CH359889A - Process for the thermal extraction of magnesium - Google Patents

Process for the thermal extraction of magnesium

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CH359889A
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magnesium
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Otto Dr Ing Bretschneider
Franz Dr Rodis
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Knapsack Ag
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    • C22METALLURGY; FERROUS OR NON-FERROUS ALLOYS; TREATMENT OF ALLOYS OR NON-FERROUS METALS
    • C22BPRODUCTION AND REFINING OF METALS; PRETREATMENT OF RAW MATERIALS
    • C22B26/00Obtaining alkali, alkaline earth metals or magnesium
    • C22B26/20Obtaining alkaline earth metals or magnesium
    • C22B26/22Obtaining magnesium

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Description

  

  Verfahren zur     thermischen        Gewinnung    von     Magnesium       Die vorliegende Erfindung betrifft ein Verfahren  zur thermischen Gewinnung von     Magnesium,    bei wel  chem     Magnesiumoxyd    enthaltende Stoffe mit     Reduk-          tionsmitteIn    umgesetzt werden.

   Von den     Verfahren     zur thermischen Gewinnung von     Magnesium    durch  Reduktion von     Magnesiumoxyd    oder     Magnesiumoxyd     enthaltenden Stoffen mit     Reduktionsmitteln    bei hoher  Temperatur ist bekannt, dass sämtliche Reaktions  komponenten vorher einzeln zu einem Pulver vermah  len und in     feirnem    Verteilungsgrad miteinander ver  mischt werden. In den meisten Fällen schliesst sich an  diesen Vorgang die Verformung einer solchen pulvri  gen Reaktionsmischung zu     Presslingen    bestimmter Ab  messungen an.

   Die Verformung wird im     allgemeinen     durchgeführt, weil die     pulverförmige    Mischung wäh  rend der Entwicklung des dampfförmigen Magnesiums  stark verstäubt und der fortgeführte Staub das erzeugte  kondensierte Magnesium verunreinigt.  



  Bei der Verwendung von pulverförmiger Reak  tionsmischung muss vor dem Eintragen des Materials  in den     Reaktionsofen    die     Magnesiumentwicklung    unter  brochen werden, um die Fortführung des Pulvers wäh  rend der Beschickung zu unterbinden. Dies geschieht  zuweilen dadurch, dass man bei den unter Vakuum ar  beitenden, kontinuierlichen Verfahren während der  Beschickung des Ofens die Vakuumpumpe mittels  Ventil abschliesst. Nach beendeter Beschickung muss  das Ventil zur Vakuumpumpe langsam geöffnet wer  den, damit das eingetragene Pulver nicht von dem sich  entwickelnden     Magnesiumdampf    fortgeführt wird.

   In  den meisten Fällen wird jedoch zur Vermeidung der  Staubentwicklung die pulverförmige Reaktionsmi  schung vorher zu Briketts     verpresst    und erst in dieser  Form dem Reaktionsofen, in dem das dampfförmige  Magnesium entwickelt wird, zugeführt.  



  Beim Mahlen von     Magnesiumoxyd    enthaltenden  Rohstoffen, vorzugsweise gebranntem     Dolomit,    wird    sehr rasch Feuchtigkeit der Luft aufgenommen. Diese  Empfindlichkeit des gebrannten     Dolomites        rührt        von-          der        Brenntemperatur    des Gesteins her, die man wegen  der     erwünschten    Reaktionsfähigkeit des gebrannten  Materials möglichst niedrig hält.

   Von gebranntem     Do-          lomit    aufgenommene Feuchtigkeit wird chemisch ge  bunden und verbraucht im Reaktionsofen äquivalente  Mengen Reduktionsmittel beziehungsweise     Magne-          siumdampf.    Im übrigen stört die dabei gleichzeitig auf  tretende Wasserstoffentwicklung den Ablauf des Pro  zesses, weil die dadurch hervorgerufene Gasentwick  lung abermals zu einer     Verstäubung    der Reaktions  mischung und zu Fehlern bei der Kondensation des       Magnesiumdampfes    führt.  



  Das Mahlen des gebrannten Materials ist ohne       Aufnahme    jeder Spur von Feuchtigkeit auch bei dem  heutigen Stand der Zerkleinerungstechnik eine sehr  schwierige Aufgabe. Im allgemeinen benutzt man  Mühlen, die teilweise als Ventilator wirken, wobei der  Luftzug das Festsetzen von Material verhindert und  die erforderliche Kühlung bewirkt. Solche Mühlen,  die mit Luftdurchgang arbeiten,     fallen    für das     Mahlen     des     feuchtigkeitsempfihdQichen    Materials aus.

   Das  Mahlen des gebrannten     Dolomites    für diesen Prozess  muss in grossen Siebmühlen ohne     Wind    mit geringer  Leistung durchgeführt werden, wobei eine geringe       Feuchtigkeitszunahme    auch nicht ganz zu     verhindern     ist.  



  Eine andere Schwierigkeit entsteht bei dem Ver  formen der pulvrigen Reaktionsmischung. Die Gegen  wart des Reduktionsmittels, beispielsweise     Ferrosili-          cium,    hat einen erheblichen Verschleiss an     Presswerk-          zeugen    zur Folge, der den     Magnesiumprozess    sehr ver  teuert.  



  Es wurde nun     gefunden,    dass man diese Nachteile  durch das vorliegende neue     Verfahren    vermeiden und  das Mahlen des sorgfältig     gebrannten    Magnesium-           oxyds    beziehungsweise des     Magnesiumoxyd    enthal  tenden Rohstoffes und das Verformen der gesamten  Reaktionsmischung ersparen kann, wodurch es mög  lich ist, das Reaktionsgut ohne jede Spur nachträg  lich aufgenommener Feuchtigkeit dem Reaktionsofen       zuzuführen.     



  Die vorliegende Erfindung     betrifft    ein Verfahren  zur thermischen     Gewinnung    von Magnesium aus       Magnesiumoxyd    oder     Magnesiumoxyd    enthaltenden  Stoffen und metallischen     Reduktionsmitteln,    die     ausser     Magnesium keine flüchtigen Reaktionsprodukte ge  ben, und ist dadurch gekennzeichnet, dass der aus       Magnesiumoxyd    enthaltende Rohstoff in körniger  Form gebrannt,     anschliessend    mit den ebenfalls in       körniger    Form     vorliegenden,

      als Reduktionsmittel die  nenden Stoffen gemischt und direkt ohne weitere Zer  kleinerung des Gemisches zur     Umsetzung    zu Magne  sium, die oberhalb der     Soliduskurve    des Reduktions  mittels durchgeführt wird, in den Ofen aufgegeben  wird.  



  Dabei wird unter der     Soliduskurve    bei Metallegie  rungen verschiedener Zusammensetzung die Grenze  der Temperaturen verstanden, oberhalb welcher die  flüssige und feste Phase nebeneinander bestehen.  



  Das     Magnesiumoxyd    des Rohstoffes und das Re  duktionsmittel können beim vorliegenden Verfahren  im     stöchiometrischen    Verhältnis     angewendet    werden,  wobei die Reduktion unterbrochen wird,     sobald    das  Reduktionsmittel so weit verbraucht ist, dass es nicht  mehr ausreicht, um die Reduktion mit derselben Re  aktionsgeschwindigkeit wie     zuvor        aufrechtzuerhalten,     das heisst,     d'ass    es in eine reaktionsträge     Legierung     übergegangen ist,

   was bei einer Verwendung von bei  spielsweise 100 kg gebranntem     Dolomit    mit einem       Magnesiumoxydgehalt        von        38%        und        18        kg        Ferro-          silicium        mit        einem        Siliciumgehalt        von        75%        als        ke-          duktionsmittel    der Fall ist,

   wobei der     Siliciumgehalt     der noch im Reaktionsrückstand verbleibenden 6 kg       Ferrosilicium    nur noch etwa     250/9    Silicium beträgt,  siehe Beispiel 1.  



  Dabei     können    bei zu Ende geführter Reduktion  der     Magnesiumoxyd    enthaltenden Rohstoffe die Re  duktionsmittel auch im     überschuss    vorhanden sein,  und zwar in einem solchen     überschuss,    der genügt,  um die in dem Reaktionsgemisch enthaltenen metalli  schen     Begleitstoffe    in eine reaktionsträge Legierung       überzuführen,    was beispielsweise bei     Verwendung     von 100 kg gebranntem     Dolomit    mit einem     Magne-          siumoxydgehalt    von 38'0/a und 21,

   1 kg     Ferrosilicium          mit        einem        Siliciumgehalt        von        75        %        als        Reduktions-          mittel    der     Fall    ist, wobei der     Siliciumgehalt    der im  Reaktionsrückstand verbleibenden 7,9 kg     Ferrosili-          cium    33     0/c    beträgt, siehe Beispiel 2.  



  Die Reduktionsmittel können aber auch in gerin  gerer Menge gegenüber der theoretisch erforderlichen  Menge angewendet werden, wobei die Reduktion sich  selbst unterbricht, sobald die im Reduktionsmittel ver  bliebenen     metallischen    Stoffe in eine reaktionsträge  Legierung übergehen,

   was beispielsweise bei Verwen  dung von 100 kg gebranntem     Dolomit    mit einem         Magnesiumoxydgehalt    von     3811/o    und 10 kg     Ferro-          silicium        mit        einem        Siliciumgehalt        von        75        %        als        Re-          duktionsmittel    der Fall ist, wobei die     Hälfte    des an  gewandten gebrannten     Dolomits,    die nicht umgesetzt       wurde,

      abgetrennt wird, und im Reaktionsrückstand  3,2 kg     Ferrosilicium    mit einem     Siliciumgehalt    von  209/a verbleiben. Dieses     Ferrosilicium    wirkt unter  den gegebenen Reaktionsbedingungen nicht mehr re  duzierend, siehe Beispiel 4.  



  Man kann aber auch einen     überschuss    an Reduk  tionsmittel verwenden und im Rückstand noch ein  reaktionsfähiges Reduktionsmittel zurückerhalten, das  für andere     Ansätze    verwendet werden kann. Wenn  man beispielsweise<B>100</B> kg gebrannten     Dolomit    mit  einem     Magnesiumoxydgehalt    von 38 0,'o mit 39,8 kg       einer        metallischen        Legierung        reduziert,        die        30%     Aluminium, 400/c Silicium und     309/o    Eisen enthält,       fällt    ein Rückstand an,

   der 24 kg     Ferrosilicium    mit  einem     Siliciumgehalt    von 500/c enthält, siehe Beispiel 3.  



  Ein     Vorteil    des Verfahrens besteht auch in der  Möglichkeit, dass ein     Ferrosilicium    mit verhältnismä  ssig niedrigem     Siliciumgehalt,    vorzugsweise mit einem       Siliciumgehalt        von        40        bis        50        %,        angewendet        werden     kann, das nur teilweise für die Reduktion     ausgenützt     wird!, wobei aber in Gegenwart von     fluoridhaltigen     Stoffen gearbeitet wird.

   Dabei werden beispielsweise  100 kg gebrannter     Dolomit    mit einem     Magnesium-          oxydgehalt        von        38        %        mit        60        kg        Ferrosilicium,        der          45        %        Silicium        enthält,        zusammen        mit        2,5        kg        Flussspat     umgesetzt.

   Im aufgearbeiteten Rückstand verbleiben  dann 46,8 kg     Ferrosilicium    mit einem     Siliciumgehalt          von        30        %,        siehe        Beispiel        5.     



  Das Reduktionsmittel kann dabei in     Korngrössen     bis 15 mm mit dem körnigen,     Magnesiumoxyd    ent  haltenden Rohstoff gemischt und dann in den Ofen  aufgegeben werden.  



  Das Reduktionsmittel kann aber auch in enger  begrenzten     Kornzusammensetzungen,    beispielsweise  0,5-2 mm oder anderen Bereichen der Teilchengrö  ssen bis 15 mm mit dem in körniger Form vorliegen  den     Magnesiumoxyd    enthaltenden Rohstoff gemischt  und in den Ofen aufgegeben werden.  



  Der verwendete,     Magnesiumoxyd    enthaltende  Rohstoff kann in zwischen 0,5 und 20 mm liegender  Körnung verwendet werden.  



  Als Faustregel kann man annehmen, dass man die  Korngrösse des     Ferrosiliciums    zweckmässig etwa halb  so gross wählt, dass die des     Magnesiumoxyd    enthalten  den Rohstoffes.  



  Diese Verhältnisse werden noch     modifiziert    durch  den     Siliciumgehalt    des verwendeten Reduktionsmit  tels, der sich unter anderem im spezifischen Gewicht  und im Volumen desselben bemerkbar macht, und  durch die Zusammensetzung der Charge selbst.  



  Bei einem     Ferrosilicium    mit 45     1h        Si-Gehalt    bei  spielsweise ist die     benötigte    Menge grösser als bei       einem        solchen        von        75        %        Si-Gehalt.        Bei        der        Wahl        der     zweckmässigen Korngrösse des     Ferrosiliciumgehaltes     darf daher die Berücksichtigung des prozentualen     Si-          Gehaltes    nicht übersehen werden.

   Man kann an sich      sowohl mit der einen als auch mit der anderen Korn  zusammensetzung arbeiten. Es hat sich aber aus wirt  schaftlichen Gründen als zweckmässig erwiesen, die  Wahl der Kornzusammensetzung entsprechend der  Teilchengrösse des gebrannten     Dolomits    und entspre  chend dem Gehalt des Reduktionsmittels an     Ferro-          sficium    zu treffen.  



  Ein weiterer Vorteil der Erfindung besteht darin,  dass die im Rückstand verbleibende, aus Reduktions  mittel und metallischen Begleitstoffen bestehende Le  gierung zurückgewonnen und als Reduktionsmittel  wiederverwendet werden kann.  



  Das gebrannte,     Magnesiumoxyd    enthaltende Ma  terial wird anschliessend an das Brennen mit dem Re  duktionsmittel vermischt und direkt dem Reaktions  ofen zugeführt. Es hat sich herausgestellt, dass ein  solches Gemenge, besonders bei Temperaturen ober  halb 1500  C, in der Reaktionsfähigkeit dem     gepul-          verten    und verformten Reaktionsprodukt nicht nach  steht.

   Das auf der Oberfläche des     Magnesiumoxyd     enthaltenden Rohstoffes, beispielsweise des     Dolomit-          kornes,    haftende     Ferrosilicium    bildet vor der Ma  gnesiumentwicklung mit dem Kalk und dem Eisen  eine intermediäre Verbindung,     Calciumeisensilicid,    die  vom porösen Gefüge des gebrannten     Dolomites    ausser  ordentlich rasch aufgesaugt wird und dann im Innern  des     Dolomitkernes    als starkes Reduktionsmittel wirkt.  



  Neben den oben angegebenen Vorteilen kann  ausserdem mit der Erfindung eine erhebliche Energie  einsparung verbunden werden, wenn man das ge  brannte Material, sobald es den Brennofen verlassen  hat, im heissen oder sogar glühenden Zustand mit dem  Reduktionsmittel vermischt und die so erhaltene, vor  erhitzte Reaktionsmischung dem     Magnesiumofen    zu  führt.

   Diese Energieeinsparung ist deshalb nicht un  bedeutend, weil beispielsweise der     Dolomitanteil    einer       Mischung        etwa        70        Gew.%        beträgt.        Die        Energieein-          sparung,    bezogen auf den ganzen     Magnesiumprozess,          kann        in        diesem        Falle        etwa        20%        betragen.     



  Der bei der Verwendung von niederprozentigem       Ferrosilicium    als Reduktionsmittel     höherliegende    Me  tallanteil begünstigt die Wärmeleitfähigkeit der Re  aktionsmischung, und die bei der grösseren erforder  lich werdenden Menge des niederprozentigen Reduk  tionsmittels bessere Verteilung des     Ferrosiliciums    in  nerhalb der Reaktionsmischung setzt den Zeitbedarf  für die Diffusionsvorgänge zwischen Ausgangsstoff  und Reduktionsmittel während der Reaktion herab.  



  Es ist ferner auch möglich, die bei der Durchfüh  rung der Erfindung im Rückstand verbleibende Le  gierung aus Reduktionsmitteln und     metallischen    Be  gleitstoffen zurückzugewinnen und     wiederzuverwen-          den.    Dies     erfolgt        vorteilhafterweise    in der Weise,     dass     entweder auf magnetischem oder     nassmechanischem     Wege oder in flüssiger Phase das überschüssige Re  duktionsmittel gewonnen und entweder als solches       verwertet        wird,

          beispielsweise        als        25-        bis        50%iges          Ferrosilicium,    oder dass es im Kreislauf in die Herstel  lung hochprozentigen     Ferrosiliciums        zurückgeführt     wird.    Das neue Verfahren wird durch beiliegende sche  matische Zeichnung, die einen senkrechten Quer  schnitt des für die     Durchführung    des     Verfahrens    bei  spielsweise geeigneten     Muffelofens    darstellt, näher er  läutert.  



  Die     Magnesiumoxyd    enthaltenden     Stoffe    werden  zusammen mit den Reduktionsstoffen über die Öff  nung 4 in den     Muffelofen    eingebracht.  



  Das Gehäuse 1 dieses Ofens ist mit wärmeisolie  rendem Material 2 ausgelegt, auf dem die Reaktions  mischung 3 ausgebreitet wird. Die Wärme wird bei  spielsweise über den elektrischen Widerstand 5 durch  Strahlung auf das Material übertragen. Der     entwik-          kelte        Magnesiumdampf        gelangt    in den Kondensator 6,  wo sich das Metall am wassergekühlten Rohr 7 nie  derschlägt.  



  Nach der Reduktion wird der Rückstand durch  die Öffnung 4 ausgetragen und das Magnesium durch  Abnehmen des Rohres 7 aus dem Ofen ausgetragen.  Der Ofen kann nach der     Entleerung    des Materials so  fort wieder zu neuen Ansätzen     benutzt    werden.  



  Die Temperatur des Ofens wird auf 1500 bis  l600  C gehalten und während der Reduktion, die  nach etwa einer Stunde beendet ist, auf etwa 1     Torr     mittels einer nicht eingezeichneten Vakuumpumpe  evakuiert.  



  Das erfindungsgemässe     Verfahren    wird anhand  der folgenden Beispiele noch weiter erläutert:  <I>Beispiel 1</I>  100 kg gebrannter     Dolomit    der Körnung 1 bis       10        mm        mit        38        %        Mg0        und        18        kg        feinkörniges        Ferro-          silicium        mit        75        %        Siliciumgehalt     <RTI  

   ID="0003.0083">   werden        in        einem          Muffelofen    in etwa 3 cm dicker Schicht ausgebreitet.  Die Körnung des     Ferrosilieiums    liegt zwischen 0,2 mm  und der grössten, technisch     fherstellbaren        Feinheit.    Ein  solcher Ofen kann beispielsweise gemäss der Zeich  nung ausgebildet sein. Die Temperatur wird auf 1500  bis 1600  C gehalten.     Während    der etwa eine Stunde  dauernden Reaktion wird der Ofen auf etwa 1     Torr     evakuiert. Am Kühler kondensieren pro Charge 20 kg       Magnesium,    was einer Ausbeute von etwa 87,5 0/0  entspricht.

   Dabei fallen 97 kg Rückstand an, aus wel  chem durch     Magnetscheidung    6 kg     Ferrosilicium    mit       einem        Gehalt        von        knapp        25        %        Si        wiedergewonnen     werden.  



  <I>Beispiel 2</I>  100 kg gebrannter     Dolomit    der Körnung 1 bis       10        mm        mit    3 8     %        Mg0        und        21,1        kg        Ferros.ilicium        mit          75        %        Silicium        von        der        Körnung        0,5        bis    2     mm,

          wer-          den    wie im Beispiel 1 beschrieben, unter     Vakuum    bei  1500 bis 1600  C umgesetzt. Am Wasserkühler kon  densieren 22,9<B>kg</B> Magnesium, entsprechend der theo  retischen Ausbeute, und als Rückstand verbleiben  98,2 kg. Dieser Rückstand wird im     Lichtbogenofen          geschmolzen,        wobei        7,9        kg        Ferrosilicium        33%ig        im          schmelzflüssigen    Zustand wiedergewonnen werden.  



  <I>Beispiel 3</I>  100 kg gebrannter     Dolomit    der     Körnung    1 bis       10        mm        mit        38        %        Mg0        und        39,    8     kg        einer        Legierung,              die        30        %        Aluminium,

          40        %        Silicium        und        30        %        Eisen     enthält und eine Körnung von 0,5 bis 5 mm     aufweist,     werden wie im Beispiel 1 unter Vakuum bei 1400 bis  1500  C umgesetzt und dabei 22,9 kg metallisches       Magnesium,    entsprechend der theoretischen Ausbeute,  am wassergekühlten Kondensator     erhalten.    Es fallen  116,9 kg Rückstand an,

   aus dem 24 kg     Ferrosilicium     mit     50o/sigem        Si-Gehalt    auf     nassmechanischem    Wege  über einen Stossherd wiedergewonnen werden.  



  <I>Beispiel 4</I>       100        kg        gebrannter        Dolomit        mit        38        %        Mg0,        von     einer Korngrösse zwischen 1 bis 10 mm Durchmesser       mit        10        kg        Ferrosilicium        mit        75        %        Si-Gehalt        werden     lose gemischt und in eine auf 1600  C geheizte Muffel  wie in Beispiel 1 eingetragen.

   Die Körnung des     Ferro-          siliciumsliegt    zwischen 0,2 mm und der grössten, tech  nisch     herstellbaren    Feinheit. Der Ofen wird auf ein  Vakuum von 1 bis 10     Torr    ausgepumpt. Innerhalb  einer Stunde ist die Mischung     abreagiert,    es sind  11,4 kg Magnesium am Kühler kondensiert. Dabei  fallen 98,6 kg Rückstand an.

   Nach dem Abkühlen  des Rückstandes     zerrieselt    der     Dolomitanteil,    welcher  sich zu     Ca.,Si04        umgesetzt    hat,     während        Dolomitüber-          schuss    in groben     Körnern        zurückbleibt.    Durch Ab  sieben auf einem Sieb von 0,5 mm Maschenweite wer  den 50 kg nicht umgesetzte     Dolomitkörner    zurück  erhalten.

   Der zu Mehl     zerrieselte    Rückstand wird nass  mechanisch aufgearbeitet, woraus 3,2 kg     Ferrosili-          cium    mit einem     Si-Gehalt    von 20     1/o    zurückerhalten  werden.  



  <I>Beispiel S</I>  <B>100</B> kg gebrannter     Dolomit    der     Körnung    5 bis       20        mm,        mit    3 8     1/o        Mg0,        60        kg        Ferrosilicium        mit        45        %          Silicium    von der     Körnung    2 bis 5 mm und 2,5 kg       Flussspatpulver,    werden in den     Muffelofen    wie in Bei  spiel 1 eingesetzt und bei 1500 bis 1600  C im Va  kuum umgesetzt,

   22,9 kg metallisches Magnesium,  entsprechend der theoretischen Ausbeute, kondensie  ren am Kühler. Als Rückstand fallen<B>139,5</B> kg an,  die     nassmechanisch    wie im Beispiel 1 aufgearbeitet  werden, wobei 46,8 kg     Ferrosilicium    mit einem     Si-          Gehalt    von 30     o/a        zurückgewonnen    werden.  



  Die Reaktion mit solchen Mischungen kann in  jedem Ofen     durchgeführt    werden, der für die ther  mische     Magaesiumentwicklung    geeignet ist. Es kom  men daher hierfür sowohl das bekannte Retortenver  fahren in Betracht als auch Drehöfen, Schachtöfen  oder     Muffelöfen,    die in kontinuierlicher oder diskon  tinuierlicher     Chargierweise    arbeiten.  



  Ganz ohne Einfluss auf die Durchführung der  Reaktion dieser Mischungen ist die Art der     Behei-          zung    der Öfen. Es spielt dabei keine Rolle, ob den  Mischungen die Energie durch     Joulesche    Wärme oder  durch Strahlung zugeführt wird. Ebenso lassen sich  die Reaktionsmischungen unter     Normaldruckverhält-          nissen    und auch unter Vakuum umsetzen.  



  Bei Temperaturen oberhalb der     Soliduskurve    des  Reduktionsmittels oder noch besser oberhalb des       Schmelzpunktes    der reduzierenden Stoffe ist die Re-         aktionsgeschwindigkeit    solcher Mischungen derjenigen  von Pulvern überlegen.  



  Das Verfahren gemäss der     Erfinduntr    bedeutet ge  genüber den bisherigen bekannten Verfahren einen  erheblichen technischen Fortschritt, da nicht nur be  deutende Einsparungen an Aufwendungen erzielt wer  den, sondern ein Reaktionsgut dem Prozess     zugeführt     werden kann, das während der     Magnesiumentwick-          lung    keine störenden Gase mehr entwickelt.



  Method for the thermal production of magnesium The present invention relates to a method for the thermal production of magnesium, in which substances containing magnesium oxide are reacted with reducing agents.

   From the process for the thermal recovery of magnesium by reducing magnesium oxide or magnesium oxide-containing substances with reducing agents at high temperature, it is known that all reaction components previously individually milled to a powder and mixed together in fine distribution. In most cases, this process is followed by the deformation of such a powdery reaction mixture into compacts of certain dimensions.

   The deformation is generally carried out because the powdery mixture is heavily dusted during the development of the vaporous magnesium and the continued dust contaminates the generated condensed magnesium.



  When using a pulverulent reaction mixture, the development of magnesium must be interrupted before the material is introduced into the reaction furnace in order to prevent the powder from continuing during charging. This is sometimes done by shutting off the vacuum pump by means of a valve during the charging of the furnace in the continuous processes that work under vacuum. After loading is complete, the valve to the vacuum pump must be opened slowly so that the powder is not carried away by the developing magnesium vapor.

   In most cases, however, in order to avoid the generation of dust, the powdery reaction mixture is previously pressed into briquettes and only fed in this form to the reaction furnace in which the vaporous magnesium is developed.



  When grinding raw materials containing magnesium oxide, preferably burned dolomite, moisture from the air is absorbed very quickly. This sensitivity of the burned dolomite is due to the burning temperature of the rock, which is kept as low as possible because of the desired reactivity of the burned material.

   Moisture absorbed by fired dolomite is chemically bound and consumes equivalent amounts of reducing agent or magnesium vapor in the reaction furnace. In addition, the simultaneous generation of hydrogen disrupts the course of the process, because the gas development caused by it again leads to dusting of the reaction mixture and errors in the condensation of the magnesium vapor.



  The grinding of the fired material without absorbing any trace of moisture is a very difficult task even with today's state of the art of comminution. In general, mills are used, some of which act as a fan, the draft of air preventing the material from sticking and providing the necessary cooling. Such mills, which work with air passage, fail to grind the moisture-sensitive material.

   The grinding of the burned dolomite for this process must be carried out in large sieve mills without wind and with low power, whereby a slight increase in moisture cannot be completely prevented.



  Another difficulty arises in shaping the powdery reaction mixture. The presence of the reducing agent, for example ferrosilicon, results in considerable wear and tear on the pressing tools, which makes the magnesium process very expensive.



  It has now been found that these disadvantages can be avoided by the present new process and the grinding of the carefully burned magnesium oxide or the raw material containing magnesium oxide and the deformation of the entire reaction mixture can be saved, which makes it possible, please include the reaction mixture without a trace Subsequently Lich added moisture to the reaction furnace.



  The present invention relates to a process for the thermal extraction of magnesium from magnesium oxide or magnesium oxide-containing substances and metallic reducing agents which, apart from magnesium, do not contain any volatile reaction products, and is characterized in that the raw material consisting of magnesium oxide is burned in granular form, then also with the present in granular form,

      as a reducing agent, the nenden substances are mixed and fed directly into the furnace without further comminution of the mixture for conversion to magnesium, which is carried out above the solidus curve of the reducing agent.



  The solidus curve for metal alloys of different composition is understood to mean the limit of the temperatures above which the liquid and solid phases coexist.



  The magnesium oxide of the raw material and the reducing agent can be used in the present process in a stoichiometric ratio, the reduction being interrupted as soon as the reducing agent has been used up to such an extent that it is no longer sufficient to maintain the reduction at the same reaction rate as before means that it has turned into an inert alloy,

   which is the case when using, for example, 100 kg burnt dolomite with a magnesium oxide content of 38% and 18 kg ferrosilicon with a silicon content of 75% as the reducing agent,

   the silicon content of the 6 kg of ferro-silicon still remaining in the reaction residue is only about 250/9 silicon, see Example 1.



  When the reduction of the magnesium oxide-containing raw materials is completed, the reducing agents can also be present in excess, namely in such an excess that is sufficient to convert the metallic accompanying substances contained in the reaction mixture into an inert alloy, which is, for example, when using 100 kg burned dolomite with a magnesium oxide content of 38'0 / a and 21,

   1 kg of ferrosilicon with a silicon content of 75% is the case as a reducing agent, the silicon content of the 7.9 kg of ferrosilicon remaining in the reaction residue being 33 0 / c, see Example 2.



  However, the reducing agents can also be used in a smaller amount compared to the theoretically required amount, the reduction being interrupted as soon as the metallic substances remaining in the reducing agent are converted into an inert alloy,

   which is the case, for example, when using 100 kg of burned dolomite with a magnesium oxide content of 3811 / o and 10 kg of ferrosilicon with a silicon content of 75% as reducing agents, with half of the burned dolomite used that was not converted ,

      is separated off, and 3.2 kg of ferrous silicon with a silicon content of 209 / a remain in the reaction residue. This ferrosilicon no longer has a reducing effect under the given reaction conditions, see Example 4.



  But you can also use an excess of reducing agent and still get back a reactive reducing agent in the residue, which can be used for other approaches. For example, if one reduces <B> 100 </B> kg of burned dolomite with a magnesium oxide content of 38.0.0 with 39.8 kg of a metallic alloy that contains 30% aluminum, 400% silicon and 309% iron a backlog

   which contains 24 kg of ferro-silicon with a silicon content of 500 / c, see Example 3.



  An advantage of the method is also the possibility that a ferrosilicon with a relatively low silicon content, preferably with a silicon content of 40 to 50%, can be used, which is only partially used for the reduction! But in the presence of fluoride-containing substances is being worked on.

   For example, 100 kg of burned dolomite with a magnesium oxide content of 38% are reacted with 60 kg of ferro-silicon, which contains 45% silicon, together with 2.5 kg of fluorspar.

   46.8 kg of ferro-silicon with a silicon content of 30% then remain in the processed residue, see Example 5.



  The reducing agent can be mixed in grain sizes up to 15 mm with the granular raw material containing magnesium oxide and then fed into the furnace.



  The reducing agent can also be mixed with the raw material containing magnesium oxide in granular form, for example 0.5-2 mm or other particle sizes up to 15 mm, and fed into the furnace.



  The raw material used, containing magnesium oxide, can be used in grain sizes between 0.5 and 20 mm.



  As a rule of thumb, one can assume that the grain size of the ferrosilicon is appropriately chosen to be about half as large as that of the magnesium oxide contains the raw material.



  These ratios are modified by the silicon content of the reducing agent used, which is noticeable, among other things, in the specific weight and volume of the same, and by the composition of the batch itself.



  In the case of ferrosilicon with a Si content of 45 1h, for example, the required amount is greater than that of a silicon content of 75%. When choosing the appropriate grain size for the ferrosilicon content, the percentage Si content must not be overlooked.

   You can work with either one or the other grain composition. For economic reasons, however, it has proven to be expedient to select the grain composition according to the particle size of the burned dolomite and the ferrous content of the reducing agent.



  Another advantage of the invention is that the alloy remaining in the residue and consisting of reducing agent and metallic accompanying substances can be recovered and reused as reducing agent.



  The fired material containing magnesium oxide is then mixed with the reducing agent after firing and fed directly to the reaction furnace. It has been found that such a mixture, especially at temperatures above 1500 C, is not inferior to the powdered and shaped reaction product in terms of reactivity.

   The ferrosilicon adhering to the surface of the raw material containing magnesium oxide, for example the dolomite grain, forms an intermediate compound with the lime and iron before magnesium is developed, calcium iron silicide, which is absorbed very quickly by the porous structure of the burned dolomite and then inside of the dolomite core acts as a strong reducing agent.



  In addition to the above-mentioned advantages, the invention can also be associated with a significant energy saving if the ge burned material, as soon as it has left the kiln, mixed in the hot or even glowing state with the reducing agent and the thus obtained, before heated reaction mixture Magnesium furnace leads to.

   This energy saving is not insignificant because, for example, the dolomite content of a mixture is around 70% by weight. The energy savings related to the entire magnesium process can in this case be around 20%.



  The higher metal content when using low-percentage ferrosilicon as the reducing agent favors the thermal conductivity of the reaction mixture, and the better distribution of the ferrosilicon within the reaction mixture with the larger amount of low-percentage reducing agent required increases the time required for the diffusion processes between starting material and reducing agent during the reaction.



  It is furthermore also possible to recover and reuse the alloy from reducing agents and metallic additives that remained in the residue when the invention was carried out. This is advantageously done in such a way that the excess reducing agent is obtained either by magnetic or wet-mechanical means or in the liquid phase and is either recycled as such,

          for example as 25 to 50% ferrosilicon, or that it is recycled into the production of high-percentage ferrosilicon. The new process is explained in more detail by the enclosed schematic drawing that shows a vertical cross-section of the muffle furnace suitable for carrying out the process, for example.



  The substances containing magnesium oxide are introduced into the muffle furnace together with the reducing substances via the opening 4.



  The housing 1 of this furnace is designed with heat-insulating material 2 on which the reaction mixture 3 is spread. The heat is transferred to the material by radiation, for example via the electrical resistor 5. The developed magnesium vapor reaches the condenser 6, where the metal never hits the water-cooled pipe 7.



  After the reduction, the residue is discharged through the opening 4 and the magnesium is discharged from the furnace by removing the tube 7. After the material has been emptied, the furnace can be used again for new batches.



  The temperature of the furnace is kept at 1500 to 1600 C and evacuated to about 1 Torr by means of a vacuum pump, not shown, during the reduction, which is complete after about an hour.



  The method according to the invention is explained in more detail with the aid of the following examples: <I> Example 1 </I> 100 kg of burnt dolomite of grain size 1 to 10 mm with 38% MgO and 18 kg of fine-grain ferrosilicon with 75% silicon content <RTI

   ID = "0003.0083"> are spread in a muffle furnace in a layer about 3 cm thick. The grain size of the ferrous metal is between 0.2 mm and the greatest fineness that can be technically produced. Such a furnace can for example be designed according to the drawing. The temperature is kept at 1500 to 1600 C. During the reaction, which lasts about an hour, the furnace is evacuated to about 1 torr. On the cooler, 20 kg of magnesium condense per charge, which corresponds to a yield of about 87.5%.

   This results in 97 kg of residue, from which 6 kg of ferro-silicon with a content of almost 25% Si are recovered by magnetic separation.



  <I> Example 2 </I> 100 kg burnt dolomite with a grain size of 1 to 10 mm with 3 8% MgO and 21.1 kg ferrous silicon with 75% silicon with a grain size of 0.5 to 2 mm,

          are as described in Example 1, reacted under vacuum at 1500 to 1600 C. 22.9 kg of magnesium condense on the water cooler, corresponding to the theoretical yield, and 98.2 kg remain as a residue. This residue is melted in an electric arc furnace, 7.9 kg of 33% ferrosilicon being recovered in the molten state.



  <I> Example 3 </I> 100 kg of burnt dolomite with a grain size of 1 to 10 mm with 38% Mg0 and 39.8 kg of an alloy containing 30% aluminum,

          Contains 40% silicon and 30% iron and has a grain size of 0.5 to 5 mm, are reacted as in Example 1 under vacuum at 1400 to 1500 C and 22.9 kg of metallic magnesium, corresponding to the theoretical yield, on the water-cooled condenser receive. There are 116.9 kg of residue,

   from which 24 kg of ferro-silicon with 50 ° / s Si content are recovered by wet mechanical means via a shock source.



  <I> Example 4 </I> 100 kg of burnt dolomite with 38% MgO, with a grain size between 1 and 10 mm in diameter with 10 kg of ferrosilicon with 75% Si content are loosely mixed and placed in a muffle heated to 1600 C as in Example 1 entered.

   The grain size of ferrosilicon is between 0.2 mm and the greatest fineness that can be technically produced. The furnace is pumped down to a vacuum of 1 to 10 torr. The mixture has reacted within one hour, 11.4 kg of magnesium have condensed on the cooler. 98.6 kg of residue are thereby obtained.

   After the residue has cooled down, the dolomite fraction, which has converted to Ca. SiO4, trickles, while excess dolomite remains in coarse grains. By sieving on a sieve of 0.5 mm mesh size, 50 kg of unreacted dolomite grains are returned.

   The residue, which has been sprinkled into flour, is worked up wet mechanically, from which 3.2 kg of ferrosilicon with an Si content of 20 1 / o are obtained.



  <I> Example S </I> <B> 100 </B> kg of burnt dolomite with a grain size of 5 to 20 mm, with 3 8 1 / o Mg0, 60 kg ferrosilicon with 45% silicon with a grain size of 2 to 5 mm and 2.5 kg fluorspar powder are used in the muffle furnace as in Example 1 and converted into a vacuum at 1500 to 1600 C,

   22.9 kg of metallic magnesium, corresponding to the theoretical yield, condense on the cooler. The residue is 139.5 kg, which are worked up by wet mechanical means as in Example 1, 46.8 kg of ferrosilicon with an Si content of 30% being recovered.



  The reaction with such mixtures can be carried out in any furnace suitable for thermal magnesium evolution. Therefore, both the well-known Retortenver and rotary kilns, shaft kilns or muffle kilns that work in continuous or discontinuous charging mode come into consideration.



  The type of heating of the ovens has absolutely no influence on the reaction of these mixtures. It does not matter whether the energy is supplied to the mixtures by Joule heat or by radiation. The reaction mixtures can also be reacted under normal pressure conditions and also under vacuum.



  At temperatures above the solidus curve of the reducing agent or, even better, above the melting point of the reducing substances, the reaction rate of such mixtures is superior to that of powders.



  The method according to the invention means a considerable technical advance compared to the previously known methods, since not only are significant savings in expenses achieved, but a reaction material can be fed to the process that no longer develops any interfering gases during the development of magnesium.

 

Claims (1)

PATENTANSPRUCH Verfahren zur thermischen Gewinnung von Ma gnesium aus Magnesiumoxyd oder Magnesiumoxyd enthaltenden Stoffen und metallischen Reduktionsmit teln, die ausser Magnesium keine flüchtigen Reaktions produkte geben, dadurch gekennzeichnet, dass der das Magnesiumoxyd enthaltende Rohstoff in körniger Form gebrannt, anschliessend mit den ebenfalls in kör niger Form vorliegenden, als Reduktionsmittel die nenden Stoffen gemischt und direkt ohne weitere Zer kleinerung des Gemisches zur Umsetzung zu Magne sium, die oberhalb der Soliduskurve des Reduktions mittels durchgeführt wird, in den Ofen aufgegeben wird. UNTERANSPRÜCHE 1. PATENT CLAIM A process for the thermal extraction of magnesium from magnesium oxide or magnesium oxide-containing substances and metallic reducing agents which, apart from magnesium, do not give any volatile reaction products, characterized in that the raw material containing the magnesium oxide is burned in granular form, then with the likewise in granular form present, as a reducing agent the nenden substances mixed and directly without further comminution of the mixture for conversion to magnesium, which is carried out above the solidus curve of the reducing agent, is added to the furnace. SUBCLAIMS 1. Verfahren nach Patentanspruch, dadurch ge kennzeichnet, dass das Magnesiumoxyd des Rohstof fes und die Reduktionsmittel im stöchiometrischen Verhältnis angewendet werden und die Reduktion unterbrochen wird, sobald die Reduktionsgeschwin digkeit abnimmt, weil das im Rückstand verbliebene Reduktionsmittelmit den in der Mischung enthalte nen metallischen Begleitstoffen eine reaktionsträge Legierung bildet. 2. Method according to claim, characterized in that the magnesium oxide of the raw material and the reducing agent are used in a stoichiometric ratio and the reduction is interrupted as soon as the reduction rate decreases because the reducing agent remaining in the residue is inert with the metallic accompanying substances contained in the mixture Alloy forms. 2. Verfahren nach Patentanspruch, dadurch ge kennzeichnet, dass die Reduktionsmittel in einem sol chen überschuss gegenüber der theoretisch erforder lichen Menge angewendet werden, dass bei zu Ende geführter Reduktion des Magnesiumoxyds die in dem Reduktionsmittel verbleibenden metallischen Stoffe eine reaktionsträge Legierung bilden. Method according to claim, characterized in that the reducing agents are used in such an excess compared to the theoretically required amount that when the reduction of the magnesium oxide is completed, the metallic substances remaining in the reducing agent form an inert alloy. 3. Verfahren nach Patentanspruch, dadurch ge kennzeichnet, dass die Reduktionsmittel in gegenüber der theoretisch erforderlichen geringeren Menge an gewendet werden und die Reduktion sich selbst unter bricht, sobald das im Rückstand verbliebene Reduk tionsmittel mit den in der Mischung enthaltenen me tallischen Begleitstoffen eine reaktionsträge Legierung bildet. 4. 3. The method according to claim, characterized in that the reducing agents are used in a smaller amount than the theoretically required amount and the reduction is interrupted as soon as the reducing agent remaining in the residue is an inert alloy with the metallic accompanying substances contained in the mixture forms. 4th Verfahren nach Patentanspruch, dadurch ge kennzeichnet, dass ein Ferrosilicium mit niedrigem Siliciumgehalt, vorzugsweise mit 40-50 % Silicium, angewendet wird, das nur teilweise für die Reduktion ausgenützt wird, wobei in Gegenwart von fluorhalti- gen Stoffen gearbeitet wird. 5. Method according to claim, characterized in that a ferrosilicon with a low silicon content, preferably with 40-50% silicon, is used, which is only partially used for the reduction, working in the presence of fluorine-containing substances. 5. Verfahren nach Patentanspruch, dadurch ge kennzeichnet, dass die Reduktionsmittel in Korn grössen bis 15 mm, vorzugsweise 0,5 bis 2 mm, mit dem in körniger Form vorliegenden, Magnesiumoxyd enthaltenden Rohstoff gemischt und in den Ofen auf gegeben werden. 6. Verfahren nach Unteranspruch 5, dadurch ge kennzeichnet, d'ass der verwendete Magnesiumoxyd enthaltende Rohstoff in einer Körnung zwischen 0,5 und 20 mm angewendet wird. 7. Method according to claim, characterized in that the reducing agents in grain sizes up to 15 mm, preferably 0.5 to 2 mm, are mixed with the raw material containing magnesium oxide in granular form and added to the furnace. 6. The method according to dependent claim 5, characterized in that the raw material containing magnesium oxide used is applied in a grain size between 0.5 and 20 mm. 7th Verfahren nach Patentanspruch, dadurch ge kennzeichnet, dass die im Rückstand verbleibende, aus Reduktionsmittel und metallischen Begleitstoffen be stehende Legierung zurückgewonnen und als Reduk tionsmittel wiederverwendet wird. Method according to patent claim, characterized in that the alloy consisting of reducing agent and metallic accompanying substances remaining in the residue is recovered and reused as a reducing agent.
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