JP4594591B2 - Electrochemical element - Google Patents

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Description

【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、電気化学素子に関し、特にリチウムイオン二次電池などの高エネルギー密度を有する二次電池に用いる極板群の集電構造の改良に関する。
【０００２】
【従来の技術】
電子・電気機器の小型化・軽量化に伴い、二次電池などの電気化学素子に対する小型化・軽量化への要望が強まってきている。一方、現行の二次電池は、内部構造が複雑であり、一定容積あたりの製品が有する電気容量を向上させるには限界がある。複雑な構造が、電池の信頼性の向上を妨げている面もある。例えば、電極に接続された集電タブまたは集電リードが、電極面における均一な電極反応を妨げる場合がある。万一、リードの切断面に通常よりも大きな金属バリが生じた場合には、内部短絡の発生も懸念される。
【０００３】
二次電池は、正極、負極およびセパレータからなる極板群を有し、極板群には、積層型と捲回型がある。積層型の極板群は、正極と負極とをセパレータを介して交互に積層して得られる。捲回型の極板群は、長尺の正極と負極とをセパレータを介して捲回して得られる。これらの極板群は、通常、正極と負極の端部が面一に配列した側面を有する。このような側面から短絡を起こさずに電気を取り出すには、集電タブや集電リードが必要となる。
【０００４】
高出力が要求される電池においては、極板群の側面の１つから正極を突出させ、前記側面とは逆側の側面から負極を突出させ、集電タブや集電リードを介さずに、各側面から直接電気を取り出すことが提案されている。例えば、積層型の極板群を有する電池では、突出させた同一極性の極板を、所定の金属部材を用いて一体接合する技術が提案されている（例えば、特許文献１参照）。捲回型の極板群を有する電池では、突出させた同一極性の極板の芯材と板状の集電板とを接合する技術が提案されている（例えば、特許文献２参照）。
【０００５】
【特許文献１】
特開２００１−１２６７０７号公報
【特許文献２】
特開２０００−２９４２２２号公報
【０００６】
【発明が解決しようとする課題】
しかし、集電タブや集電リードが極板群の内部に配置されると、極板群の構造が不均等かつ複雑になるため、体積効率が低下して、極板群のエネルギー密度が低下したり、電極反応が不均一になって、電気化学素子の信頼性が低下したりする。集電タブや集電リードが有する金属バリにより、内部短絡が起こる可能性もある。
【０００７】
極板群の側面の１つから正極を突出させ、前記側面とは逆の側面から負極を突出させ、突出させた同一極性の極板を、所定の金属部材を用いて一体接合する方法では、製造工程が複雑であり、しかも、極板の突出部の導電性が低いために、集電性能が低くなるという問題がある。例えば、導電性の低い電極合剤層と金属部材との接触によっては、充分な集電が行えないし、金属部材と端面が接触する電極芯材が薄い場合には、集電性能はさらに低下する。突出させた同一極性の極板の芯材と板状の集電板とを接合する場合には、芯材と集電板との接触面積を確保することが困難であり、高出力を達成できないという問題がある。
【０００８】
【課題を解決するための手段】
本発明は、上記状況を鑑みてなされたものである。本発明によれば、高出力であり、構造が簡略であり、信頼性が高く、高い電気容量を有する電気化学素子を提供することができる。また、本発明によれば、同時に複数の電気化学素子を効率的に製造することができる。
【００１１】
すなわち、本発明は、（ａ）少なくとも１つの第１電極、（ｂ）少なくとも１つの第２電極、および（ｃ）第１電極と第２電極との間に介在するセパレータからなる極板群を有する電気化学素子であって、前記第１電極（ａ）は、導電部と絶縁部とを有する第１集電体シートおよびこれに担持された少なくとも１つの第１電極合剤層からなり、前記第２電極（ｂ）は、導電部と絶縁部とを有する第２集電体シートおよびこれに担持された少なくとも１つの第２電極合剤層からなり、前記各集電体シートの第１端部および第２端部は、前記電極合剤層の未塗工部であり、前記第１端部および前記第２端部においては、それぞれ前記導電部および前記絶縁部が露出しており、前記露出している第１集電体シートの導電部および第２集電体シートの絶縁部が、前記極板群の第１側面において第１端子と接続され、前記露出している第２集電体シートの導電部および第１集電体シートの絶縁部が、前記極板群の第２側面において第２端子と接続され、前記露出している第１集電体シートの導電部および第２集電体シートの絶縁部の少なくとも一部が、前記第１端子に埋没しており、前記露出している第２集電体シートの導電部および第１集電体シートの絶縁部の少なくとも一部が、前記第２端子に埋没している電気化学素子（以下、電気化学素子Ｚという）に関する。
【００１２】
本発明は、また、複数の第１電極と複数の第２電極とをセパレータを介して交互に積層した極板群を有する電気化学素子であって、前記複数の第１電極は、それぞれ導電部と絶縁部とを有する第１集電体シートおよびこれに担持された少なくとも１つの第１電極合剤層からなり、前記複数の第２電極は、それぞれ導電部と絶縁部とを有する第２集電体シートおよびこれに担持された少なくとも１つの第２電極合剤層からなり、前記各集電体シートの第１端部および第２端部は、前記電極合剤層の未塗工部であり、前記第１端部および前記第２端部においては、それぞれ前記導電部および前記絶縁部が露出しており、前記露出している第１集電体シートの導電部および第２集電体シートの絶縁部が、前記極板群の第１側面において第１端子と接続され、前記露出している第２集電体シートの導電部および第１集電体シートの絶縁部が、前記極板群の第２側面において第２端子と接続され、前記露出している第１集電体シートの導電部および第２集電体シートの絶縁部の少なくとも一部が、前記第１端子に埋没しており、前記露出している第２集電体シートの導電部および第１集電体シートの絶縁部の少なくとも一部が、前記第２端子に埋没している電気化学素子（以下、電気化学素子Ｗという）に関する。
【００１３】
電気化学素子ＺおよびＷにおいては、前記第１側面と前記第２側面とを、互いに前記極板群の反対側に位置させることができる。
電気化学素子ＺおよびＷにおいては、前記第１側面に、前記第１端子と前記第２電極とを絶縁するための第１絶縁材料部を設け、前記第２側面に、前記第２端子と前記第１電極とを絶縁するための第２絶縁材料部を設けることができる。
電気化学素子ＺおよびＷにおいては、前記第１側面および前記第２側面以外の前記極板群の側面に、絶縁材料を配することができる。
【００１４】
電気化学素子ＺおよびＷにおいては、前記各集電体シートの第１端部および第２端部を含む周縁部を、前記電極合剤層の未塗工部とし、前記第１端子または第２端子との接続位置以外の周縁部は絶縁部とすることができる。
電気化学素子ＺおよびＷにおいては、前記第１側面および前記第２側面以外の前記極板群の側面に、前記第１集電体シートの絶縁部の露出部および前記第２集電体シートの絶縁部の露出部を配することができる。
電気化学素子ＺおよびＷにおいては、前記極板群が、前記第１側面および前記第２側面以外に、前記第１集電体シートの絶縁部の露出部および／または前記第２集電体シートの絶縁部の露出部が配されている側面を有することができる。
【００１６】
本発明には、例えば、以下の電気化学素子が含まれる。
第１電極と第２電極とをセパレータを介して捲回した極板群を有する電気化学素子であって、前記第１電極は、導電部と絶縁部とを有する第１集電体シートおよびこれに担持された少なくとも１つの第１電極合剤層からなり、前記第２電極は、導電部と絶縁部とを有する第２集電体シートおよびこれに担持された少なくとも１つの第２電極合剤層からなり、前記各集電体シートの第１端部および第２端部は、前記電極合剤層の未塗工部であり、前記第１端部および前記第２端部においては、それぞれ前記導電部および前記絶縁部が露出しており、前記露出している第１集電体シートの導電部および第２集電体シートの絶縁部が、前記極板群の第１底面において第１端子と接続され、前記露出している第２集電体シートの導電部および第１集電体シートの絶縁部が、前記極板群の第２底面において第２端子と接続され、前記露出している第１集電体シートの導電部および第２集電体シートの絶縁部の少なくとも一部が、前記第１端子に埋没しており、前記露出している第２集電体シートの導電部および第１集電体シートの絶縁部の少なくとも一部が、前記第２端子に埋没している電気化学素子（以下、電気化学素子ａという）。
【００１７】
第１電極と第２電極とをセパレータを介して捲回した極板群を有する電気化学素子であって、前記第１電極は、導電部と絶縁部とを有する第１集電体シートおよびこれに担持された少なくとも１つの第１電極合剤層からなり、前記第２電極は、導電部と絶縁部とを有する第２集電体シートおよびこれに担持された少なくとも１つの第２電極合剤層からなり、前記各集電体シートの第１端部および第２端部は、前記電極合剤層の未塗工部であり、前記第１端部および前記第２端部においては、それぞれ前記導電部および前記絶縁部が露出しており、前記露出している第１集電体シートの導電部および第２集電体シートの絶縁部が、前記極板群の第１底面において第１端子と接続され、前記露出している第２集電体シートの導電部および第１集電体シートの絶縁部が、前記極板群の第２底面において第２端子と接続され、前記第１底面には、前記第１端子と前記第２電極とを絶縁するための第１絶縁材料部が設けられており、前記第２底面には、前記第２端子と前記第１電極とを絶縁するための第２絶縁材料部が設けられており、前記露出している第１集電体シートの導電部および第２集電体シートの絶縁部の少なくとも一部が、前記第１端子に埋没しており、前記露出している第２集電体シートの導電部および第１集電体シートの絶縁部の少なくとも一部が、前記第２端子に埋没している電気化学素子（以下、電気化学素子ｂという）。
【００１８】
複数の第１電極と複数の第２電極とをセパレータを介して交互に積層した極板群を有する電気化学素子であって、前記複数の第１電極は、それぞれ導電部と絶縁部とを有する第１集電体シートおよびこれに担持された少なくとも１つの第１電極合剤層からなり、前記複数の第２電極は、それぞれ導電部と絶縁部とを有する第２集電体シートおよびこれに担持された少なくとも１つの第２電極合剤層からなり、前記各集電体シートの第１端部および第２端部は、前記電極合剤層の未塗工部であり、前記第１端部および前記第２端部においては、それぞれ前記導電部および前記絶縁部が露出しており、前記露出している第１集電体シートの導電部および第２集電体シートの絶縁部が、前記極板群の第１側面において第１端子と接続され、前記露出している第２集電体シートの導電部および第１集電体シートの絶縁部が、前記極板群の第２側面において第２端子と接続され、前記露出している第１集電体シートの導電部および第２集電体シートの絶縁部の少なくとも一部が、前記第１端子に埋没しており、前記露出している第２集電体シートの導電部および第１集電体シートの絶縁部の少なくとも一部が、前記第２端子に埋没している電気化学素子（以下、電気化学素子ｃという）。
【００１９】
複数の第１電極と複数の第２電極とをセパレータを介して交互に積層した極板群を有する電気化学素子であって、前記複数の第１電極は、それぞれ導電部と絶縁部とを有する第１集電体シートおよびこれに担持された少なくとも１つの第１電極合剤層からなり、前記複数の第２電極は、それぞれ導電部と絶縁部とを有する第２集電体シートおよびこれに担持された少なくとも１つの第２電極合剤層からなり、前記各集電体シートの第１端部および第２端部は、前記電極合剤層の未塗工部であり、前記第１端部および前記第２端部においては、それぞれ前記導電部および前記絶縁部が露出しており、前記露出している第１集電体シートの導電部および第２集電体シートの絶縁部が、前記極板群の第１側面において第１端子と接続され、前記露出している第２集電体シートの導電部および第１集電体シートの絶縁部が、前記極板群の第２側面において第２端子と接続され、前記第１側面には、前記第１端子と前記第２電極とを絶縁するための第１絶縁材料部が設けられており、前記第２側面には、前記第２端子と前記第１電極とを絶縁するための第２絶縁材料部が設けられており、前記露出している第１集電体シートの導電部および第２集電体シートの絶縁部の少なくとも一部が、前記第１端子に埋没しており、前記露出している第２集電体シートの導電部および第１集電体シートの絶縁部の少なくとも一部が、前記第２端子に埋没している電気化学素子（以下、電気化学素子ｄという）。
【００２０】
複数の第１電極と複数の第２電極とをセパレータを介して交互に積層した極板群を有する電気化学素子であって、前記複数の第１電極は、それぞれ導電部と絶縁部とを有する第１集電体シートおよびこれに担持された少なくとも１つの第１電極合剤層からなり、前記複数の第２電極は、それぞれ導電部と絶縁部とを有する第２集電体シートおよびこれに担持された少なくとも１つの第２電極合剤層からなり、前記各集電体シートの第１端部および第２端部を含む周縁部は、前記電極合剤層の未塗工部であり、前記第１端部においては、前記導電部が露出しており、前記第１端部以外の端部においては、前記絶縁部が露出しており、前記露出している第１集電体シートの導電部および第２集電体シートの絶縁部が、前記極板群の第１側面において第１端子と接続され、前記露出している第２集電体シートの導電部および第１集電体シートの絶縁部が、前記極板群の第２側面において第２端子と接続され、前記露出している第１集電体シートの絶縁部が、前記極板群の前記第１側面以外の全側面に配され、前記露出している第２集電体シートの絶縁部が、前記極板群の前記第２側面以外の全側面に配され、前記露出している第１集電体シートの導電部および第２集電体シートの絶縁部の少なくとも一部が、前記第１端子に埋没しており、前記露出している第２集電体シートの導電部および第１集電体シートの絶縁部の少なくとも一部が、前記第２端子に埋没している電気化学素子（以下、電気化学素子ｅという）。
【００２１】
複数の第１電極と複数の第２電極とをセパレータを介して交互に積層した極板群を有する電気化学素子であって、前記複数の第１電極は、それぞれ導電部と絶縁部とを有する第１集電体シートおよびこれに担持された少なくとも１つの第１電極合剤層からなり、前記複数の第２電極は、それぞれ導電部と絶縁部とを有する第２集電体シートおよびこれに担持された少なくとも１つの第２電極合剤層からなり、前記各集電体シートの第１端部および第２端部を含む周縁部は、前記電極合剤層の未塗工部であり、前記第１端部においては、前記導電部が露出しており、前記第１端部以外の端部においては、前記絶縁部が露出しており、前記露出している第１集電体シートの導電部および第２集電体シートの絶縁部が、前記極板群の第１側面において第１端子と接続され、前記露出している第２集電体シートの導電部および第１集電体シートの絶縁部が、前記極板群の第２側面において第２端子と接続され、前記露出している第１集電体シートの絶縁部が、前記極板群の前記第１側面以外の全側面に配され、前記露出している第２集電体シートの絶縁部が、前記極板群の前記第２側面以外の全側面に配され、前記第１側面には、前記第１端子と前記第２電極とを絶縁するための第１絶縁材料部が設けられており、前記第２側面には、前記第２端子と前記第１電極とを絶縁するための第２絶縁材料部が設けられており、前記露出している第１集電体シートの導電部および第２集電体シートの絶縁部の少なくとも一部が、前記第１端子に埋没しており、前記露出している第２集電体シートの導電部および第１集電体シートの絶縁部の少なくとも一部が、前記第２端子に埋没している電気化学素子（以下、電気化学素子ｆという）。
【００２２】
【発明の実施の形態】
参考形態
本参考形態に係る（ａ）少なくとも１つの第１電極、（ｂ）少なくとも１つの第２電極、および（ｃ）第１電極と第２電極との間に介在するセパレータからなる極板群を有する電気化学素子は、前記第１電極（ａ）が、第１集電体シートおよびこれに担持された少なくとも１つの第１電極合剤層からなり、前記第２電極（ｂ）が、第２集電体シートおよびこれに担持された少なくとも１つの第２電極合剤層からなり、前記第１集電体シートの少なくとも１つの端部が、前記第１電極合剤層の未塗工部であり、前記第２集電体シートの少なくとも１つの端部が、前記第２電極合剤層の未塗工部であり、前記第１集電体シートの未塗工部が、前記極板群の第１側面において、第１端子と接続され、前記第２集電体シートの未塗工部が、前記極板群の第２側面において、第２端子と接続され、前記第１集電体シートの未塗工部の少なくとも一部が、前記第１端子に埋没しており、前記第２集電体シートの未塗工部の少なくとも一部が、前記第２端子に埋没している点に特徴を有する。
【００２３】
各集電体シートの未塗工部が各端子に埋没していることから、例えば、極板自体を端子に埋没させた従来の電気化学素子とは異なり、電極合剤層の導電性や集電体シートの厚さに関わらず、高い集電性能を確保できる。そして、突出させた同一極性の極板の芯材と板状の集電板とを接合する場合のように、芯材と集電板との接触面積を充分に確保できないという問題も生じない。
【００２４】
第１側面と第２側面とは、電気化学素子の構造の簡略化および製造法の簡易化の観点から、互いに極板群の反対側に位置することが好ましい。例えば、複数の略四角形の極板からなる積層型の極板群の場合には、２対の平行な側面のうちの一対の各々において、第１端子と第１集電体シートの未塗工部もしくは第２端子と第２集電体シートの未塗工部が接続されることが好ましい。長尺の極板からなる捲回型の極板群の場合には、円筒形の極板群の上下底面の各々において、第１端子と第１集電体シートの未塗工部もしくは第２端子と第２集電体シートの未塗工部が接続されることが好ましい。
【００２５】
実施の形態１
本実施形態に係る（ａ）少なくとも１つの第１電極、（ｂ）少なくとも１つの第２電極、および（ｃ）第１電極と第２電極との間に介在するセパレータからなる極板群を有する電気化学素子は、前記第１電極（ａ）が、導電部と絶縁部とを有する第１集電体シートおよびこれに担持された少なくとも１つの第１電極合剤層からなり、前記第２電極（ｂ）が、導電部と絶縁部とを有する第２集電体シートおよびこれに担持された少なくとも１つの第２電極合剤層からなり、前記各集電体シートの第１端部および第２端部が、前記電極合剤層の未塗工部であり、前記第１端部および前記第２端部においては、それぞれ前記導電部および前記絶縁部が露出しており、前記露出している第１集電体シートの導電部および第２集電体シートの絶縁部が、前記極板群の第１側面において第１端子と接続され、前記露出している第２集電体シートの導電部および第１集電体シートの絶縁部が、前記極板群の第２側面において第２端子と接続され、前記露出している第１集電体シートの導電部および第２集電体シートの絶縁部の少なくとも一部が、前記第１端子に埋没しており、前記露出している第２集電体シートの導電部および第１集電体シートの絶縁部の少なくとも一部が、前記第２端子に埋没している点に特徴を有する。
【００２６】
図１に、本実施形態に係る電気化学素子の積層型極板群の縦断面図を示す。
この極板群１０は、交互に積層された複数の第１電極１５ａと複数の第２電極１５ｂからなり、第１電極１５ａと第２電極１５ｂとの間には、セパレータ１６が介在している。第１電極１５ａは、第１集電体シート１３ａおよび２つの第１電極合剤層１４ａからなり、第１集電体シート１３ａは、樹脂シート１１ａおよびその両面に設けられた所定の形状パターンを有する導電層１２ａからなる。すなわち、第１集電体シート１３ａは、導電層の形状パターンに応じて導電部と絶縁部とを有する。
【００２７】
図１においては、樹脂シートの一端部１１ｘを除く全面もしくは端部１１ｘと図１の紙面裏表に位置する端部を除く全面に導電層が設けられている。導電層の上には、第１電極合剤層が設けられている。図１の第１集電体シートにおいては、導電層を有さない樹脂シートの端部１１ｘもしくは端部１１ｘと図１の紙面裏表に位置する端部が絶縁部として機能する。端部１１ｘの反対側に位置する導電層の端部１２ｘには、導電層の露出部が残されている。
【００２８】
樹脂シートの厚さは、例えば０．５〜５００μｍであることが好ましい。また、導電層の厚さは、０．０１〜１００μｍであることが好ましい。第１電極合剤層の厚さは、特に限定されないが、例えば１〜１０００μｍであることが好ましい。
【００２９】
樹脂シートとしては、例えば、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリメチルペンテンなどのオレフィン系ポリマー、ポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート、ポリシクロヘキシレンジメチレンテレフタレート、ポリアリレートなどのエステル系ポリマー、ポリフェニレンサルファィドなどのチオエーテル系ポリマー、ポリスチレンなどの芳香族ビニル系ポリマー、ポリイミド、アラミド樹脂などの窒素含有ポリマー、ポリ４フッ化エチレン、ポリフッ化ビニリデンなどのフッ素ポリマーなどを用いることができる。これらは単独で用いてもよく、２種以上を組み合わせたコポリマー、ポリマーアロイ、ポリマーブレンドなどを用いてもよい。
【００３０】
平坦な表面を有する通常の樹脂シートを用いてもよく、穿孔体、ラス体、多孔質体、ネット、発泡体、織布、不織布などを用いてもよい。表面に凹凸を有する樹脂シートを用いることもできる。
【００３１】
導電層には、構成された電池において化学変化を起こさない電子伝導体を特に限定なく用いることができる。第１電極が正極である場合には、例えば、ステンレス鋼、アルミニウム、アルミニウム合金、チタン、炭素などを用いることができ、特に、アルミニウム、アルミニウム合金などが好ましい。第１電極が負極である場合には、例えば、ステンレス鋼、ニッケル、銅、銅合金、チタンなどを用いることができ、特に、銅、銅合金などが好ましい。
【００３２】
導電層は、例えば導電性材料を樹脂シートに蒸着させることで形成することができるが、他の方法で形成してもよい。所定の形状パターンの蒸着膜が形成されるように、樹脂シートに所定形状の開口部を有するマスクを被せてから蒸着を行うことが好ましい。
【００３３】
図１の極板群には、２種類の第２電極１５ｂ、１５ｂ’が含まれている。
２つの第１電極１５ａで挟持されている内部の第２電極１５ｂは、極板群における配置が逆であること以外、第１電極１５ａと同様の構造を有する。すなわち、内部の第２電極１５ｂは、第２集電体シート１３ｂおよび２つの第２電極合剤層１４ｂからなり、第２集電体シート１３ｂは、樹脂シート１１ｂおよびその両面に設けられた所定の形状パターンを有する導電層１２ｂからなる。第２集電体シートは、導電層の形状パターンに応じた導電部と絶縁部とを有する。
図１の第２集電体シートにおいては、導電層を有さない樹脂シートの端部１１ｙもしくは端部１１ｙと図１の紙面裏表に位置する端部が絶縁部として機能する。端部１１ｙの反対側に位置する導電層の端部１２ｙには、導電層の露出部が残されている。
【００３４】
最外部の２つの第２電極１５ｂ’は、樹脂シート１１ｂの両面ではなく、片面に導電層１２ｂと第２電極合剤層１４ｂが設けられていること以外、内部の第２電極と同様の構造を有する。
【００３５】
第１集電体シートの導電層の露出部は、前記極板群の第１側面（図１左側）に配されており、その反対側の絶縁部は、前記極板群の第２側面（図１右側）に配されている。図１では、第１側面と前記第２側面とが、互いに前記極板群の反対側に位置しているが、側面の配置はこれに限定されるわけではない。一方、第２集電体シートの導電層の露出部は、前記極板群の第１側面に配されており、その反対側の絶縁部は、前記極板群の第２側面に配されている。
【００３６】
図１では、同様の構造を有する第１電極と第２電極とが、互いに逆向きに配置されている。従って、第１集電体シートの導電層の露出部は、第２集電体シートの絶縁部と隣接し、第２集電体シートの導電層の露出部は、第１集電体シートの絶縁部と隣接している。このような配置であれば、第１電極と第２電極との短絡を防止することが容易である。複数の第１集電体シートまたは第２集電体シートの導電層の露出部を互いに接続し、並列接続の高容量電池を得ることも容易である。ただし、短絡を確実に防止する観点からは、幅０．００１ｍｍ以上、好ましくは０．１ｍｍ以上の絶縁部を電極に設けることが好ましい。
【００３７】
図１に示されるように、露出している集電体シートの導電部の少なくとも一部を埋没させた第１端子１７ａもしくは第２端子１７ｂを得る方法は、特に限定されないが、例えば、半溶融状態の導電性微粒子を極板群の第１側面もしくは第２側面に吹き付けることにより、形成することができる。導電性材料の被膜の厚さは、例えば０．０１〜１ｍｍ程度で十分である。
【００３８】
良好な集電状態を得るためには、露出している集電体シートの導電部が第１端子もしくは第２端子の内部に、できるだけ深くまで埋没していることが好ましく、０．００１〜１ｍｍの深さまで埋没していることが好ましく、０．０１〜１ｍｍの深さまで埋没していることが、さらに好ましい。半溶融状態の導電性微粒子を極板群の第１側面もしくは第２側面に吹き付ける方法以外に、導電性ペーストの塗布やメッキなどの方法を用いることもできる。
【００３９】
第１側面および第２側面には、それぞれ第１端子と第２電極とを絶縁するための第１絶縁材料部１８ａおよび第２端子と第１電極とを絶縁するための第２絶縁材料部１８ｂを設けることが好ましい。第１側面には、第２集電体シートの絶縁部が配され、第２側面には、第１集電体シートの絶縁部が配されているため、絶縁材料部を設けなくても短絡を防止することは容易であるが、絶縁材料部を設けることで二次電池の信頼性は大幅に向上する。絶縁材料部の厚さは、特に限定されないが、０．００１ｍｍ以上、さらには０．０１ｍｍ以上であることが好ましい。絶縁材料部を形成する方法は、特に限定されないが、例えばスクリーン印刷法により、ペースト状もしくは液状の絶縁材料を所定位置に塗布することにより、形成することができる。また、フィルム状もしくはテープ状の絶縁材料を所定位置に貼り付けたりすることにより、絶縁材料部を形成することができる。
【００４０】
絶縁材料部に用いる絶縁材料としては、樹脂、ガラス組成物、セラミックスなどが挙げられる。また、織布や不織布に樹脂を含浸させた複合物などを用いることもできる。樹脂には、熱可塑性樹脂を用いてもよく、熱硬化性樹脂を用いてもよい。熱硬化性樹脂を用いる場合には、樹脂の塗膜を加熱して硬化させる工程を要する。
【００４１】
絶縁材料部に用いることのできる樹脂としては、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリメチルペンテンなどのオレフィン系ポリマー、ポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート、ポリシクロヘキシレンジメチレンテレフタレート、ポリアリレート、ポリカーボネートなどのエステル系ポリマー、ポリエチレンオキシド、ポリプロピレンオキシド、ポリアセタール、ポリフェニレンエーテル、ポリエーテルエーテルケトン、ポリエーテルイミドなどのエーテル系ポリマー、ポリスルホン、ポリエーテルスルホンなどのスルホン系ポリマー、ポリアクリロニトリル、ＡＳ樹脂、ＡＢＳ樹脂などのアクリロニトリル系ポリマー、ポリフェニレンサルファィドなどのチオエーテル系ポリマー、ポリスチレンなどの芳香族ビニル系ポリマー、ポリイミド、アラミド樹脂などの窒素含有ポリマー、ポリ４フッ化エチレン、ポリフッ化ビニリデンなどのフッ素ポリマー、ポリメタクリル酸メチルなどのアクリル系ポリマーなどを用いることができる。これらは単独で用いてもよく、２種以上を組み合わせたコポリマー、ポリマーアロイ、ポリマーブレンドなどを用いてもよい。また、加熱やＵＶ照射により重合固化して得られるポリマーを用いてもよい。
【００４２】
図１では、第１電極合剤層よりも第２電極合剤層の方が、大きな面積を有している。リチウムイオン二次電池の場合、第１電極合剤層を正極とし、第２電極合剤層を負極とするこのような構造を採用することが好ましい。一方、第１電極合剤層を負極とし、第２電極合剤層を正極とする場合には、第２電極合剤層よりも第１電極合剤層の面積を大きくすることが好ましい。
【００４３】
上記のような極板群は、多くの場合、電解液とともに所定のケースに収容して用いられる。電解液は、電池の種類に応じて異なるが、リチウムイオン二次電池の場合には、非水溶媒にリチウム塩を溶解させて調製した電解液が用いられる。
ケースの形状、材質などは特に限定されない。
【００４４】
次に、上記のような積層型極板群の製造法の一例について、図２を参照しながら説明する。
（イ）第１電極の作製
所望数の集電体シートを与え得る大きさの樹脂シート２１ａを準備する。次いで、樹脂シート２１ａの両面の同じ位置に、複数の所定の形状パターンの導電層を設ける。例えば、所定形状の導電層を、図２に示すように複数行、複数列に樹脂シート上に形成する。このような導電層は、樹脂シートにマトリックス状の開口部を有するマスクを被せ、開口部から露出する樹脂シート部分に金属を蒸着させることにより得ることができる。
【００４５】
樹脂シート２１ａには、電極２つ分の大きさの導電層を複数個形成する。すなわち２ｎ個の電極を得ようとするときには、樹脂シートに片面あたりｎ個の導電層を形成する。次に、各導電層の上に、第１電極合剤層２２ａを２つずつ形成する。２つの第１電極合剤層の間には、合剤を有さない導電層の露出部２３ａを残しておく。
【００４６】
第１電極合剤層は、第１電極合剤からなるペーストを、導電層の中央部を除く全面に塗工することにより形成される。塗工方法は特に限定されないが、スクリーン印刷、パターン塗工などを採用することが好ましい。このとき合剤からなるペーストが塗工されなかった導電層の露出部は、極板群の構成後には、第１端子との接続部２４ａとなる。図２には、３行３列の電極合剤層が描かれているが、通常はより大きな集電体シート上に、より多くの導電層と電極合剤層が形成される。第１電極合剤は、第１電極の活物質、導電材、結着剤などを、分散媒と混合することにより調製される。その後、ペーストの塗膜を乾燥し、乾燥後の塗膜をローラで圧延して、合剤密度が高められる。
【００４７】
第１電極がリチウムイオン二次電池の正極である場合、活物質としては、例えば、リチウム含有遷移金属酸化物を好ましく用いることができる。リチウム含有遷移金属酸化物としては、例えば、ＬｉxＣｏＯz、ＬｉxＮｉＯz、ＬｉxＭｎＯz、ＬｉxＣｏyＮｉ1-yＯz、ＬｉxＣｏfＶ1-fＯz、ＬｉxＮｉ1-yＭyＯz（Ｍ＝Ｔｉ、Ｖ、Ｍｎ、Ｆｅ）、ＬｉxＣｏaＮｉbＭcＯz（Ｍ＝Ｔｉ、Ｍｎ、Ａｌ、Ｍｇ、Ｆｅ、Ｚｒ）、ＬｉxＭｎ2Ｏ4、ＬｉxＭｎ2(1-y)Ｍ2yＯ4（Ｍ＝Ｎａ、Ｍｇ、Ｓｃ、Ｙ、Ｆｅ、Ｃｏ、Ｎｉ、Ｔｉ、Ｚｒ、Ｃｕ、Ｚｎ、Ａｌ、Ｐｂ、Ｓｂ）などを挙げることができる。ただし、ｘ値は電池の充放電により、０≦ｘ≦１．２の範囲で変化する。また、０≦ｙ≦１、０．９≦ｆ≦０．９８、１．９≦ｚ≦２．３、ａ＋ｂ＋ｃ＝１、０≦ａ≦１、０≦ｂ≦１、０≦ｃ＜１である。これらは単独で用いてもよく、２種以上を組み合わせて用いてもよい。
【００４８】
第１電極がリチウムイオン二次電池の負極である場合、活物質としては、例えば、リチウム、リチウム合金、金属間化合物、炭素材料、リチウムイオンを吸蔵・放出可能な有機化合物や無機化合物、金属錯体、有機高分子化合物などを好ましく用いることができる。これらは単独で用いてもよく、２種以上を組み合わせて用いてもよい。炭素材料としては、コークス、熱分解炭素、天然黒鉛、人造黒鉛、メソカーボンマイクロビーズ、黒鉛化メソフェーズ小球体、気相成長炭素、ガラス状炭素、炭素繊維（ポリアクリロニトリル系、ピッチ系、セルロース系、気相成長系）、不定形炭素、有機化合物焼成体などが挙げられる。これらのうちでは、特に、天然黒鉛や人造黒鉛が好ましい。
【００４９】
導電材には、例えば、アセチレンブラックなどのカーボンブラック、黒鉛などが用いられる。また、結着剤には、例えば、ポリフッ化ビニリデン、ポリテトラフルオロエチレンなどのフッ素樹脂、アクリル系樹脂、スチレンブタジエンゴム、エチレンプロピレンターポリマーなどを用いることができる。
【００５０】
極板群において第２集電体シートの導電層の露出部と隣接することになる第１電極合剤層の周縁部、すなわち極板群の第２側面に配されることになる第１電極合剤層の周縁部に沿って絶縁材料を塗工する。ここでもパターン塗工を行うことが好ましい。このような絶縁材料の塗工は必ずしも必要ではなく、任意に行えばよいが、絶縁材料を塗工した方が短絡の可能性を低減することができる。第１電極合剤層の周縁部のその他の部分にも、絶縁材料を被覆してもよいが、第１端子との接続部となる導電層の露出部は残しておく。図１のような極板群を得る場合には、少なくとも極板群の第２側面に配されることになる第１電極合剤層の周縁部に絶縁材料を塗工する。塗工された絶縁材料は、極板群において、第１絶縁材料部を形成する。
【００５１】
（ロ）第２電極の作製
両面に第２電極合剤層を有する第２電極は、第１電極と同様の方法で作製することができる。すなわち、所望数の集電体シートを与え得る大きさの樹脂シート２１ｂの両面の同じ位置に、複数の所定の形状パターンの導電層を設け、各導電層の上に、第２電極合剤層２２ｂを２つずつ形成する。２つの第２電極合剤層の間には、合剤を有さない導電層の露出部２３ｂを残しておく。このとき合剤からなるペーストが塗工されなかった導電層の露出部は、極板群の構成後には、第２端子との接続部２４ｂとなる。片面だけに第２電極合剤層を有する第２電極についても、他方の面に導電層、第２電極合剤層および絶縁材料を設けないこと以外、上記と同様の方法で作製する。
【００５２】
（ハ）極板群の作製
作製された複数の第１電極からなる集合体と複数の第２電極からなる集合体とを、セパレータを介して積層する。このとき、第１電極の第１電極合剤層２２ａと第２電極の第２電極合剤層２２ｂとを互いに対面させ、第１電極における導電層の露出部２３ａおよび絶縁材料を、それぞれ第２電極における絶縁材料および導電層の露出部２３ｂと対面させる。両最外面には、片面だけに第２電極合剤層を有する一対の第２電極を配し、これらで内側の電極を挟持し、全体をプレスすると、複数の極板スタックからなる集合体が得られる。
【００５３】
セパレータには、ポリエチレン、ポリプロピレンなどのオレフィン系ポリマーやガラス繊維などからなる織布や不織布を用いることができる。固体電解質やゲル電解質をセパレータとして用いることもできる。固体電解質には、例えば、ポリエチレンオキサイド、ポリプロピレンオキサイドなどをマトリックス材料として用いることができる。ゲル電解質としては、例えば、後述の非水電解液をポリマー材料からなるマトリックスに保持させたものを用いることができる。マトリックスを形成するポリマー材料には、ポリエチレンオキサイド、ポリプロピレンオキサイド、ポリフッ化ビニリデン、フッ化ビニリデンとヘキサフルオロプロピレンとのコポリマーなどを用いることができる。これらは単独で用いてもよく、２種以上を組み合わせて用いてもよい。これらのうちでは、特に、フッ化ビニリデンとヘキサフルオロプロピレンとのコポリマー、ポリフッ化ビニリデンとポリエチレンオキサイドとの混合物を用いることが好ましい。
【００５４】
複数の極板スタックからなる集合体は、極板スタック毎に分割する。第１電極および第２電極は、図２に示す矢印方向に沿って切断される。導電層の露出部は、切断によって端子との接続部２４ａ、２４ｂを形成し、その反対側の樹脂シートの露出部は、切断によって絶縁部２５ａ、２５ｂを形成する。
【００５５】
従来から一般的に用いられている金属箔を集電体シートとして用いて上記のような方法を適用すると、切断時に生じる金属バリが問題となる。金属バリは、セパレータを突き破り、内部短絡を引き起こす大きな原因となる。そこで、金属バリの発生を防ぐことが重要となるが、金属バリを生じることなく金属箔を切断することは著しく困難である。一方、樹脂シートからなる集電体シートを用いる場合、切断面のほとんどが樹脂で占められているため、金属バリを生じることがない。そのため電気化学素子の信頼性は大幅に向上する。
【００５６】
第１集電体シートの導電層の露出部と第２集電体シートの絶縁部とが交互に配列する第１側面を、導電性材料の被膜で被覆すれば、第１端子が得られる。例えば、溶融もしくは半溶融状態の金属微粒子を第１側面に吹き付けることにより、第１側面を金属被膜で被覆することができる。こうして形成された金属被膜には、自動的に第１集電体シートの導電層の露出部が埋設される。第１側面に配された第２電極合剤層の端面には、絶縁材料が塗工されているため、金属被膜と第２電極との短絡は起こらない。第２集電体シートの導電層の露出部と第１集電体シートの絶縁部とが交互に配列する第２側面も、上記と同様に金属被膜で被覆することにより、第２端子を得ることができる。極板群の他の側面は、そのままの状態でもよいが、絶縁材料で被覆することが好ましい。
【００５７】
第１端子もしくは第２端子が正極端子となる場合には、金属微粒子としてアルミニウム粉末を用いることが好ましい。また、第１端子もしくは第２端子が負極端子となる場合には、金属微粒子として銅粉末を用いることが好ましい。
【００５８】
図３に示されるような複数の第１電極からなる集合体と複数の第２電極からなる集合体を用いて、極板群の集合体を得ることもできる。このような第１電極からなる集合体を得る場合、所望数の集電体シートを与え得る大きさの樹脂シート３１ａの両面の同じ位置に、複数列の帯状の導電層を形成する。このような導電層は、樹脂シートに帯状の開口部を有するマスクを被せ、開口部から露出する樹脂シート部分に金属を蒸着させることにより得ることができる。ここでも樹脂シート３１ａには、電極合剤層２列分の大きさの導電層を複数列形成する。すなわち２ｎ列の電極合剤層を得ようとするときには、樹脂シートに片面あたりｎ列の導電層を形成する。
【００５９】
各帯状導電層の上には、帯状の第１電極合剤層３２ａを２列ずつ形成する。２列の帯状第１電極合剤層３２ａの間には、合剤を有さない導電層の露出部３３ａを残しておく。帯状の第１電極合剤層３２ａは、上記と同様の第１電極合剤からなるペーストを、導電層の中央部を除く全面に塗工することにより形成される。塗工方法は積層型極板群の場合と同様である。ペーストが塗工されていない導電層の露出部３３ａは第１端子との接続部３４ａとなる。
【００６０】
第２電極からなる集合体を得る場合にも、所望数の集電体シートを与え得る大きさの樹脂シート３１ｂの両面の同じ位置に、複数列の帯状の導電層を設け、各導電層の上に、帯状の第２電極合剤層３２ｂを２列ずつ形成する。２列の帯状の第２電極合剤層の間には、合剤を有さない導電層の露出部３３ｂを残しておく。ペーストが塗工されていない導電層の露出部は第２端子との接続部３４ｂとなる。
【００６１】
このような極板群の集合体を、図３に示す矢印方向に沿って極板スタックごとに分割すると、導電層の露出部は、切断によって端子との接続部３４ａ、３４ｂを形成し、その反対側の樹脂シートの露出部は、切断によって絶縁部３５ａ、３５ｂを形成する。こうして得られた極板スタックの４つの側面においては、各集電体シートの端部とセパレータの端部とが面一に配されているが、第１側面と第２側面においては、異なる極性の電極の導電部同士が各側面において対面することはない。他の側面には、電極合剤層の断面が露出することになるが、これらの側面は、絶縁材料で被覆することにより、短絡を防止することができる。
【００６２】
得られた極板群は、必要に応じて所定形状のケースに所定の電解液とともに収容される。ケースには、例えば、ステンレス鋼板、アルミニウム板などを所定形状に加工したもの、両面に樹脂被膜を有するアルミニウム箔（アルミニウムラミネートシート）、樹脂ケースなどが用いられる。電気化学素子が、例えばリチウムイオン二次電池の場合、電解液には、非水溶媒にリチウム塩を溶解させたものが用いられる。電解液におけるリチウム塩濃度は、例えば０．５〜１．５ｍｏｌ／Ｌとすることが好ましい。
【００６３】
非水溶媒には、エチレンカーボネート、プロピレンカーボネート、ブチレンカーボネート、ビニレンカーボネートなどの環状カーボネート、ジメチルカーボネート、ジエチルカーボネート、エチルメチルカーボネート、エチルプロピルカーボネート、メチルプロピルカーボネート、メチルイソプロピルカーボネート、ジプロピルカーボネートなどの非環状カーボネート、蟻酸メチル、酢酸メチル、プロピオン酸メチル、プロピオン酸エチルなどの脂肪族カルボン酸エステル、γ−ブチロラクトン、γ−バレロラクトンなどのγ−ラクトン、１，２−ジメトキシエタン、１，２−ジエトキシエタン、エトキシメトキシエタンなどの非環状エーテル、テトラヒドロフラン、２−メチル−テトラヒドロフランなどの環状エーテル、ジメチルスルホキシド、１，３−ジオキソラン、リン酸トリメチル、リン酸トリエチル、リン酸トリオクチルなどのアルキルリン酸エステルやそれらのフッ化物などを用いることができる。これらは複数種を組み合わせて用いることが好ましい。特に、環状カーボネートと非環状カーボネートを含む混合物、環状カーボネートと非環状カーボネートと脂肪族カルボン酸エステルを含む混合物などが好ましい。
【００６４】
リチウム塩には、ＬｉＰＦ6、ＬｉＢＦ4、ＬｉＣｌＯ4、ＬｉＡｌＣｌ4、ＬｉＳｂＦ6、ＬｉＳＣＮ、ＬｉＣｌ、ＬｉＣＦ3ＳＯ3、ＬｉＣＦ3ＣＯ2、ＬｉＡｓＦ6、ＬｉＮ（ＣＦ3ＳＯ2）2、Ｌｉ2Ｂ10Ｃｌ10、ＬｉＮ（Ｃ2Ｆ5ＳＯ2）2、ＬｉＰＦ3（ＣＦ3）3、ＬｉＰＦ3（Ｃ2Ｆ5）3などを用いることができる。これらは単独で用いてもよく、２種以上を組み合わせて用いてもよいが、少なくともＬｉＰＦ６を用いることが好ましい。
【００６５】
上記のような製造法によれば、例えば、縦１〜３００ｍｍ、幅１〜３００ｍｍ、厚さ０．０１〜２０ｍｍの範囲であれば、任意の大きさの極板群を効率よく製造することができる。
【００６６】
次に、図４に示すような捲回型極板群の製造法の一例について説明する。図４は、第１電極を中心に描かれた捲回型極板群の部分的な概念図であり、さらに外周側の合剤層や極板等は省略されている。
（イ）第１電極の作製
捲回型極板群に用いる第１電極は、帯状の形状を有すること以外、積層型極板群に用いる第１電極と同様の構造を有する。第１電極の製造法は積層型の場合とほぼ同様である。例えば、図３に示したのと同様の第１電極からなる集合体を作製し、上記と同様に、極板群の第２側面に配されることになる第１電極合剤層の周縁部に沿って絶縁材料を塗工する。この部分は、極板群において、第２集電体シートの導電層の露出部と隣接することになる。
（ロ）第２電極の作製
図３に示したのと同様の第２電極からなる集合体を作製する。
【００６７】
（ハ）極板群の作製
第１電極からなる集合体と第２電極からなる集合体とを、セパレータ４０を介して捲回する。このとき帯状の第１電極合剤層３２ａと第２電極合剤層３２ｂとを互いに対面させ、第１電極における導電層の露出部および絶縁材料を、それぞれ第２電極における絶縁材料および導電層の露出部と対面させる。このようにすれば、交互に逆向きに配列した複数の捲回型極板群からなる長尺筒状の集合体が得られる。
【００６８】
長尺筒状の集合体は、極板群ごとに分割する。こうして得られた極板群の一方の側面（底面）には、第１集電体シートの導電層の露出部と第２集電体シートの絶縁部とが交互に、同心円状に配列している。他方の側面（底面）には、第２集電体シートの導電層の露出部と第１集電体シートの絶縁部とが交互に、同心円状に配列している。
【００６９】
第１集電体シートの導電層の露出部が配列している底面および第２集電体シートの導電層の露出部が配列している底面を、上記と同様に、それぞれ導電性材料の被膜で被覆することにより、第１端子４１および第２端子４２を形成することができる。第１端子側では、第２電極合剤層の端面に絶縁材料が塗工されているため、導電性材料の被膜と第２電極との短絡は起こらないし、第２端子側では、第１電極合剤層の端面に絶縁材料が塗工されているため、導電性材料の被膜と第１電極との短絡は起こらない。
【００７０】
【実施例】
《実施例１》
本実施例では、以下の要領で積層型のリチウムイオン二次電池を作製した。
（イ）第１電極の作製
横１９８ｍｍ、縦２８２ｍｍ、厚さ７μｍのポリエチレンテレフタレート（以下、ＰＥＴという）のシートを準備した。次いで、マトリックス状の開口部を有するマスクを用いて、ＰＥＴシートの両面の同じ位置に、３行６列に配列する複数の矩形（６５ｍｍ×４６ｍｍ）の銅の蒸着膜を形成した。銅の蒸着膜の厚さは、０．１μｍとした。
【００７１】
活物質の球状黒鉛（黒鉛化メソフェーズ小球体）１００重量部と、結着剤のスチレンブタジエンゴム３重量部と、分散媒である適量のカルボキシメチルセルロース水溶液とを混合することにより、第１電極合剤からなるペーストを調製した。
このペーストを各蒸着膜の中央部を除く全面に塗工した。その結果、各蒸着膜の上に、３２ｍｍ×４６ｍｍの第１電極合剤層が２つずつ形成された。２つの第１電極合剤層の間には、幅１ｍｍの溝状に、電極合剤層を有さない銅の蒸着膜の露出部を残した。その後、ペーストの塗膜を乾燥し、乾燥後の塗膜を厚さ７０μｍになるまでローラで圧延した。
【００７２】
得られた第１電極合剤層の周縁部のうち、蒸着膜の露出部に隣接する部分の反対側の部分に、絶縁材料として、幅０．３ｍｍのポリフッ化ビニリデンを塗工した。こうして両面に６行６列の第１電極合剤層を有する第１電極の集合体を得た。
【００７３】
（ロ）第２電極の作製
両面に第２電極合剤層を有する第２電極を作製した。
横１９８ｍｍ、縦２８２ｍｍ、厚さ７μｍのＰＥＴシートを準備した。次いで、マトリックス状の開口部を有するマスクを用いて、ＰＥＴシートの両面の同じ位置に、３行６列に配列する複数の矩形（６４ｍｍ×４５ｍｍ）のアルミニウムの蒸着膜を形成した。Ａｌ蒸着膜の厚さは、０．１μｍとした。
【００７４】
活物質のコバルト酸リチウム（ＬｉＣｏＯ2）１００重量部と、導電材のアセチレンブラック３重量部と、結着剤のポリフッ化ビニリデン７重量部と、分散媒である適量のカルボキシメチルセルロース水溶液とを混合することにより、第２電極合剤からなるペーストを調製した。このペーストを各蒸着膜の中央部を除く全面に塗工した。その結果、各蒸着膜の上に、３１ｍｍ×４５ｍｍの第２電極合剤層が２つずつ形成された。２つの第２電極合剤層の間には、幅２ｍｍの溝状に、合剤を有さないＡｌの蒸着膜の露出部を残した。その後、ペーストの塗膜を乾燥し、乾燥後の塗膜を厚さ７０μｍになるまでローラで圧延した。
【００７５】
得られた第２電極合剤層の周縁部のうち、蒸着膜の露出部に隣接する部分の反対側の部分に、絶縁材料として、幅０．３ｍｍのポリフッ化ビニリデンを塗工した。こうして両面に６行６列の第２電極合剤層を有する第２電極の集合体を得た。
次に、片面だけに第２電極合剤層を有する第２電極を、他方の面に導電層、第２電極合剤層および絶縁材料を設けないこと以外、上記と同様の方法で作製した。
【００７６】
（ハ）極板群の作製
両面に第１電極合剤層を有する第１電極からなる集合体２つで、両面に第２電極合剤層を有する第２電極からなる集合体１つを、セパレータを介して挟持した。このとき第１電極合剤層と第２電極合剤層とを互いに対面させ、また、第１電極における蒸着膜の露出部およびポリフッ化ビニリデンを、それぞれ第２電極におけるポリフッ化ビニリデンおよび蒸着膜の露出部と対面させた。両最外面に、片面だけに第２電極合剤層を有する一対の第２電極を配し、これらで内側の電極を挟持し、全体をプレスした。その結果、複数の極板スタックからなる集合体が得られた。
【００７７】
切断位置を、第１電極における蒸着膜の露出部の中心、第２電極における蒸着膜の露出部の中心に合わせて、複数の極板スタックからなる集合体を極板スタック毎に分割した。その結果、一連の塗工・積層工程により、一度に３６個もの極板スタックを得ることができた。こうして得られた極板スタックの４つの側面においては、各集電体シートの端部とセパレータの端部とが面一に配されていた。
【００７８】
１つの側面（第１側面）には、第１集電体シートの蒸着膜の露出部と第２集電体シートのＰＥＴの露出部が交互に配列していた。その反対側の第２側面には、第２集電体シートの蒸着膜の露出部と第１集電体シートのＰＥＴの露出部が交互に配列していた。残りの２つの側面には、各集電体シートのＰＥＴの露出部が配列していた。
【００７９】
第１集電体シートの銅の蒸着膜の露出部と第２集電体シートのＰＥＴの露出部とが交互に配列する第１側面に、半溶融状態の銅微粒子を吹き付けた。その結果、第１側面に、厚さ０．５ｍｍの銅膜が形成された。銅の蒸着膜の露出部は、銅膜の内部に深さ０．２ｍｍまで埋没していた。この銅膜はそのまま負極端子として用いた。
【００８０】
第２集電体シートのＡｌの蒸着膜の露出部と第１集電体シートのＰＥＴの露出部とが交互に配列する第２側面に、半溶融状態のアルミニウム微粒子を吹き付けた。その結果、第２側面に、厚さ０．５ｍｍのアルミニウム膜が形成された。Ａｌの蒸着膜の露出部は、アルミニウム膜の内部に深さ０．２ｍｍまで埋没していた。このアルミニウム膜はそのまま正極端子として用いた。
【００８１】
こうして得られた極板群の銅膜とアルミニウム膜に、それぞれリード線を接続し、外部の充放電装置を用いて、充放電試験を行った。ここで用いた電解液は、エチレンカーボネート（ＥＣ）とエチルメチルカーボネート（ＥＭＣ）とを体積比３０：７０で混合した混合溶媒に、ＬｉＰＦ6を１モル／Ｌの濃度で溶解して調製した。
【００８２】
［評価］
充放電は、２０℃雰囲気中で行った。
充電および放電は、それぞれ電極面積に対して２．５ｍＡ／ｃｍ2の電流モードで行った。充電終止電圧は４．２Ｖとした。放電終止電圧は３．０Ｖとした。上記条件によって得られた電気容量は９００ｍＡｈであった。実施例１のリチウムイオン二次電池を落下させて機械的衝撃を与えても、内部短絡に由来する電圧降下などの異常は認められなかった。
【００８３】
なお、比較として、従来から用いられている銅箔からなる芯材を用いて負極を作製し、アルミニウム箔からなる芯材を用いて正極を作製したところ、同様の容量の電池を得るためには、電池の容積が実施例１のリチウムイオン二次電池の１．２倍となった。このことから、本発明によれば、電気化学素子の容量あたりのエネルギー密度を、従来よりも高められることが明らかとなった。
【００８４】
《実施例２》
本実施例では、以下の要領で捲回型のリチウムイオン二次電池を作製した。
（イ）第１電極の作製
横１９８ｍｍ、縦５０６ｍｍ、厚さ７μｍのポリエチレンテレフタレート（以下、ＰＥＴという）のシートを準備した。次いで、マトリックス状の開口部を有するマスクを用いて、ＰＥＴシートの両面の同じ位置に、３列に配列する複数の帯状（６５ｍｍ×５０６ｍｍ）の銅の蒸着膜を形成した。銅の蒸着膜の厚さは、０．１μｍとした。
【００８５】
活物質の球状黒鉛（黒鉛化メソフェーズ小球体）１００重量部と、結着剤のスチレンブタジエンゴム３重量部と、分散媒である適量のカルボキシメチルセルロース水溶液とを混合することにより、第１電極合剤からなるペーストを調製した。このペーストを各蒸着膜の中央部を除く全面に塗工し、各蒸着膜の上に、３２ｍｍ×５０６ｍｍの帯状の第１電極合剤層を２列ずつ形成した。２列の帯状の第１電極合剤層の間には、幅１ｍｍの溝状に、第１電極合剤を有さない銅の蒸着膜の露出部を残した。その後、ペーストの塗膜を乾燥し、乾燥後の塗膜を厚さ７０μｍになるまでローラで圧延した。
【００８６】
第１電極合剤層の周縁部のうち、蒸着膜の露出部に隣接する部分の反対側の部分に、絶縁材料として、幅０．３ｍｍのポリフッ化ビニリデンを塗工した。こうして、両面に６列の帯状の第１電極合剤層を有する第１電極の集合体を得た。
【００８７】
（ロ）第２電極の作製
両面に帯状の第２電極合剤層を有する第２電極を作製した。
横１９８ｍｍ、縦５０６ｍｍ、厚さ７μｍのＰＥＴシートを準備した。次いで、マトリックス状の開口部を有するマスクを用いて、ＰＥＴシートの両面の同じ位置に、３列に配列する複数の帯状（６４ｍｍ×５０６ｍｍ）のアルミニウムの蒸着膜を形成した。Ａｌ蒸着膜の厚さは、０．１μｍとした。
【００８８】
活物質のコバルト酸リチウム（ＬｉＣｏＯ2）１００重量部と、導電材のアセチレンブラック３重量部と、結着剤のポリフッ化ビニリデン７重量部と、分散媒である適量のカルボキシメチルセルロース水溶液とを混合することにより、第２電極合剤からなるペーストを調製した。このペーストを各蒸着膜の中央部を除く全面に塗工し、各蒸着膜の上に、３１ｍｍ×５０６ｍｍの帯状の第２電極合剤層を２列ずつ形成した。２列の第２電極合剤層の間には、幅２ｍｍの溝状に、第２電極合剤を有さないＡｌの蒸着膜の露出部を残した。その後、ペーストの塗膜を乾燥し、乾燥後の塗膜を厚さ７０μｍになるまでローラで圧延した。
【００８９】
第２電極合剤層の周縁部のうち、蒸着膜の露出部に隣接する部分の反対側の部分に、絶縁材料として、幅０．３ｍｍのポリフッ化ビニリデンを塗工した。こうして、両面に６列の第２電極合剤層を有する第２電極の集合体を得た。
【００９０】
（ハ）極板群の作製
第１電極の集合体と、第２電極の集合体とを、セパレータを介して重ねてから捲回した。このとき、第１電極合剤層と第２電極合剤層とを互いに対面させ、第１電極における蒸着膜の露出部およびポリフッ化ビニリデンを、それぞれ第２電極におけるポリフッ化ビニリデンおよび蒸着膜の露出部と対面させた。その結果、交互に逆向きに配列した複数の捲回型極板群からなる長尺筒状の集合体が得られた。
【００９１】
複数の捲回型極板群からなる集合体は、第１電極における蒸着膜の露出部の中心、第２電極における蒸着膜の露出部の中心で切断して、極板群毎に分割した。その結果、一連の塗工・捲回工程により、一度に６個もの極板群を得ることができた。
【００９２】
第１集電体シートの銅の蒸着膜の露出部と第２集電体シートのＰＥＴ樹脂部とが交互に配列する側面には、半溶融状態の銅微粒子を吹き付けた。ただし、極板群の内部に電解液を注入するための注入孔を設けるために、該当箇所にマスクを被せた。その結果、前記側面に、厚さ０．５ｍｍの銅膜が形成された。このとき、銅の蒸着膜の露出部が、銅膜の内部に深さ０．２ｍｍまで埋没していた。この銅膜は、そのまま負極端子として用いた。
【００９３】
第２集電体シートのＡｌの蒸着膜の露出部と第１集電体シートのＰＥＴ樹脂部とが交互に配列する側面には、半溶融状態のアルミニウム微粒子を吹き付けた。ただし、極板群の内部に電解液を注入するための注入孔を設けるために、該当箇所にマスクを被せた。その結果、前記側面に、厚さ０．５ｍｍのアルミニウム膜が形成された。このとき、Ａｌの蒸着膜の露出部が、アルミニウム膜の内部に深さ０．２ｍｍまで埋没していた。このアルミニウム膜は、そのまま正極端子として用いた。
【００９４】
こうして得られた極板群をステンレス鋼製の円筒型電池ケースに収容し、極板群底面の銅膜をケースの内底面に接続した。極板群上面のアルミニウム膜は、アルミニウムリードを介して、周囲に絶縁ガスケットを配した封口板の裏側に接続した。次いで、電解液をケース内に注ぎ、電解液を極板群の内部に含浸させた。その後、封口板でケースの開口部を封口し、円筒型電池を完成した。ここで用いた電解液は、エチレンカーボネート（ＥＣ）とエチルメチルカーボネート（ＥＭＣ）とを体積比３０：７０で混合した混合溶媒に、ＬｉＰＦ6を１モル／Ｌの濃度で溶解して調製した。
【００９５】
《比較例１》
従来と同様の方法で、捲回型のリチウムイオン二次電池を作製した。
すなわち、３１×５０６ｍｍの帯状のアルミニウム箔およびその両面に担持された実施例２と同じ組成・厚さの正極合剤層からなる正極を作製した。また、３２×５０６ｍｍの帯状の銅箔およびその両面に担持された実施例２と同じ組成・厚さの負極合剤層からなる負極を作製した。ただし、それぞれの極板には、集電タブを接続するための電極合剤層の未塗工部を設け、そこに集電タブを接続した。これらの正極と負極とを、セパレータを介して捲回し、極板群を作製した。
【００９６】
こうして得られた極板群を、実施例２で用いたものより直径が１．２倍大きなステンレス鋼製の円筒型電池ケースに収容し、正極リードをケースの内底面に溶接した。また、負極リードは、周囲に絶縁ガスケットを配した封口板の裏側に接続した。次いで、電解液をケース内に注ぎ、実施例２と同様の電解液を極板群の内部に含浸させた。その後、封口板でケースの開口部を封口し、円筒型電池を完成した。なお、比較例１で実施例２よりも大きな電池ケースを要したのは、集電タブが極板群の内部に介在していることから極板群の直径が増加したためである。実施例２および比較例１の電池の容量は同じであるが、比較例１の電池は、実施例２の電池よりも一回り大きくなった。
【００９７】
［評価］
実施例２および比較例１の電池の充放電を、それぞれ２０℃雰囲気中で行った。
充電および放電は、それぞれ電極面積に対して２．５ｍＡ／ｃｍ2の電流モードで行った。充電終止電圧は４．２Ｖとした。放電終止電圧は３．０Ｖとした。上記条件によって得られた実施例２および比較例１の電池の電気容量は、いずれも９００ｍＡｈであった。
【００９８】
次に、２０℃雰囲気中で、実施例２および比較例１の電池の充電を、電極面積に対して２．５ｍＡ／ｃｍ2の電流モードで充電終止電圧４．２Ｖまで行い、０．２Ｃ（０．５ｍＡ／ｃｍ2）の電流値で放電した。その後、再び実施例２および比較例１の電池の充電を、上記と同じ電流モードで、充電終止電圧４．２Ｖまで行い、２Ｃ（５ｍＡ／ｃｍ2）の電流値で放電した。その結果、実施例２の電池の場合、２Ｃで放電したときの容量は０．２Ｃで放電したときの容量の９０％であったが、比較例１の電池の場合、２Ｃで放電したときの容量は０．２Ｃで放電したときの容量の８０％であった。実施例２のリチウムイオン二次電池を落下させて機械的衝撃を与えても、内部短絡に由来する電圧降下などの異常は認められなかったが、比較例１の電池では若干の電圧降下が認められた。
【００９９】
【発明の効果】
上述のように、本発明によれば、構造が簡略であり、高出力であり、信頼性が高く、高い電気容量を有する電気化学素子を提供することができる。そして、本発明によれば、同時に複数の電気化学素子を効率的に製造することができる。このような電気化学素子を含む非水電解液二次電池を用いることにより、信頼性の高い携帯電話、携帯情報端末機器、カムコーダ、パーソナルコンピュータ、ＰＤＡ、携帯音響機器、電気自動車、ロードレベリング用電源などの機器を提供することが可能となる。
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明に係る積層型極板群の縦断面図である。
【図２】第１電極からなる集合体と第２電極からなる集合体の切断箇所を示す概念図である。
【図３】別の第１電極からなる集合体と別の第２電極からなる集合体の切断箇所を示す概念図である。
【図４】本発明に係る捲回型極板群の縦断面概念図である。
【符号の説明】
１０ 極板群
１１ａ、ｂ 樹脂シート
１１ｘ、ｙ 樹脂シートの端部
１２ａ、ｂ 導電層
１２ｘ、ｙ 導電層の端部
１３ａ 第１集電体シート
１３ｂ 第２集電体シート
１４ａ 第１電極合剤層
１４ｂ 第２電極合剤層
１５ａ 第１電極
１５ｂ、ｂ’ 第２電極
１６ セパレータ
１７ａ 第１端子
１７ｂ 第２端子
１８ａ 第１絶縁材料部
１８ｂ 第２絶縁材料部
２１ａ、ｂ 樹脂シート
２２ａ 第１電極合剤層
２２ｂ 第２電極合剤層
２３ａ、ｂ 導電層の露出部
２４ａ 第１端子との接続部
２４ｂ 第２端子との接続部
２５ａ、ｂ 絶縁部
３１ａ、ｂ 樹脂シート
３２ａ 帯状の第１電極合剤層
３２ｂ 帯状の第２電極合剤層
３３ａ、ｂ 導電層の露出部
３４ａ 第１端子との接続部
３４ｂ 第２端子との接続部
３５ａ、ｂ 絶縁部
４０ セパレータ
４１ 第１端子
４２ 第２端子[0001]
BACKGROUND OF THE INVENTION
The present invention relates to an electrochemical device, and more particularly to an improvement in a current collecting structure of an electrode plate group used for a secondary battery having a high energy density such as a lithium ion secondary battery.
[0002]
[Prior art]
As electronic and electric devices become smaller and lighter, there is an increasing demand for smaller and lighter electrochemical devices such as secondary batteries. On the other hand, the current secondary battery has a complicated internal structure, and there is a limit in improving the electric capacity of the product per fixed volume. In some aspects, the complicated structure hinders the improvement of battery reliability. For example, a current collecting tab or current lead connected to the electrode may prevent a uniform electrode reaction at the electrode surface. If a larger metal burr than usual occurs on the cut surface of the lead, an internal short circuit may occur.
[0003]
The secondary battery has an electrode plate group including a positive electrode, a negative electrode, and a separator, and the electrode plate group includes a stacked type and a wound type. The laminated electrode plate group is obtained by alternately laminating positive electrodes and negative electrodes via separators. The wound electrode plate group is obtained by winding a long positive electrode and a negative electrode through a separator. These electrode plate groups usually have side surfaces in which the ends of the positive electrode and the negative electrode are arranged flush with each other. In order to take out electricity without causing a short circuit from such a side, a current collecting tab and a current collecting lead are required.
[0004]
In a battery that requires high output, the positive electrode protrudes from one of the side surfaces of the electrode plate group, the negative electrode protrudes from the side surface opposite to the side surface, and without using a current collecting tab or current collecting lead, It has been proposed to take electricity directly from each side. For example, in a battery having a stacked electrode plate group, a technique has been proposed in which a protruded electrode plate of the same polarity is integrally joined using a predetermined metal member (see, for example, Patent Document 1). In a battery having a wound-type electrode plate group, a technique has been proposed in which a protruding core member of the same polarity and a plate-shaped current collector plate are joined (for example, see Patent Document 2).
[0005]
[Patent Document 1]
JP 2001-126707 A
[Patent Document 2]
JP 2000-294222 A
[0006]
[Problems to be solved by the invention]
However, if the current collecting tab or current collecting lead is arranged inside the electrode plate group, the structure of the electrode plate group becomes uneven and complicated, so that the volume efficiency is lowered and the energy density of the electrode plate group is lowered. Or the electrode reaction becomes non-uniform and the reliability of the electrochemical device is reduced. An internal short circuit may occur due to the metal burrs of the current collecting tab or current collecting lead.
[0007]
In the method of projecting the positive electrode from one of the side surfaces of the electrode plate group, projecting the negative electrode from the side surface opposite to the side surface, and integrally bonding the projected electrode plates of the same polarity using a predetermined metal member, Since the manufacturing process is complicated and the conductivity of the protruding portion of the electrode plate is low, there is a problem that the current collecting performance is lowered. For example, due to the contact between the electrode mixture layer with low conductivity and the metal member, sufficient current collection cannot be performed, and when the electrode core material in contact with the metal member and the end face is thin, the current collection performance is further deteriorated. . When joining the protruding core plate of the same polarity and the plate-shaped current collector plate, it is difficult to secure the contact area between the core material and the current collector plate, and high output cannot be achieved. There is a problem.
[0008]
[Means for Solving the Problems]
The present invention has been made in view of the above situation. According to the present invention, it is possible to provide an electrochemical device having high output, simple structure, high reliability, and high electric capacity. Moreover, according to this invention, a several electrochemical element can be manufactured efficiently simultaneously.
[0011]
  That is,The present invention, (An electrochemical device having an electrode plate group consisting of a) at least one first electrode, (b) at least one second electrode, and (c) a separator interposed between the first electrode and the second electrode. The first electrode (a) includes a first current collector sheet having a conductive portion and an insulating portion and at least one first electrode mixture layer carried thereon, and the second electrode (b) A second current collector sheet having a conductive portion and an insulating portion and at least one second electrode mixture layer carried on the current collector sheet, wherein the first end portion and the second end portion of each current collector sheet are The electrode mixture layer is an uncoated portion, and the conductive portion and the insulating portion are exposed at the first end portion and the second end portion, respectively, and the exposed first collection. Conductive part of electrical sheetAnd the insulating part of the second current collector sheetIs connected to the first terminal on the first side surface of the electrode plate group, and the exposed conductive portion of the second current collector sheetAnd insulating portion of the first current collector sheetIs connected to the second terminal on the second side surface of the electrode plate group, and the exposed conductive portion of the first current collector sheetAnd the insulating part of the second current collector sheetAt least a part of which is buried in the first terminal, and the exposed conductive portion of the second current collector sheet.And insulating portion of the first current collector sheetRelates to an electrochemical element (hereinafter referred to as an electrochemical element Z) embedded in the second terminal.
[0012]
  The present invention is also an electrochemical device having an electrode plate group in which a plurality of first electrodes and a plurality of second electrodes are alternately stacked via separators, wherein each of the plurality of first electrodes is a conductive portion. And a first current collector sheet having an insulating portion and at least one first electrode mixture layer carried on the current collector sheet, wherein the plurality of second electrodes each include a second current collector having a conductive portion and an insulating portion. It consists of an electric sheet and at least one second electrode mixture layer carried thereon, and the first end and the second end of each current collector sheet are uncoated portions of the electrode mixture layer And the conductive portion and the insulating portion are exposed at the first end portion and the second end portion, respectively, and the exposed conductive portion of the first current collector sheet.And the insulating part of the second current collector sheetIs connected to the first terminal on the first side surface of the electrode plate group, and the exposed conductive portion of the second current collector sheetAnd insulating portion of the first current collector sheetIs connected to the second terminal on the second side surface of the electrode plate group, and the exposed conductive portion of the first current collector sheetAnd the insulating part of the second current collector sheetAt least a part of which is buried in the first terminal, and the exposed conductive portion of the second current collector sheet.And insulating portion of the first current collector sheetAt least a part of which relates to an electrochemical element (hereinafter referred to as an electrochemical element W) embedded in the second terminal.
[0013]
  ElectrochemistryChild ZIn W and W, the first side surface and the second side surface can be positioned on opposite sides of the electrode plate group.
  ElectrochemistryChild ZIn W and W, a first insulating material portion for insulating the first terminal and the second electrode is provided on the first side surface, and the second terminal and the first electrode are provided on the second side surface. A second insulating material portion can be provided to insulate.
  Electrochemical elementZ and WIn this case, an insulating material can be disposed on the side surface of the electrode plate group other than the first side surface and the second side surface.
[0014]
  ElectricIn the gas chemical elements Z and W, the peripheral portion including the first end and the second end of each current collector sheet is set as an uncoated portion of the electrode mixture layer, and the first terminal or the second The peripheral part other than the connection position with the terminal can be an insulating part.
  In the electrochemical elements Z and W, the exposed portion of the insulating portion of the first current collector sheet and the second current collector sheet are disposed on the side surfaces of the electrode plate group other than the first side surface and the second side surface. An exposed portion of the insulating portion can be disposed.
  In the electrochemical elements Z and W, the electrode plate group includes the exposed portion of the insulating portion of the first current collector sheet and / or the second current collector sheet in addition to the first side surface and the second side surface. The insulating part may have a side surface on which the exposed part is arranged.
[0016]
  The present invention includes, for example, the following electrochemical elements.
  An electrochemical element having an electrode plate group in which a first electrode and a second electrode are wound through a separator, wherein the first electrode includes a first current collector sheet having a conductive portion and an insulating portion, and the first current collector sheet A second current collector sheet having a conductive portion and an insulating portion, and at least one second electrode mixture supported on the second current collector sheet. Each of the current collector sheets, the first end portion and the second end portion are uncoated portions of the electrode mixture layer, and the first end portion and the second end portion, respectively, The conductive portion and the insulating portion are exposed, and the exposed conductive portion of the first current collector sheet is exposed.And the insulating part of the second current collector sheetIs connected to the first terminal on the first bottom surface of the electrode plate group, and the exposed conductive portion of the second current collector sheetAnd insulating portion of the first current collector sheetIs connected to the second terminal on the second bottom surface of the electrode plate group.,in frontThe exposed conductive part of the first current collector sheetAnd the insulating part of the second current collector sheetAt least a part of which is buried in the first terminal, and the exposed conductive portion of the second current collector sheet.And insulating portion of the first current collector sheetAt least a portion of which is embedded in the second terminal (hereinafter referred to as electrochemical element a).
[0017]
  An electrochemical element having an electrode plate group in which a first electrode and a second electrode are wound through a separator, wherein the first electrode includes a first current collector sheet having a conductive portion and an insulating portion, and the first current collector sheet A second current collector sheet having a conductive portion and an insulating portion, and at least one second electrode mixture supported on the second current collector sheet. Each of the current collector sheets, the first end portion and the second end portion are uncoated portions of the electrode mixture layer, and the first end portion and the second end portion, respectively, The conductive portion and the insulating portion are exposed, and the exposed conductive portion of the first current collector sheet is exposed.And the insulating part of the second current collector sheetIs connected to the first terminal on the first bottom surface of the electrode plate group, and the exposed conductive portion of the second current collector sheetAnd insulating portion of the first current collector sheetIs connected to the second terminal on the second bottom surface of the electrode plate group.,in frontThe first bottom surface is provided with a first insulating material portion for insulating the first terminal from the second electrode, and the second bottom surface includes the second terminal, the first electrode, and the second terminal. A second insulating material portion for insulating the first conductive sheet is exposed, and the exposed conductive portion of the first current collector sheet is providedAnd the insulating part of the second current collector sheetAt least a part of which is buried in the first terminal, and the exposed conductive portion of the second current collector sheet.And insulating portion of the first current collector sheetAt least a portion of which is embedded in the second terminal (hereinafter referred to as electrochemical element b).
[0018]
  An electrochemical element having an electrode plate group in which a plurality of first electrodes and a plurality of second electrodes are alternately stacked via separators, wherein each of the plurality of first electrodes has a conductive portion and an insulating portion. The second current collector sheet includes a first current collector sheet and at least one first electrode mixture layer carried on the first current collector sheet, and each of the plurality of second electrodes includes a conductive portion and an insulating portion. It comprises at least one second electrode mixture layer carried, and the first end and the second end of each current collector sheet are uncoated portions of the electrode mixture layer, and the first end And the second end, the conductive portion and the insulating portion are exposed, respectively, and the exposed conductive portion of the first current collector sheetAnd the insulating part of the second current collector sheetIs connected to the first terminal on the first side surface of the electrode plate group, and the exposed conductive portion of the second current collector sheetAnd insulating portion of the first current collector sheetIs connected to the second terminal on the second side surface of the electrode plate group.,in frontThe exposed conductive part of the first current collector sheetAnd the insulating part of the second current collector sheetAt least a part of which is buried in the first terminal, and the exposed conductive portion of the second current collector sheet.And insulating portion of the first current collector sheetAt least a portion of which is embedded in the second terminal (hereinafter referred to as electrochemical element c).
[0019]
  An electrochemical element having an electrode plate group in which a plurality of first electrodes and a plurality of second electrodes are alternately stacked via separators, wherein each of the plurality of first electrodes has a conductive portion and an insulating portion. The second current collector sheet includes a first current collector sheet and at least one first electrode mixture layer carried on the first current collector sheet, and each of the plurality of second electrodes includes a conductive portion and an insulating portion. It comprises at least one second electrode mixture layer carried, and the first end and the second end of each current collector sheet are uncoated portions of the electrode mixture layer, and the first end And the second end portion, the conductive portion and the insulating portion are exposed, respectively, and the exposed conductive portion of the first current collector sheetAnd the insulating part of the second current collector sheetIs connected to the first terminal on the first side surface of the electrode plate group, and the exposed conductive portion of the second current collector sheetAnd insulating portion of the first current collector sheetIs connected to the second terminal on the second side surface of the electrode plate group.,in frontThe first side surface is provided with a first insulating material portion for insulating the first terminal and the second electrode, and the second side surface includes the second terminal and the first electrode. A second insulating material portion for insulating the first conductive sheet is exposed, and the exposed conductive portion of the first current collector sheet is providedAnd the insulating part of the second current collector sheetAt least a part of which is buried in the first terminal, and the exposed conductive portion of the second current collector sheet.And insulating portion of the first current collector sheetAt least a portion of which is embedded in the second terminal (hereinafter referred to as electrochemical element d).
[0020]
  An electrochemical element having an electrode plate group in which a plurality of first electrodes and a plurality of second electrodes are alternately stacked via separators, wherein each of the plurality of first electrodes has a conductive portion and an insulating portion. The second current collector sheet includes a first current collector sheet and at least one first electrode mixture layer carried on the first current collector sheet, and each of the plurality of second electrodes includes a conductive portion and an insulating portion. It consists of at least one second electrode mixture layer carried, and the peripheral portion including the first end and the second end of each current collector sheet is an uncoated part of the electrode mixture layer, The conductive portion is exposed at the first end portion, the insulating portion is exposed at the end portion other than the first end portion, and the exposed first current collector sheet Conductive partAnd the insulating part of the second current collector sheetIs connected to the first terminal on the first side surface of the electrode plate group, and the exposed conductive portion of the second current collector sheetAnd insulating portion of the first current collector sheetIs connected to the second terminal on the second side surface of the electrode plate group, and the exposed insulating portion of the first current collector sheet is disposed on all side surfaces of the electrode plate group other than the first side surface. The exposed insulating portion of the second current collector sheet is arranged on all side surfaces other than the second side surface of the electrode plate group, and the exposed conductive portion of the first current collector sheet.And the insulating part of the second current collector sheetAt least a part of which is buried in the first terminal, and the exposed conductive portion of the second current collector sheet.And insulating portion of the first current collector sheetAt least a portion of which is embedded in the second terminal (hereinafter referred to as electrochemical element e).
[0021]
  An electrochemical element having an electrode plate group in which a plurality of first electrodes and a plurality of second electrodes are alternately stacked via separators, wherein each of the plurality of first electrodes has a conductive portion and an insulating portion. The second current collector sheet includes a first current collector sheet and at least one first electrode mixture layer carried on the first current collector sheet, and each of the plurality of second electrodes includes a conductive portion and an insulating portion. It consists of at least one second electrode mixture layer carried, and the peripheral portion including the first end and the second end of each current collector sheet is an uncoated part of the electrode mixture layer, The conductive portion is exposed at the first end portion, the insulating portion is exposed at the end portion other than the first end portion, and the exposed first current collector sheet Conductive partAnd the insulating part of the second current collector sheetIs connected to the first terminal on the first side surface of the electrode plate group, and the exposed conductive portion of the second current collector sheetAnd insulating portion of the first current collector sheetIs connected to the second terminal on the second side surface of the electrode plate group, and the exposed insulating portion of the first current collector sheet is disposed on all side surfaces of the electrode plate group other than the first side surface. The exposed insulating portion of the second current collector sheet is disposed on all side surfaces of the electrode plate group other than the second side surface, and the first side surface and the second electrode are disposed on the first side surface. A first insulating material part for insulating the second terminal and a second insulating material part for insulating the second terminal and the first electrode are provided on the second side surface, The exposed conductive portion of the first current collector sheetAnd the insulating part of the second current collector sheetAt least a part of which is buried in the first terminal, and the exposed conductive portion of the second current collector sheet.And insulating portion of the first current collector sheetAt least a portion of which is embedded in the second terminal (hereinafter referred to as electrochemical element f).
[0022]
DETAILED DESCRIPTION OF THE INVENTION
referenceformstate
  BookreferenceElectrochemical having an electrode plate group comprising (a) at least one first electrode, (b) at least one second electrode, and (c) a separator interposed between the first electrode and the second electrode according to the embodiment In the device, the first electrode (a) is composed of a first current collector sheet and at least one first electrode mixture layer carried thereon, and the second electrode (b) is a second current collector. A sheet and at least one second electrode mixture layer carried thereon, wherein at least one end of the first current collector sheet is an uncoated portion of the first electrode mixture layer, At least one end of the second current collector sheet is an uncoated part of the second electrode mixture layer, and an uncoated part of the first current collector sheet is a first electrode of the electrode plate group. In the side surface, it is connected to the first terminal, and the uncoated portion of the second current collector sheet is the second of the electrode plate group In the surface, it is connected to the second terminal, and at least a part of the uncoated portion of the first current collector sheet is buried in the first terminal, and the uncoated portion of the second current collector sheet Is characterized in that at least a part of is embedded in the second terminal.
[0023]
Since the uncoated portion of each current collector sheet is buried in each terminal, for example, unlike the conventional electrochemical element in which the electrode plate itself is buried in the terminal, the conductivity and collection of the electrode mixture layer are different. Regardless of the thickness of the electrical sheet, high current collecting performance can be secured. And the problem that the contact area of a core material and a current collector plate cannot fully be secured does not arise like the case where the core material of the electrode plate of the same polarity made to protrude and a plate-shaped current collector plate are joined.
[0024]
The first side surface and the second side surface are preferably located on opposite sides of the electrode plate group from the viewpoints of simplifying the structure of the electrochemical device and simplifying the manufacturing method. For example, in the case of a stacked electrode plate group composed of a plurality of substantially square electrode plates, the first terminal and the first current collector sheet are not coated on each of a pair of two parallel side surfaces. It is preferable that the part or the second terminal and the uncoated part of the second current collector sheet are connected. In the case of a wound-type electrode plate group composed of long electrode plates, the uncoated portion or the second terminal of the first terminal and the first current collector sheet is provided on each of the upper and lower bottom surfaces of the cylindrical electrode plate group. It is preferable that the terminal and the uncoated part of the second current collector sheet are connected.
[0025]
Embodiment1
  According to this embodiment, (a) at least one first electrode, (b) at least one second electrode, and (c) an electrode plate group including a separator interposed between the first electrode and the second electrode. In the electrochemical element, the first electrode (a) includes a first current collector sheet having a conductive portion and an insulating portion, and at least one first electrode mixture layer carried thereon, and the second electrode (B) is composed of a second current collector sheet having a conductive portion and an insulating portion and at least one second electrode mixture layer carried on the current collector sheet, and a first end portion and a second end of each current collector sheet Two end portions are uncoated portions of the electrode mixture layer, and the conductive portion and the insulating portion are exposed at the first end portion and the second end portion, respectively. Conductive part of the first current collector sheetAnd the insulating part of the second current collector sheetIs connected to the first terminal on the first side surface of the electrode plate group, and the exposed conductive portion of the second current collector sheetAnd insulating portion of the first current collector sheetIs connected to the second terminal on the second side surface of the electrode plate group, and the exposed conductive portion of the first current collector sheetAnd the insulating part of the second current collector sheetAt least a part of which is buried in the first terminal, and the exposed conductive portion of the second current collector sheet.And insulating portion of the first current collector sheetIs characterized in that at least a part of is embedded in the second terminal.
[0026]
In FIG. 1, the longitudinal cross-sectional view of the laminated type electrode group of the electrochemical element which concerns on this embodiment is shown.
The electrode plate group 10 includes a plurality of first electrodes 15a and a plurality of second electrodes 15b that are alternately stacked, and a separator 16 is interposed between the first electrode 15a and the second electrode 15b. . The first electrode 15a includes a first current collector sheet 13a and two first electrode mixture layers 14a. The first current collector sheet 13a has a resin sheet 11a and a predetermined shape pattern provided on both surfaces thereof. It consists of a conductive layer 12a. That is, the first current collector sheet 13a has a conductive portion and an insulating portion according to the shape pattern of the conductive layer.
[0027]
In FIG. 1, a conductive layer is provided on the entire surface excluding one end portion 11x of the resin sheet or on the entire surface excluding the end portions 11x and the end portions located on the front and back of the paper surface of FIG. A first electrode mixture layer is provided on the conductive layer. In the first current collector sheet of FIG. 1, the end portion 11x or the end portion 11x of the resin sheet that does not have a conductive layer and the end portion located on the front and back of the paper surface of FIG. 1 function as an insulating portion. The exposed portion of the conductive layer is left at the end portion 12x of the conductive layer located on the opposite side of the end portion 11x.
[0028]
The thickness of the resin sheet is preferably 0.5 to 500 μm, for example. Moreover, it is preferable that the thickness of a conductive layer is 0.01-100 micrometers. Although the thickness of a 1st electrode mixture layer is not specifically limited, For example, it is preferable that it is 1-1000 micrometers.
[0029]
Examples of the resin sheet include olefin polymers such as polyethylene, polypropylene and polymethylpentene, ester polymers such as polyethylene terephthalate, polybutylene terephthalate, polycyclohexylene dimethylene terephthalate and polyarylate, and thioethers such as polyphenylene sulfide. Polymers, aromatic vinyl polymers such as polystyrene, nitrogen-containing polymers such as polyimide and aramid resin, and fluoropolymers such as polytetrafluoroethylene and polyvinylidene fluoride can be used. These may be used singly or may be a copolymer, polymer alloy, polymer blend or the like combining two or more.
[0030]
A normal resin sheet having a flat surface may be used, and a perforated body, a lath body, a porous body, a net, a foam, a woven fabric, a non-woven fabric, or the like may be used. A resin sheet having irregularities on the surface can also be used.
[0031]
As the conductive layer, an electronic conductor that does not cause a chemical change in the constructed battery can be used without any particular limitation. When the first electrode is a positive electrode, for example, stainless steel, aluminum, aluminum alloy, titanium, carbon and the like can be used, and aluminum, aluminum alloy and the like are particularly preferable. When the first electrode is a negative electrode, for example, stainless steel, nickel, copper, copper alloy, titanium, and the like can be used, and copper, copper alloy, and the like are particularly preferable.
[0032]
The conductive layer can be formed, for example, by depositing a conductive material on a resin sheet, but may be formed by other methods. It is preferable to perform vapor deposition after covering the resin sheet with a mask having an opening of a predetermined shape so that a vapor deposition film having a predetermined shape pattern is formed.
[0033]
The electrode plate group of FIG. 1 includes two types of second electrodes 15b and 15b '.
The internal second electrode 15b sandwiched between the two first electrodes 15a has the same structure as the first electrode 15a except that the arrangement in the electrode plate group is reversed. That is, the internal second electrode 15b includes a second current collector sheet 13b and two second electrode mixture layers 14b, and the second current collector sheet 13b is a resin sheet 11b and a predetermined provided on both surfaces thereof. The conductive layer 12b has the following shape pattern. The second current collector sheet has a conductive portion and an insulating portion corresponding to the shape pattern of the conductive layer.
In the second current collector sheet of FIG. 1, the end portion 11y or the end portion 11y of the resin sheet not having a conductive layer and the end portion located on the front and back of the paper surface of FIG. 1 function as an insulating portion. The exposed portion of the conductive layer is left at the end portion 12y of the conductive layer located on the opposite side of the end portion 11y.
[0034]
The outermost two second electrodes 15b ′ have the same structure as the inner second electrode except that the conductive layer 12b and the second electrode mixture layer 14b are provided on one side, not on both sides of the resin sheet 11b. Have
[0035]
The exposed portion of the conductive layer of the first current collector sheet is disposed on the first side surface (left side of FIG. 1) of the electrode plate group, and the opposite insulating portion is the second side surface of the electrode plate group ( The right side of FIG. In FIG. 1, the first side surface and the second side surface are located on opposite sides of the electrode plate group, but the arrangement of the side surfaces is not limited to this. Meanwhile, the exposed portion of the conductive layer of the second current collector sheet is disposed on the first side surface of the electrode plate group, and the insulating portion on the opposite side is disposed on the second side surface of the electrode plate group. Yes.
[0036]
In FIG. 1, the 1st electrode and 2nd electrode which have the same structure are arrange | positioned in the mutually reverse direction. Therefore, the exposed part of the conductive layer of the first current collector sheet is adjacent to the insulating part of the second current collector sheet, and the exposed part of the conductive layer of the second current collector sheet is the same as that of the first current collector sheet. Adjacent to the insulation. With such an arrangement, it is easy to prevent a short circuit between the first electrode and the second electrode. It is also easy to obtain a high-capacity battery connected in parallel by connecting the exposed portions of the conductive layers of the plurality of first current collector sheets or second current collector sheets to each other. However, from the viewpoint of reliably preventing a short circuit, it is preferable to provide the electrode with an insulating portion having a width of 0.001 mm or more, preferably 0.1 mm or more.
[0037]
As shown in FIG. 1, the method of obtaining the first terminal 17a or the second terminal 17b in which at least a part of the exposed conductive portion of the current collector sheet is buried is not particularly limited. The conductive fine particles in a state can be formed by spraying the first side surface or the second side surface of the electrode plate group. The thickness of the conductive material coating is, for example, about 0.01 to 1 mm.
[0038]
In order to obtain a good current collection state, it is preferable that the exposed conductive portion of the current collector sheet is buried as deeply as possible inside the first terminal or the second terminal. It is preferable that it is buried to a depth of 1 mm, and it is more preferred that it is buried to a depth of 0.01 to 1 mm. Other than the method of spraying the semi-molten conductive fine particles on the first side surface or the second side surface of the electrode plate group, a method such as application of a conductive paste or plating can also be used.
[0039]
The first side surface and the second side surface are respectively provided with a first insulating material portion 18a for insulating the first terminal and the second electrode, and a second insulating material portion 18b for insulating the second terminal and the first electrode. Is preferably provided. Since the insulating portion of the second current collector sheet is disposed on the first side surface and the insulating portion of the first current collector sheet is disposed on the second side surface, a short circuit can be achieved without providing an insulating material portion. However, the reliability of the secondary battery is greatly improved by providing the insulating material portion. The thickness of the insulating material portion is not particularly limited, but is preferably 0.001 mm or more, and more preferably 0.01 mm or more. The method for forming the insulating material portion is not particularly limited, but can be formed by applying a paste-like or liquid insulating material at a predetermined position by, for example, screen printing. Moreover, an insulating material part can be formed by sticking a film-like or tape-like insulating material at a predetermined position.
[0040]
Examples of the insulating material used for the insulating material portion include a resin, a glass composition, and ceramics. Moreover, the composite etc. which impregnated resin to the woven fabric and the nonwoven fabric can also be used. As the resin, a thermoplastic resin or a thermosetting resin may be used. When using a thermosetting resin, the process of heating and hardening the coating film of resin is required.
[0041]
Resins that can be used for the insulating material part include olefin polymers such as polyethylene, polypropylene, and polymethylpentene, ester polymers such as polyethylene terephthalate, polybutylene terephthalate, polycyclohexylene dimethylene terephthalate, polyarylate, and polycarbonate, poly Ether polymers such as ethylene oxide, polypropylene oxide, polyacetal, polyphenylene ether, polyether ether ketone and polyetherimide, sulfone polymers such as polysulfone and polyethersulfone, acrylonitrile polymers such as polyacrylonitrile, AS resin and ABS resin, polyphenylene Thioether polymers such as sulfides, aromatic vinyl polymers such as polystyrene Chromatography, polyimide, nitrogen-containing polymer, such as aramid resin, polytetrafluoroethylene, fluorine polymers such as polyvinylidene fluoride, acrylic polymers such as polymethyl methacrylate and the like. These may be used singly or may be a copolymer, polymer alloy, polymer blend or the like combining two or more. Further, a polymer obtained by polymerization and solidification by heating or UV irradiation may be used.
[0042]
In FIG. 1, the second electrode mixture layer has a larger area than the first electrode mixture layer. In the case of a lithium ion secondary battery, it is preferable to employ such a structure in which the first electrode mixture layer is a positive electrode and the second electrode mixture layer is a negative electrode. On the other hand, when the first electrode mixture layer is a negative electrode and the second electrode mixture layer is a positive electrode, the area of the first electrode mixture layer is preferably larger than that of the second electrode mixture layer.
[0043]
In many cases, the electrode plate group as described above is used in a predetermined case together with an electrolytic solution. The electrolytic solution varies depending on the type of battery, but in the case of a lithium ion secondary battery, an electrolytic solution prepared by dissolving a lithium salt in a nonaqueous solvent is used.
The shape and material of the case are not particularly limited.
[0044]
Next, an example of a manufacturing method of the above laminated electrode plate group will be described with reference to FIG.
(A) Production of the first electrode
A resin sheet 21a having a size capable of providing a desired number of current collector sheets is prepared. Next, a plurality of conductive layers having a predetermined shape pattern are provided at the same position on both surfaces of the resin sheet 21a. For example, the conductive layer having a predetermined shape is formed on the resin sheet in a plurality of rows and a plurality of columns as shown in FIG. Such a conductive layer can be obtained by covering the resin sheet with a mask having a matrix-like opening and depositing a metal on the resin sheet exposed from the opening.
[0045]
A plurality of conductive layers having a size corresponding to two electrodes are formed on the resin sheet 21a. That is, when obtaining 2n electrodes, n conductive layers are formed on one side of the resin sheet. Next, two first electrode mixture layers 22a are formed on each conductive layer. An exposed portion 23a of the conductive layer having no mixture is left between the two first electrode mixture layers.
[0046]
The first electrode mixture layer is formed by applying a paste made of the first electrode mixture to the entire surface except for the central portion of the conductive layer. The coating method is not particularly limited, but it is preferable to employ screen printing, pattern coating, or the like. At this time, the exposed portion of the conductive layer to which the paste made of the mixture was not applied becomes the connecting portion 24a with the first terminal after the electrode plate group is configured. In FIG. 2, an electrode mixture layer of 3 rows and 3 columns is depicted, but usually more conductive layers and electrode mixture layers are formed on a larger current collector sheet. The first electrode mixture is prepared by mixing the active material, conductive material, binder, and the like of the first electrode with a dispersion medium. Thereafter, the coating film of the paste is dried, and the dried coating film is rolled with a roller to increase the mixture density.
[0047]
When the first electrode is a positive electrode of a lithium ion secondary battery, for example, a lithium-containing transition metal oxide can be preferably used as the active material. Examples of the lithium-containing transition metal oxide include LixCoOz, LixNiOz, LixMnOz, LixCoyNi1-yOz, LixCofV1-fOz, LixNi1-yMyOz(M = Ti, V, Mn, Fe), LixCoaNibMcOz(M = Ti, Mn, Al, Mg, Fe, Zr), LixMn2OFour, LixMn2 (1-y)M2yOFour(M = Na, Mg, Sc, Y, Fe, Co, Ni, Ti, Zr, Cu, Zn, Al, Pb, Sb). However, the x value varies in the range of 0 ≦ x ≦ 1.2 depending on the charge / discharge of the battery. Also, 0 ≦ y ≦ 1, 0.9 ≦ f ≦ 0.98, 1.9 ≦ z ≦ 2.3, a + b + c = 1, 0 ≦ a ≦ 1, 0 ≦ b ≦ 1, 0 ≦ c <1 is there. These may be used alone or in combination of two or more.
[0048]
When the first electrode is a negative electrode of a lithium ion secondary battery, examples of the active material include lithium, a lithium alloy, an intermetallic compound, a carbon material, an organic compound that can occlude / release lithium ions, an inorganic compound, and a metal complex. Organic polymer compounds and the like can be preferably used. These may be used alone or in combination of two or more. Carbon materials include coke, pyrolytic carbon, natural graphite, artificial graphite, mesocarbon microbeads, graphitized mesophase microspheres, vapor grown carbon, glassy carbon, carbon fibers (polyacrylonitrile, pitch, cellulose, Vapor phase growth system), amorphous carbon, and organic compound fired body. Of these, natural graphite and artificial graphite are particularly preferable.
[0049]
As the conductive material, for example, carbon black such as acetylene black, graphite or the like is used. As the binder, for example, a fluororesin such as polyvinylidene fluoride and polytetrafluoroethylene, an acrylic resin, a styrene butadiene rubber, an ethylene propylene terpolymer, and the like can be used.
[0050]
In the electrode plate group, the first electrode to be disposed on the peripheral portion of the first electrode mixture layer that is adjacent to the exposed portion of the conductive layer of the second current collector sheet, that is, on the second side surface of the electrode plate group. An insulating material is applied along the periphery of the mixture layer. Here too, it is preferable to perform pattern coating. The application of such an insulating material is not necessarily required and may be performed arbitrarily, but the possibility of a short circuit can be reduced by applying the insulating material. The other part of the peripheral edge of the first electrode mixture layer may be covered with an insulating material, but the exposed portion of the conductive layer that becomes the connection portion with the first terminal is left. When the electrode plate group as shown in FIG. 1 is obtained, an insulating material is applied to at least the peripheral portion of the first electrode mixture layer to be disposed on the second side surface of the electrode plate group. The coated insulating material forms a first insulating material portion in the electrode plate group.
[0051]
(B) Production of second electrode
The 2nd electrode which has the 2nd electrode mixture layer on both sides can be produced by the same method as the 1st electrode. That is, a plurality of conductive layers having a predetermined shape pattern are provided at the same position on both surfaces of a resin sheet 21b having a size capable of providing a desired number of current collector sheets, and the second electrode mixture layer is formed on each conductive layer. Two 22b are formed. An exposed portion 23b of the conductive layer having no mixture is left between the two second electrode mixture layers. At this time, the exposed portion of the conductive layer to which the paste made of the mixture was not applied becomes the connection portion 24b with the second terminal after the electrode plate group is configured. The second electrode having the second electrode mixture layer only on one side is produced by the same method as described above except that the conductive layer, the second electrode mixture layer and the insulating material are not provided on the other side.
[0052]
(C) Production of electrode group
The produced assembly composed of a plurality of first electrodes and the assembly composed of a plurality of second electrodes are stacked via a separator. At this time, the first electrode mixture layer 22a of the first electrode and the second electrode mixture layer 22b of the second electrode face each other, and the exposed portion 23a of the conductive layer in the first electrode and the insulating material are respectively second. It is made to face the insulating material in the electrode and the exposed portion 23b of the conductive layer. On both outermost surfaces, a pair of second electrodes having a second electrode mixture layer is disposed only on one side, the inner electrodes are sandwiched between them, and when the whole is pressed, an assembly composed of a plurality of electrode plate stacks is formed. can get.
[0053]
As the separator, a woven fabric or a non-woven fabric made of an olefin polymer such as polyethylene or polypropylene or glass fiber can be used. A solid electrolyte or gel electrolyte can also be used as a separator. For the solid electrolyte, for example, polyethylene oxide, polypropylene oxide or the like can be used as the matrix material. As the gel electrolyte, for example, a nonaqueous electrolyte solution described later can be used which is held in a matrix made of a polymer material. As the polymer material for forming the matrix, polyethylene oxide, polypropylene oxide, polyvinylidene fluoride, a copolymer of vinylidene fluoride and hexafluoropropylene, or the like can be used. These may be used alone or in combination of two or more. Among these, it is particularly preferable to use a copolymer of vinylidene fluoride and hexafluoropropylene, or a mixture of polyvinylidene fluoride and polyethylene oxide.
[0054]
An assembly composed of a plurality of electrode plate stacks is divided for each electrode plate stack. The first electrode and the second electrode are cut along the arrow direction shown in FIG. The exposed portion of the conductive layer forms connection portions 24a and 24b with the terminals by cutting, and the exposed portion of the resin sheet on the opposite side forms insulating portions 25a and 25b by cutting.
[0055]
When the above-described method is applied using a metal foil that has been generally used as a current collector sheet, metal burrs generated during cutting become a problem. Metal burrs break through the separator and cause a major short circuit. Therefore, it is important to prevent the occurrence of metal burrs, but it is extremely difficult to cut the metal foil without causing metal burrs. On the other hand, when a current collector sheet made of a resin sheet is used, since most of the cut surface is occupied by the resin, no metal burrs are generated. As a result, the reliability of the electrochemical device is greatly improved.
[0056]
A first terminal can be obtained by covering the first side surface in which the exposed portions of the conductive layer of the first current collector sheet and the insulating portions of the second current collector sheet are alternately arranged with a coating of a conductive material. For example, the first side surface can be coated with the metal film by spraying molten or semi-molten metal fine particles on the first side surface. The exposed portion of the conductive layer of the first current collector sheet is automatically embedded in the metal film thus formed. Since the insulating material is coated on the end surface of the second electrode mixture layer disposed on the first side surface, a short circuit between the metal film and the second electrode does not occur. The second side surface in which the exposed portions of the conductive layer of the second current collector sheet and the insulating portions of the first current collector sheet are alternately arranged is also covered with a metal film in the same manner as described above to obtain the second terminal. be able to. The other side surface of the electrode plate group may be left as it is, but is preferably covered with an insulating material.
[0057]
When the first terminal or the second terminal is a positive electrode terminal, it is preferable to use aluminum powder as the metal fine particles. When the first terminal or the second terminal is a negative electrode terminal, it is preferable to use copper powder as the metal fine particles.
[0058]
An assembly of electrode plate groups can also be obtained using an assembly composed of a plurality of first electrodes and an assembly composed of a plurality of second electrodes as shown in FIG. When obtaining such an assembly composed of the first electrodes, a plurality of rows of strip-like conductive layers are formed at the same position on both surfaces of the resin sheet 31a having a size capable of providing a desired number of current collector sheets. Such a conductive layer can be obtained by covering a resin sheet with a mask having a strip-shaped opening and depositing a metal on the resin sheet exposed from the opening. Here, a plurality of rows of conductive layers having a size corresponding to two rows of electrode mixture layers are formed on the resin sheet 31a. That is, when obtaining 2n rows of electrode mixture layers, n rows of conductive layers are formed on one side of the resin sheet.
[0059]
Two rows of strip-shaped first electrode mixture layers 32a are formed on each strip-shaped conductive layer. An exposed portion 33a of the conductive layer having no mixture is left between the two rows of strip-shaped first electrode mixture layers 32a. The strip-shaped first electrode mixture layer 32a is formed by applying a paste made of the same first electrode mixture as described above to the entire surface excluding the central portion of the conductive layer. The coating method is the same as in the case of the laminated electrode plate group. The exposed portion 33a of the conductive layer to which the paste is not applied becomes a connection portion 34a with the first terminal.
[0060]
Even when obtaining an assembly composed of the second electrodes, a plurality of rows of strip-like conductive layers are provided at the same positions on both surfaces of the resin sheet 31b having a size capable of providing a desired number of current collector sheets. On top, two rows of strip-shaped second electrode mixture layers 32b are formed. An exposed portion 33b of the conductive layer having no mixture is left between the two rows of strip-shaped second electrode mixture layers. The exposed portion of the conductive layer to which the paste is not applied becomes a connection portion 34b with the second terminal.
[0061]
When such an assembly of electrode plate groups is divided into electrode plate stacks along the direction of the arrow shown in FIG. 3, the exposed portions of the conductive layer are cut to form connection portions 34a and 34b with terminals, The exposed portion of the opposite resin sheet forms insulating portions 35a and 35b by cutting. In the four side surfaces of the electrode plate stack thus obtained, the end portions of the current collector sheets and the end portions of the separators are arranged flush with each other, but the first side surface and the second side surface have different polarities. The conductive portions of the electrodes do not face each other on each side surface. Although the cross section of the electrode mixture layer is exposed on other side surfaces, short-circuiting can be prevented by covering these side surfaces with an insulating material.
[0062]
The obtained electrode plate group is accommodated together with a predetermined electrolyte in a case having a predetermined shape as necessary. As the case, for example, a stainless steel plate, an aluminum plate or the like processed into a predetermined shape, an aluminum foil (aluminum laminate sheet) having a resin coating on both surfaces, a resin case, or the like is used. In the case where the electrochemical element is, for example, a lithium ion secondary battery, an electrolytic solution in which a lithium salt is dissolved in a nonaqueous solvent is used. The lithium salt concentration in the electrolytic solution is preferably 0.5 to 1.5 mol / L, for example.
[0063]
Non-aqueous solvents include cyclic carbonates such as ethylene carbonate, propylene carbonate, butylene carbonate and vinylene carbonate, non-dimethyl carbonate, diethyl carbonate, ethyl methyl carbonate, ethyl propyl carbonate, methyl propyl carbonate, methyl isopropyl carbonate, dipropyl carbonate and the like. Cyclic carbonate, aliphatic formate such as methyl formate, methyl acetate, methyl propionate, ethyl propionate, γ-lactone such as γ-butyrolactone, γ-valerolactone, 1,2-dimethoxyethane, 1,2-di Acyclic ethers such as ethoxyethane and ethoxymethoxyethane, cyclic ethers such as tetrahydrofuran and 2-methyl-tetrahydrofuran, dimethylsulfoxy , 1,3-dioxolane, trimethyl phosphate, triethyl phosphate, alkyl phosphate esters and their fluorides, such as trioctyl phosphate can be used. These are preferably used in combination. In particular, a mixture containing a cyclic carbonate and an acyclic carbonate, a mixture containing a cyclic carbonate, an acyclic carbonate, and an aliphatic carboxylic acid ester are preferred.
[0064]
LiPF includes LiPF6, LiBFFourLiClOFourLiAlClFour, LiSbF6, LiSCN, LiCl, LiCFThreeSOThree, LiCFThreeCO2, LiAsF6, LiN (CFThreeSO2)2, Li2BTenClTen, LiN (C2FFiveSO2)2, LiPFThree(CFThree)Three, LiPFThree(C2FFive)ThreeEtc. can be used. These may be used alone or in combination of two or more, but at least LiPF6 is preferably used.
[0065]
According to the above manufacturing method, for example, an electrode plate group having an arbitrary size can be efficiently manufactured as long as it is in the range of 1 to 300 mm in length, 1 to 300 mm in width, and 0.01 to 20 mm in thickness. it can.
[0066]
Next, an example of a manufacturing method of the wound electrode plate group as shown in FIG. 4 will be described. FIG. 4 is a partial conceptual view of a wound electrode plate group drawn with the first electrode as the center, and a mixture layer, electrode plate, and the like on the outer peripheral side are omitted.
(A) Production of the first electrode
The first electrode used for the wound electrode group has the same structure as the first electrode used for the stacked electrode group except that it has a strip shape. The manufacturing method of the first electrode is almost the same as that of the laminated type. For example, an assembly made of the same first electrode as shown in FIG. 3 is produced, and the peripheral portion of the first electrode mixture layer to be arranged on the second side surface of the electrode plate group in the same manner as described above. Apply insulation material along. This portion is adjacent to the exposed portion of the conductive layer of the second current collector sheet in the electrode plate group.
(B) Production of second electrode
An assembly composed of second electrodes similar to that shown in FIG. 3 is produced.
[0067]
(C) Production of electrode group
The assembly composed of the first electrode and the assembly composed of the second electrode are wound through the separator 40. At this time, the strip-shaped first electrode mixture layer 32a and the second electrode mixture layer 32b face each other, and the exposed portion of the conductive layer and the insulating material in the first electrode are respectively connected to the insulating material and the conductive layer in the second electrode. Face the exposed part. In this way, a long cylindrical aggregate composed of a plurality of wound electrode plate groups alternately arranged in the opposite direction is obtained.
[0068]
The long cylindrical aggregate is divided for each electrode plate group. On one side surface (bottom surface) of the electrode plate group thus obtained, the exposed portions of the conductive layer of the first current collector sheet and the insulating portions of the second current collector sheet are alternately arranged concentrically. Yes. On the other side surface (bottom surface), exposed portions of the conductive layer of the second current collector sheet and insulating portions of the first current collector sheet are alternately arranged concentrically.
[0069]
The bottom surface where the exposed portions of the conductive layer of the first current collector sheet are arranged and the bottom surface where the exposed portions of the conductive layer of the second current collector sheet are arranged are respectively coated with the conductive material in the same manner as described above. By covering with, the first terminal 41 and the second terminal 42 can be formed. On the first terminal side, since an insulating material is applied to the end face of the second electrode mixture layer, a short circuit between the conductive material film and the second electrode does not occur, and on the second terminal side, the first electrode Since the insulating material is applied to the end face of the mixture layer, a short circuit between the conductive material film and the first electrode does not occur.
[0070]
【Example】
Example 1
In this example, a stacked lithium ion secondary battery was manufactured in the following manner.
(A) Production of the first electrode
A sheet of polyethylene terephthalate (hereinafter referred to as PET) having a width of 198 mm, a length of 282 mm, and a thickness of 7 μm was prepared. Next, a plurality of rectangular (65 mm × 46 mm) copper deposited films arranged in 3 rows and 6 columns were formed at the same positions on both sides of the PET sheet using a mask having a matrix-shaped opening. The thickness of the copper vapor deposition film was 0.1 μm.
[0071]
By mixing 100 parts by weight of active material spherical graphite (graphitized mesophase spherules), 3 parts by weight of styrene butadiene rubber as a binder, and an appropriate amount of an aqueous carboxymethyl cellulose solution as a dispersion medium, the first electrode mixture is mixed. A paste consisting of was prepared.
This paste was applied to the entire surface except for the central portion of each deposited film. As a result, two 32 mm × 46 mm first electrode mixture layers were formed on each deposited film. Between the two 1st electrode mixture layers, the exposed part of the copper vapor deposition film which does not have an electrode mixture layer was left in the groove | channel shape of width 1mm. Thereafter, the coating film of the paste was dried, and the dried coating film was rolled with a roller until the thickness became 70 μm.
[0072]
Polyvinylidene fluoride having a width of 0.3 mm was applied as an insulating material to a portion on the side opposite to the portion adjacent to the exposed portion of the deposited film in the peripheral portion of the obtained first electrode mixture layer. Thus, a first electrode assembly having a first electrode mixture layer of 6 rows and 6 columns on both surfaces was obtained.
[0073]
(B) Production of second electrode
A second electrode having a second electrode mixture layer on both sides was produced.
A PET sheet having a width of 198 mm, a length of 282 mm, and a thickness of 7 μm was prepared. Next, a plurality of rectangular (64 mm × 45 mm) aluminum vapor deposition films arranged in 3 rows and 6 columns were formed at the same positions on both sides of the PET sheet using a mask having a matrix-like opening. The thickness of the Al vapor deposition film was 0.1 μm.
[0074]
Active material lithium cobalt oxide (LiCoO2) By mixing 100 parts by weight, 3 parts by weight of acetylene black as a conductive material, 7 parts by weight of polyvinylidene fluoride as a binder, and an appropriate amount of an aqueous solution of carboxymethylcellulose as a dispersion medium, A paste was prepared. This paste was applied to the entire surface except for the central portion of each deposited film. As a result, two 31 mm × 45 mm second electrode mixture layers were formed on each deposited film. Between the two 2nd electrode mixture layers, the exposed part of the vapor deposition film of Al which does not have a mixture was left in the groove shape of width 2mm. Thereafter, the coating film of the paste was dried, and the dried coating film was rolled with a roller until the thickness became 70 μm.
[0075]
Polyvinylidene fluoride having a width of 0.3 mm was applied as an insulating material to a portion on the side opposite to the portion adjacent to the exposed portion of the deposited film in the peripheral portion of the obtained second electrode mixture layer. Thus, an assembly of second electrodes having a second electrode mixture layer of 6 rows and 6 columns on both surfaces was obtained.
Next, a second electrode having a second electrode mixture layer only on one side was produced in the same manner as described above except that the conductive layer, the second electrode mixture layer and the insulating material were not provided on the other side.
[0076]
(C) Production of electrode group
Two assemblies composed of the first electrode having the first electrode mixture layer on both surfaces and one assembly composed of the second electrode having the second electrode mixture layer on both surfaces were sandwiched via a separator. At this time, the first electrode mixture layer and the second electrode mixture layer face each other, and the exposed portion of the vapor deposition film and the polyvinylidene fluoride in the first electrode are the same as the polyvinylidene fluoride and the vapor deposition film in the second electrode, respectively. It was made to face the exposed part. A pair of second electrodes having a second electrode mixture layer on only one side was disposed on both outermost surfaces, and the inner electrodes were sandwiched between them, and the whole was pressed. As a result, an assembly composed of a plurality of electrode plate stacks was obtained.
[0077]
The assembly composed of a plurality of electrode plate stacks was divided for each electrode plate stack so that the cutting position was aligned with the center of the exposed portion of the deposited film in the first electrode and the center of the exposed portion of the evaporated film in the second electrode. As a result, as many as 36 electrode plate stacks could be obtained at a time through a series of coating and laminating processes. On the four side surfaces of the electrode plate stack thus obtained, the end portions of the current collector sheets and the end portions of the separators were arranged flush with each other.
[0078]
On one side surface (first side surface), exposed portions of the deposited film of the first current collector sheet and exposed portions of PET of the second current collector sheet were alternately arranged. On the opposite second side surface, the exposed portions of the deposited film of the second current collector sheet and the exposed portions of PET of the first current collector sheet were alternately arranged. On the remaining two side surfaces, the exposed portions of PET of each current collector sheet were arranged.
[0079]
Semi-molten copper fine particles were sprayed on the first side surface where the exposed portions of the copper deposited film of the first current collector sheet and the exposed portions of the PET of the second current collector sheet were alternately arranged. As a result, a copper film having a thickness of 0.5 mm was formed on the first side surface. The exposed portion of the copper deposited film was buried to a depth of 0.2 mm inside the copper film. This copper film was used as a negative electrode terminal as it was.
[0080]
Semi-molten aluminum fine particles were sprayed onto the second side surface in which the exposed portions of the Al deposited film of the second current collector sheet and the exposed portions of the PET of the first current collector sheet were alternately arranged. As a result, an aluminum film having a thickness of 0.5 mm was formed on the second side surface. The exposed portion of the Al vapor deposition film was buried to a depth of 0.2 mm inside the aluminum film. This aluminum film was used as it is as a positive electrode terminal.
[0081]
Lead wires were respectively connected to the copper film and the aluminum film of the electrode plate group thus obtained, and a charge / discharge test was conducted using an external charge / discharge device. The electrolyte used here was LiPF in a mixed solvent in which ethylene carbonate (EC) and ethyl methyl carbonate (EMC) were mixed at a volume ratio of 30:70.6Was dissolved at a concentration of 1 mol / L.
[0082]
[Evaluation]
Charging / discharging was performed in a 20 ° C. atmosphere.
Charging and discharging are each 2.5 mA / cm with respect to the electrode area.2The current mode was performed. The end-of-charge voltage was 4.2V. The final discharge voltage was 3.0V. The electric capacity obtained under the above conditions was 900 mAh. Even when the lithium ion secondary battery of Example 1 was dropped and subjected to mechanical shock, no abnormality such as a voltage drop due to an internal short circuit was observed.
[0083]
As a comparison, when a negative electrode was produced using a core material made of copper foil, which was conventionally used, and a positive electrode was made using a core material made of aluminum foil, in order to obtain a battery having the same capacity The volume of the battery was 1.2 times that of the lithium ion secondary battery of Example 1. From this, it became clear that according to the present invention, the energy density per capacity of the electrochemical device can be increased as compared with the conventional case.
[0084]
Example 2
In this example, a wound-type lithium ion secondary battery was manufactured in the following manner.
(A) Production of the first electrode
A sheet of polyethylene terephthalate (hereinafter referred to as PET) having a width of 198 mm, a length of 506 mm, and a thickness of 7 μm was prepared. Next, using a mask having a matrix-shaped opening, a plurality of strip-shaped (65 mm × 506 mm) copper deposited films arranged in three rows were formed at the same positions on both sides of the PET sheet. The thickness of the copper vapor deposition film was 0.1 μm.
[0085]
By mixing 100 parts by weight of active material spherical graphite (graphitized mesophase spherules), 3 parts by weight of styrene butadiene rubber as a binder, and an appropriate amount of an aqueous carboxymethyl cellulose solution as a dispersion medium, the first electrode mixture is mixed. A paste consisting of was prepared. This paste was applied to the entire surface except for the central portion of each deposited film, and two rows of 32 mm × 506 mm strip-shaped first electrode mixture layers were formed on each deposited film. Between the two rows of strip-shaped first electrode mixture layers, an exposed portion of a copper deposited film without the first electrode mixture was left in a groove shape having a width of 1 mm. Thereafter, the coating film of the paste was dried, and the dried coating film was rolled with a roller until the thickness became 70 μm.
[0086]
Polyvinylidene fluoride having a width of 0.3 mm was applied as an insulating material to a portion opposite to the portion adjacent to the exposed portion of the vapor deposition film in the peripheral portion of the first electrode mixture layer. Thus, a first electrode assembly having six rows of strip-like first electrode mixture layers on both surfaces was obtained.
[0087]
(B) Production of second electrode
The 2nd electrode which has a strip | belt-shaped 2nd electrode mixture layer on both surfaces was produced.
A PET sheet having a width of 198 mm, a length of 506 mm, and a thickness of 7 μm was prepared. Next, a plurality of strip-shaped (64 mm × 506 mm) aluminum deposited films arranged in three rows were formed at the same positions on both sides of the PET sheet using a mask having a matrix-shaped opening. The thickness of the Al vapor deposition film was 0.1 μm.
[0088]
Active material lithium cobalt oxide (LiCoO2) By mixing 100 parts by weight, 3 parts by weight of acetylene black as a conductive material, 7 parts by weight of polyvinylidene fluoride as a binder, and an appropriate amount of an aqueous solution of carboxymethylcellulose as a dispersion medium, A paste was prepared. This paste was applied to the entire surface except for the central portion of each deposited film, and two rows of 31 mm × 506 mm strip-shaped second electrode mixture layers were formed on each deposited film. Between the two rows of second electrode mixture layers, an exposed portion of an Al deposited film not having the second electrode mixture was left in a groove shape having a width of 2 mm. Thereafter, the coating film of the paste was dried, and the dried coating film was rolled with a roller until the thickness became 70 μm.
[0089]
Polyvinylidene fluoride having a width of 0.3 mm was applied as an insulating material to a portion of the peripheral portion of the second electrode mixture layer opposite to the portion adjacent to the exposed portion of the deposited film. Thus, an assembly of second electrodes having six rows of second electrode mixture layers on both surfaces was obtained.
[0090]
(C) Production of electrode group
The assembly of the first electrode and the assembly of the second electrode were overlapped via a separator and then wound. At this time, the first electrode mixture layer and the second electrode mixture layer face each other, and the exposed portion of the vapor deposition film and the polyvinylidene fluoride in the first electrode are respectively exposed to the polyvinylidene fluoride and the vapor deposition film in the second electrode. We faced the department. As a result, a long cylindrical aggregate composed of a plurality of wound electrode groups arranged alternately in opposite directions was obtained.
[0091]
The assembly composed of a plurality of wound electrode plate groups was cut at the center of the exposed portion of the vapor deposition film in the first electrode and at the center of the exposed portion of the vapor deposition film in the second electrode, and divided into electrode plate groups. As a result, six electrode plate groups could be obtained at a time through a series of coating and winding processes.
[0092]
Semi-molten copper fine particles were sprayed on the side surfaces where the exposed portions of the copper deposited film of the first current collector sheet and the PET resin portions of the second current collector sheet were alternately arranged. However, in order to provide an injection hole for injecting the electrolytic solution inside the electrode plate group, a mask was put on the corresponding portion. As a result, a copper film having a thickness of 0.5 mm was formed on the side surface. At this time, the exposed portion of the deposited copper film was buried to a depth of 0.2 mm inside the copper film. This copper film was used as a negative electrode terminal as it was.
[0093]
Semi-molten aluminum fine particles were sprayed on the side surfaces where the exposed portions of the Al vapor deposition film of the second current collector sheet and the PET resin portions of the first current collector sheet were alternately arranged. However, in order to provide an injection hole for injecting the electrolytic solution inside the electrode plate group, a mask was put on the corresponding portion. As a result, an aluminum film having a thickness of 0.5 mm was formed on the side surface. At this time, the exposed portion of the Al vapor deposition film was buried to a depth of 0.2 mm inside the aluminum film. This aluminum film was used as a positive electrode terminal as it was.
[0094]
The electrode plate group thus obtained was housed in a stainless steel cylindrical battery case, and the copper film on the bottom surface of the electrode plate group was connected to the inner bottom surface of the case. The aluminum film on the upper surface of the electrode plate group was connected via an aluminum lead to the back side of a sealing plate having an insulating gasket around it. Next, the electrolytic solution was poured into the case, and the electrolytic solution was impregnated inside the electrode plate group. Thereafter, the opening of the case was sealed with a sealing plate to complete a cylindrical battery. The electrolyte used here was LiPF in a mixed solvent in which ethylene carbonate (EC) and ethyl methyl carbonate (EMC) were mixed at a volume ratio of 30:70.6Was dissolved at a concentration of 1 mol / L.
[0095]
<< Comparative Example 1 >>
A wound type lithium ion secondary battery was produced in the same manner as before.
That is, a positive electrode composed of a strip-shaped aluminum foil of 31 × 506 mm and a positive electrode mixture layer having the same composition and thickness as those of Example 2 carried on both surfaces thereof was produced. Moreover, the negative electrode which consists of a strip | belt-shaped copper foil of 32x506 mm and the negative mix layer of the same composition and thickness as Example 2 carry | supported on both surfaces was produced. However, each electrode plate was provided with an uncoated portion of the electrode mixture layer for connecting the current collecting tab, and the current collecting tab was connected thereto. These positive electrode and negative electrode were wound through a separator to prepare an electrode plate group.
[0096]
The electrode plate group thus obtained was housed in a stainless steel cylindrical battery case 1.2 times larger in diameter than that used in Example 2, and the positive electrode lead was welded to the inner bottom surface of the case. The negative electrode lead was connected to the back side of a sealing plate having an insulating gasket around it. Next, the electrolytic solution was poured into the case, and the same electrolytic solution as in Example 2 was impregnated inside the electrode plate group. Thereafter, the opening of the case was sealed with a sealing plate to complete a cylindrical battery. The reason why the battery case larger than that of Example 2 was required in Comparative Example 1 was that the diameter of the electrode plate group was increased because the current collecting tab was interposed inside the electrode plate group. The batteries of Example 2 and Comparative Example 1 have the same capacity, but the battery of Comparative Example 1 is slightly larger than the battery of Example 2.
[0097]
[Evaluation]
The batteries of Example 2 and Comparative Example 1 were charged and discharged in a 20 ° C. atmosphere.
Charging and discharging are each 2.5 mA / cm with respect to the electrode area.2The current mode was performed. The end-of-charge voltage was 4.2V. The final discharge voltage was 3.0V. The electric capacities of the batteries of Example 2 and Comparative Example 1 obtained under the above conditions were both 900 mAh.
[0098]
Next, in a 20 ° C. atmosphere, the batteries of Example 2 and Comparative Example 1 were charged at 2.5 mA / cm with respect to the electrode area.2In the current mode up to the end-of-charge voltage of 4.2 V, 0.2 C (0.5 mA / cm2) Was discharged at the current value. Thereafter, the batteries of Example 2 and Comparative Example 1 were again charged to the end-of-charge voltage of 4.2 V in the same current mode as described above, and 2C (5 mA / cm2) Was discharged at the current value. As a result, in the case of the battery of Example 2, the capacity when discharged at 2C was 90% of the capacity when discharged at 0.2C, whereas in the case of the battery of Comparative Example 1, the capacity when discharged at 2C. The capacity was 80% of the capacity when discharged at 0.2C. Even when the lithium ion secondary battery of Example 2 was dropped and subjected to mechanical shock, no abnormality such as a voltage drop due to an internal short circuit was observed, but a slight voltage drop was observed in the battery of Comparative Example 1. It was.
[0099]
【The invention's effect】
As described above, according to the present invention, an electrochemical element having a simple structure, high output, high reliability, and high electric capacity can be provided. And according to this invention, a several electrochemical element can be manufactured efficiently simultaneously. By using a non-aqueous electrolyte secondary battery including such an electrochemical element, a highly reliable mobile phone, portable information terminal device, camcorder, personal computer, PDA, portable acoustic device, electric vehicle, power source for load leveling Etc. can be provided.
[Brief description of the drawings]
FIG. 1 is a longitudinal sectional view of a laminated electrode plate group according to the present invention.
FIG. 2 is a conceptual diagram showing a cut portion of an assembly composed of a first electrode and an assembly composed of a second electrode.
FIG. 3 is a conceptual diagram showing a cut portion of an assembly composed of another first electrode and an assembly composed of another second electrode.
FIG. 4 is a vertical sectional conceptual view of a wound electrode plate group according to the present invention.
[Explanation of symbols]
10 plate group
11a, b Resin sheet
11x, y End of resin sheet
12a, b Conductive layer
12x, y End of conductive layer
13a First current collector sheet
13b Second current collector sheet
14a First electrode mixture layer
14b Second electrode mixture layer
15a First electrode
15b, b 'second electrode
16 Separator
17a 1st terminal
17b Second terminal
18a First insulating material part
18b Second insulating material part
21a, b Resin sheet
22a First electrode mixture layer
22b Second electrode mixture layer
23a, b Exposed portion of conductive layer
24a Connection with first terminal
24b Connection with second terminal
25a, b Insulation part
31a, b Resin sheet
32a Band-shaped first electrode mixture layer
32b Band-shaped second electrode mixture layer
33a, b Exposed portion of conductive layer
34a Connection with first terminal
34b Connection with second terminal
35a, b insulation
40 separator
41 1st terminal
42 Second terminal

Claims (12)

（ａ）少なくとも１つの第１電極、（ｂ）少なくとも１つの第２電極、および（ｃ）第１電極と第２電極との間に介在するセパレータからなる極板群を有する電気化学素子であって、
前記第１電極（ａ）は、導電部と絶縁部とを有する第１集電体シートおよびこれに担持された少なくとも１つの第１電極合剤層からなり、
前記第２電極（ｂ）は、導電部と絶縁部とを有する第２集電体シートおよびこれに担持された少なくとも１つの第２電極合剤層からなり、
前記各集電体シートの第１端部および第２端部は、前記電極合剤層の未塗工部であり、
前記第１端部および前記第２端部においては、それぞれ前記導電部および前記絶縁部が露出しており、
前記露出している第１集電体シートの導電部および第２集電体シートの絶縁部が、前記極板群の第１側面において第１端子と接続され、
前記露出している第２集電体シートの導電部および第１集電体シートの絶縁部が、前記極板群の第２側面において第２端子と接続され、
前記露出している第１集電体シートの導電部および第２集電体シートの絶縁部の少なくとも一部が、前記第１端子に埋没しており、
前記露出している第２集電体シートの導電部および第１集電体シートの絶縁部の少なくとも一部が、前記第２端子に埋没している電気化学素子。An electrochemical device having an electrode plate group consisting of (a) at least one first electrode, (b) at least one second electrode, and (c) a separator interposed between the first electrode and the second electrode. And
The first electrode (a) comprises a first current collector sheet having a conductive part and an insulating part and at least one first electrode mixture layer carried on the current collector sheet,
The second electrode (b) comprises a second current collector sheet having a conductive portion and an insulating portion and at least one second electrode mixture layer carried on the current collector sheet,
The first end and the second end of each current collector sheet are uncoated portions of the electrode mixture layer,
In the first end and the second end, the conductive portion and the insulating portion are exposed, respectively.
The exposed conductive portion of the first current collector sheet and the insulating portion of the second current collector sheet are connected to the first terminal on the first side surface of the electrode plate group,
The exposed conductive portion of the second current collector sheet and the insulating portion of the first current collector sheet are connected to the second terminal on the second side surface of the electrode plate group,
At least a part of the exposed conductive portion of the first current collector sheet and the insulating portion of the second current collector sheet are buried in the first terminal,
An electrochemical element in which at least a part of the exposed conductive portion of the second current collector sheet and the insulating portion of the first current collector sheet are buried in the second terminal. 前記第１側面と前記第２側面とが、互いに前記極板群の反対側に位置する請求項１記載の電気化学素子。Wherein the first side surface and the second side surfaces, the electrochemical element according to claim 1, wherein on the opposite side of the electrode plate group together. 前記第１側面には、前記第１端子と前記第２電極とを絶縁するための第１絶縁材料部が設けられており、前記第２側面には、前記第２端子と前記第１電極とを絶縁するための第２絶縁材料部が設けられている請求項１または２記載の電気化学素子。A first insulating material part for insulating the first terminal and the second electrode is provided on the first side surface, and the second terminal, the first electrode, and the second side surface are provided on the second side surface. second electrochemical element according to claim 1 or 2 wherein the insulating material part is provided for insulating. 前記各集電体シートの第１端部および第２端部を含む周縁部は、前記電極合剤層の未塗工部であり、前記第１端子または第２端子との接続位置以外の周縁部は絶縁部である請求項１〜３のいずれかに記載の電気化学素子。The peripheral part including the first end part and the second end part of each current collector sheet is an uncoated part of the electrode mixture layer, and a peripheral part other than the connection position with the first terminal or the second terminal. parts are electrochemical device according to any one of claims 1 to 3, an insulating portion. 前記第１側面および前記第２側面以外の前記極板群の側面に、前記第１集電体シートの絶縁部の露出部および前記第２集電体シートの絶縁部の露出部が配されている請求項１〜３のいずれかに記載の電気化学素子。An exposed portion of the insulating portion of the first current collector sheet and an exposed portion of the insulating portion of the second current collector sheet are disposed on the side surfaces of the electrode plate group other than the first side surface and the second side surface. The electrochemical device according to any one of claims 1 to 3 . 前記極板群が、前記第１側面および前記第２側面以外に、前記第１集電体シートの絶縁部の露出部および／または前記第２集電体シートの絶縁部の露出部が配されている側面を有する請求項１〜３のいずれかに記載の電気化学素子。The electrode plate group includes an exposed portion of the insulating portion of the first current collector sheet and / or an exposed portion of the insulating portion of the second current collector sheet in addition to the first side surface and the second side surface. The electrochemical device according to any one of claims 1 to 3 , wherein the electrochemical device has a side surface. 複数の第１電極と複数の第２電極とをセパレータを介して交互に積層した極板群を有する電気化学素子であって、
前記複数の第１電極は、それぞれ導電部と絶縁部とを有する第１集電体シートおよびこれに担持された少なくとも１つの第１電極合剤層からなり、
前記複数の第２電極は、それぞれ導電部と絶縁部とを有する第２集電体シートおよびこれに担持された少なくとも１つの第２電極合剤層からなり、
前記各集電体シートの第１端部および第２端部は、前記電極合剤層の未塗工部であり、
前記第１端部および前記第２端部においては、それぞれ前記導電部および前記絶縁部が露出しており、
前記露出している第１集電体シートの導電部および第２集電体シートの絶縁部が、前記極板群の第１側面において第１端子と接続され、
前記露出している第２集電体シートの導電部および第１集電体シートの絶縁部が、前記極板群の第２側面において第２端子と接続され、
前記露出している第１集電体シートの導電部および第２集電体シートの絶縁部の少なくとも一部が、前記第１端子に埋没しており、
前記露出している第２集電体シートの導電部および第１集電体シートの絶縁部の少なくとも一部が、前記第２端子に埋没している電気化学素子。An electrochemical element having an electrode plate group in which a plurality of first electrodes and a plurality of second electrodes are alternately stacked via separators,
The plurality of first electrodes each include a first current collector sheet having a conductive portion and an insulating portion, and at least one first electrode mixture layer carried on the current collector sheet,
Each of the plurality of second electrodes includes a second current collector sheet having a conductive portion and an insulating portion, and at least one second electrode mixture layer carried thereon,
The first end and the second end of each current collector sheet are uncoated portions of the electrode mixture layer,
In the first end and the second end, the conductive portion and the insulating portion are exposed, respectively.
The exposed conductive portion of the first current collector sheet and the insulating portion of the second current collector sheet are connected to the first terminal on the first side surface of the electrode plate group,
The exposed conductive portion of the second current collector sheet and the insulating portion of the first current collector sheet are connected to the second terminal on the second side surface of the electrode plate group,
At least a part of the exposed conductive portion of the first current collector sheet and the insulating portion of the second current collector sheet are buried in the first terminal,
An electrochemical element in which at least a part of the exposed conductive portion of the second current collector sheet and the insulating portion of the first current collector sheet are buried in the second terminal. 前記第１側面と前記第２側面とが、互いに前記極板群の反対側に位置する請求項７記載の電気化学素子。The electrochemical device according to claim 7, wherein the first side surface and the second side surface are located on opposite sides of the electrode plate group. 前記第１側面には、前記第１端子と前記第２電極とを絶縁するための第１絶縁材料部が設けられており、前記第２側面には、前記第２端子と前記第１電極とを絶縁するための第２絶縁材料部が設けられている請求項７または８記載の電気化学素子。A first insulating material part for insulating the first terminal and the second electrode is provided on the first side surface, and the second terminal, the first electrode, and the second side surface are provided on the second side surface. The electrochemical element according to claim 7 or 8, wherein a second insulating material part for insulating the substrate is provided. 前記各集電体シートの第１端部および第２端部を含む周縁部は、前記電極合剤層の未塗工部であり、前記第１端子または第２端子との接続位置以外の周縁部は絶縁部である請求項７〜９のいずれかに記載の電気化学素子。The peripheral part including the first end part and the second end part of each current collector sheet is an uncoated part of the electrode mixture layer, and a peripheral part other than the connection position with the first terminal or the second terminal. parts are electrochemical device according to any one of claims 7-9 which is an insulating unit. 前記第１側面および前記第２側面以外の前記極板群の側面に、前記第１集電体シートの絶縁部の露出部および前記第２集電体シートの絶縁部の露出部が配されている請求項７〜９のいずれかに記載の電気化学素子。An exposed portion of the insulating portion of the first current collector sheet and an exposed portion of the insulating portion of the second current collector sheet are disposed on the side surfaces of the electrode plate group other than the first side surface and the second side surface. The electrochemical device according to any one of claims 7 to 9 . 前記極板群が、前記第１側面および前記第２側面以外に、前記第１集電体シートの絶縁部の露出部および／または前記第２集電体シートの絶縁部の露出部が配されている側面を有する請求項７〜９のいずれかに記載の電気化学素子。The electrode plate group includes an exposed portion of the insulating portion of the first current collector sheet and / or an exposed portion of the insulating portion of the second current collector sheet in addition to the first side surface and the second side surface. The electrochemical device according to any one of claims 7 to 9 , which has a side surface.
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