AT205464B - Process for the separation and pure preparation of niobium and tantalum - Google Patents

Process for the separation and pure preparation of niobium and tantalum

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AT205464B AT253656A AT253656A AT205464B AT 205464 B AT205464 B AT 205464B AT 253656 A AT253656 A AT 253656A AT 253656 A AT253656 A AT 253656A AT 205464 B AT205464 B AT 205464B
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Kurt Dipl Ing Dr Phil D Peters
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Kurt Dipl Ing Dr Phil D Peters
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Description

  

   <Desc/Clms Page number 1> 
 



  Verfahren zur Trennung und Reindarstellung von Niob und Tantal 
Die Erfindung bezieht sich auf ein Verfahren, das eine sichere Trennung von Niob und Tantal bezweckt und die Reindarstellung dieser Elemente über Komplexverbindungen ermöglicht. 



   Niob und Tantal bilden bekanntlich mit den Oxykarbonsäuren, wie z. B. Zitronensäure, Weinsäure, und mit Dikarbonsäuren, wie Bernsteinsäure, Malonsäure, stabile Komplexe, wobei sich die Niobkomplexe durchwegs als beständiger gegenüber den entsprechenden Tantalkomplexen erweisen. Bei fraktionierter Spaltung dieser Komplexe zeigt sich aber, dass die vollständige Ausflockung der   Tantal-bzw. Niobverbindungen   sehr lange Zeit beansprucht, mitunter aber überhaupt ausbleibt. Es ist zwar möglich, die Ausflockung von Tantal- bzw. Niobsäure durch Zusatz von Adsorbentien oder anlagerungsfähigen Verbindungen, wie z. B. Tannin, Chinchonin, Guanidin,   Pyrogallolundauch Silicagelzubeschleu-   nigen, doch vermag auch diese umständlichere Arbeitsweise in der Praxis nicht zu befriedigen. 



   Es ist ferner bekannt, dass Niobsäure mit Oxalsäure einen sehr stabilen Nioboxalatokomplex bildet, wogegen der entsprechende Tantaloxalatokomplex weniger stabil und verhältnismässig leichter zersetzlich ist. Die Anwendung dieser Erkenntnisse auf die Trennung von Niob-Tantalsäuregemischen scheint zwar nahezuliegen, sie erweist sich aber infolge der Bildung einer stabilen Mischphase aus Tantaloxalat und Nioboxalat, die stabiler als die reinen Komplexe ist, deren Struktur aber bislang noch nicht aufgeklärt werden konnte, in der Praxis als undurchführbar. 



   Der Erfindung liegt nun der Gedanke zugrunde, die Schwierigkeiten bei der Trennung von Niob und Tantal durch eine bestimmte Führung des Zersetzungsvorganges der benützten Komplexverbindungen zu überwinden. Zu diesem Zwecke wird gemäss der Erfindung vorgeschlagen, das Gemisch der Oxyde von Tantal und Niob nach dem Inlösungbringen entweder durch Hinzufügen eines Komplexbildners auf Oxalatbasis, der gegebenenfalls selbst eine Komplexverbindung sein kann, in lösliche Niob- und Tantaloxalatokomplexe überzuführen und diese durch Fällung mit einem oxalathaltigen Fällungsmittel im idealen homogenen Medium stufenweise zu zersetzen oder die niob- und tantalhaltige Lösung durch direkte Behandlung mit dem speziellen Komplexbildner auf Oxalatbasis,

   der in diesem Falle selbst 
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 siert man nämlich eine Niob-Tantal-Lösung durch Zusatz von Aluminiumoxalsäure, so erhält man neuartige Niob- bzw. Tantalaluminiumoxalatokomplexe, die eine wirkungsvolle Trennung in der Regel schon in einem einzigen Arbeitsgang gewährleisten. An Stelle vom komplexer Aluminiumoxalsäure können auch komplexe Aluminiumzitronensäure, komplexe Aluminiumweinsäure, weiters komplexe Chromoxalsäure, Molybdänoxalsäure, Wolframoxalsäure bzw. andere komplexe Verbindungen von Aluminium u. dgl. komplexbildenden Elementen mit organischen, insbesondere zwei-oder drei-basischen Säuren mit Erfolg benützt werden.

   Die für den Zweck der vorliegenden Erfindung als besonders geeignet gefundene Aluminiumoxalsäure (Aloxalsäure) ist 
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 ständige, aber besonders langsame Komplexbildung entstehender Komplex in kristallisierter Form erhalten werden kann. 



   Zur Erklärung der bei der   erfindungsgemässen   Arbeitsweise ablaufenden Vorgänge kann angenommen werden, dass die Aluminiumoxalsäure durch Zusatz von Alkalihydroxyd bei einem PH von 8 unter Abscheidung von freiem Oxalation und aktiver Tonerde teilweise zersetzt wird. Hiebei wird durch das anwesende freie Oxalation der Niobkomplex stabiler gemacht, während die ausgeflockte aktive Tonerde, die einen negativen Aluminiumgelkomplex darstellt, als Ionenaustauscher und als Ausflockungsmitreisser wirkt, so dass die Bildung einer beide Elemente enthaltenden stabilen Mischphase unterbleibt. 



   Weitere Einzelheiten des erfindungsgemässen Trennverfahrens können den nachfolgenden Ausführungsbeispielen entnommen werden, in welchen die neue Methode, ohne die Erfindung hierauf zu beschränken, näher beschrieben ist. 



   Beispiel   l :   Eine Tantal-Eisenlegierung, wie sie in der Stahlindustrie als Vorlegierung Verwendung findet und die neben Tantal und Eisen auch noch Niob enthält, wird in einer Mischung von Flusssäure und Salpetersäure bei 40   C vollständig gelöst, wobei auf 10 Teile Flusssäure 1 Teil Salpetersäure genommen wird und 3 Liter dieser Säuremischung auf 1 kg der Legierung angewendet werden. Mit dieser Mischung ist eine vollständige Lösung gut und schnell zu erreichen. 



  Aus der so hergestellten Lösung werden Niob und Tantal gemeinsam durch Zugabe von Ammoniumhydroxyd als Niobsäure und Tantalsäure ausgefällt. Der Niederschlag wird nun zur Reinigung wie üblich mit   1-2%piger   Eisessigsäurelösung bis zum Ausbleiben der Eisenreaktion ge-. waschen und hierauf durch Glühen in Oxyde übergeführt. 



   Die so erhaltenen Oxyde werden mit Kaliumbisulfat durch vorsichtiges Schmelzen bei 400 bis   5000 C aufgeschlossen,   wobei auf 1 Teil Oxydgemisch 15 Teile Kaliumbusilfat verwendet werden. Die ausgekühlte Schmelze wird mit 3 Liter einer 1, 6 molaren Aluminiumoxalsäurelösung auf- genommen, die saure Lösung   (pH   etwa 1-3)   au1     40-50 C   gebracht und zur Fällung besonders langsam mit einer Lösung, die   auf 9   Teile 2-n Salzsäure   l   Teil kalt gesättigte   Ammonoxalatlösung   (etwa   4, 6% zig)   enthält, versetzt. Diese Zugabe wird kontinuierlich vorgenommen, u. zw. an besten so, dass pro Liter Reaktionsvolumen z.   B   1-2 cm3 Fällungsmittel pro Minute bis zur beginnenden Trübung hinzugefügt werden.

   Die erste Fraktion enthält   98-990   des Tantals ir Form von Hydroxyd, während in der zweiter Fraktion durch Fällung der   aufpH 5-6 eingestell-   ten Lösung mit Ammoniumhydroxyd neben den Rest des Tantals ein Teil des Niobs ausfällt. Dit dritte und letzte, ebenfalls durch Ammoniumhydroxyd zirka bei   PH = 8   abgeschiedene Fraktion enthält das gesamte reine Niob als Hydroxyd
Bei   der Durchführung   dieser Operationen   wal   die Zusammensetzung der verwendeten Legie rung unbekannt.

   Die beschriebene präparative Trennung, welche die Herstellung von voll. kommen reinen   Nib- und   Tantalpräparaten ermöglicht hat, ergab zugleich die analytische Zu sammensetzung der verwendeten Legierung zt   ze   Tantal,   6,92Bo   Niob neben 53,48%FE Mn, C und Si. 



   Beispiel 2 : Ein Teil von frisch hergestellte ; Niob- und Tantalsäure (10 g als Oxyde) wird ir   lOOcm 50% iger   Kalilauge unter intensiven Rühren bei   600 C   gelöst und diese Lösung mi weiteren 50 cm3 Wasser verdünnt. Zu   diese :   
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 bis zur Erreichung eines pH-Wertes von 8 in de] in Beispiel   l   für den Fällungsmittelzusatz be. schriebenen Weise zugetropft. Bei PH = 8 wir, dann noch eine halbe Stunde bei   60'C weitei   gerührt und noch 2 Stunden am Wasserbac stehen gelassen. Dabei wird während der ganzer Zeit der pH-Wert auf 8 konstant gehalten und be Absinken des pH-Wertes immer etwas Ammonial 
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 und damit eine Verunreinigung des   Niederschlags :   mit Niob eintreten.

   Der auf geflockte Niederschlag von Tantalhydroxyd wird filtriert und mit eine] auf pH = 8 eingestellten   Ammonoxalatlösun !     (4, 6% zig)   ausgewaschen. 



   Das Filtrat wird ebenfalls unter intensiven Rühren bei   600 C   durch Zusatz des Fällungs mittels [9 Teile Salzsäure (1 : 3) und 1   Teil4, 6%if   Ammonoxalatlösung] in normaler Weise   au :   einen pH-Wert von 6 gebracht. Es fällt eine kleine Fraktion (Niob war nur als Verunreinigung im Ausgangsmaterial vorhanden). Es wird 2 Stunden am Wasserbad erhitzt, absitzen gelassen filtriert und mit warmem Wasser ausgewaschen   Diefrischgefällten   zwei Fraktionen werden ohne Glühprozess durch Salzsäure in Lösung gebrach und deren Zusammensetzung spektrophotometriscl untersucht. 



   Von den erhaltenen Fraktionen ist die erste Fraktion, die Tantalfraktion, vollkommen frei vor 

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 Niob. Sie enthält lediglich   0, 1%   Titanoxyd. Die zweite Fraktion, die Niobfraktion, besteht zu   99, 5%   aus Niob, Rest Titan. 



   Beispiel 3 : Eine durch üblichen Aufschluss erhaltene schwefelsaure oder salzsaure Lösung, die Niob und Tantal in einer Menge von etwa 5%   (NbOg+TazOg) enthält,   wird durch ein-bis zweitägiges Behandelnmit Oxalsäure (10 Mol Oxalsäure pro Atom Nb+Ta) in stabile, auch beim Kochen nicht mehr ausflockende Niob- und Tantaloxalatokomplexe übergeführt. Als Fällungsmittel dient ein Gemisch aus 9   Vo1. -Teilen   5% igem Ammoniumhydroxyd und 1   V 01. - Teil   kalt gesättigter Ammonoxalatlösung.

   Die Lösung der   Niob-und Tantaloxalatokomplexe   und die Fällungslösung werden aus zwei getrennten Büretten in ein vorgelegtes Medium, das aus gleichen   Vo1. -Teilen 10%iger   Ammonchloridlösung und 10%iger Ammoniumnitratlösung besteht und genau auf ein pi von 5, 0 eingestellt ist, langsam eingetropft, u. zw. mit nicht mehr als 1-2 cm3 jeder Lösung pro Minute und pro Liter vorgelegtes Medium. Die Fällung wird unter intensivem Rühren bei   900 C   vorgenommen, damit das ausfallende Tantalhydroxyd möglichst rasch altert und nicht zu Mitreissungen neigt. 



  Der pH-Wert wird unter Ammoniakzusatz während der ganzen Fällung auf 5, 0-5, 2 gehalten. 



  Nach beendeter Fällung wird das Rühren noch zirka 1 Stunde fortgesetzt, worauf man etwa 1-2 Stunden absitzen lässt, sodann abfiltriert und 
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 nun praktisch tantalfreies Niobhydroxyd mit konz. Ammoniumhydroxyd in der Hitze ausfällen, wobei man für eine quantitative Abscheidung dadurch sorgt, dass man entweder die Oxalsäure vorher oxydativ zerstört oder dass man in bekannter Weise "Schlepper" verwendet, wie z. B. Papierbrei,   SiO. xH O, Mg (OH) s, AI (OH) s,   von denen dann das Niobhydroxyd noch abzutrennen ist. 



   Sind bei Ausführung des   erfindungsgemässen   Verfahrens Titan und Eisen anwesend, so bleibt das Eisen im Filtrat. Das Titan gelangt zwar teilweise in den Niob- bzw. Tantalniederschlag, kann aber daraus sehr leicht in an sich bekannter Weise, z. B. in schwefelsaurer Lösung, durch Überführung mit Wasserstoffperoxyd in Pertitansäure und Ausfällen des Niobs bzw. des Tantals als Hydroxyde quantitativ abgetrennt werden. 



   Das erfindungsgemässe Verfahren, das auf dem Prinzip der Fällung und Trennung im idealen homogenen Medium unter Anwendung spezieller Komplexbildner beruht, ermöglicht daher eine quantitative Trennung von Niob und Tantal und eine Beseitigung der bisher nicht zu vermeidenden Erscheinungen des Mitreissens und Okkludierens bei der fraktionierten Fällung. Die Benützung von speziellen Komplexbildnern gestattet es, frisch gefällte Niob- und Tantalsäure in Lösung zu bringen und in zeitsparender Weise zu analysieren, ohne dass hiefür die üblichen schwierigen Aufschlüsse notwendig sind. Durch die Verwen- dung von Aluminiumoxalsäure wird die bei ihrer teilweisen Zersetzung gebildete aktive Tonerde nach Art einer Adsorptionssäule wirksam, wogegen das freigesetzte Oxalation auf den NiobOxolatkomplex stabilisierend wirkt. 



   Das neue Verfahren kann, insbesondere unter Benützung der Aluminiumoxalsäure, mit Vorteil auch als Ionenaustauschmethode angewendet werden. Zu diesem Zwecke kann man Niob und Tantal als hochaktive   Niob-und Tantalhydroxyde   fällen und dann den   der Fällung entgegengesetzten   Vorgang, nämlich eine besonders langsame, stufenweise Extraktion unter Beachtung der optimalen Trennungsbedingungen durchführen. 



   Die neue Methode eignet sich sowohl zur quantitativen analytischen Trennung von Niob und Tantal als auch zur präparativen und technischen Aufarbeitung auf die beiden sonst besonders schwer zu trennenden Elemente. 



   PATENTANSPRÜCHE : 
1. Verfahren zur Trennung und Reindarstellung von Niob und Tantal, unter Benützung der Oxalsäurekomplexe dieser Metalle, dadurch gekennzeichnet, dass eine niob- und tantalhaltige Lösung entweder durch Hinzufügen eines Komplexbildners auf Oxalatbasis, der gegebenenfalls selbst eine Komplexverbindung sein kann, in lösliche Niob- und Tantaloxalatokomplexe übergeführt und sodann mit einem oxalathaltigen Fällungsmittel im idealen homogenen Medium fraktioniert ausgefällt wird oder dass die niob- und tantalhaltige Lösung durch direkte Behandlung mit einem Komplexbildner auf Oxalatbasis, der in diesem Falle selbst eine Komplexverbindung sein muss, unter den Bedingungen des idealen homogenen Mediums fraktioniert ausgefällt wird,

   wobei jeder dieser Fällungsvorgänge besonders langsam vorgenommen und unter intensivem Durchmischen der Lösung nur so weit geführt wird, dass der optimale Schwellenwert der jeweiligen Trennstufe (d. i. jener Punkt, bei welchem eine Fortsetzung der Milieuveränderung durch Zugabe des Fällungsmittels und/oder Änderung der Konzentration und/oder der Temperatur und/oder des pH-Wertes zur Abscheidung einer Fraktion mit wesentlich schlechterem Trennfaktor führen würde) nicht überschritten wird.



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  Process for the separation and pure preparation of niobium and tantalum
The invention relates to a method which aims at a reliable separation of niobium and tantalum and enables the pure preparation of these elements via complex compounds.



   As is known, niobium and tantalum form with the oxycarboxylic acids, such as. B. citric acid, tartaric acid, and with dicarboxylic acids such as succinic acid, malonic acid, stable complexes, whereby the niobium complexes are consistently more resistant to the corresponding tantalum complexes. In the case of fractional cleavage of these complexes, however, it is found that the complete flocculation of the tantalum or. Niobium compounds claimed for a very long time, but sometimes does not occur at all. It is possible to prevent the flocculation of tantalum or niobic acid by adding adsorbents or compounds capable of attachment, such as. B. tannin, quinchonine, guanidine, pyrogallol and also silica gel accelerate, but this cumbersome way of working is not satisfactory in practice.



   It is also known that niobic acid forms a very stable niobium oxalato complex with oxalic acid, whereas the corresponding tantalum oxalato complex is less stable and relatively more easily decomposed. The application of this knowledge to the separation of niobium-tantalic acid mixtures seems to be obvious, but it turns out to be due to the formation of a stable mixed phase of tantalum oxalate and niobium oxalate, which is more stable than the pure complexes, but the structure of which has not yet been clarified Practice as impracticable.



   The invention is based on the idea of overcoming the difficulties in the separation of niobium and tantalum by a specific management of the decomposition process of the complex compounds used. For this purpose, it is proposed according to the invention that the mixture of oxides of tantalum and niobium be converted into soluble niobium and tantalum oxalato complexes by adding an oxalate-based complexing agent, which may itself be a complex compound, and then by precipitation with an oxalate-containing one To gradually decompose the precipitant in the ideal homogeneous medium or the niobium and tantalum-containing solution by direct treatment with the special complexing agent based on oxalate,

   which in this case itself
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 If a niobium-tantalum solution is added by adding aluminum oxalic acid, new types of niobium or tantalum aluminum oxalato complexes are obtained, which usually ensure effective separation in a single operation. Instead of complex aluminum oxalic acid, complex aluminum citric acid, complex aluminum tartaric acid, further complex chromium oxalic acid, molybdenum oxalic acid, tungsten oxalic acid or other complex compounds of aluminum and the like can also be used. Like. Complex-forming elements with organic, especially di- or tri-basic acids can be used with success.

   The aluminum oxalic acid found to be particularly suitable for the purpose of the present invention is (aloxalic acid)
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 constant but particularly slow complex formation can be obtained in crystallized form.



   To explain the processes taking place in the procedure according to the invention, it can be assumed that the aluminum oxalic acid is partially decomposed by the addition of alkali hydroxide at a pH of 8 with the separation of free oxalate and active alumina. The present free oxalation makes the niobium complex more stable, while the flocculated active alumina, which is a negative aluminum gel complex, acts as an ion exchanger and as flocculation entrainer, so that the formation of a stable mixed phase containing both elements does not occur.



   Further details of the separation process according to the invention can be found in the following working examples, in which the new method is described in more detail without restricting the invention thereto.



   Example 1: A tantalum iron alloy, as it is used in the steel industry as a master alloy and which, in addition to tantalum and iron, also contains niobium, is completely dissolved in a mixture of hydrofluoric acid and nitric acid at 40 ° C., with 1 part nitric acid per 10 parts of hydrofluoric acid is taken and 3 liters of this acid mixture are applied to 1 kg of the alloy. With this mixture, a complete solution can be achieved quickly and easily.



  From the solution produced in this way, niobium and tantalum are precipitated together as niobic acid and tantalic acid by adding ammonium hydroxide. The precipitate is then cleaned as usual with 1-2% glacial acetic acid solution until the iron reaction does not occur. wash and then converted into oxides by annealing.



   The oxides obtained in this way are digested with potassium bisulfate by careful melting at 400 to 5000 C, 15 parts of potassium busilfate being used for 1 part of oxide mixture. The cooled melt is taken up with 3 liters of a 1.6 molar aluminum oxalic acid solution, the acidic solution (pH about 1-3) is brought to 40-50 ° C. and, for precipitation, particularly slowly with a solution that is 9 parts of 2N hydrochloric acid 1 part contains cold saturated ammonoxalate solution (approx. 4.6%). This addition is made continuously, u. zw. Best so that per liter of reaction volume z. B 1-2 cm3 of precipitant are added per minute until the onset of turbidity.

   The first fraction contains 98-990 of the tantalum in the form of hydroxide, while in the second fraction part of the niobium is precipitated in addition to the remainder of the tantalum by precipitation of the pH 5-6 adjusted solution with ammonium hydroxide. The third and last fraction, also separated by ammonium hydroxide at pH = 8, contains all of the pure niobium as hydroxide
When performing these operations, the composition of the alloy used is unknown.

   The preparative separation described, which involves the production of full. made pure nib and tantalum preparations possible, the analytical composition of the alloy used resulted in tantalum, 6.92Bo niobium and 53.48% FE Mn, C and Si.



   Example 2: Part of freshly made; Niobium and tantalic acid (10 g as oxides) are dissolved in 100 cm of 50% potassium hydroxide solution with intensive stirring at 600 ° C. and this solution is diluted with a further 50 cm3 of water. To those :
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 until a pH of 8 is reached in de] in Example 1 for the addition of precipitant be. as written way. At pH = 8 we then stirred for a further half an hour at 60'C and left to stand for a further 2 hours in the water bath. The pH value is kept constant at 8 throughout the entire time and always a little ammonia when the pH value drops
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 and with it a contamination of the precipitate: enter with niobium.

   The flocculated precipitate of tantalum hydroxide is filtered and treated with an ammonoxalate solution adjusted to pH = 8! (4, 6%) washed out.



   The filtrate is brought to a pH of 6 in the normal way, likewise with intensive stirring at 600 ° C. by adding the precipitate using [9 parts hydrochloric acid (1: 3) and 1 part 4, 6% if ammonoxalate solution]. A small fraction falls (niobium was only present as an impurity in the starting material). It is heated for 2 hours in a water bath, filtered and washed with warm water. The freshly precipitated fractions are dissolved by hydrochloric acid without the annealing process and their composition is examined spectrophotometrically.



   Of the fractions obtained, the first fraction, the tantalum fraction, is completely free

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 Niobium. It only contains 0.1% titanium oxide. The second fraction, the niobium fraction, consists of 99.5% niobium, the remainder being titanium.



   Example 3: A sulfuric acid or hydrochloric acid solution obtained by conventional digestion, which contains niobium and tantalum in an amount of about 5% (NbOg + TazOg), is treated with oxalic acid for one to two days (10 mol of oxalic acid per atom of Nb + Ta) in stable niobium and tantalum oxalato complexes that no longer flocculate even when boiled. A mixture of 9 vol. 1 serves as the precipitant. - Parts of 5% ammonium hydroxide and 1 V 01. - Part of cold saturated ammonoxalate solution.

   The solution of the niobium and tantalum oxalato complexes and the precipitation solution are transferred from two separate burettes into a medium which is made up of the same volume. -Teile 10% ammonium chloride solution and 10% ammonium nitrate solution and is set exactly to a pi of 5.0, slowly added dropwise, u. between no more than 1-2 cm3 of each solution per minute and per liter of medium provided. The precipitation is carried out with intensive stirring at 900 ° C. so that the precipitated tantalum hydroxide ages as quickly as possible and does not tend to be entrained.



  The pH is kept at 5.0-5.2 throughout the precipitation with the addition of ammonia.



  When the precipitation is complete, stirring is continued for about 1 hour, after which it is allowed to settle for about 1-2 hours, then filtered off and
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 now practically tantalum-free niobium hydroxide with conc. Precipitate ammonium hydroxide in the heat, whereby a quantitative separation is ensured by either oxidizing the oxalic acid beforehand or by using "haulers" in a known manner, such as. B. paper pulp, SiO. xHO, Mg (OH) s, Al (OH) s, from which the niobium hydroxide must then still be separated.



   If titanium and iron are present when the process according to the invention is carried out, the iron remains in the filtrate. Although some of the titanium ends up in the niobium or tantalum precipitate, it can be extracted from it very easily in a manner known per se, e.g. B. in sulfuric acid solution, by conversion with hydrogen peroxide in pertitanic acid and precipitation of the niobium or the tantalum can be quantitatively separated as hydroxides.



   The method according to the invention, which is based on the principle of precipitation and separation in an ideal homogeneous medium using special complexing agents, therefore enables quantitative separation of niobium and tantalum and the elimination of the previously unavoidable phenomena of entrainment and occlusion in fractional precipitation. The use of special complexing agents makes it possible to bring freshly precipitated niobium and tantalic acid into solution and analyze it in a time-saving manner, without the usual difficult digestions being necessary for this. By using aluminum oxalic acid, the active alumina formed during its partial decomposition becomes effective in the manner of an adsorption column, whereas the released oxalate ion has a stabilizing effect on the niobium oxolate complex.



   The new process can also be used with advantage as an ion exchange method, in particular with the use of aluminum oxalic acid. For this purpose, niobium and tantalum can be precipitated as highly active niobium and tantalum hydroxides and then the process opposite to the precipitation can be carried out, namely a particularly slow, step-by-step extraction taking into account the optimal separation conditions.



   The new method is suitable for the quantitative analytical separation of niobium and tantalum as well as for the preparative and technical processing of the two elements, which are otherwise particularly difficult to separate.



   PATENT CLAIMS:
1. A process for the separation and pure preparation of niobium and tantalum, using the oxalic acid complexes of these metals, characterized in that a niobium and tantalum-containing solution is converted into soluble niobium and tantalum by adding a complexing agent based on oxalate, which may itself be a complex compound Tantalum oxalate complexes are converted and then fractionally precipitated with an oxalate-containing precipitating agent in the ideal homogeneous medium or the niobium and tantalum-containing solution is fractionated by direct treatment with a complexing agent based on oxalate, which in this case must itself be a complex compound, under the conditions of the ideal homogeneous medium is precipitated,

   Each of these precipitation processes is carried out particularly slowly and, with intensive mixing of the solution, is only carried out so far that the optimal threshold value of the respective separation stage (i.e. the point at which the change in the environment continues through the addition of the precipitant and / or change in the concentration and / or the temperature and / or the pH would lead to the separation of a fraction with a significantly poorer separation factor) is not exceeded.

 

Claims (1)

2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass als spezieller Komplexbildner auf Oxalatbasis komplexe Metallverbindungen von der Art der Aluminiumoxalsäure, Chromoxalsäure, Molybdänoxalsäure und Wolframoxalsäure benützt werden. 2. The method according to claim 1, characterized in that complex metal compounds of the type of aluminum oxalic acid, chromium oxalic acid, molybdenum oxalic acid and tungsten oxalic acid are used as a special complexing agent based on oxalate. 3. Verfahren nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, dass als Fällungsmittel für das Tantal aus den löslichen Niob- und Tantaloxalatokomplexen eine auf den jeweiligen pH-Wert der ersten Trennstufe eingestellte, vorzugsweise kalt gesättigte Ammoniumoxalatlösung benützt wird. 3. The method according to claim 1 or 2, characterized in that as a precipitant for the tantalum from the soluble niobium and tantalum oxalato complexes a preferably cold saturated ammonium oxalate solution adjusted to the respective pH of the first separation stage is used. 4. Verfahren nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, dass als Fällungsmittel für die direkte Fällung des Tantals aus der oxalatfreien <Desc/Clms Page number 4> niob- und tantalhaltigen Lösung eine auf den jeweils optimalen pH-Wert der ersten Trennstufe, z. B. auf PH 8, eingestellte Lösung des speziellen Komplexbildners von der Art der Aluminiumoxalsäure od. dgl. Komplexverbindungen benützt witd. 4. The method according to claim 1 or 2, characterized in that as a precipitant for the direct precipitation of the tantalum from the oxalate-free <Desc / Clms Page number 4> Niobium and tantalum-containing solution a solution based on the optimal pH of the first separation stage, e.g. B. to PH 8, adjusted solution of the special complexing agent of the type of aluminum oxalic acid od. Like. Complex compounds used witd. 5. Verfahren nach einem der Ansprüche l bis 4, dadurch gekennzeichnet, dass die fraktionierte Fällung in der Wärme, vorzugsweise bei einer Temperatur von wenigstens 40 C, vorgenommen wird. 5. The method according to any one of claims l to 4, characterized in that the fractional precipitation in the heat, preferably at a temperature of at least 40 C, is carried out.
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