CH683104A5

CH683104A5 - Composite component for construction of electrolytic cells - comprises plastic composite casing having internal conduits for electrolytic passage with edge areas of graduated compsn. to reinforce structure

Info

Publication number: CH683104A5
Application number: CH3566/89A
Authority: CH
Inventors: Giancarlo Sioli
Original assignee: Alyzer S A
Priority date: 1989-10-02
Filing date: 1989-10-02
Publication date: 1994-01-14

Abstract

The cell includes a casing or frame (202,302) within which is located a flat electroconductive plate or insulating diaphragm. Bores and channels are formed in the casing structure for supply of electrolyte and removal of products generated by the electrolytic process. The casing is formed of a composite of plastics materials. At least a portion (Z Min) of the casing is formed as a reinforcing layer, with spatial expansion properties different from those of the remaining portion (Z Mag) of the casing. The reinforcing portion of the casing has a graduated composition, offering increased resistance to internal pressure as a function of length. ADVANTAGE - Improved sealing and resisttance to internal gas pressure generated by electrolytic process.

Description

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Descrizione Description

La presente invenzione concerne un elemento formatore di celle elettrolitiche con cornice rinforzata, in particolare elemento bipolare o elemento separatore comprendente una cornice o telaio nel quale è inserito un piatto elettricamente conduttore o rispettivamente un diaframma elettricamente isolante, nella quale cornice sono ricavati fori di alimentazione dell'elettrolita e di scarico del prodotto ottenuto per elettrolisi, canali afferente e deferente oltre a fori isolati con guarnizione, la stessa cornice essendo un materiale polimerico termoplastico e cariche rinforzanti ed additivi. The present invention relates to an electrolytic cell forming element with a reinforced frame, in particular a bipolar element or a separating element comprising a frame or frame in which an electrically conductive plate or respectively an electrically insulating diaphragm is inserted, in which frame power supply holes are obtained. electrolyte and discharge of the product obtained by electrolysis, afferent and deferent channels as well as insulated holes with gasket, the same frame being a thermoplastic polymeric material and reinforcing fillers and additives.

Il trovato comprende anche il processo di fabbricazione di tali elementi. Nel brevetto statunitense n° 4 758 322 la Richiedente ha descritto e rivendicato celle elettrolitiche particolarmente utili nella realizzazione di molti processi elettrolitici industriali, in specie nell'elettrolisi ad es. dell'acqua per la produzione di gas, ad es. di idrogeno e ossigeno dette celle essendo formate da elementi bipolari preferibilmente alternati ad elementi separatori. The invention also includes the manufacturing process of these elements. In U.S. Pat. No. 4 758 322 the Applicant has described and claimed electrolytic cells particularly useful in the realization of many industrial electrolytic processes, especially in electrolysis e.g. water for gas production, e.g. of hydrogen and oxygen said cells being formed by bipolar elements preferably alternated with separating elements.

Tanto per fissare subito e meglio le idee, nelle fig. 2 e 3 si sono riportate le viste schematiche e parziali di un elemento bipolare (fig. 2) e di un elemento separatore (fig. 3), le fig. 2A, 2B e 2C essendo sezioni trasversali schematiche prese lungo le linee A-A, B-B rispett. C-C della fig. 2. Queste figure sono quelle di alcuni elementi formatori di celle elettrolitiche, più emblematici del brevetto US 4 758 322, il cui contenuto può ritenersi come facente parte integrante di questa desrizione. Just to fix the ideas immediately and better, in figs. 2 and 3 are schematic and partial views of a bipolar element (fig. 2) and of a separating element (fig. 3), figs. 2A, 2B and 2C being schematic cross sections taken along the lines A-A, B-B resp. C-C of fig. 2. These figures are those of some electrolytic cell-forming elements, more emblematic of US patent 4 758 322, the content of which can be considered as an integral part of this description.

L'elemento bipolare delle fig. 2, 2A, 2B e 2C consiste in una piastra o membrana impervia a gas e liquidi, in materiale elettricamente conduttore, circondata da una comité o telaio 202 in materiale elettricamente isolante. The bipolar element of figs. 2, 2A, 2B and 2C consists of a gas or liquid impervious plate or membrane, in electrically conductive material, surrounded by a comité or frame 202 in electrically insulating material.

Il foro 203 (attraversante tutto lo spessore della cornice 202) fa parte del collettore di elettrolita che poi fluisce nel canale afferente 204 che è ricavato internamente a 202; l'elettrolita entra poi tramite lo sbocco 205 nella cavità CA avente come fondo 201 e come altezza lo spessore della cornice 202. The hole 203 (passing through the entire thickness of the frame 202) is part of the electrolyte collector which then flows into the afferent channel 204 which is obtained internally at 202; the electrolyte then enters through the outlet 205 in the cavity CA having as bottom 201 and as height the thickness of the frame 202.

La miscela di gas e/o liquidi risultante dalle reazioni in CA imbocca in 206 il canale deferente 207 e sfocia nel foro passante 208 del collettore di uscita. I fori 209 e 210 sono elementi del collettore di distribuzione di fluidi non interessanti CA e sono muniti di guarnizione di tenuta 211 e 212. The mixture of gases and / or liquids resulting from the reactions in AC enters the deferent channel 207 in 206 and flows into the through hole 208 of the outlet manifold. Holes 209 and 210 are elements of the distribution manifold for non-interesting fluids CA and are provided with sealing gaskets 211 and 212.

In fig. 3 è rappresentato un elemento separatore, costituito da un diaframma poroso 301 incorporato in una cornice 302, foro e canale di alimentazione 309, risp. 304, e canale e fori di scarico 307 e 310, oltre ai fori 303 e 308 con guarnizioni 311 e 312. In fig. 3 shows a separating element, consisting of a porous diaphragm 301 incorporated in a frame 302, hole and supply channel 309, resp. 304, and channel and drain holes 307 and 310, in addition to holes 303 and 308 with seals 311 and 312.

Nelle fig. 4, 5 e 6 del detto brevetto US sono rappresentate celle formate dai suddetti elementi bipolari e separatori. Tali celle hanno rivelato caratteristiche essenziali di semplicità, efficienza, minima perdita di corrente, capacità di operare ad alta densità di corrente continua, compattezza, componibilj-tà in varie configurazioni. In figs. 4, 5 and 6 of the said US patent, cells formed by the aforementioned bipolar and separator elements are shown. These cells have revealed essential characteristics of simplicity, efficiency, minimum current loss, ability to operate at high direct current density, compactness, modularity in various configurations.

Esse offrono anche la possibilità di operare a pressioni superiori a quella atmosferica, senza però superare valori limiti di 20-30 bar. Eppure operando sotto pressione si rende possibile l'effettuazione di processi elettrochimici a temperatura relativamente elevata, prevenendo l'ebollizione dell'elettrolita; si ha poi la possibilità di rendere disponibili sotto pressione i prodotti gassosi di elettrolisi, evitandone la compressione con mezzi maccanici. They also offer the possibility of operating at pressures higher than atmospheric, without however exceeding limit values of 20-30 bar. Yet operating under pressure makes it possible to carry out electrochemical processes at a relatively high temperature, preventing the boiling of the electrolyte; it is then possible to make the gaseous electrolysis products available under pressure, avoiding their compression with mechanical means.

La construzione in materiali polimerici permette poi di utilizzare una ampia serie di elettroliti alcalini o acidi riducendo enormemente, rispetto all'uso di strutture metalliche, le possibilità di attacco chimico corrosivo. La costruzione in tali materiali, comunque, non ne limita la capacità di resistenza meccanica: nel già citato brevetto sono indicate le possibilità di impiego di materiali polimerici aventi caratteristiche meccaniche elevate, perché prodotti in miscele con materiali rinforzanti quali fibre di vetro, fibre di amianto, fibre chimiche, polveri inorganiche o consimili. Tali miscele forniscono masse da stampaggio composite particolarmente adatte alla preparazione delle celle in questione, con particolari caratteristiche di restistanza meccanica. The construction in polymeric materials allows to use a wide range of alkaline or acid electrolytes, greatly reducing the possibility of corrosive chemical attack compared to the use of metal structures. The construction in these materials, however, does not limit their mechanical resistance capacity: in the aforementioned patent the possibilities of using polymeric materials with high mechanical characteristics are indicated, because they are produced in mixtures with reinforcing materials such as glass fibers, asbestos fibers , chemical fibers, inorganic or similar powders. These mixtures provide composite molding masses particularly suitable for the preparation of the cells in question, with particular characteristics of mechanical resistance.

Sono state costruite e sperimentate con successo celle di elettrolisi con superfici eiettrodiche da 0,01 a 0,50 m2, opreanti anche sotto pressione. Tali celle, raggruppate a formare moduli di numerose celle bipolari in serie, sono state impiegate per realizzare impianti di elettrolisi industriali capaci di generare gas pressurizzati anche fino a 10-20 bar, max 30 bar. Electrolysis cells with eectrodic surfaces from 0.01 to 0.50 m2 have been successfully built and tested, which can also be operated under pressure. These cells, grouped to form modules of numerous bipolar cells in series, have been used to create industrial electrolysis systems capable of generating pressurized gases even up to 10-20 bar, max 30 bar.

L'avanzare dei procedimenti tecnologici, tuttavia, pone la desiderabilità di condurre certi processi elettrochimici sotto pressione relativamente elevata, con lo scopo di ottenerne prodotti gassosi a tale livello di pressione, senza dover ricorrere a procedimenti di compressione costosi sia come investimento che come operatività. Un esempio di questo tipo è costituito dalla opportunità di produrre idrogeno da elettrolisi dell'acqua mediante sfruttamento dell'energia solare. In tal caso, come in generale nello sfruttamento delle risorse energetiche naturali rinnovabili, l'efficienza globale del sistema assume grande importanza, a causa dei costi realtivamente elevati dei mezzi di captazione dell'energia. The advancement of technological processes, however, poses the desirability of conducting certain electrochemical processes under relatively high pressure, with the aim of obtaining gaseous products at this pressure level, without having to resort to expensive compression processes both as an investment and as an operation. An example of this type is the opportunity to produce hydrogen by electrolysis of water by exploiting solar energy. In this case, as in general in the exploitation of renewable natural energy resources, the overall efficiency of the system assumes great importance, due to the real high costs of the energy collection means.

D'altra parte, la necessità di accumulare idrogeno in uno spazio limitato richiede che il gas stesso sia stoccato in serbatoi operanti a pressione elevata. Ora, come è noto, qualsiasi impianto industriale di compressione meccanica del gas richiede un dispendio di energia molto superiore a quanto termi-namicamente prevedibile, ponendo limiti economici non trascurabili alla realizzazione di impianti basati su unità di elettrolisi tradizionali, che generino idrogeno da elettrolisi dell'acqua a pressione prossima a quella atmosferica, sottoponendo poi il gas a compressione meccanica con lo scopo di accumularlo in serbatoi pressurizzati. On the other hand, the need to accumulate hydrogen in a limited space requires that the gas itself be stored in tanks operating under high pressure. Now, as is known, any industrial mechanical compression plant for gas requires a much higher energy expenditure than is thermally foreseeable, setting significant economic limits for the construction of plants based on traditional electrolysis units, which generate hydrogen from electrolysis of the gas. pressure water close to atmospheric pressure, then subjecting the gas to mechanical compression in order to accumulate it in pressurized tanks.

Le celle secondo il citato brevetto, potendo operare in un campo di medie pressioni, hanno già permesso la realizzazione di unità di elettrolisi dell'acqua sfruttanti l'energi a solare, per produrre direttamente idrogeno a pressioni fino a 10-20, massimo 30 bar. The cells according to the aforementioned patent, being able to operate in a medium pressure field, have already allowed the creation of water electrolysis units using solar energy, to directly produce hydrogen at pressures up to 10-20, maximum 30 bar .

Scopo della presente invenzione sono ora perfezionati elementi formatori di celle grazie ai quali è possibile superare tali livelli di pressione senza pre- Object of the present invention are now improved cell forming elements thanks to which it is possible to overcome these pressure levels without

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dere gli innumerevoli vantaggi offerti in partenza da tali celle. Altro scopo del trovato è quello di provvedere a un procedimento estremamente semplice e vantaggioso per la fabbricazione di detti elementi formatori di celle elettrolitiche. give the countless advantages offered initially by these cells. Another object of the invention is to provide an extremely simple and advantageous method for manufacturing said electrolytic cell forming elements.

Questi ed altri scopi sono ottenuti con un elemento formatore di celle, elemento bipolare o separatore, del tipo descritto nell'introduzione di questa descrizione ed in testa alla rivendicazione 1, caratterizzato ora dal fatto di presentare almeno una zona rinforzata con estensione minoritaria avente almeno un gradiente o variazione spaziale di composizione e di resistenza alla pressione dei gas interna alla cornice, rispetto alla porzione maggioritaria. These and other objects are obtained with a cell-forming element, bipolar or separator element, of the type described in the introduction of this description and at the head of claim 1, characterized now in that it has at least one reinforced zone with minority extension having at least one spatial gradient or variation in composition and resistance to gas pressure inside the frame, with respect to the majority portion.

Secondo una forma d'esecuzione del trovato lale porzione/i minoritaria/e Z Min. con gradiente di composizione ed incremento di resistenza alla pressione interna sono ripartite sulla lunghezza della cornice, preferibilmente sono concentrate verso o lungo la periferia esterna. In una forma di realizzazione, la porzione minoritaria a gradiente o variazione spaziale di composizione ed incremento della resistenza a pressione è disposta perifericamente; in particolare allorché il corpo ad estensione maggioritaria è formato da miscele a base di polimero termoplastico con cariche rinforzanti, il corpo ad estensione minoritaria è formato da materiale (co)-polimerico termoindurente rinforzato da fibre. Di preferenza la zona minoritaria è a forma di fascia esterna estesa solo trasversalmente, senza cioè coprire porzioni frontali della cornice. According to an embodiment of the invention, the minor portion (s) Z Min. With a composition gradient and an increase in resistance to internal pressure are distributed over the length of the frame, preferably concentrated towards or along the external periphery. In one embodiment, the minority portion with gradient or spatial variation of composition and increase in pressure resistance is arranged peripherally; in particular, when the majority extension body is made up of thermoplastic polymer-based mixtures with reinforcing fillers, the minority extension body is made up of fiber-reinforced thermosetting (co) -polymer material. Preferably, the minority zone is in the form of an external band extending only transversely, i.e. without covering front portions of the frame.

Essa può contenere o essere di metallo. It may contain or be made of metal.

Il procedimento secondo il trovato consiste nello stampare a caldo una miscela a base di resina termoplastica per creare la zona maggioritaria e nel formare, contemporaneamente o successivamente, almeno uno strato di zona minoritaria a gradliente o variazione di resistenza alla pressione con resina termoindurente e fibra. The method according to the invention consists in hot molding a mixture based on thermoplastic resin to create the majority zone and in forming, simultaneously or subsequently, at least one layer of minority zone with gradient or variation in resistance to pressure with thermosetting resin and fiber.

Il trovato sarà illustrato con riferimento ai disegni allegati nei quali: The invention will be illustrated with reference to the attached drawings in which:

- la fig. 1 è la sezione trasversale su scala ingrandita di un elemento secondo l'invenzione; - fig. 1 is the cross section on an enlarged scale of an element according to the invention;

- le fig. 2 e 3 sono viste frontali schematiche e parziali di un elemento bipolare rispettivamente separatore, e - the fig. 2 and 3 are schematic and partial front views of a bipolar separator element, respectively

- le fig. 2A, 2B e 2C sono viste schematiche e parziali in sezione trasversale ricavate con piani aventi per traccia le linee A-A, B-B, rispettivamente C-C in fig. 2. - the fig. 2A, 2B and 2C are schematic and partial cross-sectional views obtained with planes having as a trace the lines A-A, B-B, respectively C-C in fig. 2.

Una forma di realizzazione dell'invenzione è schematicamente rappresentata in sezione (su scala ingrandita) in fig. 1 dove la zona maggioritaria Z Mag. delle cornici (esemplificativamente) circolari 202 risp. 302 delle fig. 2 e 3 è ottenuta con le miscele di resina termoplastica e di cariche rinforzanti quali quelle elencate ed esemplificate nel detto brevetto US n° 4 758 322 mentre la zona minoritaria con gradiente Z Min (A) è applicata sul solo perimetro periferico della cornice 202 (302), senza interessarne le facce anteriore e posteriore. LGR indica l'interfaccia o linea di gradiente tra Z Mag. e Z An embodiment of the invention is schematically represented in section (on an enlarged scale) in fig. 1 where the majority zone Z Mag. Of the circular (202) frames respectively 302 of figs. 2 and 3 is obtained with the mixtures of thermoplastic resin and reinforcing fillers such as those listed and exemplified in said US patent No. 4 758 322 while the minority zone with gradient Z Min (A) is applied only to the peripheral perimeter of the frame 202 ( 302), without affecting the front and rear faces. LGR indicates the interface or gradient line between Z Mag. And Z

Min.; quest'ultima è ad esempio ottenuta con fibre (ad es. minerali) Fi e resina termoindurente poliestere RP. Il corpo compatto di fig. 1 può essere preparato in una o più fasi. Min .; the latter is for example obtained with fibers (e.g. minerals) Fi and thermosetting polyester resin RP. The compact body of fig. 1 can be prepared in one or more stages.

Nel caso più semplice rappresentato (formazione in due fasi successive), Z Min. può assumere i caratteri di una fascia di rinforzo periferico ottenuta mediante avvolgimento di fibre (minerali e/o organiche) impregnate con resina che viene portata ad indurimento preferibilmente a caldo ed in presenza di un catalizzatore. Z Min. è ricavata su una cornice 202 (302) precedentemente formata. In the simplest case represented (formation in two successive phases), Z Min. Can take on the characteristics of a peripheral reinforcement band obtained by winding fibers (mineral and / or organic) impregnated with resin which is preferably heat-hardened and in the presence of a catalyst. Z Min. Is obtained on a previously formed frame 202 (302).

Tuttavia è possibile ottenere il corpo composto in una sola fase scegliendo adeguatamente stampi e materiali. Analogamente la zona di rinforzo Z Min. può essere distribuita sulla periferia e/o sull'interno della cornice creando cosi settori a più gradienti. However, it is possible to obtain the compound body in one step by adequately choosing molds and materials. Similarly, the reinforcement zone Z Min. Can be distributed on the periphery and / or on the inside of the frame, thus creating sectors with multiple gradients.

Nel caso più semplice gli elementi secondo il trovato, costituiti da una matrice centrale ottenuta per stampaggio ad iniezione di polimeri termoplastici e da una periferia rinforzata per avvolgimento di fibre continue impregnate di resina termoindurente, hanno una struttra globale che presenta sorprendenti caratteristiche meccaniche di resistenza meccanica alla pressione interna, peralto senza rinunciare ad alcuna delle importanti prerogative delle celle di elettrolisi rivendicate dal brevetto fondamentale già citato. In the simplest case, the elements according to the invention, consisting of a central matrix obtained by injection molding of thermoplastic polymers and a reinforced periphery for winding continuous fibers impregnated with thermosetting resin, have a global structure which has surprising mechanical characteristics of mechanical strength at the internal pressure, I peralt without renouncing any of the important prerogatives of the electrolysis cells claimed by the fundamental patent already mentioned.

Le fibre impiegabili per la realizzazione del rinforzo periferico o circonferenziale sono ad esempio fibre di vetro, di carbonio o di natura chimica quali poliammidi o poliesteri. Resine impiegabili vantaggiosamente per la loro impregnazione sono ad esempio di tipo epossidico o poliesteri insaturi. The fibers that can be used for the realization of the peripheral or circumferential reinforcement are for example glass, carbon or chemical fibers such as polyamides or polyesters. Resins which can be used advantageously for their impregnation are, for example, of the epoxy or unsaturated polyester type.

Si consideri il caso di una cella di elettrolisi, concepita secondo il brevetto fondamentale già ricordato, ottenuta assiemando in serie elementi separatori ed elementi bipolari a sezione circolare. Ognuno di tali elementi venga avvolto perifericamente con un filo continuo impregnato con una resina più tardi sottoposta ad indurimento. Ogni elemento si presenterà quindi come una struttura composita, costituita da un nucleo centrale avente caratteristiche costruttive identiche a quelle rivendicate nel brevetto di cui sopra e da una corteccia periferica costituita dall'avvolgimento in fibra continua incorporato in una matrice polimerica. Consider the case of an electrolysis cell, conceived according to the fundamental patent already mentioned, obtained by assembling in series separating elements and bipolar elements with a circular section. Each of these elements is wound peripherally with a continuous thread impregnated with a resin later subjected to hardening. Each element will therefore appear as a composite structure, consisting of a central core having construction characteristics identical to those claimed in the above patent and a peripheral cortex consisting of the continuous fiber winding incorporated in a polymer matrix.

L'insieme degli elementi verrà a costituire un modulo di celle di elettrolisi capace di resistere a pressione interna ben più elevata che se fosse semplicemente costituito da elementi privi di avvolgimento impregnato periferico, ovvero corrispondenti a quanto in passato rivendicato. The set of elements will constitute a module of electrolysis cells capable of withstanding far higher internal pressure than if it were simply made up of elements without peripheral impregnated winding, or corresponding to what was claimed in the past.

Come l'esempio particolarmente semplice viene riferito quello di una cella avente una superficie elettrodica di 1 dm2, la quale era costituita da un nucleo centrale, Z Mag. creatrice della struttura di contenimento delle parti svolgenti il processo elettrochimico vero e proprio e conteneva la canalizzazioni (ad. es. 204, 207 ecc, rispettivamente 304, 307 ecc.) per la distribuzione e la raccolta dei fluidi di processo. Tale nucleo, che era stato ottenuto mediante stampaggio ad iniezione in polifenilenossi-do rinforzato con fibrille di vetro, secondo l'esempio 2 del brevetto US 4 758 322, aveva un diametro di As the particularly simple example is referred to that of a cell having an electrode surface of 1 dm2, which was constituted by a central core, Z Mag. Creator of the containment structure of the parts carrying out the actual electrochemical process and contained the canalizations (e.g. 204, 207 etc., respectively 304, 307 etc.) for the distribution and collection of process fluids. This core, which had been obtained by injection molding in glass fiber reinforced polyphenylene oxide, according to Example 2 of US Patent 4 758 322, had a diameter of

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180 mm ed una pressione di rottura a prova idraulica di 30 bar. Sulla sua superficie esterna veniva avvolto, per lo spessore di 3 mm, un filamento continuo di fibra di vetro impregnato in resina epossidica, mescolata con un usuale catalizzatore di indurimento. Dopo indurimento della fascia esterna si effettuava una prova di rottura della cella a pressione idraulica interna: la rottura si verificava a 170 bar. 180 mm and a hydraulic proof breaking pressure of 30 bar. On its external surface, a continuous filament of glass fiber impregnated with epoxy resin, mixed with a usual hardening catalyst, was wound for the thickness of 3 mm. After hardening of the outer band, a break test was carried out on the internal hydraulic pressure cell: the break occurred at 170 bar.

Con più zone Z Min. di composizioni diverse fra loro, anche se sempre a base di fibre minerale e resina termoindurente, si riusciva ad arrivare a pressioni anche di 200 bar. With several Z Min. Zones of different compositions, even if always based on mineral fibers and thermosetting resin, it was possible to reach pressures of up to 200 bar.

Claims

claims

1. Forming element of electrolytic cells, with reinforced frame, in particular bipolar or separating element, comprising a frame or frame (202, 302) in which an electrically conductive plate (201) or an electrically insulating diaphragm (301) is inserted , in which frame are provided holes (203, 303) for feeding the electrolyte, and for discharging the products obtained by electrolysis; afferent (204) and deferent (207) channels, in addition to insulated holes (209, 309) with gasket (211, 311), the same frame being formed of mixtures comprising at least one thermoplastic polymeric material and reinforcing fillers and additives; characterized in that it has at least one portion (Z Min.) reinforced with a minority extension having at least one gradient (A) or spatial variation in composition and resistance to gas pressure inside the frame, with respect to the majority extension portion (Z Mag. ).

2. Element according to claim 1), characterized in that the minority portion (s) (Z Min.) With composition gradients and increase in resistance to internal pressure are distributed along the length of the frame, preferably concentrated towards or along the outer periphery.

3. Element according to claim 2), characterized in that the majority extension body (Z Mag.) Is made up of thermoplastic polymer-based mixtures with reinforcing filler and additives, and the minor extension body (Z Min.) Is formed from polymeric or fiber-reinforced thermosetting co-polymeric material.

Element according to claims 1) and 2), wherein the minority portion contains or is made of metal.

5. Element according to the preceding claims, characterized by a core based on polymers or copolymers of propylene, acrylonitrile, styrene, dienes, pheno-lossids, and at least one band based on mineral or organic fibers wrapped on said core and embedded in one polyester or epoxy resin layer.

6. Method for preparing the elements according to claim 1), characterized in that a thermoplastic resin-based mixture is hot-molded to form the majority zone, and at the same time or subsequently is formed, at least one layer of minority zone with gradient (A) or spatial variation of co -position and pressure resistance with thermosetting fibers and resins.

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