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L'invention concerne un procédé pour fabriquer de l'acide sulfurique à partir de gaz contenant de lhydrogène sulfuré et de l'acide carbonique, en particulier, à partir des vapeurs dégagées des saturateurs d'ammoniaque et dans lequel procédé, les gaz brûlés avec addition d'air, sont séchés pour être dirigés dans un four de contact,dans
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la
vention consiste essentiellement en ce que/combustion des gaz de départ s'effectue dans un four à chauffage indirect et que la dessication subséquente des dits gaz s'effectue dtabord par refroidissement indirect et ensuite par de l'acide sulfurique, les gaz séchés étant alors additionnés, avant leur entrée dans le four de contact, d'un excès nota-
<EMI ID=3.1> par l'acide sulfurique de dessication employé dans le circuit fermé du procédé. L'acide sulfurique d'absorption s'enrichi ainsi de plus en plus et est soutiré au degré de , .concentration suffisant. L'acide est complètement exempt d'arsenic et constitue conséquemment un produit commercial de valeur, qui peut être utilisé de préférence comme acide pour accumulateurs. Le soutirage. de l'acide peut s'effectuer périodiquement ou encore, de telle façon, que l'on en évacue continument une partie. Il est évident qu'au lieu d'air, on peut employer également, dans les deux fours d'oxydation, de l'air de Linde (air enrichi en oxygène) ou de l'oxygène pur, le ballast en azote des gaz étant ainsi notablement réduit.
Dans la production d'acide sulfurique à partir des vapeurs dégagées des saturateurs d'ammoniaque, il est préférable d'introduire de l'air gaz, pour des raisons d'économie, étant donné qu'en général, les dites vapeurs ne trouvent plus aucune utilisation après la sépara-
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tances, l'usage d'air comme agent d'oxydation doit être préféré également parce que les vapeurs résiduelles débarras-
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azote et peuvent servir comme gaz de départ, pour la production synthétique de l'ammoniac. Par contre, dans l'applic�tion du procédé de l'invention avec d'autres gaz contenant de l'hydrogène sulfuré, l'usage d'oxygène pur ou du moins d'air de Linde, est toujours préférable, pour autant que ces matières peuvent être obtenues sur place à un prix raisonnable.
Il est évident qu'au lieu du deuxième four électrique de contact rempli d'amiante platinée et servant à la
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que, on peut employer également n'importe quelles autres matières de contact appropriées. Il y a cependant lieu de considérer, que la transformation de l'anhydride sulfureux avec de l'oxygène ne s'effectue quantitativement qu'entre des limites de température relativement étroites. On doit donc choisir un four qui permette de maintenir ces limites,
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Comme il se dégage également de la chaleur de réaction dans le second récipient d'absorption, il peut être avantageux de prévoir ici également la nécessité de l'évacuation de la chaleur, soit par refroidissement du récipient lui-même ou en intercalant un réfrigérant indirect. On a trouvé cependant, qu'en concordance avec la température de
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fectue plus rapidement lorsque la température est un peu;.\ plus élevée.
Généralement le procédé peut être exécuté à la pression ordinaire, un ou plusieurs aspirateurs de gaz étant néanmoins disposés à des endroits appropriés, pour le réglage des vitesses des courants gazeux. Le plus souvent, il suffira de disposer à l'arrière de l'appareillage un aspirateur, qui aspire le gaz final du dernier récipient d'absorption. Le procédé peut cependant fonctionner également sous pression ou sous dépression, suivant les conditions de pression dans lesquelles le gaz de départ pénètre dans l'appa-
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décrits jusqu'à un certain degré, de sorte que suivant les circonstances locales, ce n'est qu'une question de savoir, si la réduction de l'installation rendue possible avec une transformation accélérée, est suffisante pour compenser,les frai.s entraînés pour la production de la pression et les dépenses d'installation nécessités* par le renforcement des appareils, tout en permettant de réaliser encore un bénéfice.
L'absorption par l'acide sulfurique, de l'anhydride sulfurique produit, peut s'effectuer en faisant passer
les gaz sulfuriques dans de l'acide sulfurique. Pour augmen- <EMI ID=10.1> on peut également injecter l'acide sulfurique dans les gaz, sous forme d'un fin brouillard et le conduire en courant continu au travers des récipients d'absorption. Pour la séparation de l'acide sulfurique injecte on entraîné, on dispose dans les récipients d'absorption des chicanes à
la manière habituelle.
'Il est déjà connu de fabriquer de l'acide sulfurique, à partir de gaz contenant de l'hydrogène sulfuré, par oxydation des gaz de départ à l'état d�S02, que l'on dessèche
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tue beaucoup mieux avec des gaz fortement dilués, comme le sont les gaz dégagés des saturateurs d'ammoniaque, lorsque les gaz sont amenés dans le four de contact avec un notable excès d'air, mais tout à fait anhydres. Il est vrai, qu'il est également connu, que la présence d'acide carbonique, ne gène) pas la formation du SO dans le four de contact, mais on ne s'attendait pas,, à ce que le procédé de contact s'effectue parfaitement avec les dits gaz fortement dilués.
De plus, dans les procédés connus, on n'a attaché aucune importance à la manière suivant laquelle les gaz devaient être séchés avant leur passage dans le four de con-
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importance capitale, d'effectuer, la dessication complète
l'aide
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pour la fabrication de l'acide sulfurique.
Selon l'invention, l'élimination du reste d'humi-dité des gaz s'effectue après le refroidissement indirect, par lavage avec de l'acide sulfurique, qui est utilisé dans le circuit fermé du procédé et sert également à l'absorption
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plète des gaz avant l'entrée dans le four de contact et requise pour l'exécution du procédé de l'invention, est donc obtenu à peu près gratuitement, sans que l'acide sulfurique obtenu comme produit final, en soit rendu impur.
Les dessins joints au présent mémoire représentent dans trois tonnes de réalisation,, l'exécution du procédé qui vient d'être décrite
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La conduite 5, sert à conduira le mélange vapeur dégagée-air, produit dans le récipient 1, vers le four d'oxydation 6 rempli de bauxite, qui est indirectement chauffé par un dispo-
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du four 6 vers un réfrigérant tubulaire indirect 9, dans lequel l'agent réfrigérant est amené en 10 et d'où l'agent réfrigérant sort en 11. 12 indique la conduite de raccordement entre le réfrigérant 9 et un récipient d'absorption et de dessication 13, pour le gaz à traiter. Le fond du ré-
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surface de ce liquide, se trouve un dispositif de distributi on de gaz 15, qui est raccordé à la conduite 12. Avant l'entrée dans le récipient 13, se trouve disposée en outre dans la conduite 12, une tuyère 16, par 1 'intermédiaire de laquelle, de l'acide sulfurique amené par la conduite 17, peut être injecté sous la forme finement divisée d'un brouillard, dans le gaz passant dans la conduite 12. Une conduite 18 sert pour l'évacuation des produits de condensation formés dans le réfrigérant 9. Par cette conduite 18, les produits de condensation peuvent, par 1'intermédiaire d'un robinet à trois voies, introduits dans le récipient 13, par la conduite 20, ou être déchargés par la conduite 21. Au contact de l'acide sulfurique injecté par la tuyère 16 et
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gaz abandonnant le réfrigérant 9 est séché et débarassé du
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le gaz du récipient 13, il y a la conduite 22, qui va vers un four de contact. Ce' four de contact est constitué par un
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triquement chauffé à la température de réaction requise. L'oxygène nécessaire à l'oxydation du S02 du gaz, est déjà mélangé au gaz, sous forme d'oxygène de l'air, dans le récipient 13, après la sortie de la couche d'acide sulfurique
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un conduite 24, dans le récipient 13, au-dessous de la surface du liquide. Au passage dans l'acide sulfurique l'air est séché et se mélange avec le gaz au-dessus du niveau du liquide. Afin de retenir de l'acide sulfurique qui aurait pu être entraîné, on dispose devant la conduite 22, des plaques de chicane non représentées. Dans la conduite 17, se trouve intercallée une pompe 25, au moyen de laquelle, l'acide sulfurique destiné à être injecté dans la conduite 12, est aspiré, par un ; : robinet à trois voies 26, de la conduite 14, pour être ainsi retourné en circuit dans le récipient
13. Si nécessaire, on peut diriger vers la tuyère 16, de l'acide sulfurique frais, provenant d'un réservoir supérieur
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Un conduit 30 part du four de contact 23, vers un second récipient d'absorption 31, pour le gaz qui alors ne contient
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le récipient 13, une couche d'acide sulfurique dont la hau-�teur est déterminée par une conduite 33 commandée par
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teur 34. De celui-ci on peut décharger l'acide sulfurique suffisamment concentré, au moyen d'une conduite 35o Dans le récipient 31, se trouve un dispositif de distribution du gaz,analogue à celui du récipient 13 et de même, dans
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vers laquelle on peut diriger de l'acide sulfurique au moyen
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re et la retourner dans le récipient 31, par la tuyère 37
et la conduite 30 et ce, soit par la conduite 40 directement
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l'acide dirigé dans le réservoir collecteur, on peut faire arriver dans le récipient 31 de l'acide du récipient 13, par la conduite 43, qui peut être fermée par la vanne 44,la conduite 43 étant alors mise en communication avec la conduite de décharge 14 du récipient 13, par l'intermédiaire du robinet à trois voies 26o De plus, une conduite 45, venant du réservoir supérieur 27 et pouvant être fermée par un robinet à trois voies 46, débouche dans la conduite 43.
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bouche dans la conduite 38 allant vers la tmyère 37, de sorte que suivant que l'on désire, on peut faire arriver dans le récipient 31 ou la tuyère 37 et la conduite à gaz
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barrassé du S03 dans le récipient 31 et complètement exempt de soufre, peut être évacué par la conduite 48o Dans cette dernière se trouve intercallé un aspirateur de gaz 49, qui règle le courant gazeux dans l'installation décrite. Au be-
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dans l'installation, par exemple dans la conduite de racccr--dément 22, entre le récipient 13 et le four de contact 23. pour la vidange empiète des récipients 13 et 31, dans le but d'un nettoyage éventuel, on se sert des tuyaux de vidange 50 et 51, qui chacun peuvent être fermés par une vanne 52.
L'installation peut âtr e exécutée également de telle façon, que les récipients 13 et 31 sont mis en parallèle/, c'est-à-dire que' le gaz, peut alternativement, en sortant du four 6, entrer à nouveau dans l'un des deux récipients et passer de là dans l'outre récipient en passant par le four de contact 23. Ici, naturellement, il faut également pour le récipient 31, une arrivée d'air, correspondante à l'arrivée 24 du récipient 31. Cette disposition donne l'avantage, que l'acide sulfurique peut être concentré dans les deux récipients 13 et 31. De plus, il est désirable pour la sécurité du fonctionnement, d'établir le réservoir collecteur, comme récipient d'absorption de réserve, qui est branché derrière le four de contact 23.
Dans <EMI ID=36.1> collecteur qu'un certain ni veau,liquide d'acide sulfurique, et ce n'est que lors d'un nettoyage ou d.'une réparation d'un des récipients 13 ou 31, que le gaz est conduit dans le réservoir 34, par une conduite secondaire branchée sur la conduite 30.
Entre le four de contact 23 et le récipient d'absorption qui lui fait suite, on peut disposer de plus d'une façon analogue au réfrigérant 9, un autre réfrigérant,pour
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rait lieu à des températures exagérées.
Lorsque le gaz contenant H2S contient en outre
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posés de l'azote, il y a lieu d'effectuer, une épuration du gaz'avec de l'acide sulfurique chauffé. Cette épuration s'effectue avant la combustion du H2S dans le four de contact.
Lorsque dans la combustion de l'hydrogène sulfuré on emploie de l'air atmosphérique comme source d'oxygène, l'azote qui y est contenu peut gêner le processus dé la
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te, qui empêchent un plus ample trai tement de l'anhydride sulfureux. Cet inconvénient peut cependant être évité, en maintenant dans le four de combustion, dans lequel l'hydrogène sulfuré est brûlé avec addition d'air, à l'état d'an-
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environ. A cette température, il ne se forme pas d'oxydes de l'azote et les oxydes de l'azote formés à basse température, se dissocient à peu près complètemento Lors de la
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l'invention, effectuer un réchauffage tel, qu'il règne
une température finale de 700[deg.]Co Dans la marche sans arrêta, la température peut alors être réglée simplement par le réglage de l'arrivée d'air, parce que dans le plus ample traitement de l'anhydride sulfureux en anhydride et acide sulfurique, la présence d'un excès quelconque d'air ne présente pas d'inconvénient.
Pour anener les éléments de combustion à la tem-
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une notable quantité de chaleur. Dans le but de ne pas perdre celle-ci, lors du refroidissement du gaz qui est nécessaire pour la séparation de l'eau, après la formation de l'anhydride sulfureux, la chaleur sensible du produit de
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ler et éventuellement à l'air de combustion, à l'aide d'échangeurs ou d'accumulateurs de chaleur. Le préchauffage du gaz et de l'air s'effectue de préférence séparément et ces deux éléments ne sont réunis qu'à l'état préchauffé. Etant donné que le processus de la transformation de l'hydrogène sulfuré en anhydride sulfureux est exothermique, il n'est nécessaire de fournir une certaine quantité de chaleur qu'au début de la combustion, tandis que le processus une fois amorça, s'entretient lui-même par la chaleur qu'il produit. Pour ce motif et selon l'invention, le tube de combustion est constitué de deux parties, dont l'uns, dans laquelle les gaz pénètrent d'abord, est chauffée à une température d'environ 700[deg.], par chauffage extérieur, par exemple avec
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noyée dans une masse mauvaise conductrice de la chaleur,. Dès que les températures intérieures du tube de combustion ont atteint le degré désiré, le chauffage de l'un des courants partiels peut être arrêté, étant donné que le processus de la combustion couvre les pertes de chaleur par conduction pouvant se produire. Un réglage exacte de la température peut avoir lieu, par la mesure de l'addition d'air de combustion.
Pour l'oxydation de l'anhydride sulfureux en anhydride sulfurique, on peut remplacer le chauffage électrique par un chauffage au gaz, parce que dans les usines à gaz et les cokeries, dans lesquelles ils il n'y a des gaz résiduaires contenant de l'hydrogène sulfuré, possèdent comme source de chaleur la meilleure marché, le gaz de distillation qu'elles produisent et que de ce fait il devient superflu de se procurer une autre source de chaleur.
Selon l'invention, le gaz contenant de l'anhydride sulfureux est indirectement préchauffé à contre-courant par les gaz de fumée d'un foyer à gaz.et amené à la température de réaction requise, dans une faisceau de tubes passé
au travers du foyer à gaz. Ce faisceau de tubes peut servir ici de chambre de contact, en le remplissant avec de l'amiante platinée ou autre masse de contact, ou bien, les gaz sulfureux chauffés pénètrent, après le réchauffage,dans une chambre de contact spéciale.
Dans les figures 2 à 4, on représente à titre d'exemple une forme d'exécution d'un four chauffé au gaz
<EMI ID=45.1> Fige, 2 montre une vue de côté <EMI ID=46.1> Fig. 4, est une coupe horizontale suivant la li- <EMI ID=47.1>
53 indique le conduit d'entrée pour les gaz con-
ce
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contient deux chambres séparées pour les gaz sulfureux d'une part et les gaz de fumée d'autre part, dont chacune se trouve en communication avec la colonne voisine inférieure, par des courbes respectibes 55 et 56. Une conduite
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des gaz de fumée, qui ont cédé leur chaleur sensible aux
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Le foyer à gaz lui-même est constitué par plusieurs séries de brûleurs 58, 59 etc..qui reçoivent le gaz d'une conduite principale 60 et de la conduite de distribution 61 connexe.Entre les séries de brûleurs se trouvent des séries de tubes de réchauffage 62, qui sont traversés
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munication avec la chambra correspondante de la colonne du dessous. Les gaz de fumée du foyer se rassemblent dans les différentes chambres 63, dans lesquelles sont disposées
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gaz de fumée de la colonne du dessous par des courbes 64
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sert à l'évacuation des gaz chauffés à la température de réaction dans la chambre 62.
Comme il a déjà été dit dès le début, les tubes réchauffeurs 62, peuvent être remplis avec une masse de contact, par exemple de l'amiante platinée, mais la transformation du S02 en S03 peut être effectuée également dans une chambre de contact spéciale faisant suite aux tubes réchauffeurs. Pour s'assurer que les gaz sulfureux prennent 1 a température de réaction requise, sans toutefois être surchauffés, les tubes 62 se trouvent en communica-.
tion avec un régulateur de température non représenté au dessin, qui règle l'arrivée du gaz. L'installation est aussi prévue de telle façon, que dans chaque conduite des différents brûleurs, se trouve intercalé une soupape de retenue qui peut être automatiquement réglée par le régulateur
de température.
. REVENDICATIONS.
1. Procédé pour la fabrication d'acide sulfurique
à partir de gaz contenant de l'hydrogène sulfuré et de l'acide carbonique, en particulier à partir des vapeurs déga-
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brûlés avec addition d'air, sont séchés pour être dirigés
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tement chauffé et que la dessication subséquente des dits
gaz s'effectue d'abord par refroidissement indirect et ensuite par de l'acide sulfurique, les gaz séchés étant alors additionnés, avant leur entrée dans le four de contact, d'un
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absorbé par l'acide sulfurique de dessication. employé dans
'le circuit fermé du procédé..
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