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Zur Anreicherung von UZ35 Umsind zur Zeit für die praktische Durchführung zwei Verfahren vorgesehen bzw. in Anwendung. Beide Verfahren basieren auf der Verwendung des leicht verdampfbaren Uranhexafluorids
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Das in den USA ausgeübte Thermodiffusionsverfahren macht sich die Erkenntnis zunutze, dass Isotope mit geringerem Massengewicht durch eine geeignete Membram schneller diffundieren als solche mit grösserem Gewicht. Man erhält auf diese Weise von einer Diffusionszelle zur andern ansteigende Werte des Isotops Uin dem Gasgemisch von Uranhexafluorid.
Das zweite Verfahren, das für die Anreicherung vorgesehen ist, verwendet als Trennmittel eine Gaszentrifuge, der das Uranhexafluorid zugeführt wird.
Beide Verfahren erfordern hohen Energieaufwand.
Es wurde nun gefunden, dass auch die Gravitationskraft für eine Anreicherung des Isotops U in U herangezogen werden kann. Nach dem erfindungsgemässen Verfahren wird von Uransalzen von Mineralsäuren, die neben U238einen Anteil an dem Isotop tf35 haben und in nicht wasserähnlichen organischen Lösungsmitteln gelöst oder aus einer Lösung solcher in Wasser extrahiert wurden, ausgegangen und werden diese Lösungen oder Extrakte in Ruhestellung längere Zeit der Gravitationskraft unterworfen.
Diesbezüglich wäre auf die allgemein gültige Regel zu verweisen, dass Sedimentationen nur aus Aufschwemmungen erfolgen können und nur, wenn diese mikroskopisch auflösbar sind und dementsprechend in colloidalen Lösungen keine Sedimentationen zustandekommen können.
Es hat sich jedoch gezeigt und darauf abzielende Untersuchungen haben es bestätigt, dass auch in colloidalen Lösungen unter dem Einfluss der Gravitationskraft Sedimentationserscheinungen nachgewiesen werden können, wenn einzelne Flüssigkeitsschichten längere Zeit der Ruhe überlassen sind und deren Gesamtmenge grössenordnungsmässig in Dimensionen vorliegt, wie sie in Fabrikationsbetrieben üblich ist.
Die so gewonnenen Erkenntnisse bilden mit den vorher angeführten Voraussetzungen die Grundlage für das erfindungsgemässe Verfahren. Nach diesem werden Lösungen von Uransalzen in nicht wasserähnlichen organischen Lösungsmitteln in Schichten längere Zeit einem Ruhezustand unterworfen, so dass die Gravitationskraft wirksam werden kann, da die Salze nicht dissoziert und ihre Molekularbewegungen durch die sie umgebenden organischen Moleküle abgebremst sind. Da die Gravitationskraft mit dem Quadrat der Entfernung von der Erdoberfläche abnimmt, müssen alle Flüssigkeitsschichten der Uransalzlösung, die zum Aufbau von Flüssigkeitssäulen, die wie nachstehend beschrieben, zu Batterien zusammengefasst werden, dienen, dieser Vorgangsweise unterworfen werden.
Die schematische Skizze der Zeichnung zeigt eine erfindungsgemässe Vorrichtung und veranschaulicht die Art, wie der Verfahrensvorgang abläuft.
Als nicht wasserähnliche organische Lösungsmittel kann neben andern eine Lösung von Tributylphosphat in paraffinischen Kohlenwasserstoffen, wie n Dodecan Anwendung finden.
Lösungen dieser Art werden in zylindrische Gefässe gepumpt, von denen jeweils mehrere zu einer Batterie zusammengefasst sind. Durchmesser und Höhe der Gefässe sowie die Anzahl dieser richten sich nach den auf eine Anreicherung von U ausgerichteten wirtschaftlichen Erfordernissen. Nach Auffüllung des ersten Gefässes wird unterhalb des Flüssigkeitsspiegels über eine Ringleitung-R-eine entsprechende Menge mittels Rohrleitung und Pumpe-P-dem folgenden Gefäss über eine Ringleitung in Bodennähe zugeführt. Dieser Vorgang wiederholt sich bis auch das zweite und die folgenden Gefässe mit der gleichen Flüssigkeitsmenge angefüllt sind.
Der mit den Dämpfen der organischen Stoffe und Stickstoff erfüllte Raum der Gefässe oberhalb des Flüssigkeitsspiegels ist mit den nachfolgenden durch eine waagrechte Gasleitung (ai, a2) mit Ventil (b,) verbunden. Dieses schliesst sich, gesteuert durch die Pumpe, wenn diese zur Auffüllung des folgenden Gefässes automatisch eingeschaltet
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Reihenfolge.
Aus dem Gasraum des ersten Gefässes führt eine Leitung als Verlängerung der die Gefässe verbindenden waagrechten Leitungen zu einem Vorratsbehälter --N--, der gasförmigen Stickstoff bei Atmosphärendruck enthält und durch eine Rohrleitung-n-mit dem in Betrieb befindlichen Absorber in Verbindung steht, der die organischen Bestandteile des Gasgemisches aufnimmt, so dass der erforderliche Stickstoff im Kreislauf geführt werden kann. Bevor der Stickstoff durch Absinken des Flüssigkeitsspiegels eines der Gefässe in den Gasraum des ersten Gefässes gesaugt wird, durchstreift er einen Behälter, in dem er z. B. thermoelektrisch auf genau die gleiche Temperatur gebracht wird, wie sie Extrakte und Gasräume aufweisen.
Auch der ursprüngliche Lösungsmittelextrakt muss vor dem Einspeisen in das erste Gefäss einer solchen Behandlung unterzogen werden. - Tem- peraturgefälle, die zu Wärmeströmungen führen, müssen vermieden werden. Daher müssen die metallischen Gefässe innen und aussen mit einer Kunststoffschicht überzogen sein, die eine maximale Wärmeisolation gewährleistet. Das Gleiche gilt für Rohrleitungen, Ventile und Pumpen des Systems.
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Je nach Art der zur Anwendung gelangenden nicht wasserähnlichen organischen Lösungsmittel oder eines Gemisches solcher, muss die Temperatur der Lösung oder des Extraktes so gewählt werden, dass bei möglichst geringen Verdunstungsverlusten die Konzentrationen der Uransalze in den Lösungen oder Extrakten zu einem wirtschaftlichen Effekt der Anreicherung des Isotops U235 führen.
Die in dem nachfolgenden Beispiel angeführten Zahlen stellen abgerundete Annäherungswerte dar.
Nachdem vor Inbetriebnahme einer Batterie die Luft aus allen Gefässen und Rohrleitungen dieser durch Stickstoff verdrängt wurde, wird aus einem Tank --T-- jeweils ein Bruchteil der für ein Gefäss vorgesehenen
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in die Sammelleitung (s) gelangen können. Diese führt zu einem der beiden in Betrieb befindlichen Absorber --A1 und A2--, Nach Passieren des Adsorbers wird der von organischen Gasen freie Stickstoff über die Rohrleitung - n-- dem Stickstofftank --N-- zugeleitet.
Jedes Gefäss wird nach dem Auffüllen des ersten unter Verwendung bekannter Massnahmen so lange nachgefüllt, bis sich in den Gefässen der Batterie volumenmässig die gleiche Flüssigkeitsmenge befindet wie in dem Gefäss Wenn man beispielsweise aus dem in 5 Portionen von je 3 m aufgefüllten ersten Gefäss eine Menge von 3 m in das zweite Gefäss über Pumpe --p1-- geöffnete Ventile --d 1und c 1--und geschlossenes Ventil --b1-- der Leitung --a1-- pumpt oder in den ersten zwei Auffüllvor-
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Gefäss in das folgende befördert wird. Bei jedem Auffüllvorgang für eines der Gefässe müssen die Ventile --b, b, b-usw. der Leitung-al und a-usw. der vorangehenden Gefässe geöffnet sein, so dass Stickstoff zur Ausgleichung des Druckgefälles nachströmen kann.
Es sollen nun 10 Gefässe, von denen jedes die vorge-
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werden, den vorhergehenden Angaben entsprechend, vor einem weiteren Auffüllvorgang 3000 1 in einen Vorrats- tank-v-abgelassen, von dem aus der Extrakt weiterverarbeitet oder mittels einer Leitung, Pumpe und nachfolgendem Ventil der zweiten Batterie zugeführt wird.
Insgesamt müssen 10 Batterien in Betrieb genommen werden, um eine Anreicherung von 1% u, bezogen auf die je m3 enthaltene Menge U, zu erhalten, so dass sich nach Weiterverarbeitung im Endergebnis mit einem Urandioxyd mit 20/0 IfS ergibt, wenn in den für das Verfahren zur Anwendung gelangenden Uransalzen, bezogen auf die Menge u, zirka buzz enthalten war.
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fässe zu errichten, wobei je nach den Ausmassen der zur Verfügung stehenden Grundfläche die Zusammenfassung der Gefässe zu einer Fabrikationseinheit auch in andern Zahlenverhältnissen erfolgen kann.
PATENTANSPRÜCHE :
1. Verfahren zur Anreicherung des Uranisotops U in U2 bei Verwendung der Uransalze von Mineralsäuren, die neben U einenAnteil des Isotops U enthalten und in nicht wasserähnlichen organischen Lösungsmitteln gelöst oder aus wässerigen Lösungen der Mineralsalze des Urans extrahiert wurden, dadurch ge- kennzeichnet, dass die Lösungen oder Extrakte in nicht wasserähnlichen organischen Lösungsmitteln in Ruhestellung längere Zeit der Gravitation unterworfen werden.
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aufgebaut wird, indem man Teilmengen in bestimmten Zeitabständen von unten zuführt, und dass die oberste Teilmenge der Flüssigkeitssäule abgezogen und einer nachfolgenden Flüssigkeitssäule zugeführt wird.
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To enrich UZ35 Ums, two procedures are currently planned or in use for practical implementation. Both processes are based on the use of the easily vaporizable uranium hexafluoride
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The thermal diffusion process used in the USA makes use of the knowledge that isotopes with a lower mass weight diffuse faster through a suitable membrane than those with a greater weight. In this way, increasing values of the isotope U in the gas mixture of uranium hexafluoride are obtained from one diffusion cell to the other.
The second process, which is intended for the enrichment, uses a gas centrifuge as a separating agent, to which the uranium hexafluoride is fed.
Both methods require a lot of energy.
It has now been found that the gravitational force can also be used to enrich the isotope U in U. The process according to the invention is based on uranium salts of mineral acids which, in addition to U238, have a proportion of the isotope tf35 and which have been dissolved in non-water-like organic solvents or extracted from a solution of such in water, and these solutions or extracts are subjected to the force of gravity for a longer period of time when at rest .
In this regard, reference should be made to the generally applicable rule that sedimentations can only occur from suspensions and only if they can be broken down under the microscope and accordingly no sedimentation can occur in colloidal solutions.
However, it has been shown and investigations aimed at this have confirmed that sedimentation phenomena can also be detected in colloidal solutions under the influence of the gravitational force, if individual liquid layers are left to rest for a long time and their total amount is of the order of magnitude that is common in manufacturing plants is.
The knowledge gained in this way, together with the aforementioned requirements, form the basis for the method according to the invention. After this, solutions of uranium salts in non-water-like organic solvents in layers are subjected to a state of rest for a long time, so that the gravitational force can take effect, since the salts are not dissociated and their molecular movements are slowed down by the organic molecules surrounding them. Since the gravitational force decreases with the square of the distance from the earth's surface, all liquid layers of the uranium salt solution, which are used to build up liquid columns, which are combined into batteries as described below, must be subjected to this procedure.
The schematic sketch of the drawing shows a device according to the invention and illustrates the way in which the process takes place.
A solution of tributyl phosphate in paraffinic hydrocarbons, such as dodecane, can be used as an organic solvent that is not similar to water.
Solutions of this type are pumped into cylindrical vessels, several of which are combined to form a battery. The diameter and height of the vessels and the number of these depend on the economic requirements aimed at enriching U. After the first vessel has been filled up, a corresponding amount is fed to the following vessel via a ring line-R- by means of a pipeline and pump-P-below the liquid level via a ring line near the bottom. This process is repeated until the second and subsequent vessels are filled with the same amount of liquid.
The space in the vessels above the liquid level, filled with the vapors of organic substances and nitrogen, is connected to the following by a horizontal gas line (ai, a2) with valve (b,). This closes, controlled by the pump, when it is switched on automatically to fill the next container
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Sequence.
A line leads from the gas space of the first vessel as an extension of the horizontal lines connecting the vessels to a storage container --N-- which contains gaseous nitrogen at atmospheric pressure and which is connected through a pipe-n-with the absorber in operation, the absorbs the organic components of the gas mixture so that the required nitrogen can be circulated. Before the nitrogen is sucked into the gas space of the first vessel due to the drop in the liquid level of one of the vessels, it roams through a container in which it is held e.g. B. is thermoelectrically brought to exactly the same temperature as extracts and gas spaces have.
The original solvent extract must also be subjected to such a treatment before being fed into the first vessel. - Temperature gradients that lead to heat flows must be avoided. The metallic vessels must therefore be covered with a plastic layer on the inside and outside, which ensures maximum thermal insulation. The same applies to the piping, valves and pumps in the system.
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Depending on the type of non-water-like organic solvent used or a mixture of these, the temperature of the solution or the extract must be selected so that the concentrations of the uranium salts in the solutions or extracts have an economic effect of enriching the isotope with the lowest possible evaporation losses U235 lead.
The numbers given in the following example are rounded approximate values.
After the air from all vessels and pipelines has been displaced by nitrogen before a battery is put into operation, a tank --T-- becomes a fraction of that intended for a vessel
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can get into the collecting line (s). This leads to one of the two absorbers in operation - A1 and A2--. After passing through the adsorber, the nitrogen, which is free of organic gases, is fed to the nitrogen tank --N-- via the pipe - n--.
After the first one has been filled, each vessel is refilled using known measures until the volume of liquid in the battery vessels is the same as that in the vessel. For example, if the first vessel is filled in 5 portions of 3 m each, a quantity of 3 m into the second vessel via pump --p1-- open valves --d 1 and c 1 - and closed valve --b1-- of line --a1-- or in the first two filling pre-
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Vessel is transported into the following. Valves --b, b, b-etc. must be used for each filling process for one of the vessels. the line-al and a-etc. of the preceding vessels must be open so that nitrogen can flow in to equalize the pressure drop.
There should now be 10 vessels, each of which has the
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are, according to the preceding information, drained into a storage tank-v-before another filling process 3000 1, from which the extract is further processed or fed to the second battery by means of a line, pump and subsequent valve.
A total of 10 batteries must be put into operation in order to obtain an enrichment of 1% u, based on the amount of U contained per m3, so that after further processing the final result is with a uranium dioxide with 20/0 IfS, if in the for the method for applying uranium salts, based on the amount u, contained approximately buzz.
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to erect vessels, whereby, depending on the size of the available floor space, the vessels can be combined into one manufacturing unit in different numerical ratios.
PATENT CLAIMS:
1. A process for the enrichment of the uranium isotope U in U2 when using the uranium salts of mineral acids, which contain a portion of the isotope U in addition to U and were dissolved in non-water-like organic solvents or extracted from aqueous solutions of the mineral salts of uranium, characterized in that the Solutions or extracts in non-water-like organic solvents are subjected to gravity for a long time in the resting position.
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is built up by supplying partial amounts from below at certain time intervals, and that the uppermost partial amount of the liquid column is drawn off and fed to a subsequent liquid column.
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