DE1771446A1 - Method for metering liquid reactants in fuel elements - Google Patents
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Description
Verfahren zur Dosierung von flüssigen Reaktanten in Brennstoffelementen Method for dosing liquid reactants in fuel elements
Bei Brennstoffelementen, die mit flüssigen im Elektrolyten gelösten Reaktanten arbeiten, ist die Dosierung der Reaktanten schwieriger als bei Brennstoffelementen, die mit gasförmigen Brennstoffen und Oxidationsmitteln betrieben werden. In dem zuletztgenannten Fall kann der Brennstoff, z.B. Wasserstoff und das Oxidationsmittel, z.B. Sauerstoff, dem Brennstoffelement unter konstantem Druck zugeführt werden. Bei Brennstoffelementen, die mit flüssigem Brennstoff, z.B. Hydrazin öder flüssigem Oxidationsmittel z.B. Wasserstoffperoxid, arbeiten, muß der flüssige Reaktant dem Elektrolyten entweder kontinuierlich oder diskontinuierlich zugesetzt werden. Während bei kontinuierlicher Zugabe des flüssigenIn the case of fuel elements that have liquid dissolved in the electrolyte Reactants work, the metering of the reactants is more difficult than with fuel elements that use gaseous fuels and oxidizing agents are operated. In the latter case, the fuel, e.g. hydrogen and the oxidizing agent, e.g. oxygen, can be fed to the fuel element under constant pressure. For fuel elements with liquid fuel, e.g. hydrazine, or liquid oxidizing agent e.g. hydrogen peroxide, the liquid reactant must dem Electrolytes added either continuously or intermittently will. While with continuous addition of the liquid
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Reaktanten im Elektrolyten konstant gehalten werden kann, ändert sich die Konzentration bei diskontinuierlicher Zugabe periodisch.Reactants in the electrolyte can be kept constant changes the concentration increases periodically with discontinuous addition.
Werden nun Brennstoffelemente unter variablen Bedingungen, bei- , spielsweise wechselnder Last und wechselnder Temperatur betrieben, so arbeiten die Brennstoffelemente auch bei Konstanthaltung der Konzentration des flüssigen Reaktanten nicht unter optimalen Be* triebsbedingungen. Bei einem optimalen Betrieb der Brennatofffe elemente muß nämlich die Konzentration den Temperatur- und Lastschwankungen jeweils angeglichen werden. Bei zu hoher Konzentration des flüssigen Reaktanten besteht vor allen die Gefahr, daß die Gegenelektrode ungünstig beeinflußt wird und das Potential dieser Elektrode vermindert wird oder gar zusammenbricht* Eine *u niedrige Konzentration führt hingegen zu einer Verschlechterung der Elektroden»Are now fuel elements under variable conditions, with, e.g. operated with changing load and temperature, so the fuel elements do not work under optimal conditions even if the concentration of the liquid reactant is kept constant. operating conditions. With optimal operation of the Brennatofffe elements, the concentration must be adjusted to the temperature and load fluctuations. If the concentration is too high of the liquid reactant, there is above all the risk that the counter electrode and the potential of this will be adversely affected Electrode is diminished or even collapses * A * u low Concentration, on the other hand, leads to a deterioration of the electrodes »
Aufgabe der vorliegenden Erfindung ist ea daher, ein Verfahren %vat : ^ Dosierung von flüssigen Reaktanten in Brennetoffelementen tu findent bei welchen der flüssige Reaktant kontinuierlich in denThe object of the present invention is therefore to provide a method % vat : ^ Dosing of liquid reactants in fuel elements tu findent in which the liquid reactant is continuously in the
des Brennstoffelementes gefördert wird und bei,dem dieof the fuel element is promoted and where the des flüssigen Reaktanten jeweils den variablen Betriebsbedingungenof the liquid reactant in each case to the variable operating conditions
angepaßt wird. ' t is adjusted. ' t
Die Lösung der gestellten Aufgabe besteht darin« diö die ZeIlspannung über einen Regler den Motor einer Dosierpumpe fttr den flüssigen Reaktanten derart steuert, daß bei Abnehmen der Zeil« spannung die Fördermenge der Pumpe vergrößert und bei steigenderThe solution to the task at hand is to feed the cell voltage via a controller to the motor of a metering pump controls liquid reactants in such a way that when the cell is removed voltage increases the delivery rate of the pump and as it rises
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Zellspnnnung verringert wird, wobei dao Brennstoffelement in einem Konzentrationsbereich arbeitet, bei dem eine Konzentrationssteigerung des flüssigen Reaktanten eine Erhöhung der Zellspannung bei gleicher List mit sich bringt und das Brennstoffelement mindestens eine Elektrode enthält, deren Strom-Spannungsverhalten bei ansteigender Konzentration den gelösten Reaktanten verbessert wird.Cell voltage is reduced, with the fuel element in a concentration range works in which an increase in concentration of the liquid reactant brings about an increase in the cell voltage with the same list and the fuel element contains at least one electrode, the current-voltage behavior of which increasing concentration of the dissolved reactants is improved.
Das erfindungsgemäße Vorfahren ist vor allem zum Betrieb von Brennstoffelementen geeignet, bei welchem in alkalischem Elektrolyten gelöstes Hydrazin verwendet wird. Als flüssige Reaktanten können selbstverständlich auch andere flüssige Stoffe wie Methanol, Boranat oder Wasserstoffperoxid verwendet werden. Bei Betrieb eines Brennstoffelementes mit 6 η KOH und Hydrazin liegt der Konzentrationsbereich, bei dem eine Konzentrationssteigerung cleo Hydrazins zu.einer Erhöhung der Zellspannung bei gleicher Last führt, etwa bei 0,01 Mol bis 2 Mol/l 6 η KOH, vorausgesetzt daß Sauerstoff als Oxidationsmittel verwendet wird. Wird nun die Belastung des Brennstoffelementes erhöht, so sinkt die Zellspannung, wodurch gemäß der Erfindung die geförderte Hydrazinmenge in dem Maße gesteigert wird, daß die dem Regler vorgegebene Spannung erhalten bleibt. Eine zusätzliche elektronische Einrichtung zur Konstanthaltung der Spannung ist also nicht erforderlich.The inventive method is primarily for the operation of Fuel elements suitable in which in alkaline electrolyte dissolved hydrazine is used. Of course, other liquid substances such as methanol, Boranate or hydrogen peroxide can be used. When operating a fuel element with 6 η KOH and hydrazine, the concentration range is in which an increase in concentration cleo hydrazine zu.einer increase in cell voltage at the same load leads to about 0.01 mol to 2 mol / l 6 η KOH, provided that oxygen is used as Oxidizing agent is used. If the load on the fuel element is now increased, the cell voltage drops, as a result of which in accordance with According to the invention, the amount of hydrazine delivered is increased to the extent that the voltage preset for the regulator is maintained. One additional electronic equipment to keep the voltage constant is therefore not required.
Ein weiterer Vorteil der Erfindung besteht darin, daß eine Überdosierung des flüssigen Reaktanten und damit eine Verschlechterung der Gegenelektrode vermieden wird. Auch werden die Verluste durchAnother advantage of the invention is that overdosing of the liquid reactant and thus a deterioration of the counter electrode is avoided. Also the losses are due
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chemischen Kurzschluß sowie Selbstzeraetzung des Hydrazins auf ein Minimum herabgedrückt.chemical short-circuit and self-decomposition of the hydrazine pressed down to a minimum.
Anhand der nachstehenden Figuren und Beispiele soll nun das Verfahren der Erfindung noch näher erläutert werden.The method will now be based on the following figures and examples the invention will be explained in more detail.
In Fig. 1 stellt 1 ein Brennstoffelement dar, dessen Elektrolyt- ' raum über die Leitungen 2 und 3 und die Pumpe 4 mit dem Elektrolytvorratsgefäß 5 verbunden ist. Das Vorratsgefäß für den Brennstoff bzw. das Oxidationsmittel ist in der schematischen Zeichnung mitIn Fig. 1, 1 represents a fuel element whose electrolyte ' space is connected to the electrolyte reservoir 5 via the lines 2 and 3 and the pump 4. The storage vessel for the fuel or the oxidizing agent is shown in the schematic drawing
6 bezeichnet. Die Zuführung des Reaktanten erfolgt über die Pumpe6 designated. The reactants are fed in via the pump
7 durch die Leitung 8 in den Elektrolytkreislauf. Der Motor 9, der die Dosierpumpe 7 antreibt, ist mit dem Regler 10 elektrisch verbunden. Von den Elektroden des Brennstoffelementes führen jeweils elektrische Leitungen zu dem Regler 10 und dem Antriebsmotor 11 der Pumpe 4. Die an das Brennstoffelement angeschlossene Last iot in der Fig. mit 12 wiedergegeben.7 through line 8 into the electrolyte circuit. The motor 9, which drives the metering pump 7, is electrical with the controller 10 tied together. Electrical lines lead from the electrodes of the fuel element to the controller 10 and the drive motor 11 of the pump 4. The load connected to the fuel element iot shown in the figure with 12.
Sinkt nun die Zellspannung des Brennstoffelementes unter einem vorgegebenen Wert ab, so wird über den Regler 10 der Antriebsstrom des Motors 9 erhöht, und damit die Menge des flüssigen Reaktanten, der bei 13 in den. Elektrolytkreislauf eingespeist wird. Dadurch wird die Zellspannung erhöht, so daß der Antriebsstrom des Motors 9 über den Regler reduziert wird. Gleichzeitig wird die Fördermenge der Pumpe 7 herabgesetzt.If the cell voltage of the fuel element now falls below a predetermined value, the drive current of the motor 9 is increased via the controller 10, and thus the amount of the liquid reactant, the one at 13 in the. Electrolyte cycle is fed. This increases the cell voltage, so that the drive current of the Motor 9 is reduced via the controller. At the same time, the delivery rate of the pump 7 is reduced.
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'Der Motor 11, der die für die Elektrolytzirkulation vorgesehene'The motor 11, which is provided for the electrolyte circulation
Pumpe 4 antreibt, wird unabhängig von der Zellspannung betrieben.Pump 4 drives is operated independently of the cell voltage.
Der in Fig. 1 gezeigte Regler 10, der zur Steuerung des Pumpennotors 9 dient, 1st jeweils auf die Anzahl der Brennstoffelemente sowie deren Zellspannung bzw. Batteriespannung abgestellt. Bei Brennstoffbatterien« bei denen eine größere Zahl von Einzelzellen in Serie geschaltet sind, steht eine ausreichende hohe Gleichspannung zur Verfügung, so daß normale Verstärker eingesetzt werden können» Van wird in.diesem Fall über einen Soll-Ist-Wertvergleich din Hotor der Pumpe steuern. v The regulator 10 shown in FIG. 1, which is used to control the pump motor 9, is adjusted to the number of fuel elements and their cell voltage or battery voltage. In the case of fuel batteries "in which a large number of individual cells are connected in series, a sufficiently high DC voltage is available so that normal amplifiers can be used" In this case, the van will control the hot or the pump via a set-actual value comparison . v
In Fig* 2 ist der Aufbau eines Reglers wiedergegeben, der für Bineelzellen und Batterien eingesetzt werden kann. Die niedrigste Spannung, bei der der Kegler noch arbeitet, liegt bei 0,5 V. Bei diesem Regler wird die SchwelIepannung dft Transistors 14 als SblJ-Wert zur Regelung verwendet. Bei abnehmender Zellspannung wird der Ist-Wert, ein optimaler Anteil der !Seilspannung, am 100-OhmfidersUnd 15 »!gegriffen» kleiner. pnte*»0hreitet dieser Ist-Wert die Schwellspannung des Transistors 14t eo wird dieser hochohmig ujld damit gesperrt* Das hat zur Folge, da0 der Transistor 16 eben-In Fig * 2 the structure of a controller is shown, which can be used for bineel cells and batteries. The lowest voltage at which the bowler is still working is 0.5 V. In this regulator, the threshold voltage dft transistor 14 is used as the SblJ value for regulation. As the cell voltage decreases, the actual value, an optimal portion of the! Rope tension, on the 100-ohm fider and 15 »! Gripped» becomes smaller. PNTe * »0hreitet this actual value the threshold voltage of the transistor 14 t eo is this high impedance ujld locked so * As a result, the transistor 16 likewise da0
ill* hochohmig und der Transistor ITj niederonmig ist. Der Stfom kann nunmehr über den Transistor t7 «u dem Hotor 18 fließen und die Puape antreiben· Bei steigender Seilspannung kehrt sich der Vorgang um und die Transistoren 14 und 16 werden niederohmig. Der Tranaistor 17 wird hochohmig und damit wird die Stromzuführung zu dem Motorill * high resistance and transistor ITj is low. The current can now flow through the transistor t7 «u to the Hotor 18 and drive the Puape. When the rope tension increases, the process is reversed and the transistors 14 and 16 become low-resistance. The transistor 17 has a high resistance and thus the power supply to the motor
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gesperrt und die Förderung des Reaktanten eingestellt. Der Punkt, an welchem der Motor anlaufen soll, kann an Abgriff dea 100-Ohm-Widerstandes eingestellt werden*locked and the delivery of the reactant stopped. The point at which the motor should start can be set at the tap of the 100 ohm resistor *
In Fig. 3 ist ein mit flüssigen Hydrazin und gasförmigen Sauerstoff betriebenes Brennstoffelement schematisch dargestellt. Die Anode besteht aus einem platinierten Nickelnet» 19t und die Kathode · 20 aus pulverförmiger^ Baney-Silber. Mit» 21 ist ein Diaphragma aus Asbest bezeichnet, mit 22 ein feinmaschiges und mit 23 ein grobmaschiges Drahtnetz. Die Zuführung des daa Hydrazin enthaltenden Elektrolyten erfolgt bei 24 in die Asbeetfaeerechicht^ Bei einer vorgegebenen Zellspannung von 0,7 V stellen sich in diesem Brenn«» stoffelement in Abhängigkeit von der Belastung nachstehende Hydraζinkonzentrationen ein. Bei 5 mA/cm beträgt die H2HcOH Komentration 0,03 bis 0,05 Mol, bei 10 mA/cm2 Belastung 0,1 Hol und bei 1$ mA/oja2 0,25 Mol. A fuel element operated with liquid hydrazine and gaseous oxygen is shown schematically in FIG. 3. The anode consists of a platinum- coated nickel mesh and the cathode consists of powdery Baney silver. » 21 denotes an asbestos diaphragm, 22 a fine- meshed wire mesh and 23 a coarse-meshed wire mesh. The electrolyte containing the hydrazine is fed into the asbeetfree layer at 24 °. At a given cell voltage of 0.7 V , the following hydrazine concentrations are established in this fuel element, depending on the load. At 5 mA / cm the H 2 HcOH concentration is 0.03 to 0.05 mol, at 10 mA / cm 2 load 0.1 Hol and at 1 mA / oja 2 0.25 mol.
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