WO1998054767A1 - Conductive layer system and use thereof in electroluminescent systems - Google Patents

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WO1998054767A1
WO1998054767A1 PCT/DE1998/001467 DE9801467W WO9854767A1 WO 1998054767 A1 WO1998054767 A1 WO 1998054767A1 DE 9801467 W DE9801467 W DE 9801467W WO 9854767 A1 WO9854767 A1 WO 9854767A1
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transparent
electroluminescent
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electroluminescent arrangement
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Martin HÜPPAUFF
Ralf Sybrichs
Andreas Gehrig
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Robert Bosch Gmbh
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    • H10K85/113—Heteroaromatic compounds comprising sulfur or selene, e.g. polythiophene
    • H10K85/1135—Polyethylene dioxythiophene [PEDOT]; Derivatives thereof

Definitions

  • the present invention relates to an electrically conductive, transparent layer system, consisting of at least one electrically conductive organic layer and an electrically conductive inorganic layer according to the preamble of the main claim.
  • Electroluminescent arrangements are characterized in that they emit light when an electrical voltage is applied under current flow. Such arrangements have long been known under the name “light emitting diodes”. Electroluminescence is the direct conversion of electrical energy into light. This phenomenon is caused by different mechanisms depending on the material used.
  • inorganic semiconductors For example, ZnS or GaS compounds doped with foreign atoms are used
  • the origin of electroluminescence in inorganic semiconductor materials lies in the excitation caused by electron injection of luminescent centers (e.g. doping atoms such as Mn or Tb) in the inorganic guest lattices.
  • ITO Indium tin oxide
  • doped tin oxide is generally used as the material for the anode of an electroluminescent arrangement. These materials have the advantage that they are transparent or semi-transparent and thus optically transparent to the light emitted. With these metal oxides, surface resistances of up to a few ohm squares are achieved, the transparency being greater than 70% transmission. Typical sheet resistances of commercially available ITO are in the range of 20-50 ohm square. The disadvantage of these conductive oxide layers is the relatively high manufacturing price, since the layers are used in vacuum processes, e.g. by reactive sputtering.
  • EP 0 686 662 A2 it is known from EP 0 686 662 A2 that, instead of transparent metal oxides, electrically conductive, transparent or semitransparent polymers, for example polythiophenes, can be used. Thin layers of these polymers are produced from a solution using simple, known methods, such as, for example, spin coating, knife coating, casting or printing. Furthermore, it is known from WO 96/08 047 to use polyaniline (PAN) and poly-3, 4-ethylene-dioxythiophene (PEDOT) as the transparent electrode. Other similar systems are described in EP 302 304 AI based on polypyrroles and in EP 440 957 AI based on polythiophenes.
  • PAN polyaniline
  • PEDOT 4-ethylene-dioxythiophene
  • the conductive layer system consists of a combination of at least two layers, one layer containing an organic or organometallic electrically conductive polymer which is transparent or semi-transparent in the visible region of the electromagnetic spectrum, and a second layer at least one electrically conductive inorganic compound or a metal or a corresponding one contains doped semimetal.
  • organic system and the inorganic system can be solved from solutions using methods such as
  • an electrically conductive, transparent or semitransparent polymer is used for the first layer.
  • polymers from the compound classes of polythiophenes, polypyrroles, polyanilines, polyacetylenes or their optionally substituted derivatives are preferred.
  • Materials from the group Cu, Ag, Au, Pt, Pd, Fe, Cr, Sn, Al and their alloys or conductive carbon are advantageously used for the second layer, so that this layer has a high electrical conductivity.
  • the inorganic layer is preferably applied in the form of a broken lattice structure which forms conductor tracks. This increases the average conductivity of the inorganic layer and of the entire layer system without the transparency of the layer system suffering significantly.
  • this conductive layer system is used as an anode instead of ITO in an electroluminescent arrangement, generally consisting of a transparent substrate, a first electrode, the anode, consisting of the conductive layer system according to the invention, an electroluminescent element and a second electrode, the cathode , used.
  • an electroluminescent arrangement generally consisting of a transparent substrate, a first electrode, the anode, consisting of the conductive layer system according to the invention, an electroluminescent element and a second electrode, the cathode , used.
  • the first layer is advantageously arranged adjacent to the electroluminescent element and the second layer is located above the first layer on the transparent substrate.
  • the width of the individual lattice elements of the lattice structure forming the interconnects is 5-500 ⁇ m, so that the emitting regions of the inorganic system cannot be resolved by the human eye. This appears to the viewer
  • a diffuser is arranged over the transparent substrate. This is made possible by that of the light emitting
  • the entire system represented or illustrated luminous areas, such as symbols of a clock face, display elements or displays are so small that they lie between the conductive inorganic areas.
  • the interconnect spacing can also be selected such that complex miniaturization of the same is not necessary.
  • the width of the individual lattice elements of the lattice structure forming conductor tracks is more than 300 ⁇ m, so that these dimensions can be resolved by the human eye.
  • FIG. 1 shows an electroluminescent arrangement according to the invention
  • FIG. 2 shows a further embodiment of the electroluminescent arrangement
  • FIG. 3 shows yet another embodiment.
  • a polymeric layer system for example based on polythiophene derivatives, as described in EP 0 686 662 A2, is applied with a doctor blade to a substrate, for example a glass plate.
  • the wet layer thickness of the polymer layer is approximately 50-100 ⁇ m.
  • the layer is annealed in an oven at about 200 ° Celsius.
  • the sheet resistance achieved is between 100 and 300 ohm square.
  • conductor tracks made of conductive silver are printed on using a screen printing process.
  • An inorganic electroluminescent element for example based on ZnS doped with Mn or Tb, is printed on the electrode thus prepared, for example using the screen printing method.
  • a counter electrode for example made of aluminum or MgAl, is then applied.
  • the conductor tracks according to the invention consist of structured organic conductive layers, the conductivity of which along the conductor tracks is reinforced by inorganic, also structured, very thin conductor tracks.
  • the light transmits through the transparent or semi-transparent organic areas.
  • the organic layer is in structures with typical
  • the conductivity in the range of this application is typically between 200 and 10,000 ohms / square. 500 to 3000 are particularly preferred
  • the layer thicknesses are in the range of 0.1 to 1 ⁇ m for the organic layer.
  • the inorganic layer preferably has layer thicknesses in the range from 0.01 to 100 ⁇ m.
  • Glycidyloxypropyltrimethoxysilane 400 mg of a 5% aqueous solution of a surfactant and 500 mg of a 1% aqueous solution of an ammonium polyacrylate.
  • the resulting solution was spun onto a PET film at 800 rpm and then annealed in an oven at 140 ° C. for 5 hours.
  • the absorption of the layers in the visible spectral range is less than 10%.
  • the surface resistance is approximately 1.5 kOhm / square.
  • Printed conductors made of conductive silver with dimensions of approx. 2 mm are printed on the transparent film coated in this way, which surround the light-emitting field and serve for contacting.
  • the light-emitting field has dimensions of 40 x 80 square millimeters.
  • the system (100 volts, 400 Hertz) the system emits blue light.
  • the intensity is about 50 Cd / m2.
  • the light emission is homogeneously distributed over the light-emitting field.
  • ITO indium tin oxide
  • FIG. 1 shows the basic structure of the electroluminescent arrangement 10 according to the invention using a layer system 13, 14 according to the invention as an electrode.
  • the electroluminescent arrangement 10 consists of an electrode, the cathode 11, for example of MgAl or other materials used in electroluminescent arrangements.
  • the electroluminescent element 12 arranged adjacent to it consists, for example, of ZnS doped with Mn or Tb. All other known inorganic electroluminescent materials can of course also be used, for example correspondingly doped GaAs or InS connections.
  • the adjacent layer 13 consists of an inorganic layer which is designed as a grid structure forming conductor tracks. It consists of conductive silver or another electrically conductive compound, for example Cu, Ag, Au, Cr, their alloys or conductive carbon.
  • the structures or the conductor tracks of the electrically conductive inorganic layer 13 are very fine.
  • the structure size, i.e. the width of the conductor tracks is designated by X in FIG. 1. It is in the range of 5-500 ⁇ m.
  • a dial 16 consisting of transparent and non-transparent areas is attached adjacent to the transparent substrate 15 in such a way that the non-transparent areas of the dial
  • Orders of magnitude of the conductor tracks in layer 13 correspond.
  • the exemplary embodiment is not limited to dials, but rather all display elements or displays, the light symbols of which are of the order of magnitude transparent areas between the conductor tracks of layer 13 can be realized with this arrangement.
  • Lattice structures or conductor tracks in layer 13 have a width X of more than 300 ⁇ m. They can thus be resolved by the human eye, which no longer sees a homogeneous total emitting area. Therefore, in addition to the transparent substrate 15 is adjacent
  • Diffuser 17 attached, which homogenizes the distribution of the emitted light. With this structure, large-area display elements and displays can therefore also be implemented.

Abstract

The invention relates to a transparent or semi-transparent conductive layer system consisting of organic and inorganic electrically conductive materials. Said layer system comprises at least two layers, the first layer containing an organic or organometallic electrically conductive polymer which is transparent or semi-transparent in the visible range of the electromagnetic spectrum. The second layer contains at least one electrically conductive inorganic compound or a metal or a metalloid doped accordingly. The inventive layer system forms a multi-layer hybrid electrode for use as a cathode in electroluminescent systems.

Description

Leitfähiges SchichtSystem und dessen Verwendung in elektrolumineszierenden Anordnungen Conductive layer system and its use in electroluminescent arrangements
Stand der TechnikState of the art
Die vorliegende Erfindung betrifft ein elektrisch leitfähiges, transparentes Schichtsystem, bestehend aus mindestens einer elektrisch leitenden organischen Schicht und einer elektrisch leitenden anorganischen Schicht gemäß der Gattung des Hauptanspruches.The present invention relates to an electrically conductive, transparent layer system, consisting of at least one electrically conductive organic layer and an electrically conductive inorganic layer according to the preamble of the main claim.
Elektrolumineszierende Anordnungen (EL) sind dadurch charakterisiert, daß sie unter Anlegung einer elektrischen Spannung unter Stromfluß Licht aussenden. Derartige Anordnungen sind unter der Bezeichnung „Leuchtdioden" (LED=light emitting diodes) seit langem bekannt. Als Elektrolumineszenz bezeichnet man die direkte Umwandlung elektrischer Energie in Licht. Dieses Phänomen kommt je nach verwendetem Material durch unterschiedliche Mechanismen zustande. Im allgemeinen werden anorganische Halbleiter, beispielsweise mit Fremdatomen dotierte ZnS oder GaS-Verbindungen eingesetzt. Der Ursprung der Elektrolumineszenz in anorganischen Halbleitermaterialien liegt in der durch Elektroneninjektion verursachten Anregung von lumineszierenden Zentren (beispielsweise der Dotieratome wie Mn oder Tb) in den anorganischen Gastgittern.Electroluminescent arrangements (EL) are characterized in that they emit light when an electrical voltage is applied under current flow. Such arrangements have long been known under the name “light emitting diodes”. Electroluminescence is the direct conversion of electrical energy into light. This phenomenon is caused by different mechanisms depending on the material used. In general, inorganic semiconductors, For example, ZnS or GaS compounds doped with foreign atoms are used The origin of electroluminescence in inorganic semiconductor materials lies in the excitation caused by electron injection of luminescent centers (e.g. doping atoms such as Mn or Tb) in the inorganic guest lattices.
Als Material für die Anode einer elektrolumineszierenden Anordnung wird im allgemeinen Indiumzinnoxid (ITO) oder dotiertes Zinnoxid verwendet. Diese Materialien haben den Vorteil, daß sie transparent oder semitransparent und damit für das emittierte Licht optisch durchlässig sind. Mit diesen Metalloxiden werden Flächenwiderstände bis zu wenigen Ohmquadrat realisiert, wobei die Transparenz größer als 70% Transmission ist. Typische Flächenwiderstände von kommerziell verfügbarem ITO liegen im Bereich von 20-50 Ohmquadrat. Nachteil dieser leitfähigen oxidischen Schichten ist der relativ hohe Herstellungspreis, da die Schichten in Vakuumprozessen, z.B. durch reaktives Sputtern, hergestellt werden.Indium tin oxide (ITO) or doped tin oxide is generally used as the material for the anode of an electroluminescent arrangement. These materials have the advantage that they are transparent or semi-transparent and thus optically transparent to the light emitted. With these metal oxides, surface resistances of up to a few ohm squares are achieved, the transparency being greater than 70% transmission. Typical sheet resistances of commercially available ITO are in the range of 20-50 ohm square. The disadvantage of these conductive oxide layers is the relatively high manufacturing price, since the layers are used in vacuum processes, e.g. by reactive sputtering.
Aus der EP 0 686 662 A2 ist bekannt, daß anstelle von transparenten Metalloxiden, elektrisch leitende, transparente bzw. semitransparente Polymere, beispielsweise Polythiophene verwendet werden können. Die Herstellung von dünnen Schichten aus diesen Polymeren erfolgt mittels einfacher, bekannter Methoden aus einer Lösung heraus, wie z.B. Aufschleudern, Rakeln, Gießen oder Drucken. Weiterhin ist aus der WO 96/08 047 bekannt, als transparente Elektrode Polyanilin (PAN) und Poly-3 , 4-ethylen-dioxythiophen (PEDOT) zu verwenden. Weitere ähnliche Systeme werden in der EP 302 304 AI auf der Basis von Polypyrrolen und in der EP 440 957 AI auf der Basis von Polythiophenen beschrieben. Der Nachteil all dieser polymeren transparenten Elektroden ist, daß die Transparenz der Schichten deutlich geringer ist als die der üblicherweise verwendeten Metalloxidelektroden. Bei einigermaßen akzeptablen Werten für die Transparenz von etwa 50% Transmission lassen sich bestenfalls Flächenwiderstände von mehr als 100 Ohmquadrat realisieren. Dadurch ist es unmöglich, industriell nutzbare lichtemittierende Anordnungen, wie z.B. in elektrolumineszierenden Systemen, die anorganische oder auch organische Ladungstransport- und lumineszierende Verbindungen enthalten, mit Elektroden auf der Basis derartiger polymerer Systeme herzustellen. Da in lichtemittierenden Anordnungen Ströme fliessen, findet bei großflächigen Anordnungen ein Spannungsabfall über der Elektrode statt, der zu sichtbaren Inhomogenitäten in der Lichtemission führt. Ein Lösungsvorschlag durch dieIt is known from EP 0 686 662 A2 that, instead of transparent metal oxides, electrically conductive, transparent or semitransparent polymers, for example polythiophenes, can be used. Thin layers of these polymers are produced from a solution using simple, known methods, such as, for example, spin coating, knife coating, casting or printing. Furthermore, it is known from WO 96/08 047 to use polyaniline (PAN) and poly-3, 4-ethylene-dioxythiophene (PEDOT) as the transparent electrode. Other similar systems are described in EP 302 304 AI based on polypyrroles and in EP 440 957 AI based on polythiophenes. The disadvantage of all these polymeric transparent electrodes is that the transparency of the layers is significantly lower than that of the metal oxide electrodes that are usually used. With reasonably acceptable values for the transparency of about 50% transmission, surface resistances can at best of more than 100 ohm square. As a result, it is impossible to produce industrially usable light-emitting arrangements, such as, for example, in electroluminescent systems which contain inorganic or else organic charge transport and luminescent compounds, with electrodes based on such polymeric systems. Since currents flow in light-emitting arrangements, a voltage drop occurs across the electrode in large-area arrangements, which leads to visible inhomogeneities in the light emission. A proposed solution by
Verwendung eines hybriden anorganisch-organischen Systems wurde von P .Gόmez-Romero und M. Lira-Cantύ in: Advanced Materials 1997,9, S. 144-147 vorgeschlagen. Dabei wird ein elektrisch leitendes Polypyrrol auf chemischem oder auf elektrochemischem Wege mit einem PhosphormolybdatanionThe use of a hybrid inorganic-organic system was proposed by P .Gόmez-Romero and M. Lira-Cantύ in: Advanced Materials 1997.9, pp. 144-147. An electrically conductive polypyrrole is chemically or electrochemically formed with a phosphoromolybdate anion
([PMo12040]3~) umgesetzt und das so erhaltene Reaktionsprodukt wird als Elektrode verwendet.([PMo 12 0 40 ] 3 ~ ) implemented and the reaction product thus obtained is used as an electrode.
Vorteile der ErfindungAdvantages of the invention
Das erfindungsgemäße leitfähige Schichtsystem besteht aus einer Kombination aus mindestens zwei Schichten, wobei eine Schicht ein organisches oder organometallisches elektrisch leitfähiges, im sichtbaren Bereich des elektromagnetischen Spektrums transparentes oder semitransparentes Polymer enthält und eine zweite Schicht mindestens eine elektrisch leitfähige anorganische Verbindung oder ein Metall oder ein entsprechend dotiertes Halbmetall enthält. Sowohl das organische System als auch das anorganische System lassen sich aus Lösungen heraus mit Methoden wie beispielsweiseThe conductive layer system according to the invention consists of a combination of at least two layers, one layer containing an organic or organometallic electrically conductive polymer which is transparent or semi-transparent in the visible region of the electromagnetic spectrum, and a second layer at least one electrically conductive inorganic compound or a metal or a corresponding one contains doped semimetal. Both the organic system and the inorganic system can be solved from solutions using methods such as
Aufschleudern, Gießen, Drucken oder Rakeln deponieren. Durch die physikalische Kombination eines organischen mit einem anorganischen System wird ein hervorragender Flächenwiderstand des derart aufgebauten Schichtsystems erzielt .Deposit, spin, pour, print or knife. The physical combination of an organic and an inorganic system makes an excellent one Surface resistance of the layer system constructed in this way is achieved.
In besonders bevorzugter Ausgestaltung wird für die erste Schicht ein elektrisch leitendes, transparentes oder semitransparentes Polymer verwendet. Insbesondere sind Polymere aus den Verbindungsklassen der Polythiophene, Polypyrrole, Polyaniline, Polyacetylene oder deren ggf. substituierte Derivate bevorzugt.In a particularly preferred embodiment, an electrically conductive, transparent or semitransparent polymer is used for the first layer. In particular, polymers from the compound classes of polythiophenes, polypyrroles, polyanilines, polyacetylenes or their optionally substituted derivatives are preferred.
Vorteilhafterweise werden für die zweite Schicht Materialien aus der Gruppe Cu, Ag, Au, Pt, Pd, Fe, Cr, Sn, AI sowie deren Legierungen oder Leitkohlenstoff verwendet, sodaß eine hohe elektrische Leitfähigkeit dieser Schicht gegeben ist.Materials from the group Cu, Ag, Au, Pt, Pd, Fe, Cr, Sn, Al and their alloys or conductive carbon are advantageously used for the second layer, so that this layer has a high electrical conductivity.
Bevorzugt wird die anorganische Schicht in Form einer Leiterbahnen bildenden durchbrochenen Gitterstruktur aufgebracht. Damit wird die mittlere Leitfähigkeit der anorganischen Schicht und des gesamten Schichtsystems erhöht, ohne daß die Transparenz des Schichtsystems wesentlich leidet.The inorganic layer is preferably applied in the form of a broken lattice structure which forms conductor tracks. This increases the average conductivity of the inorganic layer and of the entire layer system without the transparency of the layer system suffering significantly.
In einer bevorzugten Ausführung wird dieses leitfähige Schichtsystem als Anode anstelle von ITO in einer elektrolumineszierenden Anordnung, bestehend im allgemeinen aus einem transparenten Substrat, einer ersten Elektrode, der Anode, bestehend aus dem erfindungsgemäßen leitfähigen Schichtsystem, einem elektrolumineszierenden Element und einer zweiten Elektrode, der Kathode, eingesetzt. Selbstverständlich sind weitere Anwendungen in Bereichen, die ebenfalls Elektroden mit niedrigen Flächenwiderständen erfordern, möglich, beispielsweise in der LCD-Technologie, der Mikroelektrotechnik, der Sensortechnik etc. Vorteilhafterweise ist die erste Schicht zum elektrolumineszierenden Element benachbart angeordnet und die zweite Schicht befindet sich über der ersten Schicht auf dem transparenten Substrat.In a preferred embodiment, this conductive layer system is used as an anode instead of ITO in an electroluminescent arrangement, generally consisting of a transparent substrate, a first electrode, the anode, consisting of the conductive layer system according to the invention, an electroluminescent element and a second electrode, the cathode , used. Of course, further applications are possible in areas that also require electrodes with low surface resistances, for example in LCD technology, microelectronics, sensor technology etc. The first layer is advantageously arranged adjacent to the electroluminescent element and the second layer is located above the first layer on the transparent substrate.
In einer bevorzugten Ausführung beträgt die Breite der einzelnen Gitterelemente der Leiterbahnen bildenden Gitterstruktur 5-500 μm, sodaß die emittierenden Bereiche des anorganischen Systems durch das menschliche Augen nicht aufgelöst werden können. Dem Betrachter erscheint dasIn a preferred embodiment, the width of the individual lattice elements of the lattice structure forming the interconnects is 5-500 μm, so that the emitting regions of the inorganic system cannot be resolved by the human eye. This appears to the viewer
Gesamtsystem somit als eine homogene, emittierende Fläche.Overall system as a homogeneous, emitting surface.
In einer weiteren bevorzugten Ausführung ist über dem transparenten Substrat ein Diffusor angeordnet. Dies wird dadurch ermöglicht, daß die von dem lichtemittierendenIn a further preferred embodiment, a diffuser is arranged over the transparent substrate. This is made possible by that of the light emitting
Gesamtsystem dargestellten bzw. abgebildeten leuchtenden Bereiche, wie beispielsweise Symbole eines Ziffernblattes, Anzeigeelemente oder Displays so klein sind, daß sie zwischen den leitfähigen anorganischen Bereichen liegen. Damit können auch die Leiterbahnabstände so gewählt werden, daß eine aufwendige Miniaturisierung derselben nicht notwendig ist.The entire system represented or illustrated luminous areas, such as symbols of a clock face, display elements or displays are so small that they lie between the conductive inorganic areas. In this way, the interconnect spacing can also be selected such that complex miniaturization of the same is not necessary.
Bei einer weiteren vorteilhaften Ausgestaltung beträgt die Breite der einzelnen Gitterelemente der Leiterbahnen bildenden Gitterstruktur mehr als 300 μm, so daß diese Dimensionen vom menschlichen Auge aufgelöst werden können. Vorteilhafterweise werden diese elektrolumineszierenden Anordnungen mit der erfindungsgemäßen Elektrode in der erfindungsgemäßen Schichtstruktur in Leuchtbereichen eingesetzt die Symbolen oder Zeichen entsprechen wie sie beispielsweise bei Anzeigeelementen oder auf Bildschirmen oder in der Displaytechnologie verwendet werden. ZeichnungIn a further advantageous embodiment, the width of the individual lattice elements of the lattice structure forming conductor tracks is more than 300 μm, so that these dimensions can be resolved by the human eye. These electroluminescent arrangements with the electrode according to the invention are advantageously used in the layer structure according to the invention in lighting areas which correspond to symbols or characters as are used, for example, in display elements or on screens or in display technology. drawing
Die Erfindung wird anhand der nachstehenden Zeichnungen näher erläutert . Es zeigenThe invention is explained in more detail with reference to the drawings below. Show it
Figur 1 eine erfindungsgemäße elektrolumineszierende Anordnung, Figur 2 eine weitere Ausgestaltung der elektrolumineszierenden Anordnung und Figur 3 noch eine weitere Ausgestaltung.1 shows an electroluminescent arrangement according to the invention, FIG. 2 shows a further embodiment of the electroluminescent arrangement and FIG. 3 shows yet another embodiment.
Beschreibung der AusführungsbeispieleDescription of the embodiments
Ausführungsbeispiel 1:Example 1:
Ein polymeres Schichtsystem, beispielsweise auf der Basis von Polythiophenderivaten, wie sie in der EP 0 686 662 A2 beschrieben sind, wird mit einer Rakel auf ein Substrat, beispielsweise eine Glasplatte, aufgebracht. Die Naßschichtdicke der polymeren Schicht beträgt etwa 50-100 μm. Die Schicht wird nach dem Abdampfen des Lösungsmittels in einem Ofen bei etwa 200° Celsius getempert. Der erreichte Schichtwiderstand liegt zwischen 100 und 300 Ohmquadrat. Anschließend werden mittels eines Siebdruckverfahrens Leiterbahnen aus Leitsilber aufgedruckt. Auf die so präparierte Elektrode wird, beispielsweise im Siebdruckverfahren, ein anorganisches elektrolumineszierendes Element, beispielsweise basierend auf mit Mn oder Tb dotiertem ZnS, aufgedruckt. Anschließend wird eine Gegenelektrode, beispielsweise aus Aluminium oder MgAl, aufgebracht.A polymeric layer system, for example based on polythiophene derivatives, as described in EP 0 686 662 A2, is applied with a doctor blade to a substrate, for example a glass plate. The wet layer thickness of the polymer layer is approximately 50-100 μm. After evaporation of the solvent, the layer is annealed in an oven at about 200 ° Celsius. The sheet resistance achieved is between 100 and 300 ohm square. Subsequently, conductor tracks made of conductive silver are printed on using a screen printing process. An inorganic electroluminescent element, for example based on ZnS doped with Mn or Tb, is printed on the electrode thus prepared, for example using the screen printing method. A counter electrode, for example made of aluminum or MgAl, is then applied.
In weiteren Ausführungsbeispielen bestehen die Leiterbahnen erfindungsgemäß aus strukturierten organischen leitfähigen Schichten, deren Leitfähigkeit entlang der Leiterbahnen durch anorganische, ebenfalls strukturierte, sehr dünne Leiterbahnen verstärkt wird. Das Licht transmittiert dabei durch die transparenten bzw. semitransparenten organischen Bereiche. Bei Anwendungen im Bereich Displays ist die organische Schicht in Strukturen mit typischenIn further exemplary embodiments, the conductor tracks according to the invention consist of structured organic conductive layers, the conductivity of which along the conductor tracks is reinforced by inorganic, also structured, very thin conductor tracks. The light transmits through the transparent or semi-transparent organic areas. In applications in the display area, the organic layer is in structures with typical
Strukturgrößen von 50 bis 1000 μm aufgeteilt. Es sind aber auch Strukturen mit Dimensionen von mehr als einem Millimeter möglich. Die Leitfähigkeit im Bereich dieser Anwendung liegt zwischen typischerweise 200 bis 10000 Ohm/Quadrat. Besonders bevorzugt sind 500 bis 3000Structure sizes divided from 50 to 1000 μm. However, structures with dimensions of more than one millimeter are also possible. The conductivity in the range of this application is typically between 200 and 10,000 ohms / square. 500 to 3000 are particularly preferred
Ohm/Quadrat. Die Schichtdicken liegen im Bereich von 0,1 bis 1 μm für die organische Schicht. Die anorganische Schicht weist bevorzugt Schichtdicken im Bereich von 0,01 bis 100 μm auf.Ohms / square. The layer thicknesses are in the range of 0.1 to 1 μm for the organic layer. The inorganic layer preferably has layer thicknesses in the range from 0.01 to 100 μm.
Ausführungsbeispiel 2:Example 2:
5 g der in EP 0 686 662 A2 beschriebenen Lösung, die 3,4- Polyethylendioxythiophen enthält wird unter Rühren mit 5 ml Isopropanol, 400 mg Glycerin, 25 mg5 g of the solution described in EP 0 686 662 A2, which contains 3,4-polyethylenedioxythiophene, is stirred with 5 ml of isopropanol, 400 mg of glycerol, 25 mg
Glycidyloxypropyltrimethoxysilan, 400 mg einer 5%igen wässrigen Lösung eines Tensides und 500 mg einer l%igen wässrigen Lösung eines Ammoniumpolyacrylates versetzt. Die resultierende Lösung wurde auf eine PET-Folie bei 800 U/min aufgeschleudert und anschließend für 5 Stunden bei 140° C in einem Ofen getempert. Die Absorption der Schichten beträgt im sichtbaren Spektralbereich weniger als 10 %. Der Oberflächenwiderstand beträgt ca. 1,5 kOhm/Quadrat . Auf die so beschichtete transparente Folie werden Leiterbahnen aus Leitεilber mit Dimensionen von ca. 2 mm aufgedruckt, die das lichtemittierende Feld umranden und zur Kontaktierung dienen. Das lichtemittierende Feld hat Dimensionen von 40 x 80 Quadratmillimetern. Als folgende Schicht wurde eine Lage bestehend aus einem gekapselten Phosphor (ZnS:Cu, mittlere Partikelgröße: 28 μm) der Fa. Osram Silvania in einem Binder im Siebdruckverfahren aufgebracht. Auf diese Schicht wurde eine weitere Schicht aufgedruckt, die aus Bariumtitanat und einem Binder besteht. Zum Abschluß wurde eine Gegenelektrode bestehend aus Leitsilber aufgedruckt. Bei Anlegen einerGlycidyloxypropyltrimethoxysilane, 400 mg of a 5% aqueous solution of a surfactant and 500 mg of a 1% aqueous solution of an ammonium polyacrylate. The resulting solution was spun onto a PET film at 800 rpm and then annealed in an oven at 140 ° C. for 5 hours. The absorption of the layers in the visible spectral range is less than 10%. The surface resistance is approximately 1.5 kOhm / square. Printed conductors made of conductive silver with dimensions of approx. 2 mm are printed on the transparent film coated in this way, which surround the light-emitting field and serve for contacting. The light-emitting field has dimensions of 40 x 80 square millimeters. A layer consisting of an encapsulated phosphorus (ZnS: Cu, middle Particle size: 28 μm) from Osram Silvania applied in a binder using the screen printing process. Another layer consisting of barium titanate and a binder was printed on this layer. Finally, a counter electrode consisting of conductive silver was printed on. When creating one
WechselSpannung (100 Volt, 400 Hertz) emittiert das System blaues Licht. Die Farbkoordinaten liegen bei X = 0,15, Y = 0,16. Die Intensität beträgt etwa 50 Cd/m2. Die Lichtemission ist homogen über das lichtemittierende Feld verteilt.AC system (100 volts, 400 Hertz) the system emits blue light. The color coordinates are X = 0.15, Y = 0.16. The intensity is about 50 Cd / m2. The light emission is homogeneously distributed over the light-emitting field.
Ausführungsbeispiel 3 :Example 3:
Ein weiteres Schichtsystem wurde zum Vergleich auf eine mit Indiumzinnoxid (ITO) beschichtetes PET-Substrat aufgebracht. Die Schichtabfolge entspricht dem Ausführungsbeispiel 2. Das von diesem System bei einer Betriebsspannung von 100 Volt und 400 Hertz emittierte Licht hat die gleiche Intensität und die gleichen Farbkoordinaten wie in Ausführungsbeispiel 2.Another layer system was applied for comparison to a PET substrate coated with indium tin oxide (ITO). The layer sequence corresponds to embodiment 2. The light emitted by this system at an operating voltage of 100 volts and 400 hertz has the same intensity and the same color coordinates as in embodiment 2.
In Figur 1 ist der prinzipielle Aufbau des erfindungsgemäßen elektrolumineszierenden Anordnung 10 unter Verwendung eines erfindungsgemäßen Schichtsystems 13, 14 als Elektrode dargestellt.FIG. 1 shows the basic structure of the electroluminescent arrangement 10 according to the invention using a layer system 13, 14 according to the invention as an electrode.
Die elektrolumineszierende Anordnung 10 besteht aus einer Elektrode, der Kathode 11, beispielsweise aus MgAl oder anderen, bei elektrolumineszierenden Anordnungen verwendeten Materialien. Das dazu benachbart angeordnete elektrolumineszierende Element 12 besteht beispielsweise aus mit Mn oder Tb dotiertem ZnS. Ebenso sind selbstverständlich alle anderen bekannten anorganischen elektrolumineszierende Materialien einsetzbar, z.B. entsprechend dotierte GaAs oder InS Verbindungen. Die dazu benachbarte Schicht 13 besteht aus einer anorganischen Schicht, die als Leiterbahnen bildende Gitterstruktur ausgebildet ist. Sie besteht aus Leitsilber oder einer anderen elektrisch leitfähigen Verbindung, beispielsweise Cu, Ag, Au, Cr, deren Legierungen oder Leitkohlenstoff. Dazu benachbart ist eine Schicht 14 aus einem elektrisch leitfähigen, transparenten oder semitransparenten Polymer, beispielsweise ein Polythiophen oder ein Polypyrrol angeordnet. Dazu benachbart ist ein transparentes Substrat 15 , beispielsweise aus Glas bestehend, angeordnet.The electroluminescent arrangement 10 consists of an electrode, the cathode 11, for example of MgAl or other materials used in electroluminescent arrangements. The electroluminescent element 12 arranged adjacent to it consists, for example, of ZnS doped with Mn or Tb. All other known inorganic electroluminescent materials can of course also be used, for example correspondingly doped GaAs or InS connections. The adjacent layer 13 consists of an inorganic layer which is designed as a grid structure forming conductor tracks. It consists of conductive silver or another electrically conductive compound, for example Cu, Ag, Au, Cr, their alloys or conductive carbon. A layer 14 made of an electrically conductive, transparent or semi-transparent polymer, for example a polythiophene or a polypyrrole, is arranged adjacent to this. A transparent substrate 15, for example made of glass, is arranged adjacent to this.
Die Strukturen bzw. die Leiterbahnen der elektrisch leitfähigen anorganischen Schicht 13 sind sehr fein. Die Strukturgröße, d.h. die Breite der Leiterbahnen ist in Figur 1 mit X bezeichnet. Sie liegt im Bereich von 5-500 μm. Dadurch werden die nichtemit ierenden Bereiche durch das menschliche Auge nicht aufgelöst, und dem Betrachter erscheint das Gesamtsystem als eine homogen emittierende Fläche. Mit dieser Anordnung können größere Elemente beispielsweise auf Bildschirmen und Anzeigen realisiert werden.The structures or the conductor tracks of the electrically conductive inorganic layer 13 are very fine. The structure size, i.e. the width of the conductor tracks is designated by X in FIG. 1. It is in the range of 5-500 μm. As a result, the non-emitting areas are not resolved by the human eye, and the viewer sees the overall system as a homogeneously emitting surface. With this arrangement, larger elements can be realized, for example, on screens and displays.
Der Aufbau der elektrolumineszierenden Anordnung in Figur 2 ist mit demjenigen aus Figur 1 identisch, nur daß dieThe structure of the electroluminescent arrangement in Figure 2 is identical to that of Figure 1, except that the
Flächen zwischen den Leiterbahnen der Schicht 13 größer sind. Zusätzlich ist benachbart zum transparenten Substrat 15 ein Ziffernblatt 16, bestehend aus transparenten und nicht-transparenten Bereichen angebracht, derart, daß die nichttransparenten Bereiche des Zifferblattes denAreas between the conductor tracks of layer 13 are larger. In addition, a dial 16 consisting of transparent and non-transparent areas is attached adjacent to the transparent substrate 15 in such a way that the non-transparent areas of the dial
Größenordnungen der Leiterbahnen in Schicht 13 entsprechen. Selbstverständlich ist das Ausführungsbeispiel nicht auf Zifferblätter beschränkt, sondern sämtliche Anzeigeelemente oder Displays, deren Leuchtsymbole in der Größenordnung der transparenten Bereiche zwischen den Leiterbahnen der Schicht 13 liegen, sind mit dieser Anordnung realisierbar.Orders of magnitude of the conductor tracks in layer 13 correspond. Of course, the exemplary embodiment is not limited to dials, but rather all display elements or displays, the light symbols of which are of the order of magnitude transparent areas between the conductor tracks of layer 13 can be realized with this arrangement.
Der Aufbau der elektrolumineszierenden Anordnung in Figur 3 ist mit demjenigen aus Figur 1 identisch, nur daß dieThe structure of the electroluminescent arrangement in Figure 3 is identical to that of Figure 1, except that the
Gitterstrukturen bzw. Leiterbahnen in Schicht 13 eine Breite X von mehr als 300 μm besitzen. Damit können sie vom menschlichen Auge aufgelöst werden, welches keine homogen emittierende Gesamtfläche mehr erblickt. Deshalb ist zusätzlich zum transparenten Substrat 15 benachbart einLattice structures or conductor tracks in layer 13 have a width X of more than 300 μm. They can thus be resolved by the human eye, which no longer sees a homogeneous total emitting area. Therefore, in addition to the transparent substrate 15 is adjacent
Diffusor 17 angebracht, der die Verteilung des emittierten Licht homogenisiert. Mit diesem Aufbau sind daher auch großflächige Anzeigeelemente und Displays realisierbar.Diffuser 17 attached, which homogenizes the distribution of the emitted light. With this structure, large-area display elements and displays can therefore also be implemented.
Selbstverständlich sind die Auεführungsbeispiele keineOf course, the examples are not
Beschränkung der Erfindung, vielmehr ist es beispielsweise ebenfalls möglich, die Reihenfolge der Schichten 13 und 14 zu vertauschen. Restriction of the invention, rather it is also possible, for example, to interchange the order of the layers 13 and 14.

Claims

Ansprüche Expectations
1. Leitfähiges Schichtsystem, insbesondere für eine transparente oder semitransparente Elektrode einer elektrolumineszierenden Anordnung, bestehend aus mindestens zwei Schichten, dadurch gekennzeichnet, daß die erste Schicht ein organisches oder organometalliscb.es elektrisch leitfahiges, im sichtbaren Bereich des elektromagnetischen Spektrums transparentes oder semitransparentes Polymer und die zweite Schicht mindestens eine elektrisch leitfähige anorganische Verbindung oder ein Metall oder ein entsprechend dotiertes Halbmetall enthält.1.Conductive layer system, in particular for a transparent or semi-transparent electrode of an electroluminescent arrangement, consisting of at least two layers, characterized in that the first layer is an organic or organometalliscb.es electrically conductive, transparent or semi-transparent polymer in the visible range of the electromagnetic spectrum and the second layer contains at least one electrically conductive inorganic compound or a metal or a correspondingly doped semimetal.
2. Leitfähiges Schichtsystem nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die erste Schicht ein Polymer ausgewählt aus der Gruppe Polythiophen, Polypyrrol, Polyanilin, Polyacetylen oder deren ggfs. substituierten Derivate enthält.2. Conductive layer system according to claim 1, characterized in that the first layer contains a polymer selected from the group polythiophene, polypyrrole, polyaniline, polyacetylene or their optionally substituted derivatives.
3. Leitfähiges Schichtsystem nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, daß die Dicke der ersten Schicht 0,05 -3. Conductive layer system according to claim 1 or 2, characterized in that the thickness of the first layer 0.05 -
10 μm, insbesondere 0,1 - 1 μm beträgt.10 μm, in particular 0.1-1 μm.
4. Leitfahiges Schichtsystem nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die zweite Schicht ein Material ausgewählt aus der Gruppe Cu, Ag, Au, Pt, Pd, Fe, Cr, Sn, AI deren Legierungen oder Leitkohlenstoff enthält. 4. A conductive layer system according to claim 1, characterized in that the second layer contains a material selected from the group consisting of Cu, Ag, Au, Pt, Pd, Fe, Cr, Sn, Al and their alloys or conductive carbon.
5. Leitfähiges Schichtsystem nach Anspruch 1 oder 4, dadurch gekennzeichnet, daß die zweite Schicht eine Leiterbahnen bildende durchbrochene Gitterstruktur aufweist.5. A conductive layer system according to claim 1 or 4, characterized in that the second layer has a broken lattice structure forming conductor tracks.
6. Leitfähiges Schichtsystem nach einem der vorangehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß der gemittelte Oberflächenwiderstand des Schichtsystems <300 Ohmquadrat beträgt .6. Conductive layer system according to one of the preceding claims, characterized in that the average surface resistance of the layer system is <300 ohm square.
7. Elektrolumineszierende Anordnung mit einem leitfähigen Schichtsyεtem nach einem der vorhergehenden Ansprüche, bei der ein elektrolumineszierendes Element, ein transparentes Substrat, eine erste Elektrode und eine zweite Elektrode vorgesehen sind, dadurch gekennzeichnet, daß die zweite Elektrode vom leitfähigen Schichtsystem gebildet ist.7. Electroluminescent arrangement with a conductive layer system according to one of the preceding claims, in which an electroluminescent element, a transparent substrate, a first electrode and a second electrode are provided, characterized in that the second electrode is formed by the conductive layer system.
8. Elektrolumineszierende Anordnung nach Anspruch 7, dadurch gekennzeichnet, daß die erste Schicht zum elektrolumineszierenden Element benachbart angeordnet ist und daß sich die zweite Schicht über der ersten Schicht auf dem transparenten Subtrat befindet.8. Electroluminescent arrangement according to claim 7, characterized in that the first layer is arranged adjacent to the electroluminescent element and that the second layer is above the first layer on the transparent substrate.
9. Elektrolumineszierende Anordnung nach Anspruch 7, dadurch gekennzeichnet, daß die zweite Schicht zum elektrolumineszierenden Element benachbart angeordnet ist und daß sich die erste Schicht über der zweiten Schicht auf dem transparenten Substrat befindet.9. Electroluminescent arrangement according to claim 7, characterized in that the second layer is arranged adjacent to the electroluminescent element and that the first layer is located above the second layer on the transparent substrate.
10. Elektrolumineszierende Anordnung nach Anspruch 7, dadurch gekennzeichnet, daß die erste und die zweite Schicht in einer Schichtebene angeordnet sind. 10. Electroluminescent arrangement according to claim 7, characterized in that the first and the second layer are arranged in a layer plane.
11. Elektrolumineszierende Anordnung nach Anspruch 7 dadurch gekennzeichnet, daß die zweite Schicht eine Leiterbahnen bildende durchbrochene Gitterstruktur aufweist.11. The electroluminescent arrangement according to claim 7, characterized in that the second layer has a broken lattice structure forming conductor tracks.
12. Elektrolumineszierende Anordnung nach Anspruch 11, dadurch gekennzeichnet, daß die Breite der einzelnen Gitterelemente der Leiterbahnen bildenden Gitterstruktur 5 - 500 μm beträgt .12. Electroluminescent arrangement according to claim 11, characterized in that the width of the individual grid elements of the conductor tracks forming grid structure is 5 - 500 microns.
13. Elektrolumineszierende Anordnung nach Anspruch 12, dadurch gekennzeichnet, daß die Breite der einzelnen Gitterelemente der Leiterbahnen bildenden Gitterstruktur mehr als 300 μm beträgt.13. Electroluminescent arrangement according to claim 12, characterized in that the width of the individual lattice elements of the conductor tracks forming lattice structure is more than 300 microns.
14. Elektrolumineszierende Anordnung nach Anspruch 7, dadurch gekennzeichnet, daß über dem transparenten Subεtrat ein Anzeigeelement mit transparenten und absorbierenden Bereichen angeordnet ist.14. Electroluminescent arrangement according to claim 7, characterized in that a display element with transparent and absorbing areas is arranged above the transparent substrate.
15. Elektrolumineszierende Anordnung nach Anspruch 14, dadurch gekennzeichnet, daß über dem transparenten Substrat ein Diffusor angeordnet ist.15. Electroluminescent arrangement according to claim 14, characterized in that a diffuser is arranged over the transparent substrate.
16. Elektrolumineszierende Anordnung nach Anspruch 7, dadurch gekennzeichnet, daß über dem transparenten Substrat ein Anzeigeelement oder ein Bildschirm mit transparenten und absorbierenden Bereichen und benachbart dazu ein Diffusor angeordnet ist.16. Electroluminescent arrangement according to claim 7, characterized in that a display element or a screen with transparent and absorbing areas and adjacent to it a diffuser is arranged above the transparent substrate.
17. Elektrolumineszierende Anordnung nach Anspruch 7, dadurch gekennzeichnet, daß über dem transparenten Substrat ein Anzeigeelement oder ein Bildschirm mit transparenten und absorbierenden Bereichen angeordnet ist. 17. Electroluminescent arrangement according to claim 7, characterized in that a display element or a screen with transparent and absorbent areas is arranged over the transparent substrate.
18. Elektrolumineszierende Anordnung nach Anspruch 17, dadurch gekennzeichnet, daß über dem transparenten Substrat ein Diffusor angeordnet ist.18. Electroluminescent arrangement according to claim 17, characterized in that a diffuser is arranged over the transparent substrate.
19. Elektrolumineszierende Anordnung nach einem der19. Electroluminescent arrangement according to one of the
Ansprüche 7 bis 13, dadurch gekennzeichnet, daß die Abstände zwischen den Leiterbahnen der eine Gitterstruktur bildenden zweiten Schicht Bereiche bilden, die den Symbolen oder Zeichen oder geformten Flächen darstellenden Leuchtbereichen der auf dem transparenten Substrat angeordnetenClaims 7 to 13, characterized in that the distances between the conductor tracks of the second layer forming a lattice structure form areas which arranged on the transparent substrate the light areas representing the symbols or signs or shaped surfaces
Anzeigenelemente oder eines Bildschirmes entsprechen. Display elements or a screen.
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