CH644113A5 - N-substituted 2,6-dimethylmorpholine compounds - Google Patents

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CH644113A5
CH644113A5 CH756079A CH756079A CH644113A5 CH 644113 A5 CH644113 A5 CH 644113A5 CH 756079 A CH756079 A CH 756079A CH 756079 A CH756079 A CH 756079A CH 644113 A5 CH644113 A5 CH 644113A5
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Abstract

Novel compounds of the formula <IMAGE> in which R denotes ethyl or phenyl, and salts and N-oxides of these compounds which can be prepared by methods known per se. The compounds of the formula I have a fungicidal action and can be used as antimycotics, especially for the control of Candida albicans.

Description

       

  
 

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   PATENTANSPRÜCHE 1. Verbindungen der allgemeinen Formel
EMI1.1     
 worin R Äthyl oder   Phenyl    bedeutet, und Salze sowie N-Oxyde dieser   Verbindunga.   



   2. cis-4-   [3-(p-tert.-Amyl-phenyl)-2-methyl-propyl    -2,6 -dimethyl-morpholin und dessen Salze, sowie dessen N-Oxyd als Verbindungen nach Anspruch 1.



   3.   cis-4-/- [p-(a,a-Dimethyl-benzyl)-phenyl-2-methvl    -propyl/-2,6-dimethylmorpholin und dessen Salze, sowie dessen N-Oxyd als Verbindungen nach Anspruch 1.



   4. Verfahren zur Herstellung von Verbindungen der allgemeinen Formel
EMI1.2     
 worin R Äthyl oder Phenyl bedeutet, oder von Salzen hiervon, dadurch gekennzeichnet, dass man eine Verbindung der Formel
EMI1.3     
 worin R die obige Bedeutung hat, unter hydrierenden Bedingungen mit einer Verbindung der Formel
EMI1.4     
 umsetzt, und dass man gegebenenfalls zwecks Herstellung eines Salzes eine erhaltene Base der Formel I mit einer Säure behandelt.



   5. Verfahren zur Herstellung von N-Oxyden der Verbindungen der Formel I, dadurch gekennzeichnet, dass man nach dem Verfahren gemäss Anspruch 4 erhaltene Verbindungen mit Wasserstoffperoxid behandelt.



   6. Verfahren nach Anspruch 4, dadurch gekennzeichnet, dass man ein erhaltenes Racemat in die optischen   An-    tipoden aufspaltet.



   7. Pharmazeutisches Präparat, enthaltend mindestens eine der in den Ansprüchen 1-3 genannten Verbindungen und nicht-toxisches, inertes Trägermaterial.



   Die Erfindung betrifft heterocyclische Verbindungen der allgemeinen Formel
EMI1.5     
 worin R Äthyl oder Phenyl bedeutet, und Salze sowie N-Oxyde dieser Verbindungen.



   Die Erfindung betrifft ferner ein Verfahren zur Herstellung von Verbindungen der Formel I und von deren Salzen und N-Oxyden, sowie fungicide Mittel, welche diese Verbindungen enthalten.



   Das Verfahren zur Herstellung der erfindungsgemässen Verbindungen ist dadurch gekennzeichnet, dass man eine Verbindung der Formel
EMI1.6     
 worin R die obige Bedeutung hat, unter hydrierenden Bedingungen mit einer Verbindung der Formel
EMI1.7     
 umsetzt, oder dass man, zwecks Herstellung eines N-Oxyds, eine Verbindung der Formel I mit Wasserstoffperoxid oder Persäuren behandelt, oder dass man, zwecks Herstellung eines Salzes, eine Base der Formel I mit einer Säure in an sich   begkanater    Weise in ein Salz überführt.



   Die Umsetzung des substituierten Zimtaldehyds der Formel II mit   dem      cis-2,6-Dimethylmorpholin    der Formel III erfolgt unter hydrierenden Bedingungen, beispielsweise unter Verwendung eines Palladiumkatalysators, z.B. in Methanol.



   Zwecks Herstellung der N-Oxyde der Verbindungen der Formel I wird eine Verbindung der Formel I mit Wasserstoffperoxyd oder einer Persäure behandelt. Als Lösungsmittel dienen, im Falle der Verwendung von Wasserstoffperoxyd als   Oxydationsmittel,    Alkohole wie Methanol, Äthanol oder Isopropanol, wobei letzterer bevorzugt ist.



  Bevorzugte Reaktionstemperaturen liegen zwischen 0 und   500C,    besonders bevorzugt bei   402C.    Als Persäuren kön   nK beispielsweise    Peressigsäure, Perbenzoesäure, Metachlorperbenzoesäure, Peradipinsäure verwendet werden. Als Lösungsmittel für die Persäuren dienen vorzugsweise halogenierte Kohlenwasserstoffe wie Methylenchlorid, Chloroform oder Äthylenchlorid. Als Reaktionstemperaturen eignen sich die gleichen wie vorstehend für die Reaktion mit   Wasserstoffperoxyd    beschrieben.  



   Verbindungen der Formel I bilden Salze mit organi



  schen und anorganischen Säuren. Als Salze für die Verbindungen der   Formel    I kommen insbesondere Salze mit physiologisch verträglichen Säuren in Frage. Hierzu gehören vorzugsweise die Halogenwasserstoffsäuren, wie z.B. die Chlorwasserstoffsäure und die Bromwasserstoffsäure, ferner Phosphorsäure, Salpetersäure, ausserdem mono- und bifunktionelle Carbonsäuren und Hydroxycarbonsäuren, wie z.B. Essigsäure. Maleinsäure, Bernsteinsäure, Fumarsäure, Weinsäure, Zitronensäure, Salicylsäure, Sorbinsäure und Milchsäure, und schliesslich Sulfonsäuren, wie die 1,5   -Naphthalin,disulfonsäure.    Die Herstellung von derartigen Salzen erfolgt in an sich bekannter Weise.



   Die Ausgangsmaterialien III sind als   cis/trans-Gemi-    sche bekannt. Die cis-Ausgangsmaterialien III sind analog den Verfahren für die Herstellung der cis/trans-Gemische erhältlich.



   Die erfindungsgemässen Verbindungen enthalten in der den   Morpholiinrest    mit dem p-substituierten Phenylrest verbindenden Propylenkette ein asymmetrisches C-Atom und können daher in Form der Racemate und in Form der optischen Antipoden auftreten. Letztere können aus den anfallenden Racematen durch Spaltung mit optisch aktiven Säuren erhalten werden, z.B. mit (+)-Camphersäure,   ( + )-Campher- 10-sulfonsäure,    O,O'-Dibenzoylweinsäure (Loder D-Form), L(+)-Weinsäure, D(-)-Weinsäure, L(+) -Glutaminsäure-4-sulfonat, L(-)-Äpfelsäure oder   D( + )-Äp-    felsäure. Diese Spaltung kann nach üblichen Spaltungsmethoden erfolgen.



   Die erfindungsgemässen Verbindungen besitzen fungicide Wirkung und können dementsprechend zur Bekämpfung von Fungi in der Landwirtschaft und im Gartenbau Verwendung finden. Die Verbindungen eignen sich besonders zur Bekämpfung von echten Mehltaupilzen wie beispielsweise Erysiphe graminis (Getreidemehltau), Erysiphe cichoracearum (Gurkenmehltau), Podosphaera leucotricha   (Apfelmehltau),    Sphaerotheca pannosa (Rosenmehltau), Oidium tuckeri (echter Rebmehltau);

  Rostkrankheiten wie beispielsweise solche der Gattungen Puccinia, Uromyces und Hemileia insbesondere Puccinia graminis (Getreideschwarzrost), Puccinia coronata (Haferkronenrost), Puccinia   sorghi    (Maisrost), Puccinia striiformia (Getreidegelbrost), Puccinia recondita (Getreidebraunrost), Uromyces fabae und appendiculatus (Buschbohnenroste) sowie gegen   Hemileia    vastatrix (Kaffeerost) und Phragmidium mucronatum (Rosenrost).



   Ferner wirken diese Verbindungen auch gegen folgende phytopathogenen Pilze:
Ustilago avenae (Flugbrand), Venturia inaequalis (Apfelschorf), Cercospora arachidicola   (Erdnuss-Blattfleeken-    krankheit), Ophiobolus graminis (Getreide-Fusskrankheit), Septoria nodorum (Getreideblatt- und Spelzbräune) oder Marssonina rosae (Rosen-Sternrusstau). Einzelne Substan zen aus dieser Verbindungsklasse besitzen ausgeprägte Nebenwirkungen gegen verschiedene Species folgender Gattungen: Rhizoctonia, Tilletia, Helminthosporium sowie auch teilweise gegen Peronospora, Coniophora, Lenzites, Corticium, Thielaviopsis und Fusarium.



   Ausserdem wirken Verbindungen der Formel I auch gegen phytopathogene Bakterien wie beispielsweise Xanthomonas yesicatoria, Xanthomonas orxyzae und andere Xanthomonaden sowie auch gegen verschiedene Arten von Erwinia, z.B.   Erwinia    tracheiphila.



   Vor allem aber sind die erfindungsgemässen Wirkstoffe aufgrund ihrer fungistatischen und fungiziden Wirkung geeignet zur Bekämpfung von Infektionen, die durch Pilze und Hefen hervorgerufen werden, beispielsweise der Genera Candida,   Trichophyten    oder Histoplasma. Sie sind insbesondere wirksam gegen Candida-Arten wie Candida albicans und eignen sich vorzugsweise zur   lokalen    Therapie ober   ilächlicher    Infektionen der Haut und der Schleimhäute, insbesonders des Genitaltraktes, beispielsweise Vaginitis, speziell verursacht durch Candida. Die Applikationsform der Wahl ist die lokale, so dass die Wirkstoffe als therapeutisch aktive Präparate in Form von Salben, Zäpfchen, Supposi   torien,    Ovula oder anderen geeigneten Formen zur   Anwen    dung kommen können.



   Die Herstellung der pharmazeutischen Präparate kann in an sich bekannter Weise durch Vermischen der Wirkstoffe mit üblichen organischen oder anorganischen inerten Trägermaterialien und/oder Hilfsstoffen, wie Wasser, Ge   platine,    Milchzucker, Stärke, Magnesiumstearat, Talk, pflanzliche Öle, Polyalkylenglykole, Vaseline, Konservierungs-, Stabilisierungs-, Netz- oder Emulgiermittel, Salze zur Ver änderung des osmotischen Druckes oder Puffer, erfolgen.



   Die Dosierung erfolgt nach individuellen Erfordernissen, jedoch dürfte eine Applikation von täglich 1-2 Ta   betten,    die 50-100 mg Wirkstoff enthalten, während weniger Tage eine bevorzugte Dosierung darstellen. Die Salben enthalten zweckmässigerweise   0,3-5 %,    vorzugsweise 0,5-2%, besonders bevorzugt 0,5-1% an Wirkstoff. Der nachstehende Versuchsbericht und die in der Tabelle angegebenen Resultate geben dem Fachmann ebenfalls die notwendige Information für die Dosierung der Wirkstoffe.



   Die erfindungsgemässen Verbindungen wurden auf ihre Wirksamkeit gegen Candida albicans in dem in Path. Microbiol. 23: 62-68 (1960) beschriebenen   Vaginal-Candti-    diasis-Test an der Ratte geprüft, wobei die folgenden Resultate erhalten wurden: Verbindung Konzentration in %, bei der eine  ED 50 
Wirkung eintrat   cis-4- [3-(p-tert.    Amylphenyl)-2-methylphenyl]  -2,6-dimethyl-morpholin 0,01   cis-4-{3-[p-(,-Dimethyl-    benzyl)-phenyl] -2-methylpropyl}-2,6-dimethylmorpholin 0,01
Beispiel 1
20,0 g   p-(a,aDimethyl-benzyl)-z'-methyl-zimtaldehyd    und 9,6 g cis-2,6-Dimethylmorpholin werden in 60 ml Methanol unter Argonbegasung mit 1 g   5%    Palladium auf Kohle versetzt und anschliessend bis zur Beendigung der Wasserstoffaufnahme hydriert. 

  Die vom Katalysator befreite   Reaktionsiösung    wird unter vermindertem Druck eingedampft, mit Chloroform an Aluminiumoxyd (Aktivitätsstufe II) chromatographiert und anschliessend im Hochvakuum destilliert. Man erhält   cis-4-(3-[p-(a,a-Dimethyl-      -benzyl)-phenyl-2-methyl-propyl    }-2,6-dimethylmorpholin mit einem Siedepunkt von 1620C/0,04 Torr.



   Beispiel 2
In Analogie zu den Angaben in Beispiel 1 erhält man, ausgehend von   p-(tert.-Amyl-phenyl)-a'-methyl-zimtaldehyd    und cis-2,6-Dimethylmorpholin, das   cis-4-[3-(p-tert.-Amyl-      -phenvl)-2-methyl-propyl]    -2,6-dimethyl-morpholin.  



   Beispiel 3
266 g   cis-4-[3-(p-tert.-Amyl-phenyl)-2-methyl-propylj -    -2,6-dimethyl-morpholin werden in 500 ml absolutem Äthanol gelöst und bei Raumtemperatur 500 ml einer 28% Chlorwasserstoff-Äthanollösung zugetropft. Die homogene Lösung wird am Rotationsverdampfer zur Trockne eingeengt und der Rückstand aus 100   mll    Wasser   umkristallisiert.   



  Das Kristallisat wird mit Wasser gewaschen und im Vakuumtrockenschrank bei   55"C    getrocknet. Man erhält das Hydrochlorid von cis-4-   [3-(p-tert.-Amyl-phenyl)-2-methyl-pro-    pyl] -2,6-dimethyl-morpholin als weisse, leicht hygroskopische Kristalle mit Smp.   204-2060C.   



   Beispiel 4
Zu 21 g   cis-4-[3-(p-tert.-Amyl-phenyl)-2-methyl-propylj-    -2,6-dimethyl-morpholin wird unter Aceton-Trockeneiskühlung eine Lösung von 60 ml 30%-Wasserstoffperoxid in 60 ml Essigsäureanhydrid so zugetropft, dass die Reaktionstemperatur   50"C    nicht übersteigt und anschliessend 16 Stunden bei Rapmtemperatur   ;.eiteTreagieren    gelassen.



  Der Ansatz wird   milt-ls    Dünnschichtchromatographie (He   xan-Äther    1:1) überprüft. Zwecks Zerstörung des überschüssigen Peroxids wird die Reaktionslösung   auf - 100C    abgekühlt und mit 200 ml 40%-Kalilauge versetzt. Nach 20stündigem Nachrühren wird mit 500 ml Wasser verdünnt und mit Chloroform erschöpfend extrahiert. Die vereinigten Chloroformextrakte werden neutralgewaschen, getrocknet und eingedampft. Durch Umkristallisation des Rückstandes aus 100 ml Pentan wird reines   cis-4-[3-(p-tert.-Amx    !   -phenyl)-2-methyl-propylj -2,6-dimethyl-morpholin-4-oxid    erhalten.



   Die folgenden Beispiele beschreiben die Herstellung pharmazeutischer Präparate:
Beispiel 5
Es werden in üblicher Weise Vaginaltabletten folgender Zusammensetzung hergestellt: cis-4-   (3-(p-tert.      -Amyl-phenyl)-2-methyl-      -propyl]-2,6-dimethyl-morpholin    50 mg Sek. 

  Calciumphosphat   2HtO    400 mg Direkt pressbare Stärke STA-RX1500 261 mg Milchzucker (sprühgetrocknet) 100 mg Polyvinylpyrrolidon 25 mg Zitronensäure 5 mg Magnesiumstearat 6 mg
847 mg
Beispiel 6
Es wird eine Salbe folgender Zusammensetzung hergestellt:   cis-4-(3- [p-(a, a-Dimethylbenzyl)-phe-    nyl]   2-methylpropyl    }-2,6-dimethyl -morpholin 0,7 g Cetylalkohol 3,6 g Wollfett 9,0 g Vaseline, weiss 79,3 g Paraffinöl 7,4 g
100,0 g
Beispiel 7
Es wird eine Creme folgender Zusammensetzung hergestellt:   cis-4- [3-(p-tert.-Amylphenyl)-2-      -methyl-propyl] -2,6-dimethyl-morpholin    0,7 g Polyoxyäthylenstearat 3,3 g Stearylalkohol 8,0 g Dickflüssiges Paraffinöl 10,0 g Vaseline, weiss 10,0 g Carboxyvinylpolymer CARBOPOL 934 Ph 0,3 g NaOH, reinst 0,07 g Wasser, entsalzt ad 100,0 g 



  
 

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   PATENT CLAIMS 1. Compounds of the general formula
EMI1.1
 wherein R is ethyl or phenyl, and salts and N-oxides of this compounda.



   2. cis-4- [3- (p-tert-amylphenyl) -2-methyl-propyl -2,6-dimethyl-morpholine and its salts, and its N-oxide as compounds according to claim 1.



   3. cis-4 - / - [p- (a, a-dimethyl-benzyl) -phenyl-2-methylene-propyl / -2,6-dimethylmorpholine and its salts, and its N-oxide as compounds according to claim 1.



   4. Process for the preparation of compounds of the general formula
EMI1.2
 wherein R is ethyl or phenyl, or salts thereof, characterized in that a compound of the formula
EMI1.3
 wherein R has the above meaning under hydrogenating conditions with a compound of the formula
EMI1.4
 and, if necessary, to obtain a base, a base of the formula I obtained is treated with an acid in order to prepare a salt.



   5. A process for the preparation of N-oxides of the compounds of the formula I, characterized in that compounds obtained by the process according to claim 4 are treated with hydrogen peroxide.



   6. The method according to claim 4, characterized in that a racemate obtained is split into the optical tipodes.



   7. Pharmaceutical preparation containing at least one of the compounds mentioned in claims 1-3 and non-toxic, inert carrier material.



   The invention relates to heterocyclic compounds of the general formula
EMI1.5
 wherein R is ethyl or phenyl, and salts and N-oxides of these compounds.



   The invention further relates to a process for the preparation of compounds of formula I and their salts and N-oxides, and fungicidal agents which contain these compounds.



   The process for the preparation of the compounds according to the invention is characterized in that a compound of the formula
EMI1.6
 wherein R has the above meaning under hydrogenating conditions with a compound of the formula
EMI1.7
 or that, for the preparation of an N-oxide, a compound of the formula I is treated with hydrogen peroxide or peracids, or that, for the preparation of a salt, a base of the formula I is converted into a salt with an acid in an inherently beganate manner .



   The reaction of the substituted cinnamaldehyde of the formula II with the cis-2,6-dimethylmorpholine of the formula III is carried out under hydrogenating conditions, for example using a palladium catalyst, e.g. in methanol.



   To prepare the N-oxides of the compounds of the formula I, a compound of the formula I is treated with hydrogen peroxide or a peracid. Serve as solvent, in the case of using hydrogen peroxide as the oxidizing agent, alcohols such as methanol, ethanol or isopropanol, the latter being preferred.



  Preferred reaction temperatures are between 0 and 500C, particularly preferably 402C. Peracetic acid, peracetic acid, perbenzoic acid, metachloroperbenzoic acid, peradipic acid can be used as peracids. Halogenated hydrocarbons such as methylene chloride, chloroform or ethylene chloride are preferably used as solvents for the peracids. Suitable reaction temperatures are the same as described above for the reaction with hydrogen peroxide.



   Compounds of formula I form salts with organi



  and inorganic acids. Particularly suitable salts for the compounds of the formula I are salts with physiologically tolerated acids. These preferably include the hydrohalic acids, e.g. hydrochloric acid and hydrobromic acid, also phosphoric acid, nitric acid, also mono- and bifunctional carboxylic acids and hydroxycarboxylic acids, e.g. Acetic acid. Maleic acid, succinic acid, fumaric acid, tartaric acid, citric acid, salicylic acid, sorbic acid and lactic acid, and finally sulfonic acids such as 1,5-naphthalene, disulfonic acid. Such salts are prepared in a manner known per se.



   The starting materials III are known as cis / trans mixtures. The cis starting materials III can be obtained analogously to the processes for the preparation of the cis / trans mixtures.



   The compounds according to the invention contain an asymmetric carbon atom in the propylene chain connecting the morpholine residue with the p-substituted phenyl residue and can therefore occur in the form of the racemates and in the form of the optical antipodes. The latter can be obtained from the resulting racemates by cleavage with optically active acids, e.g. with (+) - camphoric acid, (+) camphor-10-sulfonic acid, O, O'-dibenzoyl tartaric acid (L or D form), L (+) - tartaric acid, D (-) - tartaric acid, L (+) -glutamic acid -4-sulfonate, L (-) - malic acid or D (+) -appleic acid. This cleavage can be carried out using customary cleavage methods.



   The compounds according to the invention have a fungicidal action and can accordingly be used to combat fungi in agriculture and horticulture. The compounds are particularly suitable for controlling powdery mildew fungi such as, for example, Erysiphe graminis (powdery mildew), Erysiphe cichoracearum (cucumber powdery mildew), Podosphaera leucotricha (powdery mildew), Sphaerotheca pannosa (powdery mildew), Oidium tuckerta (powdery mildew);

  Rust diseases such as those of the genera Puccinia, Uromyces and Hemileia, in particular Puccinia graminis (black cereal rust), Puccinia coronata (oat crown rust), Puccinia sorghi (corn grate), Puccinia striiformia (cereal gel rust), Puccinia recondita (cereal brown rust), Uromyiculula fabae (Busomybsulabrous) and appendobes (beans) fabste (appomybicula fabae) and appendicces fabste (appinobicula fabae) and appendicces fabae (apples) beans against Hemileia vastatrix (coffee rust) and Phragmidium mucronatum (rose rust).



   These compounds also act against the following phytopathogenic fungi:
Ustilago avenae (wildfire), Venturia inaequalis (apple scab), Cercospora arachidicola (peanut leaf stain), Ophiobolus graminis (cereal foot disease), Septoria nodorum (grain leaf and brown tan) or Marssonina rosae (rose star soot). Individual substances from this class of compounds have pronounced side effects against various species of the following genera: Rhizoctonia, Tilletia, Helminthosporium and also partially against Peronospora, Coniophora, Lenzites, Corticium, Thielaviopsis and Fusarium.



   In addition, compounds of the formula I also act against phytopathogenic bacteria such as, for example, Xanthomonas yesicatoria, Xanthomonas orxyzae and other xanthomonads, and also against various types of Erwinia, e.g. Erwinia tracheiphila.



   Above all, however, due to their fungistatic and fungicidal activity, the active compounds according to the invention are suitable for combating infections caused by fungi and yeasts, for example the genera candida, trichophytes or histoplasma. They are particularly effective against Candida species such as Candida albicans and are preferably suitable for the local therapy of superficial infections of the skin and mucous membranes, in particular of the genital tract, for example vaginitis, especially caused by Candida. The application form of choice is the local one, so that the active substances can be used as therapeutically active preparations in the form of ointments, suppositories, suppositories, ovules or other suitable forms.



   The pharmaceutical preparations can be prepared in a manner known per se by mixing the active ingredients with customary organic or inorganic inert carrier materials and / or auxiliaries, such as water, Ge board, lactose, starch, magnesium stearate, talc, vegetable oils, polyalkylene glycols, petroleum jelly, preservatives. , Stabilizers, wetting agents or emulsifiers, salts for changing the osmotic pressure or buffers.



   The dosage is made according to individual requirements, however an application of 1-2 days a day containing 50-100 mg of active ingredient should be a preferred dosage during a few days. The ointments appropriately contain 0.3-5%, preferably 0.5-2%, particularly preferably 0.5-1% of active ingredient. The following test report and the results given in the table also give the person skilled in the art the necessary information for the dosage of the active compounds.



   The compounds according to the invention were tested for their activity against Candida albicans in the path. Microbiol. 23: 62-68 (1960) described vaginal candi diasis test on the rat, whereby the following results were obtained: Compound concentration in%, at which an ED 50
Effect occurred cis-4- [3- (p-tert. Amylphenyl) -2-methylphenyl] -2,6-dimethylmorpholine 0.01 cis-4- {3- [p - (, - dimethylbenzyl) - phenyl] -2-methylpropyl} -2,6-dimethylmorpholine 0.01
example 1
20.0 g of p- (a, aDimethyl-benzyl) -z'-methyl-cinnamaldehyde and 9.6 g of cis-2,6-dimethylmorpholine are mixed with 1 g of 5% palladium-on-carbon in 60 ml of methanol while gassing with argon and then hydrogenated until the hydrogen uptake ceases.

  The reaction solution freed from the catalyst is evaporated under reduced pressure, chromatographed with chloroform on aluminum oxide (activity level II) and then distilled in a high vacuum. This gives cis-4- (3- [p- (a, a-dimethyl-benzyl) phenyl-2-methyl-propyl} -2,6-dimethylmorpholine with a boiling point of 1620C / 0.04 Torr.



   Example 2
Analogously to the information in Example 1, starting from p- (tert-amylphenyl) -a'-methyl-cinnamaldehyde and cis-2,6-dimethylmorpholine, the cis-4- [3- (p- tert-amyl-phenol) -2-methyl-propyl] -2,6-dimethyl-morpholine.



   Example 3
266 g of cis-4- [3- (p-tert-amylphenyl) -2-methyl-propylj - -2,6-dimethyl-morpholine are dissolved in 500 ml of absolute ethanol and at room temperature 500 ml of a 28% hydrogen chloride - Dripped ethanol solution. The homogeneous solution is evaporated to dryness on a rotary evaporator and the residue is recrystallized from 100 ml of water.



  The crystals are washed with water and dried in a vacuum drying cabinet at 55 ° C. The hydrochloride of cis-4- [3- (p-tert-amylphenyl) -2-methyl-propyl] -2.6 is obtained -dimethyl-morpholine as white, slightly hygroscopic crystals with mp. 204-2060C.



   Example 4
A solution of 60 ml of 30% hydrogen peroxide is added to 21 g of cis-4- [3- (p-tert-amylphenyl) -2-methyl-propylj- -2,6-dimethyl-morpholine while cooling with acetone dry ice 60 ml of acetic anhydride were added dropwise so that the reaction temperature did not exceed 50 ° C. and then left to react for 16 hours at rapeseed temperature.



  The mixture is checked using thin-layer chromatography (hexane ether 1: 1). In order to destroy the excess peroxide, the reaction solution is cooled to −100 ° C. and mixed with 200 ml of 40% potassium hydroxide solution. After stirring for 20 hours, the mixture is diluted with 500 ml of water and extracted exhaustively with chloroform. The combined chloroform extracts are washed neutral, dried and evaporated. By recrystallization of the residue from 100 ml of pentane, pure cis-4- [3- (p-tert.-Amx! -Phenyl) -2-methyl-propylj -2,6-dimethyl-morpholine-4-oxide is obtained.



   The following examples describe the manufacture of pharmaceutical preparations:
Example 5
Vaginal tablets of the following composition are produced in the usual way: cis-4- (3- (p-tert. -Amylphenyl) -2-methyl-propyl] -2,6-dimethyl-morpholine 50 mg sec.

  Calcium phosphate 2HtO 400 mg Directly compressible starch STA-RX1500 261 mg milk sugar (spray dried) 100 mg polyvinylpyrrolidone 25 mg citric acid 5 mg magnesium stearate 6 mg
847 mg
Example 6
An ointment of the following composition is produced: cis-4- (3- [p- (a, a-dimethylbenzyl) phenyl] 2-methylpropyl} -2,6-dimethyl-morpholine 0.7 g cetyl alcohol 3.6 g wool fat 9.0 g petroleum jelly, white 79.3 g paraffin oil 7.4 g
100.0 g
Example 7
A cream of the following composition is produced: cis-4- [3- (p-tert-amylphenyl) -2- -methyl-propyl] -2,6-dimethyl-morpholine 0.7 g polyoxyethylene stearate 3.3 g stearyl alcohol 8 , 0 g viscous paraffin oil 10.0 g petroleum jelly, white 10.0 g carboxyvinyl polymer CARBOPOL 934 Ph 0.3 g NaOH, purest 0.07 g water, desalted ad 100.0 g


    

Claims (7)

PATENTANSPRÜCHE 1. Verbindungen der allgemeinen Formel EMI1.1 worin R Äthyl oder Phenyl bedeutet, und Salze sowie N-Oxyde dieser Verbindunga.  PATENT CLAIMS 1. Compounds of the general formula EMI1.1  wherein R is ethyl or phenyl, and salts and N-oxides of this compounda. 2. cis-4- [3-(p-tert.-Amyl-phenyl)-2-methyl-propyl -2,6 -dimethyl-morpholin und dessen Salze, sowie dessen N-Oxyd als Verbindungen nach Anspruch 1.  2. cis-4- [3- (p-tert-amylphenyl) -2-methyl-propyl -2,6-dimethyl-morpholine and its salts, and its N-oxide as compounds according to claim 1. 3. cis-4-/- [p-(a,a-Dimethyl-benzyl)-phenyl-2-methvl -propyl/-2,6-dimethylmorpholin und dessen Salze, sowie dessen N-Oxyd als Verbindungen nach Anspruch 1.  3. cis-4 - / - [p- (a, a-dimethyl-benzyl) -phenyl-2-methylene-propyl / -2,6-dimethylmorpholine and its salts, and its N-oxide as compounds according to claim 1. 4. Verfahren zur Herstellung von Verbindungen der allgemeinen Formel EMI1.2 worin R Äthyl oder Phenyl bedeutet, oder von Salzen hiervon, dadurch gekennzeichnet, dass man eine Verbindung der Formel EMI1.3 worin R die obige Bedeutung hat, unter hydrierenden Bedingungen mit einer Verbindung der Formel EMI1.4 umsetzt, und dass man gegebenenfalls zwecks Herstellung eines Salzes eine erhaltene Base der Formel I mit einer Säure behandelt.  4. Process for the preparation of compounds of the general formula EMI1.2  wherein R is ethyl or phenyl, or salts thereof, characterized in that a compound of the formula EMI1.3  wherein R has the above meaning under hydrogenating conditions with a compound of the formula EMI1.4  and, if necessary, to obtain a base, a base of the formula I obtained is treated with an acid to prepare a salt. 5. Verfahren zur Herstellung von N-Oxyden der Verbindungen der Formel I, dadurch gekennzeichnet, dass man nach dem Verfahren gemäss Anspruch 4 erhaltene Verbindungen mit Wasserstoffperoxid behandelt.  5. A process for the preparation of N-oxides of the compounds of the formula I, characterized in that compounds obtained by the process according to claim 4 are treated with hydrogen peroxide. 6. Verfahren nach Anspruch 4, dadurch gekennzeichnet, dass man ein erhaltenes Racemat in die optischen An- tipoden aufspaltet.  6. The method according to claim 4, characterized in that a racemate obtained is split into the optical tipodes. 7. Pharmazeutisches Präparat, enthaltend mindestens eine der in den Ansprüchen 1-3 genannten Verbindungen und nicht-toxisches, inertes Trägermaterial.  7. Pharmaceutical preparation containing at least one of the compounds mentioned in claims 1-3 and non-toxic, inert carrier material. Die Erfindung betrifft heterocyclische Verbindungen der allgemeinen Formel EMI1.5 worin R Äthyl oder Phenyl bedeutet, und Salze sowie N-Oxyde dieser Verbindungen.  The invention relates to heterocyclic compounds of the general formula EMI1.5  wherein R is ethyl or phenyl, and salts and N-oxides of these compounds. Die Erfindung betrifft ferner ein Verfahren zur Herstellung von Verbindungen der Formel I und von deren Salzen und N-Oxyden, sowie fungicide Mittel, welche diese Verbindungen enthalten.  The invention further relates to a process for the preparation of compounds of formula I and their salts and N-oxides, and fungicidal agents which contain these compounds. Das Verfahren zur Herstellung der erfindungsgemässen Verbindungen ist dadurch gekennzeichnet, dass man eine Verbindung der Formel EMI1.6 worin R die obige Bedeutung hat, unter hydrierenden Bedingungen mit einer Verbindung der Formel EMI1.7 umsetzt, oder dass man, zwecks Herstellung eines N-Oxyds, eine Verbindung der Formel I mit Wasserstoffperoxid oder Persäuren behandelt, oder dass man, zwecks Herstellung eines Salzes, eine Base der Formel I mit einer Säure in an sich begkanater Weise in ein Salz überführt.  The process for the preparation of the compounds according to the invention is characterized in that a compound of the formula EMI1.6  wherein R has the above meaning under hydrogenating conditions with a compound of the formula EMI1.7  or that, for the preparation of an N-oxide, a compound of the formula I is treated with hydrogen peroxide or peracids, or that, for the preparation of a salt, a base of the formula I is converted into a salt with an acid in an inherently beganate manner . Die Umsetzung des substituierten Zimtaldehyds der Formel II mit dem cis-2,6-Dimethylmorpholin der Formel III erfolgt unter hydrierenden Bedingungen, beispielsweise unter Verwendung eines Palladiumkatalysators, z.B. in Methanol.  The reaction of the substituted cinnamaldehyde of the formula II with the cis-2,6-dimethylmorpholine of the formula III is carried out under hydrogenating conditions, for example using a palladium catalyst, e.g. in methanol. Zwecks Herstellung der N-Oxyde der Verbindungen der Formel I wird eine Verbindung der Formel I mit Wasserstoffperoxyd oder einer Persäure behandelt. Als Lösungsmittel dienen, im Falle der Verwendung von Wasserstoffperoxyd als Oxydationsmittel, Alkohole wie Methanol, Äthanol oder Isopropanol, wobei letzterer bevorzugt ist.  To prepare the N-oxides of the compounds of the formula I, a compound of the formula I is treated with hydrogen peroxide or a peracid. Serve as solvent, in the case of using hydrogen peroxide as the oxidizing agent, alcohols such as methanol, ethanol or isopropanol, the latter being preferred.   Bevorzugte Reaktionstemperaturen liegen zwischen 0 und 500C, besonders bevorzugt bei 402C. Als Persäuren kön nK beispielsweise Peressigsäure, Perbenzoesäure, Metachlorperbenzoesäure, Peradipinsäure verwendet werden. Als Lösungsmittel für die Persäuren dienen vorzugsweise halogenierte Kohlenwasserstoffe wie Methylenchlorid, Chloroform oder Äthylenchlorid. Als Reaktionstemperaturen eignen sich die gleichen wie vorstehend für die Reaktion mit Wasserstoffperoxyd beschrieben. **WARNUNG** Ende CLMS Feld konnte Anfang DESC uberlappen**. Preferred reaction temperatures are between 0 and 500C, particularly preferably 402C. Peracetic acid, peracetic acid, perbenzoic acid, metachloroperbenzoic acid, peradipic acid can be used as peracids. Halogenated hydrocarbons such as methylene chloride, chloroform or ethylene chloride are preferably used as solvents for the peracids. Suitable reaction temperatures are the same as described above for the reaction with hydrogen peroxide. ** WARNING ** End of CLMS field could overlap beginning of DESC **.
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