BE1028412B1 - Broad spectrum antiviral material and method for its manufacture and use - Google Patents

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BE1028412B1 BE20215510A BE202105510A BE1028412B1 BE 1028412 B1 BE1028412 B1 BE 1028412B1 BE 20215510 A BE20215510 A BE 20215510A BE 202105510 A BE202105510 A BE 202105510A BE 1028412 B1 BE1028412 B1 BE 1028412B1
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Abstract

Die Erfindung offenbart ein antivirales Breitbandmaterial und ein Verfahren zu seiner Herstellung und dessen Anwendung, hauptsächlich die Untersuchung der antiviralen Breitbandleistung eines modifizierten Graphenoxid-Polyethylenimin-Verbundmaterials und seine Anwendung in Schutzartikeln. Die vorliegende Erfindung stellt ein alkyliertes Graphenoxid-Polyethylenimin als ein antivirales Breitbandmaterial bereit, welches ein einfaches Herstellungsverfahren, niedrige Kosten und eine gute Inaktivierungsaktivität gegen eine Vielzahl von Viren bei einer niedrigen Konzentration aufweist und bewirken kann, dass die an der Oberfläche des Schutzmaterials adsorbierten Viruspartikel aufgebrochen und ihre infektiöse Aktivität verlieren werden, und wobei das Material auf die Oberfläche von Vliesstoffen, Papier, Möbeln, Fahrzeuginnenräumen oder dergleichen aufgesprüht werden kann, z.B. auf den Masken und der Schutzkleidung, und kann wirksam den Wohnraum und den Bewegungsraum sterilisieren, und die Ausbreitung von Infektionen verhindern und den Schutz für medizinische Personal und die Bevölkerung verbessern.The invention discloses a broad spectrum antiviral material and a method for its preparation and its application, mainly the study of the broad spectrum antiviral performance of a modified graphene oxide-polyethyleneimine composite material and its application in protective articles. The present invention provides an alkylated graphene oxide polyethyleneimine as a broad spectrum antiviral material, which has a simple manufacturing process, low cost and good inactivation activity against a variety of viruses at a low concentration and can cause the virus particles adsorbed on the surface of the protective material to break open and will lose their infectious activity, and the material can be sprayed on the surface of non-woven fabrics, paper, furniture, vehicle interiors or the like, such as on the masks and protective clothing, and can effectively sterilize the living space and exercise space, and the spread of Prevent infections and improve protection for medical staff and the general public.

Description

Antivirales Breitbandmaterial und Verfahren zu seiner Herstellung und dessen AnwendungBroad spectrum antiviral material and method for its manufacture and use

TECHNISCHES GEBIET Die vorliegende Erfindung betrifft das Gebiet der Werkstofftechnik, insbesondere ein Verfahren zur Herstellung vom antiviralen Verbundmaterial aus Graphen und Polyethylenimin sowie dessen Verwendung.TECHNICAL FIELD The present invention relates to the field of materials technology, particularly to a method for producing the antiviral composite material of graphene and polyethyleneimine and the use thereof.

STAND DER TECHNIK Die Übertragung und Ausbreitung pathogener Mikroorganismen ist ein weltweit übliches heißes Thema, das mit der menschlichen Gesundheit, wirtschaftlichen Entwicklung und sozialer Stabilität verbunden ist. Dabei ist der Verlust durch Viren sehr groß. Viren können in DNA- und RNA-Viren oder dergleichen unterteilt werden. Das Virus der Gattung Coronavirus ist ein positivkettiges einzelsträngiges RNA-Virus mit einer Hülle (auch Mantel genannt), auf der sich Dornfortsätze mit einem Durchmesser von etwa 80 bis 120 nm befinden. Coronaviren sind eine große Familie von Viren, von denen bekannt ist, dass sie Erkältungen und schwerwiegendere Krankheiten wie das Middle East Respiratory Syndrome (MERS) und das Severe Acute Respiratory Syndrome (SARS) verursachen. Um Invasionen von verschiedenen pathogenen Mikroorganismen in der Lebensumgebung gegen die Gesundheit der Menschen zu verhindern und verschiedene infektiöse Krankheiten, die durch solche Mikroorganismen verursacht werden, zu vermeiden, ist die Entwicklung von antiviralen Materialien zu einem der heißen Themen auf dem Gebiet der Forschung und Produktion geworden. Polyethylenimin (Polyethylenimine, PET) ist ein Polymer mit hohem Molekulargewicht und ist aufgrund seiner ausgezeichneten elektrischen Leitfähigkeit und Bioverträglichkeit ein effektiver Elektronenleiter zwischen dem immobilisierten Enzym und der Elektrode. PEIs können in zwei allgemeine Kategorien unterteilt werden, nämlich verzweigtes Polyethylenimin (auch als Nebenkette-Polyethylenimin bezeichnet) und lineares Polyethylenimin (auch als geradkettiges Polyethylenimin bezeichnet), mit Molekulargewichten von 1000Da bis 1600KDa, und ihre Strukturen sind beide langkettig mit einem größeren Molekulargewicht. Funktionalisierte PEI-Materialien haben antivirale Breitbandeigenschaften und können die Virus-Hüllfilme zerstören, was zu einer Spaltung der Viruspartikel führt, wodurch die Replikation und Ausbreitung des Virus gehemmt wird und es ist sicher und nicht toxisch für menschliche Zellen. Das funktionalisierte PEI mit antiviraler Aktivität, das gegenwärtig berichtet worden ist, ist häufig an der Oberfläche eines Substrats, wieBACKGROUND ART The transmission and spread of pathogenic microorganisms is a common hot topic in the world related to human health, economic development and social stability. The loss caused by viruses is very large. Viruses can be divided into DNA and RNA viruses or the like. The virus of the genus Coronavirus is a positive-chain, single-stranded RNA virus with an envelope (also called mantle) on which spinous processes with a diameter of about 80 to 120 nm are located. Coronaviruses are a large family of viruses known to cause the common cold and more serious illnesses such as Middle East Respiratory Syndrome (MERS) and Severe Acute Respiratory Syndrome (SARS). In order to prevent invasion of various pathogenic microorganisms in the living environment against human health and prevent various infectious diseases caused by such microorganisms, the development of antiviral materials has become one of the hot topics in the field of research and production . Polyethylenimine (Polyethyleneimine, PET) is a high molecular weight polymer and is an effective electron conductor between the immobilized enzyme and the electrode due to its excellent electrical conductivity and biocompatibility. PEIs can be divided into two general categories, namely branched polyethyleneimine (also referred to as side-chain polyethyleneimine) and linear polyethyleneimine (also referred to as straight-chain polyethyleneimine), with molecular weights ranging from 1000Da to 1600KDa, and their structures are both long chain with a larger molecular weight. Functionalized PEI materials have broad-spectrum antiviral properties and can disrupt the virus envelope films, resulting in cleavage of the virus particles, inhibiting virus replication and spread, and it is safe and non-toxic to human cells. The functionalized PEI with antiviral activity that has been reported to date is often on the surface of a substrate, such as

Glas, gebunden und kann nicht direkt auf verschiedene Materialien, wie Gewebe, Kunststoff und Harz, angewendet werden, was seine breite Anwendbarkeit beschränkt. Graphenoxid (Graphene Oxide, GO) ist ein wichtiges Derivat von Graphen, das breite Anwendungsperspektiven in den Bereichen Biomedizin, Arzneimittelabgabe, Verpackungsmaterialien und anderen Bereichen hat. Graphenoxid hat eine zweidimensionale Lagenstruktur ähnlich Graphen, mit einer großen spezifischen Oberfläche. GO weist in der zweidimensionalen Ebene des Kohlenstoffgerüsts eine große Anzahl von sauerstoffhaltigen Gruppen auf, die an der Oberfläche und an den Kanten modifiziert sind, einschließlich Epoxygruppen, Carboxylgruppen und Hydroxylgruppen. Das Vorhandensein dieser Sauerstoff enthaltenden Gruppen ergibt ebenfalls eine bessere Dispergierbarkeit und Stabilität von GO in wässriger Lösung und er hat aufgrund seiner negativen Ladung bestimmte antibakterielle und antivirale Wirkungen. Bis heute gab es jedoch keinen Bericht über ein antivirales Material, das Graphenoxid und Polyethylenimin bindet.Glass, bonded and cannot be directly applied to various materials, such as fabric, plastic and resin, which limits its wide applicability. Graphene Oxide (GO) is an important derivative of graphene that has broad application prospects in biomedicine, drug delivery, packaging materials, and other fields. Graphene oxide has a two-dimensional layered structure similar to graphene, with a large specific surface area. In the two-dimensional plane of the carbon skeleton, GO has a large number of oxygen-containing groups modified on the surface and edges, including epoxy groups, carboxyl groups, and hydroxyl groups. The presence of these oxygen-containing groups also gives GO better dispersibility and stability in aqueous solution and it has certain antibacterial and antiviral effects due to its negative charge. However, to date there has been no report of an antiviral material that binds graphene oxide and polyethyleneimine.

INHALT DER VORLIEGENDEN ERFINDUNG Die vorliegende Erfindung stellt ein antivirales Breitbandmaterial und Verfahren zu seiner Herstellung und dessen Anwendung bereit. Die vorliegende Erfindung verwendet eine erste der folgenden technischen Lösungen, die ihre technische Aufgabe lösen können: Antivirales Breitbandmaterial, wobei das antivirale Material ein alkyliertes Graphenoxid- Polyethylenimin-Verbundmaterial (GO-N-PEI) ist. Das alkylierte Graphenoxid-Polyethylenimin-Verbundmaterial (GO-N-PEI) weist mehrere alkylierte Polyethylenimin-Einheiten mit gleicher oder unterschiedlicher Kohlenstoffkettenlänge auf, wobei die Alkylgruppe in der alkylierten Polyethylenimin-Einheit beispielsweise mindestens eine von C1-C20-Alkylgruppe (vorzugsweise C4-C20-Alkylgruppe), C1-C20- Hydroxyalkylgruppe (vorzugsweise C4-C20-Hydroxyalkylgruppe) oder C7-C20-Aralkylgruppe umfasst. In alkyliertem Graphenoxid-Polyethylenimin-Verbundmaterial (GO-N-PEI) ist das Polyethylenimin mindestens eines von linearem Polyethylenimin (bevorzugt 22KDa, 87KDa, 217KDa oder 500KDa) mit einem Molekulargewicht von 20 bis 500KDa oder verzweigtem Polyethylenimin (bevorzugt 70KDa, 87KDa oder 1600KDa) mit einem Molekulargewicht von 20 bis 1600KDa. Die antipathologische Wirkung linearer Polyethylenimine ist gegenüber verzweigten Polyethyleniminen überlegen. Die vorliegende Erfindung verwendet eine zweite der technischen Lösungen, die ihre technischeSUMMARY OF THE PRESENT INVENTION The present invention provides a broad spectrum antiviral material and methods of its manufacture and use. The present invention uses a first of the following technical solutions that can solve its technical problem: Broad spectrum antiviral material, wherein the antiviral material is an alkylated graphene oxide-polyethyleneimine composite material (GO-N-PEI). The alkylated graphene oxide-polyethyleneimine composite (GO-N-PEI) has multiple alkylated polyethyleneimine units of the same or different carbon chain length, where the alkyl group in the alkylated polyethyleneimine unit is, for example, at least one of C1-C20 alkyl groups (preferably C4-C20 -alkyl group), C1-C20 hydroxyalkyl group (preferably C4-C20 hydroxyalkyl group) or C7-C20 aralkyl group. In alkylated graphene oxide-polyethyleneimine composite (GO-N-PEI), the polyethyleneimine is at least one of linear polyethyleneimine (preferably 22KDa, 87KDa, 217KDa or 500KDa) with a molecular weight of 20 to 500KDa or branched polyethyleneimine (preferably 70KDa, 87KDa or 1600KDa) with a molecular weight of 20 to 1600KDa. The antipathological effect of linear polyethylenimines is superior to that of branched polyethylenimines. The present invention uses a second of the technical solutions that its technical

Aufgabe lösen können: ein Verfahren zur Herstellung eines antiviralen Breitbandmaterials, wobei das Graphenoxid- Polyethylenimin-Verbundmaterial (GO-PEI) einer Alkylierungsbehandlung unterzogen wird, um ein alkyliertes Graphenoxid-Polyethylenimin-Verbundmaterial (GO-N-PEI) zu erhalten.Objective: a method for producing a broad spectrum antiviral material, wherein the graphene oxide-polyethyleneimine composite (GO-PEI) is subjected to an alkylation treatment to obtain an alkylated graphene oxide-polyethyleneimine composite (GO-N-PEI).

Insbesondere umfasst das Verfahren für die Alkylierungsbehandlung: eine Funktionalisierung eines Graphenoxid-Polyethylenimin-Verbundmaterials (GO-PFI) mit einem Alkylierungsreagenz wird verwendet, wobei das Alkylierungsreagenz mit einer Endkonzentration von 0,01 bis 4M zu Chloroform oder tert-Pentanol als Lôsungsmittel gegeben wird, und die Reaktion wird bei 0 bis 80 °C für 1 bis 48 Stunden durchgeführt.In particular, the method for the alkylation treatment comprises: functionalization of a graphene oxide-polyethyleneimine composite (GO-PFI) with an alkylating agent is used, wherein the alkylating agent is added to chloroform or tert-pentanol as solvent at a final concentration of 0.01 to 4M, and the reaction is carried out at 0 to 80°C for 1 to 48 hours.

Das Alkylierungsreagenz umfasst mindestens eines von Halogenalkan oder Benzoyl- Alkylierungsreagenz mit unterschiedlichen Kohlenstoffkettenlängen (C1 bis C20). Vorzugsweise ist es vorgesehen, dass das Alkylierungsreagenz ein Halogenalkan ist, dargestellt durch die Formel RX, wobei R aus mindestens einem von C1-C20-Alkylgruppe (vorzugsweise C4-C20-Alkylgruppe), C1-C20-Hydroxyalkylgruppe (vorzugsweise C4-C20- Hydroxyalkylgruppe) oder C7-C20-Aralkylgruppe ausgewählt ist, wobei X für Cl, Br oder I steht.The alkylating agent comprises at least one of haloalkane or benzoyl alkylating agents having different carbon chain lengths (C1 to C20). Preferably, it is contemplated that the alkylating agent is a haloalkane represented by the formula RX, where R is selected from at least one of C1-C20 alkyl group (preferably C4-C20 alkyl group), C1-C20 hydroxyalkyl group (preferably C4-C20 hydroxyalkyl group ) or C7-C20 aralkyl group, where X is Cl, Br or I.

In einem Ausführungsbeispiel ist es vorgesehen, dass das Benzoyl-Alkylierungsreagenz aromatische Amide und dergleichen umfasst. In einer Weiterbildung ist es vorgesehen, dass das Verfahren zur Alkylierungsbehandlung durch zuerst eine Behandlung mit Bromalkan oder Fluoralkan und dann mit Iodid durchgeführt wird. In einem Ausführungsbeispiel ist es vorgesehen, dass ein Verfahren zur Herstellung eines Graphenoxid-Polyethylenimin-Verbundmaterials (GO-PEI) umfasst: eine wässrige Lösung von Polyethylenimin (PED) (10 bis 200 mg/mL) wird tropfenweise zu einer wässrigen Lösung von Graphenoxid (GO) (1 bis 20 mg/mL) gegeben, und für 5 bis 30 Minuten mit Ultraschall behandelt, dann werden die Carbodiimide (EDC) zugegeben und 30 bis 180 Minuten bei Raumtemperatur gerührt, dann werden die Carbodiimide (EDC) weiter zugegeben und über Nacht reagieren gelassen, schließlich Zugeben von Natriumchlorid und Harnstoff zu der resultierenden Lösung, um den Niederschlag durch Zentrifugieren zu entfernen, und Sammeln der Suspension, Ultrafiltrieren, um nicht umgesetztes Polyethylenimin (PEI) vollständig zu entfernen, um ein stabiles Graphenoxid-Polyethylenimin-Verbundmaterial (GO-PET) zu ergeben; wobei das Verhältnis das Formelverhältnis von 10 bis 200mg/mL der wässrigen Lösung von Polyethylenimin (PEI), 1 bis 20mg/mL der wässrigen Graphenoxid-Lösung (GO), Carbodiimid (EDC), Natriumchlorid, und Harnstoff 9 bis 11 ml: 10 bis 100 ml: 200 bis 800 mg : 2 bis 10 g: 2 bis 20 g beträgt.In one embodiment, it is contemplated that the benzoyl alkylating agent includes aromatic amides and the like. In a further development it is provided that the process for the alkylation treatment is carried out by first treating with bromoalkane or fluoroalkane and then with iodide. In one embodiment, it is contemplated that a method of making a graphene oxide-polyethyleneimine composite (GO-PEI) comprises: adding an aqueous solution of polyethyleneimine (PED) (10 to 200 mg/mL) dropwise to an aqueous solution of graphene oxide ( GO) (1 to 20 mg/mL) and sonicated for 5 to 30 minutes, then the carbodiimides (EDC) are added and stirred at room temperature for 30 to 180 minutes, then the carbodiimides (EDC) are further added and over Allowed to react overnight, finally adding sodium chloride and urea to the resulting solution to remove the precipitate by centrifugation and collecting the suspension, ultrafiltering to completely remove unreacted polyethyleneimine (PEI) to obtain a stable graphene oxide-polyethyleneimine composite ( GO-PET); where the ratio is the formula ratio of 10 to 200mg/mL of the aqueous solution of polyethyleneimine (PEI), 1 to 20mg/mL of the aqueous solution of graphene oxide (GO), carbodiimide (EDC), sodium chloride, and urea 9 to 11 ml: 10 to 100 ml: 200 to 800 mg : 2 to 10 g: 2 to 20 g.

In einer Weiterbildung ist es vorgesehen, dass das Massenverhältnis von erstem zugegebenem Carbodiimid (EDC) zu zweitem zugegebenem Carbodiimid (EDC) beträgt 1: 1,5 bis 5. In einem Ausführungsbeispiel ist es vorgesehen, dass ein Verfahren zur Herstellung der wässrigen Graphenoxid (GO) -Lösung umfasst: Herstellung von Graphenoxid durch Hummer- Methode, Auflösen von Graphenoxid in reinem Wasser, wobei eine gleichmäßig dispergierte Graphenoxid-Suspension nach Ultraschalldispersion erhalten wird, und nach dem Zentrifugieren wird ein Überstand, d.h. eine Lösung von 1 bis 20mg/mL Graphenoxid, entnommen. Die vorliegende Erfindung verwendet eine dritte der technischen Lösungen, die ihre technische Aufgabe lösen können: ein Verfahren zur Verwendung eines antiviralen Breitbandmaterials, wobei ein Aufbringen einer Dispersionsflüssigkeit von 0,1 bis 500mg/mL des alkylierten Graphenoxid-Polyethylenimin- Verbundmaterials (GO-N-PFI) auf das zu behandelnde Material erfolgt.In a further development, it is provided that the mass ratio of the first added carbodiimide (EDC) to the second added carbodiimide (EDC) is 1: 1.5 to 5. In one embodiment, it is provided that a method for producing the aqueous graphene oxide (GO ) solution includes: preparing graphene oxide by Hummer's method, dissolving graphene oxide in pure water to obtain a uniformly dispersed graphene oxide suspension after ultrasonic dispersion, and after centrifugation, a supernatant, i.e., a solution of 1 to 20mg/mL graphene oxide , taken. The present invention uses a third of the technical solutions that can solve its technical problem: a method of using a broad spectrum antiviral material, wherein applying a dispersion liquid of 0.1 to 500mg/mL of the alkylated graphene oxide-polyethyleneimine composite material (GO-N- PFI) on the material to be treated.

Das zu behandelnde Material umfasst mindestens eines von einem Gewebe, einem Kunststoff oder einem Lederprodukt. Zum Beispiel, Vliesstoffe, schmelzgeblasenen Stoffen, Handyhüllen, Innenverkleidungen von Fahrzeugen oder dergleichen.The material to be treated includes at least one of a fabric, a plastic, or a leather product. For example, non-woven fabrics, melt-blown fabrics, cell phone cases, vehicle interior panels or the like.

Die Dispersionsflüssigkeit bewirkt durch Tauchen, Beschichten oder Sprühen die Haftung auf dem zu behandelnden Werkstoff.The dispersion liquid causes adhesion to the material to be treated by dipping, coating or spraying.

Das Lösungsmittel der Dispersionsflüssigkeit ist ein organisches Lösungsmittel oder eine gemischte Flüssigkeit aus organischem Lösungsmittel und Wasser in unterschiedlichen Verhältnissen.The solvent of the dispersion liquid is an organic solvent or a mixed liquid of an organic solvent and water in different proportions.

Das organische Lösungsmittel umfasst mindestens eines von Methanol, Ethanol, Isopropanol, n- Butanol, Tetrahydrofuran, Dimethylsulfoxid, Ethylacetat, Methyl-tert-butylether, Diethylether, Toluol, Dioxan, Petrolether, n-Pentan, Cyclopentan, n-Hexan, Cyclohexan und n-Heptan.The organic solvent includes at least one of methanol, ethanol, isopropanol, n-butanol, tetrahydrofuran, dimethyl sulfoxide, ethyl acetate, methyl tert-butyl ether, diethyl ether, toluene, dioxane, petroleum ether, n-pentane, cyclopentane, n-hexane, cyclohexane, and n -heptane.

Alkyliertes Graphenoxid-Polyethylenimin-Verbundmaterial (GO-N-PEI) kann eine antivirale Wirkung ausüben, indem es die viralen Partikel zerstören, wodurch das Virus seine Infektiosität verliert.Alkylated graphene oxide-polyethyleneimine composite (GO-N-PEI) can exert an antiviral effect by destroying the viral particles, causing the virus to lose its infectivity.

Das Virus umfasst mindestens eines von revolutionären Dengue-Virus, Coronavirus, Enterovirus, Influenza-Virus oder Herpes-Simplex-Virus. Unter diesen zählen zu den Coronaviren beispielsweise SARS Coronaviren, neue Coronaviren COVID-19 oder die porcinen intestinal pathogenen Coronaviren oder dergleichen; zu den Enteroviren zählen zum Beispiel Nonoviren und dergleichen; das Influenzavirus schlieBt zum Beispiel das HIN 1-Influenzavirus und dergleichen ein.The virus includes at least one of revolutionary dengue virus, coronavirus, enterovirus, influenza virus or herpes simplex virus. Among these, the corona viruses include, for example, SARS corona viruses, new corona viruses COVID-19 or the porcine intestinal pathogenic corona viruses or the like; enteroviruses include, for example, nonoviruses and the like; the influenza virus includes, for example, HIN 1 influenza virus and the like.

Ferner hat das alkylierte Graphenoxid-Polyethylenimin-Verbundmaterial (GO-N-PEI) der vorliegenden Erfindung auch antibakterielle Aktivität, und die Bakterien umfassen mindestens eines von Escherichia coli oder Staphylococcus aureus.Further, the alkylated graphene oxide-polyethyleneimine composite (GO-N-PEI) of the present invention also has antibacterial activity, and the bacteria include at least one of Escherichia coli or Staphylococcus aureus.

Alkylierte Graphenoxid-Polyethylenimin-Verbundmateriale (GO-N-PEI) sind bei Kontakt mit der menschlichen Haut sicher und ungiftig.Alkylated graphene oxide-polyethyleneimine (GO-N-PEI) composites are safe and non-toxic when in contact with human skin.

Die physikalischen Eigenschaften, antiviralen Eigenschaften und dergleichen des antiviralen 5 Breitbandmaterials der vorliegenden Erfindung werden durch die folgenden Verfahren bestimmt: Bestimmung der physikalischen Eigenschaften: Dispergieren des alkylierten Graphenoxid- Polyethylenimin-Verbundmaterials (GO-N-PEI) in einem organischen Lösungsmittel oder in einem Gemisch aus einem organischen Lösungsmittel und Wasser in einem Verhältnis, und die Ultraschall-Behandlung wird über einen Zeitraum von 0,1 bis 1 Stunde durchgeführt, um 0,1 bis 500mg/mL einer Dispersionsflüssigkeit zu erhalten.The physical properties, antiviral properties and the like of the broad spectrum antiviral material of the present invention are determined by the following methods: Determination of physical properties: dispersing the alkylated graphene oxide-polyethyleneimine composite (GO-N-PEI) in an organic solvent or in a mixture of an organic solvent and water in a ratio, and the ultrasonic treatment is carried out for a period of 0.1 to 1 hour to obtain 0.1 to 500 mg/mL of a dispersion liquid.

Das Zeta-Potential wird verwendet, um das Ladeverhalten der Materialpartikel zu bestimmen.The zeta potential is used to determine the charging behavior of the material particles.

Die topographischen Merkmale des Materials werden durch Rasterelektronenmikroskop (TEM) erhalten.The topographical features of the material are obtained by scanning electron microscopy (TEM).

Die obige Lösung wird gleichförmig auf eine Glasplatte getropft und nach dem Trocknen wird der Kontaktwinkel mit einem Kontaktwinkelmesser gemessen, um die Hydrophobie des antiviralen Verbundmaterials zu bestimmen.The above solution is uniformly dropped onto a glass plate, and after drying, the contact angle is measured with a contact angle meter to determine the hydrophobicity of the antiviral composite.

Die Partikelgröße wird mit dynamischer Lichtstreuung bestimmt.Particle size is determined using dynamic light scattering.

Ein Betrachten des Schadens von GO-, GO-PEI- und GO-N-PEI-Materialien an Viruspartikeln und ein Untersuchen der Auswirkungen ihrer Struktur und physikalischen Eigenschaften auf die Fähigkeit, Viren zu bekämpfen, werden erfolgen, und es werden Materialeigenschaften untersucht, einschließlich der Länge von PEI und die Hydrophobie der Alkylierungsmodifikation und den antiviralen Mechanismus der schädigenden Wirkung auf die Virushülle.Considering the damage of GO, GO-PEI and GO-N-PEI materials to virus particles and examining the effects of their structure and physical properties on the ability to fight viruses will be done and material properties will be examined, including the length of PEI and the hydrophobicity of the alkylation modification and the antiviral mechanism of the damaging effect on the virus envelope.

Die Materialien GO, GO-PEI und GO-N-PEI werden jeweils gleichmäßig auf verschiedene Glasobjektträger aufgetragen und getrocknet.The materials GO, GO-PEI and GO-N-PEI are each applied evenly to different glass slides and dried.

Ein Entnehmen von 10 uL Virus- Flüssigkeit, die gleichmäßig auf den Glasobjektträger tropft, wird mit einer Pipette erfolgen, und ein Abdecken erfolgt mit einem Deckglas aus Polyethylen (PE), damit ein Gewicht abdrückt, um die Virusflüssigkeit gleichmäßig zu verteilen, und es wird 5 bis 30 Minuten ruhen lassen, sodass das Virus ausreichend mit dem Material GO, GO-PEI und GO-N-PEI in Kontakt gebracht wird.Sampling 10 µL of virus liquid dropping evenly on the glass slide will be done with a pipette and covering with polyethylene (PE) coverslip to press a weight to spread the virus liquid evenly and it will Leave for 5 to 30 minutes so that the virus is sufficiently exposed to the GO, GO-PEI and GO-N-PEI material.

ImL PBS wird mehrmals die Oberfläche des Deckglases PE wiederholt waschen, danach wird die Oberfläche des Glasobjektträgers mehrere Male gewaschen, und die Viren, die mit dem Material GO, GO-PEI und GO-N-PEI in Kontakt stehen, werden separat eluiert und separat gesammelt, und nach der Durchmischung und Verdünnung des erhaltenen Virus enthaltenden Puffers werden sechs Verdünnungsgrade erhalten.ImL PBS will repeatedly wash the surface of the coverslip PE several times, after which the surface of the glass slide will be washed several times, and the viruses in contact with the material GO, GO-PEI and GO-N-PEI will be eluted separately and separately are collected, and after mixing and diluting the resulting virus-containing buffer, six levels of dilution are obtained.

Unter Bezugnahme auf den Leerfleckenbildungstest wird die MDCK-Zellkulturplatte (Madin Darbey Canine Kidney) in vier Gruppen d.h.Referring to the void spotting test, the MDCK (Madin Darbey Canine Kidney) cell culture plate is divided into four groups i.e.

Leerproben (Virusflüssigkeit ohne Kontakt mit antiviralem Material), GO-Gruppe (Virusflüssigkeit nach Kontakt mit GO-PEI Material), GO-Blanks (viral fluid without contact with antiviral material), GO group (viral fluid after contact with GO-PEI material), GO-

PEI-Gruppe (Virusflüssigkeit nach Kontakt mit GO-PEI Material) und GO-N-PEI (Virusflüssigkeit nach Kontakt mit GO-N-PEI Material) unterteilt, und zu jeder der Poren in den vier oben genannten Gruppen wird jeweils die Virusflüssigkeit ohne Kontakt mit dem antiviralen Material, die Virusflüssigkeit mit Kontakt mit dem GO-Material, die Virusflüssigkeit mit Kontakt mit GO-PEI-Material und die Virusflüssigkeit mit Kontakt mit dem GO-N-PEI- Material mit unterschiedlichen Verdünnungsgraden mit jeweils 25 uL zugegeben und beschichtet. Nach dem Beschichten wird es für 2 bis 3 Tage kultiviert und die Anzahl der nach dem Zelltod in jeder Gruppe produzierten Leerflecken unter einem Mikroskop (x10) wird gezählt. Ein logarithmischer Abfallwert LRV (Log reduction value) der Viruskonzentration in jeder Gruppe der Virusflüssigkeiten, die mit GO-, GO-PEI- und GO-N-PEI-Materialien in Kontakt gekommen sind, wird unter Vergleichen mit der leeren Probe (Virusflüssigkeit, die nicht mit dem antiviralen Material in Kontakt steht) berechnet.PEI group (virus fluid after contact with GO-PEI material) and GO-N-PEI (virus fluid after contact with GO-N-PEI material), and to each of the pores in the four groups above, respectively, the virus fluid without contact with the antiviral material, the virus liquid in contact with the GO material, the virus liquid in contact with GO-PEI material and the virus liquid in contact with the GO-N-PEI material at different degrees of dilution of 25 µL each and coated. After coating, it is cultured for 2 to 3 days, and the number of blank spots produced after cell death in each group is counted under a microscope (×10). A log reduction value (LRV) of the virus concentration in each group of virus fluids exposed to GO, GO-PEI and GO-N-PEI materials is determined using comparisons to the blank sample (virus fluid exposed to not in contact with the antiviral material).

Die Tauch- und Spritzbeschichtung der schmelzgeblasenen Stoffen werden mit einer Dispersionsflüssigkeit eines alkylierten Graphenoxid-Polyethylenimin-Verbundmaterials (GO- N-PEI) durchgeführt, und das Sprühen der Oberfläche eines Materials wie eines Handgehäuses, einer Fahrzeuginnenverkleidung oder dergleichen wird durchgeführt. Nach dem Trocknen werden die Antiviruseigenschaften der imprägnierten und aufgesprühten schmelzgeblasenen Stoffmaterialien untersucht, und der Unterschied zwischen den Wirkungen dieser beiden Beschichtungsverfahren wird verglichen.The dip and spray coating of the melt-blown fabrics are performed with a dispersion liquid of an alkylated graphene oxide-polyethyleneimine composite (GO-N-PEI), and spraying of the surface of a material such as a hand-held case, a vehicle interior panel or the like is performed. After drying, the antiviral properties of the impregnated and sprayed meltblown fabric materials are examined and the difference between the effects of these two coating methods is compared.

Ein Eintauchen des Vlieses in die Dispersionsflüssigkeit aus GO-N-PEL, und ein Durchführen eines Eintauchbeschichtens und Sprühens für Vlies und Untersuchen der Einflussfaktoren im Beschichtungsverfahren werden erfolgen, eine Mikrowellenbehandlung mit einer Leistung von 100 bis 1000 W wird für 10 Minuten dauern, und ein Wenden wird erfolgen, um eine gleichmäBigere Probe zu erhalten. Die Antiviruseigenschaften der beschichteten Vliesstoffe werden untersucht, um die Unterschiede im Effekt zwischen den zwei Beschichtungsverfahren zu vergleichen.Dipping the non-woven fabric in the dispersion liquid of GO-N-PEL, and performing dip-coating and spraying for non-woven fabric and examining the influencing factors in the coating process will be done, a microwave treatment with a power of 100 to 1000 W will last for 10 minutes, and a Turning will be done to get a more consistent sample. The antiviral properties of the coated nonwovens are studied to compare the differences in effect between the two coating methods.

Die Wirkung der Kontaktzeit auf die Virusabtötungswirkung: Die antiviralen Fähigkeiten werden jeweils bei einer Kontaktzeit von 5 bis 60 Minuten gemessen. Die Elektronenmikroskopie erkennt den unterschiedlichen Grad der Schädigung der Morphologie von Viruspartikeln zu unterschiedlichen Kontaktzeiten. Ein Aufbringen von mit dem antiviralen Material in Kontakt gebrachten Virusflüssigkeiten auf der MDCK-Zellkulturplatte (Madin Darbey Canine Kidney), und ein Eingeben von unterschiedlichen Verdünnungen von Virus in jedes Loch mit einer Konzentration von niedrig bis hoch und eine jeweilige Bestimmung von logarithmischen Reduktionswert (LRV) der Viruskonzentration werden erfolgen.The Effect of Contact Time on Virus Killing Efficacy: Antiviral abilities are measured at each contact time of 5 to 60 minutes. Electron microscopy detects the different degrees of damage to the morphology of virus particles at different contact times. Placing virus fluids contacted with the antiviral material on the MDCK (Madin Darbey Canine Kidney) cell culture plate, and adding different dilutions of virus to each well at a concentration from low to high and determining each logarithmic reduction value (LRV ) of the virus concentration will take place.

Die antimikrobielle Aktivität von kationischen antimikrobiellen Polymeren wird durch Hydrophobie, Ladungsdichte und Alkylkettenlänge oder dergleichen Faktoren beeinflusst.The antimicrobial activity of cationic antimicrobial polymers is influenced by hydrophobicity, charge density, and alkyl chain length or like factors.

Die vorliegende Erfindung kombiniert die Vorteile von Graphenoxid und dem kationischem Polyethylenimin-Polymer, und der Graphenoxid wird durch eine elektrostatische Bindungskraft an ein polymeres Polyethylenimin gebunden, und es wird ein mit Graphenoxid gepfropftes Polyethylenimin hergestellt, und das molekulare Design und die funktionelle Modifikation werden weiter durchgeführt, um ein neues und effizientes antivirales Breitbandmaterial, d.h. alkyliertes Graphenoxid-Polyethylenimin-Verbundmaterial (GO-N-PFI) zu erhalten.The present invention combines the advantages of graphene oxide and the cationic polyethyleneimine polymer, and the graphene oxide is bound to a polymeric polyethyleneimine by an electrostatic bonding force, and a graphene oxide-grafted polyethyleneimine is produced, and the molecular design and functional modification are further carried out to obtain a new and efficient broad-spectrum antiviral material, i.e. alkylated graphene oxide-polyethyleneimine composite (GO-N-PFI).

Im Vergleich zu GO kônnen die Antiviruseigenschaften erhôht werden, und im Vergleich zu einem vorhandenen funktionierten PEI-Material, welches nicht sprühbar ist, ist dessen antivirale Leistung erhöht und kann auf verschiedene Materialien und Umgebungen durch Sprühen, Imprägnieren, Beschichten oder dergleichen aufgebracht werden.Compared to GO, the antiviral properties can be increased, and compared to an existing functional PEI material which is not sprayable, its antiviral performance is increased and can be applied to various materials and environments by spraying, impregnating, coating or the like.

Die Vorrichtungen, Reagenzien, Prozesse, Parameter und dergleichen, die in die vorliegende Erfindung einbezogen sind, sofern nicht anders angegeben, sind herkömmliche Vorrichtungen, Reagenzien, Prozesse, Parameter und dergleichen und werden nicht als Ausführungsbeispiele angegeben.The devices, reagents, processes, parameters, and the like incorporated in the present invention, unless otherwise indicated, are conventional devices, reagents, processes, parameters, and the like and are not given as exemplary embodiments.

Alle durch die vorliegende Erfindung aufgeführten Bereiche schließen alle Punktwerte in diesem Bereich ein.All ranges listed by the present invention include all point values in that range.

In der vorliegenden Erfindung ist % jeweils ein Massenprozent, außer dies ist spezifisch angegeben oder hat eine allgemeine Bedeutung.In the present invention, each % is a mass percent unless specifically stated or has a general meaning.

In der vorliegenden Erfindung kann die „Raumtemperatur", d.h. die normale Umgebungstemperatur, 10 bis 30 °C betragen.In the present invention, "room temperature", i.e. normal ambient temperature, may be 10 to 30°C.

Die „Reaktion über Nacht" bedeutet im Rahmen dieser Erfindung, dass die Reaktionszeit 10 bis 16 Stunden beträgt.In the context of this invention, "overnight reaction" means that the reaction time is 10 to 16 hours.

Die vorliegende technische Lösung hat gegenüber dem Stand der Technik folgende Vorteile: In dieser Erfindung wird ein funktionalisiertes Graphenoxid-Polyethylenimin-Verbundmaterial hergestellt und eine weitere molekulare Modifikation und funktionelle Modifikation werden durchgeführt, um ein neues und effizientes antivirales Breitbandmaterial zu konstruieren, d.h. ein alkyliertes Graphenoxid-Polyethylenimin-Verbundmaterial (GO-N-PEI). Das Verfahren zur Herstellung des antiviralen Materials ist einfach und kostengünstig, weist eine bessere Inaktivierungsfähigkeit für Breitbandviren bei niedriger Konzentration auf, und wobei es auf die Oberfläche verschiedener Materialien wie Gewebe, Kunststoff, Leder und dergleichen durch Sprühen, Tauchen und dergleichen aufgebracht werden kann, nicht nur zum biochemischen Schutz von Schutzmaterialien wie Masken und Schutzkleidung, sondern auch kann das Material auf die Oberfläche von Vlies, Papier, Möbeln, Fahrzeuginnenräumen oder dergleichen aufgesprüht werden, und kann wirksam den Wohnraum und den Bewegungsraum sterilisieren und die Ausbreitung von Infektionen verhindern.The present technical solution has the following advantages over the prior art: In this invention, a functionalized graphene oxide-polyethyleneimine composite material is prepared and further molecular modification and functional modification are performed to construct a new and efficient broad-spectrum antiviral material, i.e. an alkylated graphene oxide -Polyethyleneimine composite (GO-N-PEI). The method for producing the antiviral material is simple and inexpensive, has better broad-spectrum virus inactivation ability at low concentration, and it can be applied to the surface of various materials such as fabric, plastic, leather and the like by spraying, dipping and the like, not only for the biochemical protection of protective materials such as masks and protective clothing, but also the material can be sprayed on the surface of non-woven fabric, paper, furniture, car interiors or the like, and can effectively sterilize the living space and exercise space and prevent the spread of infection.

KURZE BESCHREIBUNG DER ZEICHNUNG Die vorliegende Erfindung wird nachfolgend unter Bezugnahme auf die Figuren und Ausführungsbeispielen näher erläutert. Figur 1 ist eine Ansicht einer Rasterelektronenmikroskopie (REM) der Oberfläche eines Graphenoxid-Polyethylenimin-Verbundmaterials (GO-PEI), das in Ausführungsbeispiel 1 der vorliegenden Erfindung hergestellt wird. Figur 2 ist eine mikroskopische Ansicht der Atomkraft eines alkylierten Graphenoxid- Polyethylenimin-Verbundmaterials (GO-N-PFI), das in Ausführungsbeispiel 2 der vorliegenden Erfindung hergestellt wird. Figur 3 zeigt die Untersuchung der Wirkung der Kontaktzeit auf die Antivirusleistung in Ausführungsbeispiel 4 der vorliegenden Erfindung, wobei die Abszisse die Kontaktzeit und die Ordinate die Virusentöteungsrate sind.BRIEF DESCRIPTION OF THE DRAWING The present invention is explained in more detail below with reference to the figures and exemplary embodiments. Figure 1 is a scanning electron microscopic (SEM) view of the surface of a graphene oxide-polyethyleneimine (GO-PEI) composite material produced in Embodiment 1 of the present invention. Figure 2 is a microscopic view of the atomic force of an alkylated graphene oxide-polyethyleneimine (GO-N-PFI) composite produced in Working Example 2 of the present invention. Figure 3 shows the study of the effect of contact time on antivirus performance in Embodiment 4 of the present invention, wherein the abscissa is the contact time and the ordinate is the virus killing rate.

AUSFÜHRLICHE BESCHREIBUNG Im Folgenden soll der Inhalt der vorliegenden Erfindung anhand von Ausführungsbeispielen näher erläutert werden: Ausführungsbeispiel 1 1) Herstellung einer Lösung aus Graphenoxid: Herstellung von Graphenoxid durch Hummer- Methode, Auflösen der entsprechenden Masse an Graphenoxid in reinem Wasser, wobei eine gleichmäßig dispergierte Graphenoxid-Suspension nach Ultraschalldispersion erhalten wird, und nach dem Zentrifugieren wird ein Überstand, d.h. eine Lösung von Graphenoxid mit einer Konzentration von 20mg/mL, entnommen; 2) Herstellung von Graphenoxid-Polyethylenimin-Verbundmaterial (GO-PEI) : eine wässrige Lösung von 10mL 217KDa geradkettigem PEI (200 mg/mL) wird tropfenweise zu 100mL wässriger GO-Lösung (20 mg/mL) gegeben und 30 Minuten lang mit Ultraschall behandelt, danach wird 300mg Carbodiimid (EDC) zugegeben, und nach 180 Minuten Rühren wird 500 mg EDC zugegeben und über Nacht reagieren gelassen. Die resultierende Lösung wird mit 10g Natriumchlorid und 20g Harnstoff hinzugefügt und dann wieder mit 10000rpm für 15 Minuten zentrifugiert, um einen Niederschlag zu entfernen. Die Suspension wird gesammelt, mit ultrareinem Wasser hinzugefügt und eine Ultrafiltration wird mit einem Ultrafiltrationsrohr von 300KDa wiederholt, bis das nicht umgesetzte PEI vollständig entfernt ist und eine stabile GO- PEI-Lösung erhalten wird, die bei 4 °C gelagert wird. Das getrocknete GO-PEI- Verbundmaterial wird durch Gefriertrocknen oder dergleichen bei Verwendung erhalten.DETAILED DESCRIPTION In the following, the contents of the present invention shall be explained in more detail by means of working examples: Working example 1 1) Preparation of a solution of graphene oxide: Preparation of graphene oxide by Hummer's method, dissolving the corresponding mass of graphene oxide in pure water, obtaining a uniformly dispersed graphene oxide -suspension is obtained after ultrasonic dispersion, and after centrifugation a supernatant, i.e. a solution of graphene oxide with a concentration of 20mg/mL, is taken; 2) Preparation of graphene oxide-polyethyleneimine composite (GO-PEI): an aqueous solution of 10mL 217KDa straight-chain PEI (200mg/mL) is added dropwise to 100mL aqueous GO solution (20mg/mL) and ultrasonicated for 30 minutes treated, then 300 mg carbodiimide (EDC) is added and after stirring for 180 minutes 500 mg EDC is added and allowed to react overnight. The resulting solution is added with 10g of sodium chloride and 20g of urea, and then centrifuged again at 10,000rpm for 15 minutes to remove a precipitate. The suspension is collected, added with ultrapure water and ultrafiltration is repeated with a 300KDa ultrafiltration tube until the unreacted PEI is completely removed and a stable GOPEI solution is obtained, which is stored at 4°C. The dried GO-PEI composite material is obtained by freeze drying or the like when used.

3) Herstellung eines alkylierten Graphenoxid-Polyethylenimin (GO-N-PET) -Verbundmaterials: die Funktionalisierung eines GO-PEI-Verbundmaterials wird mit einem Alkylierungsreagenz erfolgen, gefolgt von Chloroform als Lösungsmittel, und 1-Bromdodecan wird bei einer Endkonzentration von IM zugegeben und bei 60 ° C für 36 Stunden umgesetzt, dann wird Methyljodid mit Endkonzentration von 2M zugegeben und 12 Stunden bei 40°C reagieren lassen, wobei das antivirale Material GO-N-PEI durch Zentrifugation oder dergleichen erhalten wird.3) Preparation of an alkylated graphene oxide-polyethyleneimine (GO-N-PET) composite: the functionalization of a GO-PEI composite will be done with an alkylating reagent, followed by chloroform as a solvent, and 1-bromododecane will be added at a final concentration of IM and at 60°C for 36 hours, then methyl iodide is added to a final concentration of 2M and allowed to react at 40°C for 12 hours to obtain the antiviral material GO-N-PEI by centrifugation or the like.

4) Bestimmung der physikalischen Eigenschaften des Materials: Dispergieren des oben genannten antiviralen Verbundmaterials GO-N-PEI in einer wässrigen Lösung, welche 10% Ethanol enthält, und es wird gleichmäßig 0,1 bis 1 Stunde unter Ultraschall-Behandlung, um 500mg/mL Dispersionsflüssigkeit zu erhalten. Die durch dynamische Lichtstreuung bestimmte PartikelgröBe beträgt 500 nm. Die topographischen Merkmale des Materials werden durch Rasterelektronenmikroskopie (TEM) ermittelt. Die oben beschriebe Lösung wird gleichmäßig auf eine Glasplatte getropft, und der nach dem Trocknen gemessene Kontaktwinkel beträgt 73,5 Grad.4) Determination of the physical properties of the material: Disperse the above antiviral composite material GO-N-PEI in an aqueous solution containing 10% ethanol and it is uniformly sonicated to 500mg/mL for 0.1 to 1 hour to obtain dispersion liquid. The particle size determined by dynamic light scattering is 500 nm. The topographical features of the material are determined by scanning electron microscopy (TEM). The solution described above is dropped evenly onto a glass plate, and the contact angle measured after drying is 73.5 degrees.

5) Durchführen eines Virustransfektionsexperiments: Die Fälle der Schädigung von GO-, GO- PEI- und GO-N-PEI-Materialien auf porcine intestinalen pathogenen Coronavirus werden untersucht. 20 ul von GO-, GO-PEI- und GO-N-PEI-Materialien werden gleichmäßig auf den Glasobjektträger auftragen und dann trocknen. Ein Entnehmen von 10 uL Virus-Flüssigkeit, die gleichmäßig auf den Glasobjektträger tropft, wird mit einer Pipette erfolgen, und ein Abdecken erfolgt mit einem Deckglas (PE-Platte), damit ein Gewicht abdrückt, um die Virusflüssigkeit gleichmäßig zu verteilen, und es wird 5 Minuten ruhen lassen, sodass das Virus ausreichend mit dem Material GO, GO-PEI und GO-N-PEI in Kontakt gebracht wird. 10 Mal wiederholt wird die Oberfläche des Deckglases PE mit ImL PBS-Puffer gewaschen, und die Oberfläche des Glasobjektträgers wird dann 10 Mal gewaschen, und die Viren, die mit dem Material GO, GO- PEI und GO-N-PEI in Kontakt gekommen sind, werden jeweils eluiert und gesammelt, und nach der Durchmischung und Verdünnung des erhaltenen Virus enthaltenden Puffers werden sechs Verdünnungsgrade erhalten.5) Carrying out virus transfection experiment: The cases of damage of GO, GOPEI and GO-N-PEI materials to porcine intestinal pathogenic coronavirus are examined. 20 µl of GO, GO-PEI and GO-N-PEI materials are spread evenly on the glass slide and then dry. Picking up 10 µL of virus liquid dripping evenly on the glass slide will be done with a pipette, and covering will be done with a coverslip (PE plate) for pressing a weight to spread the virus liquid evenly and it will Leave for 5 minutes so that the virus is sufficiently exposed to the GO, GO-PEI and GO-N-PEI material. Repeatedly 10 times, the surface of the coverslip PE is washed with 1 L PBS buffer, and the surface of the glass slide is then washed 10 times, and the viruses that have come into contact with the material GO, GOPEI and GO-N-PEI , are each eluted and collected, and after mixing and diluting the resulting virus-containing buffer, six degrees of dilution are obtained.

6) Auf der MDCK-Zellkulturplatte (Madin Darbey Canine Kidney) wird jedes Loch mit 25 uL der in Schritt 5) erhaltenen Virusflüssigkeit mit unterschiedlichen Verdünnungsgraden beschichtet.6) On the MDCK (Madin Darbey Canine Kidney) cell culture plate, each well is coated with 25 µL of the virus fluid obtained in step 5) at different degrees of dilution.

Nach dem Beschichten wird es für 2 bis 3 Tage kultiviert und die Anzahl der nach dem Zelltod produzierten Leerflecken unter einem Mikroskop (10) wird gezählt.After coating, it is cultured for 2 to 3 days, and the number of void spots produced after cell death is counted under a microscope (10).

Die Virusflüssigkeit, die nicht mit antiviralen Materialien in Kontakt ist, wird als zwei parallele leere Proben genommen, und im Vergleich mit den leeren Proben (Virusflüssigkeit, die nicht mit antiviralen Materialien in Kontakt ist), wird der logarithmische Abfallwert LRV (Log reduction value) der Viruskonzentration in jeder Gruppe der Virusflüssigkeiten, die mit dem Material GO, GO-PEI und GO-N-PEI in Kontakt gekommen sind, bei GO 0,6, GO-PEI 0,9 und GO-N-PEI 1,2 berechnet. 7) Vliesbeschichtung: Das Eintauchen und Aufsprühen des Vliesstoffes werden mit der oben genannten Dispersionsflüssigkeit (10% wässrige Lösung von Ethanol enthaltend) des Materials GO-N-PEI durchgeführt, und nach dem Trocknen werden die Antiviruseigenschaften der beschichteten Vliesmaterialien untersucht, und es wird ein Vergleich mit einem nicht mit GO- N-PEI-Material behandelten Vlies durchgeführt, und der Unterschied zwischen den Wirkungen dieser beiden Beschichtungsverfahren wird verglichen.The virus fluid not in contact with antiviral materials is taken as two parallel blank samples, and compared with the blank samples (virus fluid not in contact with antiviral materials), the log reduction value LRV (Log reduction value) of virus concentration in each group of virus fluids contacted with material GO, GO-PEI and GO-N-PEI at GO 0.6, GO-PEI 0.9 and GO-N-PEI 1.2 . 7) Non-woven fabric coating: Dipping and spraying of the non-woven fabric are carried out with the above-mentioned dispersion liquid (containing 10% aqueous solution of ethanol) of the material GO-N-PEI, and after drying, the anti-virus properties of the coated non-woven materials are examined, and a Comparison is made with non-woven fabric treated with GO-N-PEI material and the difference between the effects of these two coating methods is compared.

Der nach dem Sprühverfahren gemessene LRV beträgt 1,1 und der nach dem Tauchverfahren gemessene LRV beträgt 1,2. Ausführungsbeispiel 2 1) Herstellung einer Lösung aus Graphenoxid: Herstellung von Graphenoxid durch Hummer- Methode, Auflösen der entsprechenden Masse an Graphenoxid in reinem Wasser, wobei eine gleichmäßig dispergierte Graphenoxid-Suspension nach Ultraschalldispersion erhalten wird, und nach dem Zentrifugieren wird ein Überstand, d.h. eine Lösung von Graphenoxid mit einer Konzentration von 2mg/mL, entnommen; 2) Herstellung von Graphenoxid-Polyethylenimin-Verbundmaterial (GO-PEI) : eine wässrige Lösung von 10 mL 1600KDa verzweigtem Polyethylenimin PEI (10mg/mL) wird tropfenweise zu 10mL wässriger GO-Lösung (2mg/mL) gegeben und 5 Minuten lang mit Ultraschall behandelt, danach wird 50mg EDC zugegeben.The LRV measured by the spray method is 1.1 and the LRV measured by the dip method is 1.2. Embodiment 2 1) Preparation of a solution of graphene oxide: Preparation of graphene oxide by Hummer's method, dissolving the appropriate mass of graphene oxide in pure water to obtain a uniformly dispersed graphene oxide suspension after ultrasonic dispersion, and after centrifugation, a supernatant, i.e. a solution of graphene oxide with a concentration of 2mg/mL; 2) Preparation of graphene oxide-polyethyleneimine composite (GO-PEI): an aqueous solution of 10mL 1600KDa branched polyethyleneimine PEI (10mg/mL) is added dropwise to 10mL aqueous GO solution (2mg/mL) and sonicated for 5 minutes treated, then 50mg EDC is added.

Nach 30 Minuten Rühren wird 150mg EDC zugegeben und über Nacht reagieren gelassen.After stirring for 30 minutes, 150 mg EDC is added and allowed to react overnight.

Schließlich Zugeben von 2g Natriumchlorid und 2g Harnstoff zu der resultierenden Lösung, und dann wird es wieder bei 10000 U/min für 15 Minuten zentrifugiert, um den Niederschlag zu entfernen.Finally, adding 2g of sodium chloride and 2g of urea to the resulting solution, and then it is again centrifuged at 10,000 rpm for 15 minutes to remove the precipitate.

Die Suspension wird gesammelt, mit ultrareinem Wasser hinzugefügt und eine Ultrafiltration wird mit einem Ultrafiltrationsrohr von 2000KDa wiederholt, bis das nicht umgesetzte PEI vollständig entfernt ist und eine stabile GO- PEI-Lösung erhalten wird, die bei 4 °C gelagert wird.The suspension is collected, added with ultrapure water and ultrafiltration is repeated with a 2000KDa ultrafiltration tube until the unreacted PEI is completely removed and a stable GOPEI solution is obtained, which is stored at 4°C.

Das getrocknete GO-PEI- Verbundmaterial wird durch Gefriertrocknen oder dergleichen bei Verwendung erhalten. 3) Herstellung des GO-N-PEI-Verbundmaterials: die Funktionalisierung eines GO-PEI- Verbundmaterials wird mit einem Alkylierungsreagenz erfolgen, gefolgt von tert-Amylalkohol als Lösungsmittel, und 1-Bromhexadecan wird bei einer Endkonzentration von 0,5M zugegeben, und die Reaktion wird 24 Stunden lang bei 80 °C durchgeführt. Dann wird Methyljodid mit Endkonzentration von IM zugegeben und 12 Stunden bei 40°C reagieren lassen, wobei das antivirale Material GO-N-PEI durch Zentrifugation oder dergleichen erhalten wird.The dried GO-PEI composite material is obtained by freeze drying or the like when used. 3) Preparation of the GO-N-PEI composite: the functionalization of a GO-PEI composite will be done with an alkylating agent, followed by tert-amyl alcohol as a solvent, and 1-bromohexadecane will be added at a final concentration of 0.5M, and the Reaction is carried out at 80°C for 24 hours. Then, methyl iodide of final concentration of IM is added and allowed to react at 40°C for 12 hours to obtain the antiviral material GO-N-PEI by centrifugation or the like.

4) Bestimmung der physikalischen Eigenschaften des Materials: das oben genannte antivirale Verbundmaterial GO-N-PEI wird in einer wässrigen Lösung, die 20% n-Butanol enthält, dispergiert und für 0,1 Stunde mit Ultraschall behandelt, um 0,1mg/mL Dispersionsflüssigkeit zu erhalten. Die durch dynamische Lichtstreuung bestimmte Partikelgröße beträgt 100 nm. Die oben beschriebe Lösung wird gleichmäßig auf eine Glasplatte getropft, und der nach dem Trocknen gemessene Kontaktwinkel beträgt 69,4 Grad. 5) Durchführen eines Virustransfektionsexperiments: Die Fälle der Schädigung von GO-, GO- PFI- und GO-N-PEI auf HIN1-Influenzavirus werden untersucht. 20 u von GO-, GO-PEI- und GO-N-PEI-Materialien werden gleichmäßig auf den Glasobjektträger auftragen und dann trocknen. Ein Entnehmen von 10 ul Virus-Flüssigkeit, die gleichmäßig auf den Glasobjektträger tropft, wird mit einer Pipette erfolgen, und ein Abdecken erfolgt mit einem Deckglas, d.h. PE-Platte, damit ein Gewicht abdrückt, um die Virusflüssigkeit gleichmäßig zu verteilen, und es wird 30 Minuten ruhen lassen, sodass das Virus ausreichend mit dem Material GO, GO-PFI und GO-N-PEI in Kontakt gebracht wird. 1mL PBS wird 10 Mal die Oberfläche des Deckglases PE wiederholt waschen, danach wird die Oberfläche des Glasobjektträgers 10 Mal gewaschen, und die Viren, die mit dem Material GO, GO-PEI und GO-N-PEI in Kontakt stehen, werden separat eluiert und gesammelt, und nach der Durchmischung und Verdünnung des erhaltenen Virus enthaltenden Puffers werden sechs Verdünnungsgrade erhalten. 6) Auf der MDCK-Zellkulturplatte wird jedes Loch mit 25 uL der in Schritt 5) erhaltenen Virusflüssigkeit mit unterschiedlichen Verdünnungsgraden beschichtet. Nach dem Beschichten wird es für 2 bis 3 Tage kultiviert und die Anzahl der nach dem Zelltod produzierten Leerflecken unter einem Mikroskop (*10) wird gezählt. Die Virusflüssigkeit, die nicht mit antiviralen Materialien in Kontakt ist, wird als zwei parallele leere Proben genommen, und im Vergleich mit den leeren Proben (Virusflüssigkeit, die nicht mit antiviralen Materialien in Kontakt ist), wird der logarithmische Abfallwert LRV der Viruskonzentration in jeder Gruppe der Virusflüssigkeiten, die mit dem Material GO, GO-PEI und GO-N-PFI in Kontakt gekommen sind, bei GO 0,7, GO-PEI 1,1 und GO-N-PEI 3,9 berechnet. 7) Beschichtung für schmelzgeblasenen Stoff: Das Eintauchen und Aufsprühen des schmelzgeblasenen Stoffs wird mit der oben genannten Dispersionsflüssigkeit des Materials GO-N-PEI (20% wässrige Lösung von n-Butanol enthaltend) durchgeführt. Nach dem Trocknen werden die Antivirusleistungen der beschichteten schmelzgeblasenen Stoffmaterialien untersucht, und es wird ein Vergleich mit einem nicht mit GO-N-PEI-Material behandelten schmelzgeblasenen Stoff durchgeführt, und der Unterschied zwischen den Wirkungen dieser beiden Beschichtungsverfahren wird verglichen.4) Determination of the physical properties of the material: the above antiviral composite material GO-N-PEI is dispersed in an aqueous solution containing 20% n-butanol and sonicated for 0.1 hour to 0.1mg/mL to obtain dispersion liquid. The particle size determined by dynamic light scattering is 100 nm. The solution described above is evenly dropped onto a glass plate and the contact angle measured after drying is 69.4 degrees. 5) Carrying out virus transfection experiment: The cases of damage of GO, GO-PFI and GO-N-PEI to HIN1 influenza virus are examined. 20u of GO, GO-PEI and GO-N-PEI materials are applied evenly to the glass slide and then allowed to dry. Taking 10 µl of virus liquid dropping evenly on the glass slide will be done with a pipette and covering with a coverslip i.e. PE plate to press a weight to spread the virus liquid evenly and it will Leave for 30 minutes to allow sufficient exposure of the virus to the GO, GO-PFI and GO-N-PEI material. 1mL PBS will wash 10 times the surface of the coverslip PE repeatedly, after that the surface of the glass slide will be washed 10 times, and the viruses in contact with the material GO, GO-PEI and GO-N-PEI will be eluted separately and are collected, and after mixing and diluting the resulting virus-containing buffer, six levels of dilution are obtained. 6) On the MDCK cell culture plate, each well is coated with 25 µL of the virus fluid obtained in step 5) at different degrees of dilution. After coating, it is cultured for 2 to 3 days, and the number of void spots produced after cell death is counted under a microscope (*10). The viral fluid not in contact with antiviral materials is taken as two parallel blank samples, and compared with the blank samples (viral fluid not in contact with antiviral materials), the logarithmic drop-off value LRV of virus concentration in each group of virus fluids contacted with material GO, GO-PEI and GO-N-PFI calculated at GO 0.7, GO-PEI 1.1 and GO-N-PEI 3.9. 7) Coating for melt-blown fabric: Dipping and spraying of the melt-blown fabric is carried out with the above-mentioned material dispersion liquid GO-N-PEI (containing 20% aqueous solution of n-butanol). After drying, the antiviral performances of the coated meltblown fabric materials are examined and a comparison is made with a meltblown fabric not treated with GO-N-PEI material and the difference between the effects of these two coating processes is compared.

Der nach dem Sprühverfahren gemessene LRV beträgt 2,1 und der nach dem Tauchverfahren gemessene LRV beträgt 2,8. Ausführungsbeispiel 3 1) Herstellung einer Lösung aus Graphenoxid: Herstellung von Graphenoxid durch Hummer- Methode, Auflösen der entsprechenden Masse an Graphenoxid in reinem Wasser, wobei eine gleichmäßig dispergierte Graphenoxid-Suspension nach Ultraschalldispersion erhalten wird, und nach dem Zentrifugieren wird ein Überstand, d.h. eine Lösung von Graphenoxid mit einer Konzentration von 10mg/mL, entnommen; 2) Herstellung von Graphenoxid-Polyethylenimin-Verbundmaterial (GO-PEI) : eine wässrige Lösung von 10mL 87KDa verzweigtem PEI (100mg/mL) wird tropfenweise zu 60mL wässriger GO-Lösung (10mg/mL) gegeben und 15 Minuten lang mit Ultraschall behandelt, danach wird 150mg EDC zugegeben.The LRV measured by the spray method is 2.1 and the LRV measured by the dip method is 2.8. Embodiment 3 1) Preparation of a solution of graphene oxide: Preparation of graphene oxide by Hummer's method, dissolving the appropriate mass of graphene oxide in pure water to obtain a uniformly dispersed graphene oxide suspension after ultrasonic dispersion, and after centrifugation, a supernatant, i.e. a solution of graphene oxide with a concentration of 10mg/mL; 2) Preparation of graphene oxide-polyethyleneimine composite (GO-PEI) : an aqueous solution of 10mL 87KDa branched PEI (100mg/mL) is added dropwise to 60mL aqueous GO solution (10mg/mL) and sonicated for 15 minutes, then 150 mg EDC is added.

Nach 120 Minuten Rühren wird 300mg EDC zugegeben und über Nacht reagieren gelassen.After stirring for 120 minutes, 300 mg EDC is added and allowed to react overnight.

Zu der erhaltenen Lösung werden 5g Natriumchlorid und 10g Harnstoff gegeben, und dann wird es wieder bei 10000 U/min für 15 Minuten zentrifugiert, um den Niederschlag zu entfernen.To the obtained solution are added 5 g of sodium chloride and 10 g of urea, and then it is centrifuged again at 10,000 rpm for 15 minutes to remove the precipitate.

Die Suspension wird gesammelt, mit ultrareinem Wasser hinzugefügt und eine Ultrafiltration wird mit einem Ultrafiltrationsrohr von 100KDa wiederholt, bis das nicht umgesetzte PEI vollständig entfernt ist und eine stabile GO-PEI-Lösung erhalten wird, die bei 4 °C gelagert wird.The suspension is collected, added with ultrapure water and ultrafiltration is repeated with a 100KDa ultrafiltration tube until the unreacted PEI is completely removed and a stable GO-PEI solution is obtained, which is stored at 4°C.

Das GO-PEI-Verbundmaterial wird durch Gefriertrocknen oder dergleichen bei Verwendung erhalten. 3) Herstellung des GO-N-PEI-Verbundmaterials: die Funktionalisierung eines GO-PEI- Verbundmaterials wird mit einem Alkylierungsreagenz erfolgen, gefolgt von tert-Amylalkohol als Lösungsmittel, und 1-Brom-n-hexan wird bei einer Endkonzentration von 0,5M zugegeben, und die Reaktion wird 12 Stunden lang bei 5°C durchgeführt.The GO-PEI composite material is obtained by freeze drying or the like when used. 3) Preparation of the GO-N-PEI composite: the functionalization of a GO-PEI composite will be done with an alkylating agent, followed by tert-amyl alcohol as solvent and 1-bromo-n-hexane will be used at a final concentration of 0.5M was added and the reaction was carried out at 5°C for 12 hours.

Dann wird Methyljodid mit Endkonzentration von 2M zugegeben und 12 Stunden bei 40°C reagieren lassen, wobei das antivirale Material GO-N-PEI durch Zentrifugation oder dergleichen erhalten wird. 4) Bestimmung der physikalischen Eigenschaften des Materials: Das vorstehend genannte antivirale Verbundmaterial GO-N-PEI wird in einer wässrigen Lösung, die 10% Methyl-tert- butylether enthält, dispergiert und für 0,2 Stunde mit Ultraschall behandelt, um 25mg/mL einer Dispersionsflüssigkeit zu erhalten.Then, methyl iodide is added to the final concentration of 2M and allowed to react at 40°C for 12 hours to obtain the antiviral material GO-N-PEI by centrifugation or the like. 4) Determination of the physical properties of the material: The above antiviral composite material GO-N-PEI is dispersed in an aqueous solution containing 10% methyl tert-butyl ether and sonicated for 0.2 hour to 25mg/mL to obtain a dispersion liquid.

Die durch dynamische Lichtstreuung bestimmte PartikelgröBe beträgt 300 nm.The particle size determined by dynamic light scattering is 300 nm.

Die topographischen Merkmale des Materials werden durch Rasterelektronenmikroskopie (TEM) ermittelt.The topographical features of the material are determined by scanning electron microscopy (TEM).

Die oben beschriebe Lösung wird gleichmäßig auf eine Glasplatte getropft, und der nach dem Trocknen gemessene Kontaktwinkel beträgt 78,3 Grad. 5) Durchführen eines Virustransfektionsexperiments: Die Fälle der Schädigung von GO-, GO- PEI- und GO-N-PEI auf Norovirus werden untersucht. 20 ul von GO-, GO-PEI- und GO-N-PEI- Materialien werden gleichmäßig auf den Glasobjektträger auftragen und dann trocknen. Ein Entnehmen von 10 uL Virus-Flüssigkeit, die gleichmäßig auf den Glasobjektträger tropft, wird mit einer Pipette erfolgen, und ein Abdecken erfolgt mit einem Deckglas, d.h. PE-Platte, damit ein Gewicht abdrückt, um die Virusflüssigkeit gleichmäßig zu verteilen, und es wird 15 Minuten ruhen lassen, sodass das Virus ausreichend mit dem Material GO, GO-PEI und GO-N-PEI in Kontakt gebracht wird. 1mL PBS wird 10 Mal die Oberfläche des Deckglases PE wiederholt waschen, danach wird die Oberfläche des Glasobjektträgers 10 Mal gewaschen, und die Viren, die mit dem Material GO, GO-PEI und GO-N-PEI in Kontakt stehen, werden separat eluiert und gesammelt, und nach der Durchmischung und Verdünnung des erhaltenen Virus enthaltenden Puffers werden sechs Verdünnungsgrade erhalten.The solution described above is dropped evenly onto a glass plate, and the contact angle measured after drying is 78.3 degrees. 5) Carrying out a virus transfection experiment: The cases of damaging GO-, GOPEI- and GO-N-PEI on norovirus are examined. 20 µl of GO, GO-PEI and GO-N-PEI materials are spread evenly on the glass slide and then dry. Taking 10 µL of virus liquid dripping evenly on the glass slide will be done with a pipette, and covering will be done with a coverslip, i.e. PE plate, for a weight to press to spread the virus liquid evenly and it will Leave for 15 minutes to allow sufficient exposure of the virus to the GO, GO-PEI and GO-N-PEI material. 1mL PBS will wash 10 times the surface of the coverslip PE repeatedly, after that the surface of the glass slide will be washed 10 times, and the viruses in contact with the material GO, GO-PEI and GO-N-PEI will be eluted separately and are collected, and after mixing and diluting the resulting virus-containing buffer, six levels of dilution are obtained.

6) Auf der MDCK-Zellkulturplatte wird jedes Loch mit 25 uL der in Schritt 5) erhaltenen Virusflüssigkeit mit unterschiedlichen Verdünnungsgraden beschichtet. Nach dem Beschichten wird es für 2 bis 3 Tage kultiviert und die Anzahl der nach dem Zelltod produzierten Leerflecken unter einem Mikroskop (x10) wird gezählt. Die Virusflüssigkeit, die nicht mit antiviralen Materialien in Kontakt ist, wird als zwei parallele leere Proben genommen, und im Vergleich mit den leeren Proben (Virusflüssigkeit, die nicht mit antiviralen Materialien in Kontakt ist), wird der logarithmische Abfallwert LRV der Viruskonzentration in jeder Gruppe der Virusflüssigkeiten, die mit dem Material GO, GO-PEI und GO-N-PEI in Kontakt gekommen sind, bei GO 0,9, GO-PEI 1,2 und GO-N-PEI 3,6 berechnet.6) On the MDCK cell culture plate, each well is coated with 25 µL of the virus fluid obtained in step 5) at different degrees of dilution. After coating, it is cultured for 2 to 3 days, and the number of void spots produced after cell death is counted under a microscope (×10). The viral fluid not in contact with antiviral materials is taken as two parallel blank samples, and compared with the blank samples (viral fluid not in contact with antiviral materials), the logarithmic drop-off value LRV of virus concentration in each group of virus fluids contacted with material GO, GO-PEI and GO-N-PEI calculated at GO 0.9, GO-PEI 1.2 and GO-N-PEI 3.6.

7) Vliesbeschichtung: Das Eintauchen und Aufsprühen des Vliesstoffes werden mit der oben genannten Dispersionsflüssigkeit des Materials GO-N-PEI (15% wässrige Lösung von Methyl- tert-butylether enthaltend) durchgeführt. Nach dem Trocknen werden die Antiviruseigenschaften der beschichteten Vliesmaterialien untersucht, und es wird ein Vergleich mit einem nicht mit GO-N-PEI-Material behandelten Vliesstoff durchgeführt, und der Unterschied zwischen den Wirkungen dieser beiden Beschichtungsverfahren wird verglichen.7) Non-woven fabric coating: Dipping and spraying of the non-woven fabric are carried out with the above-mentioned material dispersion liquid GO-N-PEI (containing 15% aqueous solution of methyl tert-butyl ether). After drying, the anti-viral properties of the coated non-woven materials are examined and a comparison is made with a non-woven material not treated with GO-N-PEI material, and the difference between the effects of these two coating methods is compared.

Der nach dem Sprühverfahren gemessene LRV beträgt 2,1 und der nach dem Tauchverfahren gemessene LRV beträgt 3,3.The LRV measured by the spray method is 2.1 and the LRV measured by the dip method is 3.3.

Ausführungsbeispiel 4 1) Herstellung einer Lösung aus Graphenoxid: Herstellung von Graphenoxid durch Hummer- Methode, Auflösen der entsprechenden Masse an Graphenoxid in reinem Wasser, wobei eine gleichmäßig dispergierte Graphenoxid-Suspension nach Ultraschalldispersion erhalten wird, und nach dem Zentrifugieren wird ein Überstand, d.h. eine Lösung von Graphenoxid mit einer Konzentration von 5mg/mL, entnommen; 2) Herstellung von Graphenoxid-Polyethylenimin-Verbundmaterial (GO-PEI) : eine wässrige Lösung von 10mL 500KDa geradkettigem PEI (50mg/mL) wird tropfenweise zu 100mL wässriger GO-Lösung (5mg/mL) gegeben und 10 Minuten lang mit Ultraschall behandelt, danach wird 100mg EDC zugegeben. Nach 180 Minuten Rühren wird 400mg EDC zugegeben und über Nacht reagieren gelassen. Zu der erhaltenen Lösung werden 8g Natriumchlorid und 15g Harnstoff gegeben, und dann wird es wieder bei 10000 U/min für 15 Minuten zentrifugiert, um den Niederschlag zu entfernen. Die Suspension wird gesammelt, mit ultrareinem Wasser hinzugefügt und eine Ultrafiltration wird mit einem Ultrafiltrationsrohr von 1000KDa wiederholt, bis das nicht umgesetzte PEI vollständig entfernt ist und eine stabile GO-PEI- Lösung erhalten wird, die bei 4 °C gelagert wird. Das GO-PEI-Verbundmaterial wird durch Gefriertrocknen oder dergleichen bei Verwendung erhalten.Embodiment 4 1) Preparation of a solution of graphene oxide: Preparation of graphene oxide by Hummer's method, dissolving the appropriate mass of graphene oxide in pure water to obtain a uniformly dispersed graphene oxide suspension after ultrasonic dispersion, and after centrifugation, a supernatant, i.e. a solution of graphene oxide with a concentration of 5mg/mL; 2) Preparation of graphene oxide-polyethyleneimine composite (GO-PEI) : an aqueous solution of 10mL 500KDa straight-chain PEI (50mg/mL) is added dropwise to 100mL aqueous GO solution (5mg/mL) and sonicated for 10 minutes, then 100 mg EDC is added. After stirring for 180 minutes, 400 mg EDC is added and allowed to react overnight. To the obtained solution are added 8 g of sodium chloride and 15 g of urea, and then it is centrifuged again at 10,000 rpm for 15 minutes to remove the precipitate. The suspension is collected, added with ultrapure water and ultrafiltration is repeated with a 1000KDa ultrafiltration tube until the unreacted PEI is completely removed and a stable GO-PEI solution is obtained, which is stored at 4°C. The GO-PEI composite material is obtained by freeze drying or the like when used.

3) Herstellung des GO-N-PEI-Verbundmaterials: die Funktionalisierung eines GO-PEI- Verbundmaterials wird mit einem Alkylierungsreagenz erfolgen, gefolgt von tert-Amylalkohol als Lösungsmittel, und 4-Fluordiphenylmethan als Alkylierungsreagenz wird bei einer Endkonzentration von IM zugegeben, und die Reaktion wird 48 Stunden lang bei 80°C durchgeführt. Dann wird Methyljodid mit Endkonzentration von 2,5M zugegeben und 12 Stunden bei 4°C reagieren lassen, wobei das antivirale Material GO-N-PEI durch Zentrifugation oder dergleichen erhalten wird.3) Preparation of the GO-N-PEI composite: the functionalization of a GO-PEI composite will be done with an alkylating agent, followed by tert-amyl alcohol as a solvent, and 4-fluorodiphenylmethane as an alkylating agent is added at a final concentration of IM, and the Reaction is carried out at 80°C for 48 hours. Then, methyl iodide is added to the final concentration of 2.5M and allowed to react at 4°C for 12 hours to obtain the antiviral material GO-N-PEI by centrifugation or the like.

4) Bestimmung der physikalischen Eigenschaften des Materials: Das vorstehend genannte antivirale Verbundmaterial GO-N-PEI wird in einer wässrigen Lösung, die 20% Dimethylsulfoxid enthält, dispergiert und für 0,2 Stunde mit Ultraschall behandelt, um 25mg/mL einer Dispersionsflüssigkeit zu erhalten. Die durch dynamische Lichtstreuung bestimmte Partikelgröße beträgt 300 nm. Die topographischen Merkmale des Materials werden durch Rasterelektronenmikroskopie (TEM) ermittelt. Die oben beschriebe Lösung wird gleichmäßig auf eine Glasplatte getropft, und der nach dem Trocknen gemessene Kontaktwinkel beträgt 108,3 Grad.4) Determination of Physical Properties of Material: The above antiviral composite material GO-N-PEI is dispersed in an aqueous solution containing 20% dimethyl sulfoxide and subjected to ultrasonic treatment for 0.2 hour to obtain 25 mg/mL of a dispersion liquid . The particle size determined by dynamic light scattering is 300 nm. The topographical features of the material are determined by scanning electron microscopy (TEM). The solution described above is dropped evenly onto a glass plate, and the contact angle measured after drying is 108.3 degrees.

5) Durchführen eines Virustransfektionsexperiments: Die Fälle der Schädigung von GO-, GO- PEI- und GO-N-PEI auf Herpes-Simplex-Virus werden untersucht. 20 uL von GO-, GO-PEI- und GO-N-PEI-Materialien werden gleichmäßig auf den Glasobjektträger auftragen und dann trocknen. Ein Entnehmen von 10 uL Virus-Flüssigkeit, die gleichmäßig auf den Glasobjektträger tropft, wird mit einer Pipette erfolgen, und ein Abdecken erfolgt mit einem5) Carrying out a virus transfection experiment: The cases of damage of GO-, G-PEI- and GO-N-PEI to herpes simplex virus are examined. 20 µL of GO, GO-PEI and GO-N-PEI materials are applied evenly to the glass slide and then allowed to dry. Withdrawing 10 µL of virus liquid dripping evenly onto the glass slide will be done with a pipette and covering with a

Deckglas, d.h.coverslip, i.e.

PE-Platte, damit ein Gewicht abdrückt, um die Virusflüssigkeit gleichmäßig zu verteilen, und es wird 15 Minuten ruhen lassen, sodass das Virus ausreichend mit dem Material GO, GO-PEI und GO-N-PEI in Kontakt gebracht wird. 1mL PBS wird 10 Mal die Oberfläche des Deckglases PE wiederholt waschen, danach wird die Oberfläche des Glasobjektträgers 10 Mal gewaschen, und die Viren, die mit dem Material GO, GO-PEI und GO-N-PEI in Kontakt stehen, werden separat eluiert und gesammelt, und nach der Durchmischung und Verdünnung des erhaltenen Virus enthaltenden Puffers werden sechs Verdünnungsgrade erhalten. 6) Auf der MDCK-Zellkulturplatte wird jedes Loch mit 25 uL der in Schritt 5) erhaltenen Virusflüssigkeit mit unterschiedlichen Verdünnungsgraden beschichtet.PE plate so that a weight presses to spread the virus liquid evenly and it is left for 15 minutes so that the virus is sufficiently contacted with the material GO, GO-PEI and GO-N-PEI. 1mL PBS will wash 10 times the surface of the coverslip PE repeatedly, after that the surface of the glass slide will be washed 10 times, and the viruses in contact with the material GO, GO-PEI and GO-N-PEI will be eluted separately and are collected, and after mixing and diluting the resulting virus-containing buffer, six levels of dilution are obtained. 6) On the MDCK cell culture plate, each well is coated with 25 µL of the virus fluid obtained in step 5) at different degrees of dilution.

Nach dem Beschichten wird es für 2 bis 3 Tage kultiviert und die Anzahl der nach dem Zelltod produzierten Leerflecken unter einem Mikroskop (x10) wird gezählt.After coating, it is cultured for 2 to 3 days, and the number of void spots produced after cell death is counted under a microscope (×10).

Die Virusflüssigkeit, die nicht mit antiviralen Materialien in Kontakt ist, wird als zwei parallele leere Proben genommen, und im Vergleich mit den leeren Proben (Virusflüssigkeit, die nicht mit antiviralen Materialien in Kontakt ist), wird der logarithmische Abfallwert LRV der Viruskonzentration in jeder Gruppe der Virusflüssigkeiten, die mit dem Material GO, GO-PEI und GO-N-PEI in Kontakt gekommen sind, bei GO 0,5, GO-PEI 0,6 und GO-N-PEI 1,3 berechnet.The viral fluid not in contact with antiviral materials is taken as two parallel blank samples, and compared with the blank samples (viral fluid not in contact with antiviral materials), the logarithmic drop-off value LRV of virus concentration in each group of virus fluids contacted with material GO, GO-PEI and GO-N-PEI calculated at GO 0.5, GO-PEI 0.6 and GO-N-PEI 1.3.

Es wird der Einfluss der Kontaktzeit zwischen der Virusflüssigkeit und dem GO-N-PEI-Material auf die Virusinaktivierung untersucht, und wie in Figur 3 gezeigt, weist die Virusflüssigkeit, die nach 5- Minuten-Kontakt mit GO-N-PEI-Material im Vergleich zu der Virusflüssigkeit, die antiviralenThe influence of the contact time between the virus fluid and the GO-N-PEI material on virus inactivation is examined, and as shown in Figure 3, the virus fluid obtained after 5 minutes contact with GO-N-PEI material im Compared to the virus liquid, the antiviral

Materialien nicht ausgesetzt ist, eine offensichtliche antivirale Aktivität auf, die Virustôtesrate kann nach 10 Minuten Kontakt mit dem GO-N-PEI-Material etwa 90% erreichen und kann weiterhin beibehalten werden, bis die Virusentôteungsrate nach 20 Minuten Kontakt mit dem GO-N-PFI-Material mehr als 90% erreichen kann. 7) Oberflächenbeschichtung der Handyhülle: Das Beschichten der Oberfläche der Handyhülle wird unter Verwendung der oben beschriebenen Dispersionsflüssigkeit (wässrige Lösung, die 20% Dimethylsulfoxid enthält) des Materials GO-N-PEI durchgeführt.materials, has an obvious antiviral activity, the virus kill rate can reach about 90% after 10 minutes contact with the GO-N-PEI material, and can still be maintained until the virus kill rate after 20 minutes contact with the GO-N-PEI PFI material can reach more than 90%. 7) Cell phone case surface coating: Cell phone case surface coating is performed using the above-described dispersion liquid (aqueous solution containing 20% dimethyl sulfoxide) of the material GO-N-PEI.

Im Gegensatz zu der Handyhülle, die nicht mit dem GO-N-PEI-Material behandelt ist, beträgt das gemessene LRV 0,8. Ausführungsbeispiel 5Unlike the phone case which is not treated with the GO-N-PEI material, the measured LRV is 0.8. Example 5

1) Herstellung einer Lösung aus Graphenoxid: Herstellung von Graphenoxid durch Hummer- Methode, Auflösen der entsprechenden Masse an Graphenoxid in reinem Wasser, wobei eine gleichmäßig dispergierte Graphenoxid-Suspension nach Ultraschalldispersion erhalten wird, und nach dem Zentrifugieren wird ein Überstand, d.h. eine Lösung von Graphenoxid mit einer Konzentration von 10mg/mL, entnommen;1) Preparation of a solution of graphene oxide: Preparation of graphene oxide by Hummer's method, dissolving the appropriate mass of graphene oxide in pure water to obtain a uniformly dispersed graphene oxide suspension after ultrasonic dispersion, and after centrifugation, a supernatant, i.e. a solution of graphene oxide at a concentration of 10mg/mL;

2) Herstellung von Graphenoxid-Polyethylenimin-Verbundmaterial (GO-PEI) : eine wässrige Lösung von 10mL 70KDa verzweigtem PEI (100mg/mL) wird tropfenweise zu 60mL wässriger GO-Lösung (10mg/mL) gegeben und 15 Minuten lang mit Ultraschall behandelt, danach wird 150mg EDC zugegeben.2) Preparation of graphene oxide-polyethyleneimine composite (GO-PEI) : an aqueous solution of 10mL 70KDa branched PEI (100mg/mL) is added dropwise to 60mL aqueous GO solution (10mg/mL) and sonicated for 15 minutes, then 150 mg EDC is added.

Nach 120 Minuten Rühren wird 300mg EDC zugegeben und über Nacht reagieren gelassen.After stirring for 120 minutes, 300 mg EDC is added and allowed to react overnight.

Zu der erhaltenen Lösung werden 5g Natriumchlorid und 10g Harnstoff gegeben, und dann wird es wieder bei 10000 U/min für 15 Minuten zentrifugiert, um den Niederschlag zu entfernen.To the obtained solution are added 5 g of sodium chloride and 10 g of urea, and then it is centrifuged again at 10,000 rpm for 15 minutes to remove the precipitate.

Die Suspension wird gesammelt, mit ultrareinem Wasser hinzugefügt und eine Ultrafiltration wird mit einem Ultrafiltrationsrohr von 100KDa wiederholt, bis das nicht umgesetzte PEI vollständig entfernt ist und eine stabile GO-PEI-Lösung erhalten wird, die bei 4 °C gelagert wird.The suspension is collected, added with ultrapure water and ultrafiltration is repeated with a 100KDa ultrafiltration tube until the unreacted PEI is completely removed and a stable GO-PEI solution is obtained, which is stored at 4°C.

Das getrocknete GO-PEI-Verbundmaterial wird durch Gefriertrocknen oder dergleichen bei Verwendung erhalten. 3) Herstellung des GO-N-PEI-Verbundmaterials: die Funktionalisierung eines GO-PEI- Verbundmaterials wird mit einem Alkylierungsreagenz erfolgen, gefolgt von tert-Amylalkohol als Lösungsmittel, und 1-Bromhexadecan wird bei einer Endkonzentration von 0,5M zugegeben, und die Reaktion wird 12 Stunden lang bei 50°C durchgeführt.The dried GO-PEI composite is obtained by freeze drying or the like when used. 3) Preparation of the GO-N-PEI composite: the functionalization of a GO-PEI composite will be done with an alkylating agent, followed by tert-amyl alcohol as a solvent, and 1-bromohexadecane will be added at a final concentration of 0.5M, and the Reaction is carried out at 50°C for 12 hours.

Dann wird 1-Jod-2-methylbutan mit Endkonzentration von 2,5M zugegeben und 1 Stunden bei 80°C reagieren lassen, wobei das antivirale Material GO-N-PEI durch Zentrifugation oder dergleichen erhalten wird. 4) Bestimmung der physikalischen Eigenschaften des Materials: Das vorstehend genannte antivirale Verbundmaterial GO-N-PEI wird in einer wässrigen Lösung, die 10% Methyl-tert- butylether enthält, dispergiert und für 0,2 Stunde mit Ultraschall behandelt, um 25mg/mL einer Dispersionsflüssigkeit zu erhalten.Then, 1-iodo-2-methylbutane is added to the final concentration of 2.5M and allowed to react at 80°C for 1 hour to obtain the antiviral material GO-N-PEI by centrifugation or the like. 4) Determination of the physical properties of the material: The above antiviral composite material GO-N-PEI is dispersed in an aqueous solution containing 10% methyl tert-butyl ether and sonicated for 0.2 hour to 25mg/mL to obtain a dispersion liquid.

Die durch dynamische Lichtstreuung bestimmte PartikelgröBe beträgt 300 nm.The particle size determined by dynamic light scattering is 300 nm.

Die topographischen Merkmale des Materials werden durch Rasterelektronenmikroskopie (TEM) ermittelt.The topographical features of the material are determined by scanning electron microscopy (TEM).

Die oben beschriebe Lösung wird gleichmäßig auf eine Glasplatte getropft, und der nach dem Trocknen gemessene Kontaktwinkel beträgt 78,3 Grad. 5) Durchführen eines Virustransfektionsexperiments: Die Fälle der Schädigung von GO-, GO- PEI- und GO-N-PEI auf infektiösem Bronchitisvirus der Vögel werden untersucht. 20 ul von GO-, GO-PEI- und GO-N-PEI-Materialien werden gleichmäßig auf den Glasobjektträger auftragen und dann trocknen.The solution described above is dropped evenly onto a glass plate, and the contact angle measured after drying is 78.3 degrees. 5) Carrying out virus transfection experiment: The cases of damage of GO-, GOPEI- and GO-N-PEI on avian infectious bronchitis virus are examined. 20 µl of GO, GO-PEI and GO-N-PEI materials are spread evenly on the glass slide and then dry.

Ein Entnehmen von 10 uL Virus-Flüssigkeit, die gleichmäßig auf den Glasobjektträger tropft, wird mit einer Pipette erfolgen, und ein Abdecken erfolgt mit einem Deckglas, d.h.Withdrawing 10 µL of virus liquid dripping evenly onto the glass slide will be done with a pipette and covering with a coverslip, i.

PE-Platte, damit ein Gewicht abdrückt, um die Virusflüssigkeit gleichmäßig zu verteilen, und es wird 15 Minuten ruhen lassen, sodass das Virus ausreichend mit dem Material GO, GO-PFI und GO-N-PEI in Kontakt gebracht wird. 1mL PBS wird 10 Mal die Oberfläche des Deckglases PE wiederholt waschen, danach wird die Oberfläche des Glasobjektträgers 10PE plate so that a weight presses to spread the virus liquid evenly and it is left for 15 minutes so that the virus is sufficiently contacted with the material GO, GO-PFI and GO-N-PEI. 1mL PBS will repeatedly wash the surface of the coverslip PE 10 times, after which the surface of the glass slide will wash 10

Mal gewaschen, und die Viren, die mit dem Material GO, GO-PEI und GO-N-PEI in Kontakt stehen, werden separat eluiert und gesammelt, und nach der Durchmischung und Verdünnung des erhaltenen Virus enthaltenden Puffers werden sechs Verdünnungsgrade erhalten. 6) Auf der MDCK-Zellkulturplatte wird jedes Loch mit 25 uL der in Schritt 5) erhaltenen Virusflüssigkeit mit unterschiedlichen Verdünnungsgraden beschichtet.Washed times, and the viruses in contact with the material GO, GO-PEI and GO-N-PEI are eluted and collected separately, and after mixing and diluting the obtained virus-containing buffer, six degrees of dilution are obtained. 6) On the MDCK cell culture plate, each well is coated with 25 µL of the virus fluid obtained in step 5) at different degrees of dilution.

Nach dem Beschichten wird es für 2 bis 3 Tage kultiviert und die Anzahl der nach dem Zelltod produzierten Leerflecken unter einem Mikroskop (x10) wird gezählt.After coating, it is cultured for 2 to 3 days, and the number of void spots produced after cell death is counted under a microscope (×10).

Die Virusflüssigkeit, die nicht mit antiviralen Materialien in Kontakt ist, wird als zwei parallele leere Proben genommen, und im Vergleich mit den leeren Proben (Virusflüssigkeit, die nicht mit antiviralen Materialien in Kontakt ist), wird der logarithmische Abfallwert LRV der Viruskonzentration in jeder Gruppe der Virusflüssigkeiten, die mit dem Material GO, GO-PEI und GO-N-PEI in Kontakt gekommen sind, bei GO 0,3, GO-PEI 0,4 und GO-N-PEI 3,6 berechnet. 7) Oberflächenbeschichtung für Kunststoffspielzeug: Das Eintauchen und Aufsprühen werden mit der oben genannten Dispersionsflüssigkeit des Materials GO-N-PEI (15% wässrige Lösung von Methyl-tert-butylether enthaltend) durchgeführt.The viral fluid not in contact with antiviral materials is taken as two parallel blank samples, and compared with the blank samples (viral fluid not in contact with antiviral materials), the logarithmic drop-off value LRV of virus concentration in each group of virus fluids contacted with material GO, GO-PEI and GO-N-PEI calculated at GO 0.3, GO-PEI 0.4 and GO-N-PEI 3.6. 7) Surface coating for plastic toys: Dipping and spraying are carried out with the above material dispersion liquid GO-N-PEI (containing 15% aqueous solution of methyl tert-butyl ether).

Nach dem Trocknen werden die Antivirusleistungen des beschichteten Kunststoffspielzeugs untersucht, und es wird ein Vergleich mit einem nicht mit GO-N-PEI-Material behandelten Kunststoffspielzeug durchgeführt, und der Unterschied zwischen den Wirkungen dieser beiden Beschichtungsverfahren wird verglichen.After drying, the antiviral performances of the coated plastic toy are examined and a comparison is made with a plastic toy not treated with GO-N-PEI material, and the difference between the effects of these two coating methods is compared.

Der nach dem Sprühverfahren gemessene LRV beträgt 2,1 und der nach dem Tauchverfahren gemessene LRV beträgt 3,3. 8) Antibakterieller Leistungstest: Ein Test der antimikrobiellen Eigenschaften erfolgt gemäß nationalen Standarden GBT 20944.3 bis 2008, und die Lösung der Probe GO-N-PEI nach der Sterilisation wird in eine Bakterienflüssigkeit aus Escherichia coli und Staphylococcus aureus bei 10° Konzentration gegeben und 18 Stunden lang geschüttelt, und die geschüttelte Testlösung wird angesaugt, und durch 10-fache Verdünnung auf der Platte aufgetragen und 24 Stunden lang in einen Kulturtank mit konstanter Temperatur und Luftfeuchtigkeit kultiviert, und nach der Entnahme wird die bakteriostatische Rate der Kolonie berechnet, und LRV beträgt 3,2. Das Obige sind nur bevorzugte Ausführungsbeispiele der vorliegenden Erfindung, so dass der Umfang der Implementierung der vorliegenden Erfindung nicht entsprechend eingeschränkt werden kann.The LRV measured by the spray method is 2.1 and the LRV measured by the dip method is 3.3. 8) Antibacterial performance test: An antimicrobial property test is carried out according to national standards GBT 20944.3 to 2008, and the solution of the sample GO-N-PEI after sterilization is placed in a bacterial liquid of Escherichia coli and Staphylococcus aureus at 10° concentration and 18 hours shaken for a long time, and the shaken test solution is aspirated, and applied to the plate by 10-fold dilution, and cultured in a constant temperature and humidity culture tank for 24 hours, and after collection, the bacteriostatic rate of the colony is calculated, and LRV is 3 ,2. The above are only preferred embodiments of the present invention, so the scope of implementation of the present invention cannot be limited accordingly.

Das heißt, äquivalente Änderungen und Modifikationen, die gemäß dem Patentumfang der vorliegenden Erfindung und dem Inhalt der Beschreibung vorgenommen wurden, sollten immer noch in den Umfang der vorliegenden Erfindung fallen.That is, equivalent changes and modifications made within the scope of the present invention and the spirit of the specification should still fall within the scope of the present invention.

Claims (10)

Patentansprüchepatent claims 1. Antivirales Breitbandmaterial, dadurch gekennzeichnet, dass das antivirale Material ein alkyliertes Graphenoxid-Polyethylenimin-Verbundmaterial ist.1. Broad spectrum antiviral material, characterized in that the antiviral material is an alkylated graphene oxide-polyethyleneimine composite material. 2. Antivirales Breitbandmaterial nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass das alkylierte Graphenoxid-Polyethylenimin-Verbundmaterial mehrere alkylierte Polyethylenimin-Einheiten mit gleicher oder unterschiedlicher Kohlenstoffkettenlänge aufweist, wobei die Alkylgruppe in der alkylierten Polyethylenimin-Einheit mindestens eine von C1-C20-Alkylgruppe, C1-C20- Hydroxyalkylgruppe oder C7-C20-Aralkylgruppe umfasst; wobei das Polyethylenimin zumindest eines von einem linearen Polyethylenimin mit einem Molekulargewicht von 20 bis 500KDa und einem verzweigten Polyethylenimin mit einem Molekulargewicht von 20 bis 1600KDa umfasst.2. Broadband antiviral material according to claim 1, characterized in that the alkylated graphene oxide-polyethyleneimine composite material has a plurality of alkylated polyethyleneimine units with the same or different carbon chain lengths, the alkyl group in the alkylated polyethyleneimine unit being at least one of C1-C20-alkyl group, C1 -C20 hydroxyalkyl group or C7-C20 aralkyl group; wherein the polyethyleneimine comprises at least one of a linear polyethyleneimine having a molecular weight of 20 to 500KDa and a branched polyethyleneimine having a molecular weight of 20 to 1600KDa. 3. Verfahren zur Herstellung eines antiviralen Breitbandmaterials nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, dass das Graphenoxid-Polyethylenimin-Verbundmaterial einer Alkylierungsbehandlung unterzogen wird, um ein alkyliertes Graphenoxid-Polyethylenimin- Verbundmaterial zu erhalten.3. A method for producing a broad spectrum antiviral material according to claim 1 or 2, characterized in that the graphene oxide-polyethyleneimine composite material is subjected to an alkylation treatment to obtain an alkylated graphene oxide-polyethyleneimine composite material. 4. Verfahren zur Herstellung eines antiviralen Breitbandmaterials nach Anspruch 3, dadurch gekennzeichnet, dass ein Verfahren für die Alkylierungsbehandlung umfasst: Zugeben von 0,01 bis 2M von Alkylierungsreagenz zum Chloroform oder tert-Amylalkohol als Lösungsmittel, und die Reaktion wird 1 bis 48 Stunden lang bei 0 bis 80 °C durchgeführt.A method for producing a broad spectrum antiviral material according to claim 3, characterized in that a method for the alkylation treatment comprises: adding 0.01 to 2M of alkylating agent to chloroform or tert-amyl alcohol as a solvent, and the reaction is made for 1 to 48 hours carried out at 0 to 80 °C. 5. Verfahren zur Herstellung eines antiviralen Breitbandmaterials nach Anspruch 4, dadurch gekennzeichnet, dass das Alkylierungsreagenz ein Halogenalkan ist, dargestellt durch die Formel RX, wobei R für eine C1-C20-Alkylgruppe, eine C1-C20-Hydroxyalkylgruppe oder eine C7-C20-Aralkylgruppe steht; wobei X für Cl, Br oder I steht.5. A process for preparing a broad spectrum antiviral material according to claim 4, characterized in that the alkylating agent is a haloalkane represented by the formula RX, where R is a C1-C20 alkyl group, a C1-C20 hydroxyalkyl group or a C7-C20 aralkyl group; where X is Cl, Br or I. 6. Verfahren zur Herstellung eines antiviralen Breitbandmaterials nach Anspruch 3, dadurch gekennzeichnet, dass ein Verfahren zur Herstellung eines Graphenoxid-Polyethylenimin- Verbundmaterials umfasst: tropfenweise Zugabe von 10 bis 200mg/mL wässriger Polyethylenimin-Lösung zu 1 bis 20mg/mL wässriger Graphenoxid-Lösung und Dispersion mit Ultraschall für 5 bis 30 Minuten, dann werden die Carbodiimide zugegeben und 30 bis 180 Minuten bei Raumtemperatur gerührt, dann werden die Carbodiimide weiter zugegeben und über Nacht reagieren gelassen, und Zugeben von Natriumchlorid und Harnstoff zu der resultierenden Lösung, um den Niederschlag zu entfernen, und Sammeln der Suspension, und Ultrafiltrieren, um nicht umgesetztes Polyethylenimin zu entfernen, um ein Graphenoxid- Polyethylenimin-Verbundmaterial zu ergeben; wobei das Formelverhältnis von 10 bis 200mg/mL der wässrigen Lösung von Polyethylenimin, 1 bis 20mg/mL der wässrigen6. A method for producing a broad spectrum antiviral material according to claim 3, characterized in that a method for producing a graphene oxide-polyethyleneimine composite material comprises: adding dropwise 10 to 200 mg/mL aqueous polyethyleneimine solution to 1 to 20 mg/mL aqueous graphene oxide solution and dispersion with ultrasonic for 5 to 30 minutes, then the carbodiimides are added and stirred at room temperature for 30 to 180 minutes, then the carbodiimides are further added and left to react overnight, and adding sodium chloride and urea to the resulting solution to make the precipitate removing, and collecting the suspension, and ultrafiltering to remove unreacted polyethyleneimine to give a graphene oxide-polyethyleneimine composite; wherein the formula ratio of 10 to 200mg/mL of the aqueous solution of polyethyleneimine, 1 to 20mg/mL of the aqueous Graphenoxid-Lösung, Carbodiimid, Natriumchlorid, und Harnstoff 9 bis 11 ml: 10 bis 100 ml: 200 bis 800 mg : 2 bis 10 g: 2 bis 20 g beträgt; und das Massenverhältnis von erstem zugegebenem Carbodiimid zu zweitem zugegebenem Carbodiimid beträgt 1: 1,5 bis 5.graphene oxide solution, carbodiimide, sodium chloride, and urea is 9 to 11 ml: 10 to 100 ml: 200 to 800 mg : 2 to 10 g: 2 to 20 g; and the mass ratio of first added carbodiimide to second added carbodiimide is 1: 1.5 to 5. 7. Verfahren zur Herstellung eines antiviralen Breitbandmaterials nach Anspruch 6, dadurch gekennzeichnet, dass das Verfahren zur Herstellung der wässrigen Graphenoxid-Lôsung umfasst: Herstellung von Graphenoxid durch Hummer-Methode, Auflösen von Graphenoxid in reinem Wasser, wobei eine gleichmäßig dispergierte Graphenoxid-Suspension nach Ultraschalldispersion erhalten wird, und nach dem Zentrifugieren wird der Überstand als wässrige Graphenoxid-Lösung genommen.7. The method for producing a broad spectrum antiviral material according to claim 6, characterized in that the method for producing the graphene oxide aqueous solution comprises: preparing graphene oxide by Hummer method, dissolving graphene oxide in pure water, obtaining a uniformly dispersed graphene oxide suspension Ultrasonic dispersion is obtained, and after centrifugation, the supernatant is taken as graphene oxide aqueous solution. 8. Verfahren zur Verwendung eines antiviralen Breitbandmaterials nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, dass Aufbringen einer Dispersionsflüssigkeit von 0,1 bis 500mg/mL des alkylierten Graphenoxid-Polyethylenimin-Verbundmaterials auf das zu behandelnde Material, wobei das zu behandelnde Material mindestens eines von einem Gewebe, einem Kunststoff oder einem Lederprodukt umfasst; wobei die Dispersionsflüssigkeit durch Tauchen, Beschichten oder Sprühen die Haftung auf dem zu behandelnden Werkstoff bewirkt.8. A method for using an antiviral broad spectrum material according to claim 1 or 2, characterized in that applying a dispersion liquid of 0.1 to 500 mg / mL of the alkylated graphene oxide-polyethyleneimine composite material on the material to be treated, wherein the material to be treated at least one of a fabric, plastic or leather product; wherein the dispersion liquid causes adhesion to the material to be treated by dipping, coating or spraying. 9. Verfahren zur Verwendung eines antiviralen Breitbandmaterials nach Anspruch 8, dadurch gekennzeichnet, dass das Lösungsmittel der Dispersionsflüssigkeit ein organisches Lösungsmittel oder eine gemischte Flüssigkeit aus organischem Lösungsmittel und Wasser ist; und das organische Lösungsmittel umfasst mindestens eines von Methanol, Ethanol, Isopropanol, n-Butanol, Tetrahydrofuran, Dimethylsulfoxid, Ethylacetat, Methyl-tert-butylether, Diethylether, Toluol, Dioxan, Petrolether, n-Pentan, Cyclopentan, n-Hexan, Cyclohexan und n- Heptan.9. A method of using a broad spectrum antiviral material according to claim 8, characterized in that the solvent of the dispersion liquid is an organic solvent or a mixed liquid of organic solvent and water; and the organic solvent comprises at least one of methanol, ethanol, isopropanol, n-butanol, tetrahydrofuran, dimethyl sulfoxide, ethyl acetate, methyl tert-butyl ether, diethyl ether, toluene, dioxane, petroleum ether, n-pentane, cyclopentane, n-hexane, and cyclohexane n-heptane. 10. Verfahren zur Verwendung eines antiviralen Breitbandmaterials nach Anspruch 8, dadurch gekennzeichnet, dass das Material eine antibakterielle und antivirale Aktivität aufweist, wobei die Bakterien mindestens eines von Escherichia coli oder Staphylococcus aureus umfassen; und zu den Viren zählen mindestens eines von revolutionären Dengue-Virus, Coronavirus, Enterovirus, Influenza-Virus oder Herpes-Simplex-Virus.10. A method of using a broad spectrum antiviral material according to claim 8, characterized in that the material has antibacterial and antiviral activity, wherein the bacteria comprise at least one of Escherichia coli or Staphylococcus aureus; and the viruses include at least one of revolutionary dengue virus, coronavirus, enterovirus, influenza virus, or herpes simplex virus.
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