KR102434695B1 - Stretchable supercapacitor and method of manufacturing the same - Google Patents

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Abstract

신축성을 갖는 수퍼 커패시터 및 그 제조방법이 개시되어 있다. 개시된 신축성을 갖는 수퍼 커패시터는 활물질을 포함하고, 3차원 나노 포어(pore) 구조를 갖는 두 집전체와 이들 사이에 구비된 분리막을 포함한다. 상기 분리막과 상기 제1 및 제2 집전체는 탄성 고분자층이다. 상기 제1 집전체에 접촉된 제1 전극과 상기 제2 집전체에 접촉된 제2 전극을 더 포함할 수 있다. 상기 탄성 고분자층은 SBS(Styrene-b-butadiene-b-styrene), polyurethane, polyurethane acrylate, acrylate polymer, acrylate terpolymer 및 silicone-based polymer 중 적어도 하나를 포함할 수 있다.A stretchable supercapacitor and a method for manufacturing the same are disclosed. The disclosed stretchable supercapacitor includes an active material, two current collectors having a three-dimensional nanopore structure, and a separator provided therebetween. The separator and the first and second current collectors are elastic polymer layers. It may further include a first electrode in contact with the first current collector and a second electrode in contact with the second current collector. The elastic polymer layer may include at least one of Styrene-b-butadiene-b-styrene (SBS), polyurethane, polyurethane acrylate, acrylate polymer, acrylate terpolymer, and silicone-based polymer.

Description

신축성을 갖는 수퍼 커패시터 및 그 제조방법{Stretchable supercapacitor and method of manufacturing the same}Stretchable supercapacitor and method of manufacturing the same

본 개시는 커패시터에 관한 것으로써, 보다 자세하게는 신축성을 갖는 수퍼 커패시터 및 그 제조방법에 관한 것이다.The present disclosure relates to a capacitor, and more particularly, to a supercapacitor having elasticity and a method of manufacturing the same.

커패시터는 전하를 저장하는 장치이다. 수퍼 커패시터는 전기 이중층 커패시터 또는 전기화학적 커패시터로 알려져 있고, 전압이 인가될 때 전해질-전극 계면에서 형성되는 이중층 때문에 훨씬 더 많은 전하를 저장할 수 있다.A capacitor is a device that stores electric charge. Supercapacitors, also known as electric double layer capacitors or electrochemical capacitors, can store much more charge because of the double layer that forms at the electrolyte-electrode interface when a voltage is applied.

수퍼 커패시터는 재생에너지뿐만 아니라 저 연비의 이동수단에 사용되는 저장기술의 핵심으로 떠 오르고 있다. 수퍼 커패시터는 일반 커패시터의 장점을 포함하면서 많은 양의 전기 에너지를 저장할 수 있다. 수퍼 커패시터는 파워 공구, 모바일 전자기기, 전기 자동차 등 다양한 분야에서 배터리를 교체할 수 있는 저 비용의 대체제의 하나로 관심을 받고 있다. 수퍼 커패시터의 에너지 밀도는 배터리에 비해 상대적으로 낮을 수 있지만, 출력밀도는 훨씬 높다.Supercapacitors are emerging as the core of storage technology used for low-efficiency transportation as well as renewable energy. Supercapacitors can store large amounts of electrical energy while retaining the advantages of ordinary capacitors. Supercapacitors are attracting attention as a low-cost replacement for batteries in various fields such as power tools, mobile electronics, and electric vehicles. The energy density of a supercapacitor can be relatively low compared to a battery, but the power density is much higher.

본 개시는 부피 가변부분이나 표면이 변형되는 부분에 적용될 수 있는 신축성을 갖는 수퍼 커패시터를 제공한다.The present disclosure provides a supercapacitor having elasticity that can be applied to a volume-variable portion or a portion whose surface is deformed.

본 개시는 이러한 수퍼 커패시터의 제조방법을 제공한다.The present disclosure provides a method of manufacturing such a supercapacitor.

본 개시에서 일 실시예에 의한 신축성을 갖는 수퍼 커패시터는 활물질을 포함하고, 3차원 나노 포어(pore) 구조를 갖는 두 집전체와 이들 사이에 구비된 분리막을 포함하고, 상기 분리막과 상기 제1 및 제2 집전체는 탄성 고분자층이다.In the present disclosure, a stretchable supercapacitor according to an embodiment includes an active material, two current collectors having a three-dimensional nanopore structure, and a separator provided therebetween, the separator and the first and The second current collector is an elastic polymer layer.

이러한 수퍼 커패시터는 상기 제1 집전체에 접촉된 제1 전극과 상기 제2 집전체에 접촉된 제2 전극을 더 포함할 수 있다.The supercapacitor may further include a first electrode in contact with the first current collector and a second electrode in contact with the second current collector.

상기 탄성 고분자층은 SBS(Styrene-b-butadiene-b-styrene), polyurethane, polyurethane acrylate, acrylate polymer, acrylate terpolymer 및 silicone-based polymer 중 적어도 하나를 포함할 수 있다.The elastic polymer layer may include at least one of Styrene-b-butadiene-b-styrene (SBS), polyurethane, polyurethane acrylate, acrylate polymer, acrylate terpolymer, and silicone-based polymer.

상기 활물질은 전도성 나노소재일 수 있다.The active material may be a conductive nanomaterial.

상기 제1 전극은 상기 제1 집전체의 한 면 전체를 덮고, 상기 제2 전극은 상기 제2 집전체의 한 면 전체를 덮을 수 있다.The first electrode may cover an entire surface of the first current collector, and the second electrode may cover an entire surface of the second current collector.

상기 제1 및 제2 전극은 주름진 표면을 가질 수 있다.The first and second electrodes may have corrugated surfaces.

상기 제1 및 제2 전극은 그래핀 플레이크층과 이를 덮는 실버 나노와이어(silver nanowire)층을 포함할 수 있다.The first and second electrodes may include a graphene flake layer and a silver nanowire layer covering the same.

상기 제1 및 제2 전극은 그래핀 전극, 전도성 고무전극 또는 금속전극일 수 있다.The first and second electrodes may be graphene electrodes, conductive rubber electrodes, or metal electrodes.

상기 silicone-based polymer는 PDMS(polydimethylsiloxane), polyphenylm-ethylsiloxane, hexamethyldisiloxane 및 Ecoflex 중 적어도 하나를 포함할 수 있다.The silicone-based polymer may include at least one of polydimethylsiloxane (PDMS), polyphenylm-ethylsiloxane, hexamethyldisiloxane, and Ecoflex.

상기 전도성 나노소재는 탄소나노튜브(Carbon Nanotube, CNT), 그래핀 플레이크(graphene flake) 및 금속 나노와이어 중 하나일 수 있다.The conductive nanomaterial may be one of carbon nanotubes (CNTs), graphene flakes, and metal nanowires.

본 개시에서 일 실시예에 의한 신축성을 갖는 수퍼 커패시터의 제조방법은 분리막과 제1 집전체과 제2 집전체를 형성한 다음, 상기 분리막의 한 면에 상기 제1 집전체를 부착하고, 상기 제1 집전체와 마주하도록 상기 분리막의 다른 면에 상기 제2 집전체를 부착한다. 상기 분리막과 상기 제1 및 제2 집전체는 탄성 고분자층으로 형성한다.In the present disclosure, in the method of manufacturing a supercapacitor having elasticity according to an embodiment, a separator, a first current collector, and a second current collector are formed, and then the first current collector is attached to one surface of the separator, and the first current collector is formed. The second current collector is attached to the other side of the separation membrane to face the current collector. The separator and the first and second current collectors are formed of an elastic polymer layer.

이러한 제조방법에서, 상기 제1 집전체를 형성하는 과정은 베이스 기판 상에 3차원 나노 포어 구조를 갖는 제1 탄성 고분자층을 형성하는 과정과, 상기 제1 탄성 고분자층을 활물질 용액에 소정시간 넣어두는 과정을 포함할 수 있다.In this manufacturing method, the process of forming the first current collector is a process of forming a first elastic polymer layer having a three-dimensional nano-pore structure on a base substrate, and putting the first elastic polymer layer in an active material solution for a predetermined time It may include the placement process.

상기 제2 집전체를 형성하는 과정은 베이스 기판 상에 3차원 나노 포어 구조를 갖는 제2 탄성 고분자층을 형성하는 과정과, 상기 제2 탄성 고분자층을 활물질 용액에 소정시간 넣어두는 과정을 포함할 수 있다.The process of forming the second current collector may include forming a second elastic polymer layer having a three-dimensional nano-pore structure on a base substrate, and placing the second elastic polymer layer in an active material solution for a predetermined time. can

상기 제조방법은 상기 분리막에 부착된 상기 제1 집전체 상에 제1 전극을 형성하는 과정과, 상기 분리막에 부착된 상기 제2 집전체 상에 제2 전극을 형성하는 과정을 더 포함할 수 있다.The manufacturing method may further include forming a first electrode on the first current collector attached to the separator, and forming a second electrode on the second current collector attached to the separator. .

개시된 수퍼 커패시터의 집전체와 분리막은 높은 신축성과 복원력을 가지면서 각각의 고유 특성이 유지된다. 따라서 개시된 수퍼 커패시터는 신축성이 있는 장치에 적용되어 에너지 저장장치 및/또는 에너지 공급장치로 사용될 수 있고, 부피가 변하는 부분과 표면 변형이 나타나는 부분에도 사용될 수 있는 바, 착용형 에너지 저장 및/또는 에너지 공급장치로 사용될 수 있다.The current collector and separator of the disclosed supercapacitor have high elasticity and resilience while maintaining their respective unique properties. Therefore, the disclosed supercapacitor can be applied to a stretchable device and used as an energy storage device and/or energy supply device, and can also be used in a portion that changes in volume and a portion exhibits surface deformation, wearable energy storage and/or energy It can be used as a feeder.

또한, 개시된 수퍼 커패시터의 집전체는 내부에 다공성 3차원 나노 구조를 갖는 바, 집전체의 표면적이 넓어지고, 3차원적으로 이온 이동이 가능하여 보다 많은 전하를 저장할 수 있다. 따라서 수퍼 커패시터의 신축 과정에서도 충전과 방전이 원활하게 이루어질 수 있다.In addition, since the current collector of the disclosed supercapacitor has a porous three-dimensional nanostructure therein, the surface area of the current collector is increased and ions can move in three dimensions, so that more charges can be stored. Therefore, charging and discharging may be smoothly performed even in the process of stretching the supercapacitor.

이와 같은 수퍼 커패시터는 신축성을 갖는 다른 소자들, 예를 들면 트랜지스터, 발광 다이오드, 태양전지, 센서 등과 결합해서 사용될 수 있다. 따라서 개시된 수퍼 커패시터는 다양한 형태의 착용형 전자장치(wearable electronic device)와 패치 타입 바이오-메디컬 센서(patch-type bio-medical sensor)를 구현하는데 필요한 소자로 사용될 수도 있다.Such a supercapacitor may be used in combination with other flexible devices, for example, transistors, light emitting diodes, solar cells, sensors, and the like. Accordingly, the disclosed supercapacitor may be used as a device necessary to implement various types of wearable electronic devices and patch-type bio-medical sensors.

도 1 내지 도 3은 본 발명의 실시예들에 의한 신축성을 갖는 수퍼 커패시터의 단면도들이다.
도 4는 본 발명의 실시예들에 의한 신축성을 갖는 수퍼 커패시터에서 집전체가 SBS(Styrene-b-butadiene-b-styrene)일 때, 집전체 표면의 광학 이미지와 집전체의 소정 영역에 대한 주사 전자 현미경(SEM) 사진이다.
도 5는 본 발명의 실시예들에 의한 신축성을 갖는 수퍼 커패시터의 분리막에 대한 인장과 복원율 측정결과를 나타낸 표이다.
도 6 내지 도 13은 본 발명의 일 실시예에 의한 신축성을 갖는 수퍼 커패시터의 인장에 따른 충방전 특성을 나타낸 그래프들이다.
도 14는 본 발명의 일 실시예에 의한 신축성을 갖는 수퍼 커패시터의 인정에 따른 커패시턴스(capacitance)의 변화를 나타낸 그래프이다.
도 15 및 도 16은 본 발명의 일 실시예에 의한 신축성을 갖는 수퍼 커패시터에서 집전체를 형성하는 방법을 개략적으로 보여주는 단면도들이다.1 to 3 are cross-sectional views of supercapacitors having stretchability according to embodiments of the present invention.
4 is an optical image of the surface of the current collector and a scan of a predetermined region of the current collector when the current collector is SBS (Styrene-b-butadiene-b-styrene) in the stretchable supercapacitor according to embodiments of the present invention; This is an electron microscope (SEM) picture.
5 is a table showing measurement results of tensile and recovery rates for separators of stretchable supercapacitors according to embodiments of the present invention.
6 to 13 are graphs illustrating charging and discharging characteristics according to tension of a stretchable supercapacitor according to an embodiment of the present invention.
14 is a graph illustrating a change in capacitance according to the recognition of a supercapacitor having elasticity according to an embodiment of the present invention.
15 and 16 are cross-sectional views schematically illustrating a method of forming a current collector in a stretchable supercapacitor according to an embodiment of the present invention.

이하, 본 발명의 실시예들에 의한 신축성을 갖는 수퍼 커패시터 및 그 제조방법을 첨부된 도면들을 참조하여 상세하게 설명한다. 이 과정에서 도면에 도시된 층이나 영역들의 두께는 명세서의 명확성을 위해 과장되게 도시된 것이다.Hereinafter, a stretchable supercapacitor and a method of manufacturing the same according to embodiments of the present invention will be described in detail with reference to the accompanying drawings. In this process, the thicknesses of the layers or regions shown in the drawings are exaggerated for clarity of the specification.

먼저, 본 발명의 실시예들에 의한 신축성을 갖는 수퍼 커패시터를 설명한다.First, a supercapacitor having elasticity according to embodiments of the present invention will be described.

도 1은 본 발명의 일 실시예에 의한 신축성을 갖는 수퍼 커패시터를 보여준다.1 shows a supercapacitor having elasticity according to an embodiment of the present invention.

도 1을 참조하면, 수퍼 커패시터는 순차적으로 적층된 제1 집전체(current corrector)(40), 분리막(separator)(42) 및 제2 집전체(44)를 포함한다. 제1 집전체(40)의 바깥 면, 곧 밑면의 일부에 제1 전극층(48)이 구비되어 있다. 제2 집전체(44)의 바깥 면, 곧 상부면의 일부에 제2 전극층(46)이 구비되어 있다. 제1 집전체(40)와 제1 전극(46)은 제1 보호막(50)으로 덮여 있다. 제2 집전체(44)와 제2 전극(48)은 제2 보호막(52)으로 덮여 있다. 제1 및 제2 보호막(50, 52)은 PDMS(polydimethylsiloxane)나 에코 플렉스(echoflex)일 수 있다. Referring to FIG. 1 , the supercapacitor includes a first current corrector 40 , a separator 42 , and a second current collector 44 sequentially stacked. The first electrode layer 48 is provided on the outer surface of the first current collector 40 , that is, a part of the bottom surface. The second electrode layer 46 is provided on the outer surface of the second current collector 44 , that is, a portion of the upper surface. The first current collector 40 and the first electrode 46 are covered with a first passivation layer 50 . The second current collector 44 and the second electrode 48 are covered with a second passivation layer 52 . The first and second passivation layers 50 and 52 may be formed of polydimethylsiloxane (PDMS) or echoflex.

제1 및 제2 집전체(40, 44)는 탄성 고분자층으로써, 높은 신축성을 갖는다. 예를 들면, 제1 및 제2 집전체(40, 44)는 각각 300% 정도 늘어날 수 있고, 대부분의 인장영역에서 90% 이상의 복원력을 갖는다. 제1 및 제2 집전체(40, 44)로 사용되는 상기 탄성 고분자층은, 예를 들면 SBS(Styrene-b-butadiene-b-styrene), polyurethane, polyurethane acrylate, acrylate polymer, acrylate terpolymer 및 silicone-based polymer 중 적어도 하나를 포함하거나, 2개 이상을 조합한 것을 포함할 수 있다. 여기서, 상기 silicone-based polymer는, 예를 들면 PDMS(polydimethylsiloxane), polyphenylm-ethylsiloxane, hexamethyldisiloxane 및 Ecoflex 중 적어도 하나를 포함할 수 있다. 제1 및 제2 집전체(40, 44)는 전기방사방법으로 형성된 것으로, 3차원 나노 포어(pore) 구조를 갖는다. 따라서 제1 및 제2 집전체(40, 44)의 접촉면적은 나노 포어구조가 존재하지 않을 때보다 훨씬 넓어진다. 도 4는 상기 3차원 나노 포어 구조의 일 예를 보여준다.The first and second current collectors 40 and 44 are elastic polymer layers and have high elasticity. For example, each of the first and second current collectors 40 and 44 may be stretched by about 300% and have a restoring force of 90% or more in most tensile regions. The elastic polymer layer used as the first and second current collectors 40 and 44 is, for example, SBS (Styrene-b-butadiene-b-styrene), polyurethane, polyurethane acrylate, acrylate polymer, acrylate terpolymer and silicone- It may include at least one of the based polymers, or a combination of two or more. Here, the silicon e -based polymer may include, for example, at least one of polydimethylsiloxane (PDMS), polyphenylm-ethylsiloxane, hexamethyldisiloxane, and Ecoflex. The first and second current collectors 40 and 44 are formed by an electrospinning method, and have a three-dimensional nanopore structure. Therefore, the contact area of the first and second current collectors 40 and 44 is much wider than when the nanopore structure does not exist. 4 shows an example of the three-dimensional nanopore structure.

제1 및 제2 집전체(40, 44)는 활물질(active material)(40a, 44a)을 포함한다. 활물질(40a, 44b)는 제1 및 제2 집전체(40, 44)의 전체 영역에 고르게 분포될 수 있다. 제1 및 제2 집전체(40, 44)는 3차원 나노 포어 구조를 갖는 바, 제1 및 제2 집전체(40, 44)에 활물질(40a, 44a)을 공급하는 과정(코팅하는 과정)에서 활물질(40a, 44a)은 제1 및 제2 집전체(40, 44)의 구석구석까지 이동하여 흡착될 수 있다. 이렇게 해서, 제1 및 제2 집전체(40, 44)에 대한 활물질(40a, 44a) 함량은 3차원 나노 포어 구조가 존재하지 않을 때보다 증가된다. 제1 및 제2 집전체(40, 44)가 3차원 나노 포어 구조를 가짐에 따라 제1 및 제2 집전체(40, 44)에서 이온은 3차원적으로 자유롭게 이동될 수 있다. 이에 따라 제1 및 제2 집전체(40a, 44a)의 특성도 3차원 나노 포어 구조가 존재하지 않을 때보다 우수해진다. 활물질(40, 44)은, 예를 들면 탄소나노튜브(carbon nanotube, CNT), 그래핀 플레이크(grapheme flake) 또는 금속 나노와이어일 수 있고, 이외의 다른 전도성 나노소재일 수도 있다. 제1 집전체(40)의 활물질(40a)과 제2 집전체(44)의 활물질(44a)은 동일하거나 다를 수 있다. 제1 및 제2 집전체(40, 44)를 상기한 활물질이 포함된 용액에 소정 시간 담가 두면, 제1 및 제2 집전체(40, 44)에 활물질이 포함(함침)된다. 분리막(42)은 상기한 탄성 고분자층일 수 있다. 분리막(42)으로 탄성 고분자막을 사용함으로써, 우수한 이온 전도성을 유지할 수 있고, 열 및 전기화학적 안정성도 유지할 수 있다. 분리막(42)은 전해질을 포함한다. 참조번호 42a는 전해질을 상징적으로 나타낸다. 제1 및 제2 전극(46, 48)의 재료는, 예를 들면 그래핀이나 도전성 고무(conductive rubber)일 수 있다. 이때, 상기 도전성 고무는 고무에 전도성 나노소재가 포함된 것일 수 있다. 상기 전도성 나노소재는 CNT나 그래핀 플레이크 등일 수 있다. 상기 도전성 고무는 상기 전도성 나노소재가 포함된 용액에 고무를 소정 시간 담가 두어 형성할 수 있다.The first and second current collectors 40 and 44 include active materials 40a and 44a. The active materials 40a and 44b may be evenly distributed over the entire area of the first and second current collectors 40 and 44 . The first and second current collectors 40 and 44 have a three-dimensional nano-pore structure, and the process of supplying active materials 40a and 44a to the first and second current collectors 40 and 44 (coating process) In the active material (40a, 44a) may be adsorbed by moving to every corner of the first and second current collectors (40, 44). In this way, the content of the active materials 40a and 44a for the first and second current collectors 40 and 44 is increased compared to when the three-dimensional nanopore structure does not exist. As the first and second current collectors 40 and 44 have a three-dimensional nanopore structure, ions in the first and second current collectors 40 and 44 may freely move in three dimensions. Accordingly, the characteristics of the first and second current collectors 40a and 44a are also excellent compared to when the three-dimensional nanopore structure does not exist. The active materials 40 and 44 may be, for example, carbon nanotubes (CNT), graphene flakes, or metal nanowires, and may be other conductive nanomaterials. The active material 40a of the first current collector 40 and the active material 44a of the second current collector 44 may be the same or different. When the first and second current collectors 40 and 44 are immersed in the solution containing the active material for a predetermined time, the active material is included (impregnated) in the first and second current collectors 40 and 44 . The separator 42 may be the aforementioned elastic polymer layer. By using the elastic polymer membrane as the separator 42, excellent ion conductivity can be maintained, and thermal and electrochemical stability can also be maintained. The separator 42 includes an electrolyte. Reference numeral 42a symbolically denotes an electrolyte. The material of the first and second electrodes 46 and 48 may be, for example, graphene or conductive rubber. In this case, the conductive rubber may be one in which a conductive nano-material is included in the rubber. The conductive nanomaterial may be CNT or graphene flake. The conductive rubber may be formed by immersing the rubber in a solution containing the conductive nanomaterial for a predetermined time.

도 2를 참조하면, 제1 전극(46)은 제1 집전체(40)의 밑면 전체를 덮도록 구비된다. 제1 전극(46)은 제1 집전체(40)의 밑면 전체와 접촉될 수 있다. 제2 전극(48)도 제2 집전체(44)의 상부면 전체를 덮도록 구비된다. 제2 전극(48)은 제2 집전체(44)의 상부면 전체와 접촉될 수 있다. 또한, 원안에 도시된 바와 같이 제2 전극(48)은 제1 층(48a)과 제1 층(48a)을 덮는 제2 층(48b)을 포함할 수 있다. 제1 층(48a)은 그래핀 플레이크를 포함할 수 있다. 제2 층(48b)은 상기 그래핀 플레이크를 덮는 실버 나노와이어를 포함할 수 있다. 제1 및 제2 층(48a, 48b)을 포함하는 제2 전극(48)의 구성은 제1 전극(46)에도 적용될 수 있다.Referring to FIG. 2 , the first electrode 46 is provided to cover the entire bottom surface of the first current collector 40 . The first electrode 46 may be in contact with the entire bottom surface of the first current collector 40 . The second electrode 48 is also provided to cover the entire upper surface of the second current collector 44 . The second electrode 48 may be in contact with the entire upper surface of the second current collector 44 . In addition, as shown in the circle, the second electrode 48 may include a first layer 48a and a second layer 48b covering the first layer 48a. The first layer 48a may include graphene flakes. The second layer 48b may include silver nanowires covering the graphene flakes. The configuration of the second electrode 48 including the first and second layers 48a and 48b may also be applied to the first electrode 46 .

한편, 제1 및 제2 전극(46, 48)은 금속전극일 수도 있는데, 이때는 도 3에 도시한 바와 같이, 제1 및 제2 전극(46, 48)은 표면에 주름을 갖는 형태를 구비될 수 있다. 이러한 형태는 순차적으로 적층된 제1 집전체(40), 분리막(42) 및 제2 집전체(44)을 포함하는 적층물을 양쪽으로 당겨 늘린 상태에서 제1 집전체(40)의 밑면과 제2 집전체(44)의 상부면에 전극으로 사용될 금속막을 증착한 다음, 상기 적층물에 가해진 스트레인(strain)을 제거하여 형성할 수 있다. 상기 스트레인을 제거하면, 상기 적층물은 각 물질의 복원력에 의해 원래 형태로 복원되는데, 상기 증착된 금속막은 복원력이 없는 바, 도 3에 도시한 바와 같이 주름진 형태를 갖게 된다. 상기 증착된 금속막이 주름진 형태가 되면서 상기 증착된 금속막이 부착된 집전체(40, 44)의 계면도 상기 증착된 금속막이 갖는 주름과 동일한 형태로 주름지게 된다.On the other hand, the first and second electrodes 46 and 48 may be metal electrodes. In this case, as shown in FIG. 3 , the first and second electrodes 46 and 48 may be provided in a form having wrinkles on the surface. can In this form, the bottom surface of the first current collector 40 and the second current collector 40 in a state in which the stack including the sequentially stacked first current collector 40, the separator 42 and the second current collector 44 is stretched to both sides 2 It may be formed by depositing a metal film to be used as an electrode on the upper surface of the current collector 44 and then removing the strain applied to the stack. When the strain is removed, the laminate is restored to its original shape by the restoring force of each material. Since the deposited metal film has no restoring force, it has a wrinkled shape as shown in FIG. 3 . As the deposited metal film becomes corrugated, the interface of the current collectors 40 and 44 to which the deposited metal film is attached is also wrinkled in the same form as the wrinkle of the deposited metal film.

도 4는 제1 및 제2 집전체(40, 44)에 사용된 SBS 탄성 고분자층의 표면에 대한 광학 이미지(왼쪽)와 일부 영역에 대한 SEM 사진(오른쪽)을 보여준다.4 shows an optical image (left) of the surface of the SBS elastic polymer layer used for the first and second current collectors 40 and 44 and an SEM photograph of a partial region (right).

도 4에서 오른쪽 도면을 참조하면, SBS 탄성 고분자층 내부에 많은 나노 포어가 존재함을 알 수 있다.4, it can be seen that many nanopores exist inside the SBS elastic polymer layer.

도 5는 분리막(42)에 대한 신축성 측정결과, 곧 인장(strain)의 정도에 따른 복원율을 측정한 실험결과를 보여준다. 이러한 실험결과를 얻기 위해 분리막(42)으로 폴리우레탄(PU)을 사용하였다. 도 5의 표에서 L0=40은 인장이 없을 때의 분리막(42)의 길이가 40mm임을 나타낸다. 그리고 L1은 인장에 따라 늘어난 길이를, L2는 인장이 제거된 후 복원된 길이를 각각 나타낸다. 실험에서는 분리막(42)의 길이가 25%~300%까지 늘어나도록 인장을 변화시켰다.5 shows the results of measuring the elasticity of the separator 42, that is, the experimental results of measuring the recovery rate according to the degree of strain. To obtain these experimental results, polyurethane (PU) was used as the separator 42 . In the table of FIG. 5, L0=40 indicates that the length of the separator 42 in the absence of tension is 40 mm. In addition, L1 denotes a length increased by tension, and L2 denotes a restored length after the tension is removed. In the experiment, the tension was changed so that the length of the separator 42 was increased by 25% to 300%.

도 5를 참조하면, 분리막(42)의 복원률(Final Recovery(%))은 대부분의 인장 범위에서 90% 이상이었고, 분리막(42)의 길이가 250%와 300%가 되는 인장에서 복원률은 조금 낮아졌지만, 그래도 85% 이상의 복원률을 보였다.Referring to FIG. 5 , the recovery rate (Final Recovery (%)) of the separator 42 was 90% or more in most of the tensile range, and the recovery rate was slightly lower in the tensile where the length of the separator 42 was 250% and 300%. Although it lost, it still showed a recovery rate of over 85%.

다음에는 상술한 수퍼 커패시터의 인장에 따른 수퍼 커패시터의 충방전 특성실험결과를 도 6 내지 도 13을 참조하여 설명한다. 이러한 실험결과는 가로세로 각 1cm의 수퍼 커패시터를 사용하여 얻었다. 실험에 사용된 수퍼 커패시터에서 분리막으로 PU막을, 집전체로 SBS를 사용하였다. 전극으로는 구리박(Cu foil)을 사용하였다. 그리고 분리막과 집전체의 두께는 50㎛~100㎛이다.Next, the test results of the charging and discharging characteristics of the supercapacitor according to the tension of the above-described supercapacitor will be described with reference to FIGS. 6 to 13 . These experimental results were obtained using supercapacitors of 1 cm in width and length each. In the supercapacitor used in the experiment, a PU film was used as a separator and SBS was used as a current collector. Copper foil was used as an electrode. And the thickness of the separator and the current collector is 50㎛ ~ 100㎛.

도 6 내지 도 13에서 가로축은 시간(s)을, 세로축은 포텐셜(V)을 나타낸다.6 to 13 , the horizontal axis indicates time (s), and the vertical axis indicates potential (V).

도 6은 인장이 없을 때, 곧 수퍼 커패시터가 늘어나지 않은 상태일 때, 수퍼 커패시터의 충방전 특성을 보여준다.6 shows the charging and discharging characteristics of the supercapacitor when there is no tension, that is, when the supercapacitor is not stretched.

도 7은 인장이 20%일 때, 곧 수퍼 커패시터를 20% 늘였을 때의 충방전 특성을 보여준다.7 shows the charging and discharging characteristics when the tensile strength is 20%, that is, when the supercapacitor is stretched by 20%.

도 8은 수퍼 커패시터에 대한 인장이 40%일 때, 수퍼 커패시터의 충방전 특성을 보여준다.8 shows the charging/discharging characteristics of the supercapacitor when the tension on the supercapacitor is 40%.

도 9는 수퍼 커패시터에 대한 인장이 60%일 때, 수퍼 커패시터의 충방전 특성을 보여준다.9 shows the charging/discharging characteristics of the supercapacitor when the tension on the supercapacitor is 60%.

도 10은 수퍼 커패시터에 대한 인장이 80%일 때, 수퍼 커패시터의 충방전 특성을 보여준다.10 shows the charging and discharging characteristics of the supercapacitor when the tension on the supercapacitor is 80%.

도 11은 수퍼 커패시터에 대한 인장이 100%일 때, 수퍼 커패시터의 충방전 특성을 보여준다.11 shows the charging and discharging characteristics of the supercapacitor when the tension on the supercapacitor is 100%.

도 12는 수퍼 커패시터에 대한 인장이 150%일 때, 수퍼 커패시터의 충방전 특성을 보여준다.12 shows the charging and discharging characteristics of the supercapacitor when the tension to the supercapacitor is 150%.

도 13은 수퍼 커패시터에 대한 인장이 200%일 때, 수퍼 커패시터의 충방전 특성을 보여준다.13 shows the charging/discharging characteristics of the supercapacitor when the tension on the supercapacitor is 200%.

도 7 내지 도 13을 참조하면, 인장이 80%가 될 때까지는 인장의 증가에 따라 충방전 간격이 다소 짧아지지만, 무시할 수 있는 정도이며, 인장이 80% 이상일 때, 충방전 사이클이 변하지 않는 안정적인 충방전 특성을 보여준다. 또한, 최대 potential 값은 인장에 따라 변하지 않는다. 각 도면에서 F/g 단위의 수치는 각 인장에서의 커패시턴스를 나타낸다.7 to 13 , until the tensile strength is 80%, the charge/discharge interval is somewhat shortened as the tensile strength increases, but it is negligible, and when the tensile strength is 80% or more, the charge/discharge cycle is stable It shows charging and discharging characteristics. Also, the maximum potential value does not change with tension. In each figure, the numerical value in F/g indicates the capacitance in each tension.

상기 실험에서 인장에 따른 커패시턴스도 함께 측정되었다. 측정결과는 도 14에 도시하였다.In the above experiment, capacitance according to tension was also measured. The measurement results are shown in FIG. 14 .

도 14를 참조하면, 수퍼 커패시터의 커패시턴스는 인장이 없을 때, 곧 수퍼 커패시터가 늘어나지 않았을 때, 가장 크다. 인장에 의해 수퍼 커패시터가 점점 늘어나면서(길어지면서) 커패시턴스는 감소한다. 인장이 200%일 때의 커패시턴스는 인장이 없을 때의 커패시턴스에 비해 11% 정도 감소한다. 그러나 수퍼 커패시터의 늘어남의 정도를 고려하면, 이 정도의 감소는 작은 변화에 불과하다.Referring to FIG. 14 , the capacitance of the supercapacitor is greatest when there is no tension, that is, when the supercapacitor is not stretched. As the supercapacitor is stretched (longer) by tension, the capacitance decreases. The capacitance when tension is 200% is reduced by 11% compared to the capacitance without tension. However, considering the degree of elongation of the supercapacitor, this reduction is only a small change.

그러므로 결과적으로는 개시된 수퍼 커패시터는 다양한 크기의 인장(strain)에 대해 안정적인 동작특성을 나타낸다고 볼 수 있다.Therefore, as a result, it can be seen that the disclosed supercapacitor exhibits stable operating characteristics with respect to strains of various sizes.

다음에는 본 발명의 일 실시예에 의한 신축성을 갖는 수퍼 커패시터의 제조방법을 도 1과 도 15 및 도 16을 참조하여 설명한다. 앞에서 언급한 참조번호(부호)와 동일한 번호(부호)는 동일한 부재를 나타낸다.Next, a method of manufacturing a stretchable supercapacitor according to an embodiment of the present invention will be described with reference to FIGS. 1 and 15 and 16 . The same numbers (symbols) as the aforementioned reference numerals (signs) indicate the same members.

도 1을 참조하면, 먼저 전해질(42a)을 포함하는 분리막(42)을 형성한다. 분리막(42)은 분리막으로 사용될 탄성 고분자층을 전해질(42a) 용액에 소정 시간 넣어두거나 전해질(42a) 용액을 상기 탄성 고분자층에 적정량 떨어뜨려 형성할 수 있다. 이렇게 분리막(42)을 형성한 다음, 제1 및 제2 집전체(40, 44)를 형성한다. 형성된 제1 및 제2 집전체(40, 44)는 각각 분리막(42)의 밑면과 상부면에 부착한다.Referring to FIG. 1 , first, a separator 42 including an electrolyte 42a is formed. The separator 42 may be formed by putting the elastic polymer layer to be used as the separator in the electrolyte 42a solution for a predetermined time or by dropping an appropriate amount of the electrolyte 42a solution onto the elastic polymer layer. After the separation film 42 is formed in this way, the first and second current collectors 40 and 44 are formed. The formed first and second current collectors 40 and 44 are attached to the bottom and top surfaces of the separator 42, respectively.

제1 집전체(40)는 다음과 같이 형성할 수 있다.The first current collector 40 may be formed as follows.

도 15를 참조하면, 베이스 기판(80) 상에 집전체로 사용될 탄성 고분자층(82)를 형성한다. 탄성 고분자층(82)은 전기방사방법으로 형성하고, 이 결과 탄성 고분자층(82)에 3차원 나노 포어 구조가 형성된다. 이렇게 형성된 탄성 고분자층(82)을 도 16에 도시한 바와 같이 활물질 용액(90)에 소정 시간 넣어두면, 3차원 나노 포어 구조를 통해 활물질이 이동되어 탄성 고분자층(82)의 구석구석에 활물질이 흡착된다. 이렇게 해서 제1 집전체(40)가 형성된다. 형성된 제1 집전체(40)는 베이스 기판(80)에서 분리한 다음, 분리막(42)의 밑면에 부착한다. 제2 집전체(44)도 동일한 방법으로 형성할 수 있다.Referring to FIG. 15 , an elastic polymer layer 82 to be used as a current collector is formed on the base substrate 80 . The elastic polymer layer 82 is formed by an electrospinning method, and as a result, a three-dimensional nanopore structure is formed in the elastic polymer layer 82 . When the elastic polymer layer 82 thus formed is placed in the active material solution 90 for a predetermined time as shown in FIG. 16 , the active material moves through the three-dimensional nanopore structure, and the active material is placed in every corner of the elastic polymer layer 82 . adsorbed In this way, the first current collector 40 is formed. The formed first current collector 40 is separated from the base substrate 80 and then attached to the bottom surface of the separation film 42 . The second current collector 44 may be formed in the same manner.

계속해서, 제1 및 제2 집전체(40, 44)를 분리막(42)에 부착한 다음, 제1 집전체(40) 상에 제1 전극(46)을 형성하고, 제2 집전체(44) 상에 제2 전극(48)을 형성한다. 제1 및 제2 전극(46, 48)은 각각 도 2에 도시한 바와 같이 제1 및 제2 집전체(40, 44)의 밑면과 상부면 전체를 덮도록 형성할 수도 있다. 이 경우, 제1 및 제2 전극(46, 48)은 도 3에 도시한 바와 같이 표면이 주름진 형태로 형성할 수도 있다.Subsequently, after attaching the first and second current collectors 40 and 44 to the separator 42 , the first electrode 46 is formed on the first current collector 40 , and the second current collector 44 . ) to form the second electrode 48 on the. The first and second electrodes 46 and 48 may be formed to cover the entire bottom and top surfaces of the first and second current collectors 40 and 44, respectively, as shown in FIG. 2 . In this case, the first and second electrodes 46 and 48 may be formed in the form of corrugated surfaces as shown in FIG. 3 .

상기한 설명에서 많은 사항이 구체적으로 기재되어 있으나, 그들은 발명의 범위를 한정하는 것이라기보다, 바람직한 실시예의 예시로서 해석되어야 한다. 때문에 본 발명의 범위는 설명된 실시예에 의하여 정하여 질 것이 아니고, 특허 청구범위에 기재된 기술적 사상에 의해 정하여져야 한다.Although many matters have been specifically described in the above description, they should be construed as examples of preferred embodiments rather than limiting the scope of the invention. Therefore, the scope of the present invention should not be defined by the described embodiments, but should be determined by the technical idea described in the claims.

40:제1 집전체 40a, 44a:활물질
42:분리막 44:제2 집전체
46, 48:제1 및 제2 전극 48a, 48b:제1 및 제2 층
50, 52:제1 및 제2 보호막 80:베이스 기판
82:탄성 고분자층 90:전해질 용액40: first current collector 40a, 44a: active material
42: separation membrane 44: second current collector
46, 48: first and second electrodes 48a, 48b: first and second layers
50, 52: first and second passivation layers 80: base substrate
82: elastic polymer layer 90: electrolyte solution

Claims (21)

활물질을 포함하는 제1 집전체;
전해질을 포함하는 분리막; 및
활물질을 포함하는 제2 집전체;를 포함하고,
상기 분리막은 상기 제1 집전체와 상기 제2 집전체 사이에 있고,
상기 분리막과 상기 제1 및 제2 집전체는 탄성 고분자층이고,
상기 제1 및 제2 집전체의 상기 탄성 고분자층은 3차원 나노 포어 구조를 포함하는 수퍼 커패시터.a first current collector including an active material;
a separator containing an electrolyte; and
a second current collector including an active material; and
The separation membrane is between the first current collector and the second current collector,
The separator and the first and second current collectors are elastic polymer layers,
The elastic polymer layer of the first and second current collectors includes a three-dimensional nano-pore structure. 제 1 항에 있어서,
상기 제1 집전체에 접촉되는 제1 전극; 및
상기 제2 집전체에 접촉되는 제2 전극;을 더 포함하는 수퍼 커패시터.The method of claim 1,
a first electrode in contact with the first current collector; and
A supercapacitor further comprising a second electrode in contact with the second current collector. 삭제delete 제 1 항에 있어서,
상기 탄성 고분자층은 SBS(Styrene-b-butadiene-b-styrene), polyurethane, polyurethane acrylate, acrylate polymer, acrylate terpolymer 및 silicone-based polymer 중 적어도 하나를 포함하는 수퍼 커패시터.The method of claim 1,
The elastic polymer layer is a supercapacitor comprising at least one of Styrene-b-butadiene-b-styrene (SBS), polyurethane, polyurethane acrylate, acrylate polymer, acrylate terpolymer, and silicone-based polymer. 제 1 항에 있어서,
상기 제1 및 제2 집전체는 SBS를 포함하고, 상기 분리막은 폴리우레탄(polyurethane)을 포함하는 수퍼 커패시터.The method of claim 1,
The first and second current collectors include SBS, and the separator includes polyurethane (polyurethane). 제 1 항에 있어서,
상기 활물질은 전도성 나노소재인 수퍼 커패시터.The method of claim 1,
The active material is a supercapacitor that is a conductive nanomaterial. 제 2 항에 있어서,
상기 제1 전극은 상기 제1 집전체의 한 면 전체를 덮는 수퍼 커패시터.3. The method of claim 2,
The first electrode is a supercapacitor covering an entire surface of the first current collector. 제 2 항에 있어서,
상기 제2 전극은 상기 제2 집전체의 한 면 전체를 덮는 수퍼 커패시터3. The method of claim 2,
The second electrode is a supercapacitor covering an entire surface of the second current collector. 제 2 항에 있어서,
상기 제1 및 제2 전극은 주름진 표면을 갖는 수퍼 커패시터.3. The method of claim 2,
wherein the first and second electrodes have a corrugated surface. 제 2 항에 있어서,
상기 제1 및 제2 전극은,
그래핀 플레이크층; 및
상기 그래핀 플레이크층을 덮는 실버 나노와이어층;을 포함하는 수퍼 커패시터.3. The method of claim 2,
The first and second electrodes are
graphene flake layer; and
and a silver nanowire layer covering the graphene flake layer. 제 2 항에 있어서,
상기 제1 및 제2 전극은 그래핀 전극, 전도성 고무전극 또는 금속전극인 수퍼 커패시터.3. The method of claim 2,
The first and second electrodes are graphene electrodes, conductive rubber electrodes, or metal electrodes. 제 4 항에 있어서,
상기 silicone-based polymer는 PDMS(polydimethylsiloxane), polyphenylm-ethylsiloxane, hexamethyldisiloxane 및 Ecoflex 중 적어도 하나를 포함하는 수퍼 커패시터.5. The method of claim 4,
The silicone-based polymer is a supercapacitor comprising at least one of polydimethylsiloxane (PDMS), polyphenylm-ethylsiloxane, hexamethyldisiloxane, and Ecoflex. 제 6 항에 있어서,
상기 전도성 나노소재는 탄소나노튜브(CNT), 그래핀 플레이크(graphene flake) 및 금속 나노와이어 중 하나인 수퍼 커패시터.7. The method of claim 6,
The conductive nanomaterial is a supercapacitor which is one of carbon nanotubes (CNT), graphene flakes, and metal nanowires. 분리막을 형성하는 단계;
활물질을 포함하는 제1 집전체를 형성하는 단계;
활물질을 포함하는 제2 집전체를 형성하는 단계;
상기 분리막의 한 면에 상기 제1 집전체를 부착하는 단계; 및
상기 제1 집전체와 마주하도록 상기 분리막의 다른 면에 상기 제2 집전체를 부착 단계;를 포함하고,
상기 분리막과 상기 제1 및 제2 집전체는 탄성 고분자층으로 형성하고,
상기 제1 및 제2 집전체의 상기 탄성 고분자층은 3차원 나노 포어 구조를 포함하는 수퍼 커패시터의 제조방법.forming a separator;
forming a first current collector including an active material;
forming a second current collector including an active material;
attaching the first current collector to one surface of the separation membrane; and
Attaching the second current collector to the other side of the separation membrane to face the first current collector;
The separator and the first and second current collectors are formed of an elastic polymer layer,
The method of manufacturing a supercapacitor, wherein the elastic polymer layer of the first and second current collectors includes a three-dimensional nanopore structure. 제 14 항에 있어서,
상기 제1 집전체를 형성하는 단계는,
베이스 기판 상에 3차원 나노 포어 구조를 갖는 제1 탄성 고분자층을 형성하는 단계; 및
상기 제1 탄성 고분자층을 활물질 용액에 소정시간 넣어두는 단계;를 포함하는 수퍼 커패시터의 제조방법.15. The method of claim 14,
The step of forming the first current collector,
forming a first elastic polymer layer having a three-dimensional nanopore structure on a base substrate; and
and placing the first elastic polymer layer in an active material solution for a predetermined time. 제 14 항에 있어서,
상기 제2 집전체를 형성하는 단계는,
베이스 기판 상에 3차원 나노 포어 구조를 갖는 제2 탄성 고분자층을 형성하는 단계; 및
상기 제2 탄성 고분자층을 활물질 용액에 소정시간 넣어두는 단계;를 포함하는 수퍼 커패시터의 제조방법.15. The method of claim 14,
The step of forming the second current collector,
forming a second elastic polymer layer having a three-dimensional nanopore structure on a base substrate; and
and placing the second elastic polymer layer in an active material solution for a predetermined time. 제 14 항에 있어서,
상기 분리막에 부착된 상기 제1 집전체 상에 제1 전극을 형성하는 단계; 및
상기 분리막에 부착된 상기 제2 집전체 상에 제2 전극을 형성하는 단계;를 더 포함하는 수퍼 커패시터의 제조방법.15. The method of claim 14,
forming a first electrode on the first current collector attached to the separator; and
The method of manufacturing a supercapacitor further comprising; forming a second electrode on the second current collector attached to the separator. 제 14 항에 있어서,
상기 탄성 고분자층은 SBS(Styrene-b-butadiene-b-styrene), polyurethane, polyurethane acrylate, acrylate polymer, acrylate terpolymer 및 silicone-based polymer 중 적어도 하나를 포함하는 수퍼 커패시터의 제조방법.15. The method of claim 14,
The method of manufacturing a supercapacitor, wherein the elastic polymer layer includes at least one of Styrene-b-butadiene-b-styrene (SBS), polyurethane, polyurethane acrylate, acrylate polymer, acrylate terpolymer, and silicone-based polymer. 제 17 항에 있어서,
상기 제1 및 제2 전극은 주름진 표면을 갖는 수퍼 커패시터의 제조방법.18. The method of claim 17,
The first and second electrodes are a method of manufacturing a supercapacitor having a corrugated surface. 제 17 항에 있어서,
상기 제1 및 제2 전극은,
그래핀 플레이크층; 및
상기 그래핀 플레이크층을 덮는 실버 나노와이어층;을 포함하는 수퍼 커패시터의 제조방법.18. The method of claim 17,
The first and second electrodes are
graphene flake layer; and
and a silver nanowire layer covering the graphene flake layer. 제 17 항에 있어서,
상기 제1 및 제2 전극은 그래핀 전극, 전도성 고무전극 또는 금속전극인 수퍼 커패시터의 제조방법.18. The method of claim 17,
The first and second electrodes are graphene electrodes, conductive rubber electrodes, or metal electrodes.
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