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Verfahren und Vorrichtung zur Gasführung in katalytischen Hochdrucksyntheseanlagen, beispielsweise für die Ammoniaksynthese
Bei katalytischenAmmoniak-Hochdrucksyntheseanlagen mit mehreren hintereinander angeordneten axial durchströmten Katalysatorlagen ist bekannt, im Sinne der Strömungsrichtung des zur Umsetzung gelangenden Gases eine Endkatalysatorlage zu schalten, die im Verhältnis zu den vorhergehenden Lagen
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sehr niedrig ist.
Es ist weiters bekannt, dass der Druckverlust in einem solchen Syntheseofen in erster Linie vom Katalysator verursacht wird und dass die lange Endkatalysatorlage massgeblich an dem Druckverlust des Ofens beteiligt ist.
Anderseits sind auch Öfen mit 2 Katalysatorlagen beschrieben, die vom Synthesegas nur radial durchströmt werden, um den Druckverlust des Katalysatorbettes herabzusetzen. Bei dieser Bauweise strömt das Synthesegas radial vom Zentrum nach aussen und in der nächsten Schicht von aussen nach innen durch das Katalysatorbett.
Durch diese Gasführung treten aber bei der Formierung des Kontaktes unangenehme Nebenerscheinungen auf. Durch die Strömung des Gases von aussen nach innen bilden sich innen viel grössere Gasgeschwindigkeiten aus, dadurch wird in der Zeiteinheit eine wesentlich grössere Menge an Wasserstoff mit dem Katalysator in Berührung gebracht, so dass auch bei etwas geringerer Temperatur eine beträchtliche Reduktion des Kontaktes stattfindet. Da dadurch die Reduktion teilweise auch gegen die Gasströmungsrichtung erfolgt, ist der innenliegende Kontakt bereits aktiv, während der in der Aussenschicht noch reduziert werden muss. Durch die Formierung des äusseren inaktiven Katalysators entsteht aber Wasser, das dann mit dem Formierungsgas nach innen strömt, wodurch der innenliegende, bereits reduzierte Kontakt eine starke Schädigung seiner Aktivität erfährt.
Der Einsatz des Radialstromes käme ausserdem infolge der kurzen radialen Weglänge nur für sehr grosse Einheiten in Frage und abgesehen von den Formierungsschwierigkeiten des Katalysators wäre der konstruktive Aufwand für diese Bauart besonders hoch.
Es wurde nun gefunden, dass durch die Kombination von Axialstrom in den ersten Katalysatorlagen und Radialstrom in der Endkatalysatorlage eine schädliche Gasführung von aussen nach innen vermieden werden kann und trotzdem ein geringerer Druckverlust gegenüber den bekannten, nur axial durchströmten Öfen zu verzeichnen ist. Auf diese Weise gelingt es auch hier, den Umsatz wesentlich zu erhöhen, da es durch den Radialstrom in der Endkatalysatorlage möglich wird, dort Katalysatoren mit geringerer Korngrösse und daher grösserer Aktivität zur Ausreaktion des Gasgemisches einzusetzen, ohne den Druckverlust zu erhöhen und ohne zu Beginn der Reaktion auf die axiale Durchströmung von Katalysatorlagen mit zwischengeschalteten Kühlzonen verzichten zu müssen.
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Gegenstand der Erfindung ist demnach ein Verfahren zur Gasführung in katalytischen Hochdrucksyntheseanlagen, beispielsweise für die Ammoniaksynthese mit zwei oder mehreren voneinander getrennten, im Gasweg hintereinander angeordneten Katalysatorlagen, das dadurch gekennzeichnet ist, dass das in einer oder mehreren vorangehenden, in Axialrichtung durchströmten Katalysatorlagen teilweise ausreagierte Synthesegasgemisch durch eine Endkatalysatorlage, deren Länge etwa das 4- bis 6fache des inneren Ofendurchmessers beträgt, im Radialstrom von innen nach aussen geführt wird.
Um den Reaktionsablauf schneller und vollständiger zu gestalten, wird allgemein, wie schon erwähnt, die Verwendung einer möglichst geringen Katalysatorkorngrösse in der Endkatalysatorlage angestrebt. Der Einsatz von Katalysatoren mit kleinen Korngrössen ist aber nur deshalb möglich, weil beim Radialstrom der Druckverlust wesentlich geringer ist als beim Axialstrom und daher der durch den feineren Katalysator verursachte höhere Druckverlust geduldet werden kann.
Durch die Gasführung in Radialrichtung von innen nach aussen treten bei der Formierung des Katalysators keine Schwierigkeiten auf, da das Gas den Kontakt so durchströmt, dass die Formierung gleichmässig erfolgt und das entstehende Wasser mit dem Gas nur auf noch nicht reduzierten Kontakt auftrifft.
Das erfindungsgemässe Verfahren soll an Hand der Zeichnungen, die Beispiele für eine geeignete Vorrichtung zur Durchführung des Verfahrens darstellt, erläutert werden.
Das teilweise ausreagierte Synthesegasgemisch kommt aus den axial durchströmten vorangeschal-
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zwischen zwei konzentrisch angeordneten gelochten Blechmänteln --1 und 2--und ist oben mit dem Behälterboden --3-- und unten mit dem Behälterboden --4-- abgeschlossen.
Das völlig ausreagierte Synthesegas tritt dann bei --8-- aus der Endkatalysatorlage aus und durchströmt den angeschlossenen Wärmetauscher. In den Zeichnungen bedeutet --6-- ein zentrales Gasführungsrohr für das im Hauptwärmetauscher vorgewärmte Frischgas, das zur Eingangskatalysatorlage geführt wird.
Ausserdem sind in den Fig. 1 bis 3 weitere Möglichkeiten angedeutet, wie das Reaktionsgas zwischen den einzelnen Katalysatorlagen abgekühlt werden kann. Dadurch wird gezeigt, dass die erfindungsgemässe Gasführung und die hiezu dienende apparative Anordnung unabhängig von verschiedenen Betriebsweisen eines solchen Mehrschichtenreaktors anwendbar sind. Prinzipiell kann jede übliche Ausgestaltung, wie sie bei bekannten axial durchströmten Ammoniak-Syntheseöfen angewendet wird, auch für die oberen axial durchströmten Katalysatorlagen dienen.
Um beim Radialstrom einen möglicherweise, durch das Absinken des Katalysators in der Endkatalysatorlage auftretenden Gaskurzschluss zu vermeiden, sind erfindungsgemäss unterhalb des oberen Behälterbodens --3-- konzentrisch zur Achse ein oder mehrere in sich geschlossene Blechringe --5-- angeordnet, die nach Massgabe der zu erwartenden Setzung in die Katalysatorschicht eintauchen.
Beispiel : Unter Verwendung einer Vorrichtung für die Ammoniaksynthese der in Fig. 3 gezeigten Art werden 70000 Nm3/h eines Synthesegasgemisches durch die ersten beiden Katalysatorlagen axial und durch die Endkatalysatorlage radial von innen nach aussen geführt. Die Ammoniak-Synthese wird bei 300 atm unter Verwendung eines Katalysators mit einer durchschnittlichen Korngrösse von 6 mm und bei einer Temperatur von 400 bis 500 C vorgenommen.
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Method and device for conducting gas in catalytic high-pressure synthesis plants, for example for ammonia synthesis
In catalytic ammonia high-pressure synthesis plants with several successively arranged axially flowed through catalyst layers, it is known to switch one end catalyst layer in relation to the previous layers in the sense of the flow direction of the gas to be converted
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is very low.
It is also known that the pressure loss in such a synthesis furnace is primarily caused by the catalyst and that the long end catalyst layer is a major factor in the pressure loss in the furnace.
On the other hand, ovens with 2 catalyst zones are also described, through which the synthesis gas only flows radially in order to reduce the pressure loss of the catalyst bed. With this construction, the synthesis gas flows radially outwards from the center and in the next layer from the outside inwards through the catalyst bed.
However, this gas flow leads to unpleasant side effects when the contact is formed. The flow of the gas from the outside to the inside results in much higher gas velocities inside, which means that a significantly larger amount of hydrogen is brought into contact with the catalyst in a unit of time, so that a considerable reduction in contact occurs even at a somewhat lower temperature. Since this means that the reduction is also partly against the direction of gas flow, the internal contact is already active, while the contact in the outer layer still has to be reduced. However, the formation of the outer inactive catalyst produces water, which then flows inwards with the formation gas, as a result of which the internal, already reduced contact is severely impaired in its activity.
In addition, due to the short radial path length, the use of the radial flow would only be possible for very large units, and apart from the formation difficulties of the catalytic converter, the design effort for this type of construction would be particularly high.
It has now been found that the combination of axial flow in the first catalyst layers and radial flow in the end catalyst layer can avoid harmful gas flow from the outside to the inside and nevertheless a lower pressure loss compared to the known ovens with only axial flow. In this way, it is also possible here to increase the conversion significantly, since the radial flow in the end catalyst layer makes it possible to use catalysts with a smaller particle size and therefore greater activity for the reaction of the gas mixture without increasing the pressure loss and without at the beginning of the To have to do without reaction to the axial flow through catalyst layers with intermediate cooling zones.
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The invention accordingly relates to a method for conducting gas in catalytic high-pressure synthesis plants, for example for ammonia synthesis with two or more separate catalyst layers arranged one behind the other in the gas path, which is characterized in that the synthesis gas mixture partially reacted in one or more preceding catalyst layers through which there is axial flow through an end catalyst layer, the length of which is approximately 4 to 6 times the inner furnace diameter, is guided in a radial flow from the inside to the outside.
In order to make the course of the reaction faster and more complete, the aim is generally, as already mentioned, to use the smallest possible catalyst particle size in the end catalyst layer. The use of catalysts with small grain sizes is only possible because the pressure loss in radial flow is significantly lower than in axial flow and therefore the higher pressure loss caused by the finer catalyst can be tolerated.
The gas flow in the radial direction from the inside to the outside means that there are no difficulties in the formation of the catalyst, since the gas flows through the contact in such a way that the formation takes place evenly and the water that forms with the gas only makes contact with the gas that has not yet been reduced.
The method according to the invention will be explained with reference to the drawings, which represent examples of a suitable device for performing the method.
The partially reacted synthesis gas mixture comes from the axially flowed through
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between two concentrically arranged perforated sheet metal jackets --1 and 2 - and is closed at the top with the container bottom --3-- and at the bottom with the container bottom --4--.
The fully reacted synthesis gas then emerges from the end catalyst layer at --8-- and flows through the connected heat exchanger. In the drawings, --6-- means a central gas pipe for the fresh gas preheated in the main heat exchanger, which is led to the inlet catalyst layer.
In addition, further possibilities are indicated in FIGS. 1 to 3 as to how the reaction gas can be cooled between the individual catalyst zones. This shows that the gas guide according to the invention and the apparatus arrangement to be used can be used independently of different modes of operation of such a multilayer reactor. In principle, any conventional configuration, as used in known ammonia synthesis furnaces through which there is axial flow, can also be used for the upper catalyst layers through which there is axial flow.
In order to avoid a gas short circuit possibly occurring in the case of the radial flow as a result of the lowering of the catalyst in the end catalyst layer, one or more self-contained sheet metal rings --5-- are arranged according to the invention below the upper container bottom --3-- concentrically to the axis the expected settlement into the catalyst layer.
Example: Using a device for ammonia synthesis of the type shown in FIG. 3, 70,000 Nm3 / h of a synthesis gas mixture are passed axially through the first two catalyst layers and radially from the inside to the outside through the end catalyst layer. The ammonia synthesis is carried out at 300 atm using a catalyst with an average grain size of 6 mm and at a temperature of 400 to 500 C.
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