CH215397A - Process for producing an asbestos-like, fibrous structure in the manufacture of artificial complex silicates. - Google Patents

Process for producing an asbestos-like, fibrous structure in the manufacture of artificial complex silicates.

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CH215397A
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    • C04B35/16Shaped ceramic products characterised by their composition; Ceramics compositions; Processing powders of inorganic compounds preparatory to the manufacturing of ceramic products based on oxide ceramics based on silicates other than clay

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Description

  

  Verfahren zur Erzeugung einer     asbestähnlichen,    faserigen Struktur bei der Herstellung  von künstlichen     Komplex-Silikaten.       Künstliche Komplexsilikate, die die an  nähernde chemische Zusammensetzung der  natürlichen Asbeste haben, sind an und für  sich     schon    bekannt. Es war jedoch bisher  nicht möglich, bei deren Herstellung die       typische        faserige    Struktur und andere physi  kalische     Eigenschaften    des: Asbestes zu er  zeugen.  



  Die vorliegende Erfindung betrifft ein  Verfahren zur Erzeugung einer asbestähn  lichen Struktur bei der Herstellung von  künstlichen     Kompl-exsilikaten    mit der un  gefähren chemischen Zusammensetzung der  natürlichen Asbeste, dadurch gekennzeichnet,  -dass man wenigstens Mg, Na und     Si02    ent  haltende Substanzen in Gegenwart von     Fluox     oder     fluarabgebenden        Substanzen    und Was  ser bei Temperaturen brennt, die     unterhalb     des Schmelzpunktes der     Reaktionsmischung     liegen,

   wobei eine vorübergehende     Fluorie-          rung    und eine     darauffolgende    weitgehende       Entfluorierung        stattfindet.       Theoretisch ist     anzunehmen,        däss        bei:    der       Fluorierung    und anschliessenden     Entfluorie-          rung        eine    gewisse     Orientierung    der Komplex=       silikate    sozusagen in "statu     nascendi"    statt.       findet.     



  Bei den unter     Reaktionsbedingungen    nicht  flüchtigen     Bestandteilen        (z..    B.     M90)    darf die  Abweichung     ides    Ansatzes     nm    Vergleich zum  Analysenergebnis des entsprechenden natür  lichen     Asbestes        verhältnismässig    nur gering  sei, zum     Beispiel   <B>10%</B> mehr oder weniger',  wenn derselbe Asbest erzeugt werden soll;

    handelt es sich nur darum, Asbest     gleich-          gültig        welcher        Zusammensetzung    zu erzeu  gen, so genügt es,     wenn    in dem Ansatz alle  Bestandteile von Asbest vorhanden sind,  gleichgültig mit     welchier        Zusammensetzung.     Für     -die    unter     Reaktionsbedingungen,        flüclh-          tigen.Bestandteile    muss im ersten Fall ein sol  cher Überschuss vorhanden sein,     -d.ass-    am       Schluss,

      der Reaktion noch die der     in    dem ent  sprechenden Naturasbest     analytisch        ermitteT-.              ten    entsprechenden Menge vorhanden ist, im  zweiten Fall genügt, wenn am Schluss der       Reaktion    überhaupt noch der entsprechende  Bestandteil vorhanden     ist        bezw.    ein     äqui-          i        valenter        Bestandteil,    zum Beispiel     Ca0    statt       Na,0,        Fe0    statt     Mg0,

      A103 statt     Si01     (ersteres und     letzteres    nur teilweise).     Selbst-          verständlich    können alle     Bestandteile    über  haupt wegfallen, welche nicht unbedingt  zur Asbestbildung vorhanden sein müssen.

    Immer vorhanden sein muss:     SiO2        1V1,-0,          Na20,    welch letzteres immer um wenig  stens 2 % im     Überschuss    gegenüber dem  Naturasbest vorhanden sein muss (es sei  denn, -dass man eine andere Zusammensetzung  des künstlichen     Asbestes    in Kauf nimmt);

    zum Beispiel muss der     Na20-Anteil    im An  satz     ca.    2%, falls der     natürliche    Asbest gar  kein     Na20    enthält, bis zu     ca..    20% (mit stei  gender Temperatur weniger), wenn der natür  liche Asbest     ca..    18 %     Na20    enthält, betragen.  



  Die     Fluormenge    kann     ca.    3 bis 40 % des       Asbestes,    ersteres vorzugsweise bei geschlos  senen, letzteres, bei offenen Reaktionsgefässen,  betragen; im letzteren Falle sind 20 bis 30     %          die    optimale Menge. Die geringste zu ver  wendende     Wassermenge    kann<B>10%</B> (bereits  eingebracht durch die Bestandteile des An  satzes), die höchste bis<B>1500%</B> betragen;       vorzugsweise    werden 300 bis<B>500%</B> Wasser       verwendet;    mit steigendem Druck benötigt  man weniger Wasser.  



       Mit,der    Temperatur kann beim Arbeiten  mit Druck bis zu ca.<B>250,</B> ohne Druck bis  zu     ca.    70<B>0</B>  heruntergegangen werden. Die  besten Erzeugnisse im ersteren Fahle wenden  etwa bei<B>350',</B> im letzteren bis etwa 900 bis  <B>1000'</B> erzielt.  



  Die Reaktionsdauer ist nach     unten,    kaum  begrenzt, und es kann zum Beispiel     schon     nach einer Viertelstunde eine     Ausbeute    fest  gestellt werden. Nach oben hängt sie ganz  von den     Reaktionsbedingungen    ab,

   und es  kann     zum        Beispiel    durch Entnahme von Pro  bei und     quantitative    Analyse derselben in  bezug auf     gebildeten        Asbest        ohne    weiteres  das     Optimum        bezw.    das     Abklingen    der Re  aktion     ermittelt        werden.       Für die     Herstellung    sämtlicher Asbeste  kann nach den gleichen Prinzipien verfahren 5  werden, das heisst also zum Beispiel nach  Massgabe der Analyse eines beliebigen natür  lichen     Asbestes,

      der     hergestellt    werden soll,  können Oxyde und     SiO2    die nicht "fluorier  ten" Ansätze aufbauen, wobei zu bemerken t  ist, dass eine genaue     Einhaltung    der     stöchio-          metrischen    Verhältnisse nicht nötig ist.  



  Das Fluor kann den Ansätzen auf belie  bige geeignete Weise zugebracht werden, und  zwar entweder in der Kälte oder bei höheren     i     Temperaturen, zum     Beispiel    durch:       a)    ihre Behandlung mit     Flusssäure    (gasför  mig oder flüssig);  b) Zugabe von     Silicofluoriden;          e)    Zuleitung von     SiF4    oder andern     flüch-          tigere        Silicium-Fluorverbindungen;    nach  bekannten Reaktionen wird hierdurch  gleichzeitig     SiO2    zugeführt.;

    d) Einführung oder Zuleitung beliebiger       zersetzbarer,    organischer     Fluorverbindun-        s     gen;  andere     Metallfluoride,    saure     Fluoride,          Doppelfluoride,    zum Beispiel     AIF"          Na.HF2,        Kryolith;

       f) sich zersetzende, auch     Nichtmetallfluoride,        s     deren Restbestandteil nicht oder nur zum  Teil in die     Asbestfaser    geht, zum Beispiel       Platinfluorid,        ManganfluorIde,        Ammo-          niumfluoride;          g)    Zuleitung von elementarem Fluor.  



  Die     Metalloxyde    der Ansätze werden hier  durch ganz oder teilweise primär vor dem       Garbrand    in     Fluoride        bezw.        Silicofluoride,          Oxyfluoride    usw. verwandelt.  



  Es ist auch möglich, die Oxyde     ganz    oder ;  teilweise durch äquivalente Mengen anderer  Verbindungen zu ersetzen, zum Beispiel durch       Hydroxyd,    Karbonat,     Bikarbonat,    Chlorid,       Oxalat,    Nitrat,     Fluorid    oder ganz oder teil  weise durch die äquivalenten Mengen der     Me-    ,       talle.    Die     Kieselsäure    kann in beliebiger ge  eigneter Form in den Ansätzen     enthalten     sein, also zum Beispiel als Kieselgel, Wasser  glas oder     Kieselgur.    Es ist ferner möglich,

    natürliche     Minerale    oder Gesteine als Zu  schlagstoffe zu verwenden, zum     Beispiel    Ma-           gnesit,        Olivin,    Diabase oder andere Silikate,  Sand oder Ton, endlich künstlich hergestellte  Gläser oder keramische     Massen.     



  Die während Brand und Nachbrand ein  s tretende     Faserbildung    wird dadurch begün  stigt, dass den rohen Ansätzen eine grosse  Oberfläche gegeben     bezw.    die Bildung von       Kluftfläc:hen    vorgesehen wird. Dies kann       zumBeispiel    durch Granulieren der trockenen,       o    pulverförmigen Ansatzgemische mit Wasser,  besser mittels Wasserglas oder Salzlösungen  geschehen, durch Auswalzen der angefeuch  teten     Mischung    zu Blättchen, durch Formen  zu Platten oder durch andersartige Verfor  mung.

   Ferner wird eine Auflockerung durch  Zusatz von Sägemehl oder andern verbrenn  baren Trägermaterialien erzielt oder auch  dadurch, dass gekörntes festes., wasserhaltiges  Kieselgel, welches während des Brandes  schrumpft,     Iden    Ansätzen     hinzugegeben    wird.  Ein weiterer Weg besteht darin, dass die in  Wasser aufgeschlämmten     Komponenten    des  Ansatzes durch Zusatz von     Wasserglaslösung     in ein voluminöses Geil eingebettet     werden,     wobei die     Kluftflä@chenbildung    durch       Schrumpfung    während .der Trocknung     bezw.     während des     Brandes    eintritt.  



  Die so vorbereiteten Ansatzmischungen,  deren     F'luorgeh    alt (als     Fluorid        bezw.        Silico-          fluorid)        vorteilhaft    auf 20 bis<B>3570</B> ihres  Trockengewichtes eingestellt ist, werden nun  mehr vorzugsweise unter indirekter     Behei-          zung,        etwa    in     Muffelöfen,    dem     Brande    unter  worfen. Die     Garbrandtemperatur    für die Her  s:tellung aller Asbeste liegt immer unterhalb  der Schmelzpunkte der     reagierenden    Masse.

    Die     Temperatur    kann unter Verlängerung der  erforderlichen Zeit erniedrigt werden. Zweck  mässig wird     Wasser    als: Dampf     bezw.    über  hitzter Dampf schon während der Anheizung  beginnend bei etwa 150 bis 200       Maassetempe-          ratur    eingeleitet,     derart,    dass er     alle    Partien  der eingebrachten Ansätze erreicht.

   Die     ZVas-          serdampfeinleitung    wird vorteilhaft wäh  rend des.     ;gesamten    Brandes und Nachbrandes       fortgesetzt.    Im Nachbrand bei Temperaturen  unter<B>500'</B> können dem Wasserdampf zur  Beschleunigung der     Entfluorierung    saure         Agentien,    wie     Ko#hlensäure,    Salzsäure oder  andere saure Dämpfe zugesetzt werden.  



  Während der Erhitzung ,der Ansätze wer  den     Fluorverbindungen    als Sublimste frei,  zum Beispiel     Aluminiumfluorid,        Eisenfluo-          rid,    und es entweichen     Flusssäure    und     Siii-          ciumtetrafluarid.        Diese    Dämpfe öder Gase  können auf beliebige geeignete Weise wieder  gewonnen werden, zum Beispiel durch Kon  densation, durch     Adsorption    mittels geeig  neter     Adsorptionsmittel,        durch,    Einleiten in       Wasser    oder mit ihnen reagierende Stoffe,  zum Beispiel Oxyde,

       Karbonate,    Silikate, wie       Serpentinmehl,    die auf diese     Weise    "fluoriert"  und zur     Herstellung    neuer Ansätze vorbe  reitet     werden.    oder über die rohen Ansatz=       mischungen,    denen Fluor vor     idem        Garbrand     noch zugeführt werden soll,     bezw.    durch       Kombinierung    dieser     Regenerationsmethoden.     



  Die Reaktionsatmosphäre wird vorzugs  weise reduzierend gehalten, was zum Beispiel  durch Zufuhr von     Wasserstoff    oder durch  Zuschlag     kohlenstoffhaltiger    Verbindungen,  zum Beispiel von Sägemehl usw.,     geschehen     kann.  



  Zweckmässig werden     die    Ansätze auf end  losen Bändern, Wagen     (Tunnelofen)    usw.     i     durch die     Reaktionsräume    geführt. Der erhal  tene synthetische Asbest wird durch     Sortie-          ren    oder     Klassieren    nach Faserlänge, durch  Behandeln mit Säuren oder     Salzlösungen     (zur     Entfernung    des restlichen     Fluors    und     i     zur     Permutierung),

      sowie durch     mechanische     Aufbereitung und     Auflockerung    für die ver  schiedenen Verwendungszwecke vorbereitet.  Die     Entfernung    des Fluors ist auch durch       Behandlung    mit Säure- und     Wasserdämpfen        i     möglich, sowie durch     Behandlung    mit Form  aldehydlösungen oder -dämpfen.  



  Es empfiehlt sich, gegebenenfalls ein  zweites Mal zu brennen, und zwar in der  Weise,     dass    -der     Fluor-,    Wasser- und     Naz0-    ,  Gehalt auf die ursprüngliche Menge ergänzt  wird, vorzugsweise vor dem zweiten Brand.  



  Nach dem ersten. Brand kann das,     faser-          haltige    Material durch Walzen     unter        Strek-          kung    parallel     gelegt    werden. s      Der teilweise Ersatz von     Na"0    durch       Ca.0    kann bis     etwa    80 gehen, wobei das       Ca0    mitgerechnet wird, welches gegebenen  falls im Ansatz von Natur aus bereits vor  handen ist.  



       Beispiele:     1. 4 Teile     Magnesiumoxyd,    6 Teile Kiesel  säure (z. B. als     Kieselgur),    6 Teile Soda, 2 Teile       Ammoniumehlorld,    15 Teile     Ammoniumsilico-          fluorid    werden gemischt und mit etwa<B>10</B>  Teilen einer zum Beispiel 20%igen Wasser  glaslösung granuliert. Darauf wird auf Tem  peraturen von 900 bis<B>1000'</B> erhitzt, und  zwar in Chargen von 10 kg unter Zuleitung  von     H20-Dampf    während 4 bis 5 Stunden  in Tiegeln, Retorten oder dergleichen.  



  2. 10 Teile     Calciiuncarbonat,    10 Teile  Soda, 48 Teile Kieselsäure, 31 Teile     Magne-          siumfluorid    werden gemischt (roher Ansatz)  und in Tiegeln oder Retorten in Gegenwart  geringer Mengen von Wasserdampf, der zum  Beispiel     aus    (den Verbrennungsgasen der  Feuerung zutritt oder auf beliebige andere  Weise zugeführt oder entwickelt wird, bis  5 zur Beendigung der     Reaktion,    das heisst je  nach den Mengenverhältnissen meist wenig  stens etwa 1 Stunde und mehr, bis auf etwa  <B>1000,</B> jedenfalls     unterhalb    des Schmelz  punktes, erhitzt.  



  3. 0,8 Teile     Flussspat,    1,3 Teile Kochsalz,  2,0 Teile     Magnesiumoxyd,    5,8 Teile Kiesel  säurehydrat werden gemischt und in     ge-          schlossenen    Räumen, zum Beispiel in mit  Sicherheitsventilen versehenen Retorten, heiz  5 baren Kesseln, wie sie. ähnlich zum Beispiel  zur     Kalksandsteinfabrikation    dienen,     Drucl-          behältern    bis zur Beendigung der Asbest  bildung in ständiger Gegenwart von     H0-          Dampf    auf Temperaturen von etwa<B>10000,</B>  0 jedenfalls unterhalb ödes Schmelzpunktes des  Ansatzes erhitzt.  



  Nach diesem Beispiel wird das erforder  liche Wasser     von,dem        Kieselsäurehydrat        ge-          liefert:.    Es kann ebenso aus andern     Verbin-          5,dungen    bezogen werden, zum Beispiel aus  Wasserglas aus     Hydroxyden    oder Hydraten.

         Ferner    kann Wasser flüssig oder dampfför-         mig    vor oder während der Reaktion in die       Reaktionsräume    eingebracht werden, und  zwar     vorzugsweise    in kleinen Mengen in dem  Masse, wie es durch Reaktionen,     Adsorption,     Diffusion oder durch Ablassen verbraucht       wird.    Eine Zugabe grösserer Mengen Wasser  ist zumal wegen der dann auftretenden  hohen Drucke nicht gerade     zweckmässig.     



  4. Es wird so gearbeitet wie im Beispiel  3, jedoch enthält der Ansatz kein Kieselsäure  hydrat. Dem Ansatz wird vielmehr fein  gemahlener     Chalcedon    oder     Kieselgur    zu  gegeben. In offenen Apparaturen entweicht  während der Reaktion ein Teil des Siliciums  als     SiF4,    dessen     SiO!-Äquivalent    zum Aus  gleich im Überschuss hinzugegeben wird. Die  Bemessung dieses Überschusses hängt von der  Grösse der benutzten Apparatur und von der  Arbeitsweise, besonders von der     Anheizungs-          geschwindigkeit    ab.

   Das Gleichgewicht       Si0_,        -I-    4 HF     SiF4        +    2     H,z0    ist erst bei  etwa 400' stark nach links verschoben, so       dass    bei langsamer     Anheizungsgeschwindig-          keit    (grosse Apparatur) mehr     SiF,    sich ent  wickelt.     Der    günstigste     Si02-Überschuss    muss  also für die gegebenen Verhältnisse jeweils  durch Versuche ermittelt' werden.

   Bei Char  gen von 10 kg und Anheizung innerhalb zwei  Stunden liegt er bei etwa 1/4 Zuschlag zu der       stöchiometriseh    erforderlichen     Si02        3Tenge.     



  5. Es wird so gearbeitet wie im     Beisiel    1,  jedoch an Stelle von     Magnesiumoxyd    eine  äquivalente Menge     31agnesit    genommen.  



  6. 10     Teile    gemahlener     Serpentin    werden  mit 5 Teilen     Natriumsilicofluorid    und 3 Tei  len Kochsalz gemischt und mit     Wasserglas-          lösung    granuliert. (Bei Ofen mit keramischen  Futtern werden während der Reaktion Was  serstoff oder Leuchtgas zugeführt, oder der  gleiche Effekt wird einfacher durch     Zugabe     kohlenstoffhaltiger Substanzen, zum Beispiel  von etwa 2 Gewichtsteilen Sägemehl, be  wirkt). Die Mischung wird in Chargen von  10 kg etwa 4 bis 5     Stunden    in Retorten,  Tiegeln oder adergleichen auf 900 bis<B>1000'</B>  erhitzt.  



  7. 10 Teile     Serpentin    werden mit 14 Tei  len Soda geschmolzen. Das Glas, welches das      erforderliche     Mgö    und     Si02,    aber einen     ܱber-          schuss    von     Natriumoxyd    enthält, wird mit  einem     fluorhaltigen    Ansatz versetzt, zum  Beispiel mit einer Mischung aus 10 Teilen  5     11Iagnesiumsilicofluorids,    5 Teilen     Magnesium-          chlorid,    6 Teilen     Kieselgur,        welche    mit Was  serglaslösung gelatiniert sind.

   Die Mischung  wird in Chargen von 10 kg etwa 4 bis 5  Stunden     in    Retorten, Tiegeln oder     sderglei-          o        ehern    auf 900 bis<B>1000'</B> erhitzt.  



  B. Es wird so gearbeitet wie im     Beispiel    7,  jedoch an Stelle von Wasserglas wird zum  Teil Soda     verwendet.     



  9. 100     Teile    einer 20 % ixen     Wasserglas-          5    Lösung (aus 20 Teilen eines     Na20-Wasserglas     von<B>37'</B> Bö und 80 Teilen Wasser) werden  bei etwa 20' C durch     Zusatz    von 5 Teilen       Magnesiumsilicofluo@rid    unter ständigem Kne  ten     koaguliert.    Das anfänglich breiige Gel  o lässt man     altern    (zum     Beispiel.    24 Stunden  bei     Zimmertemperatur),    zerkleinert und ver  mischt es.     vorteilhaft    durch     Walzung    innig  mit den:

   restlichen Bestandteilen des An  satzes, zum Beispiel mit einem Trocken  5     gemenge    aus 12     Teilens        Magnesiumfluorid,    8  Teilen     Si02    als;     Gur    oder Quarz, 4 Teilen  Kochsalz.     Der    Brand erfolgt wie üblich. Die       Garbrandtemperatur    :dieses Ansatzes liegt  bei     etwa   <B>1000'.</B>  



  r Durch     Variierung    der     Gelmenge,    also  durch deren Erhöhung oder     Verminderung     in bezug auf das     Pulvergemenge,    hat man       (die        Bemessung    des durch Schrumpfung des  Gels verursachten Porenvolumens völlig in  der Hand.  



  10.     Serpentinmehlgel.    5     Gewichtsteile          Serpentinmehl,    3     Natriumsilicofluorid,    1  Sägemehl ergeben mit 6 Wasser und 1,5  Salzsäure, roh, einen     Schlamm"der    beim Ver  s rühren mit 10 Teilen einer 20 % ixen Wasser  gl-aslösung eine     gehartige    Paste bildet. Nach       48stündiger    Alterung bei 50 bis, 60<B>'</B>kann des       Garbrand    erfolgen.  



  Der     Serpentin    kann durch verwandte Ma  gnesiumsilikate, besonders durch Talk ganz  oder     teilweise    ersetzt werden.  



  11. 10     Gewichtsteile    kurzfaseriger Asbeste  oder Asbestgemische, erhalten durch den er-    steh Brand,     wenden        im        Solländer    mit     Wassef     zu einem Halbzeug aufbereitet.

   Hierzu wer  den 2 bis 4 Gewichtsteile     Natriumsilicofluo-          ri,d,    (bezogen auf die     Asbestmenge),    sowie  1 Gewichtsteil Kochsalz     @(bezw.    eine dem       Cl;    äquivalente Menge     HCl)    hinzugegeben,  ferner etwas     Kartoffelmehl    oder     Dextrin        und     zur     Erleichterung    der     Bildung        des    Papier  filzes etwa 1 bis, 3 % Textilabfälle oder       Zellstoff.     



  Nach     der        Verarbeitung    auf einer     Zylinder-          maschine    zu Asbestpappe und deren Verdich  tung durch Pressen erfolgt der     Rekristallisa-          tionsprozess,    zum     Beispiel    in einem     Muffel-          ofen,    durch Brand bei 700 bis,<B>1000'</B>     unter          Zuleitung    von     Wasserdampf    in reduzierender  Atmosphäre.  



  Das Brandprodukt wird mit     Wasser    ge  waschen oder     zweckmässiger    im     Autoklaven     bei etwa 150 bis 200' mit schwachen Säuren  (zum Beispiel     ll,oo    n     HCl)    oder verdünnter       Magnesiumchlorildlösung        (zumBeispiel    3 %     ig)    ,  gekocht.



  Process for producing an asbestos-like, fibrous structure in the manufacture of artificial complex silicates. Artificial complex silicates, which have the chemical composition approaching natural asbestos, are already known in and of themselves. However, up to now it has not been possible to produce the typical fibrous structure and other physical properties of asbestos in their production.



  The present invention relates to a method for producing an asbestos-like structure in the production of artificial compl-exsilicates with the unhealthy chemical composition of natural asbestos, characterized in that at least Mg, Na and SiO2 containing substances in the presence of Fluox or fluoro-releasing substances and water burns at temperatures below the melting point of the reaction mixture,

   with a temporary fluorination and a subsequent extensive defluorination taking place. Theoretically it can be assumed that during: the fluorination and subsequent defluorination a certain orientation of the complex silicates takes place in "statu nascendi", so to speak. finds.



  For the constituents that are not volatile under the reaction conditions (e.g. M90), the deviation from the approach nm compared to the analysis result of the corresponding natural asbestos may only be relatively small, e.g. <B> 10% </B> more or less', if the same asbestos is to be produced;

    If it is only a question of producing asbestos, regardless of its composition, it is sufficient if all the components of asbestos are present in the batch, regardless of the composition. For -the components that are volatile under the reaction conditions, such an excess must be present in the first case, -d.ass- at the end,

      the reaction still that of the analytically determined in the corresponding natural asbestos. th corresponding amount is present, in the second case it is sufficient if at the end of the reaction the corresponding component is still present respectively. an equivalent component, for example Ca0 instead of Na, 0, Fe0 instead of Mg0,

      A103 instead of Si01 (the former and the latter only partially). Of course, all components that do not necessarily have to be present for asbestos formation can be omitted at all.

    Always present: SiO2 1V1, -0, Na20, the latter always having to be at least 2% in excess compared to the natural asbestos (unless -that one accepts a different composition of the artificial asbestos);

    For example, the Na20 content must be approx. 2% if the natural asbestos does not contain any Na20, up to approx. 20% (less with rising temperature), if the natural asbestos approx. 18% Na20 contains, amount.



  The amount of fluorine can be about 3 to 40% of the asbestos, the former preferably with closed, the latter with open reaction vessels; in the latter case, 20 to 30% is the optimal amount. The smallest amount of water to be used can be <B> 10% </B> (already introduced by the components of the mixture), the highest up to <B> 1500% </B>; 300 to 500% water is preferably used; with increasing pressure, less water is required.



       With, the temperature can be decreased to approx. <B> 250 </B> when working with pressure, </B> without pressure to approx. 70 <B> 0 </B>. The best products in the former turn around at <B> 350 ', </B> in the latter up to around 900 to <B> 1000' </B>.



  The reaction time is downward, hardly limited, and a yield can, for example, be determined after a quarter of an hour. Upwards it depends entirely on the reaction conditions,

   and it can, for example, by taking pro and quantitative analysis of the same with respect to asbestos formed easily the optimum BEZW. the decay of the reaction can be determined. The same principles can be used for the production of all asbestos, i.e. for example according to the analysis of any natural asbestos,

      that is to be produced, oxides and SiO2 can build up the non-“fluorinated” approaches, whereby it should be noted that it is not necessary to strictly adhere to the stoichiometric ratios.



  The fluorine can be added to the batches in any suitable manner, either in the cold or at higher temperatures, for example by: a) treating them with hydrofluoric acid (gaseous or liquid); b) addition of silicofluorides; e) supply of SiF4 or other more volatile silicon-fluorine compounds; according to known reactions, this simultaneously adds SiO2 .;

    d) introduction or supply of any decomposable organic fluorine compounds; other metal fluorides, acidic fluorides, double fluorides, for example AIF "Na.HF2, cryolite;

       f) decomposing fluorides, including non-metal fluorides, whose remainder does not or only partially go into the asbestos fibers, for example platinum fluoride, manganese fluoride, ammonium fluoride; g) Feeding elemental fluorine.



  The metal oxides of the approaches are here by wholly or partially primarily before the firing in fluorides respectively. Silicofluoride, Oxyfluoride etc. transformed.



  It is also possible to use the oxides entirely or; partly to be replaced by equivalent amounts of other compounds, for example by hydroxide, carbonate, bicarbonate, chloride, oxalate, nitrate, fluoride or wholly or partly by the equivalent amounts of the metals. The silica can be contained in the batches in any suitable form, for example as silica gel, water glass or kieselguhr. It is also possible

    To use natural minerals or rocks as additives, for example magnesite, olivine, diabase or other silicates, sand or clay, finally artificially produced glasses or ceramic masses.



  The fiber formation that occurs during fire and afterburn is favored by the fact that the raw approaches are given a large surface area. the formation of fractures is provided. This can be done, for example, by granulating the dry, o powdery batch mixtures with water, better with water glass or salt solutions, by rolling out the moistened mixture into leaves, by shaping them into plates or by other types of deformation.

   Furthermore, loosening is achieved by adding sawdust or other combustible carrier materials or by adding granular, solid, water-containing silica gel, which shrinks during the fire, to the batches. Another way is that the components of the approach, which are suspended in water, are embedded in a voluminous Geil by adding water glass solution, the formation of crevices due to shrinkage during drying or. occurs during the fire.



  The batch mixtures prepared in this way, the fluorine content of which (as fluoride or silicofluoride) is advantageously set to 20 to 3570 of their dry weight, are now preferably heated indirectly, for example in muffle furnaces, subjected to the fire. The cooking temperature for the production of all asbestos is always below the melting point of the reacting mass.

    The temperature can be decreased while increasing the time required. Water is used as: Steam or introduced via heated steam already during the heating, starting at around 150 to 200 Maassetempe- ratur, in such a way that it reaches all parts of the introduced batches.

   The introduction of water vapor is advantageously continued during the entire fire and afterburn. In the afterburning process at temperatures below <B> 500 '</B>, acidic agents, such as carbonic acid, hydrochloric acid or other acidic vapors, can be added to the steam to accelerate the defluorination.



  During the heating and the approaches, the fluorine compounds are released as sublimates, for example aluminum fluoride, iron fluoride, and hydrofluoric acid and silicon tetrafluoride escape. These vapors or gases can be recovered in any suitable manner, for example by condensation, by adsorption using suitable adsorbents, by introducing them into water or substances that react with them, for example oxides,

       Carbonates, silicates, such as serpentine flour, which are "fluorinated" in this way and prepared for the production of new approaches. or via the raw batch = mixtures to which fluorine is to be added before the cooking fire, respectively. by combining these regeneration methods.



  The reaction atmosphere is preferably kept reducing, which can be done, for example, by supplying hydrogen or adding carbon-containing compounds, for example sawdust, etc.



  Appropriately, the approaches on endless belts, wagons (tunnel furnace), etc. i passed through the reaction rooms. The obtained synthetic asbestos is sorted or classified according to fiber length, by treatment with acids or salt solutions (to remove the remaining fluorine and i for permutation),

      as well as prepared for various uses through mechanical processing and loosening. The fluorine can also be removed by treatment with acid and water vapors and by treatment with formaldehyde solutions or vapors.



  It is advisable to burn a second time if necessary, in such a way that the fluorine, water and Naz0 content is supplemented to the original amount, preferably before the second burn.



  After the first. On fire, the fibrous material can be laid parallel by rolling while stretching. The partial replacement of Na "0 by Ca.0 can go up to around 80, including the Ca0, which is already naturally present in the approach, if applicable.



       Examples: 1. 4 parts of magnesium oxide, 6 parts of silica (z. B. as kieselguhr), 6 parts of soda, 2 parts of Ammoniumehlorld, 15 parts of ammonium silico fluoride are mixed and mixed with about 10 parts of a Example 20% water glass solution granulated. This is followed by heating to temperatures of 900 to 1000 'in batches of 10 kg with the supply of H 2 O steam for 4 to 5 hours in crucibles, retorts or the like.



  2. 10 parts of calcium carbonate, 10 parts of soda, 48 parts of silica, 31 parts of magnesium fluoride are mixed (raw batch) and placed in crucibles or retorts in the presence of small amounts of water vapor, for example from the combustion gases of the furnace or from any is supplied or developed in another way, until the reaction has ended, that is, depending on the proportions, usually at least about 1 hour and more, up to about 1000, in any case below the melting point.



  3. 0.8 parts of fluorspar, 1.3 parts of table salt, 2.0 parts of magnesium oxide, 5.8 parts of silicic acid hydrate are mixed and heated in closed spaces, for example in retorts equipped with safety valves, like them . Similar to the manufacture of sand-lime bricks, pressure vessels are heated in the constant presence of H0 steam to temperatures of about 10000, at least below the melting point of the batch until asbestos formation has ended.



  According to this example, the required water is supplied by the silicic acid hydrate :. It can also be obtained from other compounds, for example from water glass made from hydroxides or hydrates.

         Furthermore, water can be introduced into the reaction chambers in liquid or vapor form before or during the reaction, specifically preferably in small amounts to the extent that it is consumed by reactions, adsorption, diffusion or by draining. Adding larger amounts of water is not particularly advisable because of the high pressures that then occur.



  4. The procedure is as in Example 3, but the batch does not contain any silicic acid hydrate. Rather, finely ground chalcedony or kieselguhr is added to the approach. In open apparatus, part of the silicon escapes during the reaction as SiF4, the SiO! Equivalent of which is added in excess to compensate. The dimensioning of this excess depends on the size of the equipment used and on the method of operation, especially on the heating speed.

   The equilibrium Si0_, -I- 4 HF SiF4 + 2 H, z0 is only shifted strongly to the left at about 400 ', so that more SiF develops at a slower heating rate (large apparatus). The most favorable SiO2 surplus for the given conditions must therefore be determined through tests.

   For batches of 10 kg and heating up within two hours, it is around 1/4 surcharge to the stoichiometrically required SiO2 3 amount.



  5. The procedure is as in Example 1, but an equivalent amount of magnesium oxide is used instead of magnesium oxide.



  6. 10 parts of ground serpentine are mixed with 5 parts of sodium silicofluoride and 3 parts of common salt and granulated with water glass solution. (In the case of ovens with ceramic liners, hydrogen or luminous gas are added during the reaction, or the same effect is made easier by adding carbon-containing substances, for example about 2 parts by weight of sawdust). The mixture is heated in batches of 10 kg for about 4 to 5 hours in retorts, crucibles or similar veins to 900 to <B> 1000 '</B>.



  7. 10 parts of serpentine are melted with 14 parts of soda. The glass, which contains the required MgO and SiO2, but an excess of sodium oxide, is mixed with a fluorine-containing mixture, for example with a mixture of 10 parts 5 11 magnesium silicofluoride, 5 parts magnesium chloride, 6 parts kieselguhr, which are gelatinized with water glass solution.

   The mixture is heated in batches of 10 kg for about 4 to 5 hours in retorts, crucibles or the like, to 900 to 1000 '.



  B. The procedure is as in Example 7, but soda is sometimes used instead of water glass.



  9. 100 parts of a 20% xen water glass solution (from 20 parts of a Na 2 O water glass of 37 ° Bo and 80 parts of water) are made at about 20 ° C. by adding 5 parts of magnesium silicofluoride coagulated with constant kneading. The initially pulpy gel o is allowed to age (for example 24 hours at room temperature), crushed and mixed. advantageous by rolling intimately with the:

   remaining components of the approach, for example with a dry mixture of 12 parts of magnesium fluoride, 8 parts of Si02 as; Gur or quartz, 4 parts table salt. The fire takes place as usual. The burn temperature: this approach is around <B> 1000 '. </B>



  By varying the amount of gel, i.e. increasing or decreasing it in relation to the amount of powder, you have complete control over the size of the pore volume caused by the shrinkage of the gel.



  10. Serpentine flour gel. 5 parts by weight of serpentine flour, 3 parts of sodium silicofluoride, 1 sawdust with 6 water and 1.5 hydrochloric acid, raw, result in a sludge which, when mixed with 10 parts of a 20% water glass solution, forms a paste like a paste Up to 60 <B> '</B> can be cooked.



  The serpentine can be completely or partially replaced by related magnesium silicates, especially talc.



  11. 10 parts by weight of short-fiber asbestos or asbestos mixtures, obtained from the outbreak of fire, turn in the Solländer with water to a semi-finished product.

   For this purpose, 2 to 4 parts by weight of sodium silicofluori, d, (based on the amount of asbestos) and 1 part by weight of table salt (or an amount of HCl equivalent to Cl) are added, as well as some potato flour or dextrin and to facilitate the formation of the paper felt about 1 to, 3% textile waste or cellulose.



  After processing into asbestos cardboard on a cylinder machine and compacting it by pressing, the recrystallization process takes place, for example in a muffle furnace, by fire at 700 to <B> 1000 '</B> with the supply of steam in reducing atmosphere.



  The fire product is washed with water or, more expediently, boiled in an autoclave at about 150 to 200 minutes with weak acids (for example 11.0 in HCl) or dilute magnesium chloride solution (for example 3%).

 

Claims (1)

PATENTANSPRUCH Verfahren zur Erzeugung einer asbest ähnlichen, faserigen Struktur bei der Iler- stellung von künstlichen Komp exsilikaten mit der ungefähren chemischen Zusammen setzung der natürlichen Asbeste, dadurch ge- kennzeichnet, dass man wenigstens Mg, Na und Si02 enthaltende Substanzen in Gegen wart von Fluor oder fluorabgebenden Sub stanzen und Wasser bei Temperaturen brennt, PATENT CLAIM A process for the production of an asbestos-like, fibrous structure in the production of artificial complex exsilicates with the approximate chemical composition of natural asbestos, characterized in that at least Mg, Na and Si02-containing substances in the presence of fluorine or fluorine-releasing substances and water burns at temperatures, die unterhalb des Schmelzpunktes,der Reak- tionsmischung liegen, wobei .eine vorüber gehende Fluorierung und eine anschliessende, weitgehende Entfluorierung stattfindet. <B>UNTERANSPRÜCHE:</B> 1. Verfahren nach Patentanspruch, da -durch ;gekennzeichnet, dass als. fluorabgebende Substanzen wenigstens teüweis,eFluorslicum- verbin,dungen verwendet werden. which are below the melting point of the reaction mixture, with a temporary fluorination and a subsequent, extensive defluorination taking place. <B> SUB-CLAIMS: </B> 1. Method according to patent claim, as a result; characterized that as. Fluorine-releasing substances, at least in part, eFluorslicum compounds, can be used. 2. Verfahren nach Patentanspruch, da durch gekennzeichnet, dass der Garbrand in Gegenwart eines Na-Überschusses in bezug auf den Na-Anteil des natürlichen Asbestes durchgeführt wird. 3. Verfahren nach Patentanspruch, da durch gekennzeichnet, dass -der Garbrand in geschlossenen Reaktionsräumen durchgeführt wird. 4. 2. The method according to claim, characterized in that the cooking firing is carried out in the presence of an excess of Na with respect to the Na content of the natural asbestos. 3. The method according to claim, characterized in that -the cooking firing is carried out in closed reaction spaces. 4th Verfahren nach Patentanspruch, da durch gekennzeichnet, dass als 31g, Na, und SiO2 enthaltende Substanzen natürliche Ge steine verwendet werden. 5. Verfahren nach Patentanspruch, da durch gekennzeichnet, dass als iNIg, Na und Si02 enthaltende Substanzen künstlich her gestellte Gläser verwendet werden. 6. Verfahren nach Patentanspruch, da durch gekennzeichnet, das als fluorabgebende Substanzen Fluoride verwendet werden. 7. Method according to patent claim, characterized in that natural stones are used as substances containing 31g, Na and SiO2. 5. The method according to claim, characterized in that artificially produced glasses are used as substances containing iNIg, Na and Si02. 6. The method according to claim, characterized in that fluorides are used as fluorine-releasing substances. 7th Verfahren nach Patentanspruch und Unteranspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass Natriumsilicofluorid verwendet wird. B. Verfahren nach Patentanspruch, da durch gekennzeichnet, dass als fluorabgebende Substanzen zersetzbare, organische Fluorver- bindungen verwendet werden. 9. Verfahren nach Patentanspruch, da durch gekennzeichnet, dass als fluorabgebende Substanzen Fluoride, deren Restbestandteil nur teilweise in die Asbestfaser geht, verwen det werden. 10. Method according to claim and dependent claim 1, characterized in that sodium silicofluoride is used. B. The method according to claim, characterized in that decomposable, organic fluorine compounds are used as fluorine-releasing substances. 9. The method according to claim, characterized in that the fluoride-releasing substances are fluorides, the remaining constituent of which only partially goes into the asbestos fiber, are used. 10. Verfahren nach Patentanspruch, da durch gekennzeichnet, dass elementares Fluor verwendet wird. 11. Verfahren nach Patentanspruch, da durch gekennzeichnet, dass die Mg, Na. und Si02 enthaltende Substanzen wenigstens teil weise vor dem Garbra.nd fluoriert werden, unter Verwendung der Reaktionsabgase, die HF und SiF, enthalten. 12. Verfahren nach Patentanspruch, da durch gekennzeichnet, dass Wasser in Form von Hydraten in den Ansätzen enthalten ist. 13. Verfahren nach Patentanspruch, da- @durch gekennzeichnet, dass Wasser als Dampf während dem Garbrand in die Reaktions räume eingeleitet wird. 14. Method according to claim, characterized in that elemental fluorine is used. 11. The method according to claim, characterized in that the Mg, Na. and substances containing SiO2 are at least partially fluorinated before the cooking process, using the reaction gases containing HF and SiF. 12. The method according to claim, characterized in that water is contained in the form of hydrates in the approaches. 13. The method according to claim, characterized in that water is introduced into the reaction spaces as steam during the cooking fire. 14th Verfahren nach Patentanspruch und Unteranspruch 12, dadurch gekennzeichnet, dass Wasser als Kieselsäurehydrat in den An sätzen enthalten ist. 15. Verfahren nach Patentanspruch und Unteranspruch 13, dadurch gekennzeichnet, dass zur Beschleunigung der Entfluorierung ; dem Wasserdampf saure Agentien zugesetzt werden. 16. Verfahren nach Patentanspruch, da durch gekennzeichnet, dass die Ansätze kon- tinuierlicli durch die Reaktionsräume geführt werden. 17. Method according to claim and dependent claim 12, characterized in that water is contained in the batches as silicic acid hydrate. 15. The method according to claim and dependent claim 13, characterized in that to accelerate the defluorination; acidic agents are added to the water vapor. 16. The method according to claim, characterized in that the batches are continuously passed through the reaction spaces. 17th Verfahren nach Patentanspruch, @da- durch gekennzeichnet, dass die während des Garbrandes entweichenden Fluorverbindun- gen zurückgewonnen werden, um in den Re aktionszyklus wieder eingeführt zu werden. 18. Verfahren nach Patentanspruch, da durch gekennzeichnet, dass der Garbrand in Gegenwart von Reduktionsmitteln durchge führt wird. 19. Verfahren nach Patentanspruch und Unteranspruch 18, dadurch gekennzeichnet, dass die Reaktionsatmosphäre durch Zu fuhr von Wasserstoff reduzierend gehalten wird. 20. Method according to patent claim, characterized in that the fluorine compounds escaping during the cooking firing are recovered in order to be reintroduced into the reaction cycle. 18. The method according to claim, characterized in that the cooking firing is carried out in the presence of reducing agents. 19. The method according to claim and dependent claim 18, characterized in that the reaction atmosphere is kept reducing by supplying hydrogen. 20th Verfahren nach Patentanspruch und Unteranspruch 18, dadurch gekennzeichnet, dass kohlenstoffhaltige Substanzen zugesetzt werden. 21. Verfahren nach Patentanspruch und Unteranspruch 18, dadurch gekennzeichnet, dass Sägemehl zugesetzt wird. 22. Verfahren nach Patentanspruch, da durch gekennzeichnet, @dass den Ansätzen eine grosse innere Oberfläche gegeben wird. 23. Verfahren nach Patentanspruch und Unteranspruch 22, dadurch gekennzeichnet, dass die Oberflächenvergrösserung durch Gra nulieren erzeugt wird. 24. Method according to patent claim and dependent claim 18, characterized in that carbon-containing substances are added. 21. The method according to claim and dependent claim 18, characterized in that sawdust is added. 22. The method according to claim, characterized in that the approaches are given a large inner surface. 23. The method according to claim and dependent claim 22, characterized in that the surface enlargement is generated by granulating. 24. Verfahren nach Patentanspruch und Unteranspruch 22, dadurch gekennzeichnet, dass die Oberflächenvergrösserungdurch Aus walzen der angefeuchteten Mischung zu Blättchen erzeugt wird. 25. Verfahren nach Patentanspruch und Unteranspruch 22, dadurch gekennzeichnet, da.ss die Oberflächenvergrösserung durch Zu satz von Trägermaterialien erzeugt wird. 26. Verfahren nach Patentanspruch und Unteransprüchen 22 und 25, dadurch Bekenn- , zeichnet, dass die Oberflächenvergrösserung durch Zusatz von Kieselgel erzeugt wird. 27. Method according to claim 22, characterized in that the surface enlargement is produced by rolling out the moistened mixture into flakes. 25. The method according to claim and dependent claim 22, characterized in that the surface enlargement is generated by adding carrier materials. 26. The method according to claim and dependent claims 22 and 25, characterized in that the surface enlargement is generated by adding silica gel. 27. Verfahren nach Patentanspruch, ida- durch gekennzeichnet, dass die in Wasser auf s geschlämmten Ansatzmischungen durch Zu satz von Wasserglas gelatiniert werden. 28. Verfahren nach Patentanspruch, da durch gekennzeichnet, idass der Garbrand un- ter Ersatz der verlorengegangenen Xenge mi Na20, Fluor und Wasser wiederholt wird. 29. Method according to patent claim, characterized in that the batch mixtures slurried in water are gelatinized by adding water glass. 28. The method according to claim, characterized in that the cooking firing is repeated with replacement of the lost xenge with Na 2 O, fluorine and water. 29 Verfahren nach Patentanspruch und Unteranspruch 28, dadurch .gekennzeichnet, .dass nach dem ersten Brand das faserhailtige Material durch Walzen unter Streckung par allel gelegt wird. Method according to claim and dependent claim 28, characterized in that, after the first firing, the fibrous material is laid in parallel by rolling while stretching.
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Cited By (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US2576312A (en) * 1948-08-16 1951-11-27 Baldwin Hill Company Method of making mineral wool
US2576566A (en) * 1948-08-16 1951-11-27 G And W H Corson Inc Agglomerated body and the method of preparing same

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