KR101241751B1 - Dye-sensitized solar cells using quasi-solid electrolyte with clay - Google Patents
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Abstract
Description
본 발명은 염료감응형 태양전지에 관한 것으로서, 보다 상세하게는 유연한 필름 형태로 적용될 수 있는 공정에 적용하기 위해 이산화티타니아(이하, "TiO2" 라 총칭함) 나노입자를 사용하였으며, 내구성 향상을 위하여 점토(이하, "clay" 라 총칭함)가 함유된 준고체 전해질을 적용하였으며, 붉은색 염료인 N179, Z907를 포함한 다양한 칼라 무기염료 및, 다양한 칼라 유기염료를 이용하여 제조된 clay를 이용한 준고체 전해질을 적용하여 제조된 염료감응형 태양전지에 관한 것이다.
The present invention relates to a dye-sensitized solar cell, and more particularly, to titania (hereinafter, "TiO 2 ") for application to a process that can be applied in the form of a flexible film. D) nanoparticles were used, and a semi-solid electrolyte containing clay (hereinafter referred to as "clay") was applied to improve durability, various color inorganic dyes including red dyes N179, Z907, and The present invention relates to a dye-sensitized solar cell manufactured by applying a semi-solid electrolyte using clay prepared using various color organic dyes.
최근 심각한 환경오염 문제와 화석 에너지 고갈로 차세대 청정 에너지 개발에 대한 중요성이 증대되고 있다. 그 중에서도 태양전지는 태양 에너지를 직접 전기 에너지로 전환시키는 장치로서, 공해가 적고, 자원이 무한적이며 반영구적인 수명을 가지고 있어 미래 에너지 문제를 해결할 수 있는 에너지원으로 기대되고 있다.Recently, serious environmental pollution problem and depletion of fossil energy are increasing importance for next generation clean energy development. Among them, solar cells are devices that convert solar energy directly into electrical energy, and are expected to be an energy source that can solve future energy problems because it has fewer pollution, has endless resources, and has a semi-permanent lifetime.
이와 같은 태양전지를 물질별로 크게 구분하면 무기물 태양전지(Inorganic Solar Cell), 염료감응 태양전지(Dye-Sensitized Solar Cell) 및 유기물 태양전지(Organic Solar Cell)가 있다.The solar cells are classified by materials into inorganic solar cells, dye-sensitized solar cells, and organic solar cells.
무기물 태양전지로서 단결정 실리콘이 주로 사용되고 있고, 이러한 단결정 실리콘계 태양전지는 박막형 태양전지로 제조될 수 있는 장점을 가지나, 많은 비용이 소요되고, 안정성이 낮은 문제점을 가지고 있다.Single crystal silicon is mainly used as an inorganic solar cell, and such single crystal silicon-based solar cell has an advantage of being manufactured as a thin-film solar cell, but has a problem of high cost and low stability.
염료감응 태양전지는 기존의 p-n 접합에 의한 실리콘 태양전지와는 달리, 가시광선의 빛을 흡수하여 전자-홀 쌍(Electron-Hole Pair)을 생성할 수 있는 감광성 염료 분자와, 생성된 전자를 전달하는 전이금속 산화물을 주된 구성 재료로 하는 광전기화학적 태양전지이다. 염료감응 태양전지는 기존 실리콘을 기반으로 하는 태양 전지와 비교했을 때 빛과 열에 대한 장시간 노출에도 견딜 수 있으며, 저렴하고 용이하게 에너지를 생산할 수 있다.Dye-sensitized solar cells, unlike conventional silicon solar cells by pn junctions, are capable of absorbing visible light to generate electron-hole pairs and photosensitive dye molecules that deliver the generated electrons. It is a photoelectrochemical solar cell using a transition metal oxide as a main constituent material. Dye-sensitized solar cells can withstand long-term exposure to light and heat, compared to conventional silicon-based solar cells, and can produce energy inexpensively and easily.
지금까지 알려진 염료감응 태양전지 중 대표적인 예로서 스위스의 그라첼(Gratzel) 등에 의하여 발표된 것이 있다(미국등록특허 제4,927,721호 및 제5,350,644호). 그라첼 등에 의해 제안된 염료감응 태양전지는 염료 분자가 입혀진 나노입자 TiO2로 이루어지는 반도체 전극과, 백금 또는 탄소가 코팅된 상대 전극과, 이들 전극 사이에 채워진 전해질 용액으로 구성되어 있다. 이 광전기화학적 태양전지는 기존의 실리콘 태양전지에 비하여 전력당 제조 원가가 저렴하여 주목받아 왔다. 이러한 그라첼이 개발한 염료감응 태양전지 기술은 값비싼 실리콘 태양 전지의 저렴한 대안으로 유망하다는 사실을 보여 주었다.As a representative example of dye-sensitized solar cells known so far, there are those published by Gratzel et al. (US Pat. Nos. 4,927,721 and 5,350,644). The dye-sensitized solar cell proposed by Gratzel et al. Consists of a semiconductor electrode composed of nanoparticles TiO 2 coated with dye molecules, a counter electrode coated with platinum or carbon, and an electrolyte solution filled between these electrodes. This photoelectrochemical solar cell has attracted attention due to the low manufacturing cost per power compared to the conventional silicon solar cell. The dye-sensitized solar cell technology developed by Gratzel has proved to be promising as an inexpensive alternative to expensive silicon solar cells.
최근에는 휴대폰, 웨어러블 PC 등 차세대 PC 산업에 필요한 전원의 자가충전이나 옷, 모자, 자동차 유리, 건물 등에 부착해 활용할 수 있다는 점에서 플렉시블 반도체 전극을 사용하는 플렉시블 염료감응형 태양전지가 더욱 관심의 초점이 되고 있다.Recently, a flexible dye-sensitized solar cell using a flexible semiconductor electrode is more focused in that it can be used for self-charging of power required for the next-generation PC industry, such as a mobile phone and a wearable PC, and attached to clothes, hats, automobile glass, and buildings. It is becoming.
그러나, 이러한 플렉시블 반도체 전극의 제작에 필요한 플렉시블 기판은 고온에서 쉽게 변형이 일어나기 때문에 이산화티탄층 등과 같은 산화물 반도체층을 형성하는 경우 금속기판인 Ti, 스텐레이스 스틸, Zn 메탈, 텅스텐 등에 적용을 하였다. However, since the flexible substrate required for fabricating the flexible semiconductor electrode is easily deformed at a high temperature, when the oxide semiconductor layer such as a titanium dioxide layer is formed, the flexible substrate is applied to a metal substrate such as Ti, stainless steel, Zn metal, tungsten or the like.
또한 플렉시블 반도체 전극을 제조하는 종래 기술로 플렉시블 필름기판에 인쇄하여 150℃ 미만에서 건조하거나 또는 투명한 필름 박막 위에 반도체층을 형성하는 방법이 알려져 있다. In addition, a method of forming a semiconductor layer on a thin or transparent film thin film by printing on a flexible film substrate by printing on a flexible film substrate is known in the prior art for manufacturing a flexible semiconductor electrode.
그러나, 기존의 이런 플렉시블 염료감응 태양전지는 액체 전해질 등이 주입되었으나, 시간이 지나면, 주입된 액체 전해질이 누수되는 전해질 누수현상으로 인하여 내구성이 불안전하게 되는 등의 문제점이 발생되었다.
However, the conventional flexible dye-sensitized solar cell has been injected with a liquid electrolyte, etc., but as time goes by, a problem such as durability becomes unstable due to electrolyte leakage phenomenon in which the injected liquid electrolyte leaks.
따라서 본 발명의 목적은 상기와 같은 문제를 해결하기 위해 안출된 것으로, 내구성을 갖춘 염료감응 태양전지 공정에 적용하기 위해, TiO2 나노입자를 사용하였으며, 전해질로는 clay를 적용한 준고체 전해질을 사용하였으며, N719, Z907 염료를 이용하여 제조함으로써, 태양전지의 광전효율과 막의 안정성이 향상되고 내구성이 있고 안정적으로 작동하며, 전해질 누수현상이 방지되는 clay를 이용한 준고체 전해질을 적용하여 제조된 염료감응형 태양전지를 제공하고자는 하는 것이다.
Therefore, an object of the present invention was devised to solve the above problems, to apply to the durable dye-sensitized solar cell process, TiO 2 Nanoparticles were used, and semisolid electrolytes with clay were used as electrolytes. By using N719 and Z907 dyes, the photovoltaic efficiency of the solar cells and the stability of the membranes were improved, and they were durable and stable. It is to provide a dye-sensitized solar cell manufactured by applying a semi-solid electrolyte using a clay to prevent the phenomenon.
본 발명에 따른 clay를 이용한 준고체 전해질을 적용하여 제조된 염료감응형 태양전지는 유리, 플라스틱 또는 금속 중 어느 하나로 형성된 투명 또는 불투명 기판과, 상기 투명 또는 불투명 기판의 내측 표면에 형성된 SnO2 재질의 도전성 투명전극 코팅층 및, 상기 도전성 투명전극 코팅층의 표면에 N719 또는 Z907를 포함하는 무기염료 또는 유기염료가 흡착된 고온소성 TiO2 나노입자층의 광흡수층으로 구성된 일전극과; 유리, 플라스틱 또는 금속 중 어느 하나로 형성된 투명 또는 불투명 기판과, 상기 투명 또는 불투명 기판의 내측 표면에 형성된 투명 전도성막 및, 상기 투명 전도성막의 표면에 형성된 Pt 또는 탄소 필름으로 구성된 상대전극 및; 상기 일전극과 상기 상대전극 간에 충진되며, 준고체 전해질로 구성된 준고체 전해질층을 포함하는 것을 특징으로 한다.
Dye-sensitized solar cell prepared by applying a semi-solid electrolyte using clay according to the present invention is a transparent or opaque substrate formed of any one of glass, plastic or metal, and the SnO 2 material formed on the inner surface of the transparent or opaque substrate One electrode comprising a conductive transparent electrode coating layer and a light absorbing layer of a high-temperature fired TiO 2 nanoparticle layer adsorbed with an inorganic dye or an organic dye containing N719 or Z907 on the surface of the conductive transparent electrode coating layer; A counter electrode comprising a transparent or opaque substrate formed of any one of glass, plastic, or metal, a transparent conductive film formed on an inner surface of the transparent or opaque substrate, and a Pt or carbon film formed on a surface of the transparent conductive film; Filled between the one electrode and the counter electrode, characterized in that it comprises a semi-solid electrolyte layer consisting of a semi-solid electrolyte.
상술한 바와 같이, 본 발명에 따른 clay를 이용한 준고체 전해질을 적용하여 제조된 염료감응형 태양전지는 제조공정이 단순하고, caly 나노입자를 사용하여 친환경적이고 전해질 누수현상이 방지되어 내구성이 증대되며, 내구성이 강한 N719, 및 Z907 염료를 이용함으로써 전극의 열화 가능성이 있는 염료감응형 태양전지의 신뢰도를 향상시킴과 동시에 다양한 기판에 전극을 형성시킬 수 있다는 이점이 있다.
As described above, the dye-sensitized solar cell manufactured by applying the semi-solid electrolyte using clay according to the present invention has a simple manufacturing process, is environmentally friendly using caly nanoparticles, and prevents electrolyte leakage, thereby increasing durability. By using highly durable N719 and Z907 dyes, there is an advantage that the electrodes can be formed on various substrates while improving the reliability of the dye-sensitized solar cell which may deteriorate the electrode.
도 1은 본 발명에 따른 clay를 이용한 준고체 전해질을 적용하여 제조된 염료감응형 태양전지의 단면도.
도 2는 본 발명에 따른 clay를 이용한 준고체 전해질을 적용하여 제조된 염료감응형 태양전지의 작동 원리 도시도.
도 3은 TiO2 나노 분말층의 두께에 따른 염료 특성의 변화 및 UV 측정 그래프.
도 4a는 TiO2 나노 분말층의 두께가 2겹(20㎛)일 때의 UV 투과율 XRD 그래프.
도 4b는 TiO2 나노 분말층의 두께가 3겹(30㎛)일 때의 UV 투과율 XRD 그래프.
도 5a는 TiO2 나노 분말층의 두께가 1겹(10㎛)일 때의 UV 투과율 측정 그래프.
도 5b은 TiO2 나노 분말층의 두께가 2겹(20㎛)일 때의 UV 투과율 측정 그래프.
도 5c는 TiO2 나노 분말층의 두께가 3겹(30㎛)일 때의 UV 투과율 측정 그래프.1 is a cross-sectional view of a dye-sensitized solar cell manufactured by applying a semi-solid electrolyte using clay according to the present invention.
2 is a view illustrating the operation principle of a dye-sensitized solar cell manufactured by applying a semi-solid electrolyte using clay according to the present invention.
3 is TiO 2 Dye property change and UV measurement graph according to the thickness of nano powder layer.
4A is TiO 2 UV transmittance XRD graph when the thickness of the nanopowder layer is 2 ply (20 μm).
4B shows TiO 2 UV transmittance XRD graph when the thickness of the nanopowder layer is 3 ply (30 μm).
5A is TiO 2 UV transmittance measurement graph when the thickness of the nanopowder layer is 1 ply (10 μm).
5B shows TiO 2 UV transmittance measurement graph when the thickness of the nanopowder layer is 2 ply (20 μm).
5C is TiO 2 UV transmittance measurement graph when the thickness of the nanopowder layer is 3 ply (30 μm).
이하, 도면을 참조한 실시 예들의 상세한 설명을 통하여 본 발명에 따른 clay를 이용한 준고체 전해질을 적용하여 제조된 염료감응형 태양전지를 보다 상세히 기술하기로 한다. 본 발명을 설명함에 있어서 관련된 공지기술 또는 구성에 대한 구체적인 설명이 본 발명의 요지를 불필요하게 흐릴 수 있다고 판단되는 경우에는 그 상세한 설명은 생략될 것이다. 그리고, 후술되는 용어들은 본 발명에서의 기능을 고려하여 정의된 용어들로서 이는 클라이언트나 운용자, 사용자의 의도 또는 관례 등에 따라 달라질 수 있다. 그러므로 정의는 본 명세서 전반에 걸친 내용을 토대로 내려져야 할 것이다.Hereinafter, a dye-sensitized solar cell manufactured by applying a semi-solid electrolyte using clay according to the present invention will be described in more detail with reference to the accompanying drawings. In the following description of the present invention, a detailed description of known functions and configurations incorporated herein will be omitted when it may make the subject matter of the present invention rather unclear. In addition, terms to be described below are terms defined in consideration of functions in the present invention, which may vary according to a client's or operator's intention or custom. Therefore, the definition should be based on the contents throughout this specification.
도면 전체에 걸쳐 같은 참조번호는 같은 구성 요소를 가리킨다.Like numbers refer to like elements throughout the drawings.
도 1은 본 발명에 따른 clay를 이용한 준고체 전해질을 적용하여 제조된 염료감응형 태양전지의 단면도이며, 도 2는 본 발명에 따른 clay를 이용한 준고체 전해질을 적용하여 제조된 염료감응형 태양전지의 작동 원리 도시도이며, 도 3은 TiO2 나노 분말층의 두께에 따른 유기 염료 특성의 변화 및 UV 측정 그래프이며, 도 4a는 TiO2 나노 분말층의 두께가 2겹(20㎛)일 때의 UV 투과율 XRD 그래프이며, 도 4b는 TiO2 나노 분말층의 두께가 3겹(30㎛)일 때의 UV 투과율 XRD 그래프이며, 도 5a는 TiO2 나노 분말층의 두께가 1겹(10㎛)일 때의 UV 투과율 측정 그래프이며, 도 5b은 TiO2 나노 분말층의 두께가 2겹(20㎛)일 때의 UV 투과율 측정 그래프이며, 도 5c는 TiO2 나노 분말층의 두께가 3겹(30㎛)일 때의 UV 투과율 측정 그래프이다.1 is a cross-sectional view of a dye-sensitized solar cell manufactured by applying a semi-solid electrolyte using clay according to the present invention, and FIG. 2 is a dye-sensitized solar cell manufactured by applying a semi-solid electrolyte using clay according to the present invention. The working principle of the figure is, Figure 3 is TiO 2 Organic dye characteristics and UV measurement graph according to the thickness of the nano-powder layer, Figure 4a is TiO 2 UV transmission XRD graph when the thickness of the nanopowder layer is 2 ply (20 μm), and FIG. 4B is TiO 2. UV transmission XRD graph when the thickness of the nanopowder layer is 3 ply (30 μm), and FIG. 5A shows TiO 2. UV transmittance measurement graph when the thickness of the nano-powder layer is 1 layer (10㎛), Figure 5b is TiO 2 UV transmittance measurement graph when the thickness of the nano-powder layer is 2 ply (20㎛), Figure 5c is TiO 2 It is a UV transmittance measurement graph when the thickness of a nanopowder layer is 3 ply (30 micrometers).
도 1 내지 도 5c를 참조하면, 본 발명에 따른 clay를 이용한 준고체 전해질을 적용하여 제조된 염료감응형 태양전지는 상대전극(101), clay를 이용한 준고체 전해질층(102) 및, 일전극(또는 음극전극, 103)을 구비하는데, 보다 상세하게는 유리, 플라스틱 또는 금속 중 어느 하나로 형성된 투명 또는 불투명 기판(104)과, 상기 투명 또는 불투명 기판(104)의 내측 표면에 형성된 SnO2 재질의 도전성 투명전극 코팅층, 또는 금속기판(105)과, 그 표면에는 무기염료 및 N719, Z907가 흡착된 후술할 본 발명에 따른 TiO2 나노입자층의 광흡수층(106)으로 구성된 일전극(103)과; 유리, 플라스틱 또는 금속 중 어느 하나로 형성된 투명 또는 불투명 기판(107)과, 상기 투명 또는 불투명 기판(107)의 내측 표면에 형성된 투명 전도성막(108)과, 상기 투명 전도성막(108)의 표면에 형성된 Pt 또는 탄소 필름(109)로 구성된 상대전극(101) 및; 상기 일전극(103)과 상기 상대전극(101) 간에 충진된 clay를 적용한 준고체 전해질(110)로 구성된 준고체 전해질 층(102)을 포함한다.1 to 5c, the dye-sensitized solar cell manufactured by applying a semi-solid electrolyte using clay according to the present invention includes a
여기서, 상기 준고체 전해질(110)은 clay, 나노합성 결합한 올리고머, 카논 나노튜브-PEO의 조성을 함유한 나노 합성물 및, 실리카 물질을 함유한 이온성액체 전해질 중 어느 한 물질이 사용될 수도 있다.Here, the
이러한 본 발명에 따른 clay를 이용한 준고체 전해질을 적용하여 제조된 염료감응형 태양전지의 작동원리가 도 2에 도시되었다.The operation principle of the dye-sensitized solar cell manufactured by applying the quasi-solid electrolyte using the clay according to the present invention is shown in FIG.
이하, 본 발명에 따른 caly를 적용한 준고체 전해질를 이용한 TiO2 나노입자 염료감응형 태양전지를 제조하는 바람직한 실시 예를 상세히 설명한다,
Hereinafter, TiO 2 using a semi-solid electrolyte to which a caly was applied according to the present invention. A preferred embodiment of manufacturing a nanoparticle dye-sensitized solar cell will be described in detail.
[실시 예][Example]
TiOTiO 22 졸(Sol solsol ) 제조) Produce
TiO2 졸(sol)을 만들기 위해, TiO2 2~10g을 Hydropolymer(Poly Ethylene Oxide, Poly Ethylene Glycol)을 각 0.1~1 g 씩 넣어주어 TiO2와 Hydropolymer의 질량비를 3:1~8:1로 비율로 맞추었다. 이때 DI water는 10~20 ml를 넣어주고, 분산제로 쓰이는 아세틸 아세톤(Acetyl acetone)은 1~10 ml로 맞추고 볼 밀(Ball Mill)을 통해서 10분~24시간 동안 적절히 혼합하여 TiO2 졸을 제조한 후, 닥터 블레이딩(Doctor-blading)법으로 코팅하고, 400~600℃로 맞춰진 오븐에 10분 정도 가열해주고, 상온에서 10분간 식혀주어, TiO2 나노분말층을 형성 및 소결시킨다.
TiO 2 TiO 2 to make
염료의 흡착Dye adsorption
TiO2 나노분말층을 형성 및 소결 후, 100~1000 ml의 에탄올(Ethanol) 용액에 붉은 색인 N719 또는 Z907를 포함하는 무기염료 또는 유기염료를 0.01~0.1 mM 이 될 수 있도록 만들었다. 만들어진 염료 용액에 TiO2 나노분말층이 코팅된 시료를 10분~24시간 동안 담가놓아 염료를 흡착시킨 후, 시료를 에탄올로 세정하고 질소건으로 건조시킨다.
TiO 2 After the nanopowder layer was formed and sintered, an inorganic dye or an organic dye containing red index N719 or Z907 in 0.01 to 0.1 mM was prepared in 100-1000 ml of ethanol solution. TiO 2 in the dye solution After soaking the sample coated with the nanopowder layer for 10 minutes to 24 hours to adsorb the dye, the sample is washed with ethanol and dried with a nitrogen gun.
상대전극 제조 및 열처리Counter electrode manufacturing and heat treatment
상대전극으로 쓰일 FTO 또는 ITO 같은 투명전도성 박막, 또는 투명 그래핀 또는 투명 CNT 같은 투명 탄소계열 박막을 기판에 코팅하고, 그 위에 5mol의 pt를 스핀코팅하여 1~50 ㎛두께로 증착시키고, 100~500℃에서 열처리한 후, 면저항이 5~100Ω 이내의 것만 선별한다.
A transparent conductive thin film, such as FTO or ITO, or a transparent carbon-based thin film, such as transparent graphene or transparent CNT, to be used as a counter electrode is coated on the substrate, and spin-coated 5 mol of pt thereon to be deposited at a thickness of 1 to 50 μm. After heat treatment at 500 ℃, select only the sheet resistance within 5 ~ 100Ω.
염료감응형 태양전지 제조Dye-sensitized solar cell manufacturing
TiO2 층이 덮힌 금속기판 면과 상대전극이 코팅된 면을 마주보게 하여 융착시트(melting sheet)를 통하여 130℃에서 20분 가량 오븐에서 열을 가하여 접착시킨다. 이후, 구멍이 뚫어져 있는 접착된 셀에 완전히 접착 후, 두 기판 사이에 3-methoxypropionitrile(Aldrich)을 용매로 하여 0.5M LiI(Aldrich), 0.05 M I2(Aldrich), 0.5M 4-t-butylpyridine(Aldrich), 0.3M 1,2-dimethyl-3-propylimidazolimiodide(Solaronix)와 같은 조성으로 요오드 이온을 함유하는 전해질(Iodide based electrolyte AN-50 )에 전해질 조성물 총 중량 대비 20중량% 내지 50중량%의 caly를 첨가한 다음, 주입 부위를 에폭시로 막아 준고체 전해액이 누수가 발생하지 않도록 하여 염료감응형 태양전지를 제조한다. 여기서, clay의 첨가량이 전해질 조성물 총 중량 대비 20중량% 이하이면, 이는 액상 전해질에 가깝기에, 전해질 누수 현상이 쉽게 발생하여, 태양전지의 내구성, 즉 수명 특성을 저하시킨다. 또한, clay의 첨가량이 전해질 조성물 총 중량 대비 50중량% 이상이면, 이는 고체 전해질에 가깝기에, 이온 전도도가 떨어져 광전환 효율이 저하된다. 따라서, clay의 첨가량은 전해질 조성물 총 중량 대비 20중량%~50중량%가 바람직하며, 이 중 clay의 첨가량은 전해질 조성물 총 중량 대비 30중량%가 가장 바람직하다.The surface of the metal substrate covered with the TiO 2 layer and the surface coated with the counter electrode are faced to each other, and then heat-bonded in an oven for about 20 minutes at 130 ° C. through a melting sheet. Then, after fully adhered to the perforated bonded cells, 0.5M LiI (Aldrich), 0.05M I2 (Aldrich), 0.5M 4-t-butylpyridine (3-M) with 3-methoxypropionitrile (Aldrich) as a solvent between the two substrates. Aldrich), 0.3
또한 전술된 바와 같이, clay 대신에 나노합성 결합한 올리고머, 카논 나노튜브-PEO의 조성을 함유한 나노 합성물 및, 실리카 물질을 함유한 이온성액체 전해질 중 어느 한 물질이 전해질 조성물 총 중량 대비 20중량%~50중량%가 첨가될 수 있다.In addition, as described above, any one of the nanosynthetic oligomer bonded to the clay instead of the clay, the nanocomposite containing the composition of the canon nanotube-PEO, and the ionic liquid electrolyte containing the silica material is 20 wt% to the total weight of the electrolyte composition. 50% by weight may be added.
이렇게 제조된 염료감응형 태양전지의 전극 면에 은 페이스트를 도포한 후, 솔라 시뮬레이션 시스템(solar simulation system)을 이용하여 측정된 데이터로부터 제작된 셀의 효율을 평가하였다. 측정된 두께에 대한 데이터는 A-STEP을 이용하여 5회 측정을 한 뒤, 평균값을 구하여 값을 나타내었고, 동시에 TiO2 나노분말층의 결정구조는 XRD을 이용하여 측정하였다.After applying the silver paste to the electrode surface of the dye-sensitized solar cell thus manufactured, the efficiency of the cell produced from the measured data using the solar simulation system (solar simulation system) was evaluated. The data on the measured thickness was measured five times using A-STEP, and then the average value was obtained. At the same time, TiO 2 The crystal structure of the nanopowder layer was measured using XRD.
여기서, 일전극 및 상대전극용 기판은 도전성이 없는 유리기판, 투명전도막이 코팅되어 있는 FTO 또는 ITO 와 같은 전도성 기판, 전도성 플라스틱, 알루미나기판, 마그네시아 등과 같은 세라믹기판을 포함하는 절연성 기판 등의 모든 기판을 사용할 수 있다.Here, the substrates for the one electrode and the counter electrode are all substrates such as glass substrates having no conductivity, conductive substrates such as FTO or ITO coated with a transparent conductive film, and insulating substrates including ceramic substrates such as conductive plastic, alumina substrate, and magnesia. Can be used.
이하, 표 1은 caly를 이용한 준고체 전해질을 적용할 시에, TiO2 박막의 두께에 따른 염료감응형 태양전지의 효율변화를 나타낸 것이다.Hereinafter, Table 1 shows the TiO 2 when the semi-solid electrolyte using caly is applied. Dye-Sensitized Solar Cell According to Thin Film Thickness The change in efficiency is shown.
[표 1]에서 알 수 있듯이, TiO2 박막이 1겹으로 제조될 시에는 2.11%, TiO2 박막이 2겹으로 제조될 시에는 3.80%, TiO2 박막이 3겹으로 제조될 시에는 2.77%의 효율을 나타냄으로써, TiO2 박막이 2겹으로 제조될 시에 가장 높은 효율을 보이는 것으로 관찰되었다. 이때, TiO2 입자의 크기는 동일하게 20㎚로 고정시켰다. 또한, A-STEP으로 5회 평균으로 측정한 결과 시료의 TiO2 박막의 두께는 TiO2 박막이 1겹으로 제조될 시에는 10㎛, TiO2 박막이 2겹으로 제조될 시에는 20㎛, TiO2 박막이 3겹으로 제조될 시에는 30㎛ 로 나타났다.As Table 1 shows, TiO 2 2.11% when thin film is manufactured in one layer, TiO 2 3.80% when thin film is manufactured in two layers, TiO 2 As when the thin film is made of a three-layer represents the efficiency of 2.77%, TiO 2 The thin film was observed to have the highest efficiency when produced in two layers. At this time, TiO 2 The particle size was fixed at 20 nm in the same way. In addition, the TiO 2 of the sample was measured as an average of 5 times with A-STEP The thickness of the thin film is TiO 2 When the thin film is manufactured in one layer, 10㎛, TiO 2 When the thin film is manufactured in two layers, 20㎛, TiO 2 When the thin film was produced in three layers, it appeared as 30 μm.
이제, TiO2 나노 분말층의 두께에 따른 무기 염료 특성의 변화 및 UV 측정 그래프인 도 3을 참조하면, 상기 TiO2 나노 분말층을 두께별로 변화시켰을 경우 나타나는 태양전지의 특성을 전압, 전류, 충전율, 효율 등의 값을 나타낸 것이다. 도 3에서 검은색 실선은 TiO2 나노 분말층이 1겹(10㎛)인 경우이고, 붉은색 실선은 TiO2 나노 분말층이 2겹(20㎛)인 경우이며, 푸른색 실선은 TiO2 나노 분말층이 3겹(30㎛)인 경우이다.Now, TiO 2 Referring to FIG. 3, which is a graph of changes in inorganic dye properties and UV measurement according to the thickness of the nanopowder layer, the TiO 2 The characteristics of the solar cell that appears when the nanopowder layer is changed by thickness are values such as voltage, current, charge rate, and efficiency. Solid black line in Figure 3 is TiO 2 The nano powder layer is one layer (10 μm), and the solid red line is TiO 2 The nano powder layer is two layers (20 μm), and the blue solid line is TiO 2. It is a case where a nano powder layer is three ply (30 micrometers).
도 3에 도시된 바와 같이, TiO2 나노 분말층의 두께에 따라 개방전압과 충전율의 요소가 큰 영향을 받는다는 것을 알 수 있다. 즉,30㎛의 TiO2 나노 분말층의 두께를 가지는 염료감응형 태양전지의 셀의 경우, 10㎛의 TiO2 나노 분말층의 두께를 가지는 염료감응형 태양전지보다 무려 1.5배 높은 전류 밀도를 갖는다는 것을 아알 수 있는데, 이는 전자의 양이 많아짐을 의미한다. 따라서 전자의 전자를 많이 발생시키면서도, 일전극으로 이동하는데 소모되는 전자의 손실을 줄이는 조건임을 알 수 있다. As shown in FIG. 3, TiO 2 It can be seen that the factors of the opening voltage and the filling rate are greatly influenced by the thickness of the nanopowder layer. That is,
또한 TiO2 나노 분말층을 1겹(10㎛)만 코팅을 하였을 경우, 반투명 특성을 형성하는 박막을 관찰할 수가 있는데, 박막이 투명하게 되면, 빛이 그대로 통과하게 되어, 염료와 반응하는 빛의 양이 감소하게 되고, 결과적으로 효율이 감소하게 된다. 하지만 TiO2 나노 분말층을 2겹(20㎛), 3겹(30㎛)으로 코팅을 한 경우에는 이러한 현상이 상대적으로 감소되어 효율이 증대함을 알 수 있다.Also TiO 2 When only one layer (10㎛) of the nanopowder layer is coated, the thin film forming the translucent property can be observed. When the thin film becomes transparent, the light passes as it is, and the amount of light reacting with the dye is reduced. As a result, the efficiency decreases. But TiO 2 When the nanopowder layer is coated in two layers (20 μm) and three layers (30 μm), this phenomenon is relatively reduced and the efficiency is increased.
이제, TiO2 나노 분말층의 두께가 상이할 때의 UV 투과율 XRD 그래프와 UV 투과율 측정 그래프를 도시한 도 4a 내지 도 5c를 참조하면, TiO2 나노 분말층의 두께가 20㎛일 때, 투과율과 효율이 모두 증대되는데, 이는 앞서 표 1에서와 도 3에서 TiO2 박막이 20㎛일 때 광투과율과 염료감응형 태양전지의 효율이 증대한다는 것과 일치됨을 알 수 있다.Now, TiO 2 Referring to FIGS. 4A to 5C illustrating the UV transmittance XRD graph and the UV transmittance measurement graph when the thickness of the nanopowder layer is different, TiO 2 When the thickness of the nano-
전술한 바와 같이, 박막의 두께가 증대하여 박막의 두꺼워지면, 박막이 얇을때보다 상대적으로 투과되는 빛의 양이 줄어들면서, 광산란이 많이 일어나게 되는 것도 효율향상의 원인이 될 수 있다. 일반적으로 TiO2 박막이 일정두께 이상으로 증가하면, 비표면적의 증가로 염료의 흡착량이 증가를 하지만, 전자의 확산 시간도 증가를 하여, 전자의 수면과 경쟁이 일어나므로, 전자의 전달의 특성이 나빠진다. 또한 빛의 투과율이 감소를 하여 광전자의 농도가 염료량에 비례하여 증가하지 못한다. 동시에 TIO2 막의 두께가 두꺼워지면, 염료에서 받은 전자를 전극으로 이동시키면서, 재결합이나 트래핑(Trapping)의 영향으로 전자의 손실 많아져 전자의 양이 줄어들어, 효율이 낮아지는 결과를 나타낸다. 즉, TiO2 박막이 30㎛인 경우, 개방전압이 급격하게 감소함을 알 수가 있다. 이는 전자의 재결합 증대와 전자의 이동이 20㎛ 박막의 두께에선 제한이 되는데, 이러한 현상은 TiO2의 비표면적에 기인한 것이다. 또한 이러한 영향은 TiO2 필름의 높은 저항성으로 충전율의 감소로 나타난다. 즉 이러한 영향이 전자의 이동의 저항의 증가와 I3- 이온이 TIO2 안에서 재결합하는 현상으로 나타나, 결과적으로 TiO2 박막이 20㎛일 때의 효율보다 낮은 효율을 나타낸다.As described above, when the thickness of the thin film is increased and the thickness of the thin film is increased, the amount of light transmitted relatively decreases when the thin film is thin, and a lot of light scattering may also be a cause of efficiency improvement. Generally, when the TiO 2 thin film increases above a certain thickness, the adsorption amount of the dye increases due to the increase of the specific surface area, but the diffusion time of the electron also increases, thereby competing with the sleep of the electron. Worse In addition, the transmittance of light decreases, so that the concentration of photoelectrons does not increase in proportion to the amount of dye. TIO 2 at the same time When the thickness of the film becomes thick, the electrons received from the dye move to the electrode, and the loss of electrons increases due to the effects of recombination or trapping, resulting in a decrease in the amount of electrons, resulting in low efficiency. That is, TiO 2 It can be seen that when the thin film is 30 μm, the open circuit voltage decreases rapidly. This is due to the increased recombination of electrons and the movement of electrons is limited in the thickness of the 20㎛ thin film, this phenomenon is due to the specific surface area of TiO 2 . This effect is also due to TiO 2 The high resistivity of the film results in a decrease in filling rate. Ie these effects increase the resistance of the movement of electrons and I 3 -ions TIO 2 Appear to recombine inside, resulting in TiO 2 It shows an efficiency lower than the efficiency when the thin film is 20 mu m.
여기서, N719, Z907의 염료는 가시광선, 자외선, 적외선을 모두 흡수하는 것으로 나타났다.Here, it was shown that the dyes of N719 and Z907 absorb all visible light, ultraviolet light and infrared light.
본 발명에 따른 clay를 적용한 준고체 전해질 이용하여 제조된 염료감응형 태양전지는 제조공정이 단순하고, 액체 전해질의 단점인 누수를 방지하여 전극의 열화 가능성이 있는 염료감응형 태양전지의 신뢰도를 향상시킴과 동시에 다양한 기판에 전극을 형성시킬 수 있다.The dye-sensitized solar cell manufactured using the semi-solid electrolyte applied clay according to the present invention has a simple manufacturing process and prevents leakage, which is a disadvantage of the liquid electrolyte, thereby improving reliability of the dye-sensitized solar cell having the possibility of deterioration of the electrode. At the same time, electrodes can be formed on various substrates.
이상과 같이 본 발명은 양호한 실시 예에 근거하여 설명하였지만, 이러한 실시 예는 본 발명을 제한하려는 것이 아니라 예시하려는 것이므로, 본 발명이 속하는 기술분야의 숙련자라면 본 발명의 기술사상을 벗어남이 없이 위 실시 예에 대한 다양한 변화나 변경 또는 조절이 가능할 것이다. 그러므로, 본 발명의 보호 범위는 본 발명의 기술적 사상의 요지에 속하는 변화 예나 변경 예 또는 조절 예를 모두 포함하는 것으로 해석되어야 할 것이다.
While the present invention has been particularly shown and described with reference to exemplary embodiments thereof, it is to be understood that the invention is not limited to the disclosed exemplary embodiments, but, on the contrary, Various changes, modifications or adjustments to the example will be possible. Therefore, the scope of protection of the present invention should be construed as including all changes, modifications, and adjustments that fall within the spirit of the technical idea of the present invention.
101: 상대전극 102: 준고체 전해질층
103: 일전극 104, 107: 기판
105: 전극 106: 광흡수층
108: 투명 전도성막 109: Pt 또는 탄소 필름
110: 준고체 전해질101: counter electrode 102: semi-solid electrolyte layer
103: one
105: electrode 106: light absorption layer
108: transparent conductive film 109: Pt or carbon film
110: semisolid electrolyte
Claims (6)
유리, 플라스틱 또는 금속 중 어느 하나로 형성된 투명 또는 불투명 기판(107)과, 상기 투명 또는 불투명 기판(107)의 내측 표면에 형성된 투명 전도성막(108) 및, 상기 투명 전도성막(108)의 표면에 형성된 Pt 또는 탄소 필름(109)으로 구성된 상대전극(101) 및;
상기 일전극(103)과 상기 상대전극(101) 간에 충진되며, 준고체 전해질(110)로 구성된 준고체 전해질층(102)을 포함하며;
상기 고온소성 TiO2 나노입자층은 TiO2 10~20g을 Hydropolymer(Poly Ethylene Oxide, Poly Ethylene Glycol)을 각 0.1~1 g 씩 넣어주어, TiO2와 Hydropolymer의 질량비를 3:1~8:1로 비율로 맞추고, DI water는 10~20 ml를 넣어주고, 분산제로 쓰이는 아세틸 아세톤(Acetyl acetone)은 1~10 ml로 맞추어 볼 밀(Ball Mill)을 통해서 10분~24시간 동안 적절히 혼합함으로써 제조되는 것을 특징으로 하는 clay를 이용한 준고체 전해질을 적용하여 제조된 염료감응형 태양전지.
Transparent or opaque substrate 104 formed of any one of glass, plastic or metal, a conductive transparent electrode coating layer 105 of SnO 2 material formed on the inner surface of the transparent or opaque substrate 104, and the conductive transparent electrode coating layer ( An electrode 103 formed of a light absorption layer 106 of a high-temperature fired TiO 2 nanoparticle layer on which an inorganic dye or an organic dye containing N719 or Z907 is adsorbed on a surface of 105);
A transparent or opaque substrate 107 formed of any one of glass, plastic, or metal, a transparent conductive film 108 formed on an inner surface of the transparent or opaque substrate 107, and a surface of the transparent conductive film 108. A counter electrode 101 composed of Pt or carbon film 109;
A semisolid electrolyte layer (102) filled between the one electrode (103) and the counter electrode (101) and composed of a semisolid electrolyte (110);
The high temperature fired TiO 2 nanoparticle layer is 10 ~ 20g of TiO 2 , and 0.1 ~ 1 g of Hydropolymer (Poly Ethylene Oxide, Poly Ethylene Glycol) is added, and the mass ratio of TiO 2 and Hydropolymer is 3: 1 ~ 8: 1. DI water is prepared by adding 10-20 ml, and acetyl acetone, which is used as a dispersant, is mixed by 1-10 ml with a ball mill for 10 minutes to 24 hours. Dye-sensitized solar cell manufactured by applying a semi-solid electrolyte using a clay.
상기 고온소성 TiO2 나노입자층의 두께가 각기 10㎛, 20㎛, 30㎛이며, 이러한 두께의 상기 고온소성 TiO2 나노입자층의 각각의 전류(Jsc1~3), 전압(Voc1~3), 충전율(FF1~3) 및 효율(y1~3)은 이하와 같은 것을 특징으로 하는 clay를 이용한 준고체 전해질을 적용하여 제조된 염료감응형 태양전지.
Jsc1 = 0.15(mA/cm2), Voc1 = 0.407 Volt, FF1 = 63.4%, y1 = 2.11%
Jsc2 = 0.22(mA/cm2), Voc2 = 0.573 Volt, FF2 = 74.4%, y2 = 3.80%
Jsc3 = 01.6(mA/cm2), Voc3 = 0.556 Volt, FF3 = 79.3%, y3 = 2.77%
The method of claim 1,
The hot-fired TiO 2 nanoparticle layers have thicknesses of 10 μm, 20 μm, and 30 μm, respectively, and the currents (Jsc 1 to 3), voltages (Voc 1 to 3), and charge rates of the high temperature fired TiO 2 nanoparticle layers of this thickness, respectively ( FF1 ~ 3) and efficiency (y1 ~ 3) is a dye-sensitized solar cell prepared by applying a semi-solid electrolyte using clay, characterized in that as follows.
Jsc1 = 0.15 (mA / cm2), Voc1 = 0.407 Volt, FF1 = 63.4%, y1 = 2.11%
Jsc2 = 0.22 (mA / cm2), Voc2 = 0.573 Volt, FF2 = 74.4%, y2 = 3.80%
Jsc3 = 01.6 (mA / cm2), Voc3 = 0.556 Volt, FF3 = 79.3%, y3 = 2.77%
상기 일전극(103)은 알루미나 기판; 마그네시아와 같은 세라믹을 포함하는 절연성 기판; Ti, 스텐레이스 스틸, Zn 메탈, 텅스텐과 같은 금속기판; 또는 고분자 기판 중 어느 한 기판 상에 ITO 코팅층, AZO 코팅층, IZO 코팅층, 또는 IGZO 코팅층 중 어느 한 코팅층이 코팅되어 있는 박막이며; 상기 상대전극(101)에 사용되는 기판은 도전성이 있는 투명 전도막이 코팅되어 있는 FTO 또는 ITO 와 같은 전도성 기판; 그래핀, CNT, 및 탄소계열이 코팅되어 있는 전도성 기판 중 어느 한 기판이 사용되는 것을 특징으로 clay를 이용한 준고체 전해질을 적용하여 제조된 염료감응형 태양전지.
The method of claim 1,
The one electrode 103 is an alumina substrate; An insulating substrate comprising a ceramic such as magnesia; Metal substrates such as Ti, stainless steel, Zn metal and tungsten; Or a thin film coated with any one of an ITO coating layer, an AZO coating layer, an IZO coating layer, or an IGZO coating layer on any one of the polymer substrates; The substrate used for the counter electrode 101 may include a conductive substrate such as FTO or ITO coated with a conductive transparent conductive film; A dye-sensitized solar cell manufactured by applying a semi-solid electrolyte using clay, wherein any one of a conductive substrate coated with graphene, CNT, and carbon series is used.
상기 준고체 전해질은 clay, 나노합성 결합한 올리고머, 카논 나노튜브-PEO의 조성을 함유한 나노 합성물 및, 실리카(silica) 물질을 함유한 이온성액체 전해질 중 어느 한 물질을 이용하여 제조되는 것을 특징으로 하는 clay를 이용한 준고체 전해질을 적용하여 제조된 염료감응형 태양전지.
The method of claim 1,
The semi-solid electrolyte is prepared using any one of clay, nano-synthesized oligomer, nano-composite containing the composition of the canon nanotube-PEO, and ionic liquid electrolyte containing a silica (silica) material Dye-sensitized solar cell prepared by applying a semi-solid electrolyte using clay.
상기 clay, 나노합성 결합한 올리고머, 카논 나노튜브-PEO의 조성을 함유한 나노 합성물 및, 실리카 물질을 함유한 이온성액체 전해질 중 어느 한 물질은 전해질 조성물 총 중량 대비 20중량%~50중량%인 것을 특징으로 하는 clay를 이용한 준고체 전해질을 적용하여 제조된 염료감응형 태양전지.
The method of claim 5,
Any one of the clay, the nano-synthesized oligomer, the nano-composite containing the composition of the canon nanotube-PEO, and the ionic liquid electrolyte containing the silica material is 20% to 50% by weight relative to the total weight of the electrolyte composition. Dye-sensitized solar cell prepared by applying a semi-solid electrolyte using a clay.
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