粒散射体的体积控制了散射的总量,而通过控制颗粒形状和尺寸来控制由每个散射事件引起的平均角偏移。操作上,可以容易地通过在现有OLED装置顶上应用散射介质来引入体积光散射。本公开按如下组织:在下一节中我们介绍适用于OLED的体积散射模型的详细发展。在我们辐射输运模型的应用中,所有的尝试被用来限制输入参数的数量并且保证这些参数经得起实验确定。在第三节中介绍了相关OLED设计的设置模型的关键结果。在附录中提供了所述模型实施的数值细节。
我们发展了简单辐射输运模型,它根据一小组容易测量的参数,量化了有机发光装置(OLED)中体积光散射对光输出的影响。该方法足够全面以便用参数表示和描述在本文中的许多光提取方案。介绍了使用许多典型的OLED参数的一组模型计算。这些显示了在透明基底内引入光散射点可以增加光提取效率至0.55和1之间的值。
1.理论
为了发展可以定量描述体积散射对OLED输出的影响的分析方法,我们采用辐射输运模型。这样的模型已经被广泛地发展以描述在不同环境的散射,并且我们将在这个主题上利用该广泛的工作。在后面的理论研究中,我们首先定义将被建模的OLED和散射几何,然后回顾和将来自单颗粒散射理论和辐射输运方法的相关结果应用到多散射,以建立用于引入体积散射的OLED的模型。然后描述了应用该模型来根据容易用实验取得的参数计算OLED的输出耦合效率的一种方法。我们用列举在OLED中光散射的描述中使用的不同近似来结束这一节。
2.OLED和散射几何
实际的OLED装置包括几个层,每个层起特定的作用。在标准的OLED装置中(图1A),最底下的层密封装置,避免受到环境侵袭。接着是形成发光结构的一系列层、反射电极、有机和透明电极层。最后,所述装置在透明基底上制造,通过透明基底电产生的光被耦合到环境中。对于这个标准设计,我们在基底和环境之间加了一层,它由高折射指数的散射颗粒嵌入较低折射率的基体材料之中构成。我们的目标是为了理解这种体积散射层对OLED光提取的影响。为了对该结构建模,我们将实际的有限多层OLED几何用单层无限平面几何近似(图1B)。在该近似几何中,所述光输出可以用7个参数完全描述,它们在图中用粗体表示。所述电有源层(阴极、有机、阳极)形成该层的一个边界,并且它们的特性决定了在底部界面的反射率(在x=0)和在基底内入射光分布通量的角分布,D(θ)。为了简单,假设体积散射层的基体材料和基底的折射指数相同。这允许它们被处理为用该层的散射和吸收性能描述的单有效散射层,我们使用3个参数s、a和g;基底的光指数n;和物理厚度X来描述该单有效散射层。在本文中我们将讨论每一个这些参数。对于平空气-基底界面的顶部边界条件(在x=X)由用于光指数n的介质的Fresnel方程确定。
3.单颗粒散射
单个散射事件的物理已被充分理解,且对于某些形状,例如球,可以使用Mie理论准确地推导。从单颗粒光散射计算,存在三个相关的量:散射横截面、吸收损失和相函数。在宏观例子中,前两个量与颗粒浓度相结合以给出散射的平均自由程s和吸收的平均自由程k。相函数是具有偏振π’的在角(ψ’,)的散射波的相对强度I’,假定在角(ψ,)具有偏振π的强度I的入射波,即:
我们将相函数写作p(ψ,π,ψ’,π’)。在我们的模型中我们将引入几个简化。我们将忽略偏振效应并且因而去除了任何对π和π’的相关性。我们还将建模每个散射事件作为方位角对称因而去除对的相关性。这些假设相当于假定散射颗粒是具有随机取向的小平面的粗略的球形。该描述已经在以前用于荧光灯中磷光体涂层的建模。剩下的角相关性只存在于输入和输出角之间的差别,因而我们可以根据单个角变量α=ψ-ψ’来书写相函数。经常有帮助的是根据Legendre多项式P1来表达该简化相函数:
我们在某个定值L截断无限序列,它可以被设置得很高(例如>50)。原则上,有限的L之后该序列的截断对该模型的角分辨率设置了限制,然而,我们总是可以找到足够高的L值以便不影响相关的数值结果。如果我们设置a0=1,那么相函数将被归一,从而:
4π=∫p(cos(α))dω (4)
其中积分覆盖所有的立体角。
虽然容易完成对于简单形状的相函数的计算,但最不简单颗粒几何的光散射的与角相关性的计算引起相当多的困难。为了建模在典型散射颗粒系统中遇到的不规则形状颗粒的广泛的尺寸分布,我们选择简单的形式,公知为Henyey-Greenstein(H-G)相函数。该相函数被广泛使用,并且容易根据Legendre多项式展开。该有限序列的展开项是:
al=g’(2l+1) (5)
其中g是所述相函数的不对称性并且通过cos(ψ)的期望值给出:
g=∫p(cos(ψ))cos(ψ)dΩ/∫p(cos(ψ))dΩ (6)
因而不规则形状颗粒的光散射的详细物理被范围从-1到1的单个参数代替。g=1的值意味着散射的辐射不偏离其初始轨道,而g=-1的值意味着它直接向后散射。该参数的值可以在实验上确定。将H-G模型中的g与物理可观测量联系的简单表达式是:
其中辐射压、消光和散射的效率因子Qpr、Qex、Qsca从如Mie模型的物理理论来计算。例如,球形散射颗粒具有1.85的折射指数,嵌入指数1.41的介质,具有2μm的半径,并具有0.8-0.85的g值。在球形谐振上平均,该g随着尺寸增加趋向于非常缓慢地增加。一般可测量的磷光体和散射颜料的典型尺寸的范围从0.1至30μm;因而,人们期望在许多粘合剂/颗粒系统中发现相似的g值。采用H-G相函数的公知的问题是它对于非常小(相对于光的波长)的颗粒导致非物理的结果,对于这些系统最好采用Mie理论或替代的参数化方案。
4.多散射的辐射输运方法
给定相函数的形式,我们需要将可以准确地或通过近似来描述的每个散射事件的物理与宏观可测量和混浊介质(turbid medium)中的边界条件相连,在混浊介质中,单个入射光子在离开所述介质之前已经经历了几个散射事件。这是辐射迁移问题,且其在散射介质中的解释已经成为在许多领域相当感兴趣的问题,具体地,天文学。对于无限平面-平行散射介质,该方程是:
其中I(x,μ,)是作为位置和角函数的强度。变量k和s分别对应于吸收和散射事件之间的平均自由程。我们做了标准替换μ=cos(θ),并且应当注意角θ和是在实验室框架下的。我们通过使用Legendre角附加理论将这些实验室框架角与在颗粒框架下的相对角α相连:
在H.C.Van de Hulst的”Multiple Light Scattering”,Academic Press,NewYork(1980)中概括了已经研究的用于解决该问题的几种不同的方法。我们使用在文献中被详细描述(见S.Chandrasekhar,“Radiative Transfer”,Dover,NewYork(1960);P.S.Mudgett et al.,Appl.Optics,Vol.10,1485(1971);K.Stamnes etal.Appl.Optics,Vol.27,2502(1986))的离散纵坐标(DO)近似。我们在这里概括该近似,实施的细节在附录A中描述。
在离散纵坐标近似中,角坐标被离散成为一组N通道,每个具有指数i,并且该积分被累加替代:
其中<μi>是各个通道中的μ的平均值,附加因子ωi/2π源于归一化各个通道的面积。根据通量比用强度更加方便有效。在各个通道i中的通量通过下式与强度联系:
其中Fi是在立体角元dωi中穿过与边界平行的面积微元da的一束辐射中的能量流速率。当其通过介质扩散的通量方程读作:
如果我们随后替换相函数(方程4)的近似,则获得下列的线性微分耦合方程组。
该方法的优点是普通的积分微分辐射迁移方程(方程7)重新组成为该更简单的耦合方程组。该数字模型的数字精确度和角分辨率取决于使用的通道数。我们发现对于我们需要用于我们的总通量计算的相对较低的精确度(~1%),在25至60个通道之间就绰绰有余了,并且导致矩阵的本征值通过传统的数值包容易地用足够稳定的方式确定。
边界条件是在x=0和x=X的双方向反射,其中X是散射介质的厚度。我们表示这些量为R0(θ,θ’)和RX(θ,θ’)。这些条件相当普通并且可以描述散射和非散射界面。我们将做下列简化:边界是平的,仅引起镜面反射。此外,在x=0的反射率是与角无关的,因而用单个有效阴极反射率ROLED描述。在顶部边界RX的反射率由Fresnel方程给出并且完全由基底指数n确定。在DO模型中,这些边界条件通过矩阵R0 i,j和Rx i,j描述,这些量的表达式在附录中描述。在本注解中,对角线矩阵元R0 i,j和Rx i,j代表传播通过或进入所述边界层的通量的份额。
我们还可以引入进一步的简化,它源于无限平面模型的使用。形式上,该层的厚度X也是需要的输入参数,但是,由于迁移方程线性取决于s和k值,我们可以重新调节该问题以删除变量X。我们通过替换定义一个新变量x’=x/X以及定义总散射率S=s·X和总吸收K=k·X来做它。我们然后用x’、S、K的值替代用于在方程14中的x、s和k,并且设置顶部边界在X’=1。
5.OLED输出耦合效率的计算
假设入射光在点x=0进入介质,并且初始条件是光从OLED的有源层出现并且进入基底的分布时的光的角分布,即I0(θ)。我们根据通量D(θ)书写这个条件,并且通过单个数z将其用参数表示:
D(θ)=cos(θ)z (15)
在离散化时,这个条件可以写为Di=<μi>z。通常观测的Lambertian式发射图案对应于z=1的值。更高的z的值对应于更高的向前方向的发射。如果将光学微腔结构建造为所述OLED装置设计,这样的发射图案是可能的。由于方程系统的潜在的线性,这种初始条件的处理相当普通,因为给定的实验或理论角发射图案可以通过一系列μ的正交多项式表示。因而,对于给定的一组散射和边界条件,我们可以对于每个z值计算输出耦合,将角发射分布拟合到多项式展开并且取合适的权重和。
给定初始和边界条件,我们解方程14以发现从美国角通道“泄漏”到环境中的通量的量F。
其中Ri,j x等于对于每个角通道i穿过所述界面的透射率,对于平面界面,它由Fresnel方程确定。从基底到空气的光输出耦合份额可以表示为:
注意,当没有散射时,Fi(X)=Di,并且我们再次获得通常的结果,即光输出由光指数和输入光分布的形状确定。在这种情况下,基底到空气的耦合效率被很好地近似为:
其中临界角θc=asin(1/n)。如果将ηs-a的这个结果与方程1中的ηoled-s的合适的微腔模型结合,就再次获得了总输出耦合效率ηex的通常估计值。
6.近似的概括
在我们的分析过程中,我们做了几个近似,其可以被分成八类。我们假定:1)散射层和OLED基底可以被建模为无限、均匀、各向同性层;2)散射事件和辐射源具有方位角对称性;3)偏振效应相对不重要;4)单个近似相函数在所有波长上建模单个散射事件,并且在散射事件之间没有干扰;5)我们可以使用与角和位置无关的平均有效阴极反射率;6)顶部表面是平的;7)我们可以忽略荧光效应。第8类源于由我们的数值解的具体选择引入的误差,这些在附录和本文中详尽地讨论,这里就不再强调了。
对应大气物理领域的问题的第一组近似可能是最重要的。明显地,如果所述OLED是在非常小的基底上,则无限层近似是可疑的,在基底中从侧面的发射占总发光的重要的份额。然而,对于如照明这样的应用,存在使用更薄、更大面积的具有高装置填充因数的OLED的趋势,在所述OLED中从基底侧面的发光小。在这些情况下,无限层近似是可接收的。对于OLED典型的薄、透明基底,介质由单层很好地建模。然而,如果需要,通过将系统处理为一系列均匀层,这等于在每层上分别使用该模型,从而该假设被容易地放宽。每层是均匀的要求等效于假设总是对具有比单个颗粒或平均颗粒间隔大得多的长度范围的性能感兴趣。由于这些距离通常在微米量级并且基底的厚度通常在毫米量级,这个近似也是足够合理的。
剩下的近似显著地简化了辐射迁移方程。第二个近似在经验基础上是合理的;它合理地描述了来自许多磷光体系统的光散射,和来自典型OLED装置的辐射模式,尽管使用该近似不容易描述其中发射图案或散射由光栅效应支配的一些OLED装置。第三个近似导致在少量光散射情况下的最大误差,并且的确在标准平基底的OLED发射图案中见到了偏振效应。支配的效应看来是角分布的变化;根据该模型,这意味着偏振用在表达式D(θ)=cos(θ)z中z的不同值来表征。但是,如将在节III.2.D中所示,在光散射的存在的情况下,z的改变导致相对小的影响,因而在许多情况下,可以忽略偏振效应。
第四和第五近似把许多不同的物理效应结合成单个参数。第四近似把单个颗粒光散射的物理细节结合为参数g。假定我们仅对从装置发出的总通量而非角细节感兴趣,大气散射文献的结果表明该参数化不会引起大的误差。第五近似把金属阴极和薄膜OLED层的反射率结合为单个平均数,ROLED,它代表角和偏振平均的镜面反射。理想铝-玻璃(n=1.5)界面的平均的偏振、与角相关的反射率的计算表明在0和80度之间的范围它在0.87和0.84之间变化。假定这个小的变化,我们的近似应当是合理的。如果阴极是以某种方式织构化的,那么需要反射率的非镜面分量。
如果需要,顶部表面是平的假设还是可以被放宽,尽管在顶部边界条件中引入非镜面发射项。在本文中存在几个已知可以改善光输出的顶部表面织构化方案;这些可以用在顶部边界中的非镜面反射系数近似。在这种情形需要的新输入是可以容易被测量的每个表面的双方向反射函数(BDRF)。为了建模的目的,如果保持方位角对称条件,所有的织构化或发射图案是容易参数化的。
通过包括描述各个通道中不同波长上的通量的附加的方程,也可以相当容易地处理荧光性或磷光性散射系统。实际上,这解决了加倍通道数使得降频转换波长具有其自己的增益和损失项。使用这个与在OLED中发光的微腔模型耦合的模型的扩展,允许完全描述在A.R.Duggal等,Appl.Phys.Lett.Vol.80,3470(2002)中展示的白光装置,其包括耦合到磷光体降频转换层以产生白光的蓝OLED。
7.结果
在上一节中,我们提供了用于OLED装置的辐射输运的七参数模型的详细推导。在本节中,我们讨论用于光提取的模型的一些推论。该模型对于描述多数大面积平OLED足够灵活,并且同时所有这些参数可以通过实验测量得到。进行了证明该模型用于真正OLED系统的实验。在本节中,我们介绍了模型参数对OLED参数的映射,并且讨论了这些选择对光提取的影响。
8.模型参数和装置设计变量之间的关系
在该模型的上下文中,OLED装置设置三个参数-基底(n)的折射指数、底层R的有效反射率、和从OLED的有源层进入基底的发射光的角分布,D(θ),它由参数z表征。这些变量可以被直接测量并且可以通过装置设计的选择来控制。例如反射参数不仅包括与金属膜有关的损失,还包括由透明电极和有机层引起的损失。这些附加层的存在将反射率限制到比理论最大值更低的值,它由金属和基底的复数介电常数支配。多层OLED结构对角光分布的影响是众所周知的,并且通过使用多层和窄范围的发射波长,光输出可以被高度导向,因而改变了z。对于在玻璃上制造的具有弱微腔效应的典型OLED,这三个参数的典型值是ROLED=0.8、n=1.5、z=1。
本模型中剩下的参数涉及体积散射介质。通常,对于散射系统的吸收损失可以做得非常低,例如k<0.001。因而在余下的讨论中,散射介质中的吸收损失将被忽略。总散射率,S=sX通过在散射事件之间的平均自由程s和基底厚度X控制。实验上,该散射可以通过装载散射颗粒和散射层厚度的结合调整。因而,该参数S对于多数应用是可调的,在0到6的范围变化。非对称参数g通过采用的散射颗粒的尺寸、形状和光学指数控制。实验上,该参数可以通过颗粒材料选择或对于给定材料通过颗粒尺寸修正和/或选择进行调整。
9.最大化光提取的设计配置
如果我们使用如上所述的OLED参数的典型值来解该模型,并且设S为零以描述没有体积散射的典型情况,我们得到光提取项ηs-a的值0.44,它与通常估计值(方程14)符合。从这里,如果已知从装置的有源层进入OLED基底的提取光的效率例如ηOLED-s,那么就可以计算总的提取效率。使用本文中发展的微腔模型可以计算高度精确的ηOLED-s的估计值。通过忽略详细微腔效应和假定从OLED层到基底的效率ηOLED-s可以通过Fresnel方程建模,即ηOLED-s=(n基底/nOLED)2,并且假定在所述OLED层内按Lambertian发射分布。例如,设置玻璃基底的指数n为1.5,OLED有源指数为1.7,那么ηOLED-s=(1.5/1.7)2=0.78。如果用设置为零的散射代入方程1的模型结果替换这个简单估计值,那么我们得到没有体积散射的输出耦合效率估计值(0.75)×0.44=0.33,它与用于聚合OLED的通过Kim等得到的结果相似。
下面,我们显示了包含的体积散射的ηs-a的模型计算结果。然后我们使用这些来讨论在设计参数和总输出提取效率之间的权衡。
10.OLED反射率
我们发现当存在光散射时,在光提取的确定中最关键的参数是有效阴极反射率。在图2中,绘制了对于有效阴极反射率的不同值的提取效率对于散射率的曲线。注意对于有效反射率值的选取的范围,存在大范围的散射值,其中基底-空气提取效率相对于零散射值增加了(0.44)。随着有效反射率的减小,最大的增加也减小了。虽然在图中没有描述,我们发现只要有效反射率大于0.2,还是会引起增加。对于高阴极反射率,ηs-a可以接近1,即出现非常有效的“光子循环”。直观上,这是被期望的,因为在没有损失时,给定的光子可以在界面上撞击多次直至逃脱。对于给定的反射率,也容易解释作为散射函数的曲线的总形状。在低散射值时,在基底内的波导没有被完全抑制,而在非常高的散射值时,光主要从基底反射回到有损耗的阴极。峰值是这两个效应平衡的点。注意对于0.8的典型的OLED反射率,提取效率从零散射值被提高到大约2倍。因而总输出耦合效率被增加从~0.3到~0.6。
11.散射颗粒形状和尺寸
在我们的模型中,颗粒形状和尺寸的影响被包含在单个参数g中。在图3中,我们绘制了对于四个范围从g=0到g=0.9的不同g值的ηs-a对于散射率的曲线。发射分布被假定为Lambertian(z=1),并且阴极反射率被设为0.8。注意对于每个g值,如图2所预期的,在特定的散射值有提取效率的峰值。但是,随着g值增加,该峰的位置移动到散射率的更高值。物理上,可以理解这个移动的原因。参数g代表平均有多少散射光偏离了其初始方向。因而由接近1的g值表征的颗粒不能有效地偏转入射束,并且在低装载时应显示出与非散射基底相似的提取效率。在这种情况下,仅在非常大的散射值才出现最佳光提取。另一方面,低g值意味着更好的散射效率并且因此需要较少的散射来实现最佳散射。因而,随着g在0和1之间变化,期望光提取S的最佳值应被移动到较高值。最后,在g趋向于1的极限,将需要无限散射来实现最佳光提取。
应当注意,随着g增加,峰值效率的值也增加。但是,这个峰值的增加相对小,从0.71到0.74。因而,看来只要存在选择散射的设计灵活性,最大可得到的提取效率就近乎与g无关并因此与散射颗粒尺寸和形状无关。但是,随着g增加,随S增加的ηs-a的下降变得更加缓慢,这意味着有表现较高g值的颗粒装载份额的更宽的工作范围。因而,为了使设计灵活性和容限最大,优选表现较高g值的较大颗粒的散射颗粒。
13.基底折射指数
在没有散射时,平基底-空气边界的反射率由在基底中的折射确定。为了测试在存在光散射时这是否保持真实,在图4中我们绘制了对于基底指数的不同值的作为散射率的函数的计算的提取效率。每种情况的散射率被设置为使计算的光提取最大化的值。如预期一样,对于除了n=1之外的所有基底指数,需要的散射率非零。与在节(A)(10)中的讨论一致,对于所有n大于1的值,随着有效阴极反射率向1增加,提取效率增加到最大可能值1。然而,对于阴极反射率的较低值,基底的光学指数对提取效率ηs-a设置了上限,ηs-a随着基底指数下降而增加。因而ηs-a的优化需要使用低指数基底。
图4表明最大化ηs-a需要最小化基底的折射指数。但是,改变基底指数还影响ηOLED-s。实际上,如果忽略光学微腔效应,ηOLED-s的最大化理想上需要与有源有机层的指数(n~1.7)匹配的基底指数,以消除在有源层内的Fresnel反射和波导。这导致下列问题:为了最大化总提取效率,是使用较低指数的基底,牺牲ηOLED-s以最大化ηs-a好,还是使用较高指数的基底,牺牲ηs-a以最大化ηOLED-s好?在OLED文献中,对这个问题有两个单独的答案。一种情形中,显示了增加基底指数和织构化顶部表面以增加ηs-a,导致增加的OLED输出。另一方面,显示了减小基底的有效光学指数以增加光输出。就最大化总提取效率ηex(方程1)而言,哪种方法最好,需要微腔结构的分析,微腔结构的分析通过角发射修正(我们模型中的z参数)影响ηOLED-s和ηs-a。根据准确的OLED结构,可以通过两条道路得到改进。虽然微腔和散射结合的详细设计优化在我们当前讨论的范围之外,但是我们的模型确实允许我们图示一些可能的在增加光散射率和对于ηs-a的微腔优化之间的折衷,我们在下节对这些进行讨论。
15.光学微腔的影响
OLED的光学微腔结构对于ηs-a的影响在本模型中可以通过修正确定D(θ)的z而粗略地得到考虑。图5中的插图显示了对于不同z值的作为角度的函数的光分布(实线)。用于比较,我们显示了典型聚合物OLED装置结构的角发射的完整的光学微腔计算。具体地,我们显示了使用由Crawford描述的方法计算的偏振平均的角发射分布,所述方法与在本文中介绍的其它详细的模型类似。我们已经假定在装置中的明确的面发生发射,采用偶极子或者平行于电极对准或者各向同性取向。应当注意,虽然微腔计算的输出在细节上依靠用于层厚度、折射指数、合发射的假设,但是这里介绍的计算的分布是代表OLED装置中典型的发射图案,其中微腔效应没有具体设计结合到装置结构中。对这样的情况,我们已经发现通常,小于2的z值提供了对于D(θ)的合理近似。
为了确定选择基底指数时在光学微腔效应和ηs-a的散射增加之间的相互影响,进行了模型计算,通过对于三个不同的输入角分布z=0(各向同性分布),z=1(Lambertian分布)和z=2来优化散射从而使ηs-a最大化。计算是作为基底指数的函数进行的,散射被优化,以产生最佳提取效率并且各向异性g等于0.9。结果在图5中图示。可以看到,对于每个z值,曲线展示了作为基底指数函数的相同的基本性能。这表明,对于这种z的范围,它是没有特别设计有强微腔效应的典型标准OLED装置,基底折射指数的选择没有被微腔效应和散射增强效应的耦合复杂化。
强微腔可以设计结合到OLED,例如,用介电的堆叠镜或使用薄金属膜。在这样的情形,可以有更强的峰值角的相关性(例如,z=8),因而通过保证多数发光在临界逃逸角圆锥体之内,从而强微腔具有增加提取效率的潜力。因而检验强微腔如何与散射相互作用是相关的。图6呈现了ηs-a对散射率和z的模型计算结果。这里假定基底指数是1.5,并且各向异性值是0.8。多数OLED的典型的弱微腔区对应于z小于2的区域。这里可以看到有限散射率(S>0)总是对于提高外部量子效率(”QE”)是有好处的。对于强微腔(z>6)出现相反的性能,其中光提取效率随着引入散射而减小。这出现是因为散射将高度向前方向的光偏离到所述临界逃逸角圆锥体之外。然而,该随S增加的效率减少是相对缓慢的。事实上,可以看到在采用没有散射的强微腔(如z=8和S=0)和采用优化散射的弱微腔(z=2和S~2.5)之间ηs-a的差别仅为~0.2。另外,注意重要的是强微腔的角发射也与波长强相关。从而对于宽光源如典型的OLED尤其是白光OLED,在所有发射波长上实现高z值平均是困难的。对于这些情形,可能采用优化散射的弱微腔是实现外部效率提高的更容易和更牢靠的方法。
附录A离散纵坐标模型的实施
16.1线性微分方程系统
实施了离散纵坐标(DO)近似,包括数值技术的某些改进。下面将介绍根据离散纵坐标模型对单个颗粒散射的详细方程,初始和边界条件。除非另外提示,这里应用与前述相同的符号。
在DO模型中,从平面法线的角偏离θ被离散成N/2向前和N/2向后的角通道的网格。然后在每个角通道中的通量是扩散进入介质的距离x和通道指数的函数。使用这个约定是方便的,即将向后方向的通道划分从而角通道网格对于表面的倒置是对称的并且被标号使得dωN=dω1,dωN-1=dω2...等。由于用累加代替了积分,存在几种对于网格的选择。P.S.Mudgett和L.W.Richards,Appl.Optics,Vol.10,1485(1971)发现所述网格间隔应当:1)适当考虑边界条件(例如在临界角附近反射率的急剧提高),且2)相对于向前和向后的倒置是对称的,即,对于横跨某立体角dω的每个向前的通道,存在一个等效的向后通道。如果满足了这两个条件,那么大多数网格间距方案将提供满意的数值结果。
在将辐射迁移问题简化为n阶线性微分方程组(方程14)的解之后,我们现在简化符号以获得下列微分方程组:
其中Sij是散射从角通道j到角通道i中的通量的矩阵元。耦合一个角通道到另一个角通道的单独的矩阵元值Sij是θ值和描述每个散射事件角相关性的相函数的函数。然后给出耦合矩阵元:
和
这里ωi是第i通道的立体角,s是散射事件之间平均距离的倒数,k是在吸收事件之间的平均自由程并且a1是根据Legendre多项式展开所述相函数的第l个系数。如果k总被设置为大于某个小值~0.0001,就提高了数值稳定性。
现在可以容易地解线性方程组。在进行替换∑ij=Sij(i≤=N/2);∑ij=-Sij(i>N/2)之后,我们写下列方程:
16.2离散化的边界和初始条件
该问题的初始条件由OLED装置的有源层的微观光学确定。该模型的两个主要输出是耦合光进入散射基底的总效率ηOLED-s和耦合光的角分布。这两个量在离散化时,产生初始条件D,由下式给出:
Di=0 i=N/2+1,N/2+2...N
该问题的边界条件由基底的折射指数和每个表面的表面粗糙度和图案确定。这些由双方向反射率函数(BDRF)描述,其在离散符号下形成系数矩阵Rx mi,所述矩阵描述了在顶部界面从第i通道到第m通道的反射率。对于平的顶部表面,反射率是:
镜反射系数由Fresnel方程给出:
和
背界面的反射率取决于系统的本质。对于两边是空气的自立膜,背反射率R0im等于RX mi。在OLED中,背反射率由OLED的固有反射率确定。根据在介电膜上的金属的反射率的计算,期望反射率的相对弱的偏振平均的角相关性,因而,我们通过单个与角无关的有效反射率R0来选择参数化阴极、多层和聚合物层中的吸收损失。对于非常大的装置,该值可以通过实验估计,在有限的装置中由于边缘效应将具有有些低的有效值。我们现在可以定义C在背表面的方程:
在前表面:
这里X是样品的总厚度。所有剩下的工作是解方程A11-A12,并且将其结果输入方程A5,其产生样品中每个角通道的通量和深度。在解之前进行下列替换是有帮助的,它用来避免由于数值溢出引起的误差:
如果λj≤0 i=1,2...N/2
Mij=Aij-R0Amj j=1,2...N
如果λj>0 (A14)
Mij=(Aij-R0Amj)exp(-λjX)
这导致:
B.HENYEY-GREENSTEIN相函数对模型的应用
本节将介绍作为体积光散射函数的模型输入参数和相对提取效率的一组实验测量,以测试模型的用于预测真实装置的提取效率的能力。
我们的目标是由下列事实使成为可能的,即发光OLED和散射膜可以被分别制造、单独地表征然后光学耦合在一起。我们首先使用角分辩的反射率、透射率和散射率的普通工具来表征所有自立的散射膜的相关参数。我们然后再次使用标准方法,收集关于OLED装置的光学数据,表征其反射率和发射特性。假定所述OLED和膜的光学特性,辐射输运模型预测当将两件结合时对光输出的影响,而没有包含任何附加的可调参数。另外,我们可以对同一的OLED连续贴附许多不同的散射膜,并且精确地确定光输出是如何作为不同散射参数的函数变化的。因而,可以测试该模型预测作为散射参数函数的光输出的函数相关性的能力。这些大小和函数相关性的详细比较提供了辐射输运模型的严格测试。
我们的讨论将被组织进两个主要的节中。第一节引入对于理解我们对实验数据的解释所必须的来自模型的关键概念。对该模型的讨论与对相关论文给出的介绍有很大的差别,不同之处在于我们着重于提供定性的概述和物理图像而非详细的推导。在相关论文和本文的别处描述了模型的数值解。在本文的第二节包含了我们的实验方法论的详细展示和实验数据与模型计算的比较。
在本讨论中,将总提取效率ηex分解为两个分量是有益的。即:
ηex=ηOLED-sηs-a (19)
其中ηOLED-s是耦合到基底的电致的光的份额,ηs-a是耦合到基底的光发射到环境中的份额。该分解与在ITO/有机和基底波导模式之间作出的一般区分类似。在本文中,后一项是主要的关注点。具体地,我们检验体积光散射对于发射到环境中的光份额ηs-a的影响。
在图8中示意图示了必须予以建模的基本物理过程。在该图的左边表示了理想的OLED和散射但非吸收层。在将所述物理结构转换为数学模型时,我们将OLED有源层组合为单层,并且主要关注散射层内发生的不同物理过程(图8右边)。这些可以通过跟踪从所述OLED到空气的典型光线历史来图示。光线从OLED的有源层发出,它在位置“a”具有由函数D(θ)表征的角分布。该光线在“b”与微粒散射体撞击,且被向后散射到点“c”,点“c”是OLED有源层的表面。光线在点“c”被反射,但由于OLED的有限反射率ROLED也被减弱了。光线然后传输到点“d”,被再次散射,并且以超过临界角的入射角度到达顶部空气-基底界面的点e,并且经历了完全的内部反射。该光线被反射回散射颗粒(“f”),被向后散射到空气-基底界面(点“g”)。这一次入射角度小于临界角,光线透射穿过界面。
这个例子突出了将OLED中体积散射建模所需要的必须的物理参数。首先,必须表征当光从OLED发出并且进入基底时的光的内部角分布D(θ)。由于光学微腔效应,D(θ)通常不是角度的简单函数且是偏振相关的。在许多情况下,偏振可以被平均,该分布可以用简单形式近似:
D(θ)=cos(θ)z (20)
其用单个参数z表征。第二,必须确定每个单个颗粒散射事件的角分布。该分布由相函数给出,其表示为输入强度I和输出强度I’之间的关系:
I’=p(θ’,θ)I (21)
为了简单,我们假定方位角对称性和偏振无关性,这适合于描述许多散射系统。在各向同性散射的极限,p(θ’,θ)=1。然而,对于大多数的微米尺寸的颗粒,p(θ’,θ)在向前方向有峰值,即那里θ’-θ的差别小。相函数的形式可以相当复杂,但是我们将采用归功于Henyey和Greenstein的相函数的一个参数形式,进一步简化我们的分析:
这里非对称因子g是cos(θ’-θ)的期望值。因而,g=1意味着每个散射事件不偏转束,g=-1意味着每个散射事件沿着入射方向向后散射束,g=0意味着各向同性散射。
第三个必须的物理参数是光线经过基底时散射事件发射的几率。这是散射横截面、颗粒浓度和总基底厚度的乘积。它可以用单个参数即总散射率S来表征。第四个必须的输入是OLED有源层和阴极的有效反射率。我们假定由单个参数ROLED来表征镜面、角无关的反射。最后,必须测量由:
给出的临界角。这里n代表基底的折射指数。
所述5个参数z、g、S,、ROLED和n确定了OLED装置的提取效率。虽然引入这些参数有些探索性,但这是在相关论文中的更为正式的物理分析中出现的相同的参数组。这5个参数可以分为两类,一组n,z和ROLED是所有大型平板OLED共同的。另一组n,S和g对于所有散射层是共同的。为了简单,我们假定了对于OLED基底和散射层的共同的折射指数。这种模型输入参数的组合符合我们的OLED和散射膜光学特性单独测量的实验设计。
在图8和上一段中介绍的物理图像可以通过下列积分微分方程进行数学表述:
对于给定的波长,通量F被定义为在与界面平行的平面,在一片立体角dω内穿过面积dA的光量。K和S是总的吸收率和散射率。对于在本文中所描述的工作,K接近0。我们做了替换μi=<cos(θi)>,P1是Legendre多项式的第一项。x’是进入介质的约化距离,x’=X,所以边界是在x’=0和x’=1。g是如方程23所定义的各个散射事件的各向异性。
用3个参数,方程24给出了在系统中每个点的通量,并且因而完全解了存在散射时平面平行系统的预测的光分布。通过合理地修正边界和初始条件而确定了不同的实验几何结构。为了本文,有两个基本实验几何结构-自立散射膜和与OLED耦合的散射膜;我们现在介绍用于我们的两个几何结构的这些边界和初始条件的公式。
1.自主膜
对于具有分散的散射颗粒的自立膜,方程6的边界条件由各个面的镜面反射系数给出。这些是由Fresnel方程给出的:
下标表示边界的位置,或者在x=0,或者在x=1,在这种情形在两个界面的边界条件是相似的。B被定义为:
在下面第二节中描述的实验中,自立膜用校准的光束访问。在这种情形输入光分布由delta函数给出:
D(θ)=δ(θ) (29)
假定这些条件和一组对应的S、K和g值的组,可以解方程24以提供总反射率R、透射率T如下:
测量的直线(inline)透射率Tinline通过在与由探测器θd对向的半角上积分穿过膜-空气界面输运的通量来计算:
2.OLED+散射膜
我们还检验了所述膜贴到OLED装置上的情形。现在输入光分布由下式给出:
D(θ)=μz (33)
其中,参数z描述了OLED发射的角相关性,并且它是可以实验上可观测的。顶部边界条件(在空气-膜界面上)与自立膜的相同,但是底部边界条件(OLED膜)界面被镜面反射条件代替,给出为:
R0(θ)=ROLED (34)
使用该模型我们可以计算每个通道中的输出耦合到环境的总通量,即作为内部角θ函数的Fout(θ):
Fout(θ)=(1-R1(cos(θ)))F(1,cos(θ)) (35)
其出现为Kim等的方程23,其中在中间和最右边方程中的比率是在每个介质中立体角的比率。从基底到空气输出耦合的光对进入基底的耦合的光的总量之比可以被表达为:
3.实验
在本节中,描述了目的为测量自立散射膜的相关散射参数的实验。另外,还描述了OLED装置的相关物理参数的测量。所得的参数然后被用来预测当散射膜与OLED装置光学耦合时对光输出的影响。如下所述,该预测没有使用可调整的参数。然后测量了对光输出的实际影响并且与预测进行比较。
31.自主膜的散射特性
膜制造
通过用10克未固化的PDMS树脂(对于固化的膜n=1.41)与已知重量的非可见光吸收颗粒混合,从而制备了具有可变光散射的自立带。在本研究中使用的两种白粉末是冷白(CW)磷光体(d50=6μm),和ZrO2粉末(d50=6μm)。中值颗粒尺寸经光散射确定。典型重量装载范围对于ZrO2为0.2%-1.76%,对于冷白磷光体颗粒为1%-20%。对于两种样品进行的无限平板反射率测量显示非常低的可见光吸收率。在固化前通过流延来制备散射膜。典型的膜厚度是约400-600μm。
散射率的测量(S)
为了确定在自立膜中光散射的程度,必须反过来使用辐射输运模型,即,从透射率和反射率数据的观测的组开始,反转来获得S、K和g的组。一般这个过程需要3个输入(T、R、Tinline)到3个输出(S、K、g)的非线性拟合,但是在几乎没有吸收的情形(即,K~0),S直接通过Beer’s法则类型表达式从直线透射确定:
S=-ln(Tinline) (38)
直线透射的测量包括将截取的氩离子激光束的488nm线穿过自立膜。将连接到前置放大器,然后连接到锁定放大器的1cm直径的二极管放置在悬浮膜后面的可变距离。该系统的角分辨率在所有情形至少是~1°(θd=0.5°),并且要小心安装膜使得激光束的未散射部分没有从二极管偏离。在每个带上的3-5个不同位置重复该测量。所述二极管上的激光束的入射强度在有样品和没有样品的两种情况下测量,并且将两个信号调节以产生直线透射。稳定的二极管的功率波动相对小,从而确定直线透射的最主要的变化源是颗粒浓度的点对点的变化。计算的散射率S测量的变化是<+/-0.07。可能的系统误差是直线透射信号被比弱直线分量强的低角度光的散射引起的污染。为了防止这种可能性,作为与探测器距离的函数测量了直线透射,并且小心保证S的提取值不随着探测器从样品向远处移动而增加。对于相对高的颗粒装载的样品,我们通过散射率相对已知重量装载的线性拟合来确定S。我们发现对于我们的两种样品ZrO2和CW,作为波长的函数S变化非常小,符合在这个尺寸范围颗粒的散射理论的预测。
散射各向异性(g)的测量
假定S、K和n,我们可以通过对于透射和反射来拟合方程30-31从而测量g;g是仅有的可调参数。使用连接到商用UV-Vis频谱仪(Perkin-Elmer lamda-9)的累计球附件测量总透射和反射谱。在任何波长测量的误差在+/-0.3%。我们发现对于较大的白磷光体颗粒这些值作为波长的函数几乎没有变化,而对于载有ZrO2的带,所述带在较短的波长反射变得稍强。假定S的值(从我们的直线测量确定)、K(被设置为<0.001),和PDMS的n和g,方程23预测总反射率和总透射率的值。对于我们的带,我们拟合g以最佳匹配观测的透射和反射值。该步骤相当牢靠,我们在确定g中观测的对于所有样品所得的的标准偏差是0.008。在表1中介绍了在本研究中使用的5个带在488nm的透射和反射的观测和计算值的对比。对于微米尺寸的颗粒,根据Mie理论,预期随着波长变化仅有g值的弱变化。这通过对使用670nm二极管激光器的直线透射的分析而确定,其中发现在670nm的g的计算值(对于载有CW和ZrO2的样品分别为0.872和0.816)与在488nm的值相似。我们现在已经确定了自立散射膜的所有相关光学参数,因而我们期望所述辐射输运模型预测各种光输入和输出几何结构的光学特性,而不使用任何附加的拟合参数。因而,我们模型的适用性独立测试是通过所述自立膜比较计算和测量的光散射的角相关性。为了进行这样的测试,将半径r=0.5cm的探测器安装在离开散射样品长度l=38.2cm的旋臂上。将670nm激光束通过样品并且随后从0°到85°测量透射的670nm光的强度。角偏离组分的测量的强度通过标量因子f=5.4×10-4=πr2/l2与计算的通量相关,其是由探测器对向的立体角。使用方程36:
由于已经确定了g、n和S,我们可以使用方程24-33的解来确定Fout(θ),并且在没有进一步调整的情况下与左手侧的比率的测量值对比。在图9中,我们绘制了对于一个带(以5.6%重量装载的CW颗粒)的角分辩的强度对角度的曲线。另外,我们绘制了对于不同输入g值的模型预测(方程39)。明显地,使用g=0.87的值产生的曲线提供了数据的可接受的描述。可以通过引入两参数Henyey-Greenstein模型改善对数据的拟合,并且更加准确地解释由探测二极管有限尺寸引入的平均效应,然而,我们发现使用两参数模型没有显著影响所述膜的总透射和反射特性的我们的计算,因而其使用并不合适。
3.2 OLED的光学性能
有效反射率
使用商用频谱仪的镜面反射附件测量典型OLED的反射率。使用在S.Moller等,Appl.Phys.Lett.,3324(2002)中描述的步骤和材料制造发蓝光的OLED。测量通过基底和装置(ITO+聚合物)层的反射率谱,并且因而预期所述反射率低于从玻璃板上的铝膜的计算获得的反射率值0.91。在图10我们对比了实验反射谱和在累计球内测量的典型OLED谱。在OLED装置的输出谱上平均产生0.79的有效反射率。为了直接将这个参数输入到辐射输运模型,理想OLED应当相对于基底区薄,并且是均匀反射。测试的实际OLED在1mm厚的1.5平方英寸的玻璃基底上具有1平方英寸OLED的有源区,然而,所述OLED的大多数的非有源区用铝膜覆盖,其通过薄绝缘层与ITO阳极分开,仅有7%的装置面积是非反射的。由于该区相对小,并且是非发射的,它应当对总的光输出有小的影响;因而我们设定ROLED=0.79。
OLED光发射的角相关性
从OLED层进入基底的OLED光输出的角相关性设置了方程24中的初始条件D(θ)。原则上,可以使用确定与光散射的角相关性的我们的相似的方法,通过测量外部OLED光发射图案,可以确定该内部角分布。问题是这需要在方程36中出现的立体角的相同比率的解卷积(deconvolution),使得难于分辩D(θ)的小变化。因而,我们建立了直接测量DD的步骤。具体地,我们将OLED光学耦合到玻璃半球的中心,并且作为从该半球的角度的函数测量发射的光。该几何结构有效地使立体角的比率等于1。在我们的实验中,我们将小的(1/4平方英寸)OLED放置在直径3英寸的玻璃半球的中心点。使用两种方法探测角发射。在第一种,将光纤输入耦合器围绕半球转动,且耦合到光纤中的光被耦合到遥控探测器。为了最小化光纤未对准的影响,将可变光阑和光学漫射体安装在光纤输入前面。第二种测量方法使用小硅二极管而不是作为转动部件的光纤输入耦合器。在图11中显示了使用两种测量方法的作为角度的函数的积分强度。实线是形式为D(θ)=cos(θ)1.2的计算的发射分布。通过在log-log图上拟合二极管中观测的信号水平对cos(θ),从而确定该因子是1.2。
3.3耦合到散射膜的OLED光输出
给定上述OLED和散射膜的相关性能的完全表征,本工作的最终目标是预测将散射膜耦合到OLED对光输出的影响。因此,我们定义增强因子ε为具有散射带的OLED的积分光输出除以没有散射带的积分光输出。我们用下列方法测量这个量。将所述OLED置于直径18英寸的累计球内,该球装备有接到带CCD探测的1/4m频谱仪。使用1/4英寸厚的磁铁将OLED安装到在白钢基体上。因而,出现在向前半球的所有的光线在探测之前经历了相似的光学路径。从OLED侧面出现的光线,在相反方向传输,在反射到球中之前撞击白基体;一些由于撞击有些吸收性的OLED的背面而会被损失掉。在该球内还安装了预先对NIST可追踪黑体源校准过的白光源(10W,钨灯丝),该白光源提供了内部频谱校准。在球内有和没有所述OLED装置两种情况下经常被核对和测量该校准。小心保证所述OLED处于稳定运行模式并且它尽可能地干净。散射带被安装在OLED的表面上,并且测量了光谱。从OLED去除所述带并且立即重复该测量。我们对于每个散射膜计算增强率ε,即I(散射)/I(无散射)的比率。在图12中,我们绘制了对于由冷白磷光体颗粒(上部)和ZrO2颗粒(下部)制成的带的观测的增强率(左轴)对散射率的曲线。误差分析表明ε测量中的统计不确定性为+/-0.028。这个数据用实方块和误差条表示。注意观测的最大增强因子是1.41。根据辐射输运模型和实验测量的输入参数(R=0.79,z=1.2,和在图中表示g和S)的预测的增强率以实线显示。预测和实验数据之间的吻合是相当出色的-尤其给定在模型中没有任何独立的可调整参数。
给定该增强因子,可以计算与散射膜耦合的OLED的提取效率ηs-a的绝对值,如果知道裸OLED的提取效率的绝对值η0 s-a,如下:
ηs-a=η0 s-aε (40)
为了得到η0 s-a的准确的估计值,必须考虑有限尺寸对实际装置的影响。尺寸的主要影响是一些从OLED的发射出现在装置的侧面。这相对于没有从侧面发射的无限装置,具有增加总输出耦合效率的影响。因而,对于无限大OLED可以解析计算的输出耦合效率对于η0s-a提供了下限。
假设基底具有参数n=1.5,θc=41.8,并且我们的测量值z=1.2,方程41预测η0 s-a的下限0.469。可以利用采用实际OLED几何和将其安装在累计球内的光线追踪计算获得对于η0 s-a的最佳估计。这样的计算被进行了,并且给出对于η0 s-a的估计值0.534+/-0.035。这个数,与方程22结合,被用来从测量增强率值来计算绝对提取效率。这些作为图12中的右手轴被描述。注意用冷白磷光体观测的最大的输出耦合效率是0.75.
4.讨论
在图12中介绍的数据和模型可以使用简单物理图像进行描述.在2个数据集中,存在对于膜散射率S的最佳值。在低散射率值时,在散射介质内的波导没有被完全抑制,而在散射率值很高时,光从散射介质反射回有损耗的阴极。峰值是这两个效应平衡的点。根据我们的模型,该最佳值的位置取决于g值。图12中的数据清楚地显示了这一趋势,如在装载ZrO2的膜中散射的最佳值为~2,在装载CW的膜中最佳值为~3。更重要地,我们观测了就光输出增强的大小而言,和就光输出随散射颗粒的散射率和相函数变化的趋势而言,解析模型和数据之间的高度吻合。还考虑确定模型输入参数中的实验误差,绝对耦合效率确定中可能的误差是~±7%。
为了概括我们的方法:我们已经介绍了计算提取效率ηs-a所需的参数的实验确定和与不同散射膜光学耦合的OLED装置中的ηs-a的测量。我们首先对于每个将被耦合到OLED装置的膜来确定散射参数S和g、OLED反射率(ROLED)和内部角光分布(D(θ))。最后,我们将每个膜耦合到OLED并且测量增强因子ε,增强因子ε被定义为具有散射带的OLED的光子数量除以从裸OLED测量的光子数量的比率。在ε和ηs-a之间存在线性关系,它将我们的观测与模型联系并且允许详细评估模型的精度和能力。我们的分析不需要多余的可调参数,并且在基本物理模型和详细物理测量之间的高度吻合提供了我们估计绝对提取效率的大的信心,并且我们现在可以使用辐射输运模型来定量地比较和评级不同光输出耦合方案的有效性。虽然在这里描述的实验中仅检验了体积光散射对总光输出的贡献,但是也可以包括微腔的影响和简单延伸该模型以描述表面织构化的影响。
5.附录B:光谱效应
在图13A中,我们显示了作为角度的函数的光谱的变化。我们的结果与其它人使用相似仪器获得的结果相似,并且可以表示对频谱的微腔效应。在0度到50度的范围内,频谱的变化相对小,随着角度进一步增加,观测到朝更蓝波长的小的频谱偏移。
我们发现,根据光散射的程度OLED的频谱略微改变,其方式与在角分辩谱中看到的微腔效应的观测一致,(图13B)。该频谱由一个因子1/ε按比例调节,使得积分区域是相同的。该频谱偏移,尽管小,足以使通过使用测光仪或发光通量测量的相对光输出的确定偏移了约8%。
两参数Henyey-Greenstein模型
在对角分辩的散射数据和一参数的Henyey-Greenstein模型的结果之间进行比较中,模型和实验数据之间在低角度存在差异(图14)。我们可以通过引入两项H-G相函数改进我们的拟合:
在图14中,我们绘制了数据对于使用两项函数模型的预测的曲线,其中g=0.77,f=0.5,g2=0.97。然而,我们发现,虽然这导致了某种程度上观测的角相关性更好的拟合,但在计算的总透射率和反射率上差别很小;因而通过引入两个另外的拟合参数而增加的额外的复杂性是不合适的。因而,我们使用一项Henyey-Greenstein函数来分析我们的实验。
表1:对于装载在PDMS中的5种不同颗粒的散射率、总透射率和总反射率的实验数据。数据是在488nm收集的。在最后一列显示了使用辐射输运模型的最佳匹配数据所需的g值,以及总散射率和反射率的计算值。
散射体 | S | T(实验) | R(实验) | T(模型) | R(模型) | G(模型) |
ZrO<sub>2</sub> | 1.91 | 0.770 | 0.231 | 0.77 | 0.23 | 0.79 |
ZrO<sub>2</sub> | 3.38 | 0.684 | 0.314 | 0.684 | 0.315 | 0.798 |
ZrO<sub>2</sub> | 5.62 | 0.581 | 0.426 | 0.578 | 0.42 | 0.777 |
‘冷白’ | 3.77 | 0.736 | 0.254 | 0.742 | 0.256 | 0.877 |
‘冷白’ | 6.90 | 0.631 | 0.364 | 0.633 | 0.366 | 0.872 |
C最佳利用光散射来导致最佳光提取的颗粒尺寸和尺寸分布的规则
1.颗粒形貌和散射事件之间的关系
在散射介质中光的传播特性受两个因素影响。这些因素是散射中心的密度和由每个散射事件引起的角偏离。颗粒的平均密度由装载在介质中的颗粒体积控制,并且可以通过得知直线透射率和颗粒半径来确定,直线透射率是穿过介质没有被散射的聚焦光的份额。由每个散射事件引起的角偏离由散射颗粒的尺寸、形状和折射指数、以及入射光的波长来确定,角偏离的量已知且为相函数。对于球形颗粒,相函数可以通过Mie理论来解析计算。图15介绍了一些Mie理论计算的示例,其图示了尺寸改变对相函数的影响。对于这些计算,颗粒指数被设置为1.8,介质指数被设置为1.5,并且光的波长被设置为520nm。在图例中列出了每条曲线的颗粒半径。为了比较,相函数都被归一化为具有1的最大值。
上述图表明平均偏移是颗粒半径的强的函数。我们现在需要计算从散射中心的整体(每个具有意义明确的相函数)的多个光散射的效应。该计算在以上的A节中详细描述了。在那一节中,我们发现使用来自Mie理论的原样的结果有些麻烦,所以我们使用由Henyey-Greenstein引入的相函数的更简单的描述:
其中θ,θ’是输入和输出角。因而相函数被简化为“非对称参数”g的函数,g是从法线入射的角偏离的预期值。g=1的值意味着散射颗粒根本不偏转光束,g=0的值意味着各向同性散射事件(光线在向前和相反方向相同地重新定向),g=-1的值意味着入射光直接向后反射。在图16中,绘制了对于不同g值的Henyey-Greenstein相函数。在图例中显示了g值。选取这些值使得使曲线粗略对应于以上的Mie模型计算。
图17是非对称参数g是在典型颗粒尺寸范围上如何作为颗粒尺寸函数变化的例子。综合图中的信息的结论是随着颗粒尺寸增加g增加。
还存在影响g有效值的其它因素,但是这些倾向于比总颗粒尺寸的影响小得多。在图18中,对于不同颗粒光学指数,绘制了0.5μm直径颗粒的相函数。其它物理参数保持与前面的计算相同的值。
这里不同相函数之间的变化更为微妙,它主要通过向后散射的光量(接近180度的区域)以及通过在中心峰之外散射的光量得到了证实。颗粒形状和形貌的变化也导致观测的相函数的变化,这曾经是相当仔细审察的主题。对于非吸收(如理想折射指数)的颗粒,从球形的偏离也倾向于影响主要前向峰和后向峰的权重,其方式比尺寸的影响小。
最后,任何给定颗粒散射给定光线的几率由颗粒半径和其光学折射指数来确定。对该几率的量度是颗粒的横截面C,其可以分解为几何横截面(πr2)和包含详细散射的波物理的部分Qsca的乘积。
Csca=πr2Qsca (43)
Csca取决于颗粒与周围介质的光学指数的比率、颗粒的尺寸和入射光的波长。图19显示对于嵌入在指数n=1.5的介质中的单个颗粒尺寸(r=0.5微米)Qsca是如何变化的。随着改变指数,可以调整每个颗粒的散射效率,因而使得颗粒的集合的总散射与介质中颗粒的装载分离。
2.g值对于从OLED装置总光输出的影响
在以上的节A中,详细探讨了对于随机排列颗粒集合的在OLED装置中的g和输出耦合效率之间的关系。具体地,探讨了给出的g和S之间的关系,用以优化如OLED这样的大平板表面的光提取。如图3所示,我们发现S(散射率)的优化值取决于g值。它清楚地表明在较高g值(~0.9),最佳散射率也高(~3),而对于较低的g值(<0.3),散射率的最佳值低。另外,随着g值的增加,峰值光输出(作为散射率的函数)也增加,并且在其上散射率可以变化以实现接近最佳性能的总区域也增加了。
3.设计准则
上述分析表明对于颗粒集合,较高的g值通常优于较低的g值。使用展示更高g值(>0.8)的颗粒集合不仅提供较高的装置的最大光输出,还提供了总散射率的更大的范围。仅在由于一些其它设计考虑散射率必须被保持得低的情形,希望低的g值。在所有情形,颗粒应当被这样选择以便使向后散射的光量最小化。
给定高的g值的希望性,这又规定了颗粒的尺寸、形状和指数。对于球形或接近球形的颗粒,获得较大的g值需要使用较大的颗粒(半径大于0.5微米)并从系统中排除微小的颗粒。这意味着颗粒尺寸分布不需要是对称的而向较大的尺寸偏重。
弱吸收的荧光颗粒情形引起另外的限制。经常有希望吸收一定份额的入射光的情形,并且这设置了希望的颗粒装载。因而,在这种情形,应当选择荧光颗粒的尺寸,如果可能,应选择荧光颗粒的光学指数,以便在最佳g值运行。
还有文献证据,即在非常高的颗粒堆填密度下,散射事件不再是独立的。因而,较高的体积装载份额(>0.3)具有提高有效g值的效应。
颗粒尺寸也有上限,在此仅有g值的逐量增加,尽管颗粒半径显著变化。对于大多数系统,这通过10微米的半径来实现,因而不太希望具有大于10微米半径的颗粒。
虽然在这里描述了各种实施例,但是从本说明书可以理解,本领域的技术人员在这里可作各种元件变化、变体、等同物或改进的组合,且其仍落在由权利要求所界定的本发明的范围内。
Claims (7)
1.一种光源,包括:
发光装置;和
光耦合到所述发光装置的光散射介质,其中所述光散射介质具有范围从0至0.99的光散射各向异性参数g,和选自包含0<S≤0.22和S≥3的组的散射参数S;
所述光源发射的光和散射具有方位角对称性。
2.根据权利要求1的光源,其中所述光散射介质具有范围从0.8至0.95的光散射各向异性参数g,和大于等于3的散射参数S。
3.根据权利要求1或2的光源,其中所述发光装置是有机电致发光装置。
4.根据权利要求3的光源,其中所述发光装置包括设置在两个电极之间的有机电致发光材料。
5.根据权利要求3的光源,其中所述光散射介质包括散布在基体中的光散射颗粒。
6.根据权利要求5的光源,其中所述光散射颗粒具有6微米的中值颗粒尺寸d50。
7.根据权利要求5的光源,其中所述光散射介质是厚度为从400微米至600微米的层。
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