EP0104973B1

EP0104973B1 - Apparatus for ionizing a material by high-temperature heating

Info

Publication number: EP0104973B1
Application number: EP83401692A
Authority: EP
Inventors: Yves Boulin; Jean Cesario; Bernard Landeau
Original assignee: Commissariat a lEnergie Atomique CEA
Current assignee: Commissariat a lEnergie Atomique et aux Energies Alternatives CEA
Priority date: 1982-08-30
Filing date: 1983-08-22
Publication date: 1987-05-27
Also published as: FR2532470B1; DE3371836D1; FR2532470A1; EP0104973A1; JPS5963651A; US4595835A

Description

La présente invention se rapporte à un dispositif d'ionisation d'un matériau par chauffage de ce matériau à une température élevée.The present invention relates to a device for ionizing a material by heating this material to an elevated temperature.

Un tel dispositif d'ionisation est utilisé notamment dans les spectromètres de masse servant à mesurer les rapports d'abondance isotopique dans un élément chimique donné. On trouve des applications de ces spectromètres dans le domaine nucléaire, ainsi qu'en géochronologie, lorsqu'on désire procéder à la datation d'échantillons.Such an ionization device is used in particular in mass spectrometers used to measure the isotopic abundance ratios in a given chemical element. There are applications of these spectrometers in the nuclear field, as well as in geochronology, when one wishes to proceed to the dating of samples.

Le principe de l'ionisation par chauffage, ou thermoionisation, consiste à déposer sur une surface métallique très chaude des atomes d'un élément chimique, de telle sorte que ceux-ci soient réévaporés sous forme d'ions en perdant un électron. Ce phénomène est généralement exprimé par la formule :

avec :

n° : nombre d'atomes neutres évaporés de la surface métallique chaude,
n" : nombre d'atomes qui, dans les mêmes conditions, sont réévaporés sous forme d'ions monochargés, abandonnant un électron au métal,
K : constante de proportionnalité,
e : charge de l'électron,
W : potentiel d'extraction ou fonction de travail du métal chauffé (représente l'aptitude du métal à capter des électrons),
Ø : potentiel de première ionisation de l'élément ionisé, (aptitude de cet élément à perdre un premier électron),
k : constante de Boltzmann, et
T : température absolue de la surface métallique.

The principle of ionization by heating, or thermoionization, consists in depositing on a very hot metallic surface atoms of a chemical element, so that these are re-evaporated in the form of ions by losing an electron. This phenomenon is generally expressed by the formula:

with:

n °: number of neutral atoms evaporated from the hot metallic surface,
n ": number of atoms which, under the same conditions, are re-evaporated in the form of single-charged ions, leaving an electron to the metal,
K: constant of proportionality,
e: charge of the electron,
W: extraction potential or working function of the heated metal (represents the ability of the metal to pick up electrons),
Ø: potential of first ionization of the ionized element, (aptitude of this element to lose a first electron),
k: Boltzmann constant, and
T: absolute temperature of the metal surface.

Cette formule fait apparaître que le rendement d'ionisation n⁺/n° est une fonction exponentielle de o - W/T. Le potentiel d'ionisation 0 et la fonction de travail W étant représentatifs respectivement du matériau à ioniser et du métal chauffé, on voit que l'influence de la température T est déterminante. En particulier, lorsque la différence W-QJ est négative, on peut accroître le rendement en augmentant le chauffage de la surface métallique chaude.This formula shows that the ionization efficiency n ⁺ / n ° is an exponential function of o - W / T. The ionization potential 0 and the working function W being representative respectively of the material to be ionized and of the heated metal, it can be seen that the influence of the temperature T is decisive. In particular, when the difference W-QJ is negative, the efficiency can be increased by increasing the heating of the hot metallic surface.

Afin d'accroître le rendement, la surface métallique chaude doit donc être réalisée en un matériau présentant à la fois une fonction de travail W élevée et un point de fusion très élevé. En pratique, on choisit donc un métal réfractaire parmi le groupe comprenant le rhénium, le tungstène et le tantale.In order to increase the yield, the hot metallic surface must therefore be made of a material having both a high working function W and a very high melting point. In practice, therefore, a refractory metal is chosen from the group comprising rhenium, tungsten and tantalum.

La fonction de travail W de ces métaux étant comprise entre 4,2 V et 5,1 V, il est donc nécessaire de chauffer au maximum la surface métallique lorsque le matériau à ioniser présente un potentiel d'ionisation supérieur à ces valeurs.The working function W of these metals being between 4.2 V and 5.1 V, it is therefore necessary to heat the metal surface as much as possible when the material to be ionized has an ionization potential greater than these values.

Dans l'état actuel de la technique, les dispositifs d'ionisation de matériaux solides utilisant le principe de la thermoionisation comprennent généralement trois rubans (ou filaments) de tungstène ou de rhénium portés par des tiges conductrices traversant une plaquette support isolante. Le matériau à ioniser est déposé sur l'un des rubans qui, avec un ruban en vis-à-vis, sert à vaporiser le matériau. Le troisième ruban, qui forme un U avec les deux premiers, assure l'ionisation proprement dite. A cet effet, les trois rubans sont chauffés par effet Joule jusqu'à une température maximum de 2 500 °C.In the current state of the art, devices for ionizing solid materials using the principle of thermionization generally comprise three tungsten or rhenium ribbons (or filaments) carried by conductive rods passing through an insulating support plate. The material to be ionized is deposited on one of the ribbons which, with a ribbon opposite, serves to vaporize the material. The third ribbon, which forms a U with the first two, provides the ionization proper. To this end, the three ribbons are heated by the Joule effect to a maximum temperature of 2,500 ° C.

Dans un tel dispositif, le dépôt du matériau est très difficile à réaliser, compte tenu du dimensionnement très réduit, notamment pour éviter qu'une partie du matériau ne se dépose sur les autres rubans.In such a device, the deposition of the material is very difficult to carry out, given the very reduced sizing, in particular to prevent part of the material from being deposited on the other ribbons.

De plus, les rubans doivent être soudés manuellement sur les tiges qui les supportent, ce qui entraîne une reproductibilité médiocre et un prix de revient élevé.In addition, the ribbons must be manually welded to the rods which support them, which results in poor reproducibility and a high cost price.

En outre, la disposition géométrique des filaments est telle qu'une faible partie des atomes formés vient heurter le filament intermédiaire assurant l'ionisation. Le rendement d'ionisation de ce dispositif est donc plutôt médiocre.In addition, the geometrical arrangement of the filaments is such that a small part of the atoms formed collides with the intermediate filament ensuring ionization. The ionization efficiency of this device is therefore rather poor.

Enfin, l'utilisation du chauffage par effet Joule impose la présence de tiges support constituant des fuites thermiques qui refroidissent les filaments et conduit en outre à limiter la section de ces derniers. Compte tenu de cette limitation, les filaments se rompent au-delà de 2 500 °C. Cette limitation de la température conduit elle aussi à limiter le rendement d'ionisation des dispositifs connus.Finally, the use of Joule effect heating requires the presence of support rods constituting thermal leaks which cool the filaments and also leads to limiting the cross section of the latter. Given this limitation, the filaments break beyond 2,500 ° C. This limitation of the temperature also leads to limiting the ionization yield of the known devices.

Par ailleurs. on connaît du document US-A-3 229 157 un dispositif d'ionisation dans lequel le matériau à ioniser est placé dans une cavité prolongée par un tube dans lequel on établit un gradient de température.Otherwise. Document US-A-3 229 157 discloses an ionization device in which the material to be ionized is placed in a cavity extended by a tube in which a temperature gradient is established.

La présente invention a précisément pour objet un dispositif d'ionisation d'un matériau par chauffage à haute température ne présentant pas les inconvénients des dispositifs connus et se caractérisant à la fois par un rendement ionique élevé, la production d'un courant d'ions intense pendant une période raisonnable et une grande simplicité de mise en place du matériau à ioniser.The present invention specifically relates to a device for ionizing a material by heating at high temperature which does not have the drawbacks of known devices and which is characterized both by a high ionic yield, the production of an ion current intense for a reasonable period and great simplicity of placing the material to be ionized.

A cet effet, et conformément à l'invention, il est proposé un dispositif d'ionisation d'un matériau solide, comprenant un tube ouvert à ses deux extrémités et des moyens de chauffage d'une première extrémité du tube à une température permettant l'ionisation dudit matériau, la deuxième extrémité du tube étant maintenue à une température plus basse, de façon à crééer un gradient de température entre lesdites extrémités du tube, ce dispositif étant caractérisé en ce qu'il comprend de plus une tige mobile à une extrémité de laquelle est déposé ledit matériau et des moyens pour introduire l'extrémité de la tige portant ledit matériau par la deuxième extrémité du tube et pour déplacer de façon contrôlée ladite tige à l'intérieur du tube, afin de contrôler le courant d'ions émis par le dispositif.To this end, and in accordance with the invention, there is provided a device for ionizing a solid material, comprising a tube open at its two ends and means for heating a first end of the tube at a temperature allowing the ionization of said material, the second end of the tube being maintained at a lower temperature, so as to create a temperature gradient between said ends of the tube, this device being characterized in that it comprises furthermore a movable rod at one end of which said material is deposited and means for introducing the end of the rod carrying said material through the second end of the tube and for moving said rod in a controlled manner inside the tube, so to control the ion current emitted by the device.

Les moyens pour déplacer la tige à l'intérieur du tube peuvent notamment comprendre un ensemble vis-écrou dont l'un des éléments est fixe et dont l'autre est solidaire de la tige.The means for moving the rod inside the tube may in particular comprise a screw-nut assembly, one of the elements of which is fixed and the other of which is integral with the rod.

Grâce au dispositif selon l'invention, le matériau solide peut être déposé facilement à l'extrémité de la tige. soit par électrodéposition sur une pointe formée à cette extrémité, soit en fixant le matériau sur une bille de résine échangeuse d'ions logée dans un évidement fermé à l'extrémité de la tige, soit par tout autre moyen.Thanks to the device according to the invention, the solid material can be easily deposited at the end of the rod. either by electrodeposition on a point formed at this end, or by fixing the material on a ball of ion-exchange resin housed in a closed recess at the end of the rod, or by any other means.

Les moyens de chauffage de la première extrémité du tube comprennent de préférence un dispositif de bombardement électronique comportant une spire entourant la première extrémité du tube, des moyens d'alimentation électrique de la spire et des moyens pour appliquer une différence de potentiel entre la spire et le tube.The means for heating the first end of the tube preferably comprise an electronic bombardment device comprising a turn surrounding the first end of the tube, means for supplying power to the turn and means for applying a potential difference between the turn and the tube.

Afin d'accroître le gradient thermique le long du tube, celui-ci est monté de préférence par son extrémité non chauffée sur une plaquette fixe interchangeable en matériau conducteur.In order to increase the thermal gradient along the tube, the latter is preferably mounted by its unheated end on a fixed interchangeable plate of conductive material.

On décrira maintenant, à titre d'exemples non limitatifs, deux modes de réalisation de l'invention en se référant aux dessins annexés dans lesquels :

la figure 1 représente de façon schématique un spectromètre de masse incorporant un dispositif d'ionisation réalisé conformément à l'invention,
la figure 2 est une vue'en coupe longitudinale à plus grande échelle illustrant un premier mode de réalisation de l'invention appliqué à l'ionisation d'un matériau solide, et
la figure 3 illustre à titre d'exemple le dépôt d'un matériau solide sur une extrémité pointue d'une tige du dispositif de la figure 2.

Two embodiments of the invention will now be described, by way of nonlimiting examples, with reference to the appended drawings in which:

FIG. 1 schematically represents a mass spectrometer incorporating an ionization device produced in accordance with the invention,
FIG. 2 is a view in longitudinal section on a larger scale illustrating a first embodiment of the invention applied to the ionization of a solid material, and
FIG. 3 illustrates by way of example the deposition of a solid material on a pointed end of a rod of the device of FIG. 2.

Sur la figure 1, on a représenté de façon très schématique une application possible de l'invention à un spectromètre de masse 10 destiné à mesurer les rapports d'abondance isotopique dans un élément chimique donné. Bien entendu, cette application n'est pas limitative, l'invention pouvant être utilisée dans tous les cas où l'on souhaite disposer d'un dispositif d'ionisation par chauffage à haute température présentant un rendement élevé, quelle que soit l'utilisation ultérieure des ions (bombardement d'un autre matériau, par exemple).In Figure 1, there is shown very schematically a possible application of the invention to a mass spectrometer 10 for measuring the isotopic abundance ratios in a given chemical element. Of course, this application is not limiting, the invention can be used in all cases where it is desired to have an ionization device by high temperature heating with a high yield, whatever the use. ions (bombardment of another material, for example).

Dans le spectromètre de masse 10 de la figure 1, le dispositif d'ionisation 12 selon l'invention constitue une source d'ions 14 accélérés et focalisés par des électrodes successives 16, de la façon habituelle, avant de venir traverser le dispositif de tri et de mesure des ions 18, également bien connu.In the mass spectrometer 10 of FIG. 1, the ionization device 12 according to the invention constitutes a source of ions 14 accelerated and focused by successive electrodes 16, in the usual way, before coming to pass through the sorting device and measuring ions 18, also well known.

Si l'on se réfère maintenant à la figure 2, on voit que le dispositif d'ionisation 12 comprend tout d'abord un tube d'ionisation rectiligne 20, ouvert à ses deux extrémités, et pouvant être réalisé, pour les raisons évoquées précédemment, en tout matériau suffisamment conducteur de l'électricité et présentant dans la zone d'ionisation une fonction de travail élevée et, par exemple, en un métal réfractaire tel que le rhénium, le tungstène ou le tantale. Ce tube 20 est enchâssé par son extrémité gauche en considérant la figure 2 dans une plaquette ou pastille 22 réalisée en un matériau bon conducteur de l'électricité et de la chaleur, tel que l'acier inoxydable. Cette plaquette permet de faciliter la manutention du tube et sert de volant thermique, de manière à maintenir l'extrémité correspondante du tube à une température de quelques centaines de degrés Celsius.If we now refer to FIG. 2, we see that the ionization device 12 firstly comprises a rectilinear ionization tube 20, open at its two ends, and which can be produced, for the reasons mentioned above , in any material sufficiently electrically conductive and having a high working function in the ionization zone and, for example, in a refractory metal such as rhenium, tungsten or tantalum. This tube 20 is embedded by its left end by considering FIG. 2 in a wafer or patch 22 made of a material which is a good conductor of electricity and heat, such as stainless steel. This plate facilitates the handling of the tube and serves as a thermal flywheel, so as to maintain the corresponding end of the tube at a temperature of a few hundred degrees Celsius.

A proximité de son extrémité opposée (extrémité droite en considérant la figure 2), le tube 20 est chauffé à une température très élevée, légèrement inférieure à la température de fusion du tube (c'est-à-dire de l'ordre de 3000 °C), par des moyens de chauffage appropriés 24. A partir de ce chauffage local, on crée un gradient thermique le long du tube 20, la chaleur s'échappant à la fois par rayonnement autour du tube et par conduction le long du tube et de la plaquette. Si cela s'avère nécessaire, ce gradient thermique peut être accentué en refroidissant l'extrémité gauche du tube en considérant la figure 2.Near its opposite end (right end when considering FIG. 2), the tube 20 is heated to a very high temperature, slightly lower than the melting temperature of the tube (that is to say of the order of 3000 ° C), by suitable heating means 24. From this local heating, a thermal gradient is created along the tube 20, the heat escaping both by radiation around the tube and by conduction along the tube and the brochure. If necessary, this thermal gradient can be accentuated by cooling the left end of the tube by considering figure 2.

De préférence, les moyens de chauffage 24 sont constitués par un dispositif de bombardement électronique comprenant une spire 26 entourant le tube 20 au voisinage de son extrémité droite, des bornes 28 reliées électriquement à la spire 26 et permettant de chauffer la spire au moyen d'une alimentation électrique (non représentée) et des moyens (non représentés) pour établir une différence de potentiel élevée entre la spire 26 et le tube 20. A titre d'exemple, le courant électronique émis par la spire peut être de 60 mA et la différence de potentiel entre la spire et le tube de 1 000 V. On obtient alors une puissance de 60 Watts permettant de chauffer à 3000°C l'extrémité du tube.Preferably, the heating means 24 are constituted by an electronic bombardment device comprising a turn 26 surrounding the tube 20 near its straight end, terminals 28 electrically connected to the turn 26 and making it possible to heat the turn by means of a power supply (not shown) and means (not shown) for establishing a high potential difference between the coil 26 and the tube 20. For example, the electronic current emitted by the coil can be 60 mA and the potential difference between the turn and the tube of 1000 V. We then obtain a power of 60 Watts allowing to heat at 3000 ° C the end of the tube.

Un blindage représenté schématiquement en 30 est de préférence prévu autour du tube 20 et de la spire 26. Ce blindage peut prendre par exemple la forme de deux demi-coquilles.A shield represented schematically at 30 is preferably provided around the tube 20 and the turn 26. This shield can take, for example, the form of two half-shells.

La sortie des ions devant se faire par l'extrémité droite du tube comme on le verra ultérieurement, on comprendra que la zone dans laquelle s'effectue le chauffage par la spire 26 doit être située aussi près que possible de cette extrémité afin d'accroître la probabilité pour que les ions formés sortent du tube, c'est-à-dire le rendement ionique du dispositif. A titre d'exemple, pour un tube de 2 mm de diamètre extérieur et de 1,2 mm de diamètre intérieur, on chauffera le tube à moins de 1,5 à 2 mm de son extrémité.The exit of the ions having to be done by the right end of the tube as we will see later, it will be understood that the zone in which the heating takes place by the coil 26 must be located as close as possible to this end in order to increase the probability that the ions formed exit the tube, that is to say the ionic yield of the device. For example, for a tube of 2 mm outside diameter and 1.2 mm inside diameter, the tube will be heated to less than 1.5 to 2 mm from its end.

Dans l'application de l'invention à l'ionisation d'un matériau solide représentée sur la figure 2. le dispositif comprend de plus une tige rectiligne cylindrique 32, disposée coaxialement au tube 20 et dont le diamètre externe est légèrement inférieur au diamètre interne du tube. A titre d'exemple, le diamètre de la tige 32 peut être de 1 mm si le diamètre interne du tube 20 est de 1,2 mm. Le matériau constitutif de la tige doit être très pur, réfractaire, inerte chimiquement et de préférence électriquement conducteur afin de permettre fétectrodéposition du matériau à ioniser. Par exemple, il peut s'agir de graphite, de tantale ou de céramiques rendues, le cas échéant, superficiellement conductrices.In the application of the invention to the ionization of a solid material shown in Figure 2. the the device further comprises a straight cylindrical rod 32, arranged coaxially with the tube 20 and whose external diameter is slightly less than the internal diameter of the tube. By way of example, the diameter of the rod 32 can be 1 mm if the internal diameter of the tube 20 is 1.2 mm. The material of the rod must be very pure, refractory, chemically inert and preferably electrically conductive in order to allow the electrodeposition of the material to be ionized. For example, it may be graphite, tantalum or ceramics rendered, if necessary, superficially conductive.

La tige 32 peut être translatée selon son axe de façon à être introduite par l'extrémité froide (extrémité gauche sur la figure 2) à l'intérieur du tube. A cet effet, la tige 32 est portée par une vis micrométrique 34 vissée dans un écrou 36 relié de façon fixe à une pièce 38 portant le tube 20 par des colonnes 40.The rod 32 can be translated along its axis so as to be introduced by the cold end (left end in FIG. 2) inside the tube. To this end, the rod 32 is carried by a micrometric screw 34 screwed into a nut 36 fixedly connected to a part 38 carrying the tube 20 by columns 40.

Dans la variante représentée, la vis 34 comporte une tête fendue 34a permettant de réaliser l'introduction contrôlée de la tige 32 dans le tube 20 au moyen d'un outil isolant traversant de façon étanche l'enceinte sous vide contenant la source.In the variant shown, the screw 34 includes a slotted head 34a making it possible to carry out the controlled introduction of the rod 32 into the tube 20 by means of an insulating tool sealingly passing through the vacuum enclosure containing the source.

Dans une autre variante de réalisation non représentée, cette introduction peut se faire de façon automatique, par exemple à l'aide d'un moteur pas à pas contrôlé par un processeur.In another variant embodiment not shown, this introduction can be done automatically, for example using a stepping motor controlled by a processor.

L'échantillon de matériau solide à ioniser 42 est déposé à l'extrémité par laquelle la tige pénètre dans le tube (extrémité droite sur la figure 2).The sample of solid material to be ionized 42 is deposited at the end by which the rod enters the tube (right end in FIG. 2).

A cet effet, l'extrémité de la tige présente une forme pointue dans la variante de réalisation représentée. Cette forme permet de procéder de façon simple, rapide et parfaitement contrôlée à une électrodéposition du matériau 42, comme on l'a représenté sur la figure 3. Pour cela, il suffit d'introduire dans une cuve à électrolyse conductrice 44 une solution 46 du matériau que l'on souhaite déposer sur l'extrémité de la tige 32 et de faire passer un courant au moyen d'une source 45 entre la cuve et la tige. Il peut s'agir notamment d'une solution 'nitrique du matériau à ioniser. On trempe sur une profondeur parfaitement contrôlée t'extrémité pointue 32a de la tige dans la solution 46 et on réalise l'électrolyse. Un dépôt 42 du matériau à ioniser est ainsi obtenu. De façon connue, ce dépôt se transformera en oxyde dès qu'il sera porté à une température de quelques centaines de degrés Celsius à l'intérieur du tube 20.To this end, the end of the rod has a pointed shape in the variant embodiment shown. This shape makes it possible to proceed in a simple, rapid and perfectly controlled manner to an electrodeposition of the material 42, as shown in FIG. 3. For this, it suffices to introduce into a conductive electrolysis tank 44 a solution 46 of the material that one wishes to deposit on the end of the rod 32 and to pass a current by means of a source 45 between the tank and the rod. It may especially be a nitric solution of the material to be ionized. Soak to a perfectly controlled depth the pointed end 32a of the rod in the solution 46 and electrolysis is carried out. A deposit 42 of the material to be ionized is thus obtained. In a known manner, this deposit will transform into oxide as soon as it is brought to a temperature of a few hundred degrees Celsius inside the tube 20.

Dans une variante de réalisation non représentée, le matériau à ioniser peut être fixé sur une bille de résine échangeuse d'ions. L'extrémité de la tige 32 présente alors une forme différente qui se caractérise par un évidement, par exemple de forme cônique, dans lequel on dépose la bille de résine sur laquelle est fixé le matériau à ioniser.In an alternative embodiment not shown, the material to be ionized can be fixed on a ball of ion exchange resin. The end of the rod 32 then has a different shape which is characterized by a recess, for example of conical shape, in which the resin ball is deposited on which the material to be ionized is fixed.

Bien entendu, tout autre procédé de dépôt de ce matériau sur l'extrémité de la tige peut être envisagé sans sortir du cadre de l'invention. Dans tous les cas, on remarquera que le dispositif selon l'invention permet d'effectuer sans difficulté le dépôt du matériau à ioniser, ce qui constitue un progrès important par rapport aux dispositifs connus.Of course, any other method of depositing this material on the end of the rod can be envisaged without departing from the scope of the invention. In all cases, it will be noted that the device according to the invention allows the deposition of the material to be ionized to be carried out without difficulty, which constitutes significant progress compared with known devices.

Pour compléter la description du dispositif d'ionisation représenté sur la figure 2, on notera, d'une part, que la plaquette 22 est fixée de façon démontable sur un support 48, afin de permettre le remplacement de l'ensemble tube 20-plaquette 22 après une manipulation, si cela s'avère nécessaire. Cette caractéristique permet notamment d'éviter tout risque de perturbation d'une manipulation par la précédente.To complete the description of the ionization device shown in FIG. 2, it will be noted, on the one hand, that the plate 22 is detachably fixed on a support 48, in order to allow the replacement of the tube 20-plate assembly 22 after manipulation, if necessary. This characteristic makes it possible in particular to avoid any risk of disturbance of a manipulation by the previous one.

Le support 48, également réalisé en un matériau conducteur de l'électricité, est fixé sur la pièce 38 par des vis 52. La spire 26, le blindage 30 et les bornes 28 sont montés dans une partie isolante 50 maintenue par la pièce 48.The support 48, also made of an electrically conductive material, is fixed to the part 38 by screws 52. The turn 26, the shield 30 and the terminals 28 are mounted in an insulating part 50 held by the part 48.

Enfin, la pièce fixe 38, en acier inoxydable, comporte une partie 38a qui vient coiffer la partie isolante 50. Cette partie 38a est pourvue d'un trou 54 dans le prolongement de l'extrémité droite du tube par laquelle sortent les ions. La partie 38a constitue ainsi la première électrode du dispositif d'accélération 16 de la figure 1.Finally, the fixed part 38, made of stainless steel, has a part 38a which covers the insulating part 50. This part 38a is provided with a hole 54 in the extension of the straight end of the tube through which the ions exit. Part 38a thus constitutes the first electrode of the acceleration device 16 of FIG. 1.

Le fonctionnement du dispositif d'ionisation 12 qui vient d'être décrit en se référant à la figure 2 est le suivant.The operation of the ionization device 12 which has just been described with reference to FIG. 2 is as follows.

Un échantillon du matériau est d'abord déposé sur l'extrémité de la tige 32 par l'un des procédés décrits précédemment et la tige est montée sur la vis 34. Après avoir introduit cet ensemble ainsi que, le cas échéant, un tube 20 monté sur sa plaquette 22, on fait le vide dans l'enceinte.A sample of the material is first deposited on the end of the rod 32 by one of the methods described above and the rod is mounted on the screw 34. After having introduced this assembly as well as, if necessary, a tube 20 mounted on its plate 22, there is a vacuum in the enclosure.

Avant de commencer à introduire l'extrémité de la tige 32 portant cet échantillon 42, on chauffe l'extrémité opposée du tube 20 au moyen du dispositif de bombardement électronique 24. Ce chauffage est réalisé d'abord faiblement pour que le dégazage des parois du tube puisse se faire, puis à pleine puissance, l'extrémité droite du tube 20 en considérant la figure 2 étant alors portée comme on l'a vu à une température d'environ 3 000 °C (la limite de température étant uniquement fixée par la température de fusion du tube).Before starting to introduce the end of the rod 32 carrying this sample 42, the opposite end of the tube 20 is heated by means of the electronic bombardment device 24. This heating is carried out initially weakly so that the degassing of the walls of the tube can be made, then at full power, the right end of the tube 20 considering Figure 2 then being brought as we have seen to a temperature of about 3000 ° C (the temperature limit being only fixed by the tube melting temperature).

Lorsque cette température est atteinte, on commence à introduire l'extrémité de la tige 32 portant l'échantillon 42 dans le tube, par l'extrémité froide de celui-ci qui ne dépasse pas une température de quelques centaines de degrés. Le tube 20 constitue en effet un fourtubulaire le long duquel s'établit alors un gradient de température allant d'environ 300 °C à environ 3000°C.When this temperature is reached, one begins to introduce the end of the rod 32 carrying the sample 42 into the tube, through the cold end of the latter which does not exceed a temperature of a few hundred degrees. The tube 20 in fact constitutes a fourtubular along which a temperature gradient ranging from approximately 300 ° C. to approximately 3000 ° C. is then established.

Le reste de l'appareil étant également en fonctionnement, on continue à déplacer l'extrémité de la tige portant l'échantillon vers l'extrémité chaude du tube, jusqu'à ce qu'on détecte la formation d'ions au moyen du dispositif 18 (figure 1). Le déplacement de la tige pouvant être parfaitement contrôlé par la vis micrométrique 34, ou par tout autre moyen équivalent, on peut poursuivre le déplacement progressif de l'échantillon jusqu'à ce que le courant d'ions observé permette de faire une mesure convenable. La tige 32 est alors maintenue dans cette position et les mesures sont effectuées de la façon habituelle.The rest of the apparatus also being in operation, the end of the rod carrying the sample is continued to be moved towards the hot end of the tube, until the formation of ions is detected by means of the device. 18 (Figure 1). The displacement of the rod being able to be perfectly controlled by the micrometric screw 34, or by any other equivalent means, it is possible to continue the progressive displacement of the sample until the ion current observed allows a suitable measurement to be made. The rod 32 is then held in this position and the measurements are carried out in the usual way.

Grâce au dispositif selon l'invention, on voit que la création d'un gradient de température le long du tube 20, combinée avec le déplacement contrôlé de l'échantillon solide à l'intérieur du tube, permet de réaliser une ionisation parfaitement contrôlée de cet échantillon.Thanks to the device according to the invention, it can be seen that the creation of a temperature gradient along the tube 20, combined with the controlled displacement of the solid sample inside the tube, makes it possible to achieve a perfectly controlled ionization of this sample.

En outre, l'utilisation d'un moyen de chauffage différent du chauffage par effet Joule, ainsi que le remplacement des filaments des dispositifs connus par des pièces plus résistantes (tube 20 et tige 32) permettent d'accroître très sensiblement la température de chauffage, et, en conséquence, le rendement ionique du dispositif.In addition, the use of a heating means different from the Joule effect heating, as well as the replacement of the filaments of the known devices by more resistant parts (tube 20 and rod 32) make it possible to very considerably increase the heating temperature. , and, consequently, the ionic yield of the device.

On notera également que la tige 32 forme un piston qui obture pratiquement en fonctionnement l'extrémité du tube opposée à l'extrémité normale de sortie des ions, et que la localisation des moyens de chauffage 24 à proximité immédiate de cette extrémité de sortie accroît la probabilité pour qu'un ion réévaporé par la surface du tube sorte par cette extrémité. L'intensité du courant d'ions et le rendement ionique s'en trouvent également améliorés.It will also be noted that the rod 32 forms a piston which practically closes the end of the tube opposite the normal outlet end of the ions, and that the location of the heating means 24 in the immediate vicinity of this outlet end increases the probability that an ion re-evaporated by the surface of the tube leaves by this end. The intensity of the ion current and the ion yield are also improved.

Ces avantages sont confirmés par l'expérience, qui montre notamment que le rendement ionique du dispositif selon l'invention est de l'ordre de dix fois supérieur à celui des dispositifs connus à filaments chauffés par effet Joule.These advantages are confirmed by experience, which shows in particular that the ionic yield of the device according to the invention is of the order of ten times greater than that of known devices with filaments heated by the Joule effect.

Claims

1. Device for ionising a solid material, comprising a tube (20) open at both of its ends and means (24) of heating a first end of the tube to a temperature allowing the ionisation of the said material, the second end of the tube being maintained at a lower temperature, so as to produce a temperature gradient between the said ends of the tube, this device being characterized in that it also possesses a movable rod (32), on one end of which the said material (42) is deposited, and means of introducing the end of the rod carrying the said material through the second end of the tube and of moving the said rod inside the tube in a controlled manner, in order to control the stream of ions emitted by the device.

2. Device according to Claim 1, characterized in that the means of moving the rod inside the tube comprise a screw/nut assembly (34, 36), of which one (36) of the elements is fixed and of which the other (34) is integral with the rod.

3. Device according to either one of Claims 1 and 2, characterized in that the said end of the rod has a tip (32a), on which the material (42) is deposited by means of electro-deposition.

4. Device according to either one of Claims 1 and 2, characterized in that the said end of the rod has a recess, in which is seated a ball of ion-exchange resin fixing the said material.

5. Device according to any one of Claims 1 to 4, characterized in that the means of heating the first end of the tube comprise an electron bombardment device (26, 28).

6. Device according to Claim 5, characterized in that the electron bombardment device comprises a coil (26) surrounding the first end of the tube, means (28) of supplying electricity to the coil and means of applying a potential difference between the coil and the tube.

7. Device according to any one of the preceding claims, characterized in that the tube (20) is mounted at its second end on a removable fixed plate (22) made of conductive material.