CH562202A5 - Dopa-derivs - with hypotensive, antipyretic and anti -parkinson properties - Google Patents

Dopa-derivs - with hypotensive, antipyretic and anti -parkinson properties

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CH562202A5
CH562202A5 CH771573A CH771573A CH562202A5 CH 562202 A5 CH562202 A5 CH 562202A5 CH 771573 A CH771573 A CH 771573A CH 771573 A CH771573 A CH 771573A CH 562202 A5 CH562202 A5 CH 562202A5
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    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07CACYCLIC OR CARBOCYCLIC COMPOUNDS
    • C07C233/00Carboxylic acid amides
    • C07C233/01Carboxylic acid amides having carbon atoms of carboxamide groups bound to hydrogen atoms or to acyclic carbon atoms
    • C07C233/45Carboxylic acid amides having carbon atoms of carboxamide groups bound to hydrogen atoms or to acyclic carbon atoms having the nitrogen atom of at least one of the carboxamide groups bound to a carbon atom of a hydrocarbon radical substituted by carboxyl groups
    • C07C233/46Carboxylic acid amides having carbon atoms of carboxamide groups bound to hydrogen atoms or to acyclic carbon atoms having the nitrogen atom of at least one of the carboxamide groups bound to a carbon atom of a hydrocarbon radical substituted by carboxyl groups with the substituted hydrocarbon radical bound to the nitrogen atom of the carboxamide group by an acyclic carbon atom
    • C07C233/47Carboxylic acid amides having carbon atoms of carboxamide groups bound to hydrogen atoms or to acyclic carbon atoms having the nitrogen atom of at least one of the carboxamide groups bound to a carbon atom of a hydrocarbon radical substituted by carboxyl groups with the substituted hydrocarbon radical bound to the nitrogen atom of the carboxamide group by an acyclic carbon atom having the carbon atom of the carboxamide group bound to a hydrogen atom or to a carbon atom of an acyclic saturated carbon skeleton

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Abstract

Title cpds. are of formula (I) (where R1 is OH or opt. alkenyl-, alkynyl- or phenyl- subst. alkoxy, R2 is H phenyl or opt. alkenyl- or alkynyl- subst. alkyl, R3 is H, alkanoyl opt. subst. by alkoxy or opt. alkoxy- or halo-substd. phenyl, opt. alkoxy-orhalo-subst. benzoyl, alkenoyl, alkynoyl, opt. phenyl-subst. alkoxycarbonyl, opt. alkyl-subst. aminocarbonyl, or nitro-subst. phenyllthio and R4 is alkanoyl opt. subst. by alkoxy or opt. alkoxy- or halo-subst. phenyl, opt. alkoxy- or halo-subst. benzoyl, alkenoyl, alkynoyl, alkoxycarbonyl, opt. alkylsubst. aminocarbonyl, alkylsulphonyl, alkoxymethyl, or alkyl subst. by alkenyl, alkynyl, alkoxyalkyl, CN, COOH, opt. alkenyl-alkynyl- or phenyl-subst. alkoxycarbonyl or opt. alkyl-subst. aminocarbonyl; R3 being other than R4, and aliphatic residues R1-4 or aliphatic portions of residues R1-4 being is not >18C) and their salts.

Description

  

  
 



   Die vorliegende Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung von insbesondere in L- oder DL-Form vorliegenden Phenylalaninderivaten der allgemeinen Formel
EMI1.1     
 in der R, Hydroxy oder gegebenenfalls alkenyl-, alkinyloder phenyl-substituiertes Alkoxy, R2 Wasserstoff, Phenyl oder gegebenenfalls alkenyl- oder alkinyl-substituiertes Alkyl, R3 Alkanoyl mit mindestens 3 Kohlenstoffatomen, durch Alkoxy oder durch gegebenenfalls alkoxy- oder halogensubstituiertes Phenyl substituiertes Alkanoyl, gegebenenfalls alkoxy- oder halogen-substituiertes Benzoyl, Alkenoyl, Alkinoyl, Alkoxycarbonyl, gegebenenfalls alkyl-substituiertes Aminocarbonyl oder Alkylsulfonyl, darstellt, und worin ferner aliphatische Reste R1 bis R3 bzw. aliphatische Teile der Reste   Rl    bis R3 je bis zu 18 Kohlenstoffatome aufweisen, sowie von Salzen dieser Verbindungen.



   Die vorstehend genannten aliphatischen Reste können sowohl geradkettig als auch verzweigt sein. Die Alkylreste enthalten bevorzugt bis zu 7 Kohlenstoffatome, wie z. B.



  Methyl. Äthyl. Isopropyl, n-Hexyl oder n-Heptyl. Die Alkenylalkylgruppen enthalten bevorzugt 3 bis 7 Kohlenstoffatome, wie beispielsweise Allyl, 2-Butenyl oder 2,4-Pentadienyl. Die Alkinylalkylgruppen enthalten bevorzugt 3 bis 7 Kohlenstoffatome, wie beispielsweise 2-Propinyl. Die   Alkoxy-,    Alkenylalkoxy- und Alkinylalkoxygruppen haben analoge Bedeutung.



   Von den Halogenatomen kommen Fluor, Chlor, Brom und Jod in Betracht. Bevorzugt sind Chlor und Brom.



   Die oben genannten Alkanoylreste enthalten mindestens 3. bevorzugt bis 8 Kohlenstoffatome, wie z. B. der Propionyl-, Butyryl-, Valeryl-,   Hexanoyl-,    Heptanoyl- oder Isobutyrylrest. Die Alkenoylreste enthalten bevorzugt 3 bis 8 Kohlenstoffatome, wie z. B. der Acrylyl-, Crotonyl- oderss-Methylcrotonylrest. Die Alkinoylgruppen enthalten bevorzugt 3 bis 8 Kohlenstoffatome, wie z. B. die Propioloyl- oder Methylpropioloylgruppe. Die Alkoxycarbonyl -, Alkenylalkoxycarbonyl- und Alkinylalkoxycarbonylgruppen enthalten bevorzugt bis 8 Kohlenstoffatome, wie z. B. die Methoxycarbonyl-, Äthoxycarbonyl-, t-Butoxycarbonyl-, Allyloxycarbonyl-, 2,4-Pentadienyloxycarbonyl- oder 2-Propinyloxycarbonylgruppe.



   Säuren der Formel I bilden mit Basen Salze. Solche Salze sind z. B. das Dinatrium-, Dikalium- und Diammoniumsalz. Die Aminogruppen der Verbindungen der Formel I bilden auch Säureadditionssalze. Solche Salze sind z. B. das Hydrochlorid, Hydrobromid, Oxalat, Tartrat, Maleat usw.



   Eine bevorzugte Gruppe der erfindungsgemäss herstellbaren Phenylalaninderivate der Formel I sind diejenigen, worin R2 Wasserstoff darstellt, sowie Salze dieser Verbindungen. Interessante Verbindungen der Formel I sind ferner diejenigen, worin   Rl    Hydroxy, Methoxy, Äthoxy, Benzyloxy, t-Butoxy, Allyloxy oder 2-Butenyloxy und R3 Alkanoyl mit 3 bis 8 Kohlenstoffatomen (z. B. Propionyl oder Butyryl), Benzoyl, Äthoxycarbonyl, Dimethylaminocarbonyl oder Mesyl, darstellen, sowie auch Salze hiervon.



   Das erfindungsgemässe Verfahren zur Herstellung der Phenylalaninderivate der Formel I und deren Salze ist dadurch gekennzeichnet, dass man eine Verbindung der allgemeinen Formel
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 in der   Rl    und R2 die oben gegebene Bedeutung haben, unter wasserfreien Bedingungen mit einer Lewis-Säure behandelt. das erhaltene Produkt mit einem die Gruppe   R3    abgebenden Mittel, worin R3 die oben gegebene Bedeutung hat. umsetzt und das erhaltene Produkt einer milden Hydrolyse unterwirft. worauf man erwünschtenfalls ein erhaltenes Produkt in ein Salz überführt.



   Durch das erfindungsgemässe Verfahren wird die unsubstituierte oder einfach substituierte Aminogruppe der Ausgangsverbindung der Formel II durch Behandeln mit einer Lewis-Säure, wie beispielsweise Aluminiumtrichlorid oder Zinntetrachlorid, geschützt. Es ist in dieser Weise möglich, an den beiden phenolischen Hydroxygruppen Säurereste einzuführen, ohne dass die Aminogruppe angegriffen wird.



  Diese Umsetzung wird unter wasserfreien Bedingungen durchgeführt; anschliessend wird das erhaltene Produkt mit einem die Gruppe R3 abgebenden Mittel behandelt, beispielsweise mit dem entsprechenden Säurehalogenid, insbesondere mit dem Chlorid oder Bromid, oder mit dem entsprechenden Säureanhydrid. Als Lösungsmittel   jür    diese-Umsetzung dienen die üblichen in   Friedel-Crafts-Reaktionen    eingesetzten Lösungsmittel, beispielsweise Chlorbenzol, Nitrobenzol, Tetrachloräthan, Tetrachlorkohlenstoff, Schwefelkohlenstoff usw. Die Temperatur für die Umsetzung liegt vorzugsweise zwischen etwa -50 und +   50     C, vorzugsweise zwischen etwa -10 und   +      30     C.

  Nach beendeter Umsetzung wird das erhaltene Produkt einer milden Hydrolyse unterworfen; diese erfolgt vorzugsweise durch Behandeln mit Wasser oder einer verdünnten wässerigen Mineralsäure, beispielsweise Salzsäure oder Schwefelsäure bei einer Temperatur zwischen etwa   0     C und Raumtemperatur. Vorzugsweise wird die Umsetzung bei etwa   0     C durch Behandeln mit Eiswasser oder einem Gemisch von Eis und einer wässerigen Mineralsäure durchgeführt.



   Racemate der Formel I können aufgetrennt werden, z. B. dadurch, dass man die Säure der Formel I einer fraktionierten Kristallisation mit einer optisch aktiven Base, wie Chinin, Brucin,   Dehydroabiethylamin,    (+)- oder (-)-Ephedrin oder   (+)-    oder   (-) < -Methylbenzylamin    unterwirft.



  Man kann aber auch die optisch aktiven Formen der Endpro  dukte durch Verwendung von reinem optisch aktivem Ausgangsmaterial erhalten.



   Die neuen Phenylalaninderivate der Formel I (die DL-, D- und insbesondere die L-Form dieser Verbindungen) und deren Salze sind pharmakodynamisch wirksam. Sie zeichnen sich durch vielfältige Wirkungen   aüf    das Nervensystem aus.



  Sie besitzen insbesondere hypotensive, antipyretische bzw.



  Antiparkinson-Eigenschaften.



   Die Phenylalaninderivate der Formel I können als Heilmittel z. B. in Form pharmazeutischer Präparate Verwendung finden, welche diese Verbindungen oder ihre Salze in Mischung mit einem für die enterale oder parenterale Applikation geeigneten pharmazeutischen organischen oder anorganischen, inerten Trägermaterial, wie z. B. Wasser, Gelatine, Gummiarabicum, Milchzucker, Stärke, Magnesiumstearat, Talk, pflanzliche Öle, Polyalkylenglykole, Vaseline usw.



  enthalten. Die pharmazeutischen Präparate können in fester Form, z. B. als Tabletten, Dragees, Suppositorien, Kapseln, oder in flüssiger Form, z. B. als Lösungen, Suspensionen oder Emulsionen, vorliegen. Die Präparate sind gegebenenfalls sterilisiert und/oder enthalten Hilfsstoffe, wie Konservierungs-, Stabilisierungs-, Netz- oder Emulgiermittel oder Salze zur Veränderung des osmotischen Druckes oder Puffer.



  Sie können auch noch andere therapeutisch wertvolle Stoffe enthalten.



   Eine Dosierungseinheit der pharmazeutischen Präparate kann zweckmässig etwa 10 mg bis etwa 1000 mg Wirkstoff enthalten.



   Die Präparate können ferner einen oder mehrere periphere Decarboxylasehemmer enthalten, wodurch eine Herabsetzung der zu verabreichenden Wirkstoffmenge möglich wird. Als solche Decarboxylasehemmer können alle pharmazeutisch verträglichen Substanzen verwendet werden, welche die Decarboxylase in den extracerebralen Organen inhibieren und dadurch die Decarboxylierung des Wirkstoffes in diesen Organen hemmen.



   Als Decarboxylasehemmer kann eine Verbindung der allgemeinen Formel
EMI2.1     
 worin P Wasserstoff oder eine gegebenenfalls Hydroxysubstituierte Amino-niederalkanoylgruppe und n die Zahl 2 oder 3 bedeuten, oder ein pharmazeutisch verträgliches Salz davon verwendet werden.



   Als Beispiele können genannt werden:   N1-D,L-Seryl-N2-(2,3      -trihydroxybenzyl)    -hydrazid,   N1-L-S    eryl-N2-(2,   3,4-trihydroxybenzyl)    -hydrazid,   Nt-Glycyl-N2-(2,3      ,4 -trihydroxybenzyl)    -hydrazid,   N'-D ,L-Tyrosyl-N2-(2,3 ,4-trihydroxybenzyl) -hydrazid    oder   N1-L-Tyrosyl-N2-(2,3    ,4-trihydroxybenzyl) -hydrazid oder ein pharmazeutisch verträgliches Salz einer dieser Verbindungen.



   Weitere geeignete Decarboxylasehemmer sind beispielsweise Benzylidenacetophenon,   L-3 -(3 ,4-Dihydroxyphenyl)-    2-methylalanin und Verbindungen der allgemeinen Formel
EMI2.2     
 worin Q Wasserstoff oder eine niedere Alkylgruppe bedeutet.



   In den Fällen, in denen das Präparat einen Decarboxylasehemmer enthält, beträgt das Gewichtsverhältnis von Wirkstoff zu Decarboxylasehemmer zweckmässig etwa   1    1 bis 10:1.



   Falls das Präparat zusätzlich einen Decarboxylasehemmer enthalten soll, kann ein solcher dem Wirkstoff und bzw. oder den Trägermaterialien zugemischt werden oder es kann ein derartiges Präparat dadurch hergestellt werden, dass man den Wirkstoff gegebenenfalls mit einer Trägersubstanz zu einem Kern- presst, diesen mit einem magensaftresistenten Überzug versieht und darüber eine äussere Schicht aufbringt, welche den Decarboxylasehemmer enthält. Auf diese Weise wird erreicht, dass die Wirksubstanz mit Verzögerung erst nach dem Decarboxylasehemmer, und zwar vorzugsweise etwa 30 bis 60 Minuten nach oraler Verabreichung, abgegeben wird, was sich als besonders zweckmässig erwiesen hat. Bei parenteraler Applikation wird zweckmässig zuerst der Decarboxylasehemmer und etwa 30 bis 60 Minuten, danach die Wirksubstanz, zweckmässig intravenös, verabreicht.



   Bei der Behandlung des Parkinsonismus kann die Wirksubstanz, gegebenenfalls in Kombination mit einem peripheren Decarboxylasehemmer, entweder oral oder parenteral, insbesondere intravenös, verabreicht werden.



   Die pro Tag zu verabreichende Wirkstoffmenge richtet sich nach dem jeweiligen Fall. Im-allgemeinen wird bei oraler Verabreichung eine Wirkstoffmenge von etwa 0,1 bis etwa 4 g, insbesondere von etwa   1,5-bis    etwa 3 g, anzuwenden sein.   ssei    intravenöser Applikation kann die pro Tag verabreichte Wirkstoffmenge zwischen etwa 10 mg und etwa 2 g, insbesondere bei etwa 1 g, liegen.



   Wie bereits festgestellt wurde, kann die zu verabreichende Wirkstoffmenge durch die kombinierte Verwendung der Wirksubstanz mit einem peripheren Decarboxylasehemmer gesenkt werden.



   Bei einer derartigen kombinierten Applikation werden zweckmässig Wirkstoffmengen verwendet, welche im unteren Teil der oben genannten Bereiche liegen. Beispielsweise können 1 g Wirkstoff   und 100    mg Decarboxylasehemmer (Verhältnis   10:1)    oder 500 mg Wirkstoff und 500 mg Decarboxylasehemmer (Verhältnis   1: 1)    pro Tag oral verabreicht werden.



   Die Applikation erfolgt zweckmässig in Einzeldosen über den Tag verteilt.



   Wie Versuche an Ratten- gezeigt haben, werden-die erfindungsgemäss erhaltenen Verbindungen oral resorbiert und u. a. zu Dopamin   odér      Dopaminanaloga'metabolisiert.    Die erfindungsgemäss erhaltenen Verbindungen sind deshalb dazu geeignet, in der Humanmedizin auftretende Erkrankungen, welche auf Dopaminmangel beruhen, wie z. B. Morbus Parkinson, günstig zu beeinflussen.



   Beispiel
Eine Suspension von 50 g L-Dopa in 500 ml Nitrobenzol wird in einer Argon-Atmosphäre unter Rühren auf einmal mit 40 g wasserfreiem Aluminiumchlorid versetzt. Das Reak tionsgemisch wird 15 Minuten bei Zimmertemperatur ge rührt und anschliessend mit 60 g Propionylchlorid versetzt.

 

   Die Temperatur steigt auf etwa   40     C; nach etwa 30 Minuten geht alles in Lösung. Die erhaltene, klare, gelbe Lösung wird
16 Stunden bei Zimmertemperatur gehalten, anschliessend abgekühlt und unter Eiskühlung auf 600 ml   1n    Salzsäure ge gossen. Die wässerige Phase wird zweimal mit je 1500 ml  Äther extrahiert und anschliessend bei   30 /12    Torr auf ein Volumen von 300 ml eingeengt. Die eingeengte Lösung wird zweimal mit je 500 ml Acetonitril extrahiert. Die organi schen Phasen werden vereinigt und bei   30 /12    Torr auf ein
Volumen von etwa 100 ml eingeengt. Die eingeengte Lösung  wird mit 300 ml Wasser verdünnt und durch Zugabe von Natriumacetat auf einen pH-Wert von 4 gebracht. 

  Beim Abkühlen kristallisiert das   0,0' JDipropionyl-L-doj,a.    Nach dem Umkristallisieren aus Isopropanol/Wasser erhält man das reine Produkt als Kristalle vom Schmelzpunkt 196 bis   1970 C; aD25    =   +13,7     (c =   2%;    lnSalzsäure:Dimethylsulfoxid 1:1). 



  
 



   The present invention relates to a process for the preparation of phenylalanine derivatives of the general formula, in particular in the L or DL form
EMI1.1
 in which R, hydroxy or optionally alkenyl-, alkynyl- or phenyl-substituted alkoxy, R2 hydrogen, phenyl or optionally alkenyl- or alkynyl-substituted alkyl, R3 alkanoyl with at least 3 carbon atoms, alkanoyl substituted by alkoxy or by optionally alkoxy- or halogen-substituted phenyl, optionally alkoxy- or halogen-substituted benzoyl, alkenoyl, alkinoyl, alkoxycarbonyl, optionally alkyl-substituted aminocarbonyl or alkylsulfonyl, and in which further aliphatic radicals R1 to R3 or aliphatic parts of the radicals R1 to R3 each have up to 18 carbon atoms, and of salts of these compounds.



   The abovementioned aliphatic radicals can be either straight-chain or branched. The alkyl radicals preferably contain up to 7 carbon atoms, such as. B.



  Methyl. Ethyl. Isopropyl, n-hexyl or n-heptyl. The alkenylalkyl groups preferably contain 3 to 7 carbon atoms, such as, for example, allyl, 2-butenyl or 2,4-pentadienyl. The alkynylalkyl groups preferably contain 3 to 7 carbon atoms, such as, for example, 2-propynyl. The alkoxy, alkenylalkoxy and alkynylalkoxy groups have an analogous meaning.



   Of the halogen atoms, fluorine, chlorine, bromine and iodine come into consideration. Chlorine and bromine are preferred.



   The above-mentioned alkanoyl radicals contain at least 3, preferably up to 8 carbon atoms, such as. B. the propionyl, butyryl, valeryl, hexanoyl, heptanoyl or isobutyryl radical. The alkenoyl radicals preferably contain 3 to 8 carbon atoms, such as. B. the acrylyl, crotonyl or ss-methylcrotonyl radical. The alkinoyl groups preferably contain 3 to 8 carbon atoms, such as. B. the propioloyl or methylpropioloyl group. The alkoxycarbonyl, alkenylalkoxycarbonyl and alkynylalkoxycarbonyl groups preferably contain up to 8 carbon atoms, such as. B. the methoxycarbonyl, ethoxycarbonyl, t-butoxycarbonyl, allyloxycarbonyl, 2,4-pentadienyloxycarbonyl or 2-propynyloxycarbonyl group.



   Acids of the formula I form salts with bases. Such salts are e.g. B. the disodium, dipotassium and diammonium salts. The amino groups of the compounds of the formula I also form acid addition salts. Such salts are e.g. B. the hydrochloride, hydrobromide, oxalate, tartrate, maleate, etc.



   A preferred group of the phenylalanine derivatives of the formula I which can be prepared according to the invention are those in which R2 is hydrogen, as well as salts of these compounds. Interesting compounds of the formula I are also those in which Rl is hydroxy, methoxy, ethoxy, benzyloxy, t-butoxy, allyloxy or 2-butenyloxy and R3 is alkanoyl with 3 to 8 carbon atoms (e.g. propionyl or butyryl), benzoyl, ethoxycarbonyl, Dimethylaminocarbonyl or mesyl, as well as salts thereof.



   The process according to the invention for the preparation of the phenylalanine derivatives of the formula I and their salts is characterized in that a compound of the general formula
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 in which Rl and R2 have the meaning given above, treated with a Lewis acid under anhydrous conditions. the product obtained with an agent donating the group R3, in which R3 has the meaning given above. and the product obtained is subjected to mild hydrolysis. whereupon, if desired, a product obtained is converted into a salt.



   The process according to the invention protects the unsubstituted or monosubstituted amino group of the starting compound of the formula II by treatment with a Lewis acid, such as, for example, aluminum trichloride or tin tetrachloride. In this way it is possible to introduce acid residues on the two phenolic hydroxyl groups without the amino group being attacked.



  This reaction is carried out under anhydrous conditions; the product obtained is then treated with an agent releasing group R3, for example with the corresponding acid halide, in particular with the chloride or bromide, or with the corresponding acid anhydride. The solvents used for this reaction are the solvents commonly used in Friedel-Crafts reactions, for example chlorobenzene, nitrobenzene, tetrachloroethane, carbon tetrachloride, carbon disulfide, etc. The temperature for the reaction is preferably between about -50 and + 50 C, preferably between about - 10 and + 30 C.

  When the reaction has ended, the product obtained is subjected to mild hydrolysis; this is preferably carried out by treatment with water or a dilute aqueous mineral acid, for example hydrochloric acid or sulfuric acid, at a temperature between about 0 ° C. and room temperature. The reaction is preferably carried out at about 0 ° C. by treatment with ice water or a mixture of ice and an aqueous mineral acid.



   Racemates of the formula I can be resolved, e.g. B. by subjecting the acid of the formula I to fractional crystallization with an optically active base such as quinine, brucine, dehydroabiethylamine, (+) - or (-) - ephedrine or (+) - or (-) <-methylbenzylamine .



  But you can also obtain the optically active forms of the end products by using pure optically active starting material.



   The new phenylalanine derivatives of the formula I (the DL, D and, in particular, the L form of these compounds) and their salts are pharmacodynamically active. They are characterized by diverse effects on the nervous system.



  In particular, they have hypotensive, antipyretic or



  Antiparkinsonian properties.



   The phenylalanine derivatives of formula I can be used as remedies, for. B. in the form of pharmaceutical preparations use which these compounds or their salts in a mixture with a pharmaceutical, organic or inorganic, inert carrier material suitable for enteral or parenteral administration, such as. B. water, gelatin, gum arabic, milk sugar, starch, magnesium stearate, talc, vegetable oils, polyalkylene glycols, petroleum jelly, etc.



  contain. The pharmaceutical preparations can be in solid form, e.g. B. as tablets, coated tablets, suppositories, capsules, or in liquid form, e.g. B. as solutions, suspensions or emulsions. The preparations are optionally sterilized and / or contain auxiliaries, such as preservatives, stabilizers, wetting agents or emulsifiers, or salts for changing the osmotic pressure or buffers.



  They can also contain other therapeutically valuable substances.



   A dosage unit of the pharmaceutical preparations can expediently contain about 10 mg to about 1000 mg of active ingredient.



   The preparations can also contain one or more peripheral decarboxylase inhibitors, which makes it possible to reduce the amount of active ingredient to be administered. All pharmaceutically acceptable substances which inhibit decarboxylase in the extracerebral organs and thereby inhibit the decarboxylation of the active ingredient in these organs can be used as such decarboxylase inhibitors.



   A compound of the general formula can be used as decarboxylase inhibitor
EMI2.1
 wherein P is hydrogen or an optionally hydroxy-substituted amino-lower alkanoyl group and n is the number 2 or 3, or a pharmaceutically acceptable salt thereof is used.



   Examples include: N1-D, L-seryl-N2- (2,3-trihydroxybenzyl) hydrazide, N1-LS eryl-N2- (2,3,4-trihydroxybenzyl) hydrazide, Nt-glycyl-N2 - (2,3, 4-trihydroxybenzyl) hydrazide, N'-D, L-tyrosyl-N2- (2,3, 4-trihydroxybenzyl) hydrazide or N1-L-tyrosyl-N2- (2,3, 4 -trihydroxybenzyl) hydrazide or a pharmaceutically acceptable salt of one of these compounds.



   Other suitable decarboxylase inhibitors are, for example, benzylidene acetophenone, L-3 - (3, 4-dihydroxyphenyl) -2-methylalanine and compounds of the general formula
EMI2.2
 wherein Q is hydrogen or a lower alkyl group.



   In those cases in which the preparation contains a decarboxylase inhibitor, the weight ratio of active ingredient to decarboxylase inhibitor is expediently about 11 to 10: 1.



   If the preparation is to additionally contain a decarboxylase inhibitor, one can be added to the active ingredient and / or the carrier materials or such a preparation can be produced by pressing the active ingredient with a carrier substance to form a core, this with a gastric juice-resistant one Provides a coating and applies an outer layer over it, which contains the decarboxylase inhibitor. In this way it is achieved that the active substance is released with a delay only after the decarboxylase inhibitor, namely preferably about 30 to 60 minutes after oral administration, which has proven to be particularly expedient. In the case of parenteral administration, the decarboxylase inhibitor is expediently administered first and for about 30 to 60 minutes, then the active substance, appropriately intravenously.



   In the treatment of Parkinsonism, the active substance, optionally in combination with a peripheral decarboxylase inhibitor, can be administered either orally or parenterally, in particular intravenously.



   The amount of active ingredient to be administered per day depends on the respective case. In general, in the case of oral administration, an amount of active ingredient from about 0.1 to about 4 g, in particular from about 1.5 to about 3 g, should be used. With intravenous administration, the amount of active ingredient administered per day can be between about 10 mg and about 2 g, in particular about 1 g.



   As has already been established, the amount of active ingredient to be administered can be reduced by the combined use of the active ingredient with a peripheral decarboxylase inhibitor.



   In such a combined application, it is expedient to use amounts of active ingredient which are in the lower part of the above-mentioned ranges. For example, 1 g of active ingredient and 100 mg of decarboxylase inhibitor (ratio 10: 1) or 500 mg of active ingredient and 500 mg of decarboxylase inhibitor (ratio 1: 1) can be administered orally per day.



   The application takes place expediently in single doses distributed over the day.



   As tests on rats have shown, the compounds obtained according to the invention are orally absorbed and u. a. metabolized to dopamine or dopamine analogues. The compounds obtained according to the invention are therefore suitable for diseases occurring in human medicine which are based on dopamine deficiency, such as, for. B. Parkinson's disease to influence favorably.



   example
40 g of anhydrous aluminum chloride are added all at once to a suspension of 50 g of L-Dopa in 500 ml of nitrobenzene in an argon atmosphere while stirring. The reaction mixture is stirred for 15 minutes at room temperature and then 60 g of propionyl chloride are added.

 

   The temperature rises to about 40 C; after about 30 minutes everything goes into solution. The clear, yellow solution obtained is
Held at room temperature for 16 hours, then cooled and poured onto 600 ml of 1N hydrochloric acid while cooling with ice. The aqueous phase is extracted twice with 1500 ml of ether each time and then concentrated to a volume of 300 ml at 30/12 Torr. The concentrated solution is extracted twice with 500 ml of acetonitrile each time. The organic phases are combined and at 30/12 Torr on
Concentrated volume of about 100 ml. The concentrated solution is diluted with 300 ml of water and brought to a pH of 4 by adding sodium acetate.

  On cooling, the 0,0'-dipropionyl-L-doj, a. After recrystallization from isopropanol / water, the pure product is obtained as crystals with a melting point of 196 to 1970 C; aD25 = +13.7 (c = 2%; in hydrochloric acid: dimethyl sulfoxide 1: 1).

 

Claims (1)

PATENTANSPRUCH PATENT CLAIM Verfahren zur Herstellung von Phenylalaninderivaten der allgemeinen Formel EMI3.1 in der R1 Hydroxy oder gegebenenfalls alkenyl-, alkinyloder phenyl-substituiertes Alkoxy, R2 Wasserstoff, Phenyl oder gegebenenfalls alkenyl- oder alkinyl-substituiertes Alkyl und R3 Alkanoyl mit mindestens 3 Kohlenstoffatomen, durch Alkoxy oder durch gegebenenfalls alkoxy- oder halogensubstituiertes Phenyl substituiertes Alkanoyl, gegebenenfalls alkoxy- oder halogen-substituiertes Benzoyl, Alkenoyl, Alkinoyl, Alkoxycarbonyl, gegebenenfalls alkyl-substituiertes Aminocarbonyl oder Alkylsulfonyl darstellt, und worin ferner aliphatische Reste RX bis R3 bzw. Process for the preparation of phenylalanine derivatives of the general formula EMI3.1 in which R1 is hydroxy or optionally alkenyl-, alkynyl or phenyl-substituted alkoxy, R2 is hydrogen, phenyl or optionally alkenyl- or alkynyl-substituted alkyl and R3 is alkanoyl with at least 3 carbon atoms, by alkoxy or by optionally alkoxy- or halogen-substituted phenyl, optionally alkoxy- or halogen-substituted benzoyl, alkenoyl, alkinoyl, alkoxycarbonyl, optionally alkyl-substituted aminocarbonyl or alkylsulfonyl, and in which furthermore aliphatic radicals RX to R3 or aliphatische Teile der Reste RX bis R3 je bis zu 18 Kohlenstoffatome aufweisen, dadurch gekennzeichnet, dass man eine Verbindung der allgemeinen Formel EMI3.2 in der R1 und R2 die oben gegebene Bedeutung haben, unter wasserfreien Bedingungen mit einer Lewis-Säure behandelt, das erhaltene Produkt mit einem die Gruppe R3 abgebenden Mittel, worin R3 die oben gegebene Bedeutung hat, umsetzt und das erhaltene Produkt einer milden Hydrolyse unterwirft. aliphatic parts of the radicals RX to R3 each have up to 18 carbon atoms, characterized in that a compound of the general formula EMI3.2 in which R1 and R2 have the meaning given above, treated under anhydrous conditions with a Lewis acid, the product obtained is reacted with an agent donating the group R3, in which R3 has the meaning given above, and the product obtained is subjected to mild hydrolysis. UNTERANSPRÜCHE 1. Verfahren nach Patentanspruch, dadurch gekennzeichnet, dass man ein erhaltenes Produkt in ein Salz überführt. SUBCLAIMS 1. The method according to claim, characterized in that a product obtained is converted into a salt. 2. Verfahren nach Patentanspruch, dadurch gekennzeichnet, dass man eine Verbindung der Formel II, worin R2 Wasserstoff darstellt, verwendet. 2. The method according to claim, characterized in that a compound of the formula II in which R2 is hydrogen is used. 3. Verfahren nach Patentanspruch, dadurch gekennzeichnet, dass man eine Verbindung der Formel II, worin R1 Hydroxy, Methoxy, Äthoxy, Benzyloxy, t-Butoxy, Allyloxy oder 2-Butenyloxy und R2 Wasserstoff darstellt, und ein die Gruppe R3 abgebendes Mittel, worin R3 Alkanoyl mit 3 bis 8 Kohlenstoffatomen, Benzoyl, Äthoxycarbonyl, Dimethylaminocarbonyl oder Mesyl darstellt, verwendet. 3. The method according to claim, characterized in that a compound of the formula II in which R1 is hydroxy, methoxy, ethoxy, benzyloxy, t-butoxy, allyloxy or 2-butenyloxy and R2 is hydrogen, and an agent releasing the group R3, in which R3 represents alkanoyl with 3 to 8 carbon atoms, benzoyl, ethoxycarbonyl, dimethylaminocarbonyl or mesyl is used. 4. Verfahren nach Patentanspruch, dadurch gekennzeichnet, dass man eine Verbindung der Formel II, worin Ra Methoxy oder Äthoxy und R2 Wasserstoff darstellt, und ein die Gruppe R3 abgebendes Mittel, worin R3 Propionyl darstellt, verwendet. 4. The method according to claim, characterized in that a compound of the formula II in which Ra is methoxy or ethoxy and R2 is hydrogen, and an agent releasing the group R3, in which R3 is propionyl, is used. 5. Verfahren nach Patentanspruch, dadurch gekennzeichnet, dass man eine Verbindung der Formel II, worin R, Methoxy oder Äthoxy und R2 Wasserstoff darstellt, und ein die Gruppe R3 abgebendes Mittel, worin R3 Butyryl darstellt, verwendet. 5. The method according to claim, characterized in that a compound of the formula II in which R is methoxy or ethoxy and R2 is hydrogen, and an agent releasing the group R3, in which R3 is butyryl, is used. 6. Verfahren nach Patentanspruch oder einem der Unteransprüche 1 bis 5, dadurch gekennzeichnet, dass man die Loder DL-Form des Ausgangsmaterials einsetzt oder dass man aus dem erhaltenen Produkt die L- oder DL-Form isoliert. 6. The method according to claim or one of the dependent claims 1 to 5, characterized in that the L or DL form of the starting material is used or that the L or DL form is isolated from the product obtained.
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