KR20110063759A - Treatment of co2 depleted flue gases - Google Patents

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KR20110063759A
KR20110063759A KR1020117005952A KR20117005952A KR20110063759A KR 20110063759 A KR20110063759 A KR 20110063759A KR 1020117005952 A KR1020117005952 A KR 1020117005952A KR 20117005952 A KR20117005952 A KR 20117005952A KR 20110063759 A KR20110063759 A KR 20110063759A
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루이스 위벌리
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커먼웰쓰 사이언티픽 앤드 인더스트리얼 리서치 오가니제이션
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Abstract

CO2 함유 연소 배기 가스 흐름으로부터 이산화탄소를 회수하는 방법은 대기압보다 높은 가스 압력 하에 있는 흐름을 수용성 용매 시스템과 접촉시켜, 이 흐름으로부터 CO2를 흡수하고, 이로써 상기 흐름이 CO2 저농도 연소 배기 가스 흐름이 되도록 하는 단계; 및 흡수된 CO2를 함유하는 용매를 상기 CO2 저농도 연소 배기 가스 흐름으로부터 분리하여, CO2 고농도 용매 흐름을 형성하는 단계를 포함한다. 상기 CO2 저농도 연소 배기 가스 흐름은 일정한 방식으로 팽창되며, 이로써, 상기 CO2 저농도 연소 배기 가스는 냉각되고, 하나 이상의 공정 흐름은 냉각된 연소 배기 가스와의 열 교환에 의해 냉각된다. 하나의 측면에서, 상기 수용성 용매 시스템은 용해된 암모니아와, 암모늄, 탄산염 및 중탄산염 이온을 함유하여, 상기 흐름으로부터 CO2를 흡수하여, 이로써, 상기 흐름은 CO2 저농도 연소 배기 가스 흐름이 된다. 이 경우, CO2 저농도 연소 배기 가스는 상기 수용성 용매 시스템으로부터 유래하는 암모니아를 용해시키는 물과 접촉하게 되는데, 이 경우, 상기 용해된 암모니아는 상기 용매 시스템으로 다시 리사이클링될 수 있고, 상기 CO2 저농도 연소 배기 가스는 이후 충분한 양의 황 및/또는 질소 산화물을 함유하는 CO2 고농도 연소 배기 가스의 부분 흐름과 접촉하여, CO2 저농도 연소 배기 가스 중 암모니아 일부와 반응하게 된다. 이 반응의 생성물은 CO2 저농도 연소 배기 가스로부터 회수된다. 이와 같은 방법을 수행하는 장치에 관하여도 개시되어 있다.The method of recovering carbon dioxide from a CO 2 containing combustion exhaust stream involves contacting a stream under a gas pressure above atmospheric pressure with a water soluble solvent system to absorb CO 2 from the stream, whereby the stream is a CO 2 low concentration combustion exhaust stream. To become; And separating the solvent containing absorbed CO 2 from the CO 2 low concentration combustion exhaust gas stream to form a CO 2 high concentration solvent stream. The CO 2 low concentration combustion exhaust stream is expanded in a constant manner, whereby the CO 2 low concentration combustion exhaust gas is cooled and one or more process streams are cooled by heat exchange with the cooled combustion exhaust gas. In one aspect, the water soluble solvent system contains dissolved ammonia and ammonium, carbonate and bicarbonate ions to absorb CO 2 from the stream, thereby making the stream a CO 2 low concentration combustion exhaust stream. In this case, the CO 2 low concentration combustion exhaust gas is brought into contact with water dissolving ammonia derived from the water soluble solvent system, in which case the dissolved ammonia can be recycled back to the solvent system and the CO 2 low concentration combustion The exhaust gas is then contacted with a partial flow of CO 2 high concentration combustion exhaust gas containing a sufficient amount of sulfur and / or nitrogen oxides to react with some of the ammonia in the CO 2 low concentration combustion exhaust gas. The product of this reaction is recovered from the CO 2 low concentration combustion exhaust gas. An apparatus for carrying out such a method is also disclosed.

Figure P1020117005952
Figure P1020117005952

Description

ＣＯ2 저감 연소 배기 가스의 처리{TREATMENT OF CO2 DEPLETED FLUE GASES}Treatment of CO2 Reduction Combustion Flux {TREATMENT OF CO2 DEPLETED FLUE GASES}

본 발명은 일반적으로 연소 배기 가스로부터 이산화탄소를 연소 후 포집(post combustion capture)하는 것에 관한 것이다. 하나 이상의 측면에 있어서, 본 발명은 예를 들어, 암모늄 탄산염/중탄산염과 평형을 이루는 암모니아 용액을 사용하여, 연소 배기 가스 흐름으로부터 CO2를 가압 흡수하여 얻어진 CO2 저농도 연소 배기 가스의 처리에 관한 것이다. 하나 이상의 측면에서, 본 발명은 이와 같은 암모니아 용액을 사용하여 연소 배기 가스 흐름으로부터 CO2를 흡수하는 중에 암모니아의 배출("암모니아 슬립(ammonia slip)"이라고 알려짐)을 저감시키는 것에 관한 것이다.The present invention generally relates to post combustion capture of carbon dioxide from combustion exhaust gases. In at least one aspect, the present invention relates to the treatment of CO 2 low concentration combustion exhaust gases obtained by pressurized absorption of CO 2 from a combustion exhaust gas stream, for example using an ammonia solution in equilibrium with ammonium carbonate / bicarbonate. . In one or more aspects, the present invention is directed to using such ammonia solution to reduce emissions of ammonia (known as “ammonia slip”) while absorbing CO 2 from combustion exhaust gas streams.

본 발명은 독점적이지는 않지만, 특히 발전소의 연소 배기 가스로부터 또는 제철소, 시멘트 가마, 하소로(calciner) 및 용광로(smelter)를 포함하는 다양한 산업 공정의 공정 가스로부터 CO2를 연소 후 포집하는 것에 적용할 수 있다.The invention is not exclusive, but particularly applies to the capture of CO 2 from the combustion exhaust of power plants or from the process gases of various industrial processes including steel mills, cement kilns, calciners and smelters. can do.

발전소와 같이 CO2를 고정적으로 배출하는 공급원에 있어서, 1) 공정으로부터 형성된 CO2의 포집 및 2) 다양한 지질학적인 수단에 의한 CO2의 저장을 통하여 온실 가스(GHG) 배출량을 단계적으로 저감시키고자 하는 압박이 급속하게 증가하고 있다. 이는 깊은 대수층, 석탄층, 또는 해저의 깊은 해구로 초 임계적인 상태 또는 "액화된" 상태의 CO2를 분사하거나, 또는 CO2를 고체 화합물로서 저장하는 것을 포함한다. For sources of fixed CO 2 emissions, such as power plants, to reduce greenhouse gas (GHG) emissions in stages through 1) the capture of CO 2 formed from the process and 2) the storage of CO 2 by various geological means. The pressure to do it is increasing rapidly. This involves injecting CO 2 in a supercritical or "liquefied" state into a deep aquifer, coal bed, or deep seabed of the seabed, or storing CO 2 as a solid compound.

발전소 또는 연소 장치의 연소 배기 가스로부터 CO2를 포집하는 공정을 연소 후 포집이라 칭한다. 연소 후 포집에 있어서, 연소 배기 가스 중 CO2는 흡수기 내에서 적당한 용매를 사용하여 질소와 잔류 산소로부터 우선적으로 분리된다. CO2는 그 후에 스트리핑(stripping)(또는 재생)이라 불리는 공정에서 용매로부터 제거되므로, 용매는 재사용될 수 있다. 이후, 상기 스트리핑된 CO2는 수화물 형성을 방지하기 위한 적당한 건조 단계들과 함께, 압축 및 냉각에 의해 액화된다.The process of capturing CO 2 from the combustion exhaust gas of a power plant or combustion apparatus is called post combustion capture. In post-combustion capture, the CO 2 in the combustion exhaust gas is preferentially separated from nitrogen and residual oxygen using a suitable solvent in the absorber. The CO 2 is then removed from the solvent in a process called stripping (or regeneration), so that the solvent can be reused. The stripped CO 2 is then liquefied by compression and cooling, with suitable drying steps to prevent hydrate formation.

이런 식의 연소 후 포집은 발전소뿐만 아니라, 제철소, 시멘트 가마, 하소로, 및 용광로와 같이 다양한 고정 CO2 공급원에 적용할 수 있다.This type of post-combustion capture can be applied to a variety of fixed CO 2 sources, such as steel plants, cement kilns, calcination furnaces, and furnaces.

암모니아 탄산염 및 암모늄 중탄산염과 평형을 이루는 암모니아 용액을 CO2의 흡수제로서 사용할 경우, 유기 아민(그 중에서도, 모노에탄올아민(MEA)이 널리 알려진 CO2 흡수제임)을 사용하는 시스템에 비하여 이점을 가진다는 사실을 알게 되었다:When using the ammonia solution constituting the ammonium carbonate and ammonium bicarbonate and balanced as the absorbent for CO 2, has the advantage compared with the system using an organic amine (most of all, monoethanolamine (MEA) is well-known CO 2 absorption James) is I found out:

Figure pct00001
SOx 및 NOx는 흡수될 수 있으며, 이 경우, 사용된 용매 용액은 유리하게는 비료로 판매될 수도 있다(SOx 및 NOx는 아민 용매를 분해함).
Figure pct00001
SOx and NOx can be absorbed, in which case the solvent solution used may advantageously be sold as a fertilizer (SOx and NOx decompose amine solvents).

Figure pct00002
암모니아는 상업용으로 널리 보급된, 저가의 화학 물질이다.
Figure pct00002
Ammonia is a low cost chemical that is widely available for commercial use.

Figure pct00003
연소 배기 가스 중 산소는 용매를 분해하지 않는다(그러나 산소는 아민을 분해함).
Figure pct00003
Oxygen in the combustion exhaust does not decompose the solvent (but oxygen decomposes the amines).

이와 같은 공정에 필요한 전체 에너지는 MEA 시스템에 필요한 에너지의 약 40%인 것으로 추정된다.The total energy required for this process is estimated to be about 40% of the energy required for the MEA system.

암모니아 공정에 있어서, 용매 용액은 용해된 암모니아(수용성)와 평형을 이루는, 암모늄, 탄산염 및 중탄산염 이온들, 그리고 용해된 CO2(수용성)로 구성된다. 흡수기에서, 물과 암모니아는 탄산염 이온, 중탄산염 이온 또는 카바메이트 이온을 형성하기 위해 CO2(수용성)와 반응하며, 이때의 반응은 에너지를 사용함으로써 스트리퍼(stripper)에서 역전된다. 이와 관련된 수용성 상의 반응들은 다음과 같은 전체 반응식들로 요약될 수 있다.In the ammonia process, the solvent solution consists of ammonium, carbonate and bicarbonate ions, and dissolved CO 2 (aqueous), which is in equilibrium with the dissolved ammonia (aqueous). In the absorber, water and ammonia react with CO 2 (aqueous) to form carbonate ions, bicarbonate ions or carbamate ions, which reaction is reversed in the stripper by using energy. Reactions of the water-soluble phase in this regard can be summarized in the following general schemes.

CO2 + H2O + NH3 ↔ HCO3 - + NH4 + (반응식 1) CO 2 + H 2 O + NH 3 ↔ HCO 3 - + NH 4 + ( scheme 1)

CO2 + 2NH3 ↔ NH2COO- + NH4 + (반응식 2) CO 2 + 2NH 3 ↔ NH 2 COO - + NH 4 + ( Scheme 2)

HCO3 - + NH3 ↔ CO3 2 - + NH4 + (반응식 3) HCO 3 - + NH 3 ↔ CO 3 2 - + NH 4 + ( scheme 3)

CO3 2 - + H2O + CO2 ↔ 2HCO3 - (반응식 4) CO 3 2 - + H 2 O + CO 2 ↔ 2HCO 3 - ( Reaction Scheme 4)

카바메이트가 형성되는 것은 다량의 열을 발생시키는 반응으로서 바람직하지 않다는 사실에 주목해야 할 것이다. 그러나, 이 반응은 가역적인 것으로서, 유의적인 영향력을 가지지는 못한다. It should be noted that the formation of carbamate is undesirable as a reaction that generates a large amount of heat. However, this reaction is reversible and does not have a significant influence.

상기 흡수기에서 나가는 가스 상 유리 암모니아의 양은 상기 용액에 있는 다른 종의 농도 및 온도에 의해 제어되는 암모니아(수용성)의 양에 비례하고, 온도가 더욱 높으면 가스 상 암모니아의 양이 증가하게 된다.The amount of gaseous free ammonia exiting the absorber is proportional to the amount of ammonia (water soluble) controlled by the concentration and temperature of the other species in the solution, and higher temperatures result in an increase in the amount of gaseous ammonia.

암모니아 용액 흡수제를 사용하여 해결해야 하는 중요한 문제점들 중 하나는 CO2 저농도 연소 배기 가스 흡수기 시스템으로부터의 암모니아 슬립이다.One of the important problems to be solved using ammonia solution absorbers is ammonia slip from CO 2 low concentration combustion exhaust gas absorber systems.

국제 특허 공개 WO 제2006/022885호는 상기 연소 배기 가스를 0 ~ 2O℃로 냉각시키고, 이 온도 범위에서, 바람직하게는 0 ~ 1O℃의 범위에서, 흡수 단계를 실행함으로써 암모니아 슬립과 관련된 문제에 대처하는 것에 관하여 제안하고 있다. 재생 과정은 흡수기로부터 유래하는 CO2 고농도 용액의 압력 및 온도를 상승시킴으로써 이루어진다. 이때의 CO2 증기압은 높으며, 저농도의 NH3와 수증기와 함께 가압된 CO2 흐름이 생성된다. 상기 고압의 CO2 흐름은 상기 가스로부터 암모니아와 습기를 회수하기 위해 냉각 및 세척된다. 냉각 암모니아 공정(chilled ammonia process)라고 알려진 상기 공정은 암모니아 슬립의 정도를 감소시킨다고 보고되어 있지만, 특히 반응열(상기 탄산염 내지 중탄산염이 관련된 반응은 발열 반응임)이 저온을 유지하기 위해 제거되어야 한다는 것을 고려할 때, 냉각을 위해서는 상당한 에너지를 필요로 한다. WO 2006/022885 discloses a problem associated with ammonia slip by cooling said combustion exhaust gas to 0-20 [deg.] C. and carrying out an absorption step in this temperature range, preferably in the range of 0-1 [deg.] C. Suggestions for dealing. The regeneration process is accomplished by raising the pressure and temperature of the CO 2 high concentration solution from the absorber. At this time, the CO 2 vapor pressure is high, and a pressurized CO 2 stream is generated together with the low concentration of NH 3 and water vapor. The high pressure CO 2 stream is cooled and washed to recover ammonia and moisture from the gas. This process, known as the chilled ammonia process, has been reported to reduce the degree of ammonia slip, but in particular it should be taken into account that the heat of reaction (the reaction involving the carbonate to bicarbonate is an exothermic reaction) must be removed to maintain a low temperature. At the time, cooling requires considerable energy.

본 발명의 출원인이 출원한 국제 특허 공개 제2009/000025호에는, 대기압 이상의 가스 압력 하에서 CO2를 흡수시키고/흡수시키거나, 암모니아를 용매 시스템으로 다시 리사이클링하기 위해, 흡수 과정으로부터 얻어진 암모니아를 용해시키는 물과 접촉시켜, 흡수 과정 후 이 CO2 저농도 연소 배기 가스를 냉각시킴으로써, 암모니아 슬립을 감소시키는 방법에 관하여 개시되어 있다. International Patent Publication No. 2009/000025 filed by the applicant of the present invention discloses a process for dissolving ammonia obtained from an absorption process in order to absorb and / or absorb CO 2 under a gas pressure above atmospheric pressure or to recycle the ammonia back into the solvent system. A method of reducing ammonia slip is disclosed by contact with water to cool this CO 2 low concentration combustion exhaust after the absorption process.

본 발명의 하나 이상의 측면에서, 본 발명의 목적은 CO2 저농도 연소 배기 가스를 통해 암모니아 슬립에 관한 문제점들을 해결하고자 하는 것이다.In one or more aspects of the present invention, it is an object of the present invention to solve problems relating to ammonia slip through CO 2 low concentration combustion exhaust gases.

일반적으로, CO2를 연소 후 포집하는 공정 중 흡수 단계에 있어서 압력을 가하는 것에는 다음과 같은 2가지 중요한 이점이 있다:In general, according to applying pressure to the absorption step of the process for post combustion capture of CO 2 has two important advantages, including:

Figure pct00004
연소 배기 가스의 압력과 흡수기 칼럼의 횡단면적 간 정비례 관계에 따라서 흡수기 칼럼의 크기가 실질적으로 감소한다는 점.
Figure pct00004
The size of the absorber column is substantially reduced depending on the direct relationship between the pressure of the combustion exhaust gas and the cross sectional area of the absorber column.

Figure pct00005
헨리의 법칙에 따라서, 용액 중 CO2(수용성)의 양이 연소 배기 가스의 총 압력과 직접적으로 관련되어 있어서, 흡수 속도가 증가하게 된다는 점.
Figure pct00005
According to Henry's law, the amount of CO 2 (water-soluble) in the solution is directly related to the total pressure of the combustion exhaust gases, resulting in an increase in the rate of absorption.

그러나, 이와 같은 접근 방법에서는 압축기를 가동시키는 전력을 늘려야 하고, 압축된 가스가 흡수기에 도입되기 전에 이 압축 가스를 후기 냉각(aftercooling)시킬 필요가 있다. 더욱 일반적으로, CO2의 연소 후 포집 시스템 전체에 대한 문제는 시스템의 전체 에너지 비용에 대한 문제이다. 예를 들어, WO 제2000/057990호, US 제6,655,150호 및 US 제2008/0104958호에는, CO2 분리기로부터 얻어진 CO2 저감 가스가 예를 들어, 압축기, 발전기 또는 기타 동력 플랜트에 동력을 제공하기 위해 터빈 내에서 팽창된다고 개시되어 있다.However, this approach requires increasing the power to operate the compressor and it is necessary to aftercool the compressed gas before it is introduced into the absorber. More generally, the problem for the entire post-combustion capture system of CO 2 is that of the overall energy cost of the system. For example, in WO 2000/057990, US 6,655,150 and US 2008/0104958, CO 2 abatement gases obtained from CO 2 separators are used, for example, to power a compressor, generator or other power plant. To expand in the turbine.

본 발명의 하나 이상의 측면에서, 본 발명은 이와 같은 문제점을 해결하기 위한 것으로서, 특히 연소 배기 가스로부터 CO2를 제거하기 위한 암모니아 베이스 시스템에 유용한 방식으로 해결할 수 있다. In one or more aspects of the invention, the invention is intended to solve this problem, and in particular can be solved in a manner useful for ammonia base systems for the removal of CO 2 from combustion exhaust gases.

본 발명의 명세서에 개시된 정보 중 어떠한 것도 일반적인 상식으로 인정하여서는 안되고, 또는 당업자들은 이러한 정보를 우선일에 개시된 것으로서 관련 짓거나 연관 지어서 확정, 이해 또는 간주하는 것을 합리적으로 예상할 수 있다고 인정하여서는 안된다.None of the information disclosed in the specification of the present invention should be recognized as common sense, or one of ordinary skill in the art should not recognize that such information can be reasonably expected to be ascertained, understood or considered in connection with or associating such information as disclosed on the priority date.

제1 측면에 있어서, 본 발명은 다음과 같은 단계들을 포함하는, CO2 함유 연소 배기 가스 흐름으로부터 이산화탄소를 회수하는 방법을 제공한다:In a first aspect, the present invention provides a method for recovering carbon dioxide from a CO 2 containing combustion exhaust gas stream comprising the following steps:

대기압보다 높은 가스 압력 하에 있는 흐름을 수용성 용매 시스템과 접촉시켜, 이 흐름으로부터 CO2를 흡수하고, 이로써 상기 흐름을 CO2 저농도 연소 배기 가스 흐름으로 만드는 단계;Contacting the stream under a gas pressure above atmospheric pressure with an aqueous solvent system to absorb CO 2 from the stream, thereby making the stream a CO 2 low concentration combustion exhaust stream;

흡수된 CO2를 함유하는 용매를 상기 CO2 저농도 연소 배기 가스 흐름으로부터 분리하여, CO2 고농도 용매 흐름을 형성하는 단계;Separating the solvent containing absorbed CO 2 from the CO 2 low concentration combustion exhaust stream to form a CO 2 high concentration solvent stream;

일정한 방식으로 상기 CO2 저농도 연소 배기 가스 흐름을 팽창시켜, 이 CO2 저농도 연소 배기 가스를 냉각하는 단계; 및Expanding the CO 2 low concentration combustion exhaust stream in a constant manner to cool the CO 2 low concentration combustion exhaust gas; And

상기 냉각된 연소 배기 가스와의 열 교환에 의해 하나 이상의 공정 흐름들을 냉각시키는 단계.Cooling one or more process flows by heat exchange with the cooled combustion exhaust gas.

상기 하나 이상의 공정 흐름들은, 전술한 접촉 단계로 되돌아감에 따라서, CO2 함유 연소 배기 가스 흐름과 CO2 저농도 재생 용매 흐름을 포함할 수 있다. The one or more process streams may comprise a CO 2 containing combustion exhaust gas stream and a CO 2 low concentration regeneration solvent stream as it returns to the contacting step described above.

팽창 과정은 팽창 터빈 내에서 수행될 수 있으며, 에너지는 이 팽창 과정으로부터 회수할 수 있다.The expansion process can be performed in an expansion turbine, and energy can be recovered from this expansion process.

본 발명의 하나의 구체예는, 상기 팽창 과정 중에 팽창 작용을 강화하기 위해서 이 팽창 상류의 상기 CO2 저농도 연소 배기 가스를 예열하는 단계를 포함한다. 이와 같은 예열 단계는 예를 들어, 상기 접촉 단계 상류의 연소 배기 가스와 간접적으로 열을 교환하거나, 또는 CO2 저농도 연소 배기 가스 중 잔류하는 산소를 이용하여 연료를 연소함으로써 수행될 수 있다.One embodiment of the invention includes preheating the CO 2 low concentration combustion exhaust gas upstream of the expansion to enhance the expansion action during the expansion process. This preheating step can be performed, for example, by exchanging heat indirectly with the combustion exhaust gas upstream of the contacting step, or by burning the fuel with oxygen remaining in the CO 2 low concentration combustion exhaust gas.

유리하게, 상기 수용성 용매 시스템은 용해된 암모니아와, 암모늄, 탄산염 및 중탄산염 이온을 함유하는 수용성 용매 시스템으로서, 이 경우, CO2 저농도 연소 배기 가스는, 상기 팽창 과정에 도입되기 이전에, 바람직하게는, 용해된 암모니아를 상기 용매 시스템으로 다시 리사이클링하기 위해서, 상기 수용성 용매 시스템으로부터 유래하는 암모니아를 용해시키는 물과 접촉할 수 있으며, 상기 팽창 과정을 수행하면 잔류하고 있던 암모니아가 추가로 응축되는데, 이때, 이 암모니아는 또한 상기 용매 시스템으로 리사이클링되는 것이 바람직하다. Advantageously, the water soluble solvent system is a water soluble solvent system containing dissolved ammonia and ammonium, carbonate and bicarbonate ions, in which case CO 2 low concentration combustion exhaust gas is preferably introduced before the expansion process. In order to recycle the dissolved ammonia back to the solvent system, the ammonia derived from the water-soluble solvent system may be contacted with water, and the expansion process further condenses the remaining ammonia. This ammonia is also preferably recycled to the solvent system.

CO2의 흡수는 통상적으로 상기 반응식 1∼4에 따라서 진행될 수 있다.Absorption of CO 2 may proceed normally according to Schemes 1-4.

유리하게, 연소 배기 가스 흐름과 수용성 용매 시스템의 접촉 단계, 및 CO2 저농도 연소 배기 가스와 물의 접촉 단계는 공통된 용기 예를 들어, 타워 용기 내에서 수행된다. 타워 용기 내 압력은 100∼3,000kPa(1∼30bar)의 범위에 있는 것이 바람직하며, 500∼1,500kPa(5∼15bar)의 범위에 있는 것이 가장 바람직하다.Advantageously, the step of contacting the combustion exhaust gas stream with the water-soluble solvent system and the step of contacting the CO 2 low concentration combustion exhaust gas with water are performed in a common vessel, for example a tower vessel. The pressure in the tower vessel is preferably in the range of 100 to 3,000 kPa (1 to 30 bar), most preferably in the range of 500 to 1500 kPa (5 to 15 bar).

통상적으로, 상기 방법은 CO2를 탈착시키기 위해 용매 흐름에 열을 가함으로써 CO2 고농도 용매 시스템으로부터 CO2를 탈착시키는 추가의 단계들을 포함한다. 이제 상기 CO2 저농도 용매 흐름은 편리하게 상기 용매 시스템으로 리사이클링될 수 있다. 통상적으로, 상기 CO2 고농도 용매 흐름으로부터 탈착된 CO2는 저장을 위해 압축, 냉각 및 액화된다.Typically, the method includes a further step to remove the CO 2 from the CO 2 solvent system high concentration by applying heat to the solvent stream to desorb the CO 2. The CO 2 low concentration solvent stream can now be conveniently recycled to the solvent system. Typically, the CO 2 The CO 2 desorbed from the high-concentration solvent stream is compressed, cooled and liquefied for storage.

제1 측면에서, 본 발명은 다음과 같은 것들을 포함하는, CO2 함유 연소 배기 가스 흐름으로부터 이산화탄소를 회수하는 장치를 추가로 제공한다:In a first aspect, the invention further provides an apparatus for recovering carbon dioxide from a CO 2 containing combustion exhaust gas stream, including:

대기압보다 높은 가스 압력 하에서 흐름과 수용성 용매 시스템을 접촉시켜 상기 흐름으로부터 CO2를 흡수함으로써, 이 흐름이 CO2 저농도 연소 배기 가스 흐름이 되도록 하고, 이 흡수된 CO2를 함유하는 용매를 상기 CO2 저농도 연소 배기 가스 흐름으로부터 분리하여 CO2 고농도 용매 흐름을 만드는 흡수기 스테이지;Contacting the stream with a water-soluble solvent system under a gas pressure above atmospheric pressure to absorb CO 2 from the stream, thereby making the stream a CO 2 low concentration combustion exhaust gas stream, and adding the absorbed CO 2 solvent to the CO 2 An absorber stage that separates from the low concentration combustion exhaust stream to produce a CO 2 high concentration solvent stream;

상기 CO2 저농도 연소 배기 가스 흐름을 일정한 방식으로 팽창시켜, CO2 저농도 연소 배기 가스를 냉각시키는 가스 팽창 수단; 및Gas expansion means for expanding the CO 2 low concentration combustion exhaust gas stream in a constant manner to cool the CO 2 low concentration combustion exhaust gas; And

상기 냉각된 연소 배기 가스와 열 교환함으로써 하나 이상의 공정 흐름을 냉각시키는 수단.Means for cooling one or more process streams by heat exchange with the cooled combustion exhaust gas.

CO2 함유 연소 배기 가스 흐름이 상기 흡수기 스테이지에 도입되기 전에 이 흐름을 냉각시키는 냉각 장치가 존재하는 것이 바람직하다. 전술한 바와 같이, 하나 이상의 공정 흐름을 냉각시키는 수단은 이와 같은 냉각 장치를 포함할 수 있으며/있거나, CO2 저농도 재생 용매 흐름이 상기 흡수 스테이지로 다시 되돌아감에 따라서 이 흐름을 냉각시키기 위한 열 교환 커플링을 포함할 수 있다.It is preferred that there is a cooling device for cooling the CO 2 containing combustion exhaust gas stream before it is introduced into the absorber stage. As mentioned above, the means for cooling one or more process streams may comprise such a cooling device and / or heat exchange to cool this stream as the CO 2 low concentration regeneration solvent stream returns back to the absorption stage. Coupling may be included.

상기 가스 팽창 수단은 팽창 터빈을 포함할 수 있다.The gas expansion means may comprise an expansion turbine.

유리하게, 본 발명에 따른 하나의 구체예는, 상기와 같은 팽창 과정 중에 팽창 작용을 강화하기 위해서, 상기 팽창 과정 상류의 상기 CO2 저농도 연소 배기 가스를 예열하는 수단을 포함할 수 있다. 이와 같은 예열 수단은 예를 들어, 상기 흡수기 스테이지 상류의 연소 배기 가스와 간접적으로 열 교환하기 위한 열 교환기, 또는 CO2 저감 흐름 중 잔류하는 산소를 이용하여 연료를 연소하는 수단일 수 있거나, 이와 같은 열 교환기 또는 수단을 포함할 수 있다.Advantageously, one embodiment according to the invention may comprise means for preheating the CO 2 low concentration combustion exhaust upstream of the expansion process to enhance the expansion action during such an expansion process. Such preheating means can be, for example, a heat exchanger for indirect heat exchange with the combustion exhaust gas upstream of the absorber stage, or means for combusting fuel using oxygen remaining in the CO 2 abatement flow, Heat exchanger or means.

유리하게, 상기 수용성 용매 시스템은 용해된 암모니아와, 암모늄, 탄산염 및 중탄산염 이온을 함유하는 수용성 용매 시스템으로서, 이 경우, 바람직하게는 용해된 암모니아를 상기 용매 시스템으로 다시 리사이클링하기 위해서, 이 용매 시스템으로부터 유래하는 암모니아를 용해시키는 물과 CO2 저농도 연소 배기 가스를 접촉시키는 수단이 제공될 수 있으며, 상기 팽창 과정을 수행하면 잔류하던 암모니아가 추가로 응축되고, 상기 수단은 잔류하던 암모니아를 상기 용매 시스템에 리사이클링시키기 위해서 제공되는 것이다.Advantageously, the water soluble solvent system is a water soluble solvent system containing dissolved ammonia and ammonium, carbonate and bicarbonate ions, in which case preferably from this solvent system for recycling the dissolved ammonia back to the solvent system. Means may be provided for contacting the CO 2 low concentration combustion exhaust gas with water that dissolves the resulting ammonia, and the expansion process further condenses residual ammonia, and the means provides the remaining ammonia to the solvent system. It is provided for recycling.

바람직하게, 하나 이상의 공정 흐름을 냉각하는 수단은 상기 용매 시스템으로부터 유래하는 암모니아를 용해시키도록 이 CO2 저농도 연소 배기 가스를 접촉시키기 위하여 상기 물을 냉각하기 위한 열 교환 커플링을 포함한다.Preferably, the means for cooling the one or more process streams comprises a heat exchange coupling for cooling the water to contact the CO 2 low concentration combustion exhaust gas to dissolve ammonia from the solvent system.

본 발명의 제2 측면에서, 유의적인 양만큼의 황 및/또는 질소 산화물을 함유하는 (흡수기에 도입되기 이전의) 원래의 연소 배기 가스 중 일부는 CO2 흡수기 스테이지를 우회하고, 흡수기 및 제1 물 세척 과정 이후 CO2 저농도 연소 배기 가스와 혼합되어 반응할 수 있게 된다. 이와 같은 과정 후, CO2 저농도 가스가 대기로 배출되기 전에 물 세척 과정을 추가로 실행할 수 있다.In a second aspect of the invention, some of the original combustion exhaust gas (prior to being introduced to the absorber) containing significant amounts of sulfur and / or nitrogen oxides bypasses the CO 2 absorber stage, the absorber and the first After the water washing process, the mixture is reacted with the CO 2 low concentration combustion exhaust gas. After this process, an additional water washing process can be carried out before the CO 2 low concentration gas is discharged to the atmosphere.

제2 측면에서, 본 발명은 다음과 같은 단계들을 포함하는, CO2 함유 연소 배기 가스 흐름으로부터 이산화탄소를 회수하는 방법을 제공한다: 용해된 암모니아와, 암모늄, 탄산염 및 중탄산염 이온을 함유하는 수용성 용매 시스템과 흐름을 접촉시켜 이 흐름으로부터 CO2를 흡수함으로써, 상기 흐름이 CO2 저농도 연소 배기 가스의 흐름이 되도록 만드는 단계; 상기 흡수된 CO2(예를 들어, 탄산염, 중탄산염 및 CO2(수용성))를 함유하는 용매를 상기 CO2 저농도 연소 배기 가스 흐름으로부터 분리하여, CO2 및/또는 중탄산염 고농도 용매 흐름을 만드는 단계; 바람직하게는 용해된 암모니아를 상기 용매 시스템으로 다시 리사이클링시키기 위해서, 상기 CO2 및/또는 중탄산염 고농도 용매 흐름으로부터 유래하는 암모니아를 용해시키는 물과 상기 CO2 저농도 연소 배기 가스를 접촉시키는 단계; 상기 CO2 저농도 연소 배기 가스와 CO2 고농도 연소 배기 가스의 부분 흐름을 접촉시키는 단계로서, 이 단계에서 상기 부분 흐름은 충분한 양의 황 및/또는 질소 산화물을 함유하여, CO2 저농도 연소 배기 가스 중 암모니아 일부와 반응하는 단계; 및 상기 CO2 저농도 연소 배기 가스로부터 상기 반응 생성물을 회수하는 단계.In a second aspect, the present invention provides a method for recovering carbon dioxide from a CO 2 containing combustion exhaust gas stream comprising the following steps: an aqueous solvent system containing dissolved ammonia and ammonium, carbonate and bicarbonate ions Contacting the stream with and absorbing CO 2 from the stream, thereby making the stream a stream of CO 2 low concentration combustion exhaust gas; Separating the solvent containing the absorbed CO 2 (eg, carbonate, bicarbonate and CO 2 (water soluble) ) from the CO 2 low concentration combustion exhaust stream to create a CO 2 and / or bicarbonate high concentration solvent stream; Contacting the CO 2 low concentration combustion exhaust with water that dissolves ammonia from the CO 2 and / or bicarbonate high concentration solvent stream, preferably to recycle dissolved ammonia back to the solvent system; Contacting the partial flow of the CO 2 low concentration combustion exhaust gas and the CO 2 high concentration combustion exhaust gas, wherein the partial flow contains a sufficient amount of sulfur and / or nitrogen oxides in the CO 2 low concentration combustion exhaust gas. Reacting with a portion of ammonia; And recovering the reaction product from the CO 2 low concentration combustion exhaust gas.

상기 부분 흐름과의 접촉 조건은, 상기 반응 생성물이 아황산암모늄, 황산암모늄, 아질산암모늄 및 질산암모늄 중 하나 이상을 포함하는 경우일 수 있다.Contact conditions with the partial flow may be where the reaction product comprises one or more of ammonium sulfite, ammonium sulfate, ammonium nitrite and ammonium nitrate.

제2 측면에서, 본 발명은 또한 다음을 포함하는, CO2 함유 연소 배기 가스 흐름으로부터 이산화탄소를 회수하는 장치를 제공한다: 용해된 암모니아와, 암모늄, 탄산염 및 중탄산염 이온을 함유하는 수용성 용매 시스템과 상기 흐름을 접촉시켜 이 흐름으로부터 CO2를 흡수함으로써, 이 흐름이 CO2 저농도 연소 배기 가스 흐름이 되도록 하고, 흡수된 CO2를 함유하는 용매를 CO2 저농도 연소 배기 가스 흐름으로부터 분리하여 CO2 및/또는 중탄산염 고농도 용매 흐름으로 만들어서, 이 흐름이 CO2 저농도 연소 배기 가스 흐름이 되도록 하는 흡수기 스테이지; 바람직하게는 암모니아를 상기 용매 시스템으로 다시 리사이클링하기 위해서, 상기 CO2 및/또는 중탄산염 고농도 용매 흐름으로부터 유래하는 암모니아를 용해시키는 물과 상기 CO2 저농도 연소 배기 가스를 접촉시키는 제1 접촉 수단; CO2 고농도 연소 배기 가스의 부분 흐름과 CO2 저농도 연소 배기 가스를 접촉시키는 제2 접촉 수단으로서, 이 부분 흐름은 충분한 양의 황 및/또는 질소 산화물을 함유하여, 상기 CO2 저농도 연소 배기 가스 중 암모니아의 일부와 반응하는 제2 접촉 수단; 및 상기 CO2 저농도 연소 배기 가스로부터 상기 반응 생성물을 회수하는 수단.In a second aspect, the present invention also provides an apparatus for recovering carbon dioxide from a CO 2 containing combustion exhaust stream comprising: a water soluble solvent system containing dissolved ammonia and ammonium, carbonate and bicarbonate ions; By contacting the stream to absorb CO 2 from this stream, the stream becomes a CO 2 low concentration combustion exhaust stream, and the solvent containing absorbed CO 2 is separated from the CO 2 low concentration combustion exhaust stream to separate CO 2 and / or Or an absorber stage that makes a bicarbonate high concentration solvent stream such that the stream is a CO 2 low concentration combustion exhaust stream; First contact means for contacting the CO 2 low concentration combustion exhaust gas with water dissolving ammonia derived from the CO 2 and / or bicarbonate high concentration solvent stream, preferably to recycle ammonia back to the solvent system; CO 2 as a second contact means for contacting the high density portion flows and CO 2, the low-concentration combustion exhaust gas of the combustion exhaust gas, a partial flow will contain a sufficient amount of sulfur and / or nitrogen oxides, the CO 2 low-concentration combustion exhaust gas of Second contact means for reacting with a portion of the ammonia; And means for recovering said reaction product from said CO 2 low concentration combustion exhaust gas.

제2 접촉 수단은 제1 접촉 수단 하류의 접촉 챔버와, 흡수기 스테이지의 상류로부터 접촉 챔버로 부분 흐름을 운반하기 위한 우회 관을 포함할 수 있다.The second contact means may comprise a contact chamber downstream of the first contact means and a bypass tube for conveying a partial flow from upstream of the absorber stage to the contact chamber.

상기 수용성 용매 시스템의 온도는 바람직하게, 15℃ 이상, 더욱 바람직하게는 20℃ 이상, 그리고 가장 바람직하게는 20∼50℃의 범위이다. 25℃∼45℃ 범위의 온도가 적당하다.The temperature of the water-soluble solvent system is preferably in the range of 15 ° C. or higher, more preferably 20 ° C. or higher, and most preferably 20-50 ° C. Temperatures in the range of 25 ° C. to 45 ° C. are suitable.

필요하다면, 연소 배기 가스 흐름은 용매 시스템과 접촉하기 전에, 예를 들어 약 40℃로 냉각된다.If necessary, the combustion exhaust gas stream is cooled, for example to about 40 ° C., before contacting the solvent system.

유리하게, 연소 배기 가스 흐름과 수용성 용매 시스템을 접촉하는 단계와, 상기 CO2 저농도 연소 배기 가스와 물을 접촉하는 단계는 공통된 용기 예를 들어, 타워 용기 내에서 수행된다. 상기 타워 용기 내 압력은 바람직하게 100∼3,000kPa(1∼30bar의 범위), 가장 바람직하게는 500∼1,500kPa(5∼15bar의 범위)이다.Advantageously, contacting the combustion exhaust gas stream with the water-soluble solvent system and contacting the CO 2 low concentration combustion exhaust gas with water are performed in a common vessel, such as a tower vessel. The pressure in the tower vessel is preferably 100 to 3,000 kPa (in the range of 1 to 30 bar), most preferably 500 to 1500 kPa (in the range of 5 to 15 bar).

유리하게도, 상기 CO2의 흡수 과정은 용액 중 중탄산염을 형성하도록 CO2의 흡수 속도를 증진시키기 위해 선택된 효소들의 존재 하에서 촉매 작용을 받는다. 적당한 효소는 탄산 무수화 효소(carbonic anhydrase)이다.Advantageously, the subject to catalysis in the presence of selected enzymes to promote the rate of absorption of CO 2 to the CO 2 absorption process of the formation of a bicarbonate solution. Suitable enzymes are carbonic anhydrases.

용액 중 중탄산염으로의 CO2 변환 속도를 증진시키기 위해 효소를 사용하는 것에 대한 대안으로서는, 비산염(AsO4 3 -) 또는 인산염(PO4 3 -)과 같은 무기 루이스 염기들(Lewis bases)을 사용하는 것이 있다. 상기 효소 또는 루이스 염기(촉진제들)는 액체 용매 중 저농도로 순환되거나, 용매 용액 및 CO2 함유 가스가 흐르는 고체 구조물 상에 지지될 수 있다. 후자의 경우에, 상기 지지체 재료의 표면은 화학적으로 개질되어서, 상기 효소 또는 루이스 염기가 견고하게 부착되어 있으며, CO2의 기체-액체 간 전달을 극대화하도록 구성되어 있다.As an alternative to using enzymes to promote CO 2 conversion rate of the bicarbonate in solution, arsenate (AsO 4 3 -) - using inorganic Lewis bases, such as (Lewis bases), or phosphate (PO 4 3) There is something to do. The enzyme or Lewis base (promoters) may be circulated in low concentration in a liquid solvent or supported on a solid structure through which a solvent solution and a CO 2 containing gas flow. In the latter case, the surface of the support material is chemically modified such that the enzyme or Lewis base is firmly attached and is configured to maximize gas-liquid delivery of CO 2 .

상기 고체 지지 옵션과 함께, 상기 효소 또는 루이스 염기의 유형과 구성, 그리고 지지체는 CO2 함유 가스의 조성, 용매의 국소 첨가, 및 국소 온도 및 압력 조건들을 변경하여 변화를 줄 수 있다.With the solid support option, the type and composition of the enzyme or Lewis base, and the support, can be varied by changing the composition of the CO 2 containing gas, the local addition of solvent, and the local temperature and pressure conditions.

본 발명은 또한 본 발명의 상기 두 가지 측면들을 포함하는 방법과 장치로 확대된다.The invention also extends to a method and an apparatus incorporating the two aspects of the invention.

본 발명은 이제 오로지 예시적인 것으로 다음과 같은 첨부 도면들을 참고로 하여 더욱 상세히 기술될 것이다:
도 1은 본 발명의 제1 측면의 바람직한 구체예에 따라서, 암모니아계 용매 시스템을 이용하고 있는 CO2 연소 후 포집(PCC) 플랜트를 개략적으로 도시한 것이고;
도 2 및 도 3은 도 1에 도시한 PCC 플랜트의 변형예를 도시한 것이며;
도 4는 본 발명의 제2 측면의 구체예를 포함한 PCC 플랜트의 추가 변형예를 도시한 것이다.The invention is now only illustrative and will be described in more detail with reference to the accompanying drawings in which:
1 schematically illustrates a CO 2 post-combustion capture (PCC) plant using an ammonia-based solvent system, in accordance with a preferred embodiment of the first aspect of the present invention;
2 and 3 show a modification of the PCC plant shown in FIG. 1;
4 shows a further variant of a PCC plant comprising the embodiment of the second aspect of the invention.

CO2 저농도 용매 용액은 펌핑되어 타워 용기(15)의 하부에 있는 충전 칼럼(14) 형태의 흡수기 스테이지(11)의 상단(13)에서 분무된다. 상기 용액은 상기 칼럼(14)의 충전 재료를 통과하면서 둘레 및 하부로 흐르고, 동시에 연소 배기 가스의 CO2 고농도 흐름(8)은 압축 플랜트(6)에 의해 압축되며, 이후, 필요에 따라서(예를 들어, 약 40 ℃로) 냉각된 후(9) 상기 흡수기의 하부로 도입된다(16). 상기 압축 및 냉각된 연소 배기 가스들은 상기 충전 재료를 통과하여 올라가며, 이로써 상기 충전 재료를 통과하여 아래로 흐르는 용매 용액을 포함하는 상기 용매 시스템과 접촉하게 된다. CO2는 상기 용매 용액으로 전달되며, 그 과정은 바람직하게 적당히 첨가된 효소들 또는 루이스 염기와의 상호 작용에 의해 향상된다.The CO 2 low concentration solvent solution is pumped and sprayed at the top 13 of the absorber stage 11 in the form of a packed column 14 at the bottom of the tower vessel 15. The solution flows circumferentially and downwardly while passing through the packing material of the column 14, while at the same time the CO 2 high concentration stream of combustion exhaust gas is compressed by the compression plant 6, and then as needed (eg For example, to about 40 ° C.) (9) and then into the bottom of the absorber (16). The compressed and cooled combustion exhaust gases rise through the fill material and come into contact with the solvent system comprising a solvent solution flowing down through the fill material. CO 2 is delivered to the solvent solution, and the process is preferably enhanced by interaction with appropriately added enzymes or Lewis bases.

압축 플랜트(6)는 30bar 이하로서 부피가 비교적 큰 가스를 압축하기 적당한 가스 터빈 압축기를 포함할 수 있다. 이 경우에, 상기 칼럼(14) 내 가스 압력이 약 10bar이면 만족스러운 결과를 얻게 될 것이라 생각된다.The compression plant 6 may comprise a gas turbine compressor suitable for compressing a relatively large volume of gas up to 30 bar. In this case, it is believed that a satisfactory result will be obtained if the gas pressure in the column 14 is about 10 bar.

암모니아/암모늄 이온들과 같은 염기가 존재하면 HCO3 -/CO3 2 - 이온으로서 용해되어 있는 CO2를 유지하기 위해 흡수기 용액의 pH는 염기성으로 유지된다. 암모니아는 또한 용해된 CO2와 직접 반응하여 카바메이트를 형성할 수 있다. 충분히 높은 농도에서, 상기 중탄산염/탄산염 이온들은 또한 암모늄 염으로서 용액으로부터 침전될 수 있으며, 그 결과, 첨가된 용매 시스템에 의해 더욱 많은 양의 CO2가 운반될 수 있도록 하는 슬러리가 생성되게 된다.When a base such as ammonia / ammonium ions HCO 3 - / CO 3 2 - pH of the absorber solution in order to maintain the CO 2 that is dissolved as ions is maintained at a basic. Ammonia can also react directly with dissolved CO 2 to form carbamate. At sufficiently high concentrations, the bicarbonate / carbonate ions can also precipitate out of solution as an ammonium salt, resulting in a slurry that allows higher amounts of CO 2 to be transported by the added solvent system.

흡수기 칼럼(14)의 상부(17)에서는 CO2 저농도 연소 배기 가스가 공정을 떠나게 되는데, 이때, CO2 고농도 용액(카바메이트, 탄산염 및 중탄산염 함유)은 용기(15)의 하부로부터 라인(35)을 거쳐 추출되어 추가 처리된다(20). CO2 저농도 출구 가스가 배기 통(27)을 통과하기 전에, 이 CO2 저농도 출구 가스를 연속적으로 추가 처리함으로써 암모니아 슬립이 감소된다. 제1 처리는, 타워 용기(15)의 상부에 있는 스크러버(22) 내 오버헤드 스프레이(39)로 물 세척을 하는 것이다. 적당한 충전재로 된 추가의 작은 칼럼(26)은 이들의 접촉을 촉진한다. 예를 들어, 0∼10℃의 물은 상기 CO2 저농도 연소 배기 가스로부터 유래하는 암모니아를 용해하고, 이 물은 트레이 시스템(28)에 수집된 후 냉각 장치(31)를 통해 펌프(29)에 의해 재순환된다. 일정 비율의 재순환 암모니아 첨가 세척수(23)는 배관(23a)을 통해 19에서 흡수기 스테이지 내 용매 시스템으로 리사이클링된다.In the upper portion 17 of the absorber column 14, the CO 2 low concentration combustion exhaust gas leaves the process, where the CO 2 high concentration solution (containing carbamate, carbonate and bicarbonate) is line 35 from the bottom of the vessel 15. Extracted via and further processed (20). Before the exit of the low-concentration CO 2 gas passes through the exhaust tube 27, the ammonia slip is reduced by further processing the low-concentration CO 2 gas outlet continuously. The first treatment is water washing with an overhead spray 39 in the scrubber 22 at the top of the tower vessel 15. An additional small column 26 of suitable filler facilitates their contact. For example, water at 0 to 10 ° C. dissolves ammonia derived from the CO 2 low concentration combustion exhaust gas, which is collected in a tray system 28 and then pumped through a cooling device 31 to a pump 29. Recycled. A proportion of recycled ammonia added wash water 23 is recycled through piping 23a to a solvent system in the absorber stage at 19.

실질적으로 대기압보다 높은 압력에서 흡수기 스크러버(22)를 떠나는 가압 CO2 저농도 연소 배기 가스는 팽창 터빈(40)(또는 작동 에너지를 발생시킬 수 있는 유사 장치) 내에서 제어되는 방식으로 팽창되는데, 이로써 상기 가스는 추가로 냉각되고, 잔류하던 암모니아는 이 가스로부터 추가로 응축된다.Pressurized CO 2 low concentration combustion exhaust leaving the absorber scrubber 22 at a pressure substantially above atmospheric pressure is expanded in a controlled manner in the expansion turbine 40 (or a similar device capable of generating operating energy), thereby The gas is further cooled and the remaining ammonia is further condensed from this gas.

이후, 터빈(40)으로부터 유래하는 팽창 연소 배기 가스는 충전된 스크러버(50) 내에서 물 세척되는데, 이로써, 상기 응축된 암모니아는 바람직하게는 노점보다 높은 온도에서 스택(27)을 통해 대기로 배출되기 전에 용해된다. 이와 같은 최종 가스 세정 단계에서의 물은, 상기 암모니아가 흡수기 시스템으로 리사이클링되도록 유의적인 농도에 도달할 때까지, 52에 나타낸 바와 같이, 펌프(53) 및 냉각기(54)를 통해서 리사이클링된다. 대안적으로, 사용된 용액은 상기 흡수기로부터 유래하는 사용된 용액과 혼합되어 비료의 성분으로 사용되는 것이 유리할 수 있다. Thereafter, the expansion combustion exhaust gas coming from the turbine 40 is washed with water in the charged scrubber 50, whereby the condensed ammonia is discharged to the atmosphere through the stack 27, preferably at a temperature above the dew point. Is dissolved before it becomes. Water in this final gas scrubbing step is recycled through pump 53 and cooler 54, as shown at 52, until the ammonia reaches a significant concentration such that it is recycled into the absorber system. Alternatively, it may be advantageous that the used solution is mixed with the used solution from the absorber and used as a component of the fertilizer.

CO2 흡수 후 연소 배기 가스 중에 존재하는 유리 암모니아 대부분은 통상적으로 용기(15)의 상부에 포함되어 있는 제1 스크러버(22) 내에서 제거될 것인데(냉각수 세척), 여기에 팽창기(40)를 부가하고 또 다른 스크러버(50)를 포함하면 달리 응용할 수 있게 된다:Most of the free ammonia present in the combustion exhaust gas after CO 2 absorption will be removed in the first scrubber 22, which is typically included on top of the vessel 15 (cooling water wash), in which an expander 40 is added. And including another scrubber 50 would be otherwise applicable:

Figure pct00006
냉각수의 온도는 더 높을 수 있으며, 이로써 필요한 냉각 에너지와 물 세척 영역의 크기는 실질적으로 감소하게 된다.
Figure pct00006
The temperature of the cooling water can be higher, which substantially reduces the required cooling energy and the size of the water wash zone.

Figure pct00007
암모니아 슬립의 양은 흡수기 연소 배기 가스 후 처리 과정을 전반적으로 최적화함으로써 제어할 수 있다.
Figure pct00007
The amount of ammonia slip can be controlled by optimizing the overall absorber combustion exhaust post-treatment process.

Figure pct00008
냉각수 세척만 수행하는 때보다 물 세척을 2단계에 거쳐 수행하면 대기 중으로 방출된 CO2 저농도 연소 배기 가스 중 암모니아 농도가 낮아질 수 있을 것이다.
Figure pct00008
If the water washing is performed in two stages than the cooling water washing only, the ammonia concentration in the low CO 2 low concentration combustion exhaust gas released into the atmosphere may be lowered.

흡수기 연소 배기 가스 구성 후의 2가지 특징들은 도시한 PCC 플랜트의 전반적인 에너지 활용을 강화한다. 팽창기 터빈(40)을 발전기(42)와 커플링하면, 터빈에서 진행되는 가스 팽창시 전기를 발생시키기 위한 작동 에너지를 회수할 수 있을 뿐만 아니라, 스크러버(50) 하류의 열 교환기(70)는 냉각 CO2 저농도 연소 배기 가스와의 열 교환에 의해서 다른 공정 흐름을 냉각시킬 수 있게 된다. 이와 같은 공정 흐름의 또 다른 2가지 예로서는 CO2 고농도 연소 배기 가스 흐름(8)을 유입하는 것과 스크러버(22) 내 암모니아 첨가 세척수를 재순환시키는 것이 있으며, 이와 같은 "냉각 물질"의 냉각기(9 및 31)로의 이동을 도 1에 점선(71 및 72)으로서 각각 도시하였다.Two features after the absorber combustion exhaust configuration enhance the overall energy utilization of the illustrated PCC plant. Coupling the expander turbine 40 with the generator 42 not only recovers the operating energy for generating electricity during gas expansion proceeding in the turbine, but also allows the heat exchanger 70 downstream of the scrubber 50 to cool. The heat exchange with the CO 2 low concentration combustion exhaust makes it possible to cool the other process streams. Two other examples of such process streams are the introduction of a CO 2 high concentration combustion exhaust stream (8) and the recycling of the ammonia-added wash water in the scrubber (22), such coolers 9 and 31. Is shown as dashed lines 71 and 72, respectively, in FIG.

터빈(40)에서 회수된 에너지는 흡수기(14) 상류 또는 하류의 공정 단계에서, 열 교환을 통하여 더욱 직접적으로, 아니면 발전기(42)에 의해 생성된 전력을 통해 덜 직접적으로 이용될 수 있다. 이와 같은 개념을 특히 유리하게 적용한다는 것은, 도 1에서 점선(45)으로 도시한 바와 같이, 압축기(6)의 모터(44)를 작동시키기 위하여 발전기(42)에 의해 생산된 전력을 이용하는 것이다.The energy recovered from the turbine 40 may be used more directly through heat exchange, or less directly through the power generated by the generator 42, in process steps upstream or downstream of the absorber 14. A particularly advantageous application of this concept is to use the power produced by the generator 42 to operate the motor 44 of the compressor 6, as indicated by the dashed line 45 in FIG. 1.

용기(15)의 하부(20)에서 추출된 중탄산염 고농도 용매 용액은 스트리퍼나 흡수제 재생 스테이지(이 경우에는 충전 칼럼(30))에서 가열될 라인(35)을 통하여 전달되며, 그 결과, 저장용으로 또는 기타 화학적 용도로 CO2를 방출하게 된다. 회수된 CO2 저농도 용매 용액(34)은 리보일러(33)와 배관(32)을 통해 다시 흡수기 칼럼(14)의 상부(13)로 재순환되고, 필요에 따라 36에서 라인(35) 내 CO2 고농도 용매 흐름과의 열 교환에 의해서, 그리고 제2 냉각기(37)에 의해서 냉각된다(열 교환기(70)와의 열 교환 소통에 의할 수 있음, 라인(73)으로 도시함). 회수된 CO2 흐름(38)은 통상적으로 저장을 위해서 압축, 냉각 및 액화 처리된다(60).The bicarbonate high concentration solvent solution extracted from the bottom 20 of the vessel 15 is transferred through the line 35 to be heated in the stripper or absorbent regeneration stage (in this case the packed column 30), and as a result, for storage Or CO 2 for other chemical uses. The recovered CO 2 low concentration solvent solution 34 is recycled back through the reboiler 33 and piping 32 to the top 13 of the absorber column 14 and, if necessary, at 36 at CO 2 in line 35. It is cooled by heat exchange with a high concentration solvent stream and by a second cooler 37 (which may be by heat exchange communication with heat exchanger 70, shown by line 73). The recovered CO 2 stream 38 is typically compressed, cooled and liquefied 60 for storage.

상기 칼럼들(14, 26, 30)은 하나 이상의 흡수기 또는 스트리퍼를 각각 포함할 수 있다는 것을 당연히 이해하게 될 것이다. 뿐만 아니라, 개개의 칼럼(14, 26 또는 30)의 내부에는 다단의 스테이지들이 있을 수 있다. 또한, 도 1의 PCC 플랜트는 암모니아계 용매 시스템을 사용하는 것으로 기술되었지만, 다른 용매 예를 들어, 아민 또는 특히, MEA도 사용할 수 있음을 이해하게 될 것이다. 용매의 증기압이 비교적 낮은 경우, 부가의 물 세척(50) 및 물 세척 스테이지(22)는 아마도 필요하지 않을 것이다.It will of course be understood that the columns 14, 26, 30 may each comprise one or more absorbers or strippers. In addition, there may be multiple stages inside each column 14, 26 or 30. In addition, although the PCC plant of FIG. 1 has been described as using an ammonia-based solvent system, it will be appreciated that other solvents such as amines or in particular MEAs may also be used. If the vapor pressure of the solvent is relatively low, additional water wash 50 and water wash stage 22 will probably not be needed.

도 1과 비교하였을 때 유사한 장치들은 유사한 참조 번호로 표시한(번호 앞에 "2"를 붙임) 도 2는, 도 1의 PCC 플랜트를 변형한 것을 도시한 것으로서, 여기서, 흡수기 스크러버(222)로부터 유래하는 가압 가스는 예열(80)된 후 팽창 터빈(240)(즉, 간접적으로 가열된 팽창기)에서 팽창된다. 예열기(80)는 질이 낮은 열 예를 들어, 연소 배기 가스가 흡수기에 도입되기 전에 이 연소 배기 가스로부터 나오는 열을 유리하게 이용할 수 있다. 가압 가스를 예열함으로써, 터빈(240)에서의 팽창 작용은 강화될 수 있다. 흡수기(214)의 작동 압력과 예열의 양을 최적화하고, 포집 공정이 호스트 공정(예를 들어, 분말로 된 석탄의 화력 발전)에서 얻어지는 열과 어떻게 관련되는지를 파악함으로써, 포집 공정을 위한 전체 에너지 소비량을 최소화하고, 동력 플랜트로부터 나오는 동력을 최대화할 수 있다.Compared with FIG. 1, similar devices are denoted by like reference numerals (preceded by "2" in the number) and FIG. 2 shows a modification of the PCC plant of FIG. 1, where it is derived from absorber scrubber 222. Pressurized gas is preheated 80 and then expanded in expansion turbine 240 (ie, an indirectly heated expander). The preheater 80 can advantageously utilize heat of low quality, for example, the heat from the combustion exhaust gas before it is introduced into the absorber. By preheating the pressurized gas, the expansion action in the turbine 240 can be enhanced. Total energy consumption for the capture process by optimizing the operating pressure and amount of preheat of the absorber 214 and by understanding how the capture process relates to the heat obtained from the host process (eg, thermal power generation of powdered coal). Can be minimized and the power coming from the power plant can be maximized.

도 1과 비교하였을 때 유사한 장치들은 유사한 참조 번호로 표시한(번호 앞에 "3"을 붙임) 도 3은, 도 2의 PCC 플랜트에 대한 대안을 도시한 것으로서, 여기서는, 팽창 터빈(340) 내에서 팽창되기 전에, 연소기(90) 내에서 CO2 저농도 연소 배기 가스 내에 잔류하던 산소를 연료로 연소시킴으로써 가스를 직접적으로 가열할 수 있다는 이점이 있다. 연소기(90) 및 터빈(340)은 연료에 의해 작동되는 팽창기로서 포함될 수 있다. 뿐만 아니라, 가압 가스를 예열함으로써 팽창 작용을 강화할 수 있다. 흡수기의 작동 압력과 예열의 양을 최적화하고, 포집 공정이 호스트 공정(예를 들어, 분말로 된 석탄의 화력 발전)에서 얻어지는 열과 어떻게 관련되는지를 파악함으로써, 포집 공정을 위한 전체 에너지 소비량을 최소화하고, 동력 플랜트로부터 나오는 동력을 최대화할 수 있다. 본 구체예에서는 연소 배기 가스 중 잔류하는 산소를 사용하는데(석탄 보일러의 경우에는 약 3부피%, 그리고 가스 터빈의 경우에는 약 7부피%), 이때, 다량의 CO2가 흡수기(314) 내에서 제거된 후에는 배기 연소 가스 공급원과 제거된 CO2의 양에 따라서 잔류 산소가 유의적으로 증가하게 될 것이다. Compared to FIG. 1, similar devices are denoted by like reference numerals (preceded by "3" in the number), and FIG. 3 shows an alternative to the PCC plant of FIG. 2, where in the expansion turbine 340 Before expansion, there is an advantage in that the gas can be directly heated by burning oxygen remaining in the CO 2 low concentration combustion exhaust gas in the combustor 90 as a fuel. Combustor 90 and turbine 340 may be included as inflators operated by fuel. In addition, the expansion action can be enhanced by preheating the pressurized gas. Minimize the overall energy consumption for the capture process by optimizing the absorber's operating pressure and the amount of preheating and understanding how the capture process relates to the heat obtained from the host process (eg thermal power generation of powdered coal). For example, the power from the power plant can be maximized. In this embodiment, the remaining oxygen in the combustion exhaust gas is used (about 3% by volume for coal boilers and about 7% by volume for gas turbines), where a large amount of CO 2 is contained within absorber 314. After removal, the residual oxygen will be significantly increased depending on the exhaust combustion gas source and the amount of CO 2 removed.

연료에 의해 작동되는 팽창기에서 사용된 연료의 양에 따라서, 배기통(327)에서 대기로 배출되기 이전에, 터빈 후에 열 교환기(370)를 사용하여 열을 회수하거나 또는 냉각 공급원을 제공할 수 있을 것이다.Depending on the amount of fuel used in the inflator operated by the fuel, the heat exchanger 370 may be used after the turbine to recover heat or provide a cooling source prior to being discharged from the vent 327 to the atmosphere. .

도 1과 비교하였을 때 유사한 장치들은 유사한 참조 번호로 표시한(번호 앞에 "4"를 붙임) 도 4는, 본 발명의 제2 측면과 관련된 구체예를 포함한 PCC 플랜트를 도시한 것이다.Compared to FIG. 1, similar devices are denoted by like reference numerals (preceded by a number "4"), and FIG. 4 shows a PCC plant comprising an embodiment relating to the second aspect of the present invention.

이 경우, (터빈과 발전기가 추가의 변형예에서는 계속 존재할 수 있음이 강조됨에도 불구하고) 이 터빈(40)과 발전기(42)는 생략하였으며, 흡수기 스크러버(422)를 떠나는 CO2 저농도 연소 배기 가스는, 슬립 제어 반응기(500)의 챔버(502) 내에서, 흡수기(411) 상류의 505에서 추출되어 우회관(508)을 통해 반응기(500)로 전달된 원래의 CO2 고농도 연소 배기 가스 흐름(408)의 부분 흐름과 반응한다.. 이와 같은 부분 흐름은 통상적으로, 암모니아와 반응하여 전술한 암모늄 화합물을 형성함으로써 유리 암모니아의 양을 실질적으로 감소시키는 질소 산화물 및/또는 황 산화물을 함유하게 된다. 암모늄 화합물의 형성을 보장하기 위해서, 원래 연소 배기 가스를 과량 즉, 원래 연소 배기 가스의 1∼10% 범위의 양(정확한 양은 연소 배기 가스 중 SOx 및 NOx의 구체적인 농도에 따라서 달라짐)으로 슬립 제어 반응기에 첨가한다. 이로써, 대기에 배출된 가스 중 CO2 양이 약간 증가하게 되지만, 이 경우, 대기 중 CO2 증가량은 CO2 배출 목표량과 부합하기 위해 필요한 만큼 흡수기 내에 CO2가 흡수되는 양을 증가시킴으로써 줄일 수 있다.In this case, the turbine 40 and generator 42 have been omitted (although it is emphasized that turbines and generators may continue to be present in further variants) and the CO 2 low concentration combustion exhaust leaving the absorber scrubber 422. In the chamber 502 of the slip control reactor 500, the original CO 2 high concentration combustion exhaust gas stream extracted at 505 upstream of the absorber 411 and delivered to the reactor 500 through the bypass tube 508 ( This partial flow typically contains nitrogen oxides and / or sulfur oxides that react with ammonia to form the aforementioned ammonium compounds to substantially reduce the amount of free ammonia. To ensure the formation of ammonium compounds, the slip control reactor is in excess of the original combustion exhaust gas, i.e. in an amount ranging from 1 to 10% of the original combustion exhaust gas (the exact amount depends on the specific concentrations of SOx and NOx in the combustion exhaust gas). Add to This results in a slight increase in the amount of CO 2 in the gas emitted to the atmosphere, but in this case, the increase in atmospheric CO 2 can be reduced by increasing the amount of CO 2 absorbed in the absorber as needed to meet the CO 2 emission target. .

슬립 제어 반응기(500)로부터 유래하는 세정 연소 배기 가스는 이후, 암모늄 염을 제거하기 위해 충전된 스크러버(450) 내에서 물 세척되고, 이후 배기통(427)을 통해 대기중으로 방출된다. 이와 같은 최종 가스 세정 단계에서 사용되는 물은 도시한 바와 같이(452), 암모늄염의 농도가 유의적 수준에 도달할 때까지 펌프(453) 및 냉각기(454)를 통해 리사이클링되며, 이 경우, 사용된 용액은 흡수기로부터 유래하는 사용된 용액과 혼합되어 비료의 성분으로서 사용되는 것이 유리하다.The clean combustion exhaust gas from the slip control reactor 500 is then washed with water in a scrubber 450 packed to remove ammonium salts and then discharged into the atmosphere through an exhaust barrel 427. The water used in this final gas cleaning step is recycled through the pump 453 and the cooler 454 until the concentration of the ammonium salt reaches a significant level, as shown (452), in which case the used The solution is advantageously mixed with the used solution from the absorber and used as a component of the fertilizer.

CO2 흡수 후 연소 배기 가스 중에 존재하는 대부분의 유리 암모니아는 통상적으로, 용기(415)의 상부에 포함되어 있는 제1 스크러버(냉각수 세척)(422)에서 제거될 것이지만, 여기에 슬립 제어 반응기(500)를 부가하고, 또 다른 스크러버(450)를 포함하면 달리 응용할 수 있게 된다.Most of the free ammonia present in the combustion exhaust gas after CO 2 absorption will typically be removed in the first scrubber (cooling water wash) 422 contained on top of the vessel 415, but here the slip control reactor 500 ) And another scrubber 450 can be applied differently.

Figure pct00009
냉각수의 온도는 더 높을 수 있으며, 이로써 필요한 냉각 에너지와 물 세척 영역의 크기는 실질적으로 감소하게 된다.
Figure pct00009
The temperature of the cooling water can be higher, which substantially reduces the required cooling energy and the size of the water wash zone.

Figure pct00010
암모니아 슬립의 양은 흡수기 연소 배기 가스 후 처리 과정을 전반적으로 최적화함으로써 제어할 수 있다.
Figure pct00010
The amount of ammonia slip can be controlled by optimizing the overall absorber combustion exhaust post-treatment process.

Figure pct00011
냉각수 세척만 수행하는 통상의 경우보다 대기 중으로 방출된 CO2 저농도 가스 중 암모니아 농도가 낮아질 수 있을 것이다.
Figure pct00011
The ammonia concentration in the CO 2 low concentration gas released into the atmosphere may be lower than in the conventional case where only cooling water washing is performed.

터빈(40), 발전기(42), 예열기(80) 및 연소기(90) 중 어느 것 하나 이상을 도 4의 플랜트 바람직하게는 반응기(500)의 하류에 포함할 수 있다는 것을 이해하게 될 것이다.It will be appreciated that any one or more of the turbine 40, the generator 42, the preheater 80 and the combustor 90 may be included downstream of the plant preferably the reactor 500 of FIG. 4.

Claims (36)

대기압보다 높은 가스 압력 하에 있는 흐름(stream)을 수용성 용매 시스템과 접촉시켜, 이 흐름으로부터 CO2를 흡수하고, 이로써 상기 흐름을 CO2 저농도 연소 배기 가스(CO2-leaner flue gas) 흐름으로 만드는 단계;
흡수된 CO2를 함유하는 용매를 상기 CO2 저농도 연소 배기 가스 흐름으로부터 분리하여, CO2 고농도(rich) 용매 흐름을 형성하는 단계;
일정한 방식으로 상기 CO2 저농도 연소 배기 가스 흐름을 팽창시켜, 이 CO2 저농도 연소 배기 가스를 냉각하는 단계; 및
상기 냉각된 연소 배기 가스와의 열 교환에 의해 하나 이상의 공정 흐름들을 냉각시키는 단계;
를 포함하는 CO2 함유 연소 배기 가스 흐름으로부터 이산화탄소를 회수하는 방법.By the flow (stream) is under high gas pressure greater than atmospheric pressure in contact with the aqueous solvent system, to absorb CO 2 from the flow, whereby the steps to create the flow of the low-concentration CO 2 combustion exhaust gas (CO 2 -leaner flue gas) flow ;
Separating the solvent containing absorbed CO 2 from the CO 2 low concentration combustion exhaust stream to form a CO 2 rich solvent stream;
Expanding the CO 2 low concentration combustion exhaust stream in a constant manner to cool the CO 2 low concentration combustion exhaust gas; And
Cooling one or more process flows by heat exchange with the cooled combustion exhaust gas;
A method for recovering carbon dioxide from a CO 2 containing combustion exhaust gas stream comprising a. 제1항에 있어서, 상기 하나 이상의 공정 흐름들은 상기 CO2 함유 연소 배기 가스 흐름을 포함하는 방법.The method of claim 1, wherein the one or more process flows comprise the CO 2 containing combustion exhaust gas stream. 제1항 또는 제2항에 있어서, 상기 하나 이상의 공정 흐름들은 상기 접촉 단계를 위해 되돌아 감에 따라서 CO2 저농도 재생 용매 흐름을 포함하는 방법.The process of claim 1 or 2, wherein the one or more process streams comprise a CO 2 low concentration regeneration solvent stream as it returns for the contacting step. 제1항 내지 제3항 중 어느 하나의 항에 있어서, 상기 팽창 과정은 팽창 터빈 내에서 수행되며, 에너지는 상기 팽창 과정으로부터 회수되는 방법.The method of claim 1, wherein the expansion process is performed in an expansion turbine and energy is recovered from the expansion process. 제1항 내지 제4항 중 어느 하나의 항에 있어서, 상기 방법은 상기 팽창 과정 중 팽창 작용을 강화하기 위하여 이 팽창 과정 상류의 CO2 저농도 연소 배기 가스를 예열하는 단계를 포함하는 방법.The method of claim 1, wherein the method comprises preheating the CO 2 low concentration combustion exhaust upstream of the expansion process to enhance the expansion action during the expansion process. 제1항 내지 제5항 중 어느 하나의 항에 있어서, 상기 수용성 용매 시스템은 용해된 암모니아와, 암모늄, 탄산염 및 중탄산염 이온을 함유하는 수용성 용매 시스템인 방법.6. The method of claim 1, wherein the water soluble solvent system is a water soluble solvent system containing dissolved ammonia and ammonium, carbonate and bicarbonate ions. 제6항에 있어서, 상기 CO2 저농도 연소 배기 가스는, 상기 팽창 과정을 수행하기 이전에 수용성 용매 시스템으로부터 유래하는 암모니아를 용해시키는 물과 접촉하는 방법.The method of claim 6, wherein the CO 2 low concentration combustion exhaust gas is contacted with water to dissolve ammonia derived from an aqueous solvent system prior to performing the expansion process. 제7항에 있어서, 상기 하나 이상의 공정 흐름들은 수용성 용매 시스템으로부터 유래하는 암모니아를 용해하기 위해 상기 CO2 저농도 연소 배기 가스와 접촉하는 상기 물을 포함하는 방법.8. The method of claim 7, wherein the one or more process streams comprise the water in contact with the CO 2 low concentration combustion exhaust gas to dissolve ammonia from an aqueous solvent system. 제7항 또는 제8항에 있어서, 상기 배기 연소 가스 흐름과 수용성 용매 시스템을 접촉시키는 단계, 및 CO2 저농도 연소 배기 가스와 물을 접촉시키는 단계는 공통된 용기 내에서 수행되는 방법.The method of claim 7 or 8, wherein contacting the exhaust flue gas stream with a water-soluble solvent system and contacting the CO 2 low concentration combustion exhaust gas with water are performed in a common vessel. 제7항 내지 제9항 중 어느 하나의 항에 있어서, 상기 방법은 상기 CO2 저농도 연소 배기 가스와 수용성 용매 시스템으로부터 유래하는 암모니아를 용해시키는 물을 접촉시킨 후에, CO2 저농도 연소 배기 가스를 CO2 고농도 연소 배기 가스의 부분 흐름과 접촉시키는 단계로서, 이 단계에서 상기 부분 흐름은 충분한 양의 황 및/또는 질소 산화물을 함유하여, 상기 CO2 저농도 연소 배기 가스 중 암모니아 일부와 반응하는 단계; 및 상기 CO2 저농도 연소 배기 가스로부터 상기 반응 생성물을 회수하는 단계를 포함하는 방법.10. The method according to any of claims 7 to 9, wherein the method comprises contacting the CO 2 low concentration combustion exhaust gas with water dissolving ammonia derived from a water soluble solvent system, followed by CO 2 low concentration combustion exhaust gas. 2 contacting a partial stream of high concentration combustion exhaust gas, wherein the partial stream contains a sufficient amount of sulfur and / or nitrogen oxides to react with a portion of ammonia in the CO 2 low concentration combustion exhaust gas; And recovering the reaction product from the CO 2 low concentration combustion exhaust gas. 제10항에 있어서, 상기 부분 흐름과의 상기 접촉 조건은, 상기 반응 생성물이 아황산암모늄, 황산암모늄, 아질산암모늄 및 질산암모늄 중 하나 이상을 포함하는 방법.The method of claim 10, wherein said contact conditions with said partial stream comprise said reaction product comprising one or more of ammonium sulfite, ammonium sulfate, ammonium nitrite, and ammonium nitrate. 제1항 내지 제11항 중 어느 하나의 항에 있어서, 상기 수용성 용매 시스템의 온도는 15℃ 이상인 방법.The method of claim 1, wherein the temperature of the water soluble solvent system is at least 15 ° C. 13. 제1항 내지 제12항 중 어느 하나의 항에 있어서, 상기 방법은 용매 시스템과 접촉하기 이전에 CO2 함유 연소 배기 가스 흐름을 냉각시키는 단계를 포함하는 방법.13. The method of any one of the preceding claims, wherein the method comprises cooling the CO 2 containing combustion exhaust gas stream prior to contacting the solvent system. 제1항 내지 제13항 중 어느 하나의 항에 있어서, 상기 방법은 CO2를 탈착시키기 위하여 용매 흐름에 열을 가함으로써 CO2 고농도 용매 흐름으로부터 CO2를 탈착시키는 단계를 추가로 포함하는 방법.The method of claim 1, wherein the method further comprises desorbing CO 2 from the CO 2 high concentration solvent stream by applying heat to the solvent stream to desorb the CO 2 . 제1항 내지 제14항 중 어느 하나의 항에 있어서, 상기 방법은 상기 CO2 저농도 연소 배기 가스 흐름의 팽창 과정으로부터 에너지를 회수하여, 이 에너지를 전기를 발생시키는데 사용하거나, 또는 상기 단계들의 상류 또는 하류의 공정 단계에서 사용하는 단계를 추가로 포함하는 방법.The method of claim 1, wherein the method recovers energy from the expansion of the CO 2 low concentration combustion exhaust stream and uses this energy to generate electricity or upstream of the steps. Or using in a downstream process step. 용해된 암모니아와, 암모늄, 탄산염 및 중탄산염 이온을 함유하는 수용성 용매 시스템과 흐름을 접촉시켜 이 흐름으로부터 CO2를 흡수함으로써, 상기 흐름이 CO2 저농도 연소 배기 가스 흐름이 되도록 하는 단계;
상기 흡수된 CO2(탄산염, 중탄산염 및 CO2 (수용성)로서 흡수됨)를 함유하는 용매를 상기 CO2 저농도 연소 배기 가스 흐름으로부터 분리하여, CO2 및/또는 중탄산염 고농도 용매 흐름을 만드는 단계;
상기 CO2 및/또는 중탄산염 고농도 용매 흐름으로부터 유래하는 암모니아를 용해시키는 물과 상기 CO2 저농도 연소 배기 가스를 접촉시키는 단계로서, 여기서, 용해된 암모니아는 상기 용매 시스템으로 다시 리사이클링될 수 있는 단계; 및
상기 CO2 저농도 연소 배기 가스와 CO2 고농도 연소 배기 가스의 부분 흐름을 접촉시키는 단계로서, 여기서, 상기 부분 흐름은 충분한 양의 황 및/또는 질소 산화물을 함유하여, 상기 CO2 저농도 연소 배기 가스 중 암모니아 일부와 반응하는 단계; 및
상기 CO2 저농도 연소 배기 가스로부터 상기 반응 생성물을 회수하는 단계;
를 포함하는 CO2 함유 연소 배기 가스 흐름으로부터 이산화탄소를 회수하는 방법.Contacting the stream with a water soluble solvent system containing dissolved ammonia and ammonium, carbonate and bicarbonate ions to absorb CO 2 from the stream, such that the stream is a CO 2 low concentration combustion exhaust stream;
The steps for creating a by separating the solvent containing the (absorbed as a carbonate, bicarbonate, and CO 2 (water-soluble)) CO 2 with the CO 2 absorption from the combustion exhaust gas flow of low concentration, CO 2 and / or bicarbonate high concentration solvent stream;
Contacting the CO 2 low concentration combustion exhaust gas with water dissolving ammonia derived from the CO 2 and / or bicarbonate high concentration solvent stream, wherein the dissolved ammonia can be recycled back to the solvent system; And
Contacting the partial flow of the CO 2 low concentration combustion exhaust gas and the CO 2 high concentration combustion exhaust gas, wherein the partial flow contains a sufficient amount of sulfur and / or nitrogen oxides in the CO 2 low concentration combustion exhaust gas. Reacting with a portion of ammonia; And
Recovering the reaction product from the CO 2 low concentration combustion exhaust gas;
A method for recovering carbon dioxide from a CO 2 containing combustion exhaust gas stream comprising a. 제16항에 있어서, 상기 부분 흐름과의 상기 접촉 조건은 상기 반응 생성물이 아황산암모늄, 황산암모늄, 아질산암모늄 및 질산암모늄 중 하나 이상을 포함하는 경우인 방법.The method of claim 16, wherein said contact conditions with said partial stream are when said reaction product comprises one or more of ammonium sulfite, ammonium sulfate, ammonium nitrite, and ammonium nitrate. 제16항 또는 제17항에 있어서, 상기 방법은 CO2를 탈착시키기 위하여 용매 흐름에 열을 가함으로써 CO2 고농도 용매 흐름으로부터 CO2를 탈착시키는 단계를 추가로 포함하는 방법.18. The method of claim 16 or 17, wherein the method further comprises desorbing CO 2 from the CO 2 high concentration solvent stream by applying heat to the solvent stream to desorb the CO 2 . 제16항 내지 제18항 중 어느 하나의 항에 있어서, 상기 수용성 용매 시스템의 온도는 15℃ 이상인 방법.19. The method of any one of claims 16-18, wherein the temperature of the water soluble solvent system is at least 15 ° C. 제16항 내지 제19항 중 어느 하나의 항에 있어서, 상기 방법은 용매 시스템과 접촉하기 이전에 CO2 함유 연소 배기 가스 흐름을 냉각시키는 단계를 포함하는 방법. 20. The method of any one of claims 16-19, wherein the method comprises cooling the CO 2 containing combustion exhaust gas stream prior to contacting the solvent system. 제16항 내지 제20항 중 어느 하나의 항에 있어서, 상기 배기 연소 가스 흐름과 수용성 용매 시스템을 접촉시키는 단계, 및 CO2 저농도 연소 배기 가스와 물을 접촉시키는 단계는 공통된 용기 내에서 수행되는 방법.21. The method of any one of claims 16-20, wherein contacting the exhaust flue gas stream with a water-soluble solvent system and contacting the CO 2 low concentration flue exhaust gas with water are performed in a common vessel. . 대기압보다 높은 가스 압력 하에서 흐름과 수용성 용매 시스템을 접촉시켜 상기 흐름으로부터 CO2를 흡수하고 이로써, 상기 흐름이 CO2 저농도 연소 배기 가스 흐름이 되도록 하고, 상기 CO2 저농도 연소 배기 가스 흐름으로부터 흡수된 CO2를 함유하는 용매를 분리하여 CO2 고농도 용매 흐름을 만드는 흡수기 스테이지;
상기 CO2 저농도 연소 배기 가스 흐름을 일정한 방식으로 팽창시켜, 이 CO2 저농도 연소 배기 가스를 냉각시키는 가스 팽창 수단; 및
상기 냉각된 연소 배기 가스와 열 교환함으로써 하나 이상의 공정 흐름을 냉각시키는 수단;
을 포함하는 CO2 함유 연소 배기 가스 흐름으로부터 이산화탄소를 회수하는 장치.Contacting the stream with a water-soluble solvent system under a gas pressure above atmospheric pressure to absorb CO 2 from the stream thereby allowing the stream to be a CO 2 low concentration combustion exhaust stream and absorb CO from the CO 2 low concentration combustion exhaust stream. An absorber stage separating the solvent containing 2 to produce a CO 2 high concentration solvent stream;
Gas expansion means for expanding the CO 2 low concentration combustion exhaust gas stream in a constant manner to cool the CO 2 low concentration combustion exhaust gas; And
Means for cooling one or more process streams by heat exchange with the cooled combustion exhaust gas;
Apparatus for recovering carbon dioxide from a CO 2 containing combustion exhaust gas stream comprising a. 제22항에 있어서, 상기 장치는 CO2 함유 연소 배기 가스 흐름이 상기 흡수기 스테이지에 도입되기 전에 이 흐름을 냉각시키는 냉각기를 포함하는 장치.The apparatus of claim 22 wherein the apparatus comprises a cooler that cools the flow of CO 2 containing combustion exhaust gas before it is introduced to the absorber stage. 제23항에 있어서, 상기 하나 이상의 공정 흐름을 냉각시키는 수단은 상기 냉각기를 포함하는 장치.24. The apparatus of claim 23, wherein the means for cooling the one or more process flows comprises the cooler. 제22항 내지 제24항 중 어느 하나의 항에 있어서, 상기 하나 이상의 공정 흐름을 냉각시키는 수단은 이 하나 이상의 공정 흐름이 상기 흡수기 스테이지로 되돌아감에 따라서 CO2 저농도 재생 용매 흐름을 냉각시키기 위한 열 교환 커플링을 포함하는 장치.25. The process of claim 22, wherein the means for cooling the one or more process streams comprises heat for cooling the CO 2 low concentration regeneration solvent stream as the one or more process streams return to the absorber stage. Apparatus comprising an exchange coupling. 제22항 내지 제25항 중 어느 하나의 항에 있어서, 상기 가스 팽창 수단은 팽창 터빈을 포함하는 장치.26. The apparatus of any of claims 22-25, wherein the gas expansion means comprises an expansion turbine. 제22항 내지 제26항 중 어느 하나의 항에 있어서, 상기 장치는 상기 팽창 과정 중 팽창 작용을 강화하기 위하여, 상기 팽창 과정 상류의 상기 CO2 저농도 연소 배기 가스를 예열하는 수단을 포함하는 장치.27. The device of any one of claims 22 to 26, wherein the device comprises means for preheating the CO 2 low concentration combustion exhaust upstream of the expansion process to enhance the expansion action during the expansion process. 제22항 내지 제27항 중 어느 하나의 항에 있어서, 상기 수용성 용매 시스템은 용해된 암모니아, 그리고 암모늄, 탄산염 및 중탄산염 이온을 함유하는 수용성 용매 시스템이고, 상기 제1 접촉 수단은 수용성 용매 시스템으로부터 유래하는 암모니아를 용해시키는 물과 CO2 저농도 연소 배기 가스를 접촉시키도록 제공되며, 상기 팽창 과정을 통해서는 잔류하는 암모니아를 추가로 응축시킬 수 있고, 상기 수단은 잔류하는 암모니아를 리사이클링시키기 위해서 제공되는 장치.The water soluble solvent system of claim 22, wherein the water soluble solvent system is a water soluble solvent system containing dissolved ammonia and ammonium, carbonate and bicarbonate ions, wherein the first contact means is derived from a water soluble solvent system. Is provided to contact the CO 2 low concentration combustion exhaust gas with water that dissolves the ammonia, wherein the expansion process can further condense the remaining ammonia, and the means is provided for recycling the remaining ammonia. . 제28항에 있어서, 상기 하나 이상의 공정 흐름을 냉각시키는 수단은 상기 수용성 용매 시스템으로부터 유래하는 암모니아를 용해하기 위해서 CO2 저농도 연소 배기 가스와 접촉하는 상기 물을 냉각시키기 위한 열 교환 커플링을 포함하는 장치.29. The system of claim 28, wherein the means for cooling the one or more process streams comprises a heat exchange coupling for cooling the water in contact with the CO 2 low concentration combustion exhaust to dissolve ammonia from the water soluble solvent system. Device. 제28항 또는 제29항에 있어서, CO2 저농도 연소 배기 가스와 물이 접촉하는 상기 제1 접촉 수단과 상기 흡수기 스테이지는 공통된 용기에 의해 제공되는 장치.30. The apparatus according to claim 28 or 29, wherein the first contact means and the absorber stage in contact with CO 2 low concentration combustion exhaust gas and water are provided by a common vessel. 제27항 내지 제29항 중 어느 하나의 항에 있어서, 상기 장치는 CO2 저농도 연소 배기 가스와 CO2 고농도 연소 배기 가스의 부분 흐름을 접촉시키는 제2 접촉 수단으로서, 상기 부분 흐름은 충분한 양의 황 및/또는 질소 산화물을 함유하여 상기 CO2 저농도 연소 배기 가스 중 암모니아 일부와 반응하는 수단, 및 CO2 저농도 연소 배기 가스로부터 상기 반응 생성물을 회수하는 수단을 추가로 포함하는 장치.30. The apparatus of any of claims 27 to 29, wherein the apparatus is a second contact means for contacting a partial flow of CO 2 low concentration combustion exhaust gas and a CO 2 high concentration combustion exhaust gas, the partial flow being a sufficient amount. Means for reacting with a portion of ammonia in the CO 2 low concentration combustion exhaust gas containing sulfur and / or nitrogen oxides, and means for recovering the reaction product from the CO 2 low concentration combustion exhaust gas. 제31항에 있어서, 상기 제2 접촉 수단은 상기 제1 접촉 수단 하류의 접촉 챔버와, 상기 부분 흐름을 상기 흡수기 스테이지 상류로부터 상기 접촉 챔버로 운반하는 우회 관을 포함하는 장치.32. The apparatus of claim 31, wherein the second contact means comprises a contact chamber downstream of the first contact means and a bypass tube for conveying the partial flow from the absorber stage upstream to the contact chamber. 제22항 내지 제32항 중 어느 하나의 항에 있어서, 상기 팽창 수단은 에너지가 팽창 과정으로부터 회수되도록 구성되고, 또한 상기 수단은 이 회수된 에너지를 전기를 발생시키는데 사용하거나, 또는 상기 흡수기 스테이지 상류 또는 하류의 공정 단계에서 사용하기 위해서 제공되는 장치.33. The apparatus according to any one of claims 22 to 32, wherein the means for expansion is configured such that energy is recovered from the process of expansion, and wherein the means is used to generate electricity or upstream of the absorber stage. Or an apparatus provided for use in downstream processing steps. 용해된 암모니아와, 암모늄, 탄산염 및 중탄산염 이온을 함유하는 수용성 용매 시스템과 흐름을 접촉시켜 이 흐름으로부터 CO2를 흡수하고, 이로써, 상기 흐름이 CO2 저농도 연소 배기 가스 흐름이 되도록 하고, 흡수된 CO2를 함유하는 용매를 CO2 저농도 연소 배기 가스 흐름으로부터 분리하여 CO2 및/또는 중탄산염 고농도 용매 흐름으로 만들어서, 상기 흐름이 CO2 저농도 연소 배기 가스 흐름이 되도록 하는 흡수기 스테이지;
상기 CO2 및/또는 중탄산염 고농도 용매 흐름으로부터 유래하는 암모니아를 용해시키는 물과 상기 CO2 저농도 연소 배기 가스를 접촉시키는 제1 접촉 수단;
CO2 고농도 연소 배기 가스의 부분 흐름과 CO2 저농도 연소 배기 가스를 접촉시키는 제2 접촉 수단으로서, 이 부분 흐름은 충분한 양의 황 및/또는 질소 산화물을 함유하여, 상기 CO2 저농도 연소 배기 가스 중 암모니아 일부와 반응하는 제2 접촉 수단 및
상기 CO2 저농도 연소 배기 가스로부터 상기 반응 생성물을 회수하는 수단
을 포함하는 CO2 함유 연소 배기 가스 흐름으로부터 이산화탄소를 회수하는 장치.The stream is contacted with an aqueous solvent system containing dissolved ammonia and ammonium, carbonate and bicarbonate ions to absorb CO 2 from this stream, thereby allowing the stream to be a CO 2 low concentration combustion exhaust stream and An absorber stage that separates the solvent containing 2 from the CO 2 low concentration combustion exhaust stream into a CO 2 and / or bicarbonate high concentration solvent stream, such that the stream is a CO 2 low concentration combustion exhaust stream;
First contact means for contacting the CO 2 low concentration combustion exhaust gas with water that dissolves ammonia derived from the CO 2 and / or bicarbonate high concentration solvent stream;
CO 2 as a second contact means for contacting the high density portion flows and CO 2, the low-concentration combustion exhaust gas of the combustion exhaust gas, a partial flow will contain a sufficient amount of sulfur and / or nitrogen oxides, the CO 2 low-concentration combustion exhaust gas of Second contact means for reacting with a portion of ammonia and
Means for recovering the reaction product from the CO 2 low concentration combustion exhaust gas
Apparatus for recovering carbon dioxide from a CO 2 containing combustion exhaust gas stream comprising a. 제34항에 있어서, 상기 제2 접촉 수단은 상기 제1 접촉 수단 하류의 접촉 챔버와, 상기 부분 흐름을 상기 흡수기 스테이지 상류로부터 상기 접촉 챔버로 운반하는 우회 관을 포함하는 장치.35. The apparatus of claim 34, wherein the second contact means comprises a contact chamber downstream of the first contact means and a bypass tube for transporting the partial flow upstream from the absorber stage to the contact chamber. 제34항 또는 제25항에 있어서, 상기 장치는 용해된 암모니아를 용매 시스템으로 다시 리사이클링시키는 수단을 추가로 포함하는 장치.27. The device of claim 34 or 25, wherein the device further comprises means for recycling the dissolved ammonia back to the solvent system.
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