KR100411865B1 - method to obtain performance of electrochemical power sources by multi-dimensional correlation of experimental observables - Google Patents

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Abstract

본 발명은 일차전지, 이차전지, 혹은 연료전지 등과 같은 전기화학적 전력원의 미지 성능 특성을 간접적인 비파괴 시험을 통하여 구한 매개변수들과 전력원의 요구 성능 특성간의 다차원 상관관계로부터 예측하는 방법에 관한 것이다.The present invention relates to a method for predicting unknown performance characteristics of an electrochemical power source such as a primary battery, a secondary battery, or a fuel cell from multidimensional correlations between parameters obtained through indirect nondestructive testing and required performance characteristics of the power source. will be.

본 발명은 임피던스 측정과 같은 전력원의 성능 특성 파악을 위한 간접적이며, 비파괴적인 시험을 통하여 둘 이상의 매개변수를 구하고, 그 매개변수들과 전력원의 성능 특성간의 다차원 상관관계를 구하며, 그 상관관계로부터 전력원의 성능 특성을 예측하도록 한다.The present invention obtains two or more parameters through indirect and non-destructive tests for determining the performance characteristics of a power source such as impedance measurement, and obtains a multi-dimensional correlation between the parameters and the performance characteristics of the power source. We estimate the performance characteristics of the power source from

Description

다차원 상관관계법에 의한 전력원의 성능 특성 예측방법{method to obtain performance of electrochemical power sources by multi-dimensional correlation of experimental observables}Method to obtain performance of electrochemical power sources by multi-dimensional correlation of experimental observables}

본 발명은 전기화학적으로 구동되는 전력원의 성능 특성 예측방법에 관한 것으로, 특히 일차전지, 이차전지, 혹은 연료전지 등과 같은 전기화학적 전력원의 미지 성능 특성을 간접적인 비파괴 시험을 통하여 구한 매개변수들과 전력원의 요구 성능 특성간의 다차원 상관관계로부터 예측하는 방법에 관한 것이다.The present invention relates to a method for predicting the performance characteristics of an electrochemically driven power source, and in particular, parameters obtained through indirect non-destructive testing of unknown performance characteristics of an electrochemical power source such as a primary cell, a secondary cell, or a fuel cell. And a method for predicting from a multidimensional correlation between the required performance characteristics of a power source.

일차전지, 이차전지, 혹은 연료전지 등과 같은 전기화학적 전력원의 성능 특성의 예측을 위하여 그 성능 특성에 대한 실시간 방전법과 같은 직접적인 측정법과는 달리 간단하면서 짧은 측정 시간이 소요되는 간접적인 측정법에 의하여 얻어진 물리적 의미가 있는 값들의 분석 방법은 선행기술(Prior art)에서 광범위하게 연구되었다. 실지로 전력원의 제조자 및 전력원의 사용자들에 의해서 보다 효율적인 전력원의 품질관리(quality control)를 위한 목적으로 전력원의 성능 특성을 예측하고자 하는 다양한 방법들이 제시되고, 또한 사용되어져 왔다. 실 예로 일차전지 및 이차전지의 잔존용량과 잔여 사용시간을 예측하는 방법을 들 수 있다.In order to predict the performance characteristics of an electrochemical power source such as a primary cell, a secondary cell, or a fuel cell, the indirect measurement method, which is simple and takes a short measurement time, is different from the direct measurement method such as a real-time discharge method for the performance characteristic. Methods of analyzing physically meaningful values have been extensively studied in the prior art. Indeed, various methods have been proposed and used by manufacturers of power sources and users of power sources to predict performance characteristics of power sources for the purpose of more efficient quality control of power sources. For example, a method of predicting the remaining capacity and the remaining use time of the primary battery and the secondary battery.

이러한 시험 측정은 품질관리의 경우에 상당한 시간의 절약 및 제품의 신뢰성을 가져다준다. 예를 들면, 일반적으로 측정시간이 1초보다 적게 걸리는 미리 고정된 주파수에서 전지의 임피던스를 측정하는 방법이 미국특허 3,873,911호에 개시되어 있다. 이러한 전지의 임피던스 측정은 보통의 전지보다 용량이 훨씬 적은 전지들을 감지하여 선별하는 것을 가능하게 한다. 그러나, 전지의 용량을 가장 정밀하게 알아내기 위한 직접적인 방법인 실시간 방전법의 경우에는 일회의 측정에 소요되는 시간이 약 5시간 정도로써 신속한 품질관리에는 약간의 문제점이 있었다. 이러한 실시간 방전법으로 시험 측정한 전력원은 사용자들이 즉시 사용하기 위해 다시 재충전해주어야 하기 때문에 추가적인 시간이 소요되는 등 전력원의 제조자들 및 판매업자들의 경우 보다 짧은 측정 시간 및 효율성을 보장하는 새로운 시험 측정방법을 원하게 되는 것이다. 이러한 시장의 요구에 따라 등장한 시험 측정방법의 일례로써 리튬 이온 전지의 경우 개방 회로 전압(OCV)의 측정방법이 사용되며, 측정된 개방회로 전압과 잔존용량(remaining capacity)과의 상관관계를 이용하여 고속의 품질관리를 수행하게 되었다.These test measurements result in significant time savings and product reliability in the case of quality control. For example, US Pat. No. 3,873,911 discloses a method for measuring the impedance of a cell at a fixed frequency, which typically takes less than 1 second. Impedance measurements of such cells make it possible to detect and select cells that have much less capacity than ordinary cells. However, in the case of the real time discharge method, which is a direct method for determining the battery capacity most accurately, the time required for one measurement is about 5 hours, and there is a slight problem in the quick quality control. New test measurements that ensure shorter measurement times and efficiencies for power source manufacturers and distributors require additional time, as power sources tested and tested with this real-time discharge method must be recharged for immediate use by users. You want a way. As an example of a test measurement method that has emerged in accordance with the demand of the market, an open circuit voltage (OCV) measurement method is used for a lithium ion battery, and the correlation between the measured open circuit voltage and the remaining capacity is used. High speed quality control was carried out.

선행기술(prior art)에서 시험 측정으로부터 성능 특성을 결정하기 위해 모든 알려진 방법들은 일차원적인 상관관계(one-dimensional correlation)법에 의한 것이다. 이러한 방법은 N번의 시험 측정으로부터 얻어진 i=1,...N인 하나의 매개변수 p[i]가 임의의 전력원 상태에서 V=f(p)의 형태로 측정된 후, 목표 특성 V[i]와의 상관관계를 갖는 것을 특징으로 한다. 이러한 p(i)를 통한 V=f(p) 및 V(i)의 일차원 상관 관계법은 전력원 성능 특성에 따라 이미 알려진 매개변수 p값들의 데이터 베이스(database)에 근거하여 미지 전력원의 p(i)값과 미지의 p값의 유사성으로부터 성능 특성 값을 얻는데 사용된다. 여기서 매개변수로 주로 사용되는 물리적 값들로는 전압, 전류, 온도, 방전 속도 및 충방전 횟수 등이 있다.In the prior art, all known methods for determining performance characteristics from test measurements are by one-dimensional correlation. This method requires that one parameter p [i] with i = 1, ... N obtained from N test measurements is measured in the form of V = f (p) at any power source state, and then the target characteristic V [ i]. This one-dimensional correlation of V = f (p) and V (i) through p (i) is based on a database of known parameter p values based on the power source performance characteristics. It is used to derive the performance characteristic value from the similarity between the value i) and the unknown p value. Physical values mainly used as parameters are voltage, current, temperature, discharge rate, and number of charge and discharge cycles.

선행기술에서 언급된 일차원 상관관계법을 이용한 다수의 시험 측정 방법에 대하여 다음에서 예를 들어 설명해보기로 한다. 고정된 주파수에서의 동적 저항(dynamic resistance)값을 측정하는 방법이 미국특허 3,873,911호에 개시되어있고, 전압과 용량사이의 방전곡선에서의 기울기를 측정하는 방법이 유럽특허 0119547호에 개시되어 있으며, 충전신호를 인가했을 때 전지로부터 되돌아오는 응답신호의 매개변수를 측정하는 방법이 미국특허 3,808,487호에 개시되어 있고, 전지에 인가된 교류전류와 전지 양단의 교류 전압 사이의 위상각에 의해 시험 측정하는 방법이 미국특허 3,98,762호에 개시되어 있으며, 리튬-요오드(Li-iodine) 전지의 내부 저항에 의해 시험 측정하는 방법이 미국특허 4,259,639호에 개시되어 있고, 두 개의 다른 주파수에서 측정된 임피던스의 차이에 의한 편각을 시험 측정하는 방법이 미국특허 4,743,855호에 개시되어 있으며, 임피던스의 실수부와 허수부 사이의 그래프에서 몇 개의 주파수에서의 임피던스 값 사이의 직선에 의해서 만들어지는 각(angle)에 의해 시험 측정하는 방법이 미국특허 5,241,275호에 개시되어 있고, 그리고 임피던스 스펙트럼을 등가회로 모델(model)에 피팅(fitting)하여 얻어진 매개변수를 시험 측정하여 얻는 방법이 미국특허 6,208,147호에 개시되어 있는 등 다양하고 특별한 시험 방법과 시험 매개변수들이 선행기술에서 제안되었다.Several test measurement methods using the one-dimensional correlation method mentioned in the prior art will be described below by way of example. A method of measuring a dynamic resistance value at a fixed frequency is disclosed in U.S. Patent No. 3,873,911, and a method of measuring a slope in a discharge curve between voltage and capacity is disclosed in EP 0119547. A method of measuring a parameter of a response signal returned from a battery when a charging signal is applied is disclosed in US Pat. No. 3,808,487, which is a test measurement by the phase angle between the alternating current applied to the battery and the alternating voltage across the battery. The method is described in US Pat. No. 3,98,762, and the method of test measurement by the internal resistance of Li-iodine cells is disclosed in US Pat. No. 4,259,639, and the measurement of impedance at two different frequencies A method of test measurement of the declination due to the difference is disclosed in US Pat. No. 4,743,855, which is shown in the graph between the real part and the imaginary part of the impedance. A method of test measurement by an angle made by a straight line between impedance values at several frequencies is disclosed in US Pat. No. 5,241,275, and the impedance spectrum is fitted to an equivalent circuit model. Various special test methods and test parameters have been proposed in the prior art, such as the method obtained by test measurement of the obtained parameters is disclosed in US Pat. No. 6,208,147.

이러한 일차원 상관관계법들의 문제점은 각각의 방법들이 선택한 매개변수 이외에도 다른 많은 매개변수들이 같은 시험의 결과로부터 얻어질 수 있고, 또한 예측의 정확성을 높이는데 사용될 수 있음에도 불구하고, 시험 측정에서 얻어진 많은 양의 정보가 단지 하나의 매개변수로 환원되어 축소해석 된다는 것이다. 예를 들면, 미국특허 6,118,275호에서 전류펄스에 대한 전압 응답을 1밀리초(milli-second)의 샘플링 속도(sampling rate)를 가지고 1초 동안 측정한 결과는 5개의 서로 다른 주파수에서의 임피던스 값에 대한 정보를 가질 수 있다는 것이 개시되어있다. 각 주파수에서의 임피던스 값은 그 시스템에 대한 각각의 고유한 정보를 가지며, 각각의 의미 있는 물리적인 량으로 분리되어 상관관계 매개변수로 사용될 수 있다. 그러나, 선행기술들에서는 오직 하나의 주파수로부터 얻은 정보만을 상관관계를 분석하는데 사용하였으며, 다른 주파수들에서 얻을 수 있는 의미 있는 정보들이 유실됨으로써 상관관계 분석 방법의 정밀도가 감소하게 되었다.The problem with these one-dimensional correlations is that even though many other parameters besides the parameters chosen by each method can be obtained from the same test results and can also be used to improve the accuracy of the predictions, a large amount of the experimental data can be obtained. The information is reduced to just one parameter and scaled down. For example, in US Pat. No. 6,118,275, the measurement of the voltage response to a current pulse for one second with a sampling rate of milli-second results in an impedance value at five different frequencies. It is disclosed that it can have information about. Impedance values at each frequency have their own unique information about the system and can be used as correlation parameters, separated by each meaningful physical quantity. However, in the prior art, only information obtained from one frequency is used for correlation analysis, and the accuracy of the correlation analysis method is reduced by the loss of meaningful information obtained from other frequencies.

한편, 이러한 일차원적인 상관관계법에서 분석에 사용되는 매개변수가 제한되어 전력원의 성능 특성 예측의 정확성을 높이는데 상당한 문제점이 발생함에도 불구하고 선행기술들에서는 일차원 상관관계법을 계속 사용하고 있다. 실제로 이미 V1=f2(p1)이라는 일차적인 상관관계가 있다면, 또 다른 매개변수를 가지고 V2=f2(p2)라는 또 다른 일차원적인 상관관계를 얻을 수 있다. 즉, 원하는 성능 특성값 V를 찾기 위하여 이들 두 함수를 적용하면 두 개의 서로 다른 성능 특성값 V1과 V2를 얻게 될 것이다. 그리고, 각각의 일차원적인 상관관계법에 의하여 V1과 V2를 구한 후 이들의 평균으로써 전력원의 성능 특성값 V를 찾게 될 것이다. 그러나, 이러한 일차원 상관관계법들의 경우 V1의 성능 예측 정확성이 V2의 정확성보다 훨씬 높다면 이들의 평균 성능 특성값인 V는 V1에 의해서 예측된 것보다 낮은 정확성을 갖게 되는 것이다.On the other hand, the prior art continues to use the one-dimensional correlation method despite the significant problems in improving the accuracy of the performance characteristics of the power source due to the limited parameters used in the analysis in this one-dimensional correlation method. In fact, if there is already a primary correlation of V1 = f2 (p1), we can get another one-dimensional correlation of V2 = f2 (p2) with another parameter. In other words, if these two functions are applied to find the desired performance characteristic value V, two different performance characteristic values V1 and V2 will be obtained. Then, V1 and V2 are calculated by the one-dimensional correlation method, and the average of these characteristics will find the performance characteristic value V of the power source. However, in the case of these one-dimensional correlation methods, if the performance prediction accuracy of V1 is much higher than the accuracy of V2, their average performance characteristic value V is lower than that predicted by V1.

이러한 일차원 상관관계법들 중 몇가지 경우에는 처음으로 하나 이상의 매개변수를 얻어 사용하는 방법이 미국특허 4,743,855 및 5,241,275와 6,028,147호에 개시되어 있다. 그러나, 각각의 방법으로 얻어진 서로 다른 매개변수들에 대하여 각각 직접 원하는 성능 특성과의 상관관계를 구하는 것이 아니라 먼저 서로 다른둘 이상의 매개변수들을 정해진 규칙에 의하여 하나의 매개변수로 환원한 후 얻어진 이 하나의 매개변수와 전력원의 성능 특성간의 상관관계를 구하는 방법을 사용하였다. 또한, 이러한 방법으로 사용된 함수관계는 전력원 내부 구성요소가 다른 전력원에 대해서는 유효하지 않은 단점을 갖고 있다. (전압과 전류 정보를 이용한 미국특허 4,952,863호의 Peukert relation과 같은 함수). 이러한 예측 방법은 특별한 경우(위의 예로서 납축전지(Lead-acid battery))에 대해서는 어느 정도의 정확성을 갖지만 모든 종류의 전력원에 대한 다중 매개변수(multiple parameter)를 사용한 성능 특성 예측의 정확성을 증가시키는 일반적인 상관관계 방법은 아니다.For some of these one-dimensional correlations, the first method of obtaining and using one or more parameters is disclosed in US Pat. Nos. 4,743,855 and 5,241,275 and 6,028,147. However, instead of directly correlating the desired performance characteristics with respect to the different parameters obtained by each method, this one obtained after reducing two or more different parameters to one parameter according to a predetermined rule is obtained. The correlation between the parameters of and the performance characteristics of the power source is used. In addition, the functional relationship used in this way has the disadvantage that the power source internal components are not valid for other power sources. (Function like the Peukert relation in US Pat. No. 4,952,863 using voltage and current information). This prediction method has a certain degree of accuracy for special cases (lead-acid battery as an example above), but the accuracy of performance characteristic prediction using multiple parameters for all types of power sources. It is not a general correlation method of increasing.

비슷한 시기에, 서로 대립 혹은 충돌하지 않는 다수의 매개변수를 동시에 사용하여 물리적으로 의미 있는 한가지 값과의 상관관계를 분석하는 방법들이 통계학의 연구분야에 매우 잘 알려져 있었다( Stone C. J. Consistent non-parameteric regression, Ann. of Stat., 5, (1997)595). 이러한 상관관계 분석법 중에서 가장 간단한 방법은 M개의 매개변수에 의존하는 어떤 하나의 변수값을 포함하는 데이터 집합(data set)을 M차원 공간에서 평탄한 일차(first order)표면에 피팅(fitting)하는 다변수 선형 회귀(multi-variant linear regression) 방법이다. 또한, 이차, 삼차, 또는 그 이상의 차수의 표면들을 이용하여 어떤 특정 데이터 집합(data set)의 피팅을 통한 다변수 선형 회귀법을 적용함으로써 예측의 정확성을 향상시킬 수 있다. 이러한 다차수 표면을 이용할 경우에는 분석하고자 하는 데이터 집합(data set)이 하나의 표면보다는 다차원 공간에서 다수 표면의 형태로 피팅된다. 이러한 다변수 선형회수(회귀) 방법은 국소화 회귀(localized regression)방법(Cleverland W. S. Greosse E, Computaional methods for local regression, Statistics and Computing, 1, (1991)47)과 다변수 평활(smoothing) 스플라인(spline) 방법(G. Wahbe, Spline Models for Observational Data, Soc. for Industrial and appl. mathematics(SIAM), 1990) 등을 포함한다.At a similar time, methods for analyzing correlations with one physically meaningful value using multiple parameters that do not conflict or conflict with each other were very well known in the field of statistics (Stone CJ Consistent non-parameteric regression). , Ann. Of Stat., 5, (1997) 595). The simplest of these correlation methods is a multivariate fitting a data set containing a single variable value that depends on M parameters to a flat first order surface in M-dimensional space. Multi-variant linear regression method. In addition, it is possible to improve the accuracy of prediction by applying multivariate linear regression by fitting certain data sets using surfaces of the second, third, or higher order. When using such multi-order surfaces, the data set to be analyzed is fit in the form of multiple surfaces in multidimensional space rather than one surface. The multivariate linear recovery (return) method localized regression (localized regression) method (Cleverland WS Greosse E, Computaional methods for local regression, Statistics and Computing, 1, (1991) 47) and the variable smoothing (smoothing) the spline (spline ) Methods (G. Wahbe, Spline Models for Observational Data, Soc. For Industrial and appl. Mathematics (SIAM), 1990).

따라서 본 발명의 목적은 통계학에서 널리 알려진 다변수 회귀(multi-variant regression) 분석법을 이용하여 전력원의 성능 특성을 예측하는 방법을 제공함에 있다.It is therefore an object of the present invention to provide a method for predicting the performance characteristics of a power source using multi-variant regression analysis, which is well known in statistics.

본 발명의 다른 목적은 전력원에 대한 성능 특성 예측의 정확성 및 신뢰성을 상당히 향상시킴은 물론 전력원의 시험 측정 및 분석에 소요되는 평가 시간을 획기적으로 단축하는 전력원의 성능 특성 예측방법을 제공함에 있다.Another object of the present invention is to provide a method for predicting the performance characteristics of a power source, which greatly improves the accuracy and reliability of the performance characteristic prediction for the power source, as well as significantly reducing the evaluation time required for the test measurement and analysis of the power source. have.

본 발명은 일차 전지, 이차 전지, 혹은 연료전지 등과 같은 전기화학적 전력원의 미지 성능 특성(예를 들어 충전 상태, 열화 상태, 제조 품질, 전지 수명 등)을 측정하고 예측하기 위해 직접적인 시험(전지 내부저항, 개방 회로 전압, 전지 구동시의 전압강하, 축전 전류 측정 등의 방법)에 의하지 아니하고, 서로 다른 성능 특성을 갖는 다수 전력원에 대한 간접적이고 비파괴적인 시험을 통하여 구한 둘 혹은 그 이상의 매개변수들과 전력원의 요구 성능 특성 사이의 다차원(혹은 다변수) 상관관계로부터 구하도록 하고 있다.The present invention provides a direct test (in-cell) for measuring and predicting unknown performance characteristics (e.g., state of charge, degradation, manufacturing quality, battery life, etc.) of an electrochemical power source such as a primary cell, secondary cell, or fuel cell. Two or more parameters obtained through indirect and non-destructive testing of multiple power sources with different performance characteristics, regardless of resistance, open-circuit voltage, voltage drop during battery operation, storage current measurement, etc.). And multidimensional (or multivariate) correlations between the power supply and the required performance characteristics of the power source.

본 발명에서 사용되는 매개 변수 값을 얻고 전력원의 성능 특성을 예측하기위한 시험 방법은 직접적으로 전력원의 성능 특성을 시험 측정하는 방법에 비하여 비파괴적이고 짧은 시간내에 이루어짐을 특징으로 한다.The test method for obtaining the parameter value and predicting the performance characteristic of the power source used in the present invention is characterized in that it is made in a non-destructive and short time compared to the method of directly measuring the performance characteristic of the power source.

본 발명에 따른 다차원 상관관계를 이용한 전력원의 성능 특성 예측방법은, 같은 생산라인에서 동일하게 제조된 서로 다른 성능 특성을 갖는 다수의 전력원에 대하여 간접적인 방법을 통하여 비파괴 시험 측정하는 제1 단계와, 상기 제1단계에서 비파괴 시험측정을 거친 다수의 서로 다른 전력원에 대하여 직접적인 시험 측정을 수행하는 제2단계와, 상기 제1 단계에서 시험 측정한 결과로부터 각각의 전력원에 대한 p1, p2....pN으로 표시되는 둘 혹은 그 이상의 매개변수들을 도출하는 제3단계와, 상기 제3단계에서 도출한 둘 혹은 그 이상의 매개변수들(p1, p2....pN)과 요구 성능 특성간의 다차원 상관관계 분석방법에 의해 미지 전력원의 성능 특성에 대한 다차원적, 함수적 혹은 알고리듬 적으로 종속성을 나타내는 동시에 상관관계를 정확히 정의할 수 있는 회귀 매개변수들(k1, k2....kN)의 집합을 구하는 제4단계와, 상기 제4단계에서 회귀 매개변수들의 집합을 구한 후, 적절한 방법에 의하여 매개변수(p1, p2,....pN), 회귀 매개변수(k1, k2....kN)와 전력원의 성능 특성간의 상관관계를 도출하는 제5단계와, 미지의 성능 특성을 갖는 전력원에 대하여 상기 제1단계의 동일한 시험측정을 하는 제6단계와, 상기 제6단계에서 얻은 시험 측정결과로부터 상기 제3단계와 같은 방법으로 미지의 전력원에 대한 u1, u2....uN와 같은 둘 혹은 그 이상의 매개변수를 도출하는 제7단계와, 상기 제7단계에서 얻은 u1, u2....uN의 미지 전력원의 매개변수들을 상기 제4단계에서 도출한 회귀 매개변수 k1, k2.....kN으로 잘 정의되는 V=f(p1, p2....pN, k1, k2....kN)로 표시되는 함수의 p1, p2....pN과 치환하여 대입한 후 V1=f(u1, u2,...uN, k1, k2,... kN) 함수를 계산하여 미지 전력원의 요구 성능 특성을 예측하는 제8단계로 이루어짐을 특징으로 한다.A method for predicting performance characteristics of a power source using multi-dimensional correlation according to the present invention is a first step of measuring non-destructive test by using an indirect method for a plurality of power sources having different performance characteristics manufactured in the same production line. And a second step of performing direct test measurements on a plurality of different power sources that have undergone non-destructive test measurements in the first step, and p1 and p2 for each power source from the test measurement results in the first step. a third step of deriving two or more parameters expressed in p., two or more parameters (p1, p2 .... pN) derived in the third step and the required performance characteristics. The multidimensional correlation analysis method can be used to represent the multidimensional, functional, or algorithmic dependence on the performance characteristics of an unknown power source, and to accurately define the correlation. The fourth step of obtaining a set of regression parameters (k1, k2 .... kN), and after obtaining the set of regression parameters in the fourth step, the parameters (p1, p2, .. ..pN), the fifth step of deriving correlation between the regression parameters (k1, k2 .... kN) and the performance characteristics of the power source, and for the power source having unknown performance characteristics, Two or more parameters such as u1, u2 .... uN for unknown power sources in the same manner as in the third step from the sixth step of performing the same test measurement and the test measurement result obtained in the sixth step. And the parameters of the unknown power source of u1, u2 .... uN obtained in the seventh step to the regression parameters k1, k2 ..... kN derived in the fourth step. Substituting and substituting p1, p2 .... pN of the function represented by the well-defined V = f (p1, p2 .... pN, k1, k2 .... kN), V1 = f (u1, u2, ... uN, k1, k2, ... kN) The eighth step is to predict the required performance characteristics of the unknown power source.

도 1은 본 발명의 실시 예에 적용되는 임피던스 스펙트럼 측정결과 파형도1 is a waveform diagram of an impedance spectrum measurement result applied to an embodiment of the present invention.

도 2는 본 발명의 실시 예에 적용되는 전지 등가회로도2 is a battery equivalent circuit applied to an embodiment of the present invention

도 3은 본 발명의 실시 예에 적용되는 저항(Rm)과 저항(Rl)에 대한 에너지 상관관계의 이차원 그래프Figure 3 is a two-dimensional graph of the energy correlation for the resistance (Rm) and the resistance (Rl) applied to an embodiment of the present invention

도 4는 본 발명의 실시 예에 적용되는 저항(Rm)과 저항(Rl) 및 저항(Rct)에 대한 에너지 상관관계의 실측정값과 회귀 분석의 상관관계를 통한 예측값 사이의 상대적 차이를 나타낸 그래프4 is a graph showing the relative difference between the actual measurement value of the energy correlation for the resistance (Rm) and the resistance (Rl) and the resistance (Rct) applied to the embodiment of the present invention and the predicted value through the correlation of the regression analysis

도 5는 본 발명의 실시 예에 적용되는 저항(Rm)과 저항(Rl)을 이용하여 얻어진 실 측정값과 예측값 사이의 상대적 차이를 나타낸 그래프5 is a graph showing the relative difference between the actual measured value and the predicted value obtained using the resistance Rm and the resistance Rl applied to an embodiment of the present invention.

도 6은 본 발명의 실시 예에 적용되는 저항(Rl)의 매개변수에 대한 결과를 실험값 및 예측값을 비교하여 나타낸 그래프6 is a graph showing a result of comparing the experimental value and the predicted value for the parameter of the resistance Rl applied to an embodiment of the present invention.

본 발명은 구체적으로 미국특허 출원 제09/746,452호에 기술되어 있는 방법에 따라서 임의의 전지의 1kHz~10mHz 주파수 영역에서 시험 측정한 임피던스데이터를 적절한 분석 소프트웨어를 사용하여 피팅한 후 얻어진 3개의 매개변수와 시험한 전지의 에너지 사이의 이차원 상관관계를 이용하여 미지의 리튬 이온전지의 1C 방전속도(1C discharge rate)에서의 전지 성능 특성, 즉, 미지 전지의 에너지를 예측하여 얻는 방법에 관한 것이다. 상기와 같은 전지 성능 평가를 위한 시험 측정 및 평가 방법에 소요되는 시간은 1C 방전으로 직접 에너지를 얻을 경우에 소요되는 1시간에 비하여 약 100초 정도의 짧은 시간이 소요되는 것으로서 비파괴 검사법임을 특징으로 한다.The present invention relates to three parameters obtained after fitting, using an appropriate analysis software, impedance data measured in the 1 kHz to 10 mHz frequency range of an arbitrary cell according to the method described in US Patent Application No. 09 / 746,452. And a method for estimating the battery performance characteristics at 1 C discharge rate of an unknown lithium ion battery, that is, the energy of an unknown battery, by using the two-dimensional correlation between and the energy of the tested battery. The time required for the test measurement and evaluation method for evaluating the battery performance as described above is a non-destructive inspection method that takes about 100 seconds shorter than the one hour required to obtain energy directly from 1C discharge. .

본 발명은 임피던스 측정과 같은 전력원의 성능 특성 파악을 위한 간접적이며 비파괴적인 시험을 통하여 다차원 상관관계를 구하며, 그 상관관계로부터 전력원의 성능 특성을 예측하는 방법으로서, 실시간 방전법 등과 같은 측정시간이 길고 파괴적인 검사법에 비하여 효율적이며, 하나의 매개변수를 이용한 상관관계법에 비하여 신뢰성이 우수한 전력원의 성능 특성 예측방법에 관한 것이다.The present invention obtains a multi-dimensional correlation through indirect and non-destructive testing to determine the performance characteristics of power sources such as impedance measurement, and predicts the performance characteristics of power sources from the correlations. The present invention relates to a method for predicting the performance characteristics of a power source that is more efficient than the long and destructive inspection method and that is more reliable than the correlation method using one parameter.

도 1은 본 발명의 실시 예에 적용되는 임피던스 스펙트럼 측정결과 파형도이고,1 is a waveform diagram of an impedance spectrum measurement result applied to an embodiment of the present invention.

도 2는 본 발명의 실시 예에 적용되는 전지 등가회로도이며,2 is a battery equivalent circuit diagram applied to an embodiment of the present invention.

도 3은 본 발명의 실시 예에 적용되는 저항(Rm)과 저항(Rl)에 대한 에너지 상관관계의 이차원 그래프이고,3 is a two-dimensional graph of energy correlations for resistance Rm and resistance Rl applied to an embodiment of the present invention.

도 4는 본 발명의 실시 예에 적용되는 저항(Rm)과 저항(Rl) 및 저항(Rct)에 대한 에너지 상관관계의 실측정값과 회귀 분석의 상관관계를 통한 예측값 사이의 상대적 차이를 나타낸 그래프이며,4 is a graph showing the relative difference between the actual measurement value of the energy correlation for the resistance (Rm) and the resistance (Rl) and the resistance (Rct) applied to the embodiment of the present invention and the predicted value through the correlation of the regression analysis Is,

도 5는 본 발명의 실시 예에 적용되는 저항(Rm)과 저항(Rl)을 이용하여 얻어진 실 측정값과 예측값 사이의 상대적 차이를 나타낸 그래프이며,FIG. 5 is a graph illustrating a relative difference between a real measured value and a predicted value obtained by using the resistance Rm and the resistance Rl applied to an embodiment of the present invention.

도 6은 본 발명의 실시 예에 적용되는 저항(Rl)의 매개변수에 대한 결과를 실험값 및 예측값을 비교하여 나타낸 그래프이다.FIG. 6 is a graph showing a result of comparing the experimental value and the predicted value with respect to the parameter of the resistance Rl applied to an embodiment of the present invention.

상술한 도 1 내지 도 6을 참조하여 본 발명의 바람직한 실시예의 동작을 상세히 설명한다.1 to 6, the operation of the preferred embodiment of the present invention will be described in detail.

(a) 동일한 생산공정을 거쳤지만 서로 다른 성능 특성을 가진 25개의 리튬 이온 전지에 대하여 1kHz ~ 10mHz 사이의 주파수 범위에서 50개의 주파수에 대한 복소(complex) 임피던스 값을 각각 시험 측정하였다. 시험에 사용한 25개의 리튬 이온 전지는 1C 방전에서 서로 다른 에너지 값을 보여 주었다. 임피던스 시험측정은 미국 특허 09/746,452호에 나타난 방법을 그대로 적용하여 실시하였다. 구체적인 임피던스 스펙트럼 측정 결과는 도 1에 도시되어 있다.(a) Complex impedance values for 50 frequencies in the frequency range of 1 kHz to 10 mHz were tested for 25 lithium ion batteries having the same production process but different performance characteristics. The 25 lithium ion cells used in the test showed different energy values at 1C discharge. Impedance test measurement was carried out by applying the method shown in US Patent 09 / 746,452. Specific impedance spectrum measurement results are shown in FIG. 1.

(b) 그리고, 동일한 생산공정을 거쳤지만 서로 다른 성능 특성을 가진 25개의리튬 이온 전지들에 대한 1C 방전속도에서의 에너지를 구하기 위하여는 직접적인 측정법으로서 실시간 방전법을 사용하여 수행하였다. 에너지 값은 0.65A의 일정 전류 상태에서 4.1V에서 2.75V 구간의 1C 방전 곡선(방전시간에 대한 방전 전압 변화 곡선)을 시간에 대하여 적분함으로써 구현하였다. 여기서 에너지를 얻기 위하여 사용한 적분식은 다음의 수학식 1로 나타내었다.(b) And, in order to obtain energy at 1C discharge rate for 25 lithium ion batteries having the same production process but different performance characteristics, real time discharge was used as a direct measurement. The energy value was realized by integrating the 1C discharge curve (discharge voltage change curve with discharge time) over a period of 4.1V to 2.75V at a constant current of 0.65A. The integral equation used to obtain energy is represented by the following Equation 1.

(c) 동일한 생산공정을 거쳤지만 서로 다른 성능 특성을 가진 25개의 전지에 대하여 측정된 임피던스 스펙트럼 곡선을 도 2에 나타낸 전지 등가 회로(equivalent circuit) 모델에 각각 근사하였다. 그 전지 등가 회로 모델은 저항 및 축전 성분(Rser, R1, C1, Rct, Cdl, Rm)등 모두 6개의 저항 및 축전 성분이 물리적으로 전지와 관련 있는 적절한 매개변수들로 구성되어지며, 이러한 6개의 매개변수들은 앞서 기술한 임피던스 스펙트럼 곡선의 전지 등가 회로 모델 근사를 통한 피팅법으로 얻을 수 있었다. 이러한 6개의 매개변수들 중에서 R1(i), Rm(i), Rct(i)(i=1, 2, 3.....25)를 상기 수학식 1에 의해 구한 에너지값 E(i)에 대하여 다변수 국소화된 회귀 분석 알고리듬을 통하여 다차원 상관관계를 구하였다(Cleverland W. S. Gross E, Computaional methods for local regression, Statistics and Computing, 1, (1991)47). 이 회귀 분석에서 평활 인자(smoothing factor)는 0.8을 사용하였으며, 그 회귀 분석 결과로서 E= f(R1, Rm, Rct, k1,k2....kN)로 표시되는 상관관계 함수에 대한 다차원적, 함수적으로 종속성을 갖도록 잘 정의된 회귀 매개변수 k1, k2....kN들을 구할 수 있었다. 그 회귀 분석의 결과로서 도 3은 저항(R1, Rm)에 대한 에너지 상관관계의 이차원 그래프를 보여주고 있다. 도 4는 Rl, Rm과 Rct의 3개의 매개변수를 이용하여 얻어진 실측정 값과 회귀 분석의 상관 관계를 통한 예측값 사이의 상대적 차이를 보여주고 있다.(c) The impedance spectral curves measured for 25 cells that passed the same production process but with different performance characteristics were approximated to the equivalent cell model shown in FIG. The cell equivalent circuit model consists of six resistive and capacitive components, including resistance and power storage components (Rser, R1, C1, Rct, Cdl, and Rm), with appropriate parameters that are physically related to the cell. The parameters were obtained by fitting the approximate cell equivalent circuit model of the impedance spectral curve described above. Among these six parameters, R1 (i), Rm (i) and Rct (i) (i = 1, 2, 3 ..... 25) are the energy values E (i) obtained by Equation 1 above. Multidimensional correlations were obtained through the multivariate localized regression algorithm for (Cleverland WS Gross E, Computaional methods for local regression, Statistics and Computing, 1, (1991) 47). In this regression analysis, the smoothing factor was used as 0.8, and as a result of the regression analysis, the multidimensional function of the correlation function represented by E = f (R1, Rm, Rct, k1, k2 .... kN) We can get the well defined regression parameters k1, k2 .... kN to have functional dependencies. As a result of the regression analysis, FIG. 3 shows a two-dimensional graph of energy correlations for resistances R1 and Rm. Figure 4 shows the relative difference between the actual measurements obtained using the three parameters Rl, Rm and Rct and the predicted values through the correlation of the regression analysis.

도 5는 저항(R1, Rm)을 이용하여 얻어진 실 측정값과 예측값 사이의 상대적 차이를 보여 주고 있으며,5 shows the relative difference between the actual measured value and the predicted value obtained using the resistors R1 and Rm.

도 6은 저항(R1)에 대한 한 개의 매개변수에 대한 결과를 비교의 목적으로 보여주고 있다. 도 4 내지 도 6의 오른쪽 그래프는 각 매개변수끼리 상관관계가 존재하지 않는 다는 가정에서의 평균 상대편차와 상관관계의 가정을 통한 평균 상태편차의 비율을 도시하고 있다. 그 비율의 값이 크면 예측 값이 보다 좋은 정확성을 갖고 있음을 의미한다. 그 비율은 3개의 매개변수를 사용한 경우 3.7, 2개의 매개변수의 경우 2.9, 1개의 매개변수의 경우 1.6으로써, 상관 관계의 도출에 이용된 매개변수의 수가 증가할수록 커짐을 알 수 있다. 평균 상태 편차는 각각 5.8%, 7.5%, 13.7%로 계산되어졌다. 다변수 상관 관계법이 전통적인 단일 매개변수를 이용한 상관관계법보다 약 3배의 감소된 상대편차 값을 보여줌을 알 수 있다.6 shows the results of one parameter for resistor R1 for the purpose of comparison. 4 to 6 show the ratio of the mean relative deviation through the assumption of correlation and the mean relative deviation under the assumption that no correlation exists between each parameter. A large value for that ratio means that the predicted value has better accuracy. The ratio is 3.7 for three parameters, 2.9 for two parameters, and 1.6 for one parameter, which increases as the number of parameters used to derive the correlation increases. Mean state deviations were calculated as 5.8%, 7.5% and 13.7%, respectively. It can be seen that the multivariate correlation shows a reduced relative deviation of about three times that of the conventional single parameter correlation.

(d) 동일한 생산공정을 거친 미지의 성능 특성을 갖는 전지에 대하여 1kHz ~10mHz 사이의 주파수 범위에서 50개의 주파수에 대한 복소 임피던스 값을 시험 측정하였다.(d) Complex impedance values for 50 frequencies were measured and tested in a frequency range between 1 kHz and 10 mHz for batteries with unknown performance characteristics following the same production process.

(e) 상기 (d)에서 시험 측정하여 얻은 복소 임피던스 스펙트럼 데이터를 단순화된 전지 등가회로에 근사하고 피팅하여 등가회로를 구성하는 저항(Rser), 저항(R1), 캐패시터(C1), 저항(Rct), 캐패시터(Cdl), 저항(Rm) 등 모두 6개의 물리적으로 의미 있는 적절한 매개변수들을 구하였다.(e) Resistor (Rser), resistor (R1), capacitor (C1), and resistor (Rct) forming the equivalent circuit by approximating and fitting the complex impedance spectral data obtained by the test measurement in (d) to a simplified battery equivalent circuit. ), Capacitor (Cdl), and resistance (Rm), all six physically relevant parameters were obtained.

(f) (e)에서 얻은 R1, Rm, Rct 등의 매개변수들을 (c)에서 얻은 회귀 매개변수인 k1, k2....kN 등으로 정의되는 다차원 함수에 치환하여 E1 = f(R1, Rm, Rct, k1, k2....kN)의 다차원 함수를 계산하여 미지의 전지의 에너지를 구하였다.(f) Substituting the parameters of R1, Rm, and Rct obtained in (e) into a multidimensional function defined by the regression parameters k1, k2 .... kN, etc. obtained in (c), E1 = f (R1, The multidimensional functions of Rm, Rct, k1, k2 .... kN) were calculated to determine the energy of the unknown cell.

상술한 바와 같이 본 발명은 임의의 전지의 1kHz~10mHz 주파수 영역에서 시험 측정한 임피던스 데이터를 적절한 분석 소프트웨어를 사용하여 피팅한 후 얻어진 3개의 매개변수와 시험한 전지의 에너지 사이의 다차원 상관관계를 이용하여 미지의 리튬 이온전지의 1C 방전속도(1C discharge rate)에서의 전지 성능 특성, 즉 미지 전지의 에너지를 예측하여 평가하므로 전력원에 대한 성능 특성 예측의 정확성 및 신뢰성을 향상시키는 동시에 전력원의 시험측정 및 분석에 소요되는 평가시간을 단축시킬 수 있는 효과가 있다.As described above, the present invention utilizes the multi-dimensional correlation between the three parameters obtained after fitting the measured and measured impedance data in the frequency range of 1 kHz to 10 mHz of an arbitrary cell using appropriate analysis software and the energy of the tested cell. By predicting and evaluating the battery performance characteristics, i.e., the energy of the unknown batteries, at the 1C discharge rate of an unknown lithium ion battery, it is possible to improve the accuracy and reliability of the performance characteristics prediction for the power source and to test the power source. There is an effect that can reduce the evaluation time required for measurement and analysis.

Claims (11)

(삭제)(delete) (정정) 다차원 상관관계법에 의한 전력원의 성능 특성 예측방법에 있어서,(Correction) A method of predicting the performance characteristics of a power source by a multidimensional correlation method, 같은 생산라인에서 동일하게 제조된 서로 다른 성능 특성을 갖는 다수의 전력원에 대하여 간접적인 방법을 통하여 비파괴 시험 측정하는 제1 단계와, 상기 제1단계에서 비파괴 시험측정을 거친 다수의 서로 다른 전력원에 대하여 직접적인 시험 측정을 수행하는 제2단계와, 상기 제1 단계에서 시험 측정한 결과로부터 각각의 전력원에 대한 p1, p2....pN으로 표시되는 둘 혹은 그 이상의 화학적/물리적으로 의미 있는 매개변수들을 도출하는 제3단계와, 상기 제3단계에서 도출한 둘 혹은 그 이상의 매개변수들(p1, p2....pN)과 요구 성능 특성간의 다차원 상관관계 분석방법에 의해 미지 전력원의 성능 특성에 대한 다차원적, 함수적 혹은 알고리듬 적으로 종속성을 나타내는 동시에 상관관계를 정확히 정의할 수 있는 회귀 매개변수들(k1, k2....kN)의 집합을 구하는 제4단계와, 상기 제4단계에서 회귀 매개변수들의 집합을 구한 후, 매개변수(p1, p2,....pN), 회귀 매개변수(k1, k2....kN)와 전력원의 성능 특성간의 상관관계를 도출하는 제5단계와, 미지의 성능 특성을 갖는 전력원에 대하여 상기 제1단계의 동일한 시험측정을 하는 제6단계와, 상기 제6단계에서 얻은 시험 측정결과로부터 상기 제3단계와 같은 방법으로 미지의 전력원에 대한 u1, u2....uN와 같은 둘 혹은 그 이상의 매개변수를 도출하는 제7단계와, 상기 제7단계에서 얻은 u1, u2....uN의 미지 전력원의 매개변수들을 상기 제4단계에서 도출한 회귀 매개변수 k1, k2.....kN으로 잘 정의되는 V=f(p1, p2....pN, k1, k2....kN)로 표시되는 함수의 p1, p2....pN과 치환하여 대입한 후 V1=f(u1, u2,...uN, k1, k2,... kN) 함수를 계산하여 미지 전력원의 요구 성능 특성을 예측하는 제8단계로 이루어짐을 특징으로 하는 다차원 상관관계법에 의한 전력원의 성능 특성 예측방법.A first step of non-destructive test measurement by indirect method for a plurality of power sources having different performance characteristics identically manufactured in the same production line, and a plurality of different power sources undergoing non-destructive test measurement in the first step A second step of performing a direct test measurement for and two or more chemical / physically meaningful values of p1, p2 .... pN for each power source from the test measurement results of the first step. The third step of deriving the parameters and the multidimensional correlation analysis method between the two or more parameters (p1, p2 .... pN) derived from the third step and the required performance characteristics of the unknown power source Obtain a set of regression parameters (k1, k2 .... kN) that can be defined multi-dimensionally, functionally or algorithmically, and define correlations at the same time. After the set of regression parameters is obtained in step 4 and step 4, the parameters (p1, p2, ... pN), regression parameters (k1, k2 ... kN) and power source performance A fifth step of deriving a correlation between the characteristics, a sixth step of performing the same test measurement of the first step with respect to a power source having an unknown performance characteristic, and the third from the test measurement results obtained in the sixth step. The seventh step of deriving two or more parameters such as u1, u2 .... uN for the unknown power source in the same manner as the step, and the u1, u2 .... uN obtained in the seventh step. The parameters of the unknown power source are defined by the regression parameters k1, k2 ..... kN derived from the fourth step, V = f (p1, p2 .... pN, k1, k2 .... Substituting and substituting p1, p2 .... pN of the function represented by kN), calculate V1 = f (u1, u2, ... uN, k1, k2, ... kN) The eighth step is to predict the required performance characteristics of A method of predicting the performance characteristics of a power source by using a multidimensional correlation method. 제2항에 있어서,The method of claim 2, 상기 전력원은 일차 전지, 연료 전지, 이차전지, 즉 리튬 이온, 리튬 이온폴리머, 리튬폴리머, NiCd, NiMH 및 납축 전지임을 특징으로 하는 다차원 상관관계법에 의한 전력원의 성능 특성 예측방법.The power source is a primary battery, a fuel cell, a secondary battery, that is, lithium ion, lithium ion polymer, lithium polymer, NiCd, NiMH and lead acid battery, characterized in that the performance characteristics of the power source by the multi-dimensional correlation method. 제3항에 있어서,The method of claim 3, 상기 매개변수의 도출은 등가 회로 모델에 선형 혹은 비선형 근사하여 피팅함을 특징으로 하는 다차원 상관관계법에 의한 전력원의 성능 특성 예측방법.The derivation of the parameter is a method of predicting the performance characteristics of the power source by the multi-dimensional correlation method characterized in that the fitting to the equivalent circuit model by linear or nonlinear approximation. 제4항에 있어서,The method of claim 4, wherein 상기 등가 회로 모델은 전송선 모델에 근거한 것임을 특징으로 하는 다차원 상관관계법에 의한 전력원의 성능 특성 예측방법.The equivalent circuit model is based on the transmission line model, characterized in that the performance characteristics of the power source by the multi-dimensional correlation method. 제4항에 있어서,The method of claim 4, wherein 상기 다차원 상관관계법은 1차수 혹은 2차수의 국소화된 다변수 회귀법임을 특징으로 하는 다차원 상관관계법에 의한 전력원의 성능 특성 예측방법.The multi-dimensional correlation method is a first-order or second-order localized multivariate regression method characterized in that the performance characteristics of the power source by the multi-dimensional correlation method. 제4항에 있어서,The method of claim 4, wherein 상기 다차원 상관관계법은 다차원 평활 스플라인법임을 특징으로 하는 다차원 상관관계법에 의한 전력원의 성능 특성 예측방법.The multi-dimensional correlation method is a multi-dimensional smoothing spline method, characterized in that the performance characteristics of the power source by the multi-dimensional correlation method. 제2항에 있어서,The method of claim 2, 상기 제2단계의 직접적인 측정법은 실시간 방전법을 사용함을 특징으로 하는 다차원 상관관계법에 의한 전력원의 성능 특성 예측방법.The direct measurement method of the second step is a method of predicting the performance characteristics of the power source by the multi-dimensional correlation method characterized in that the real-time discharge method. 제2항에 있어서,The method of claim 2, 상기 전력원의 미지 성능 특성은 충전 상태, 열화 상태, 제조 품질, 전지 수명임을 특징으로 하는 다차원 상관관계법에 의한 전력원의 성능 특성 예측방법.Unknown performance characteristics of the power source is a method of predicting the performance characteristics of the power source by the multi-dimensional correlation method characterized in that the state of charge, deterioration state, manufacturing quality, battery life. 제2항에 있어서,The method of claim 2, 상기 다차원 상관관계법에 의한 전력원의 성능 특성을 예측하는데 이용되는 매개변수 중의 하나가 온도임을 특징으로 하는 다차원 상관관계법에 의한 전력원의 성능 특성 예측방법.A method for predicting performance characteristics of a power source according to the multidimensional correlation method, wherein one of the parameters used to predict the performance characteristic of the power source using the multidimensional correlation method is temperature. 제2항에 있어서,The method of claim 2, 상기 다차원 상관관계법에 의한 전력원의 성능 특성을 예측하는데 이용되는 매개변수 중의 하나가 개방 회로 전압임을 특징으로 하는 다차원 상관관계법에 의한 전력원의 성능 특성 예측방법.The method of predicting the performance characteristics of a power source by the multi-dimensional correlation method, characterized in that one of the parameters used to predict the performance characteristics of the power source by the multi-dimensional correlation method is an open circuit voltage.
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