CN100463866C - 后处理污水净化设备排出的废水的方法和设备 - Google Patents
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Abstract
本发明涉及一种用于污水后处理或用于处理从市政废水净化装置或澄清装置流出的废水的方法,其特征在于,从废水净化装置流出的废水(导入或使其)以连续流体形式通过至少一种发出选自伽玛辐射、伦琴辐射和电子辐射的辐射源产生的电离辐射的辐射场或辐射锥区,以降低该废水流中内分泌活性的和对水生环境有危险的来自雌烷、特别是雌激素的含量。本发明还涉及实施该方法的设备和该方法和该设备的应用。
Description
本发明涉及一种用于污水后处理或用于处理从市政废水净化装置或澄清装置流出的废水的新方法以及实施该方法的设备,还涉及该方法的应用和上述设备的应用。
近些年来,会引起亚急性慢性中毒效应如特别是内分泌效应的物质日益成为生态研究的关注中心。例如已知一些研究,其目的是开发一些可用内分泌活性物质来确定水生环境污染的方法。由该研究所得的结果最终特别是可用于保护水生生存区域,与此紧密相关可用于保护饮水源,并由此最终保护人类。有关水生动物如尤其是鱼的内分泌系统中的哪些组分决定内分泌作用的作用机理和问题是目前所进行的研究课题的主题,以回答何种程度的水体污染会出现水生生态系统、饮用水以及导致对其它食物的活性污染,其中特别是关于人类的慢性作用和晚期后果的问题还尚待解决。
关于水中激素的影响例如可参考Routledge等人(1998)的文章“Identification of Estrogenic Chemicals in STW Effluent.2.In Vivo Responses in Trout and Roach”,Enviro.Sci.Technol.,32,1559—1565”,由其中得知,将来自市政污水处理设备的净化水引入河流中,结果在该河流中也引入了可检测得到的足以对鱼引起内分泌毒性作用的雌烷的量(STW=污水处理厂)。
此外,也可参考近来在Water and Wastewater International,Vol.18,第5页(2003年2月)中发表的文章,其报导了被称为“内分泌干扰性的”的雌激素已被收入到美国“National ToxicologyProgram”的致癌物质名单中。
本发明人自己进行的研究提供了以前未预计到的结果,即在其本身非常昂贵和高强度的大城市的污水净化设备中处理市政废水时,实际上未分解或仅极少地分解(人的)具有内分泌活性的激素特别是雌激素类的激素以使其最终形成不再有内分泌活性的分解代谢产物。
如所发现的,激素类物质几乎不能生物降解,因此污水净化设备实际上使该物质在净化过的废水中具有其活性如以前一样高的浓度。
鉴于开头所述问题在其范围和重要性方面肯定未表述完全和在其长期效应与其它在废水中所含的也同样以小量存在的有问题的物质和/或有害物质的有害协同作用还几乎没有加以定性和定量分析,因此本发明的目的在于开发一种方法,它可使在废水净化装置中实际上不能达到分解的内分泌活性物质在其后续工序或后处理工序中达到各自所需的或由生态观点看被认为或证明是所需的程度。
因此本发明的目的是提供一种导言中所述的方法,其特征在于,通过将废水净化装置流出的废水流导入或使其以连续流体形式通过至少一种发出选自伽玛辐射、伦琴辐射和电子辐射的电离辐射的辐射源产生的的辐射场或辐射锥区,以减少该废水流中内分泌活性的和对水生环境有危险的选自雌烷、特别是雌激素的激素或激素代谢物的含量。
在详述本发明及其优点之前,需一般性地指出长期来已知一些方法(其中部分也已经实践证实),这些方法用于将“近饮用水”,即一开始就相当纯的和其本身除含水的天然物质外还含少量其它组分的水的质量提高到符合官方所规定的标准或规章的饮水质量,其中这些方法拟定用电离辐射处理水,由于易于控制和特别是可简易关停辐射的原因,应用电子辐射是特别优选的。
在此领域特别可参阅AT 392462 C(涉及纯水中氯化乙烯分解)、AT 405173 C(研究这类水中三嗪衍生物含量的降低)、AT 407521 C(其目的是使这类水中的遗传活性毒物无害化)以及AT 399863 C(其内容是降低作为饮用水的水中的微生物数量)。
在所有这些已知方法中均涉及用电离辐射来处理近“饮用水品质”的水,即处理常含非常少量有害物质和较少量其它成分的水。
所有这些方法的共同之处是通过水中经电离辐射作用而形成的水自由基来实现有害物质分解或微生物的失活。因为如此形成的自由基是特别适合反应的,所以其不仅以所需的方式与有害物质或微生物反应,而且还与水中还存在的几乎所有其他水成分反应。由此通过电离辐射作用引起的有害物质分解或微生物去活的效率在很大程度上可由水所含的水成分和其浓度来决定。因为这些成分的浓度在饮水中明显小于来自澄清装置的废水中的浓度,所以在通过电离辐射处理饮用水时存在特别有利于危险有害物质的成功分解或微生物的去活的条件。
除由上述专利所描述的关于饮用水处理领域的现有技术外,特别要指出的是,被有害物质污染的水中的有害物质的成功分解绝不能仅通过以电离辐射处理引出水来实现,而只应通过在电离辐射作用的同时将臭氧加到要使其达到饮用水质量的水中,以达到按上述文件所要求的成效,即实现所述有害物质的所需的起决定性作用的分解。
在废水处理领域中的技术背景也可参阅DE 2546756 C,其目的是在流动槽中用电子辐射来对市政澄清装置泥浆进行消毒,以降低其中所含的特别高的微生物数量。
根据该专利说明书,而且显然地由于单独的电离辐射的过低效率,要在经受该辐射的澄清装置泥浆中另加入氧,另加入氧的实际有效性归因于氧经辐射所部分形成的臭氧。
通过辐照使澄清装置泥浆消毒在德国的Geiselbullach已在工业上实现,不过是应用伽玛辐射。在伽玛辐照澄清装置泥浆的情况下由于经济上的原因也可不在要处理的澄清装置泥浆中附加引入空气氧。
鉴于在将水提高到饮用水质量以及在澄清装置泥浆消毒时要达到分解有害物质和去活微生物的所需目的时须同时利用电离辐射和臭氧或氧的效应,上达的对来自废水处理装置的废水的详细实验和研究得出了下列惊人的结果:
本身以毫微克/升的范围被包含的并在前面的废水处理过程中基本保持未受影响的有害物质如特别是所提到的激素,其以相当高的有机物质含量存在于废水中如CSB值大于100mg/L和TOC值为30-40mg/L,并预计是“消耗”大部分辐射能的基质,其可在仅经电离辐射的作用而不同时引入臭氧和/或氧和不引入任何其它有助于有机物质分解的添加物以及不采取其它促进这种分解的措施下,以完全有效的方式受到分解而形成不再有内分泌活性或雌激素活性的物质。
更令人意外的是还发现,甚至在无臭氧和/或氧相助下,以降低在有关废水中存在的激素含量的辐射剂量的电离辐射也可相当大程度地降低废水中微生物、特别是大肠菌类的微生物的数量,而同时对主要所需的激素降解无不利影响。
如所发现的,有利于引起废水流体中的激素有效分解的辐射剂量基本上与辐射的种类无关,所以权利要求2表明从经济角度出发的所用辐射剂量的优选范围。在应用该辐射剂量时,激素分解可达3个数量级。在应用电子辐射情况下电子加速器特别可提供能量范围为0.5-5MeV的所述剂量值。
在权利要求3所述方法,采用其中所述的辐射剂量可使激素分解达到低于目前可达到的分析检测限。
权利要求4的目的涉及在本发明范围内同时要达到的意外高的微生物去活作用,其程度达102-105,意外的是该失活作用如上所述对激素分解效率无不利影响。
如权利要求5所述,保证流过辐射源场或辐射锥区的流体的靠近辐射源的体层与其远离该辐射源的体层或外层进行一种强烈的交换原则上是有利的。
鉴于在废水中存在极少量的要分解的激素,并同时存在大量基质物质,使废水最大量暴露于辐射中,以保证废水流体呈湍流是有利的,对此参阅权利要求6。
权利要求7表明在应用电子辐射的情况下为达最佳激素降低效果所应具有的流体形式。
在应用电子辐射的情况下,为避免使用带辐射窗的封闭辐射作用室时所出现的辐射损失,应用在朝向辐射源的方向无辐射窗的辐射源室较为有利,如权利要求8所述。
如导言简要描述,本发明的另一主要目的是权利要求9的用于实施新的废水后处理方法或废水处理方法的设备,其特征在于,在应用电子辐射情况下,其包括至少一个敞开的辐射作用室或腔,它以横向,优选基本以垂直于辐射方向置于产生辐射场或辐射锥区的电子加速器的辐射场或辐射锥区的范围内,该辐射作用室或腔装有至少一条用于输入来自市政废水净化装置的含雌烷类的激素的废水输入管和至少一条该激素含量已降低的废水排出管,该辐射作用室或腔产生基本为层状、扁平连续流动流体,其装设可透过辐射的窗朝向辐射源或敞开朝向该辐射源。
权利要求10描述两个有利于在流过辐射作用室或辐射作用腔的废水流体中产生湍流的湍流发生器方案。
权利要求11和12分别涉及新的废水后处理方法以及基本原理和上面详述的有利方案实施该方法的上述设备的新应用或新的应用领域。
下面将以实施例详述本发明:
实施例1:
本实施例所述的实验采用强降雨后从市政澄清装置排出的废水,其参数如下:
CBS 124mg/L; TOC 37mg/L;
BSB5 41mg/L; TSS 44mg/L;
总N 38mg/L; 总P 2.4mg/L
此外该废水还含下列浓度的雌烷:
雌烷 20ng/L; 17a雌二醇 2.6ng/L;
17b雌二醇 2.3ng/L; 雌三醇 24ng/L;
乙炔基雌二醇 4.2ng/L
此外该废水还含大量的大肠杆菌状细菌,即:
930000/100ml的总大肠杆菌;
480000/100ml的粪便大肠杆菌和
346590/100ml的大肠杆菌。
该水既经电子辐照处理又经伽玛辐照处理。采用Seibersdorf研究中心的实验室装置实施电子辐照,该装置可使流过扁棱形辐照室的废水层厚在1-3mm之间变化。在3mm层高装置中将金属丝以鱼骨形焊到辐照室底板上以增加湍流。
这种提供500keV电子的电子加速器用在流强度2-8mA条件下运行,以施加下面结果表中所示的需要辐射剂量。
采用加拿大Nordion公司的钴-60 Gammacell 220对废水进行伽玛辐照,其剂量约为0.9Gy/s。
该废水每次经辐射作用前后均在维也纳联邦环境局的实验室进行分析,其程序如下:
对每个分析物均用同位素标记的标准掺杂0.1L废水样品,再经液-液萃取净化,并经C18-固相浓集。经色谱柱净化(NH2相)和用N-甲基-N-三甲基甲硅烷基三氟乙酰胺(MSTFA)衍生化后用气相色谱/高分辨质谱(GC/HRMS)在8000分辨率下测定该样品。
经各种剂量的电子辐射和伽玛辐射作用后的废水中激素含量的降低结果列于下面表1:
实施例2:
在晴天期间从如实施例1中的同样市政澄清装置取得的样品经实施例1所述的电子辐照以不同剂量辐射后在位于Schmallenberg(德国)的Fraunhofer-Institut Molekularbiologie und AngewandteOekologie进行化学分析和生物分析实验,其详细描述如下:
a)化学分析:
整个样品经玻璃纤维过滤器过滤;
分装成每份0.5L的样品,并掺入内标(IS);
在Macherey-Nagel CHROMABOND C18上经SPE萃取;
在活性硅胶上净化萃取物;
用N-甲基-N-三甲基甲硅烷基三氟乙酰胺(MSTFA)衍生化(甲硅烷化);
用离子阱-GC/MS/MS进行测量;
用标准添加法按4个浓度等级定量(以未经辐照的样品作基质标定)。
b)生物分析:
用酵母-雌激素-受体-实验检测该雌激素的活性:
样品制备:
整个样品经玻璃纤维过滤器过滤;
在Macherey-Nagel CHROMABOND C18上进行1L样品的SPE萃取;
用丙酮洗脱;真空浓缩;
将残渣溶于2ml乙醇中。
酵母-雌激素-受体-检测:
有机体检测:
由GLAXO研究发展公司研制的遗传改性的酵母株(酿酒酵母)。该株含人类雌激素受体(Cup-hER)的DNA-序列、表达质粒ERE和适于β-半乳糖苷酶的接受器基因lac-Z,由其活度形成红染料。
实施:
检测按Routledge and Sumpter(Enviro.Toxicol.Chem.15(3),241-248,1996 in der Modifikation von De Boever等人(2001),Enviro.Health Perspect 109:691-69)进行。对每个样品萃取物完成2个实验系列,各记录含17α-乙炔基雌二醇的效应曲线。在酵母实验中采用10-70μl的样品萃取物。
酶活性的消光(540nm)(在混浊度(620nm)下较正),(E540/E620)与按盲值计(商盲值=1)相关。所得之值称为“相对活度”。
在检测时其测定池密度小于阴性对比(空白)的测定池密度的检测配料认为是细胞毒素的,未经分析。
对,样品中所含的乙炔基雌二醇-当量处于相应刻度线范围的相对活度,所得结果以半定量活度值给出(+++++:高雌激素活性,+:极小雌激素活性;nd:未检出;nb:未测定)。
下面表2给出化学-分析实验和生物分析检测的结果:
表2:
Claims (10)
1.一种用于污水后处理或用于处理从市政废水净化装置或澄清装置流出的废水的方法,其特征在于,将从度水净化或澄清装置流出的废水流以连续流体形式单独导过由发出伽玛辐射、伦琴辐射和电子辐射中的至少一种电离辐射的辐射源产生的辐射场或辐射锥区,并不添加臭氧和/或氧,以减少该废水流中内分泌活性的和对水生环境有危险的雌烷类的激素或激素代谢物的含量.
2.权利要求1的方法,其特征在于,所述雌烷为雌激素.
3.权利要求1或2的方法,其特征在于,通过以辐射剂量为500-2500Gy辐照雌烷类激素原始总含量达250ng/L的流过辐射场的废水流体,使该流体中这类激素的总含量降低到用酵母-雌激素受体检测不可检出的雌激素活度值.
4.权利要求1或2的方法,其特征在于,用500-2500Gy的辐射剂量辐照废水流时,在降低废水中雌烷类激素含量的同时,也使该废水中的大肠杆菌状细菌减少至少一个数量级.
5.权利要求1或2的方法,其特征在于,在电离辐射有效区中通过辐射场的废水流流体中,使贴近辐射源的流体体积部分与远离辐射源的流体体积部分充分均匀混合.
6.权利要求5的方法,其特征在于,在电离辐射有效区中通过辐射场的废水流体中,采用在限定流体的流过腔中的产生湍流的内配件和/或采用至少一种在其中设置的旋转搅拌部件来产生湍流.
7.权利要求1或2的方法,其特征在于,在采用电子辐射的情况下,使该度水流呈横向于辐射方向流过电子加速器的辐射锥区的层状扁平流体形式.
8.权利要求1或2的方法,其特征在于,使所述废水流流体以液体表面敞开朝向一个或多个辐射源的形式流过或导入辐射作用区.
9.一种用于实施权利要求1-8之一的用于污水后处理或用于处理从市政废水净化装置或澄清装置流出的废水的方法的设备,其特征在于,在应用电子辐射,不设置引入氧和/或臭氧的装置情况下,其包括至少一个辐射作用室或腔,它以横向于辐射方向设置于产生辐射锥区的电子加速器的辐射锥区的范围内,该辐射作用室或腔有至少一条用于输入来自市政度水净化装置的含激素的度水输入管和至少一条该激素含量已降低的废水排出管,该辐射作用室或腔产生基本上是层状扁平连续流动流体,其装有可透过辐射的窗朝向辐射源或其本身敞开朝向该辐射源.
10.权利要求9的设备,其特征在于,
·所述辐射作用室或腔具有凸出于其远离辐射源的底板的用于产生湍动流的内配件,或
·直接在辐射作用室前设置产生涡流的装置以在废水流体中产生湍流.
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