KR100700702B1 - Catalysis device for combustion of hydrocarbon - Google Patents

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KR100700702B1
KR100700702B1 KR1020050100373A KR20050100373A KR100700702B1 KR 100700702 B1 KR100700702 B1 KR 100700702B1 KR 1020050100373 A KR1020050100373 A KR 1020050100373A KR 20050100373 A KR20050100373 A KR 20050100373A KR 100700702 B1 KR100700702 B1 KR 100700702B1
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combustion
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hydrocarbon
catalytic
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박종수
윤왕래
이호태
서동주
조성호
이신근
최승훈
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한국에너지기술연구원
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Abstract

A catalyst reactor for combustion of hydrocarbon is provided to minimize slip of unburned hydrocarbon and minimize a consumption amount of power required to start the catalyst reactor for combustion of hydrocarbon. A catalyst reactor for combustion of hydrocarbon has a lighter(500) by electric heating and a catalyst for burning and reforming a reactant. An igniting part is formed to start combustion by introducing a reactant. A main reacting part(300) reforms the reactant passing through the igniting part. A cross section of the igniting part is smaller than a cross section of the main reacting part. The lighter is installed at the igniting part.

Description

탄화수소 연소용 촉매반응기{Catalysis device for combustion of hydrocarbon}Catalytic device for combustion of hydrocarbons

도 1은 기존 로드형 히터를 사용하여 가열하는 촉매반응기 구성도1 is a schematic diagram of a catalytic reactor for heating using a conventional rod-type heater

도 2는 EHC를 이용하여 촉매층을 가열하는 촉매반응기 구성도2 is a schematic diagram of a catalytic reactor for heating a catalyst layer using EHC.

도 3은 본 발명에 따른 촉매 반응기 구성도 실시예13 is a schematic diagram of a catalytic reactor according to the present invention Example 1

도 4는 본 발명에 따른 촉매 반응기 구성도 실시예2Figure 4 is a schematic view of the catalytic reactor according to the present invention Example 2

도 5은 본 발명의 실시예1에 의한 실험결과5 is an experimental result according to Example 1 of the present invention.

<도면의 주요부분에 대한 부호의 설명><Description of the symbols for the main parts of the drawings>

11: 전기히터 12: 연소/개질촉매11: electric heater 12: combustion / reforming catalyst

13: 촉매반응기 21: EHC13: Catalytic Reactor 21: EHC

22: 연소/개질촉매 23: 촉매반응기22: combustion / reforming catalyst 23: catalytic reactor

100,110 : 산화촉매 200 : 개질촉매100,110: oxidation catalyst 200: reforming catalyst

300 : 주반응부 400 : 2차반응물 공급라인300: main reaction unit 400: secondary reactant supply line

500 : 점화기 510 : 점화기연결구500: igniter 510: igniter connector

520 : 점화기연결관 530 : 전원공급 라인520: igniter connector 530: power supply line

600 : 혼합기 700 : 반응물 도입부600: mixer 700: reactant inlet

710 : 반응물 공급라인 900 : 확장관710: reactant supply line 900: expansion tube

본 발명은 탄화수소 연소용 촉매반응기에 관한 것으로, 더욱 상세하게는 LPG, LNG, 휘발유, 경유 또는 함산소 탄화수소인 DME 및 알코올류를 원료로 구동되는 촉매연소기에 있어서, 적은 전기에너지를 사용하여 신속하게 기동될 수 있는 탄화수소 연소용 촉매반응기에 관한 것이다. BACKGROUND OF THE INVENTION 1. Field of the Invention The present invention relates to a catalytic combustion reactor for hydrocarbon combustion, and more particularly, in a catalytic combustor driven by raw materials of DME and alcohols, which are LPG, LNG, gasoline, diesel, or oxygenated hydrocarbons, using less electric energy. A catalytic reactor for hydrocarbon combustion that can be started.

촉매를 이용한 탄화수소 연소장치는 탄화수소의 종류에 따라서 초기 기동 온도에서 다소 차이가 있으나, 외부 열원에 의하여 일정온도 이상으로 가열될 때 촉매연소가 진행될 수 있기 때문에 가열기를 이용하여 착화를 진행한다. Although the hydrocarbon combustion apparatus using the catalyst is slightly different from the initial starting temperature depending on the type of hydrocarbon, since the combustion of the catalyst may proceed when heated above a predetermined temperature by an external heat source, the combustion is performed using a heater.

도 1은 기존 로드형 전기히터(11)를 사용하여 가열하는 촉매반응기(13)의 구성도이고, 도 2는 EHC(전기가열식 촉매)(21)를 이용하여 가열하는 촉매반응기(23) 구성도이다.FIG. 1 is a configuration diagram of a catalytic reactor 13 for heating using a conventional rod type electric heater 11, and FIG. 2 is a diagram for configuration of a catalytic reactor 23 for heating using an EHC (electric heating catalyst) 21. to be.

그리고, 상기 전기히터(11) 또는 EHC(21)를 통과한 탄화수소와 공기의 혼합공기는 그 이후에 설치된 연소개질촉매(12,22)에 의해 연소 및 개질이 이루어진다.Then, the mixed air of hydrocarbon and air passing through the electric heater 11 or the EHC 21 is burned and reformed by the combustion reforming catalysts 12 and 22 installed thereafter.

도 1과 도 2에서 보인 가열기구 이외에도, 촉매 반응기에 형태에 따라서 초기 가열에 다양한 형태의 착화버너 또는 발열히터를 사용하여 착화 가능하다.In addition to the heating mechanisms shown in FIGS. 1 and 2, depending on the type of the catalytic reactor, various types of ignition burners or exothermic heaters may be used for initial heating.

그러나, 탄화수소의 종류, 특히, 액상의 경우에는 연료와 공기의 혼합정도에 따라서, 안정적인 연소반응의 진행유무가 결정되기 때문에 고온공기에 노즐을 이용한 미세액적으로 분사하여 증발을 진행한 후에 연소촉매에 접촉시켜 연소를 진행하거나 또는 기화 장치를 이용하여 가스상으로 전환한 후에 공기와 혼합하고 연소촉매와 접촉을 통하여 연소를 진행하게 된다.However, in the case of hydrocarbons, especially liquid phases, the presence or absence of a stable combustion reaction is determined according to the degree of mixing of fuel and air. The combustion is carried out by contacting the gas, or converted into the gas phase using a vaporization apparatus, followed by mixing with air and combustion through contact with the combustion catalyst.

최근 촉매반응기를 내연기관에서 배출되는 배기가스의 연소/개질시스템으로 활용하기 위하여 많은 연구가 진행 중에 있다.Recently, many studies are underway to utilize a catalytic reactor as a combustion / reformation system for exhaust gas emitted from an internal combustion engine.

배기가스 중에 탄화수소를 공급하여 배기가스를 가열하거나 또는 동시에 개질을 통하여 환원가스를 형성하기 위하여 개념 특허들이 다수 출원되어 있으나, 이의 연소/개질에 필요한 구체적인 시스템 구성을 제시하지 못하고 있다. Although a number of concept patents have been filed for supplying hydrocarbons in the exhaust gas to heat the exhaust gas or simultaneously to form a reducing gas through reforming, it does not present a specific system configuration necessary for its combustion / reformation.

특히, 300℃ 이하의 배기가스 온도에서는 디젤유의 증발이 신속하지 못하기 때문에 촉매연소를 통한 배기가스의 가열 자체에 어려움으로 작용되고 있다. In particular, since the evaporation of diesel oil is not rapid at an exhaust gas temperature of 300 ° C. or less, it is a difficulty in heating the exhaust gas itself through catalytic combustion.

배기가스의 온도는 차량의 경우 운행상태에 따라서 변화폭이 매우 크고, 특히 경유의 증발 및 착화가 가능한 고온이 유지될 조건이 매우 작기 때문에 별도의 가열기의 필요성이 제기되고 있다.The temperature of the exhaust gas varies greatly depending on the driving condition of the vehicle, and in particular, the need for a separate heater is raised because the conditions under which the high temperature at which the diesel gas is evaporated and ignited are maintained are very small.

또한, 차량의 특성상 촉매연소기의 기동시 전기에너지의 사용량을 최소화 할 것이 요구된다.In addition, the nature of the vehicle is required to minimize the amount of electrical energy used when starting the catalytic combustion.

상기의 문제점을 해결하기 위해 안출된 본 발명의 목적은, LPG, LNG, 휘발 유, 경유 또는 함산소 탄화수소인 DME 및 알코올류를 원료로 구동되는 촉매연소기에 있어서, 적은 전기에너지를 사용하여 신속하게 기동가능한 탄화수소 연소용 촉매반응기를 제공하는 데에 있다.An object of the present invention devised to solve the above problems, in the catalytic combustor driven by LPG, LNG, gasoline, DME and alcohols which are diesel or oxygen-containing hydrocarbons as a raw material, using less electrical energy quickly It is to provide a catalytic reactor for startable hydrocarbon combustion.

상기의 목적을 달성하기 위한 본 발명은, 전기가열에 의한 점화기와 반응물을 연소/개질하는 촉매를 구비하는 탄화수소 연소용 촉매반응기에 있어서, 반응물이 도입되어 연소가 개시되는 착화부와 상기 착화부를 지난 반응물이 개질되는 주반응부를 포함하고, 상기 착화부의 단면적이 상기 주반응부의 단면적보다 작은 것을 특징으로 하는 탄화수소 연소용 촉매반응기이다.In order to achieve the above object, the present invention provides a catalytic reactor for a hydrocarbon combustion comprising an igniter and a catalyst for burning / reforming a reactant by electric heating. It is a catalytic reactor for hydrocarbon combustion, characterized in that the reactant is modified to include a main reaction portion, the cross-sectional area of the complex portion is smaller than the cross-sectional area of the main reaction portion.

상기 주반응부의 단면적에 대하여 상기 착화부의 단면적의 비율은 0.01~0.9인 것을 특징으로 한다.The ratio of the cross-sectional area of the complexing unit to the cross-sectional area of the main reaction unit is 0.01 to 0.9.

또, 상기 점화기는 상기 착화부에 설치되는 것을 특징으로 한다.The igniter may be installed in the ignition unit.

또, 상기 착화부의 하단에 구 또는 실린더 형태의 입자 촉매가 장입된 것을 특징으로 한다.In addition, a particle catalyst in the form of a sphere or a cylinder is charged at the lower end of the ignition unit.

또, 상기 주반응부에 입자형 촉매 또는 모노리스형 촉매를 장입한 것을 특징으로 한다.In addition, a particulate catalyst or a monolith catalyst is charged to the main reaction portion.

또, 촉매는 백금 및 루테늄 중에 한 가지 이상으로 구성된 연소촉매와 로듐을 포함하는 개질촉매로 구성되는 것을 특징으로 한다.In addition, the catalyst is characterized by consisting of a combustion catalyst composed of one or more of platinum and ruthenium and a reforming catalyst comprising rhodium.

또, 상기 탄화수소는 메탄, 천연가스, 프로판, 부탄, LPG, 휘발유, 경유, 디 메틸이더(DME), 알코올 중에서 선택된 하나 이상인 것을 특징으로 한다.In addition, the hydrocarbon is one or more selected from methane, natural gas, propane, butane, LPG, gasoline, diesel, dimethyl ether (DME), alcohol.

또, 반응물은 탄화수소와 연소개질용 공기를 포함하고, 탄화수소에 대한 연소개질용 공기비(O/CH)는 0.3~20.0인 것을 특징으로 한다.In addition, the reactants include a hydrocarbon and air for combustion reforming, and the ratio of combustion reforming air to hydrocarbon (O / CH) is 0.3 to 20.0.

또, 점화기에 전원을 2~600초간 촉매를 가열하는 것을 특징으로 한다.In addition, the igniter is characterized by heating the catalyst for 2 to 600 seconds.

상기 탄화수소 연소용 촉매반응기를 이용하여 배기가스를 가열하는 배기가스 가열장치, 또는 배기가스중 질소산화물을 제거용 환원가스 공급장치, 또는 개질된 탄화수소를 DPF 재생용 열원을 공급하는 DPF 열원공급기로도 활용할 수 있다.An exhaust gas heating apparatus for heating exhaust gas using the hydrocarbon combustion catalyst reactor, a reducing gas supply apparatus for removing nitrogen oxides from the exhaust gas, or a DPF heat source supply for supplying a heat source for regenerating a modified hydrocarbon to DPF. It can be utilized.

이하, 본 발명을 좀더 구체적으로 살펴보면 다음과 같다.Hereinafter, the present invention will be described in more detail.

탄화수소의 착화를 진행하기 위하여 촉매를 활성화 온도까지 가열은 필수적인 사항으로서, 기동초기에 어떠한 방식으로든 가열을 필요로 한다. In order to proceed with the complexation of hydrocarbons, heating the catalyst to the activation temperature is essential and requires heating in some way at the beginning of the startup.

본 발명에서는 반응기의 형태를 열중량(thermal mass)이 작도록 구성된 착화부와 주연소부 또는 개질부로 양분되는 형태의 구성에 의하여 착화시 전기에너지의 사용량을 최소화와 함께 탄화수소의 슬립을 억제하는 구성을 따른다. In the present invention, the configuration of the reactor is divided into a complex consisting of a ignition unit and a main combustion unit or a reforming unit configured to have a low thermal mass, thereby minimizing the use of electric energy during ignition and suppressing the slip of hydrocarbon. Follow.

연소에 필요한 연료는 차량에 탑재된 연료 중의 일부 또는 별도의 탄화수소를 활용하고, 공기는 외부의 압축장치를 통하여 공급받는다. 촉매반응기의 상부 착화부는 열중량(thermal mass)이 작도록 직경이 작고 하부의 주반응부는 직경이 확대된 형태로 구성된다. 발열히터는 상부에 직경이 작은 부분에 장착되고 이의 주변에 공기 및 연료의 공급라인이 설치된다.  The fuel required for combustion utilizes some of the fuel mounted on the vehicle or a separate hydrocarbon, and air is supplied through an external compressor. The upper complex part of the catalytic reactor has a small diameter so that the thermal mass is small, and the lower main reaction part has an enlarged diameter. The exothermic heater is mounted at a small diameter at the top thereof, and air and fuel supply lines are installed around the exothermic heater.

따라서, 본 발명에 따른 촉매반응기의 착화장치는 기동초기에 사용전력을 최 소화함과 동시에 액상의 증발 또는 분사를 위한 별도의 노력을 장치를 필요로 하지 않는다. Therefore, the apparatus for ignition of the catalytic reactor according to the present invention minimizes the power used at the start and does not require a separate effort for evaporation or injection of the liquid phase.

또한, 기동초기에 탄화수소의 슬립을 최소화하여 오염물 배출을 억제한다. 반응기 직경이 작은 상부 촉매층에서 일부의 탄화수소는 연소가 진행되고 이의 연소열에 의하여 연료가 증발된 후에 공기와 혼합되어 확장된 주반응부의 촉매층으로 이동되고 이 부분에서 대부분의 연소 또는 개질 반응이 진행된다.It also minimizes the slip of hydrocarbons at the start of the run to reduce pollutant emissions. In the upper catalyst layer having a small reactor diameter, some hydrocarbons are burned and fuel is evaporated by the heat of combustion, and then mixed with air to be moved to the catalyst bed of the expanded main reaction part, where most of the combustion or reforming reaction proceeds.

도 3은 본 발명의 실시예에 따른 촉매반응기를 도시한 것으로써, 착화부는 소량의 촉매를 가열하도록 부피가 작게 구성되고, 하부는 점차적으로 확장되는 형태의 주연소부로 구성된다. Figure 3 shows a catalytic reactor according to an embodiment of the present invention, the ignition portion is configured to be small in volume to heat a small amount of catalyst, the lower portion is composed of the main combustion portion of the gradually expanded form.

착화부는, 반응물의 진행방향에 대하여 반응물 도입부(700), 점화기(500), 입자형의 세라믹 지지체로 구성된 산화촉매(100)의 순으로 구성된다. The ignition unit is configured in the order of the reactant introduction unit 700, the igniter 500, and the oxidation catalyst 100 composed of a particulate ceramic support with respect to the advancing direction of the reactant.

상기 반응물 도입부(700)는 반응물 공급라인(710)과 연결되어, 외부로부터 탄화수소 및 연소용 공기를 공급받을 수 있는 공간이다.The reactant introduction part 700 is connected to the reactant supply line 710 to receive a hydrocarbon and combustion air from the outside.

상기 점화기(500)는 주변의 촉매를 고온으로 가열하기 위하여 10W/cm2 이상의 출력 밀도를 필요로 한다.The igniter 500 requires an output density of 10 W / cm 2 or more in order to heat the surrounding catalyst to a high temperature.

상기 점화기(500)는 착화부의 측부에 형성된 점화기연결구(510)에 점화기연결관(520)과 연결되어 설치된다. The igniter 500 is installed in connection with the igniter connector 520 in the igniter connector 510 formed on the side of the ignition unit.

그리고, 상기 점화기연결관(520)의 내부로 상기 점화기(500)에 전원을 공급하기 위해 전원공급라인(530)이 설치된다.In addition, a power supply line 530 is installed to supply power to the igniter 500 into the igniter connecting pipe 520.

상기 점화기(500)의 이후 착화부의 일부분과 주연소부(300)에는 산화촉매(100,110)로 채워진다.After the igniter 500, a part of the ignition unit and the main combustion unit 300 are filled with oxidation catalysts 100 and 110.

도 3의 촉매반응기에 의해 이루어지는 화학적 변화는 다음의 반응식 1과 같다.Chemical changes made by the catalytic reactor of FIG. 3 are shown in Scheme 1 below.

[반응식 1]Scheme 1

C15H32 + 23O2 → CO2 + H2O, 연소열 = 11,000kcal/kgC 15 H 32 + 23 O 2 → CO 2 + H 2 O, heat of combustion = 11,000 kcal / kg

이와 같이 직경이 작은 부분에 점화기(500)의 설치에 의해 반응물 도입부의 가열 단면적이 작아지게 됨에 따라, 공급된 대부분의 탄화수소가 가열된 산화촉매(100)에 접촉될 수 있는 구성이기 때문에 기동시 소요되는 전기에너지를 최소화할 수 있다.As the heating cross-sectional area of the reactant introduction portion is reduced by the installation of the igniter 500 in the small diameter portion as described above, most hydrocarbons supplied can be contacted with the heated oxidation catalyst 100. It is possible to minimize the electrical energy.

일부의 탄화수소가 착화될 때 이의 열에 의하여 주변과 하단의 촉매가 가열된다. When some hydrocarbons are complexed, their heat causes the surrounding and bottom catalysts to heat up.

산화촉매(100,110)의 조성은 특별한 제한조건이 없으며 귀금속 또는 전이금속계 어떠한 물질도 사용가능하다. The composition of the oxidation catalysts 100 and 110 is not particularly limited, and any material based on precious metal or transition metal may be used.

다만, 최소 1000℃ 이상에서도 충분한 내열성이 확보되어야만 한다. However, sufficient heat resistance should be ensured even at least 1000 ℃.

형태적인 측면에서 반응기 착화부의 산화촉매(100)는 반응물과 공기의 혼합이 용이하도록 구형 또는 실린더 형태의 입자형태가 요구되며, 주연소부(300)의 산 화촉매(110)는 입자상, 골게이트, 모노리스(채널형 또는 폼형)와 같은 어떠한 형태도 무방하다. In terms of morphology, the oxidation catalyst 100 of the reactor ignition unit is required to have a spherical or cylindrical particle form to facilitate the mixing of reactants and air, and the oxidation catalyst 110 of the main combustion unit 300 has a particulate form, a gate gate, Any form, such as monolith (channel or foam) may be used.

착화부의 산화촉매(100)는 세라믹입자에 활성금속을 담지하여 제조된 촉매가 적절하고, 주연소부의 확장된 부분의 산화촉매(110)는 슬러리 형태의 촉매를 세라믹 모노리스 또는 금속 모노리스에 코팅하여도 무방하다. 이때 착화를 원활하게 진행하기 위하여 착화부의 산화촉매(100)는 반듯이 세라믹계 입상 지지체를 필요로 한다.The oxidation catalyst 100 of the ignition unit is suitable for a catalyst prepared by supporting an active metal on ceramic particles, and the oxidation catalyst 110 of the expanded portion of the main combustion unit may be coated with a ceramic monolith or metal monolith in the form of a slurry. It's okay. At this time, the oxidation catalyst 100 of the ignition part requires a ceramic granular support in order to smoothly proceed the ignition.

그리고, 상기 촉매반응기의 착화부의 후단의 온도(T1)와 배출구의 온도(T2)를 측정하기 위한 연전대의 장착을 필요로 한다. In addition, it is necessary to mount a coupler for measuring the temperature T1 of the rear end of the ignition portion of the catalytic reactor and the temperature T2 of the outlet.

일정시간 동안 전원을 공급하여 입구측의 촉매(100)를 가열하고 공기와 탄화수소를 공급한다. Power is supplied for a certain time to heat the catalyst 100 at the inlet side and supply air and hydrocarbons.

T1의 온도가 300℃ 이상에 도달될 때 탄화수소와 공기의 공급량을 증가시켜서 발생열량을 증가시킨다. When the temperature of T1 reaches 300 ° C. or more, the amount of heat generated is increased by increasing the supply of hydrocarbons and air.

이 때 산소의 공급량은 T1, T2의 온도가 1000℃ 이하로 유지되는 범위에서 공급량을 증가시켜서 촉매의 열화를 억제한다. At this time, the supply amount of oxygen increases the supply amount in a range in which the temperatures of T1 and T2 are maintained at 1000 ° C. or lower to suppress deterioration of the catalyst.

즉, 촉매반응기는 일정시간 동안 점화기(500)에 전원을 공급하여 상기 점화기(500) 주변의 촉매를 가열한 후에 공기와 탄화수소를 공급하여 착화를 진행한다. 이에 의하여 생성된 열은 확장된 하부의 촉매를 가열하게 되고 이의 가열 상태를 T1에 의하여 판단한다. That is, the catalytic reactor supplies power to the igniter 500 for a predetermined time to heat the catalyst around the igniter 500, and then supplies air and hydrocarbons to perform ignition. The heat generated thereby heats the expanded lower catalyst and determines its heating state by T1.

도 4는 본 발명의 실시예2에 따른 촉매반응기를 도시한 것으로써, 필요에 따 라 연료 및 탄화수소의 공급량을 증가하여 발생열량을 증가시키거나 또는 연료의 공급량을 증가시켜 합성가스 제조(반응식 2)의 목적으로 사용할 수 있다.Figure 4 shows a catalytic reactor according to the second embodiment of the present invention, if necessary to increase the supply of fuel and hydrocarbon to increase the amount of heat generated or to increase the supply of fuel to produce a synthesis gas (Scheme 2) Can be used for the purpose of).

[반응식 2]Scheme 2

C15H32 + 7.5O2 --------> 15CO + 16H2, 생성열= 3,587kcal/kgC 15 H 32 + 7.5O 2 --------> 15CO + 16H 2 , generated heat = 3,587 kcal / kg

실시예2의 촉매 반응기는 착화부의 후단에 2차 공기와 탄화수소를 공급하여 개질촉매(200)에 의하여 연소 및/또는 개질을 진행할 수 있다. The catalytic reactor of Example 2 may supply secondary air and hydrocarbons to the rear end of the ignition unit to perform combustion and / or reforming by the reforming catalyst 200.

이러한 구성 역시 일부분의 가열에 의하여 촉매연소를 용이하게 하고 연소열에 의한 액상연료의 증발이 진행될 수 있기 때문에 시스템 구성의 간편성을 제공한다. This configuration also provides the simplicity of the system configuration by facilitating catalytic combustion by partial heating and by evaporation of the liquid fuel by the heat of combustion.

다만, 이 때는 혼합기(600)의 장착이 바람직하다. In this case, however, the mixer 600 is preferably mounted.

실시예2는 실시예1과 비교하여 착화부는 동일하지만, 주반응부의 구조가 상이하다. Example 2 is the same as that of Example 1, but the complexing part is different in the structure of the main reaction part.

먼저, 상기 착화부에 산화촉매(100)를 지나서 테이퍼진 공간을 가지는 확장관(900)에 2차반응물 공급라인(400)이 설치된다.First, the secondary reactant supply line 400 is installed in the expansion tube 900 having a space in which the tapered space passes through the oxidation catalyst 100.

그리고, 상기 확장관(900)은 주반응부(300)와 연결되며, 상기 주반응부(300)의 선단부에 상기 2차반응물 공급라인(400)으로 장입된 공기와 연료의 혼합을 돕기 위하여 혼합기(600)가 설치된다.In addition, the expansion tube 900 is connected to the main reaction unit 300, the mixer in order to help the mixing of the air and fuel charged into the secondary reactant supply line 400 to the front end of the main reaction unit 300 600 is installed.

그리고, 상기 혼합기(600)와 일정의 간격을 두고 2차 산화촉매(200)가 설치된다.In addition, the secondary oxidation catalyst 200 is installed at a predetermined interval from the mixer 600.

실시예2의 촉매반응기의 단면의 형태는 원형 또는 사각형 형태로 어떠한 제한 조건도 없다. 다만, 착화부와 단면적을 적게 하여 열중량(thermal mass)을 작게 한다는 점이 가장 중요한 필요조건이다. The shape of the cross section of the catalytic reactor of Example 2 is circular or rectangular in shape without any limitation. However, the most important requirement is to reduce the thermal mass by reducing the ignition portion and the cross-sectional area.

상기 산화촉매(100)는, 백금 또는/동시에 루테늄 조성을 활성성분으로 사용하는 것이 바람직하며, 지지체는 고온 내열성을 갖도록 제조된 제품을 필요로 한다. 활성 귀금속은 기존에 촉매제조공정에서 널리 사용되고 있는 초기적심법(incipient wetness), 용액 담지법(impragnation), 환원침적(reduction deposition) 이외에도 다양한 기법이 사용될 수 있다. 가장 중요한 사항으로는 연소촉매의 경우 고열에 노출되기 때문에 최소 1000℃에서의 내구성을 필요로 한다.The oxidation catalyst 100, it is preferable to use platinum or / at the same time ruthenium composition as an active ingredient, the support requires a product manufactured to have high temperature heat resistance. Active noble metals may be used in addition to incipient wetness, solution impregnation, and reduction deposition, which are widely used in the catalyst manufacturing process. Most importantly, the combustion catalyst is exposed to high heat and therefore requires durability at least 1000 ° C.

상기 개질촉매(200)의 제조 방법 및 특성 또한 상기 산화촉매(100)와 동일하다. 다만, 활성 금속으로 로듐을 사용한다. 이 때 로듐의 함량은 촉매 전체 중량을 기준으로 0.05-1.00%를 포함한다. 경제성과 활성을 고려한 바람직한 로듐의 함량은 0.1-0.3중량%이다.The method and characteristics of the reforming catalyst 200 are also the same as the oxidation catalyst 100. However, rhodium is used as the active metal. In this case, the content of rhodium includes 0.05-1.00% based on the total weight of the catalyst. In consideration of economics and activity, the preferred content of rhodium is 0.1-0.3% by weight.

상기 방법으로 제조된 산화촉매(100)는 착화부에, 개질촉매(200)는 주반응부(300)에 충진하고 사용한다. 이 때 각각의 촉매는 혼합하여 충진하거나 또는 단일 촉매를 사용하여 무방하다.The oxidation catalyst 100 prepared by the above method is used in the ignition unit and the reforming catalyst 200 is filled in the main reaction unit 300. At this time, each catalyst may be mixed and packed or a single catalyst may be used.

그러나, 최적의 효과를 얻기 위하여 착화부에 산화력이 강조된 귀금속계 촉매를 충진하고, 주반응부(300)에 개질촉매를 장착하는 것이 바람직하다.However, in order to obtain an optimum effect, it is preferable to fill the ignition unit with a noble metal catalyst with emphasis on oxidizing power and to install a reforming catalyst in the main reaction unit 300.

도 5는 실시예1에서, 다음과 같은 연소촉매와 개질촉매를 적용하여, 시간에 따른 촉매반응기의 온도변화(T1)을 도시한 것이다. FIG. 5 illustrates the temperature change T1 of the catalytic reactor with time by applying the combustion catalyst and the reforming catalyst as follows in Example 1. FIG.

연소촉매는, 백금 단독을 활성성분으로 사용하였고 지지체는 3-5mm 입자형 활성화알루미나(gamma-Al2O3, 칸토제품)를 사용하였다. 활성금속의 담지에 앞서 알루미나에 세륨(Ce(NO3)2.xH2O, 알드리치제품)을 5중량% 담지하고 105℃에서 24시간 건조후에 1300℃에서 12시간 소성하여 내열성을 부여하였다. 완성된 지지체에 염화백금산(H2PtCl6.xH2O, 한결골드사 제품)을 증류수에 용해하여 백금을 담지하였다. As the combustion catalyst, platinum alone was used as an active ingredient, and a support was made of 3-5 mm particulate activated alumina (gamma-Al 2 O 3 , manufactured by Canto). Prior to supporting the active metal, 5% by weight of cerium (Ce (NO 3 ) 2 .xH 2 O, manufactured by Aldrich) was loaded on the alumina, and dried at 105 ° C. for 24 hours and then calcined at 1300 ° C. for 12 hours to give heat resistance. Platinum chloride (H 2 PtCl 6 .xH 2 O, manufactured by HanGold Gold Co., Ltd.) was dissolved in distilled water on the finished support to carry platinum.

백금전구물질(H2PtCl6.xH2O)의 투입량은 촉매 전체 중량을 기준으로 각각 0.2중량%가 포함되도록 첨가하였다. 담지후에 건조(105℃, 24시간), 소성(1300℃, 12시간)하여 제조 완성하였다. The input amount of the platinum precursor (H 2 PtCl 6 .xH 2 O) was added to include 0.2% by weight based on the total weight of the catalyst. After supporting, drying (105 DEG C, 24 hours) and firing (1300 DEG C, 12 hours) were completed.

개질촉매는 상기 연소촉매의 제조와 같은 순서로 제조하였다. 다만, 세륨을 마그네슘으로 전구체(Mg(NO3)2.xH2O, 알드리치제품)로, 백금을 로듐전구체(RhCl3.xH2O, 고지마제품)로 대체하였다. The reforming catalyst was prepared in the same order as the combustion catalyst. However, cerium was replaced by magnesium with a precursor (Mg (NO 3) 2.xH 2 O, manufactured by Aldrich), and platinum by rhodium precursor (RhCl 3 .xH 2 O, manufactured by Kojima).

착화부는 3/8인치 티(Tee)를 사용하여 제작하였다. Ignition was made using a 3/8 inch Tee.

상부에서 연료와 공기를 도입하였고, 측면에서 점화기(500)로써 120W 전기히터를 장착하였다. 주반응부(300)는 상기 착화부에 튜브를 접합하였다. Fuel and air were introduced at the top and a 120W electric heater was mounted as an igniter 500 at the side. The main reaction part 300 bonded the tube to the ignition part.

착화부와 주반응부(300)에 산화촉매를 충진하였다. The oxidizing catalyst was filled in the ignition unit and the main reaction unit 300.

산화촉매는 상기 연소촉매와 개질촉매가 각각 50중량%가 되도록 혼합하여 착 화부와 주반응부에 동일한 조성을 충진하였다. 이 때 충진된 촉매의 부피는 29ml 이다. The oxidation catalyst was mixed so that the combustion catalyst and the reforming catalyst were 50% by weight, respectively, and the same composition was filled in the ignition unit and the main reaction unit. At this time, the volume of the filled catalyst is 29 ml.

반응기를 자동차 배기관(160℃)내에 장착하고 온도가 정상상태에 도달된 후에 12V 밧데리를 사용하여 전원을 인가하고 1분경과 후에 공기(6liter/min)와 경유(0.3ml/min)를 공급하였다. The reactor was mounted in an automobile exhaust pipe (160 ° C.), and after the temperature reached a steady state, power was applied using a 12V battery, and after 1 minute, air (6liter / min) and diesel oil (0.3 ml / min) were supplied.

연료공급 개시 1분 후에 전원공급을 중단하였다. 이 과정에서 촉매반응기 온도(T1)의 변화는 10초 간격으로 기록하였으며 도 5에 보인바와 같다.The power supply was stopped 1 minute after the start of fuel supply. In this process, changes in the catalytic reactor temperature (T1) were recorded at intervals of 10 seconds, as shown in FIG.

도 5에서 볼 수 있는 바와 같이 연료공급 후 50초 경과시 급격한 가열이 진행되고 3분 후에 800℃에 이름을 볼 수 있다. 특히, 액상 연료인 경유를 별도의 증발 장치를 구비하지 않은 상태에서도 연소를 안정적으로 진행할 수 있다. As can be seen in Figure 5, 50 seconds after the fuel supply and the rapid heating proceeds and after 3 minutes you can see the name at 800 ℃. In particular, combustion can be performed stably even when diesel fuel, which is a liquid fuel, is not provided with a separate evaporation device.

본 발명의 용도는 다음과 같다.The use of the present invention is as follows.

먼저, 디젤엔진은 연료 및 작동방식 특성상 내연기관 배출오염물질인 미연탄화수소, 질소산화물 및 일산화탄소 이외에, 매연입자(PM) 또는 아주 미세한 작은 방울의 응측물 또는 이들이 응집체(SOF)를 방출한다. 이들 입자(이하, "디젤 매연" 또는 "매연"으로 간단히 표기)는 응축 가능한 다환식 탄화수소(이중 몇몇은 발암성이 있는 것으로 알려져 있다)를 특히 많이 함유하고 있다.First, diesel engines emit soot particles (PM) or very small droplets of condensate or aggregates (SOF), in addition to unburned hydrocarbons, nitrogen oxides and carbon monoxide, which are internal combustion engine exhaust pollutants, due to their fuel and operating characteristics. These particles (hereinafter simply referred to as "diesel soot" or "soot") contain particularly high amounts of condensable polycyclic hydrocarbons (some of which are known to be carcinogenic).

입자의 방출을 감소시키기 위해, 배기가스의 후처리장치가 요구되는데, 디젤 매연을 필터로 수집하고 축적된 입자를 주기적으로 연소시킴으로 필터를 재생시키는 방법이 제안되어 있다. In order to reduce the emission of particles, an exhaust gas aftertreatment device is required, and a method for regenerating the filter by collecting diesel soot into the filter and periodically burning the accumulated particles has been proposed.

정상적인 운전 조건하에서는 디젤 배기가스의 온도가 축적된 매연을 연소시키기에 충분하지 않으며, 엔진 또는 부하 조건에 의존하는 매연 조성물의 함수로서, 이 목적을 위해 500 내지 600℃의 온도가 필요하다. Under normal operating conditions, the temperature of the diesel exhaust is not sufficient to burn off the accumulated soot, and as a function of the soot composition depending on the engine or load conditions, a temperature of 500 to 600 ° C. is required for this purpose.

이를 위해 상기 필터에 앞서 배기가스 시스템에 필요에 따라 점화시켜 매연을 연소시키는데 필요한 온도로 필터를 가열하는 버너를 설치할 수 있으며, 이러한 버너로써, 본 발명의 촉매반응기가 사용될 수 있다. To this end, it is possible to install a burner for heating the filter to a temperature necessary to ignite the exhaust gas system to burn off soot prior to the filter, and as such a burner, the catalytic reactor of the present invention can be used.

또한, 탄화수소의 부분산화과정에서 생성되는 올레핀류(에텐, 프로필렌, 부텐), 저급탄화수소(메탄, 에탄, 프로판, 부탄), 수소, 일산화탄소는 질소산화물의 환원제로 사용되고 있다. 본 반응기는 연료와 공기의 비(O/CH)에 따라서 불완전연소를 진행할 수 있기 때문에 상기 환원제의 제조용도로 사용될 수 있다. In addition, olefins (ethene, propylene, butenes), lower hydrocarbons (methane, ethane, propane, butane), hydrogen, and carbon monoxide produced during the partial oxidation of hydrocarbons are used as reducing agents for nitrogen oxides. The reactor can be used for the production of the reducing agent because the incomplete combustion can proceed according to the ratio of fuel and air (O / CH).

이때, 탄화수소는 휘발유, 석유, 경유, 또는 이들의 적어도 2종 이상의 조합으로 된 것이 적절하고, 도입되는 탄화수소는 파라핀계 탄화수소나 올레핀계 탄화수소 또는 방향족 탄화수소 등을 사용할 수 있다. At this time, the hydrocarbon is preferably gasoline, petroleum, diesel, or a combination of at least two or more thereof, and the hydrocarbon to be introduced may be a paraffinic hydrocarbon, an olefinic hydrocarbon or an aromatic hydrocarbon.

따라서, 본 발명의 촉매반응기는 질소산화물을 제거하기 위한 환원가스 공급장치로 활용될 수 있다.Therefore, the catalytic reactor of the present invention can be utilized as a reducing gas supply device for removing nitrogen oxides.

또한, 본 발명의 촉매반응기는 DPF 재생용 열원을 공급하는 DPF 열원공급기로도 활용이 가능하다.In addition, the catalytic reactor of the present invention can be utilized as a DPF heat source supply for supplying a heat source for regenerating the DPF.

일반적으로 디젤엔진은 고연비이면서 고출력 및 고부하의 운전이 가능하여 그 수요가 계속 증가하고 있는 추세이다.In general, diesel engines have high fuel efficiency, high power and high load operation, and demand thereof continues to increase.

그러나, 디젤차량에 의한 대기오염은 배기가스에 포함되어 배출되는 질소산화물(NOx)과 입자상물질(PM)에 의한 것이며, 총 대기오염의 약 40%를 차지할 정도로 대기오염의 주범으로 인식되고 있고, 이에 대응하기 위하여 각국에서는 디젤엔진의 배기가스 규제를 강화하고 있다.However, air pollution by diesel vehicles is caused by nitrogen oxides (NOx) and particulate matter (PM) that are contained in the exhaust gas, and it is recognized as a major cause of air pollution, accounting for about 40% of total air pollution. In response, countries are tightening emission regulations for diesel engines.

디젤엔진용 배기가스 규제에 대응하기 위하여 초기에는 디젤산화촉매(Diesel Oxidize Catalyst;DOC)를 적용하였으나, 점차 규제가 강화됨에 따라 최근에는 디젤입자상물질필터(Diesel Particulate matter Filter;DPF)를 추가로 적용하여 대응하고 있다.In order to cope with the regulation of exhaust gas for diesel engines, Diesel Oxidize Catalyst (DOC) was initially applied. However, as the regulations are gradually tightened, recently, a Diesel Particulate Matter Filter (DPF) is additionally applied. To respond.

상기 디젤산화촉매는 CO의 냉간 초기 정화성능(light off: 촉매가 정성 성능을 발휘할 때까지 필요한 온도로 그 온도가 낮을수록 성능이 좋다) 향상이 주목적이며, PM 중에서 가용성유기물질(soluble organic fraction; SOF) 성분을 정화시키는 기능을 한다.The diesel oxidation catalyst is mainly aimed at improving the cold initial purification performance of CO (light off: the lower the temperature, the better the performance is required until the catalyst exhibits qualitative performance), and a soluble organic fraction (PM) in PM; SOF) functions to purify the components.

상기 DPF는 상기 디젤산화촉매의 후단에 직렬배치 되는 구성을 가지며, 디젤엔진으로부터 나오는 입자상물질을 필터에 축적시킴으로써 최종 배출되는 배기가스의 입자상물질을 저감시키는 역할을 하며, PM이 일정량 쌓이게 되면 산화촉매 및 연료후분사장치로 재생시켜 사용하고 있다.The DPF has a configuration arranged in series at the rear end of the diesel oxidation catalyst, and serves to reduce the particulate matter of the exhaust gas discharged by accumulating particulate matter from the diesel engine in the filter, and when the amount of PM is accumulated a certain amount of oxidation catalyst And it is used by regenerating with the after-fuel injection device.

상기 DPF를 재생할 수 있도록 본 발명의 촉매반응기를 이용하여 소량의 연료를 연소 또는 부분산화반응을 진행하여 DPF를 재생하기 위한 열원을 공급할 수 있다.In order to regenerate the DPF, a small amount of fuel may be burned or partially oxidized using the catalytic reactor of the present invention to supply a heat source for regenerating the DPF.

본 발명은 상술한 특정의 바람직한 실시예에 한정되지 아니하며, 청구범위에서 청구하는 본 발명의 요지를 벗어남이 없이 당해 발명이 속하는 기술분야에서 통상의 지식을 가진 자라면 누구든지 다양한 변형 실시가 가능한 것은 물론이고, 그와 같은 변경은 청구범위 기재의 범위 내에 있게 된다.The present invention is not limited to the above-described specific preferred embodiments, and various modifications can be made by any person having ordinary skill in the art without departing from the gist of the present invention claimed in the claims. Of course, such changes will fall within the scope of the claims.

본 발명에 따른 촉매연소장치의 개발에 의하여 기동시 필요한 전원 사용량을 최소화와 함께 미연탄화수소의 슬립을 최소화할 수 있게 되었다. By developing the catalytic combustion device according to the present invention, it is possible to minimize the power consumption required for start-up and minimize slip of unburned hydrocarbons.

특히, 연료의 성상에 대한 제한조건이 배제된 촉매연소시스템을 제공할 수 있다.In particular, it is possible to provide a catalytic combustion system in which the restriction on the properties of the fuel is eliminated.

Claims (12)

전기가열에 의한 점화기와 반응물을 연소/개질하는 촉매를 구비하는 탄화수소 연소용 촉매반응기에 있어서, 반응물이 도입되어 연소가 개시되는 착화부와 상기 착화부를 지난 반응물이 개질되는 주반응부를 포함하고, 상기 착화부의 단면적이 상기 주반응부의 단면적보다 작게 형성되며, A catalytic reactor for a hydrocarbon combustion comprising an igniter and a catalyst for burning / reforming a reactant by electric heating, the catalyst reactor comprising: a ignition unit in which a reactant is introduced and combusting is started; The cross-sectional area of the complex part is formed smaller than the cross-sectional area of the main reaction part, 상기 점화기는 상기 착화부에 설치되는 것을 특징으로 하는 탄화수소 연소용 촉매반응기.The igniter is a catalytic reactor for hydrocarbon combustion, characterized in that installed in the ignition. 제1항에 있어서, 상기 주반응부의 단면적에 대하여 상기 착화부의 단면적의 비율은 0.01~0.9인 것을 특징으로 하는 탄화수소 연소용 촉매반응기.The catalytic reactor for hydrocarbon combustion according to claim 1, wherein the ratio of the cross-sectional area of the complex to the cross-sectional area of the main reaction part is 0.01 to 0.9. 삭제delete 제1항에 있어서, 상기 착화부의 하단에 구 또는 실린더 형태의 입자 촉매가 장입된 것을 특징으로 하는 탄화수소 연소용 촉매반응기.The catalyst reactor for hydrocarbon combustion according to claim 1, wherein a particle catalyst in the form of a sphere or a cylinder is charged at a lower end of the ignition unit. 제1항에 있어서, 상기 주반응부에 입자형 촉매 또는 모노리스형 촉매를 장입한 것을 특징으로 하는 탄화수소 연소용 촉매반응기.The catalyst reactor for hydrocarbon combustion according to claim 1, wherein a particulate catalyst or a monolith catalyst is charged into the main reaction portion. 제1항에 있어서, 촉매는 백금 및 루테늄 중에 한 가지 이상으로 구성된 연소촉매와 로듐을 포함하는 개질촉매로 구성되는 것을 특징으로 하는 탄화수소 연소용 촉매반응기.The catalyst reactor for hydrocarbon combustion according to claim 1, wherein the catalyst is composed of a combustion catalyst composed of one or more of platinum and ruthenium and a reforming catalyst including rhodium. 제1항에 있어서, 상기 탄화수소는 메탄, 천연가스, 프로판, 부탄, LPG, 휘발유, 경유, 디메틸이더(DME), 알코올 중에서 선택된 하나 이상인 것을 특징으로 하는 탄화수소 연소용 촉매반응기.The catalytic reactor of claim 1, wherein the hydrocarbon is at least one selected from methane, natural gas, propane, butane, LPG, gasoline, diesel, dimethyl ether (DME), and alcohol. 제1항에 있어서, 반응물은 탄화수소와 연소개질용 공기를 포함하고, 탄화수소에 대한 연소개질용 공기비(O/CH)는 0.3~20.0인 것을 특징으로 하는 탄화수소 연소용 촉매반응기.The catalytic reactor of claim 1, wherein the reactant comprises a hydrocarbon and air for combustion reforming, and the ratio of combustion reforming air to hydrocarbons (O / CH) is 0.3 to 20.0. 제1항에 있어서, 점화기에 전원을 2-600초간 촉매를 가열하는 것을 특징으로 하는 탄화수소 연소용 촉매반응기.The catalyst reactor for hydrocarbon combustion according to claim 1, wherein the catalyst is heated for 2-600 seconds with the power to the igniter. 제1항, 제2항, 및 제4항 내지 제9항 중 어느 한항의 탄화수소 연소용 촉매반응기를 이용하여 배기가스를 가열하는 배기가스 가열장치.An exhaust gas heating apparatus for heating exhaust gas by using the catalytic reaction reactor of any one of claims 1, 2, and 4 to 9. 제1항, 제2항, 및 제4항 내지 제9항 중 어느 한항의 탄화수소 연소용 촉매반응기를 이용한 질소산화물 제거용 환원가스 공급장치. A reducing gas supply apparatus for removing nitrogen oxides using the catalytic reaction reactor of any one of claims 1, 2, and 4 to 9. 제1항, 제2항, 및 제4항 내지 제9항 중 어느 한항의 탄화수소 연소용 촉매반응기를 이용하여 개질된 탄화수소를 DPF 재생용 열원을 공급하는 DPF 열원공급기.10. A DPF heat source supplyer for supplying a heat source for regenerating a DPF to a hydrocarbon modified by using the catalytic reaction reactor of any one of claims 1, 2, and 4-9.
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