AT370703B - METHOD FOR PURIFYING AROMATIC AMINE WASTEWATER - Google Patents

METHOD FOR PURIFYING AROMATIC AMINE WASTEWATER

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AT370703B
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Igor Iosifovich Konstantinov
Antonina Ivanov Kormushechkina
Jury Alexandrovich Avdonin
Vladimir Mortkovich Kotlyarsky
Albert Alexeevich Kim
Nikolai Vasilievich Obraztsov
Alexei Vasilievich Efimov
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Igor Iosifovich Konstantinov
Antonina Ivanov Kormushechkina
Jury Alexandrovich Avdonin
Vladimir Mortkovich Kotlyarsky
Albert Alexeevich Kim
Nikolai Vasilievich Obraztsov
Alexei Vasilievich Efimov
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    • C02F2101/38Organic compounds containing nitrogen

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Description

  

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   Die Erfindung bezieht sich auf Verfahren zur Reinigung von Abwässern von aromatischen
Aminen und kann in Produktionsprozessen zur Gewinnung von aromatischen Aminen und ihren Deri- vaten eingesetzt werden. 



   Bekannt sind Adsorptions-, Extraktions- und chemische Verfahren zur Reinigung von Abwäs- sern von Beimengungen aromatischer Amine. 



   Nachteile der Adsorptions- und Extraktionsverfahren sind ihre beträchtliche Energieintensität,
Mehrstufigkeit und Kompliziertheit der Prozesse der Rückgewinnung von Adsorptions- und Bxtrak-   tionsmitteln.   



   Von den bekannten chemischen Verfahren zur Reinigung von Abwässern sind jene besonders rationell, die auf der Bindung aromatischer Amine mit Formaldehyd unter Bildung fester Fällungs- produkte, die später von den gereinigten Abwässern getrennt werden, beruhen. 



   Als nachteilig bei diesen Verfahren erweist sich ihr relativ nicht hoher Reinigungsgrad : die genannten Verfahren ermöglichen es, den Gehalt an aromatischen Aminen in Abwässern von
3 bis 7 auf 0, 1   g/l   herabzusetzen. 



   Das Ziel der Erfindung besteht in der Beseitigung der genannten Nachteile. 



   Der Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, im Verfahren zur Reinigung von Abwässern von aromatischen Aminen in Gegenwart von Wirkstoffen, die mit Aminen unter Bildung fester Fällungs- produkte reagieren, solche Wirkstoffe zu wählen, die es erlaubten, den Reinigungsgrad wesent- lich zu erhöhen. 



   Diese Aufgabe wird dadurch gelöst, dass ein Verfahren zur Reinigung von Abwässern von aromatischen Aminen durch Zusatz aromatischer Isocyanate, die mit den Aminen unter Bildung fester Fällungsprodukte reagieren, und nachfolgender Abtrennung dieser Fällungsprodukte vorge- schlagen wird, das erfindungsgemäss dadurch gekennzeichnet ist, dass als aromatische Isocyanate aromatische Di- bzw. Polyisocyanate in einem Molverhältnis zu den aromatischen Aminen gleich   1 : 1   bis   30 : 1   eingesetzt werden. 



   Gemäss der US-PS Nr. 2,029, 959 werden Isocyanate zur Reinigung von Abwässern von Aminen eingesetzt. Diese Reinigung erfolgt mit Hilfe von Verbindungen, die eine Gruppe aus drei Atomen, von denen das Zentralatom zwei Doppelbindungen hat, insbesondere eine   NCO-Gruppe,   enthalten. 



   Wie in der US-PS Nr. 2, 029, 959 gezeigt ist, werden durch die Reaktion dieser Verbindungen mit Aminen solche Produkte gebildet, die wasserunlöslich oder wasserlöslich sind, aber keine Un- annehmlichkeiten hervorrufen. Die für die Reinigung verwendeten Verbindungen enthalten nur eine NCO-Gruppe oder eine andere ähnliche Gruppe im Molekül. 



   Im Gegensatz zur in der US-PS Nr. 2, 029, 959 beschriebenen technischen Lösung betrifft die Erfindung ein Verfahren zur Reinigung von Abwässern von Aminen durch Verbindungen, die nicht nur eine   NCO-Gruppe   im Molekül, sondern zwei oder mehr solche Gruppen enthalten,   d. h.   durch   Di- oder   Polyisocyanate. 



   Die Reinigung von Wasser von Aminen durch Di- und Polyisocyanate schafft ganz andere und bessere Möglichkeiten für die Betriebsanwendung des Verfahrens im Vergleich zur Reinigung durch Monoisocyanate. Erstens bilden sich bei der Reaktion von Monoisocyanaten mit Aminen Monomerharnstoffe, von denen viele wasserlöslich sind und unerwünschte Wirkungen für die Umwelt zeigen. Bei der Verwendung von Di- und Polyisocyanaten bilden sich in allen Fällen Polyharnstoffe, die völlig wasserunlöslich sind und nicht mit Abwässern in die Umwelt gelangen. 



   Zweitens werden, wie durch experimentelle Untersuchungen festgestellt werden konnte, Monoisocyanate unter den Bedingungen der Reinigung von Wasser von Aminen in der Regel nach der in der Beschreibung unter II angeführten Reaktionsgleichung hydrolysiert, wodurch zusätzlich Amine entstehen. Darum gelingt es nicht, durch die Verwendung von Monoisocyanaten die Abwässer von Aminen in genügendem Mass zu reinigen. So konnte   z. B.   bei der Reinigung von Abwässern von Anilin durch Zusatz von Phenylisocyanat kein Anilingehalt von unter 60 mg/1 erreicht werden, was man nicht in allen Fällen für befriedigend halten kann.

   Die Hydrolysegeschwindigkeit von Di- und Polyisocyanaten unter den genannten Bedingungen ist niedriger, und durch ihre Verwendung gelingt es, die Abwässer bis zu Konzentrationen kleiner als 1   mg/l   zu reinigen. 
 EMI1.1 
 wässern, die aromatische Amine (Anilin, 3,   4-Dichloranilin,   3-Chlor-4-methylanilin, Diphenylmethan-   diamin-4, 4', Toluylendiamin-2, 4,   ein Gemisch von Polyphenylpolymethylenpolyaminen   u. a.) enthalten,   

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 es ermöglicht, den Gehalt an aromatischen Aminen in Abwässern von einer Konzentration von etwa Tausenden   mg/l   auf eine Konzentration von etwa Dutzenden bzw. einigen   ml/l   herabzusetzen.

   Dabei können der Reinigung sowohl Abwässer ohne andere Beimengungen (ausser Aminen) als auch Abwässer, die   z. B.   mineralische Salze, mineralische Öle, aliphatische Alkohole, Ammoniak und andere Stoffe, deren Reinigungsverfahren bekannt sind, als zusätzliche Beimengen enthalten, unterworfen werden. 



   Das erfindungsgemässe Verfahren ist einfach in technologischer und apparaturmässiger Ausführung. 
 EMI2.1 
 
B.Diphenylmethandiisocyanat-4, 4', Toluylendiisocyanat-2, 4, ein Gemisch von Diphenylmethandiisocyanat- - Isomeren, das sich aus   4, 4'-Isomeren, 2, 4'-Isomeren   und 2,2'-Isomeren zusammenSetzt, ein Ge- misch von Polyphenylpolymethylenpolyisocyanaten   u.   a. verwendet werden. 



   Ein weiteres Merkmal der Erfindung, durch das es möglich ist, die Konzentration an Aminen bis auf Zehntel   mg/l   herabzusetzen (eine Grösse, die der Empfindlichkeitsgrenze der zur An- wendung kommenden analytischen Methoden naheliegt), besteht darin, dass die aromatischen Iso- cyanaten in Form von Lösungen in inerten organischen Lösungsmitteln den Abwässern zuge- setzt werden. 



   Das Einleiten von Isocyanaten als Lösungen verändert wesentlich die Umsetzung von Aminen mit Isocyanaten : wie die Forschungen gezeigt haben, verläuft der Prozess in diesem Fall an Phasen- grenzen, was die Möglichkeit gibt, den Wasserreinigungsgrad bei gleichzeitiger Herabsetzung des
Isocyanatenbedarfs bedeutend zu erhöhen. 



   Als inerte organische Lösungsmittel können in dem erfindungsgemässen Verfahren z. B. Chlor- benzol, Benzol, Toluol, Petroleum und anderes, verwendet werden. 



   Das erfindungsgemässe Verfahren beruht auf einer der schnellsten Reaktionen aromatischer
Isocyanate :   RNH.   +   RNCO-RNHCONHR. (I)   
Die dabei entstehenden Harnstoffderivate mit der Formel RNHCONHR, worin R für aromatisches
Radikal steht, sind wasserunlöslich. 



   Die genannten Harnstoffderivate können nach ihrer Trennung von den Abwässern in Form von Fällungsprodukten zur Verwertung weitergeführt werden,   z. B.   zur Erzeugung von wärmebeständigen Schmiermitteln, zur Gewinnung aromatischer Amine und Isocyanate, und die gereinigten Abwässer werden in die Produktion zur sekundären Verwendung zurückgeführt. 



   Als Nebenprozess verläuft dabei die Hydrolyse aromatischer Isocyanate, dieser Prozess verläuft mit wesentlich geringerer Geschwindigkeit als die Reaktion zwischen Isocyanaten und Aminen. 



  Der Hydrolyseprozess entspricht folgendem Schema : 
RNCO +   HO-RNHCOOH-RNH   +   CO,. (II)   
Die gemäss Reaktion (II) anfallenden aromatischen Amine wirken mit den überschüssigen Isocyanaten zusammen und bilden wasserunlöslich Harnstoffderivate. Hiedurch wird das gesamte in die Abwässer eingeführte Isocyanat zur Bildung von unlöslichen Produkten verbraucht, wodurch die Möglichkeit der Verunreinigung von Abwässern mit Isocyanaten ausgeschlossen wird. 



   Harnstoffderivate, die wie oben erwähnt infolge des Zusammenwirkens aromatischer Isocyanate mit aromatischen Aminen entstehen, werden in Form von Fällungsprodukten von den gereinigten Abwässern nach bekannten Verfahren,   z. B.   mittels Absetzen oder Filtration getrennt. Bei Verwendung inerter organischer Lösungsmittel werden die entstehenden Fällungsprodukte zusammen mit den organischen Lösungsmitteln von den gereinigten Abwässern getrennt, wonach man die Lösungsmittel von den Fällungsprodukten austreibt. 



   Zur besseren Erläuterung der Erfindung werden folgende Beispiele in ihrer konkreten Ausführung angeführt. 

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   Beispiel 1 : Zu 200 ml Abwasser, das 190   mg/l     3, 4-Dichloranilin   enthält, gibt man 5 ml 4%iger Lösung von Diphenylmethandiisocyanat-4, 4'in Chlorbenzol. Das gewonnene Gemisch wird bei einer Temperatur von   90 C   während 1, 5 h vermischt, man nimmt eine Probe der Wasserschicht und filtriert dieselbe. Der Gehalt an 3, 4-Dichloranilin in der Wasserschicht beträgt 1, 6 mg/l. 



   Beispiel 2 : Zu 200 ml Abwasser, das 2000   mg/l   Anilin enthält, werden 10 ml 15%iger Lösung 
 EMI3.1 
 dieselbe. Der Gehalt an Anilin in der Wasserschicht beträgt 37 mg/l. 



   Beispiel 3 : Zu 200 ml Abwasser, das 1850   mg/l   Anilin enthält, werden 10 ml 20%iger Lösung eines Gemisches von Polyphenylpolymethylenpolyisocyanaten in Chlorbenzol, welches 30% NCO-Grup- pen enthält und mittels Phosgenierung der Kondensationsprodukte des Anilins mit Formaldehyd gewonnen wird, zugegeben. Das gewonnene Gemisch wird bei einer Temperatur von 45 bis 500C während 30 min vermischt, man nimmt eine Probe der Wasserschicht und filtriert dieselbe. Der Gehalt an Anilin in der Wasserschicht beträgt 0, 6 mg/l. 



   Beispiel 4 : Zu 200 ml Abwasser, das 1850   mg/l   Anilin enthält, werden 20 ml 20%iger Lösung von Diphenylmethandiisocyanat-4,   4'in   Chlorbenzol zugegeben. Das gewonnene Gemisch wird bei einer Temperatur von   45 C   während 30 min vermischt, man nimmt eine Probe der Wasserschicht und filtriert dieselbe. Der Gehalt an Anilin in der Wasserschicht beträgt 0, 4 mg/l. 



   Beispiel 5 : Zu 200 ml Abwasser, das 1400 mg/1 Anilin, 1400 mg/1 Äthylalkohol, 200 mg/1 Ammoniumhydroxyd, 50000   mg/l   Natriumchlorid, 2000   mg/l   Natriumcarbonat enthält, werden 20 ml 10%iger Lösung von Diphenylmethandiisocyanat-4,   4'in   Chlorbenzol zugegeben. Das gewonnene Gemisch wird bei einer Temperatur von   500C   während 3 h vermischt, man nimmt eine Probe der Wasserschicht und filtriert dieselbe. Der Gehalt an Anilin in der Wasserschicht beträgt 0, 7 mg/l. 



   Beispiel 6 : Zu 200 ml Abwasser, das 190   mg/l     Diphenylmethandiamin-4, 4'   enthält, werden 4 ml 3, 8% iger Lösung von Diphenylmethandiisocyanat-4, 4' in Toluol zugegeben. Das gewonnene Gemisch wird während 2 h bei einer Temperatur von 45 bis   50 C   vermischt, man nimmt eine Probe der Wasserschicht und filtriert dieselbe. Der Gehalt an Diphenylmethandiamin-4,   4'in   der Wasserschicht beträgt 0, 8 mg/l. 



   Beispiel 7 : Zu 200 ml Abwasser, das 2000 mg/1 Toluylendiamin-2, 4 enthält, werden 10 ml 18%iger Lösung von Toluylendiisocyanat-2, 4 in Chlorbenzol zugegeben. Das gewonnene Gemisch wird bei einer Temperatur von 45 bis 500C während 2 h vermischt, man nimmt eine Probe der Wasserschicht und filtriert dieselbe. Der Gehalt an Toluylendiamin-2, 4 in der Wasserschicht beträgt   2, 3 mg/I.    



   Beispiel 8 : Zu 200 ml Abwasser, das 1230   mg/l   eines Gemisches von Polyphenylpolymethylenpolyaminen (Gemisch weist 15% NH 2 -Gruppen auf und wurde durch Kondensation von Anilin mit Formaldehyd erhalten) enthält, werden 2 g eines Gemisches von Polyphenylpolymethylenpolyisocyanaten zugegeben, das   28, 5% NCO-Gruppen   enthält. Das gewonnene Gemisch wird während 2 h bei einer Temperatur von 45 bis   50 C   vermischt, man nimmt eine Probe der Wasserschicht und filtriert dieselbe. Der Gehalt an Gemisch von Polyphenylpolymethylenpolyaminen in der Wasserschicht beträgt 30 mg/l. 



   Beispiel 9 : Zu 200 ml Abwasser, das 190   mg/l     Diphenylmethandiamin-4, 4'enthält,   werden 1, 5 g Diphenylmethandiisocyanat-4, 4'zugegeben. Das gewonnene Gemisch wird bei einer Temperatur von 45 bis   50 C   während 2 h vermischt, man nimmt eine Probe der Wasserschicht und filtriert dieselbe. Der Gehalt an   Diphenylmethandiamin-4, 4'   in der Wasserschicht beträgt 4 mg/l. 



   Beispiel   10 :   Zu 1000 1 Abwasser, das Anilin und ein Gemisch von Polyphenylpolymethylenpolyaminen in einer Menge von 5600   mg/l   (umgerechnet auf Anilin), Methanol-12800   mg/l   und Natrium-   chlorid-168500 mg/l   enthält, werden 50 kg 20%iger Lösung eines Gemisches von Polyphenylpolymethylenpolyisocyanaten, das 30, 5% von   NeO-Gruppen'aufweist,   in Chlorbenzol zugegeben. Das gewonnene Gemisch wird bei einer Temperatur von   600e   während 2, 5 h vermischt, man nimmt eine Probe der Wasserschicht und filtriert dieselbe. Der Gehalt an Aminen in der Wasserschicht umgerechnet auf Anilin beträgt 32 mg/l. 



   Beispiel   11 :   Zu 200 ml Abwasser, das 2000   mg/l   Toluylendiamin-2, 4 enthält, werden 10 ml   L59 iger   Lösung eines Gemisches von   Diphenylmethandiisocyanatisomeren   (Gehalt an Isomeren in 

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 eine Probe der Wasserschicht und filtriert dieselbe. Der Gehalt an Toluylendiamin-2, 4 in der Wasserschicht beträgt 2, 3 mg/l. 



   Beispiel 12 : Zu 200 ml Abwasser, das 610 mg/1 Anilin enthält, werden 5 ml 14%iger Lösung von 3, 5-Dibromtoluylendiisocyanat-2, 4 in Chlorbenzol zugegeben. Das gewonnene Gemisch wird bei einer Temperatur von   160C   während 4 h vermischt, man nimmt eine Probe der Wasserschicht und filtriert dieselbe. Der Gehalt an Anilin in der Wasserschicht beträgt 5 mg/l. 



   Beispiel 13 : Zu 200 ml Abwasser, das 570   mg/l   Toluylendiamin-2, 4 enthält, werden 10 ml 10%iger Lösung von   3,     3'-Dimethyldiphenylmethandiisocyanat-4, 4'in   Chlorbenzol zugegeben. Das 
 EMI4.2 
 serschicht beträgt 62 mg/l. 



    PATENTANSPRÜCHE :    
1. Verfahren zur Reinigung von Abwässern von aromatischen Aminen durch Zusatz aromatischer Isocyanate, die mit den Aminen unter Bildung fester Fällungsprodukte reagieren, und nachfolgender Abtrennung der Fällungsprodukte, dadurch gekennzeichnet, dass als aromatische Isocyanate aromatische   Di- bzw.   Polyisocyanate in einem Molverhältnis zu den aromatischen Aminen gleich   1 : 1   bis   30 : 1   eingesetzt werden. 
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   <Desc / Clms Page number 1>
 



   The invention relates to processes for purifying aromatic waste water
Amines and can be used in production processes to obtain aromatic amines and their derivatives.



   Adsorption, extraction and chemical processes for cleaning wastewater from admixtures of aromatic amines are known.



   Disadvantages of the adsorption and extraction processes are their considerable energy intensity,
Multi-stage and complexity of the processes for the recovery of adsorbents and extractants.



   Of the known chemical processes for the purification of waste water, those are particularly efficient which are based on the binding of aromatic amines with formaldehyde to form solid precipitation products which are later separated from the purified waste water.



   A disadvantage of these processes is their relatively low degree of purification: the processes mentioned make it possible to reduce the aromatic amine content in waste water from
Reduce 3 to 7 to 0.1 g / l.



   The aim of the invention is to eliminate the disadvantages mentioned.



   The object of the invention is to select, in the process for the purification of wastewater from aromatic amines in the presence of active substances which react with amines to form solid precipitation products, those active substances which made it possible to substantially increase the degree of purification.



   This object is achieved in that a process for the purification of wastewater from aromatic amines by adding aromatic isocyanates which react with the amines to form solid precipitation products and subsequent removal of these precipitation products is proposed, which according to the invention is characterized in that as aromatic Isocyanates aromatic di- or polyisocyanates in a molar ratio to the aromatic amines equal to 1: 1 to 30: 1 are used.



   According to US Pat. No. 2,029,959, isocyanates are used for the purification of waste water from amines. This purification is carried out with the aid of compounds which contain a group of three atoms, of which the central atom has two double bonds, in particular an NCO group.



   As shown in US Pat. No. 2,029,959, the reaction of these compounds with amines forms products which are water-insoluble or water-soluble but do not cause any inconvenience. The compounds used for cleaning contain only one NCO group or another similar group in the molecule.



   In contrast to the technical solution described in US Pat. No. 2, 029, 959, the invention relates to a process for the purification of waste water from amines by means of compounds which contain not only one NCO group in the molecule but two or more such groups, d. H. by di- or polyisocyanates.



   The purification of water from amines by di- and polyisocyanates creates completely different and better possibilities for the operational application of the process compared to the purification by monoisocyanates. First, the reaction of monoisocyanates with amines forms monomer ureas, many of which are water soluble and have undesirable environmental effects. When di- and polyisocyanates are used, polyureas are formed in all cases, which are completely insoluble in water and do not get into the environment with waste water.



   Secondly, as was found by experimental investigations, monoisocyanates are usually hydrolyzed under the conditions of the purification of water from amines in accordance with the reaction equation given in the description under II, whereby additional amines are formed. It is therefore not possible to purify amine wastewater to a sufficient degree by using monoisocyanates. So z. B. in the purification of waste water from aniline by adding phenyl isocyanate no aniline content of less than 60 mg / 1 can be achieved, which cannot be considered satisfactory in all cases.

   The rate of hydrolysis of di- and polyisocyanates is lower under the conditions mentioned, and their use makes it possible to purify the waste water down to concentrations of less than 1 mg / l.
 EMI1.1
 water containing aromatic amines (aniline, 3, 4-dichloroaniline, 3-chloro-4-methylaniline, diphenylmethane diamine-4, 4 ', toluenediamine-2, 4, a mixture of polyphenylpolymethylene polyamines, etc.),

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 it enables the content of aromatic amines in waste water to be reduced from a concentration of around thousands of mg / l to a concentration of around dozen or a few ml / l.

   The cleaning can both waste water without other admixtures (except amines) as well as waste water, the z. B. mineral salts, mineral oils, aliphatic alcohols, ammonia and other substances, the cleaning process of which are known to contain additional admixtures.



   The method according to the invention is simple in terms of technology and apparatus.
 EMI2.1
 
B. Diphenylmethane diisocyanate-4,4 ', tolylene diisocyanate-2,4, a mixture of diphenylmethane diisocyanate isomers, which is composed of 4,4'-isomers, 2,4'-isomers and 2,2'-isomers, a Ge - Mix of polyphenylpolymethylene polyisocyanates u. a. be used.



   Another feature of the invention, by means of which it is possible to reduce the concentration of amines to tenths of a mg / l (a quantity which is close to the sensitivity limit of the analytical methods used) is that the aromatic isocyanates in the form of solutions in inert organic solvents are added to the waste water.



   The introduction of isocyanates as solutions significantly changes the reaction of amines with isocyanates: as the research has shown, the process in this case runs at phase boundaries, which makes it possible to reduce the degree of water purification while reducing the
To increase isocyanate requirements significantly.



   As inert organic solvents in the inventive method, for. As chlorobenzene, benzene, toluene, petroleum and others can be used.



   The method according to the invention is based on one of the fastest aromatic reactions
Isocyanates: RNH. + RNCO-RNHCONHR. (I)
The resulting urea derivatives with the formula RNHCONHR, where R is aromatic
Radical stands are water-insoluble.



   The urea derivatives mentioned can be continued after their separation from the waste water in the form of precipitation products for recycling, for. B. for the production of heat-resistant lubricants, for the production of aromatic amines and isocyanates, and the purified waste water is returned to production for secondary use.



   As a side process, the hydrolysis of aromatic isocyanates takes place, this process takes place at a much slower rate than the reaction between isocyanates and amines.



  The hydrolysis process corresponds to the following scheme:
RNCO + HO-RNHCOOH-RNH + CO ,. (II)
The aromatic amines obtained according to reaction (II) interact with the excess isocyanates and form water-insoluble urea derivatives. As a result, all of the isocyanate introduced into the waste water is used to form insoluble products, thereby eliminating the possibility of contaminating waste water with isocyanates.



   Urea derivatives, which arise as mentioned above as a result of the interaction of aromatic isocyanates with aromatic amines, are in the form of precipitation products from the purified waste water by known processes, for. B. separated by settling or filtration. If inert organic solvents are used, the resulting precipitation products are separated from the purified waste water together with the organic solvents, after which the solvents are driven off from the precipitation products.



   To better explain the invention, the following examples are given in their concrete implementation.

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   Example 1: To 200 ml of wastewater containing 190 mg / l of 3,4-dichloroaniline are added 5 ml of a 4% solution of 4,4'-diphenylmethane diisocyanate in chlorobenzene. The mixture obtained is mixed at a temperature of 90 ° C. for 1.5 hours, a sample of the water layer is taken and the same is filtered. The 3, 4-dichloroaniline content in the water layer is 1.6 mg / l.



   Example 2: 10 ml of 15% solution become 200 ml of waste water containing 2000 mg / l aniline
 EMI3.1
 the same. The aniline content in the water layer is 37 mg / l.



   EXAMPLE 3 10 ml of a 20% solution of a mixture of polyphenylpolymethylene polyisocyanates in chlorobenzene, which contains 30% NCO groups and is obtained by phosgenation of the condensation products of the aniline with formaldehyde, are added to 200 ml of waste water which contains 1850 mg / l aniline , admitted. The mixture obtained is mixed at a temperature of 45 to 500 ° C. for 30 minutes, a sample of the water layer is taken and the same is filtered. The aniline content in the water layer is 0.6 mg / l.



   Example 4: 20 ml of 20% solution of 4,4'-diphenylmethane-4,4'-in chlorobenzene are added to 200 ml of waste water containing 1850 mg / l aniline. The mixture obtained is mixed at a temperature of 45 ° C. for 30 minutes, a sample of the water layer is taken and the same is filtered. The aniline content in the water layer is 0.4 mg / l.



   Example 5: To 200 ml of wastewater containing 1400 mg / 1 aniline, 1400 mg / 1 ethyl alcohol, 200 mg / 1 ammonium hydroxide, 50000 mg / l sodium chloride, 2000 mg / l sodium carbonate, 20 ml 10% solution of diphenylmethane diisocyanate 4,4 'in chlorobenzene added. The mixture obtained is mixed at a temperature of 500 ° C. for 3 hours, a sample of the water layer is taken and the same is filtered. The aniline content in the water layer is 0.7 mg / l.



   Example 6: 4 ml of 3.8% solution of diphenylmethane diisocyanate-4,4 'in toluene are added to 200 ml of wastewater containing 190 mg / l diphenylmethane diamine 4,4'. The mixture obtained is mixed for 2 hours at a temperature of 45 to 50 ° C., a sample of the water layer is taken and the same is filtered. The content of diphenylmethanediamine-4,4 'in the water layer is 0.8 mg / l.



   Example 7: 10 ml of 18% solution of tolylene diisocyanate 2,4 in chlorobenzene are added to 200 ml wastewater containing 2000 mg / l toluenediamine-2,4. The mixture obtained is mixed at a temperature of 45 to 500 ° C. for 2 hours, a sample of the water layer is taken and the same is filtered. The toluenediamine-2,4 content in the water layer is 2.3 mg / l.



   Example 8: To 200 ml of waste water containing 1230 mg / l of a mixture of polyphenylpolymethylene polyamines (mixture has 15% NH 2 groups and was obtained by condensation of aniline with formaldehyde), 2 g of a mixture of polyphenylpolymethylene polyisocyanates are added, the 28th , 5% contains NCO groups. The mixture obtained is mixed for 2 hours at a temperature of 45 to 50 ° C., a sample of the water layer is taken and the same is filtered. The content of the mixture of polyphenylpolymethylene polyamines in the water layer is 30 mg / l.



   Example 9: 1.5 g of diphenylmethane diisocyanate-4,4 'are added to 200 ml of wastewater containing 190 mg / l diphenylmethane diamine-4,4'. The mixture obtained is mixed at a temperature of 45 to 50 ° C. for 2 hours, a sample of the water layer is taken and the same is filtered. The content of diphenylmethanediamine-4,4 'in the water layer is 4 mg / l.



   Example 10: 50 kg 20 become 1000 1 wastewater containing aniline and a mixture of polyphenylpolymethylene polyamines in an amount of 5600 mg / l (converted to aniline), methanol-12800 mg / l and sodium chloride-168500 mg / l % solution of a mixture of polyphenylpolymethylene polyisocyanates containing 30.5% of NeO groups in chlorobenzene was added. The mixture obtained is mixed at a temperature of 600e for 2.5 hours, a sample of the water layer is taken and the same is filtered. The content of amines in the water layer, converted to aniline, is 32 mg / l.



   Example 11: 10 ml of L59 solution of a mixture of diphenylmethane diisocyanate isomers (content of isomers in.) Are added to 200 ml of wastewater which contains 2,000 mg / l of toluenediamine-2,4

 <Desc / Clms Page number 4>

 
 EMI4.1
 a sample of the water layer and filter it. The toluenediamine-2,4 content in the water layer is 2.3 mg / l.



   Example 12: 5 ml of 14% solution of 3,5-dibromotoluenediisocyanate-2,4 in chlorobenzene are added to 200 ml of waste water containing 610 mg / l of aniline. The mixture obtained is mixed at a temperature of 160 ° C. for 4 hours, a sample of the water layer is taken and the same is filtered. The aniline content in the water layer is 5 mg / l.



   Example 13: 10 ml of 10% strength solution of 3,3'-dimethyldiphenylmethane diisocyanate-4,4'in chlorobenzene are added to 200 ml of wastewater containing 570 mg / l toluenediamine-2,4. The
 EMI4.2
 layer is 62 mg / l.



    PATENT CLAIMS:
1. A process for the purification of waste water from aromatic amines by adding aromatic isocyanates which react with the amines to form solid precipitation products, and subsequent separation of the precipitation products, characterized in that aromatic di- or polyisocyanates are used as aromatic isocyanates in a molar ratio to the aromatic ones Amines equal to 1: 1 to 30: 1 can be used.
 EMI4.3


 

Claims (1)

in Form von Lösungen in inerten organischen Lösungsmitteln den Abwässern zugesetzt werden. be added to the waste water in the form of solutions in inert organic solvents. 4. Verfahren nach Anspruch 3, dadurch gekennzeichnet, dass als inertes organisches Lösungsmittel Chlorbenzol, Benzol, Toluol oder Petroleum verwendet wird.  4. The method according to claim 3, characterized in that chlorobenzene, benzene, toluene or petroleum is used as the inert organic solvent.
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