BE881619A - SYNTHETIC RHOMBOEDRIC MAGNETITE PIGMENT AND PROCESS FOR OBTAINING SAME - Google Patents

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BE881619A
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Pfizer
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Description

       

  La présente invention concerne une magnétite convenant comme pigment. En particulier l'invention concerne de la magnétite rhomboédrique synthétique convenant

  
comme pigment noir et susceptible aussi d'être calcinée

  
en présence d'oxygène pour donner un pigment rouge d'oxyde ferrique alpha. On prépare cette magnétite à partir de

  
liqueur de décapage épuisée par addition de carbonate, de préférence sous la forme de pierre à chaux ou de cendre

  
de soude.

  
On connaît de nombreux brevets concernant

  
les procédés d'obtention d'oxyde de fer à partir de liqueur

  
de décapage. C'est ainsi qu'on peut citer les brevets des

  
 <EMI ID=1.1> 

  
au traitement de liqueur de décapage épuisée présentant

  
une certaine alcalinité pour donner de l'oxyde de fer.

  
Dans la plupart des cas. l'oxyde de fer obtenu est un oxyde

  
noir que l'on peut utiliser comme pigment etjdans certains cas,cet oxyde de fer est ensuite calciné pour donner un

  
pigment brun ou rouge.

  
Or, la présente invention permet, pour la première fois, d'obtenir, à partir de liqueur de décapage

  
épuisée et de carbonate, une magnétite rhomboédrique synthétique présentant des caractéristiques supérieures quant

  
 <EMI ID=2.1> 

  
à fait particulière comme le montrent les valeurs de surfaces  spécifiques élevées constatées. En outre, cette nouvelle magnétite peut être calcinée en présence d'oxygène pour

  
donner un pigment rouge ayant des caractéristiques de

  
coloration acceptables et de très faible prix.

  
La présente invention couvre un procédé

  
d'obtention d'une magnétite rhomboédrique synthétique

  
comprenant les stades suivants :

  
A. Mise en con tact d'une solution de chlo-

  
 <EMI ID=3.1> 

  
ron 0,9 à 2,4 moles par litre avec une quantité stoechio-métrique d'ions carbonate ;

  
B. Chauffage du mélange à une température

  
 <EMI ID=4.1> 

  
ron 0,25 à 0,38 ; et 

  
D. Récupération de la magnétite ainsi produite* procédé perfectionné en ce sens que l'on fournit du carbonate sous la forme de particules finement divisées présentant

  
 <EMI ID=5.1> 

  
Un mode de réalisation préféré consiste à calciner la magnétite à une température comprise entre 650* et 925 *C en présence d'oxygène pour obtenir un oxyde ferrique alpha, et à utiliser une solution de chlorure ferreux comprenant une liqueur de décapage épuisée provenant de la fabrication de l'acier,et du carbonate de calcium comme carbonate.

  
L'invention couvre également la magnétite  rhomoboédrique synthétique obtenue par ce procédé.

  
 <EMI ID=6.1> 

  
inférieure à environ 0,08 micromètre telle que déterminée suivant le grand axe de ses particules. Cette matière a une granulométrie comprise entre environ 0,04 et 0,08 micromètre. 

  
La nouvelle magnétite rhomboédrique synthétique de l'invention est spéciale en ce sens que, comparée

  
 <EMI ID=7.1> 

  
tite que l'on peut trouver actuellement sur le marché, elle présente (1) un fort pouvoir tinctorial relatif, (2) une faible valeur Y du pouvoir tinctorial, (3) une surface spécifique élevée et (4) une faible granulométrie.

  
Une valeur Y particulière du pouvoir tinctorial de la magnétite de l'invention ressort du tableau 1

  
 <EMI ID=8.1> 

  
magnétites concurrentes disponibles sur le marché vont de

  
 <EMI ID=9.1>  mination est faite en utilisant l'équation de couleur FMC-II et un spectrophotomètre Diano-Hardy. On prépare

  
 <EMI ID=10.1> 

  
de dioxyde de titane dans une huile de dispersion dans un broyeur de couleurs Hoover. On ajoute ensuite 10 g

  
 <EMI ID=11.1> 

  
et on mélange bien. On réalise une couche humide de 

  
152 micromètres sur des cartes blanches du type "Morest White Cards" et on laisse sécher. Comme cela. est bien connu dans la technique,une plus faible valeur pour Y est recherchée du fait qu'elle correspond à une teinte plus foncée laquelle,. dans ce cas, indique un plus grand pouvoir tinctorial en noir.

  
La valeur du pouvoir tinctorial relatif résulte de la comparaison entre la nouvelle magnétite de l'invention et une très bonne magnétite que l'on trouve sur

  
le marché et qui est vendue par la Société PFIZER sous le nom de BK-5000 qui a été prise comme référence en lui attribuant une valeur arbitraire du pouvoir tinctorial relatif de 100. La détermination est faite en utilisant

  
le programme dit "APPLIED COLOR SYSTEM Q-check" et un spectrophotomètre DIANO-HARDY. On prépare les échantillons de la façon décrite ci-dessus pour la détermination de la valeur Y. Le tableau I montre qu'une préparation typique de la magnétite de l'invention a un pouvoir tinctorial relatif de 109,7, alors que les produits concurrents que l'on trouve sur le marché présentent des valeurs comprises

  
 <EMI ID=12.1> 

TABLEAU I

  

 <EMI ID=13.1> 
 

  
La granulométrie moyenne de la magnétite selon l'invention est nettement plus petite que celle des magnétites connues, à savoir que la magnétite selon l'invention présente une granulométrie dont la valeur est la moitié de celle des magnétites synthétiques que l'on trouve sur le marché ; il faut alors de ce fait s'attendre à ce que les magnétites de l'invention concurrencent sérieusement celles dont on dispose actuellement. Le tableau II montre que la magnétite de l'invention présente une longueur plus petite qu'environ 0,08 micromètre, la détermination de la dimension étant faite suivant le grand axe des particules en utilisant la technique dite de "Quantimet Image" (avec un analyseur d'image ("Cambridge

  
 <EMI ID=14.1> 

  
de "Chords" sur des micrographies par transmission d'électrons avec un grossissement de 35 000) et que les magnétites comparables du commerce présentent généralement des longueurs comprises entre 0,155 et 0,197 micromètre. D'autres magnétites concurrentes du commerce ont des lon-

  
 <EMI ID=15.1> 

  
L'uniformité dimensionnelle de la magnétite selon l'invention est supérieure à celle des produits du commerce comme le montrent les déterminations de la répartition granulométrique effectuées au "Quantimet".

  
Du fait de ces petites dimensions etde cette répartition étroite de la granulométrie (grande unifor-

  
 <EMI ID=16.1> 

  
vention présente une surface spécifique exceptionnellement élevée (telle que déterminée par la méthode BET) comme le montre le tableau II ci-après. La méthode BET est une méthode normalisée et sa description en est don-

  
 <EMI ID=17.1> 

  
Le tableau II montre qu'une préparation typique de la magnétite de l'invention a une surface spécifique BET

  
 <EMI ID=18.1>  

TABLEAU II

  

 <EMI ID=19.1> 


  
Il est connu dans la technique que plus la granulométrie est petite,plus la surface spécifique est grande. On a constaté des surfaces spécifiques BET atteignant

  
 <EMI ID=20.1> 

  
0,048 micromètre.

  
La forme des particules de magnétite de l'invention a été déterminée par microscope par transmission d'électrons. En utilisant cette technique il a été établi que les particules sont rhomboédriques et présen-

  
 <EMI ID=21.1> 

  
La nouvelle magnétite selon l'invention peut être préparée à partir d'une liqueur de décapage épuisée aussi bien du type acide chlorhydrique (chlorure ferreux) que du type acide sulfurique (sulfate ferreux). Une liqueur de décapage typique présente en général une con-

  
 <EMI ID=22.1> 

  
utiliser cette liqueur telle qu'elle provient d'un laminoir d'aciérie ou bien elle peut être préalablement neutralisée ou concentrée par chauffage en présence de mitraille de fer ou par addition d'une base. Parfois, il peut être avantageux de diluer la liqueur pour obtenir la concentration désirée. Lorsqu'on utilise une liqueur neutralisée, une quantité stoechiométrique de base suffit. En fait, on préfère ne pas dépasser cette quantité puisqu'un excès

  
de carbonate conduit à une contamination par ce dernier de l'oxyde noir. Lorsqu'on utilise une liqueur de décapage qui n'a pas été préalablement neutralisée, on doit utiliser une quantité supplémentaire de base suffisante pour neutraliser l'acide libre. 

  
La base utilisée peut être choisie parmi les carbonates de calcium, de baryum, de sodium ou de strontium. Ces carbonates peuvent être des produits naturels ou bien ce peut être des produits manufacturés. (précipités) pour autant que leurs particules présentent une

  
 <EMI ID=23.1> 

  
soude. En général le procédé peut être résumé de la façon suivante :  a) on ajoute une quantité stoechiométrique de carbonate à une solution aqueuse d'un sel de fer
(liqueur de décapage) tout en agitant ; b) après chauffage du mélange à environ 80*Ce on commence l'aération ; c) on poursuit l'agitation, l'aération et le chauffage jusqu'à ce que la réaction soit terminée. Ce stade peut être déterminé soit par titration du pourcentage de Fe++ par rapport à la quantité totale de

  
 <EMI ID=24.1> 

  
tage nominal, 33 %) soit par analyse électrochimique, c'est-à-dire, en mesurant le potentiel d'oxydo-réduction en utilisant un électromètre avec, en combinaison, une électrode de platine ; d) on récupère la magnétite résultante (par exemple par filtration).on la lave et la sèche éventuellement,après quoi on peut utiliser le produit comme pigment noir ou bien on peut le calciner, en général à <EMI ID=25.1> 

  
rieures à environ 925[deg.]C en présence d'air pour obtenir un pigment rouge ; e) on peut ensuite traiter le pigment rouge par broyages si on le désire.

  
Un des avantages de l'invention réside dans le fait que l'acide chlorhydrique coûteux utilisé pour le décapage de l'acier peut être régénéré et renvoyé à l'unité de décapage. Si on le désire, le filtrat restant après la séparation du pigment noir est acidifié au moyen de H2SC4 pour régénérer HC1. La réaction en cause est :

  
 <EMI ID=26.1> 

  
Le résidu, à savoir le gypse, peut être utilisé, si on le désire, dans l'industrie du bâtiment ou comme matériau de remblayage.

  
 <EMI ID=27.1> 

  
la magnétite et contaminent le pigment noir. Dans ce cas Na2C03 convient.

  
Au cas où on utilise la liqueur de décapage

  
 <EMI ID=28.1> 

  
FeS04 et Na2C03 est ordinairement envoyé à l'égout pour des raisons économiques et de ce fait la régénération de l'acide n'est en général pas pratiquée dans le cas

  
 <EMI ID=29.1> 

  
Un mode de réalisation préféré de l'invention est le suivant : à une solution aqueuse neutralisée de chlorure ferreux contenant d'environ 111 à 381 g de FeCl2 par litre, on ajoute une quantité stoechiométrique de carbonate de calcium de fine granulométrie tout en agitant modérément le mélange. La granulométrie moyenne préférée du carbonate de calcium est comprise entre envi-

  
 <EMI ID=30.1> 

  
peut être la température ambiante au moment de l'addition de la base. Après avoir ajouté le carbonate de calcium,on

  
 <EMI ID=31.1> 

  
vitesse d'agitation et on poursuit l'aération jusqu'à ce que la réaction soit terminée. On sépare ensuite les matières solides (par exemple par filtration) on lave et on sèche. On peut alors broyer le noir séché pour obtenir un produit fini. 

  
Dans le mode de réalisation spécialement pré-

  
 <EMI ID=32.1> 

  
et, bien entendu, on utilise une quantité stoechiométrique de carbonate de calcium* La granulométrie des particules de carbonate de calcium est comprise entre 0,68 et 2,5.mi-

  
 <EMI ID=33.1> 

  
économique dictent ordinairement une durée d'oxydation plus courte. La durée de l'opération d'oxydation est déterminée  par le débit d'air, la vitesse d'agitation et la température.

  
Pour des débits d'air préférés d'environ 14 à
42 litres/minute et pour une vitesse d'agitation préférée de 300 à 600 tours/minute en utilisant une turbine à ailettes inclinées, la réaction est ordinairement terminée au bout d'environ 230 à 815 minutas.

  
Si on désire convertir,la magnétite en pigment rouge,on la charge dans un four sous forme d'un gâteau

  
de filtre humide ou sous forme d'une poudre sèche et on

  
la calcine en présence d'oxygène. Après calcination&#65533;on broie de préférence l'oxyde de fer rouge jusqu'à l'obten-

  
 <EMI ID=34.1> 

  
Les exemples suivants sont donnés à titre illustratif et nullement limitatif de l'invention :

Exemple 1

  
On introduit 45 litres d'une solution de

  
 <EMI ID=35.1> 

  
nutes, une quantité stoechiométrique, à savoir 10,662 kg d'un carbonate de calcium précipité de granulométrie de 1,8 micromètre* On aère le mélange avec un débit d'air de
28 litres/minute et on agite à 600 tours/minute. On chauffe le mélange à 83*C et on agite et aère tout en  <EMI ID=36.1> 

  
que la réaction soit terminée. La durée totale de la réaction après que l'addition de la base a - été terminée, est de 360 minutes. On filtre la suspension, on lave et

  
 <EMI ID=37.1> 

  
plateau en acier inoxydable que l'on dispose dans un four à moufle de laboratoire "Thermolyne modèle 2000" dont on

  
 <EMI ID=38.1> 

  
l'échantillon pendant 30 minutes après quoi on le retire du four et on défait les agglomérés. On prépare des couches normalisées comme précédemment décrit pour la magnétite

  
et on trouve que l'échantillon présente une nuance intermédiaire rouge claire et brillante.

Exemple 2

  
On introduit 41,8 litres d'une solution de chlorure ferreux contenant 171,8 g/litre;: de FeCl2 dans

  
 <EMI ID=39.1> 

  
agitant à 300 tours/minute, on chauffe la solution à 65 *C. On ajoute ensuite une suspension de 19,5 litres contenant 5,672 kg de pierre à chaux naturelle broyée de granulométrie moyenne de 1,8 micromètre. On chauffe le mélange à
80[deg.]C et on le maintient entre 78 et 81[deg.]C tout en agitant à 300 tours/minute et en aérant avec un débit d'air de

  
14 litres/minute jusqu'à ce que la réaction soit terminée. La durée totale de la réaction après la fin de l'addition de la base est de 444 minutes. On recueille les matières solides par filtration puis on lave et sèche à 70*Ce Le produit résultant présente une surface spécifique BET de

  
 <EMI ID=40.1> 

  
moyenne (harmonique.) de dimension particùlaire de 0,066 micromètre.

  
On calcine un échantillon de 10 g de la magnétite comme décrit à l'exemple 1. Dans ce cas, l'oxyde présente une teinte claire rouge chrome haut en couleur. 

Exemple 3

  
On introduit 45 litres d'une solution de sulfate ferreux contenant 257,9 g/litre de FeS04 dans un

  
 <EMI ID=41.1> 

  
que la réaction soit terminée. La durée totale de la réaction, une fois l'addition de la base terminée. est de

  
815 minutes. On sépare les matières solides par filtrations

  
 <EMI ID=42.1> 

  
tinctorial relatif de 109,6 et une moyenne (harmonique) de dimension particulaire de 0&#65533;078 micromètre.

Exemple 4 

  
On introduit 45 litres d'une solution (non

  
 <EMI ID=43.1> 

  
et on y admet de l'air à raison de 42 litres/minute. Puis, en l'espace de 5 minutes, on ajoute une quantité supplé-

  
 <EMI ID=44.1> 

  
la réaction soit terminée (741 minutes). On sépare les matières solides par fil traitent on les lave et les sèche

  
 <EMI ID=45.1> 

  
110,1 et une moyenne (harmonique) de dimension particulaire de 0,065 micromètre. 

  
On calcine un échantillon de 10 g de cette magnétite comme décrit à l'exemple 1. Dans ce cas, on obtient un pigment ayant une teinte rouge intermédiaire.

Exemple 5

  
On prépare une magnétite par précipitation comme décrit à l'exemple 1. La solution du sel de fer utilisée est une solution de chlorure ferreux et la base est un.carbonate de calcium précipité ayant une dimension particulaire moyenne de 2,2 micromètres. On répète sept fois le procédé, on réunit les suspensions résultantes., après quoi on sépare les solides par filtrations on les lave et on les sèche. Les conditions opératoires figurent au tableau ci-dessous.

  

 <EMI ID=46.1> 


  
Le produit composite a un pouvoir tinctorial relatif de 109,6, une 'surface, spécifique de

  
 <EMI ID=47.1> 

  
ticulaire de 0,071 micromètre.

Exemple 6

  
On introduit 45 litres d'une solution de chlorure ferreux contenant 229 g/litre de FeCl2 dans un réacteur de 75,7 litres équipé d'un agitateur. Tout en

  
 <EMI ID=48.1> 

  
l'espace de 4 minutes ton ajoute 10,639 kg de carbonate de calcium précipité ayant une, granulométrie moyenne de 0, 68 micro-

  
 <EMI ID=49.1> 

  
et aération jusqu'à ce que la réaction soit terminée. La vitesse d'agitation est de 600 tr/min et le débit d'air de 28 litres/minute. La durée totale de la réaction est de 264 minutes. On sépare les matières solides par filtra-

  
 <EMI ID=50.1> 

  
un pouvoir tinctorial relatif de 134,6 et une moyenne
(harmonique) de dimension particulaire de 0,048 micromètre.

  
 <EMI ID=51.1> 

  
été décrite qu'à titre explicatif, mais nullement limitatif&#65533;et que diverses modifications peuvent y être apportées sans sortir de son cadre. 

REVENDICATIONS

  
1. Procédé de fabrication d'une magnétite rhomboédrique synthétique comprenant les stades suivants :

  
A. mise en contact d'une solution de chlorure

  
 <EMI ID=52.1> 

  
mé trique d'ions carbonate ;

  
B. chauffage du mélange à une température com-

  
 <EMI ID=53.1> 

  
0,25 à 0,38 ; et

  
D. récupération de la magnétite ainsi obtenue, procédé caractérisé par le fait que le carbonate est fourni sous la forme de particules finement divisées de granulométrie moyenne inférieure à 3p5 micromètres.



  The present invention relates to a magnetite suitable as a pigment. In particular the invention relates to synthetic rhombohedral magnetite suitable

  
as black pigment and also capable of being calcined

  
in the presence of oxygen to give a red pigment of alpha ferric oxide. We prepare this magnetite from

  
pickling liquor exhausted by addition of carbonate, preferably in the form of limestone or ash

  
soda.

  
Many patents are known concerning

  
the processes for obtaining iron oxide from liquor

  
pickling. This is how we can cite the patents of

  
 <EMI ID = 1.1>

  
to the treatment of spent pickling liquor with

  
some alkalinity to give iron oxide.

  
In most of the cases. the iron oxide obtained is an oxide

  
black which can be used as a pigment and in some cases this iron oxide is then calcined to give a

  
brown or red pigment.

  
However, the present invention makes it possible, for the first time, to obtain, from pickling liquor

  
spent and carbonate, a synthetic rhombohedral magnetite with superior characteristics

  
 <EMI ID = 2.1>

  
very specific as shown by the high specific surface area values observed. In addition, this new magnetite can be calcined in the presence of oxygen to

  
give a red pigment having characteristics of

  
acceptable coloring and very low price.

  
The present invention covers a method

  
for obtaining synthetic rhombohedral magnetite

  
including the following stages:

  
A. Contacting a chlorine solution

  
 <EMI ID = 3.1>

  
ron 0.9 to 2.4 moles per liter with a stoichiometric amount of carbonate ions;

  
B. Heating the mixture to a temperature

  
 <EMI ID = 4.1>

  
ron 0.25 to 0.38; and

  
D. Recovery of the magnetite thus produced * improved process in the sense that carbonate is supplied in the form of finely divided particles having

  
 <EMI ID = 5.1>

  
A preferred embodiment consists in calcining the magnetite at a temperature between 650 * and 925 * C in the presence of oxygen to obtain an alpha ferric oxide, and in using a ferrous chloride solution comprising an exhausted pickling liquor coming from the manufacture of steel, and calcium carbonate as carbonate.

  
The invention also covers the synthetic rhomobohedral magnetite obtained by this process.

  
 <EMI ID = 6.1>

  
less than about 0.08 micrometer as determined along the long axis of its particles. This material has a particle size between about 0.04 and 0.08 microns.

  
The new synthetic rhombohedral magnetite of the invention is special in that, compared

  
 <EMI ID = 7.1>

  
As is currently available on the market, it has (1) a high relative dyeing power, (2) a low Y value of the dyeing power, (3) a high specific surface area and (4) a low particle size.

  
A particular value Y of the dye power of the magnetite of the invention is shown in Table 1

  
 <EMI ID = 8.1>

  
Competitive magnetites available on the market range from

  
 <EMI ID = 9.1> mination is done using the FMC-II color equation and a Diano-Hardy spectrophotometer. We prepare

  
 <EMI ID = 10.1>

  
of titanium dioxide in a dispersing oil in a Hoover color mill. Then add 10 g

  
 <EMI ID = 11.1>

  
and we mix well. We make a wet layer of

  
152 micrometers on white cards like "Morest White Cards" and allowed to dry. Like this. is well known in the art, a lower value for Y is sought because it corresponds to a darker shade which ,. in this case, indicates greater dye power in black.

  
The value of the relative dyeing power results from the comparison between the new magnetite of the invention and a very good magnetite which is found on

  
the market and which is sold by the PFIZER Company under the name of BK-5000 which was taken as a reference by attributing to it an arbitrary value of the relative tinctorial power of 100. The determination is made using

  
the program called "APPLIED COLOR SYSTEM Q-check" and a DIANO-HARDY spectrophotometer. The samples are prepared as described above for the determination of the Y value. Table I shows that a typical preparation of the magnetite of the invention has a relative dyeing power of 109.7, while the competing products found on the market have values included

  
 <EMI ID = 12.1>

TABLE I

  

 <EMI ID = 13.1>
 

  
The average particle size of the magnetite according to the invention is much smaller than that of known magnetites, namely that the magnetite according to the invention has a particle size whose value is half that of the synthetic magnetites found on the market ; it is therefore therefore expected that the magnetites of the invention seriously compete with those currently available. Table II shows that the magnetite of the invention has a shorter length than about 0.08 micrometer, the determination of the dimension being made along the major axis of the particles using the technique called "Quantimet Image" (with a image analyzer ("Cambridge

  
 <EMI ID = 14.1>

  
of "Chords" on electron transmission micrographs with a magnification of 35,000) and that comparable commercially available magnetites generally have lengths between 0.155 and 0.197 micrometers. Other competing commercial magnetites have long

  
 <EMI ID = 15.1>

  
The dimensional uniformity of the magnetite according to the invention is greater than that of commercial products as shown by the determinations of the particle size distribution carried out with "Quantimet".

  
Because of these small dimensions and this narrow distribution of the grain size (large uniform

  
 <EMI ID = 16.1>

  
vention has an exceptionally high specific surface (as determined by the BET method) as shown in Table II below. The BET method is a standardized method and its description is given

  
 <EMI ID = 17.1>

  
Table II shows that a typical preparation of the magnetite of the invention has a BET specific surface.

  
 <EMI ID = 18.1>

TABLE II

  

 <EMI ID = 19.1>


  
It is known in the art that the smaller the particle size, the larger the specific surface. BET specific surfaces have been found reaching

  
 <EMI ID = 20.1>

  
0.048 micrometer.

  
The shape of the magnetite particles of the invention was determined by electron transmission microscope. Using this technique it has been established that the particles are rhombohedral and present

  
 <EMI ID = 21.1>

  
The new magnetite according to the invention can be prepared from an exhausted pickling liquor both of the hydrochloric acid type (ferrous chloride) and of the sulfuric acid type (ferrous sulfate). A typical pickling liquor generally has a

  
 <EMI ID = 22.1>

  
use this liquor as it comes from a steel mill or it can be neutralized or concentrated beforehand by heating in the presence of scrap iron or by adding a base. Sometimes it may be advantageous to dilute the liquor to achieve the desired concentration. When using a neutralized liquor, a basic stoichiometric amount is sufficient. In fact, we prefer not to exceed this quantity since an excess

  
of carbonate leads to contamination by the latter of the black oxide. When using pickling liquor that has not been previously neutralized, an additional amount of base should be used sufficient to neutralize the free acid.

  
The base used can be chosen from calcium, barium, sodium or strontium carbonates. These carbonates can be natural products or they can be manufactured products. (precipitated) as long as their particles have a

  
 <EMI ID = 23.1>

  
welded. In general the process can be summarized as follows: a) adding a stoichiometric amount of carbonate to an aqueous solution of an iron salt
(pickling liquor) while stirring; b) after heating the mixture to about 80 * This is started aeration; c) stirring, aeration and heating are continued until the reaction is complete. This stage can be determined either by titration of the percentage of Fe ++ relative to the total amount of

  
 <EMI ID = 24.1>

  
nominal level, 33%) or by electrochemical analysis, that is to say, by measuring the redox potential using an electrometer with, in combination, a platinum electrode; d) the resulting magnetite is recovered (for example by filtration), washed and optionally dried, after which the product can be used as black pigment or else it can be calcined, generally at <EMI ID = 25.1>

  
laughing at around 925 [deg.] C in the presence of air to obtain a red pigment; e) the red pigment can then be treated by grinding if desired.

  
One of the advantages of the invention resides in the fact that the expensive hydrochloric acid used for the pickling of the steel can be regenerated and returned to the pickling unit. If desired, the filtrate remaining after separation of the black pigment is acidified with H2SC4 to regenerate HC1. The reaction in question is:

  
 <EMI ID = 26.1>

  
The residue, namely gypsum, can be used, if desired, in the building industry or as a backfill material.

  
 <EMI ID = 27.1>

  
magnetite and contaminate the black pigment. In this case Na2C03 is suitable.

  
When using pickling liquor

  
 <EMI ID = 28.1>

  
FeS04 and Na2C03 is usually sent to the sewer for economic reasons and therefore the regeneration of the acid is generally not practiced in the case

  
 <EMI ID = 29.1>

  
A preferred embodiment of the invention is as follows: to a neutralized aqueous solution of ferrous chloride containing from approximately 111 to 381 g of FeCl2 per liter, a stoichiometric amount of calcium carbonate of fine particle size is added while stirring moderately The mixture. The preferred average particle size of the calcium carbonate is between about

  
 <EMI ID = 30.1>

  
may be room temperature at the time of adding the base. After adding the calcium carbonate,

  
 <EMI ID = 31.1>

  
stirring speed and aeration is continued until the reaction is complete. The solid materials are then separated (for example by filtration), washed and dried. We can then grind the dried black to obtain a finished product.

  
In the specially pre-

  
 <EMI ID = 32.1>

  
and, of course, a stoichiometric amount of calcium carbonate is used. The particle size of the calcium carbonate particles is between 0.68 and 2.5.

  
 <EMI ID = 33.1>

  
economics usually dictate a shorter oxidation time. The duration of the oxidation operation is determined by the air flow, the stirring speed and the temperature.

  
For preferred air flows of approximately 14 to
42 liters / minute and for a preferred stirring speed of 300 to 600 revolutions / minute using a turbine with inclined blades, the reaction is usually terminated after about 230 to 815 minutes.

  
If we want to convert the magnetite into red pigment, we load it in an oven in the form of a cake

  
wet filter or as a dry powder and

  
calcine in the presence of oxygen. After calcination, the red iron oxide is preferably ground until it is obtained.

  
 <EMI ID = 34.1>

  
The following examples are given by way of illustration and in no way limit the invention:

Example 1

  
45 liters of a solution of

  
 <EMI ID = 35.1>

  
nutes, a stoichiometric quantity, namely 10.662 kg of a precipitated calcium carbonate with a particle size of 1.8 micrometer * The mixture is aerated with an air flow of
28 liters / minute and stirred at 600 revolutions / minute. The mixture is heated to 83 ° C and stirred and aerated while <EMI ID = 36.1>

  
the reaction is complete. The total reaction time after the addition of the base has been completed is 360 minutes. The suspension is filtered, washed and

  
 <EMI ID = 37.1>

  
stainless steel tray that is placed in a laboratory muffle furnace "Thermolyne model 2000" which

  
 <EMI ID = 38.1>

  
the sample for 30 minutes after which it is removed from the oven and the agglomerates are removed. Normalized layers are prepared as previously described for magnetite

  
and the sample is found to have a light and bright red intermediate shade.

Example 2

  
41.8 liters of a ferrous chloride solution containing 171.8 g / liter are introduced: FeCl 2 in

  
 <EMI ID = 39.1>

  
stirring at 300 revolutions / minute, the solution is heated to 65 ° C. A 19.5 liter suspension containing 5.672 kg of ground natural limestone with an average particle size of 1.8 microns is then added. The mixture is heated to
80 [deg.] C and it is maintained between 78 and 81 [deg.] C while stirring at 300 rpm and aerating with an air flow of

  
14 liters / minute until the reaction is complete. The total duration of the reaction after the end of the addition of the base is 444 minutes. The solid materials are collected by filtration and then washed and dried at 70 ° C. The resulting product has a BET specific surface of

  
 <EMI ID = 40.1>

  
mean (harmonic.) of particular dimension of 0.066 micrometer.

  
A 10 g sample of the magnetite is calcined as described in Example 1. In this case, the oxide has a clear, high chromium red hue.

Example 3

  
45 liters of a ferrous sulphate solution containing 257.9 g / liter of FeSO 4 are introduced into a

  
 <EMI ID = 41.1>

  
the reaction is complete. The total duration of the reaction, once the addition of the base is complete. is of

  
815 minutes. The solids are separated by filtration

  
 <EMI ID = 42.1>

  
relative dye of 109.6 and an average (harmonic) of particle size of 0 07 078 micrometer.

Example 4

  
45 liters of a solution are introduced (not

  
 <EMI ID = 43.1>

  
and we admit air at the rate of 42 liters / minute. Then, within 5 minutes, an additional amount is added.

  
 <EMI ID = 44.1>

  
the reaction is completed (741 minutes). The solids are separated by wire, treated, washed and dried

  
 <EMI ID = 45.1>

  
110.1 and an average (harmonic) of particle size of 0.065 micrometer.

  
A 10 g sample of this magnetite is calcined as described in Example 1. In this case, a pigment having an intermediate red hue is obtained.

Example 5

  
A magnetite is prepared by precipitation as described in Example 1. The solution of the iron salt used is a solution of ferrous chloride and the base is a precipitated calcium carbonate having an average particle size of 2.2 micrometers. The process is repeated seven times, the resulting suspensions are combined. After which the solids are separated by filtration, they are washed and dried. The operating conditions are shown in the table below.

  

 <EMI ID = 46.1>


  
The composite product has a relative dye power of 109.6, a specific surface area of

  
 <EMI ID = 47.1>

  
0.071 micrometer ticular.

Example 6

  
45 liters of a ferrous chloride solution containing 229 g / liter of FeCl2 are introduced into a 75.7 liter reactor equipped with a stirrer. All in

  
 <EMI ID = 48.1>

  
in the space of 4 minutes your adds 10.639 kg of precipitated calcium carbonate having an average particle size of 0.68 micro-

  
 <EMI ID = 49.1>

  
and aeration until the reaction is complete. The stirring speed is 600 rpm and the air flow 28 liters / minute. The total duration of the reaction is 264 minutes. The solids are separated by filtration.

  
 <EMI ID = 50.1>

  
a relative tinctorial power of 134.6 and an average
(harmonic) with a particle size of 0.048 micrometer.

  
 <EMI ID = 51.1>

  
has been described only for explanatory purposes, but in no way limiting, and that various modifications can be made without departing from its scope.

CLAIMS

  
1. Method for manufacturing a synthetic rhombohedral magnetite comprising the following stages:

  
A. contacting a chloride solution

  
 <EMI ID = 52.1>

  
metric of carbonate ions;

  
B. heating the mixture to a temperature

  
 <EMI ID = 53.1>

  
0.25 to 0.38; and

  
D. recovery of the magnetite thus obtained, process characterized in that the carbonate is supplied in the form of finely divided particles of average particle size less than 3p5 micrometers.


    

Claims (1)

2. Procédé selon la revendication 1, caractérisé par le fait que la magnétite est calcinée à une température comprise entre 650 et 925[deg.]C en présence d'oxygène pour donner de l'oxyde ferrique alpha. 2. Method according to claim 1, characterized in that the magnetite is calcined at a temperature between 650 and 925 [deg.] C in the presence of oxygen to give alpha ferric oxide. 3. Procédé selon la revendication 1, caractérisé par le fait que la solution de chlorure ferreux consiste en une liqueur de décapage épuisée provenant d'une aciérie. 3. Method according to claim 1, characterized in that the ferrous chloride solution consists of a spent pickling liquor from a steelworks. 4. Procédé selon la revendication 3, caractérisé par le fait que le carbonate est du carbonate de calcium. 4. Method according to claim 3, characterized in that the carbonate is calcium carbonate. 5.'Magnétite rhomboédrique synthétique obtenue par le procédé selon la revendication 1. 5. Synthetic rhombohedral magnetite obtained by the process according to claim 1. 6. Magnétite rhomboédrique synthétique, caractérisée par le fait qu'elle présente une surface <EMI ID=54.1> 6. Synthetic rhombohedral magnetite, characterized in that it has a surface <EMI ID = 54.1>
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