DE4314896A1 - Catalytic ammonia conversion in waste gas - by passage with nitrogen oxide(s) over de-nitrogenation catalyst - Google Patents

Catalytic ammonia conversion in waste gas - by passage with nitrogen oxide(s) over de-nitrogenation catalyst

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Abstract

Selective catalytic conversion of NH3 in NH3-contg. waste gas is carried out by enriching the waste gas with NOx as oxidant and passing the gas over a dc-NOx catalyst, pref. after contacting with an oxidn. catalyst and/or heating to the catalytic conversion temp. ADVANTAGE - NH3 emissions are reduced to below the olfaction threshold, the requisite catalyst vol. and heating costs are reduced, and the NH3 and NOx are catalytically reacted to non-polluting N2 and H2O.

Description

Die Erfindung bezieht sich auf ein Verfahren und eine Einrichtung zur selektiven katalytischen Umsetzung von Ammoniak in ammoniakhaltigem Abgas.The invention relates to a method and a Device for the selective catalytic conversion of Ammonia in exhaust gas containing ammonia.

Ammoniak ist giftig (MAK-Wert NH3: 50 ml/m3 50 ppm) und stellt selbst in geringen Konzentrationen für den Menschen eine Geruchsbelästigung dar. Beeinträchtigungen der Luft­ qualität treten beispielsweise in der Nachbarschaft von Massentierhaltungen auf, weil dort große Mengen Ammoniak produziert, aber nicht entsorgt werden, sondern an die umgebende Luft abgegeben werden. Des weiteren muß das Ammoniak in DeNOx-behandeltem Rauchgas und in Dieselabgas entsorgt werden. Außerdem sind auch ammoniakhaltige Ab­ wässer aus Industriebetrieben zu entsorgen, z. B. über Stripanlagen (Destillation) und anschließender Verbrennung.Ammonia is poisonous (MAK value NH 3 : 50 ml / m 3 50 ppm) and, even in low concentrations, is an unpleasant smell for humans. Impairments in air quality occur, for example, in the vicinity of factory farms because large quantities of ammonia are produced there , but not disposed of, but released into the surrounding air. Furthermore, the ammonia must be disposed of in DeNO x -treated flue gas and in diesel exhaust gas. In addition, ammonia-containing water must be disposed of from industrial plants, e.g. B. on strip plants (distillation) and subsequent combustion.

Neben der nicht-katalytischen Verbrennung von Ammoniak ist zur Entsorgung des Ammoniaks derzeit die katalytische Um­ setzung an kupferoxidhaltigen Katalysatoren ein übliches Verfahren. Bei der Verwendung dieses Verfahrens ist jedoch ein sehr großes Katalysatorvolumen erforderlich, wenn die Ammoniak-Konzentration unter die physiologische Geruchs­ schwelle von ca. 5 ppm reduziert werden soll. Darüber hin­ aus erfordert dieses Verfahren Temperaturen im Katalysator oberhalb ca. 320°C.In addition to the non-catalytic combustion of ammonia for the disposal of ammonia currently the catalytic order a customary setting on copper oxide-containing catalysts Method. However, when using this method a very large volume of catalyst is required if the Ammonia concentration below the physiological smell threshold of about 5 ppm should be reduced. Beyond that This process requires temperatures in the catalyst above approx. 320 ° C.

Der Erfindung liegt daher die Aufgabe zugrunde, ein Ver­ fahren und eine Einrichtung anzugeben, die es erlauben, die Ammoniakemissionen aus ammoniakhaltigen Abgasen unter die physiologische Geruchsschwelle zu senken bei gleichzeitiger Verringerung des dazu erforderlichen Kata­ lysatorvolumens und Einsparung von Heizkosten.The invention is therefore based on the object, a Ver drive and specify a facility that allow the ammonia emissions from ammonia-containing gases below to lower the physiological odor threshold  at the same time reducing the kata required for this analyzer volume and saving on heating costs.

Bezüglich des Verfahrens wird die Aufgabe dadurch gelöst, daß das ammoniakhaltige Abgas mit Stickoxiden als Oxida­ tionsmittel angereichert wird und diese zusammen mit dem ammoniakhaltigen Abgas über einen DeNOx-Katalysator gelei­ tet werden. Auf diese Weise wird das Ammoniak und die Stick­ oxide zu umweltfreundlichem Stickstoff und Wasser kataly­ tisch umgesetzt.With regard to the method, the object is achieved in that the ammonia-containing exhaust gas is enriched with nitrogen oxides as the oxidizing agent and these are fed together with the ammonia-containing exhaust gas via a DeNO x catalyst. In this way, the ammonia and nitrogen oxides are converted catalytically into environmentally friendly nitrogen and water.

Bezüglich der Einrichtung wird die Aufgabe erfindungsgemäß dadurch gelöst, daß eine Zuführung für Stickoxide in eine vom ammoniakhaltigen Abgas durchströmte Leitung in Strö­ mungsrichtung des Abgases vor einem DeNOx-Katalysator vor­ gesehen ist. Hierdurch wird eine weitgehend homogene Ver­ teilung der Stickoxide im ammoniakhaltigen Abgas erreicht, was zur guten katalytischen Umsetzung erforderlich ist.With regard to the device, the object is achieved in that a feed for nitrogen oxides in a line through which the ammonia-containing exhaust gas flows is seen in the flow direction of the exhaust gas in front of a DeNO x catalyst. As a result, a largely homogeneous distribution of the nitrogen oxides in the ammonia-containing exhaust gas is achieved, which is necessary for good catalytic conversion.

Bezüglich der Einrichtung wird die Aufgabe erfindungsgemäß auch dadurch gelöst, daß ein Oxidationskatalysator in der vom ammoniakhaltigen Abgas durchströmten Leitung in Strö­ mungsrichtung des Abgases vor dem DeNOx-Katalysator vor­ gesehen ist. Hierdurch wird erreicht, daß bei niedrigen Ammoniak-Konzentrationen im Abgas und relativ niedriger Temperatur das Ammoniak unmittelbar am Oxidationskatalysa­ tor zu N2 und H2O katalytisch umgewandelt wird.With regard to the device, the object is also achieved in that an oxidation catalyst is seen in the line through which the ammonia-containing exhaust gas flows in the flow direction of the exhaust gas before the DeNO x catalyst. This ensures that at low ammonia concentrations in the exhaust gas and relatively low temperature, the ammonia is catalytically converted directly to the oxidation catalyst to N 2 and H 2 O.

Stehen die zur katalytischen Umsetzung des Ammoniaks aus dem ammoniakhaltigen Abgas erforderlichen Stickoxide nicht oder nur zum Teil zur Verfügung, so kann es sinnvoll sein, das ammoniakhaltige Abgas mit einem Oxidationskatalysator zu kontaktieren. Hierdurch können bei entsprechend hohen Temperaturen weitere Stickoxide erzeugt werden. Are pending for the catalytic conversion of ammonia the nitrogen oxides required in the ammonia-containing exhaust gas or only partially available, it can be useful the ammonia-containing exhaust gas with an oxidation catalyst to contact. As a result, at correspondingly high Temperatures other nitrogen oxides are generated.  

Zur Verkleinerung des zur katalytischen Umsetzung des Ammoniaks erforderlichen Katalysatorvolumens ist es vor­ teilhaft, das ammoniakhaltige Abgas vor der Kontaktierung mit dem katalytischen Material auf eine für die katalyti­ sche Umsetzung hinreichend hohe Temperatur aufzuheizen. Mit katalytischem Material ist hierbei sowohl der Oxida­ tionskatalysator als auch der DeNOx-Katalysator gemeint. In beiden Fällen kann so die Reaktionsgeschwindigkeit an die Durchlaufzeit der Abgase durch den jeweiligen Kataly­ sator angepaßt werden.To reduce the catalyst volume required for the catalytic conversion of the ammonia, it is geous before to heat the ammonia-containing exhaust gas before contacting the catalytic material to a sufficiently high temperature for the catalytic conversion. Catalytic material here means both the oxidation catalyst and the DeNO x catalyst. In both cases, the reaction rate can be adapted to the throughput time of the exhaust gases through the respective catalyst.

In vorteilhafter Ausgestaltung der Erfindung ist eine Bypassleitung zum Oxidationskatalysator vorgesehen und an der in Strömungsrichtung des Abgases vor dem Oxidations­ katalysator befindlichen Abzweigung der Bypassleitung ein Regelventil eingebaut. Hierdurch kann auf eine separate Zuführung von Stickoxiden zum Abgas verzichtet werden, da mit dem Regelventil in Abhängigkeit von der durch den Oxidationskatalysator strömenden Abgasmenge ein zur kata­ lytischen Umsetzung des Ammoniaks im DeNOx-Katalysator er­ forderliches Gleichgewicht von Stickoxidkonzentration und Ammoniakkonzentration im Abgas einstellbar ist. Hierbei hängt die durch den Oxidationskatalysator strömende Abgas­ menge von der Ammoniakkonzentration im Abgas ab. Die bei der katalytischen Bildung der Stickoxide im Oxidations­ katalysator freiwerdende Wärme wird zur katalytischen Um­ setzung des Ammoniaks und der Stickoxide im DeNOx-Kataly­ sator vorteilhaft genutzt und muß nicht separat zum Abgas zugeführt werden.In an advantageous embodiment of the invention, a bypass line to the oxidation catalyst is provided and a control valve is installed on the branch of the bypass line located in the flow direction of the exhaust gas upstream of the oxidation catalyst. This makes it possible to dispense with a separate supply of nitrogen oxides to the exhaust gas, since the control valve, depending on the amount of exhaust gas flowing through the oxidation catalyst, can be used to set a balance of nitrogen oxide concentration and ammonia concentration in the exhaust gas which is necessary for the catalytic conversion of the ammonia in the DeNO x catalyst. The amount of exhaust gas flowing through the oxidation catalyst depends on the ammonia concentration in the exhaust gas. The heat released in the catalytic formation of nitrogen oxides in the oxidation catalyst is advantageously used for the catalytic conversion of the ammonia and the nitrogen oxides in the DeNO x catalyst and does not have to be supplied separately to the exhaust gas.

Ausführungsbeispiele der Erfindung werden anhand der Zeichnung näher erläutert. Dabei zeigen:Embodiments of the invention are based on the Drawing explained in more detail. Show:

Fig. 1 eine schematische Darstellung einer Abgasleitung mit einer erfindungsgemäßen Einrichtung zur Verminderung der Ammoniakkonzentration im Abgas; und Figure 1 is a schematic representation of an exhaust pipe with an inventive device for reducing the ammonia concentration in the exhaust gas. and

Fig. 2 eine schematisch dargestellte Abgasleitung mit einem erfindungsgemäß in der Abgasleitung eingebauten Oxidationskatalysator und einer Bypassleitung zum Oxidationskatalysator. Fig. 2 is a schematically illustrated exhaust pipe with an oxidation catalytic converter installed according to the invention in the exhaust pipe and a bypass line to the oxidation catalytic converter.

Die in Fig. 1 schematisch dargestellte Abgasleitung 2 einer Anlage 1A zur Verminderung von Ammoniak in ammoniak­ haltigem Abgas umfaßt ein Saug-Zuggebläse 4, einen Sensor 6 zur Messung der Ammoniakkonzentration im Abgas, einen Wärmetauscher 8, einen Startwärmetauscher 10, einen DeNOx- Katalysator 12, einen weiteren Wärmetauscher 14 und einen weiteren Sensor 16 zur Messung der Ammoniakkonzentration und schließlich einen Kamin 17. Der weitere Wärmetauscher 14 und der Wärmetauscher 8 stehen über zwei Leitungen 18, 20 in Kontakt. An eine Quelle 22 für stickoxidhaltiges Gas, etwa einen Diesel-Generator, ist eine Stickoxidzu­ führungsleitung 24 angeschlossen, die über ein regelbares Ventil 26 zwischen dem Sensor 6 und dem Wärmetauscher 8 in die Abgasleitung 2 mündet. An einen Regler 28 ist eine zu dem Sensor 6 führende Signalleitung 30, eine zu dem wei­ teren Sensor 16 führende Signalleitung 32 und eine zu dem Ventil 26 führende Steuerleitung 34 angeschlossen. . The exhaust pipe 2 shown schematically in Figure 1 comprises a system 1 A for the reduction of ammonia in the ammonia-containing exhaust gas, a suction draft fan 4, a sensor 6 for measuring the ammonia concentration in the exhaust gas, a heat exchanger 8, a start-up heat exchanger 10, a DeNO x - Catalyst 12 , a further heat exchanger 14 and a further sensor 16 for measuring the ammonia concentration and finally a chimney 17 . The further heat exchanger 14 and the heat exchanger 8 are in contact via two lines 18 , 20 . At a source 22 for nitrogen oxide gas, such as a diesel generator, a nitrogen oxide supply line 24 is connected, which opens into the exhaust line 2 via a controllable valve 26 between the sensor 6 and the heat exchanger 8 . To a controller 28 , a signal line 30 leading to the sensor 6 , a signal line 32 leading to the white sensor 16 and a control line 34 leading to the valve 26 are connected.

Beim Betrieb der Einrichtung wird ammoniakhaltiges Abgas von dem Saug-Zuggebläse 4 durch die Abgasleitung 2 zum Kamin 17 gedrückt. Im Ausführungsbeispiel hat das ammoniak­ haltige Abgas beim Passieren des Saug-Zuggebläses eine Temperatur, die im Bereich der Raumtemperatur liegt. Der Sensor 6 mißt die Ammoniakkonzentration und die Stickoxid­ konzentration im Abgas. Die Meßwerte für die Ammoniakkon­ zentration und die Stickoxidkonzentration werden über die Signalleitung 30 dem Regler 28 übermittelt. Der Regler 28 erfaßt die über die Sensorleitungen 30, 32 übermittelten Meßwerte für die Stickoxid- und Ammoniakkonzentrationen im Abgas und steuert über die Steuerleitung 34 das Ventil 26. When the device is operating, ammonia-containing exhaust gas is pressed by the suction-draft fan 4 through the exhaust gas line 2 to the chimney 17 . In the exemplary embodiment, the ammonia-containing exhaust gas has a temperature when passing the suction-draft blower which is in the region of room temperature. The sensor 6 measures the ammonia concentration and the nitrogen oxide concentration in the exhaust gas. The measured values for the ammonia concentration and the nitrogen oxide concentration are transmitted to the controller 28 via the signal line 30 . The controller 28 detects the measured values for the nitrogen oxide and ammonia concentrations in the exhaust gas transmitted via the sensor lines 30 , 32 and controls the valve 26 via the control line 34 .

Aus dem im Ausführungsbeispiel unter Druck stehenden Quelle 22 für stickoxidhaltiges Gas wird stickoxidhaltiges Gas über die Leitung 24 und durch das Ventil 26 in die Abgasleitung 2 gedrückt und dort mit dem ammoniakhaltigen Abgas vermischt. Das nun ammoniak- und stickoxidhaltige Abgas strömt durch den beim Anfahren der Anlage auf Umge­ bungstemperatur befindlichen Wärmetauscher 8 und wird an­ schließend von dem Startwärmetauscher 10 auf im Ausführungs­ beispiel 300°C aufgeheizt. Diese Temperatur ist erforder­ lich, um eine hinreichend gute katalytische Umsetzung des Ammoniaks und der Stickoxide im DeNOx-Katalysator 12 zu erhalten.From the source 22, which is under pressure in the exemplary embodiment, for nitrogen oxide-containing gas, nitrogen oxide-containing gas is pressed via line 24 and through valve 26 into exhaust gas line 2, where it is mixed with the ammonia-containing exhaust gas. The now ammonia and nitrogen oxide-containing exhaust gas flows through the heat exchanger 8 located at ambient temperature when the system is started up and is then heated by the starting heat exchanger 10 to 300 ° C. in the embodiment, for example. This temperature is required to obtain a sufficiently good catalytic conversion of the ammonia and nitrogen oxides in the DeNO x catalyst 12 .

An dem im wesentlichen auf Titandioxid basierenden kataly­ tischen Material wird das Ammoniak zu Stickstoff oxidiert und die Stickoxide zu Stickstoff reduziert bei gleichzei­ tiger Bildung von Wasser. Das etwa 300°C warme Abgas, das in Strömungsrichtung nach dem DeNOx-Katalysator 12 weit­ gehend von Stickoxiden und Ammoniak befreit ist, wird mit dem weiteren Wärmetauscher 14 auf etwa 100 bis 120°C ab­ gekühlt. Die Restkonzentration von Ammoniak und Stick­ oxiden im Abgas wird nochmals in dem weiteren Sensor 16 gemessen, bevor das gereinigte Abgas dann zum Kamin 17 strömt. Die dem weitgehend von Ammoniak und Stickoxid be­ freiten Abgas mittels des weiteren Wärmetauschers 14 ent­ zogene Wärmemenge wird über die Leitungen 18 und 20 dem Wärmetauscher 8 zugeführt, der das zu reinigende Abgas vorwärmt. Die in Fig. 1 schematisch dargestellte Rauch­ gasleitung 2 mit einer Einrichtung zur selektiven kataly­ tischen Umsetzung von Ammoniak kann immer dann eingesetzt werden, wenn der Vorrat an Stickoxiden groß genug ist, das Verhältnis von Stickoxiden zu Ammoniak im Abgas im Bereich von 0,9 bis 1,1 zu halten.On the essentially titanium dioxide-based catalytic material, the ammonia is oxidized to nitrogen and the nitrogen oxides are reduced to nitrogen with simultaneous formation of water. The approximately 300 ° C warm exhaust gas, which is largely freed of nitrogen oxides and ammonia in the flow direction after the DeNO x catalyst 12 , is cooled with the further heat exchanger 14 to approximately 100 to 120 ° C. The residual concentration of ammonia and nitrogen oxides in the exhaust gas is measured again in the further sensor 16 before the cleaned exhaust gas then flows to the chimney 17 . The exhaust gas which is largely free of ammonia and nitrogen oxide by means of the further heat exchanger 14 ent is supplied via the lines 18 and 20 to the heat exchanger 8 which preheats the exhaust gas to be cleaned. The smoke gas line 2 shown schematically in Fig. 1 with a device for the selective catalytic conversion of ammonia can be used whenever the supply of nitrogen oxides is large enough, the ratio of nitrogen oxides to ammonia in the exhaust gas in the range from 0.9 to 1.1 to hold.

Die Fig. 2 zeigt in schematischer Darstellung eine Abgas­ leitung 36 einer anderen Einrichtung 1B zur selektiven katalytischen Umsetzung von Ammoniak in ammoniakhaltigem Abgas. Die Rauchgasleitung 36 umfaßt ein Saug-Zuggebläse 38, einen Sensor 40 zur Messung der Ammoniak- und Stick­ oxidkonzentration im Abgas, ein Regelventil 42, einen Startwärmetauscher 44, einen Wärmetauscher 46, einen Oxi­ dationskatalysator 48, einen weiteren Sensor 50 zur Messung der Ammoniak- und Stickoxidkonzentration im Abgas, einen DeNOx-Katalysator 52, einen weiteren Wärmetauscher 54, einen Endsensor 56 zur Messung der Ammoniak- und Stickoxid­ konzentration im Abgas und einen Kamin 58. Von dem Regel­ ventil 42 zweigt eine Bypassleitung 60 von der Abgasleitung 36 ab, die in Strömungsrichtung des Abgases nach dem Oxi­ dationskatalysator 48 und weiteren Sensor 50 und vor dem DeNOx-Katalysator 52 wieder in die Abgasleitung 36 mündet. Der Wärmetauscher 44 und der weitere Wärmetauscher 54 ste­ hen über zwei Leitungen 62, 64 in Verbindung. Der Sensor 40, der weitere Sensor 50 und der Endsensor 56 sind über die Signalleitung 68 bzw. 70 bzw. 72 mit einem Regler 66 verbunden. Außerdem verläuft eine Steuerleitung 78 vom Regler 66 zum Regelventil 42. Fig. 2 shows a schematic representation of an exhaust pipe 36 of another device 1 B for the selective catalytic conversion of ammonia in ammonia-containing exhaust gas. The flue gas line 36 comprises a suction-blower 38 , a sensor 40 for measuring the ammonia and nitrogen oxide concentration in the exhaust gas, a control valve 42 , a starting heat exchanger 44 , a heat exchanger 46 , an oxidation catalyst 48 , a further sensor 50 for measuring the ammonia and nitrogen oxide concentration in the exhaust gas, a DeNO x catalyst 52 , a further heat exchanger 54 , an end sensor 56 for measuring the ammonia and nitrogen oxide concentration in the exhaust gas and a chimney 58 . From the control valve 42 branches off a bypass line 60 from the exhaust line 36 , which opens in the flow direction of the exhaust gas after the oxidation catalyst 48 and further sensor 50 and before the DeNO x catalyst 52 in the exhaust line 36 . The heat exchanger 44 and the further heat exchanger 54 are connected via two lines 62 , 64 . The sensor 40 , the further sensor 50 and the end sensor 56 are connected to a controller 66 via the signal line 68 or 70 or 72 . In addition, a control line 78 runs from the controller 66 to the control valve 42 .

Beim Betrieb der Einrichtung 1B wird in diesem Ausführungs­ beispiel mittels des Saug-Zuggebläses 38 ein stickoxid­ freies, aber stark ammoniakhaltiges Abgas zu dem Sensor 40 durch die Abgasleitung 36 gedrückt. Hierbei hat das Abgas Umgebungstemperatur (ca. 20°C). Vom Sensor 40 werden die gemessenen Stickoxid- und Ammoniakkonzentrationen im Abgas über die Signalleitung 68 an den Regler 66 übermittelt. Mittels der dem Regler 66 auf diese Weise übermittelten Daten steuert der Regler 66 über die Steuerleitung 78 das Regelventil 42, das den Abgasstrom auf die Abgasleitung 36, durch den Oxidationskatalysator 48 und die Bypass­ leitung 60 aufteilt. Im hier angenommenen Fall des stark ammoniakhaltigen Abgases strömt etwa die Hälfte des Abgases über die Bypassleitung 60 und die andere Hälfte durch die Abgasleitung 36. Das in die Abgasleitung 36 weitergeleitete Abgas strömt zunächst an dem beim Anfahren der Einrichtung noch auf Umgebungstemperatur befindlichen Wärmetauscher vorbei und wird mittels des Startwärmetauschers 46 auf etwa 200 bis 250°C aufgeheizt. Das aufgeheizte Abgas strömt dann in den Oxidationskatalysator 48, der auf Platinbasis aufgebaut ist. Aufgrund der hohen Ammoniakkonzentration im Abgas steigt die Temperatur im Oxidationskatalysator durch die katalytische Umsetzung von Ammoniak schnell auf etwa 600°C an. Beim Ansteigen der Temperatur im Oxidationskata­ lysator 48 wird das Ammoniak zunächst überwiegend zu Stick­ stoff und Wasser katalytisch umgesetzt. Mit dem Erreichen einer Temperatur von etwa 600°C werden jedoch aus dem Ammoniak fast ausschließlich Stickoxide gebildet. Die Kon­ zentration der im Oxidationskatalysator 48 gebildeten Stick­ oxide wird mittels des weiteren Sensors 50 gemessen. Die Meßwerte für die Stickoxidkonzentration im Abgas werden über die Signalleitung 70 zur Feinabstimmung des Regel­ ventils 42 an den Regler 66 geleitet.During operation of the device 1 B, a nitrogen oxide-free but strongly ammonia-containing exhaust gas is pressed to the sensor 40 through the exhaust gas line 36 in this embodiment, for example by means of the suction-draft fan 38 . The exhaust gas has an ambient temperature (approx. 20 ° C). The measured nitrogen oxide and ammonia concentrations in the exhaust gas are transmitted from sensor 40 to controller 66 via signal line 68 . By means of the data transmitted to the controller 66 in this way, the controller 66 controls the control valve 42 via the control line 78, which divides the exhaust gas flow into the exhaust line 36 , through the oxidation catalytic converter 48 and the bypass line 60 . In the case of the strongly ammonia-containing exhaust gas assumed here, approximately half of the exhaust gas flows via the bypass line 60 and the other half through the exhaust line 36 . The exhaust gas passed into the exhaust line 36 initially flows past the heat exchanger which is still at ambient temperature when the device is started up and is heated to approximately 200 to 250 ° C. by means of the starting heat exchanger 46 . The heated exhaust gas then flows into the oxidation catalyst 48 , which is based on platinum. Due to the high ammonia concentration in the exhaust gas, the temperature in the oxidation catalytic converter rises quickly to around 600 ° C due to the catalytic conversion of ammonia. When the temperature in the Oxidationskata lysator 48 , the ammonia is first converted catalytically predominantly to nitrogen and water. When a temperature of around 600 ° C is reached, however, almost exclusively nitrogen oxides are formed from the ammonia. The concentration of the nitrogen oxides formed in the oxidation catalyst 48 is measured by means of the further sensor 50 . The measured values for the nitrogen oxide concentration in the exhaust gas are passed through the signal line 70 to the fine-tuning of the control valve 42 to the controller 66 .

Bevor das nun auf einer Temperatur von etwa 600°C befind­ liche und mit Stickoxiden angereicherte ammoniakhaltige Abgas in den DeNOx-Katalysator 52 strömt, stößt das aus der Bypassleitung 60 stammende, stickoxidfreie und auf Umgebungstemperatur befindliche Abgas hinzu. Beim Eintritt des gesamten Abgases in den DeNOx-Katalysator 52 haben sich die aus der Abgasleitung 36 stammende Abgasmenge und die aus der Bypassleitung 60 stammende Abgasmenge vermischt und ihre Temperatur auf etwa 300°C ausgeglichen. Bei die­ ser Abgastemperatur von etwa 300°C ist eine hervorragende katalytische Umsetzung der aufeinander abgestimmten Mengen Stickoxide und Ammoniak zu Wasser und Stickstoff im DeNOx- Katalysator gewährleistet.Before the ammonia-containing exhaust gas, which is now at a temperature of about 600 ° C. and enriched with nitrogen oxides, flows into the DeNO x catalyst 52 , the nitrogen oxide-free exhaust gas coming from the bypass line 60 is at ambient temperature. When the entire exhaust gas enters the DeNO x catalytic converter 52 , the amount of exhaust gas coming from the exhaust gas line 36 and the amount of exhaust gas coming from the bypass line 60 have mixed and their temperature equalized to approximately 300 ° C. At this exhaust gas temperature of around 300 ° C, an excellent catalytic conversion of the coordinated amounts of nitrogen oxides and ammonia to water and nitrogen in the DeNO x catalyst is guaranteed.

Dem hinter dem DeNOx-Katalysator 52 weitgehend stickoxid- und ammoniakfreien Abgas wird mittels des weiteren Wärme­ tauschers 54 ein Teil seiner Wärme entzogen. Diese wird dem Wärmetauscher 54 zugeführt. Die auf diese Weise erfol­ gende Wärmerückgewinnung wird zur Vorwärmung des Abgases, das von dem Regelventil 42 in die Abgasleitung 36 geleitet wird, benutzt. Hierdurch kann die von dem Startwärmetau­ scher 46 aufzubringende Heizleistung substituiert werden. Bevor das weitgehend stickoxid- und ammoniakfreie Abgas in den Kamin 58 strömt, wird mit dem Endsensor 56 nochmals die Stickoxid- und Ammoniakkonzentration im Abgas gemessen. Diese Meßwerte werden über die Signalleitung 72 dem Regler 66 zugeführt und dort ebenso wie die über die Signalleitun­ gen 70 und 68 eintreffenden Signale verarbeitet, woraufhin eine geeignete Stellung des Regelventils 42 zur hinreichend guten katalytischen Umsetzung des Ammoniaks erreichbar ist.The behind the DeNO x catalyst 52 largely nitrogen oxide and ammonia-free exhaust gas is removed by means of the further heat exchanger 54 , part of its heat. This is fed to the heat exchanger 54 . The resultant heat recovery is used to preheat the exhaust gas, which is passed from the control valve 42 into the exhaust pipe 36 . As a result, the heating power to be applied by the start heat exchanger 46 can be substituted. Before the largely nitrogen oxide and ammonia-free exhaust gas flows into the chimney 58 , the end sensor 56 again measures the nitrogen oxide and ammonia concentration in the exhaust gas. These measured values are fed to the controller 66 via the signal line 72 and processed there as well as the signals arriving via the signal lines 70 and 68 , whereupon a suitable position of the control valve 42 can be achieved for the sufficiently good catalytic conversion of the ammonia.

Die bis hierin beschriebene Einrichtung 1B zur selektiven katalytischen Umsetzung von Ammoniak kommt ohne eine exter­ ne Zuführung von Stickoxiden aus, da die zur katalytischen Umsetzung des Ammoniaks im DeNOx-Katalysator erforderlichen Stickoxide mittels des Oxidationskatalysators 48 gebildet werden. In Erweiterung zu dieser voll funktionsfähigen Ein­ richtung 1B können eventuell auch Stickoxide, etwa in Form eines stickoxidhaltigen Abgases, in einem Vorratsbehälter 80 gespeichert werden. Bei Bedarf kann ein über eine Steuerleitung 84 mit dem Regler 66 verbundenes Ventil 86 geöffnet werden, woraufhin entsprechende Mengen stickoxid­ haltiger Abgase über eine Stickoxidzuführungsleitung 82 aus dem im Ausführungsbeispiel unter Druck stehenden Vorrats­ behälter 80 in die Bypassleitung 60 hineinströmt.The device 1 B described up to here for the selective catalytic conversion of ammonia does not require an external supply of nitrogen oxides, since the nitrogen oxides required for the catalytic conversion of the ammonia in the DeNO x catalyst are formed by means of the oxidation catalyst 48 . In addition to this fully functional device 1 B, nitrogen oxides, for example in the form of an exhaust gas containing nitrogen oxide, can possibly be stored in a storage container 80 . If necessary, a valve 86 connected to the controller 66 via a control line 84 can be opened, whereupon corresponding amounts of nitrogen oxide-containing exhaust gases flow via a nitrogen oxide feed line 82 from the pressurized reservoir 80 in the exemplary embodiment into the bypass line 60 .

Ist mit der Einrichtung 1B dagegen nur ein schwach ammoniak­ haltiges Abgas zu entsorgen, so läßt man in diesem Fall das gesamte Abgas durch den Abgasleitungsstrang 36 strömen. Das den Oxidationskatalysator 48 aufgeheizt erreichende Abgas wird dann vollständig vom Ammoniak durch die kataly­ tische Umsetzung des Ammoniaks im Oxidationskatalysator befreit. Aufgrund der sehr geringen Ammoniakkonzentration heizt sich der Oxidationskatalysator 48 nicht so stark auf, so daß im Oxidationskatalysator aus dem Ammoniak nunmehr keine Stickoxide, sondern nur noch Stickstoff und Wasser gebildet werden. In dem dem Oxidationskatalysator 48 in der Abgasleitung 36 nachgeschalteten DeNOx-Kataly­ sator 52 findet keine katalytische Umsetzung statt.Is connected to the device 1 B, however, to dispose only a weak ammonia-containing exhaust gas, so is allowed to flow all the exhaust gas through the exhaust gas line strand 36 in this case. The heated exhaust gas reaching the oxidation catalyst 48 is then completely freed from the ammonia by the catalytic conversion of the ammonia in the oxidation catalyst. Due to the very low ammonia concentration, the oxidation catalyst 48 does not heat up so much that no nitrogen oxides but only nitrogen and water are now formed from the ammonia in the oxidation catalyst. In the DeNO x catalyst 52 connected downstream of the oxidation catalyst 48 in the exhaust line 36 , no catalytic conversion takes place.

Der im Ausführungsbeispiel eingesetzte DeNOx-Katalysator 52 kann wie folgt zusammengesetzt sein: 50 bis 97,3 Gew.-% TiO2, 1 bis 20 Gew.-% WO3, 1 bis 15 Gew.-% MoO3, 0,2 bis 10 Gew.-% V2O5, 0,2 bis 10 Gew.-% CuO, 0,2 bis 3 Gew.-% X2O3, wobei X = Ce, Sb, Bi, Cr, Fe und 0,1 bis 1 Gew.-% EM, wobei EM = Pt, Pd, Rh. Das aus den genannten Stoffen sowie den genannten Anteilsbereichen am Gesamtmaterial zusammengesetzte katalytische Material hat sowohl eine reduzierende als auch eine oxidierende katalytische Wirkung. Auf diese Weise kann in dem DeNOx-Katalysator 52 auch noch direkt Ammoniak katalytisch zu Stickstoff und Wasser umge­ setzt werden. Außerdem können eventuell im Abgas vorhandene Kohlenwasserstoffverbindungen und Kohlenmonoxid so kataly­ tisch umgesetzt werden.The DeNO x catalyst 52 used in the exemplary embodiment can be composed as follows: 50 to 97.3% by weight of TiO 2 , 1 to 20% by weight of WO 3 , 1 to 15% by weight of MoO 3 , 0.2 up to 10% by weight of V 2 O 5 , 0.2 to 10% by weight of CuO, 0.2 to 3% by weight of X 2 O 3 , where X = Ce, Sb, Bi, Cr, Fe and 0 , 1 to 1 wt .-% EM, where EM = Pt, Pd, Rh. The catalytic material composed of the above-mentioned substances and the above-mentioned share of the total material has both a reducing and an oxidizing catalytic effect. In this way, ammonia can also be converted catalytically directly to nitrogen and water in the DeNO x catalyst 52 . In addition, any hydrocarbon compounds and carbon monoxide present in the exhaust gas can be catalytically converted.

Claims (10)

1. Verfahren zur selektiven katalytischen Umsetzung von Ammoniak in ammoniakhaltigem Abgas, dadurch gekennzeichnet, daß das ammoniakhaltige Abgas mit Stickoxiden als Oxidationsmittel angereichert wird und diese zusammen mit dem ammoniakhaltigen Abgas über einen DeNOx-Katalysator (12, 52) geleitet werden.1. A process for the selective catalytic conversion of ammonia in ammonia-containing exhaust gas, characterized in that the ammonia-containing exhaust gas is enriched with nitrogen oxides as an oxidizing agent and these are passed together with the ammonia-containing exhaust gas over a DeNO x catalyst ( 12 , 52 ). 2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß das ammoniakhaltige Abgas vor der Zuführung zu dem DeNOx-Katalysator mit einem Oxidationskatalysator (48) kontaktiert wird.2. The method according to claim 1, characterized in that the ammonia-containing exhaust gas is contacted with an oxidation catalyst ( 48 ) before being fed to the DeNO x catalyst. 3. Verfahren nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, daß das ammoniakhaltige Abgas vor der Kontaktierung mit dem katalytischen Material auf eine für die katalytische Umsetzung hinreichend hohe Temperatur aufgeheizt wird.3. The method according to claim 1 or 2, characterized characterized in that the ammonia-containing Exhaust gas before contacting the catalytic material to a sufficiently high level for the catalytic conversion Temperature is heated. 4. Einrichtung zur Durchführung des Verfahrens nach einem der Ansprüche 1 bis 3, dadurch gekenn­ zeichnet, daß eine Zuführung (24, 82) für Stick­ oxide in die vom ammoniakhaltigen Abgas durchströmte Leitung (2, 36) in Strömungsrichtung des Abgases vor dem DeNOx-Katalysator (12, 52) vorgesehen ist.4. Device for performing the method according to one of claims 1 to 3, characterized in that a feed ( 24 , 82 ) for nitrogen oxides in the flowed through by the ammonia-containing gas line ( 2 , 36 ) in the flow direction of the exhaust gas before the DeNO x -Catalyst ( 12 , 52 ) is provided. 5. Einrichtung zur Durchführung des Verfahrens nach einem der Ansprüche 1 bis 4, dadurch gekenn­ zeichnet, daß in Strömungsrichtung des Abgases vor dem DeNOx-Katalysator (12, 52) ein Oxidationskataly­ sator (48) in der vom ammoniakhaltigen Abgas durchströmten Leitung (2, 36) vorgesehen ist.5. Device for performing the method according to one of claims 1 to 4, characterized in that in the flow direction of the exhaust gas before the DeNO x catalyst ( 12 , 52 ) an Oxidationskataly sator ( 48 ) in the flowed through by the ammonia-containing exhaust gas line ( 2nd , 36 ) is provided. 6. Einrichtung nach Anspruch 4 oder 5, dadurch gekennzeichnet, daß der Oxidationskataly­ sator (48) in der vom ammoniakhaltigen Abgas durchströmten Leitung (36) in Strömungsrichtung des Abgases vor der Zuführung (82) für Stickoxide angeordnet ist.6. Device according to claim 4 or 5, characterized in that the Oxidationskataly sator ( 48 ) in the flow of ammonia-containing exhaust gas line ( 36 ) is arranged in the flow direction of the exhaust gas before the feed ( 82 ) for nitrogen oxides. 7. Einrichtung nach einem der Ansprüche 4 bis 6, dadurch gekennzeichnet, daß ein Wärmetauscher (8, 10, 44, 46) in Strömungsrichtung des Abgases vor dem katalytischen Material in der vom ammoniakhaltigen Abgas durchströmten Leitung (2, 36) angeordnet ist.7. Device according to one of claims 4 to 6, characterized in that a heat exchanger ( 8 , 10 , 44 , 46 ) is arranged in the flow direction of the exhaust gas upstream of the catalytic material in the line ( 2 , 36 ) through which the ammonia-containing exhaust gas flows. 8. Einrichtung nach einem der Ansprüche 4 bis 7, dadurch gekennzeichnet, daß zur Wärmerückgewinnung ein weiterer Wärmetauscher (14, 54) in Strömungsrichtung des Abgases nach dem DeNOx-Katalysator (12, 52) in der vom ammoniakhaltigen Abgas durchströmten Leitung (2, 36) angeordnet ist.8. Device according to one of claims 4 to 7, characterized in that for heat recovery a further heat exchanger ( 14 , 54 ) in the flow direction of the exhaust gas after the DeNO x catalyst ( 12 , 52 ) in the flowed through by the ammonia-containing exhaust gas line ( 2 , 36 ) is arranged. 9. Einrichtung nach einem der Ansprüche 4 bis 8, dadurch gekennzeichnet, daß eine Bypassleitung (60) zum Oxidationskatalysator (48) vorge­ sehen und an der in Strömungsrichtung des Abgases vor dem Oxidationskatalysator (48) befindlichen Abzweigung der Bypassleitung (60) ein Regelventil (42) eingebaut ist.9. Device according to one of claims 4 to 8, characterized in that a bypass line ( 60 ) to the oxidation catalyst ( 48 ) is provided and on the branching of the bypass line ( 60 ) located in the flow direction of the exhaust gas upstream of the oxidation catalyst ( 48 ), a control valve ( 42 ) is installed. 10. Einrichtung nach einem der Ansprüche 4 bis 9, gekennzeichnet durch einen DeNOx- Katalysator (52) der folgenden Zusammensetzung: 50 bis 97,3 Gew.-% Titanoxid (TiO2), 1 bis 20 Gew.-% Wolframoxid (WO3), 1 bis 15 Gew.-% Molybdänoxid (MoO3), 0,2 bis 10 Gew.-% Vanadinpentoxid (V2O5), 0,2 bis 10 Gew.-% Kupfer­ oxid (CuO), 0,2 bis 3 Gew.-% X2O3, wobei X = Ce, Sb, Bi, Cr, Fe und 0,1 bis 1 Gew.-% EM, wobei EM = Pt, Pd, Rh.10. Device according to one of claims 4 to 9, characterized by a DeNO x catalyst ( 52 ) of the following composition: 50 to 97.3 wt .-% titanium oxide (TiO 2 ), 1 to 20 wt .-% tungsten oxide (WO 3 ), 1 to 15% by weight of molybdenum oxide (MoO 3 ), 0.2 to 10% by weight of vanadium pentoxide (V 2 O 5 ), 0.2 to 10% by weight of copper oxide (CuO), 0, 2 to 3% by weight of X 2 O 3 , where X = Ce, Sb, Bi, Cr, Fe and 0.1 to 1% by weight of EM, where EM = Pt, Pd, Rh.
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