DE2328283C3

DE2328283C3 - Verfahren zum Bestimmen des Anteils von Brennstoffteilchen mit defekter Umhüllung in einem Brennstoffelement für Kernreaktoren

Info

Publication number: DE2328283C3
Application number: DE2328283A
Authority: DE
Inventors: Pierre Grenoble Chenebault; Marie-Louise Seyssinet Pointud
Original assignee: Commissariat a lEnergie Atomique CEA
Current assignee: Commissariat a lEnergie Atomique et aux Energies Alternatives CEA
Priority date: 1972-06-07
Filing date: 1973-06-04
Publication date: 1979-12-13
Also published as: FR2188250B1; DE2328283B2; GB1404520A; BE799887A; JPS4949096A; US3842283A; FR2188250A1; GB1412541A; DE2328283A1; CH577227A5

Description

Die Erfindung betrifft ein Verfahren zum Bestimmen des Anteils von Brennstoffteilchen mit defekter Umhüllung in einem Brennstoffelement für Kernreaktoren, das aus einer Vielzahl von in einer Graphitmatrix angeordneten umhüllten Brennstoffteilchen besteht, wobei die durch Neutronenbestrahlung gebildeten und aus den defekten Teilchen freigesetzten Spaltgase abgeführt und gemessen werden. Ein derartiges Verfahren ist aus der DE-OS 1764924 bekannt.

In Brennstoffelementen für Hochtemperatur-Kernreaktoren besteht jedes der Teilchen aus einem Kern von UO₂, der von mehreren Schichten aus Pyrokohlenstoff und gegebenenfalls einer Zwischenschicht aus Siliciumcarbid umhüllt ist, welche eine gegenüber den Spaltprodukten praktisch dichte Umhüllung bilden. Die so umhüllten Teilchen sind in einer Matrix aus Graphit kompakt angeordnet und bilden so die Brennstoffelemente, im folgenden kurz »Elemente« genannt.

Ein Leistungsreaktor enthält etwa H)^ft derartiger Elemente, die jedes Kr* Teilchen enthalten. Die Elemente müssen vordem Einbringen in den Kernreaktor einer strengen Prüfung unterworfen werden, da sie aus Sicherheitsgründen im Mittel nicht mehr als ein gebrochenes Teilchen pro Element enthalten dürfen.

Während einzelne Elemente schon vor der Bestrahlung defekte Teilchen enthalten, treten solche in anderen erst nach einer bestimmten Betriebszeit auf.

Bei dem aus der DE-OS 1 764924 bekannten Verfahren zum Bestimmtn von fehlerhaften Brcnnstoffkugcln für Kugelhaufen-Kernreaktoren, denen in einem fortwährenden Zyklus Brcnnstoffkugcln durch ein Heschickungsrohr zugegeben und durch ein Entladerohr entnommen werden, werden die Brennstoffkugeln nach Verlassen des Entladerohrs in einem Ofen erhitzt und dann in eine etwa gleiche Temperatur aufweisende Meßkammer geleitet, in deren Atmo- > Sphäre die Aktivität gasförmiger Spaltprodukte gemessen wird. Dieses Verfahren setzt voraus, daß die Brennstoffkugeln bereits im Kernreaktor bestrahlt wurden und dann im Verlauf mehrerer Tage aus dem Reaktor mit einer wesentlich unter ihrer Betriebstem-

■<> peratur liegenden Temperatur (etwa 300° C) herausgeführt werden. Die Elemente werden dann wieder auf etwa die Betriebstemperatur erhitzt, und die abgegebenen Spaltgase werden gemessen. Von den Spaltgasen kann man hierbei nur die langlebigen Isotopen,

π wie ¹¹¹Xe und ^h5Kr bestimmen. Bei dieser Bestimmung fehlerhafter Brennstoffkugeln können aber auch einwandfreie Brennstoffkugeln fälschlich als fehlerhaft festgestellt werden, wenn nämlich im Kernreaktor bereits durch Bruch einer Hülle langlebige Spaltpro-

-»> dukte, wie die erwähnten Isotopen, sich verbreitet und benachbarte, an sich nicht fehlerhafte Brennsioffkugeln kontaminiert haben. Das Ausscheiden solcher einwandfreier Brennstoffkugeln aus dem Brennstoffkreislauf ist jedoch unerwünscht. Außerdem kann es

-■"ι durchaus erwünscht sein, fehlerhafte Brennstoffkugeln bereits vor Einführung in den Kernreaktor auszuscheiden.

Der Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, den Anteil von Brennstoffteilchen mit defekter Umhül-

iii lung in einem Brennstoffelement für Kernreaktoren, das aus einer Vielzahl von in einer Graphitmatrix angeordneten umhüllten Brennstoffteilchen besteht, unabhängig von der Bestrahlung des Brennstoffelements in einem Kernreaktor zu bestimmen.

ι "> Zur Lösung dieser Aufgabe dient ein Verfahren der eingangs angegebenen Art, das dadurch gekennzeichnet ist, daß die zu prüfenden Brennstoffelemente außerhalb des Kernreaktors einer gesonderten Neutronenbestrahlung ausgesetzt werden, daß danach die

in kurzlebigen Spaltgasaktivitäten gemessen werden und daß zum Vergleich Brennstoffelemente, die einen bekannten Anteil von Brennstoffteilchen ohne Umhüllung enthalten, untersucht werden.

Diese Methode weist den Vorteil auf, daß die Kon-

i, taminationsgefahr gegenüber dem Nachweis langlebiger Isotope vermindert ist.

Die Bestrahlung erfolgt bei einer Temperatur zwischen KM) und K(K)" C, vorzugsweise 6(K) bis höchstens 800° C, in einem schwachen Fluß thermischer

,Ii Neutronen in der Größenordnung von 10^s" bis l(.i^l2«_rt · cm"² · s"¹. Unter diesen Bedingungen treten die Spaltgase aus den Kernen gemäß einem durch die Temperatur nicht aktivierten Mechanismus aus. Die Spaltgase werden entweder durch Vakuum oder inei-

>. nem Gasstrom, beispielsweise Helium, abgeführt, aufgefangen und durch y-Spektrometrie mit einem Germanium-Lithium-Detektor analysiert.

Indem man mit kurzlebigen Gasen, wie ""Xc (14,16 Min.) oder besser "⁷Xe (3,80 Min.) und ""Kr

wi (3,17 Min.) arbeitet, genügt eine Uestrahlungsdauer von I Std. oiler sogar einer Viertelstunde in den letztgenannten beiden Füllen, um eine gültige Bestimmung zu erhalten.

Das erfindungsgcniäße Verfahren ist vor oder nach

ι,ί der Bestrahlung der Brennstoffelemente in Leistung·*- rcaktorcn anwendbar. Vor tier Bestrahlung ermöglichtes die rasche Kontrolle der Elemente, die einzeln geprüft und entweder angenommen oder verworfen

werden.

Bei einem Kugelhaufen-Kernreaktor laufen die kugelförmigen Brennstoffelemente im Helium um, und ihr Abbrand wird periodisch kontrolliert. Wenn ihre Verweilzeit außerhalb des Kerns genügend lang ist, um die Abnahme der kurzlebigen Isotopen zu ermöglichen, gestattet das erfindungsgemäße Verfahren die Bestimmung der Zahl der in jeder Kugel enthaltenen gebrochenen Teilchen. Man braucht dazu nur während einer kurzen Zeit einen Neutronenstrahl auf jede einzelne Kugel zu richten und die freigesetzten kurzlebigen Isotopen zu analysieren.

Das erfindungsgemäße Verfahren ermöglicht rasche zerstörungsfreie Kontrollen.

Die Erfindung wird erläutert durch die folgende Beschreibung von Versuchen. Diese wurden einerseits an Brennstoffelementen, in denen die Urandioxidteilchen nicht umhüllt sind, also nackt in einer Graphitmatrix vorliegen, und andererseits mit Elementen vorgenommen, welche Urandioxidteilchen mit dichten Hüllschichteti von Pyrokohlenstoff und Siliciumcarbid enthalten.

I) Ergebnisse von Untersuchungen an nackten Brennstoffteilchen

Vier nackte Teilchen werden in einem Graphrtblock im Core eines Versuchsreaktors angeordnet, und die Freisetzung von Spaltprodukten bei Temperaturen zwischen 100 und 800° C in einem Fluß thermischer Neutronen von etwa 2,6 X 10" cm~²-s~' wird für drei Typen von nackten Teilchen mit verschiedenen Porositäten, nämlich 6%, 16% und 20%, bestimmt. In allen Fällen wurde die Aktivität der freigesetzten Spaltgase des ""Xe oder ^"¹¹Kr nach 15 Min. bis zu mehreren Stunden Bectrahlungsdauer gemessen.

Die freigesetzten Spaltgase werden durch einen Heliumstrom von 100 cm³ NTD (Normaltemperatur und Druck) pro Minute mitgeführt, welcher um den Graphit mit einem absoluten Druck von 2 Bar strömt. Am Ausgang des Ofens ermöglicht ein Laminierventil ϊ die Herabsetzung des Drucks auf 1 Bar in der Meßzelle. Die Krypton- und Xenongase werden in Aktivkohlefallen bei der Temperatur von flüssigem Stickstoff zurückgehalten, und das Helium wird den Abgasen zugeführt.

ni Die erhaltenen Ergebnisse zeigen im wesentlichen, daß man in einer Stunde einen stabilen Wert für die Aktivität der folgende Isotope erhalten kann:

¹³⁷Xe, ¹³⁸Xe, ⁸⁹Kr.

II) Ergebnisse von Messungen an Brennstoffelen menten

Drei Versuche wurden an Brennstoffelementen vorgenommen, weiche nach der chemischen Analyse statistisch zwei gebrochene Brennstoffteilchen enthielten.

J» Drei Elemente wurden unter ähnlichen Bedingungen wie die nackten Teilchen, d. h. mit einem Fluß von 2,6 · 10" cm"² · s~' und während zwei bis sechs Stunden bestrahlt. Das Verhalten der Elemente war ganz ähnlich dem der nackten Teilchen: Die Aktivität 2". der freigesetzten Spaltgase ¹³⁷Xe, ¹³⁸Xe, ⁸⁹Kr war in weniger als 1 Std. konstant.

Nach einer kurzen Bestrahlung wurde die Menge von freiem Uran in den drei geprüften Elementen bestimmt. Es wurde jeweils gefunden das Äquivalent «ι von

einem gebrochenen Teilchen im ersten Element; zwei gebrochenen Teilchen im zweiten Element; weniger als 0,1 gebrochenes Teilchen im dritten Element (Kontaminierung).

ΙΊ Nach der Bestrahlung durchgeführte chemische Analysen bestätigten die Ergebnisse.

Claims

Patentansprüche:

1. Verfahren zum Bestimmen des Anteils von Brennstoffteilchen mit defekter Umhüllung in einem Brennstoffelement für Kernreaktoren, das aus einer Vielzahl von in einer Graphitmatrix angeordneten umhüllten Brennstoffteilchen besteht, wobei die durch Neutronenbestrahlung gebildeten und aus den defekten Teilchen freigesetzten Spaltgase abgeführt und gemessen werden, dadurch gekennzeichnet, daß die zu prüfenden Brennstoffelemente außerhalb des Kernreaktors einer gesonderten Neutronenbestrahlung ausgesetzt werden, daß danach die kurzlebigen Spaltgasaktivitäten gemessen werden und daß zum Vergleich Brennstoffelemente, die einen bekannten Anteil von Brennstoffteilchen ohne Umhüllung enthalten, untersucht werden.

2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Neutronenbestrahlung aus einem Fluß thermischer Neutronen von 10'° bis 10¹² an"² · s"¹ besteht.

3. Verfahren nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, daß die Bestrahlungsdauer unter zwei Stunden liegt.

4. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, daß die Aktivität der Isotope ¹³⁷Xe, ¹³⁸Xe oder ⁸⁹Kr nachgewiesen wird.