BE1007411A7 - Werkwijze en inrichting voor de zuivering van water en de bereiding van vaste metaalhydroxyden door elektrolyse. - Google Patents

Werkwijze en inrichting voor de zuivering van water en de bereiding van vaste metaalhydroxyden door elektrolyse. Download PDF

Info

Publication number
BE1007411A7
BE1007411A7 BE9300869A BE9300869A BE1007411A7 BE 1007411 A7 BE1007411 A7 BE 1007411A7 BE 9300869 A BE9300869 A BE 9300869A BE 9300869 A BE9300869 A BE 9300869A BE 1007411 A7 BE1007411 A7 BE 1007411A7
Authority
BE
Belgium
Prior art keywords
sep
cathode
anode
electrolysis
bipolar electrode
Prior art date
Application number
BE9300869A
Other languages
English (en)
Original Assignee
Soils N V
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Soils N V filed Critical Soils N V
Priority to BE9300869A priority Critical patent/BE1007411A7/nl
Priority to AU74869/94A priority patent/AU7486994A/en
Priority to EP94924651A priority patent/EP0715605B1/fr
Priority to PCT/BE1994/000050 priority patent/WO1995006006A1/fr
Priority to DE69406935T priority patent/DE69406935T2/de
Application granted granted Critical
Publication of BE1007411A7 publication Critical patent/BE1007411A7/nl

Links

Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C02TREATMENT OF WATER, WASTE WATER, SEWAGE, OR SLUDGE
    • C02FTREATMENT OF WATER, WASTE WATER, SEWAGE, OR SLUDGE
    • C02F1/00Treatment of water, waste water, or sewage
    • C02F1/46Treatment of water, waste water, or sewage by electrochemical methods
    • C02F1/461Treatment of water, waste water, or sewage by electrochemical methods by electrolysis
    • C02F1/46104Devices therefor; Their operating or servicing
    • C02F1/4618Devices therefor; Their operating or servicing for producing "ionised" acidic or basic water
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C02TREATMENT OF WATER, WASTE WATER, SEWAGE, OR SLUDGE
    • C02FTREATMENT OF WATER, WASTE WATER, SEWAGE, OR SLUDGE
    • C02F1/00Treatment of water, waste water, or sewage
    • C02F1/46Treatment of water, waste water, or sewage by electrochemical methods
    • C02F1/461Treatment of water, waste water, or sewage by electrochemical methods by electrolysis
    • C02F1/463Treatment of water, waste water, or sewage by electrochemical methods by electrolysis by electrocoagulation
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C25ELECTROLYTIC OR ELECTROPHORETIC PROCESSES; APPARATUS THEREFOR
    • C25BELECTROLYTIC OR ELECTROPHORETIC PROCESSES FOR THE PRODUCTION OF COMPOUNDS OR NON-METALS; APPARATUS THEREFOR
    • C25B1/00Electrolytic production of inorganic compounds or non-metals
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C02TREATMENT OF WATER, WASTE WATER, SEWAGE, OR SLUDGE
    • C02FTREATMENT OF WATER, WASTE WATER, SEWAGE, OR SLUDGE
    • C02F1/00Treatment of water, waste water, or sewage
    • C02F1/46Treatment of water, waste water, or sewage by electrochemical methods
    • C02F1/461Treatment of water, waste water, or sewage by electrochemical methods by electrolysis
    • C02F1/467Treatment of water, waste water, or sewage by electrochemical methods by electrolysis by electrochemical disinfection; by electrooxydation or by electroreduction
    • C02F1/4676Treatment of water, waste water, or sewage by electrochemical methods by electrolysis by electrochemical disinfection; by electrooxydation or by electroreduction by electroreduction
    • C02F1/4678Treatment of water, waste water, or sewage by electrochemical methods by electrolysis by electrochemical disinfection; by electrooxydation or by electroreduction by electroreduction of metals
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C02TREATMENT OF WATER, WASTE WATER, SEWAGE, OR SLUDGE
    • C02FTREATMENT OF WATER, WASTE WATER, SEWAGE, OR SLUDGE
    • C02F1/00Treatment of water, waste water, or sewage
    • C02F1/46Treatment of water, waste water, or sewage by electrochemical methods
    • C02F1/461Treatment of water, waste water, or sewage by electrochemical methods by electrolysis
    • C02F1/46104Devices therefor; Their operating or servicing
    • C02F1/46109Electrodes
    • C02F2001/46128Bipolar electrodes
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C02TREATMENT OF WATER, WASTE WATER, SEWAGE, OR SLUDGE
    • C02FTREATMENT OF WATER, WASTE WATER, SEWAGE, OR SLUDGE
    • C02F1/00Treatment of water, waste water, or sewage
    • C02F1/46Treatment of water, waste water, or sewage by electrochemical methods
    • C02F1/461Treatment of water, waste water, or sewage by electrochemical methods by electrolysis
    • C02F1/46104Devices therefor; Their operating or servicing
    • C02F1/46109Electrodes
    • C02F2001/46133Electrodes characterised by the material
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C02TREATMENT OF WATER, WASTE WATER, SEWAGE, OR SLUDGE
    • C02FTREATMENT OF WATER, WASTE WATER, SEWAGE, OR SLUDGE
    • C02F2101/00Nature of the contaminant
    • C02F2101/10Inorganic compounds
    • C02F2101/16Nitrogen compounds, e.g. ammonia
    • C02F2101/163Nitrates
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C02TREATMENT OF WATER, WASTE WATER, SEWAGE, OR SLUDGE
    • C02FTREATMENT OF WATER, WASTE WATER, SEWAGE, OR SLUDGE
    • C02F2101/00Nature of the contaminant
    • C02F2101/10Inorganic compounds
    • C02F2101/20Heavy metals or heavy metal compounds
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C02TREATMENT OF WATER, WASTE WATER, SEWAGE, OR SLUDGE
    • C02FTREATMENT OF WATER, WASTE WATER, SEWAGE, OR SLUDGE
    • C02F2201/00Apparatus for treatment of water, waste water or sewage
    • C02F2201/46Apparatus for electrochemical processes
    • C02F2201/461Electrolysis apparatus
    • C02F2201/46105Details relating to the electrolytic devices
    • C02F2201/46115Electrolytic cell with membranes or diaphragms
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C02TREATMENT OF WATER, WASTE WATER, SEWAGE, OR SLUDGE
    • C02FTREATMENT OF WATER, WASTE WATER, SEWAGE, OR SLUDGE
    • C02F2201/00Apparatus for treatment of water, waste water or sewage
    • C02F2201/46Apparatus for electrochemical processes
    • C02F2201/461Electrolysis apparatus
    • C02F2201/46105Details relating to the electrolytic devices
    • C02F2201/4619Supplying gas to the electrolyte
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C02TREATMENT OF WATER, WASTE WATER, SEWAGE, OR SLUDGE
    • C02FTREATMENT OF WATER, WASTE WATER, SEWAGE, OR SLUDGE
    • C02F2209/00Controlling or monitoring parameters in water treatment
    • C02F2209/06Controlling or monitoring parameters in water treatment pH

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Engineering & Computer Science (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • Electrochemistry (AREA)
  • Life Sciences & Earth Sciences (AREA)
  • General Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Hydrology & Water Resources (AREA)
  • Environmental & Geological Engineering (AREA)
  • Water Supply & Treatment (AREA)
  • Metallurgy (AREA)
  • Materials Engineering (AREA)
  • Inorganic Chemistry (AREA)
  • Water Treatment By Electricity Or Magnetism (AREA)
  • Electrolytic Production Of Metals (AREA)

Abstract

Metaalhydroxyden kunnen neergeslagen worden in vaste vorm uit een waterige metaalhoudende oplossing door elektrolyse zonder toevoeging van reagentia, wanneer de elektrolysecel in twee vakken verdeeld wordt. De vakken zijn van elkaar gescheiden door een bipolaire elektrode. In het kathodevak is een opening voorzien voor de toevoer van lucht of zuurstof borrelend langs de kathode.

Description


   <Desc/Clms Page number 1> 
 



  Werkwijze en inrichting voor de zuivering van water en de bereiding van vaste metaalhydroxyden door elektrolyse. 



   De huidige uitvinding betreft een werkwijze voor de bereiding van vaste metaalhydroxyden door elektrolyse van een waterige metaalhoudende oplossing. 



   De uitvinding vindt haar belangrijkste toepassing in waterzuiveringsstations voor het neerslaan van hydroxyden en andere verbindingen zonder dat chemische reagentia dienen aangewend te worden. De voorgestelde werkwijze laat toe talrijke metalen en andere stoffen aanwezig in de oplossing te herwinnen. 



   De toepassing van de methode bestaat erin, metaalhydroxyden te doen neerslaan door inwerking op de pH van het water, rekening houdend met de mogelijkheden tot neerslagvorming. Neerslaan van metalen als hydroxyden betekent dat   OH- ionen, d. w. z.   



  "watereigene"ionen aangewend worden. 



   Naast de precipitatie van de zware metalen door hydroxyde vorming, zijn er nog andere vormen van precipitaties. Neerslaan van metalen als karbonaten, sulfaten, sulfiden betekent dat ionen zoals    cl 3     SO., S   moeten toegepast worden. Deze zijn   "watervreemde"ionen.   

 <Desc/Clms Page number 2> 

 



   Metaalionen Men+ kunnen uit waterige oplossingen neergeslagen worden als hydroxyden : 
 EMI2.1 
 
Het onoplosbaar maken van Me(OH)n is pHafhankelijk. 



   De oplossingen van praktisch alle zware metalen onder hydroxyde vorm vertonen een sterke vermindering van hun oplosbaarheid bij stijgende pH. De evenwichtskonstante die de bovengenoemde reaktievergelijking beschrijft   is de verzadigingskonstante of het oplosbaar-   heidprodukt.

   Als waarden van de verzadigingskonstante (of oplosbaarheidsprodukt) 
 EMI2.2 
 Kv v gelden bvb. voor 
 EMI2.3 
 
<tb> 
<tb> Ba++ <SEP> Ba <SEP> (OH)2 <SEP> Kv <SEP> = <SEP> 2. <SEP> 55x104 <SEP> log <SEP> Kv <SEP> =-3. <SEP> 593 <SEP> 
<tb> Ca++ <SEP> Ca <SEP> (OH) <SEP> 2 <SEP> K, <SEP> = <SEP> 4. <SEP> 68x10-6 <SEP> log <SEP> K, <SEP> = <SEP> -5. <SEP> 3298
<tb> Cd++ <SEP> Cd <SEP> (OH) <SEP> 2 <SEP> K, <SEP> = <SEP> 5. <SEP> 27x10-15 <SEP> log <SEP> K, <SEP> = <SEP> -14. <SEP> 278
<tb> Co++ <SEP> Co(OH) <SEP> 2 <SEP> K, <SEP> = <SEP> 1. <SEP> 09x10-15 <SEP> log <SEP> Kv <SEP> =-14. <SEP> 9626 <SEP> 
<tb> Fe++ <SEP> Fe(OH)2 <SEP> Kv <SEP> = <SEP> 4.87x10-17 <SEP> log <SEP> Kv <SEP> =-16. <SEP> 3125 <SEP> 
<tb> Fe+++ <SEP> Fe <SEP> (OH) <SEP> 3 <SEP> K, <SEP> = <SEP> 2. <SEP> 64x10-39 <SEP> log <SEP> K, <SEP> =-38.

   <SEP> 578 <SEP> 
<tb> Hg++ <SEP> Hg <SEP> (OH) <SEP> 2 <SEP> Ky <SEP> = <SEP> 3.13x10-26 <SEP> log <SEP> K, <SEP> =-25. <SEP> 504 <SEP> 
<tb> Mg++ <SEP> Mg(OH)2 <SEP> Kv <SEP> = <SEP> 5. <SEP> 61x10-15 <SEP> log <SEP> K, <SEP> = <SEP> -11. <SEP> 251
<tb> Mn++ <SEP> Mn <SEP> (OH) <SEP> 2 <SEP> Ky <SEP> = <SEP> 2.06x10-13 <SEP> log <SEP> Kv <SEP> =-12. <SEP> 686
<tb> Ni++ <SEP> Ni <SEP> (OH) <SEP> 2 <SEP> K, <SEP> = <SEP> 7. <SEP> 47x10-16 <SEP> log <SEP> Kv <SEP> =-15. <SEP> 127 <SEP> 
<tb> Pb++ <SEP> Pb(OH)2 <SEP> Kv <SEP> = <SEP> 1. <SEP> 42x10-20 <SEP> log <SEP> Kv <SEP> =-19. <SEP> 848 <SEP> 
<tb> Sn++ <SEP> Sn <SEP> (OH) <SEP> 2 <SEP> K, <SEP> = <SEP> 5. <SEP> 45x10-27 <SEP> log <SEP> Kv <SEP> =-26. <SEP> 264 <SEP> 
<tb> Zn++ <SEP> Zn(OH)2 <SEP> Kv <SEP> = <SEP> 7.

   <SEP> 71x10-17 <SEP> log <SEP> Kv <SEP> = <SEP> -16.113
<tb> 
 
Om praktische redenen gebruikt men vaak het negatief logarithme van de verzadigingskonstante. 

 <Desc/Clms Page number 3> 

 



   De methoden die men tot nu toe heeft toegepast om de pH te verhogen, komen neer op een chemische procesvoering, waarbij chemische produkten aangewend worden. 



   De uit het water geëlimineerde stoffen gaven een afzetting (slib, filterkoek, sediment...) die ergens moest gestort worden, iets wat nieuwe problemen opriep i. v. m. oppervlakte-en grondvervuiling en onkosten met zich meebracht. 



   Bovendien is geen enkele methode voor herwinning van de stoffen aanwezig in het slib tot nu toe doelmatig gebleken. 



   De huidige uitvinding heeft tot doel aan deze nadelen te verhelpen. Ze stelt een werkwijze en een inrichting voor de bereiding van vaste metaalhydroxyden voor door elektrolyse van een waterige metaalhoudende oplossing. 



   De idee die gevolgd werd, komt erop neer, in het water, de nodige OH ionen te vormen door reduktie van zuurstof : 
 EMI3.1 
 

 <Desc/Clms Page number 4> 

 
De zuurstofreduktie heeft een E waarde van 1. 23 V - 0. 059. pH en moet aan de kathode gebeuren. De   kathodepotentiaal moet daarbij   boven   1.     23V- 0. 059.   pH zijn. Dat brengt mee dat de anodepotentiaal dus uiteraard nog hoger moet zijn. 



   Bij de gewone elektrolyse van water heeft men een anode op 1. 23 V - 0. 059. pH en een kathode op 0 V - 0. 059. pH. Dergelijke elektrolyse is dus ongeschikt. 



   Het probleem wordt als volgt   opgelost :  
In een electrolysecel verdeeld in twee vakken die van elkaar gescheiden zijn door een bipolaire elektrode wordt een spanning (U volt) aangebracht tussen anode (+) en kathode (-). 



   De kant van de bipolaire elektrode gericht naar de kathode wordt gepolarizeerd   op -U/2 volt   en de kant van de bipolaire elektrode gericht naar de anode op +U/2 zodanig dat de potentiaal van de kathode (-) kan verhoogd worden op een willekeurig niveau. In het kathodevak wordt lucht of zuurstof borrelend langs de kathode binnengebracht. 



   Door elektrolyse van het water wordt de zuurstof aan een reduktie onderworpen en omgezet tot OH-ionen. 



   Volgens een bijzonderheid van de uitvinding worden diafragma's geplaatst aan beide zijden van de bipolaire elektrode. 

 <Desc/Clms Page number 5> 

 



   Naargelang de omstandigheden kunnen nitraat- en chloorionen geëlimineerd worden. 



    *      N03- ionen   zouden   N2 en 02 vrijstellen, N2 aan   de kathode door reduktie van nitraationen tot stikstof : 
 EMI5.1 
 en   O2   aan de anode volgens de oxydatiereactie 
 EMI5.2 
 Eveneens experimenteel vastgesteld is de 
 EMI5.3 
 dechlorering van het water met vorming van dat vervolgens omgezet wordt tot Cl-, vrijgesteld wordt aan de anode, volgens volgende vergelijking : 
 EMI5.4 
 2 9 naast de oxydatie 2 2e de anode 
 EMI5.5 
 De uitvinding heeft ook betrekking op een elektrolysecel, verdeeld in twee vakken die van elkaar gescheiden zijn door een bipolaire elektrode (i. e. een geleider die als kathode gepolariseerd wordt aan de kant die naar de anode gekeerd is, en als anode gepolariseerd wordt aan de andere kant, georiënteerd naar de kathode toe).

   In het kathodevak is een opening voorzien voor de toevoer van lucht of zuurstof borrelend langs de kathode. 

 <Desc/Clms Page number 6> 

 



   Het gebruik van de bipolaire elektroden is echter in   een   elektrolysecel niet beperkt tot   een   enkele. Een meervoudige cel, met een aantal bipolaire elektroden en diafragma's, is eveneens bruikbaar. 



   Deze kenmerken en andere kenmerken en bijzonderheden van de uitvinding zullen blijken uit de volgende beschrijving, onder verwijzing naar de bijgaande tekeningen, die bij wijze van voorbeeld en niet in beperkende zin een uitvoering van de uitvinding tonen. 



   In deze tekeningen zijn : Figuur 1 een vertikale doorsnede van een eenvoudige elektrolysecel volgens de uitvinding ; Figuur 2 een vertikale doorsnede van een meervoudige elektrolysecel volgens de uitvinding, en Figuur 3 een schematische voorstelling van een meervoudige elektrolysecel van het type afgebeeld in figuur 2. 



   In deze figuren duiden dezelfde verwijzingstekens dezelfde of gelijkaardige elementen aan. 



   Figuur 1 is een principe-figuur. Ze toont een bipolaire elektrode gesitueerd tussen kathode en anode. Diafragma's worden geplaatst aan beide zijde van de bipolaire elektrode maar ze zijn niet voorgesteld. 

 <Desc/Clms Page number 7> 

 



   De selektie van de elektrodematerialen richt zich in het bijzonder op de bipolaire elektrode. Inderdaad is die bipolaire elektrode aan   een   kant anodisch gepolariseerd, aan de andere kant kathodisch. De anodische kant moet oxydatiereakties toelaten, zonder zelf aangetast te worden, bv. door   Cl',     Cl,     sOl-,   NO3-. De kathodische kant moet bestendig zijn tegen de reduktiereakties van   H+,   en van alle kationen in de oplossing. 



   Dit betekent evenwel niet dat een en hetzelfde materiaal moet gezocht worden voor anode- en kathodezijde. Het volstaat dat elke zijde van de bipolaire elektrode geëigend is voor haar doel : anode of kathode, d. w. z. oxydatie-resp. reduktiereaktie, of +   resp. - gepolariseerd.   Elektroden van het duplex-type (metaal A aan een kant, metaal B aan de andere kant) of van het triplex-type (A en B, gedragen op een middenstuk C) zijn daarvoor geëigend. 



   Als bipolaire elektrode schijnt Al een kans te hebben, die afhankelijk is van de oppervlaktetoestand. 



  Het is namelijk zo dat een gladde oppervlakte blijkt voldoende levensduur te hebben, na passivatie door vorming van een oxidische deklaag. 



   Het elektrochemisch gedrag van metalen bij de (hier aan bod komende) potentialen is niet bekend. Het vinden van goed materiaal is dan ook een experimenteel of empirisch probleem. Uit de proeven blijkt dat Ag niet geschikt is als elektrodemetaal. 



   Als elektrodemetaal blijkt Au wel goed geschikt te zijn. Daartoe is voldoende dat een Au-oppervlaktelaag op een drager aanwezig is. 



   Bovendien is het niet noodzakelijk dat A en/of B werkelijk metaaloppervlakken zijn. Zo is bv. in geval van Al, de oppervlaktelaag samengesteld uit   Alz03'AIOOH   (Böhmiet),   AI (OH) 3.   Analoog zal een   Pb-oppervlakte   aan 

 <Desc/Clms Page number 8> 

 de anodezijde zieh bedekken met Pb02, of met PbS04. 



   De metalen en de legeringen die voor het vervaardigen van de elektroden in aanmerking komen werden langs empirische weg bepaald. Bij het onderzoek zijn een groot aantal metalen en legeringen toegepast wegens de grote verscheidenheid in de samenstelling van de te behandelen oplossingen (water met ionen). 



   De samenstelling varieert * alnaar de anionen en de kationen (incl.   H+,   dus   pH)   * alnaar de concentraties van alle ionen * alnaar de temperatuur
Bovendien is die samenstelling ook niet konstant in de tijd tijdens de elektrolyse, aangezien het de bedoeling is de ionen uit het water te elimineren. In het bijzonder werd onderzocht of de metalen, legeringen, deklagen aan de oppervlakte van de elektroden, in steeds veranderlijke omstandigheden al of niet stabiel blijven, en tevens stroomdoorlatend zijn. 



   De onderstaande lijst is dus niet exhaustief, ze dient louter ter illustratie :   1/Au   2/Ag   31 Al   * ongepassiveerd * na anodische oxydatie * na anodische oxydatie en dichten van de oxydelaag 4/Fe   5/Fe   * na blauwen (Fe304-vorming) * na blauwen en warm   inolien   (om door kraken van de olie bij verhoogde temperatuur de   resterende     poriën   te verstoppen door
C-afscheiding) 6/Inox-stalen * met Cr en Ni 

 <Desc/Clms Page number 9> 

 * met Cr, Ni en Mo 7/Inconel 8/C (grafiet) * plaat * staaf * vezels evenals metalen bedekt met een dunne laag van stearine. 



  Voorbeeld 1 : toepassinq op afwalwater
Een eerste voorbeeld van toepassing van de werkwijze volgens de uitvinding is de behandeling van water dat verontreinigd is met sulfaten. Hierbij wordt de zouthoudende waterige oplossing in het kathodevak ingevoerd en aan een elektrolyse onderworpen, en de neergeslagen hydroxyden door een filter afgevoerd. 



   Na behandeling blijven er sulfaationen, als 
 EMI9.1 
 HSO, in het katoliet. Dit kan eventueel geneutraliseerd en neergeslagen worden als CaS04 (K, voor CaS04 is 7. 1 In de elektrolyse wordt ook  2 vrijgesteld aan de anodeoppervlakken, en H aan de kathodekant van de bipolaire elektrode. Met een kloksysteem worden beide gassen gevangen. Bovendien kan de zuurstof die aan de anodeoppervlakte gevormd wordt, in het kathodevak geleid worden om tot   OH'omgezet   te worden. 



   Indien nodig kunnen andere metalen (V, Mo, W, Sb) neergeslagen worden als oxyden in het anodevak, en analoog verwijderd worden. 



   Het is ook denkbaar   Hen 0   in een brandstofcel te brengen en er elektrische energie mee te bekomen die voor de elektrolysespanningsbron kan aangewend worden. 



  Voorbeeld 2 :   Toepassing   op leidinowater (stadswater)
Dat de eerste proeven gebeurd zijn met Na2SO4 oplossingen steunde op de opvatting dat andere anionen 

 <Desc/Clms Page number 10> 

 dan   SO'neveneffekten   geven   (Cl   ontwikkeling uit   Cl-,     NOX   ontwikkeling   uit N03-).   



   In de praktijk zal onzuiver water niet enkel sulfaten als zouten in oplossing hebben. Er zullen ook chloriden zijn. 



   Bij een test met leidingwater (stadswater van het waterdistributienet van Gent) bleek onmiddellijk dat het proces ook de eliminatie van de chloriden met zich meebrengt : de Cl- ionen worden aan de anode geoxydeerd tot   Cl   gas. 



   Bij een stroomsterkte van   0.     3 - 0. 4 Ampère,   onder een spanning van 32 Volt, werden de pH waarden bereikt van 3 in het anodevak, en van 12 in het kathodevak, met Au-elektroden, en dit binnen een tijd van 5 minuten. 



  Voorbeeld 3 : Selektieve eliminatie
Reeds vroeger werd de aandacht gevestigd op het feit dat de oplosbaarheid van veel hydroxyden een minimumwaarde bereikt bij een typische pH waarde. Het is dus zaak bij het gefraktioneerd zuiveren van onzuiver water, een reeks pH waarden te bekomen. 



   Dit wordt mogelijk als volgt : Aan de anode is er aanzuring, tot pH 3 - 3. 5 Aan de kathode is er alkalinisatie, tot pH 13, en zelfs hoger. 



   In het middenvak tussen de diafragma's is de pH   variërend   tussen 7 en 10 alnaar de plaats. 



   Dit betekent dat de uitvoering met een aantal bipolaire elektroden, met tussen elke twee opeenvolgende elektroden een diafragma, kan toelaten een rij van elektrolieten te hebben met   pH's   tussen 3 en 13. In elk vak kan er zich een neerslag van een of meer hydroxyden vormen. 



   Het filteren van het eerste katoliet met afzondering van de hydroxyden die neergeslagen zijn, en 

 <Desc/Clms Page number 11> 

 het overbrengen in het volgend vak, waar de pH hoger is, om een tweede hydroxyde neer te slaan, enz., geeft de mogelijkheid een scheiding van de hydroxydeneerslagen te realiseren. 



  Elektrolvsestroom
De elektrolysereactie is 
 EMI11.1 
 
Er wordt OH- gevormd met een equivalent getal 1   (1   OH- voor 1 e) en equivalent massa 17.
De massa aan OH- geproduceerd is 
 EMI11.2 
 met I in Ampère en t in seconden.
Het aantal OH- equivalenten is 
 EMI11.3 
 Als   I=O. 35   A is dit aantal, per seconde 
 EMI11.4 
 Een elektrolyseduur van 5 minuten, of 300 seconden, geeft 1.088   10   equivalenten OH-. In 1 liter oplossing geeft dit 
 EMI11.5 
 Dat stemt overeen met de waarnemingen. 



   Als het gaat om kationen Me2+ die kunnen neerslaan als   Me (OH) 2"   en als de concentratie   (Me2+)   = 

 <Desc/Clms Page number 12> 

   0. 1 mol/1,   moeten   0. 2 mol/1 aan OH'geproduceerd   worden. 



  Dit kan gebeuren in 
 EMI12.1 
 minuten of 16. 66 uur. 



   Als de concentratie   (Me2+)   =   10-3   mol/l, en de stroomsterkte zou 1 A bedragen, dan zou nodig zijn : 
 EMI12.2 
 2. aan OH- 1 A. =2. 



  96500 =* t 96500 sec = sec 
 EMI12.3 
 of 3. minuten. 



  Schatten we de cellen nu, met 0. A, als hebbende een elektrodeoppervlakte van 1 dm2, dan zou voor I = 1 A een oppervlakte nodig zijn van   1/0. 35 dm2   = 3. 333 dm2. 



   De continuïteitsstelling van de stroomkring leidt er toe dat in alle cellen ci dezelfde stroomsterkte vloeit. De stroomdensiteit kan gevarieerd worden door de oppervlakte van de bipolaire elektroden   (bu)   aan te passen. 



   Aan de kathodezijde van elke bipolaire elektrode kan beluchting een   OH--ionenvorming   tot stand brengen. De pijl t in Fig. 2 betekent het inleiden van lucht of zuurstof voor beluchting. 



   Indien men als voorstelling neemt dat de pH bv. de hoogste waarde bereikt in de cel van de hoofdkathode, 
 EMI12.4 
 de laagste in die van de hoofdanode, en dat de pHwaarden tussen die twee elektroden variëren van hoog naar laag in de richting-, dan betekent dit dat de zones met a in Fig. 2 aangeduid (ao...) alkalisch worden, de zones met z aangeduid (z,... zuur. 



  De daaruit volgende praktijk is dan dat, als ao 

 <Desc/Clms Page number 13> 

 > al > a2    > ...   >   ai > ...   > at, de selektieve neerslagvorming van de hydroxyden kan gebeuren door de oplossing in de cel   cl+2, in   het deelvak   ai+2, in   te brengen, zodat bij de pH in dit vak ai+2 de hydroxyden neerslaan die zich bij de laagste pH afzetten, en door de oplossing, na filteren van het eerste hydroxyde, te leiden in cel   ci, deelvak ai+ ,   waar de volgende   hydroxydeafzetting   kan gebeuren. 



   Ter illustratie, en alleen wat tweewaardige kationen betreft, zou dit de volgorde
Ba, Ca, Mg, Mn, Co, Cd, Ni, Zn, Fe, Pb, Hg geven in geval de kationenconcentraties dezelfde zijn bij de invoer. 



   In een omgekeerde   oriëntatie   met de pH-waarden dalend bv. in de volgorde   Zj... zt, kan   de invoer gebeuren in   z ;, vandaar naar z   ... om te eindigen in   Zt.   



   Samen kan de totale doorstroming voor de te zuiveren oplossing   Zi... z , a ... aozijn.    



    Bijzonder   elektrolysefenomeen
Uitgaande van metaalrijke oplossingen, die bovendien zeer zuur waren, werd vastgesteld dat op de kathoden, namelijk de hoofdkathode en kathodekanten van de bipolaire elektroden, metaalafzettingen tot stand komen, bv.   Zn-metaalafzettingen.   Die afzettingen hadden plaats in elektrolieten die in de gewone elektrometallurgie geen elektrokristallisatie geven. Het feit dat die afzettingen, gedeeltelijk vlak, gedeeltelijk met randeffekten (knotsen-uitgroei) al of niet totaal of gedeeltelijk hechtend, in de elektrolyse gevormd worden, is het resultaat van de situaties zelf : stroomdensiteit, hoge polarisatie, waterstofpolarisatie, en dies meer. 



   Dit betekent dat de afwerking van een 

 <Desc/Clms Page number 14> 

 elektroliet in een opstelling in twee stappen gebeurt : a - een afzetting van   meta (a) 1 (en)   op de kathode (n) b - en vervolgens een elimineren van de resterende kationen door vorming van hydroxydeneerslagen
Hierbij dient opgemerkt dat, in geval van metaalafzetting, de   pH-verhoging   vertraagd intreedt. 



  Inderdaad, als MeS04, in een waterige oplossing, in de eerste fase leidt tot de afzetting van het metaal volgens de volgende vergelijking : 
 EMI14.1 
 zetten zieh de SO42-ionen om tot HS04-, en wordt de oplossing aangezuurd, evenredig met dit afzetten van Mev. Die aanzuring werkt dus remmend op de   pH-stijging,   door verbruik van   OH'-ionen.   
 EMI14.2 
 



  Neerslagvorming van andere verbindingen
In een elektroliet waarin ook anionen zoals sulfiden   (S2-),   sulfaten   (sol-),   chloriden   (Cl'),   carbonaten   (CO')   aanwezig zijn, kunnen in de hoger beschreven elektrolyse ook neerslagen, andere dan gewone hydroxyden gevormd worden, zoals basische carbonaten, carbonaten,... Wij vermelden er een aantal (de lijst is niet volledig), waarbij sulfiden, sulfaten, oxychloriden en veel andere niet vermeld zijn, teneinde de tabel beperkt te houden. Naast   Ca (OHh, Ba (OHh, CaC03, BaC03   , vermelden we 

 <Desc/Clms Page number 15> 

 verbindinq mol. kristaltype naam massa CdCO3 172, 42 w Te   Cd (OH) 2 162, 42   w Tr of Am CoCOs 118, 94 r Tr verbinding M   kristal type   naam 2CoCO3. 3Co (OH) 2.

   H20 534, 74 r-v P CU2C03 187, 1 ge 
 EMI15.1 
 CuC03. gro Mo MALACHIET 2CuC03. bl Mo AZURIET 
Cu (OH) 2 221, 12CuS04. 3Cu(OH)2 452,29 gro Mo BROCHANTIET FeC03 115, 86 gri Tr SIDERIET FeC03. H20 133, 87 kl PbC03 267, 21 kl Rh CERUSSIET 2PbC03.   Pb (OH) 2 775, 63 w   He HYDROCERUSSIET MgCO3.Mg(OH)2.3H2O 196,68 W Rh ARTINIET 3MgCO3.Mg(OH)2.3H2O 365,31 W Rh HYDROMAGNESIET 
 EMI15.2 
 MgC03.

   Mo LANSFORDIET MgC03. kl Rh NESQUEHORNIET 
5H20 174, 39 wMnC03 114, 95 ro Rh RHODOCROSIET Hg2C03 461, 19 ge-br   HgC03. 2HgO 693, 78   br-r NiC03   118, 70 lgro   Rh 2NiCO3.3Ni(OH)2.4H2O 587,57 lgro Rh   Ag2C03   275, 75 ge   ZnCOg   125, 39 kl Tr SMITHSONIET 
 EMI15.3 
 met bl = blauw Am = amorf br-r = bruin-rood He = hexagonaal ge = geel K = kubisch ge-br = geel-bruin Mo = monoklien gri = grijs P = prismatisch gro = groen Rh = rhombisch kl = kleurloos Te = tetragonaal lgro = lichtgroen Tr = trigonaal 

 <Desc/Clms Page number 16> 

 r = rood r-v = rood-violet ro = roze w = wit 
Het al dan niet ontstaan van zogenaamde basische carbonaten hangt af van de aanwezigheid van   C02   in de oplossing (elektroliet). In gewone lucht, waarin CO2 aanwezig is, kan die vorming tot stand komen.

   Indien gewerkt wordt met zuivere zuurstof   i. p. v.   lucht,   d. w. z.   bij afwezigheid van CO2, vormen zich geen basische carbonaten. 



  Vorming van zuivere hydroxyden
Naargelang men van een zuivere of gemengde beginoplossing van oplosbare metaalverbindingen uitgaat, bekomt men als neerslag ofwel een zuiver hydroxyde, een gemengd hydroxyde of ook zuivere hydroxyden. In dit laatste geval slaat eerst het zuiver metaalhydroxyde neer dat bij de laagste pH-waarde afgezet wordt. 



  Vervolgens kan een gemengd neerslag ontstaan. Uiteindelijk zet de neerslag af waarvoor de hoogste pH-waarde vereist is. 



   Dit alles belet niet dat zich vooraf metaal (of metalen) kathodisch kan (of kunnen) afzetten. 



   De afzettingen (metalen op de kathodeoppervlakken, hydroxyden en andere verbindingen als neerslag in de elektrolieten) worden gevormd in het kathodevak, en eveneens in de vakken tussen de kathodekant van de bipolaire elektrode (n) en het (de)   diafragma ('s).   



   Betreffende de diafragma's volstaat het een dichtgeweven linnen te nemen. Dergelijk doek heeft een nagenoeg onbeperkte levensduur in zuur en in basisch milieu. 



   Voor de recipiënten, de leidingen voor 

 <Desc/Clms Page number 17> 

 rondcirculeren van elektroliet naar de meetcellen (voor pH-meting e. d.), voor de pompen, voor de filters, voor de bouten waarmee de diafragma's en de bipolaire elektroden via ringen op hun dragers werden gefixeerd, werden alleen gewone kunststoffen gebruikt van het type perspex (voor stijve platen, ringen), PVC voor leidingen, nylon,... voor bouten enz. 



   De bipolaire elektroden en de diafragma's worden waterdicht gemonteerd met behulp van ringen in rubber. 



   De filteroppervlakken zijn kunststof of gewone katoenwol. 



   Tijdens de elektrolyse kan neerslagvorming van CaS04 op de diafragmaoppervlakken optreden.   De -waarde   van CaS04 is   7,   1. 10-5. Dit leidt er toe dat, als de activiteit van   so42- toeneemt   in de oplossing, een neerslagvorming van CaS04 kan ontstaan bij lagere Ca++concentraties. De toename van   (SO42-)   ontstaat bv. als, door   pH-stijging,   de omzetting 
 EMI17.1 
 sc-r K' +verder doorgaat naar rechts (als de pH stijgt door   OH'-   produktie leidt dit tot het binden van H+ tot H2O, en vrijstelling van   sol).   In het bijzonder in oplossing van metaalsulfaten treedt de CaS04-precipitatie vlug op.

Claims (14)

  1. EMI18.1
    C O N C L U S I E S CONCLUSIES 1. - Werkwijze voor de zuivering van water en de bereiding van vaste metaalhydroxyden door elektrolyse waarbij metalen uit een waterige metaalhoudende oplossing neerslaan als hydroxyden bij een aangepaste pH, met het kenmerk dat men OH- ionen in de waterige oplossing vormt door reduktie van zuurstof.
  2. 2.- Werkwijze volgens conclusie 1, met het kenmerk dat men zuurstof die in de waterige oplossing wordt gebracht door elektrolyse van het water aan een reduktie onderwerpt en omzet tot OH- ionen onder de volgende voorwaarden : - tussen anode (+) en kathode (-) wordt een spanning (U Volt) aangebracht ; - de elektrolysecel is, verdeeld in twee of meer vakken die van elkaar gescheiden zijn door een bipolaire dekkode (i. e. een geleider die als kathode gepolariseerd wordt aan de kant die naar de anode gekeerd is, en als anode gepolariseerd wordt aan de andere kant, georiënteerd naar de kathode toe) ;
    - de kant van de bipolaire elektrode gericht naar de kathode wordt gepolariseerd op-U/2 Volt en de kant de bipolaire elektrode gericht naar de anode op +U/2 Volt zodanig dat de potentiaal van de kathode (-) kan verhoogd worden op een willekeurig niveau ; - in het kathodevak wordt lucht borrelend langs de kathode binnengebracht.
  3. 3.-Werkwijze volgens conclusie 2, met het kenmerk dat diafragma's worden geplaatst aan beide zijden van de bipolaire elektrode.
  4. 4.-Werkwijze volgens een der voorgaande conclusies, met het kenmerk dat Cl--ionen anodisch geëlimi- neerd worden uit de oplossingen, door oxydatie tot Cl-gas. <Desc/Clms Page number 19>
  5. 5.-Werkwijze volgens een der voorgaande conclusies, met het kenmerk dat N03--ionen gereduceerd worden en verdwijnen uit de oplossing onder de vorm van N-gas.
  6. 6.-Werkwijze volgens een der voorgaande conclusies, met het kenmerk dat zich CaS04 uit de oplossingen afzet op de diafragma's.
  7. 7.-Werkwijze volgens een der voorgaande conclusies, met het kenmerk dat de pH-waarden in de deelcellen gradueel worden gerealiseerd, zodanig dat de metaalhydroxyden in volgorde van hun verzadigingsconcentratie neerslaan en door filtratie verwijderd worden.
  8. 8.-Werkwijze volgens een der voorgaande conclusies, met het kenmerk dat carboanten, sulfaten, basische carbonaten, basische sulfaten, sulfieten, basische en oxychloriden kunnen afgezet worden.
  9. 9.-Werkwijze volgens een der voorgaande conclusies, met het kenmerk dat naar keuze kan gewerkt worden met zuurstofgas-doorvoer of met luchtdoorvoer (waarbij CO2 aanwezig is).
  10. 10.-Werkwijze volgens een der voorgaande conclusies, met het kenmerk dat de gasdoorborreling kan gebeuren in het kathodevak alleen, ofwel in het kathodevak en aan de kathodisch gepolariseerde kanten van de bipolaire elektroden.
  11. 11.-Inrichting voor de bereiding van vaste metaalhydroxyden door elektrolyse met het kenmerk dat ze uit een elektrolysecel bestaat, verdeeld in twee vakken die van elkaar gescheiden zijn door een bipolaire elektrode (i. e. een geleider die als kathode gepolariseerd worden aan de kant die naar de anode gekeerd is, en als anode gepolariseerd wordt aan de andere kant, georiën- teerd naar de kathode toe).
  12. 12.-Inrichting volgens conclusie 11, met het <Desc/Clms Page number 20> kenmerk dat een opening in het kathodevak is voorzien voor de toevoer van lucht of zuurstof borrelend langs de kathode.
  13. 13.-Inrichting volgens conclusie 11 of 12 met het kenmerk dat de bipolaire elektrode van aluminium wordt vervaardigd.
  14. 14.-Inrichting volgens conclusie 11,12 of 13 met het kenmerk dat de bipolaire elektrode een gladde oppervlakte toont die via passivatie door vorming van een oxidische deklaag een voldoende levensduur bezit, ofwel stabiel is in kontakt met de oplossing.
BE9300869A 1993-08-24 1993-08-24 Werkwijze en inrichting voor de zuivering van water en de bereiding van vaste metaalhydroxyden door elektrolyse. BE1007411A7 (nl)

Priority Applications (5)

Application Number Priority Date Filing Date Title
BE9300869A BE1007411A7 (nl) 1993-08-24 1993-08-24 Werkwijze en inrichting voor de zuivering van water en de bereiding van vaste metaalhydroxyden door elektrolyse.
AU74869/94A AU7486994A (en) 1993-08-24 1994-08-22 Electrolytic solid metal hydroxide preparation and water purification method and device
EP94924651A EP0715605B1 (fr) 1993-08-24 1994-08-22 Procede et dispositif pour epurer l'eau et preparer des hydroxydes metalliques solides par electrolyse
PCT/BE1994/000050 WO1995006006A1 (fr) 1993-08-24 1994-08-22 Procede et dispositif pour epurer l'eau et preparer des hydroxydes metalliques solides par electrolyse
DE69406935T DE69406935T2 (de) 1993-08-24 1994-08-22 Verfahren und vorrichtung zur reinigung von wasser und zur herstellung von festen metallhydroxiden mittels elektrolyse

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
BE9300869A BE1007411A7 (nl) 1993-08-24 1993-08-24 Werkwijze en inrichting voor de zuivering van water en de bereiding van vaste metaalhydroxyden door elektrolyse.

Publications (1)

Publication Number Publication Date
BE1007411A7 true BE1007411A7 (nl) 1995-06-06

Family

ID=3887281

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
BE9300869A BE1007411A7 (nl) 1993-08-24 1993-08-24 Werkwijze en inrichting voor de zuivering van water en de bereiding van vaste metaalhydroxyden door elektrolyse.

Country Status (5)

Country Link
EP (1) EP0715605B1 (nl)
AU (1) AU7486994A (nl)
BE (1) BE1007411A7 (nl)
DE (1) DE69406935T2 (nl)
WO (1) WO1995006006A1 (nl)

Family Cites Families (4)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US2385903A (en) * 1942-07-01 1945-10-02 Texas Co Water treatment
BE545185A (nl) * 1955-02-14
US4948489A (en) * 1989-04-19 1990-08-14 Environmetal Recovery Systems, Inc. Electrolytic treatment apparatus
FR2666801B1 (fr) * 1990-09-14 1993-03-05 Mercier Dominique Procede et appareil de traitement de l'eau par electrolyse, notamment en vue de sa decarbonatation.

Also Published As

Publication number Publication date
WO1995006006A1 (fr) 1995-03-02
EP0715605B1 (fr) 1997-11-19
DE69406935T2 (de) 1998-07-30
EP0715605A1 (fr) 1996-06-12
DE69406935D1 (de) 1998-01-02
AU7486994A (en) 1995-03-21

Similar Documents

Publication Publication Date Title
US4014766A (en) Electrolytic treatment of waste water
US4623436A (en) Method and apparatus for removing impurities from liquids
US6887368B2 (en) Method and device for electroextraction of heavy metals from technological solutions and wastewater
CA1084868A (en) Water waste treatment with periodic current reversal in production of microbubbles
JP7237209B2 (ja) 水からの物質除去
US20140311960A1 (en) Water treatment device and method
EP1361197A1 (en) Method and apparatus for clarification of water
US4011151A (en) Process for purifying waste water by electrolysis
BE1007411A7 (nl) Werkwijze en inrichting voor de zuivering van water en de bereiding van vaste metaalhydroxyden door elektrolyse.
US4948489A (en) Electrolytic treatment apparatus
US5047126A (en) Method for recovering metal from waste stream
US6254783B1 (en) Treatment of contaminated waste water
US4021319A (en) Electrolytic process for recovery of silver from photographic fixer solution
Yaghmaeian et al. Drinking water softening with electrocoagulation process: Influence of direct and alternating currents as inductive with different arrangement rod electrodes and polarity inverter
DE2421266C3 (de) Vorrichtung zur elektrolytischen Abwasserbehandlung
Cifuentes et al. The use of electrodialysis for separating and concentrating chemical species in acidic Cu–Fe–As–Sb electrolytes
Daneshvar et al. Pretreatment of brackish water using DC-electrocoagulation-method and optimization
JPS588306B2 (ja) 金属塩廃液の浄化装置
Bhattacharyya et al. Charged membrane ultrafiltration of heavy metals from nonferrous metal
RU2048449C1 (ru) Способ опреснения и очистки высокоминерализованной шахтной воды
US11401181B1 (en) Galvanic process for treating aqueous compositions
DE2456058A1 (de) Verfahren und anordnung zum mit dem eisenbeizen verbundenen im kreislauf oder chargenweise durchgefuehrten aufarbeiten von beizendloesungen
EP0659466A1 (en) Process for the purification of acid solutions
RU2301287C2 (ru) Электрохимический способ очистки водных растворов цинка от марганца
DE1517946C (de) Verfahren zum Auftrennen einer Mischung von dialysierbaren Ionen

Legal Events

Date Code Title Description
RE20 Patent expired

Owner name: SOILS N.V.

Effective date: 19990824