DE102020202677A1 - Fuel gas cleaning - Google Patents
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Abstract
Die Erfindung betrifft eine Trenneinrichtung (1) zur Trennung eines Gases von Dampfresten (18) eines flüssigen Trägers im Gasstrom (16), umfassend eine nanoporöse Keramikmembran (2) in Röhrenform, deren innere Oberfläche (3) mit einer Polymerbeschichtung (4) versehen ist. Die Erfindung betrifft ferner ein Brennstoffzellensystem (6). Ferner betrifft die Erfindung ein Verfahren zur Trennung eines Gases von Dampfresten (18) eines flüssigen Trägers im Gasstrom (16) sowie ein Verfahren zum Betrieb einer Brennstoffzelle (9).The invention relates to a separating device (1) for separating a gas from vapor residues (18) of a liquid carrier in the gas stream (16), comprising a nanoporous ceramic membrane (2) in the form of a tube, the inner surface (3) of which is provided with a polymer coating (4) . The invention also relates to a fuel cell system (6). The invention also relates to a method for separating a gas from vapor residues (18) of a liquid carrier in the gas stream (16) and a method for operating a fuel cell (9).
Description
Die Erfindung betrifft eine Trenneinrichtung zur Trennung eines Gases von Dampfresten eines flüssigen Trägers in einem Gasstrom, ein Brennstoffzellensystem, ein Verfahren zur Trennung eines Gases von Dampfresten eines flüssigen Trägers im Gasstrom sowie ein Verfahren zum Betrieb einer Brennstoffzelle.The invention relates to a separating device for separating a gas from vapor residues of a liquid carrier in a gas stream, a fuel cell system, a method for separating a gas from vapor residues of a liquid carrier in the gas stream and a method for operating a fuel cell.
Eine Möglichkeit Wasserstoffgas zu speichern und zu Lagern ist die Hydrierung in speziellen flüssigen aromatischen Verbindungen, den sogenannten LOHCs (Liquid Organic Hydrogen Carriers). Heute werden dafür z.B. Toluol (C7H8), Methylcyclohexan (C7H14), N-Ethylcarbazol (C14H13N), Dibenzyltoluol (C21H20) oder ähnliche Verbindungen verwendet. Der in diesen Flüssigkeiten durch Hydrierung gespeicherte Wasserstoff wird bei Bedarf durch Erhitzen des Hydrats an einem zur Speicherflüssigkeit passenden Katalysator zurückgewonnen. Da bei der Erhitzung aber ebenfalls gasförmige Anteile der Speicherflüssigkeit, des LOHC, auftreten, selbst wenn die Verdampfungstemperatur des jeweiligen LOHC noch nicht erreicht wurde, kommt es zu Verunreinigungen des Wasserstoffgases durch höhermolekulare gasförmige Anteile des LOHC, welche zur Beeinträchtigung der Lebensdauer der Brennstoffzelle führen können, wenn diese gasförmigen Anteile des LOHC in die Brennstoffzelle gelangen. Eine Gasreinigung ist daher unumgänglich.One possibility to store and store hydrogen gas is the hydrogenation in special liquid aromatic compounds, the so-called LOHCs (Liquid Organic Hydrogen Carriers). Today, for example, toluene (C 7 H 8 ), methylcyclohexane (C 7 H 14 ), N-ethylcarbazole (C 14 H 13 N), dibenzyltoluene (C 21 H 20 ) or similar compounds are used. The hydrogen stored in these liquids by hydrogenation is recovered if required by heating the hydrate on a catalyst suitable for the storage liquid. However, since gaseous portions of the storage fluid, the LOHC, also occur during heating, even if the evaporation temperature of the respective LOHC has not yet been reached, the hydrogen gas is contaminated by higher molecular weight gaseous portions of the LOHC, which can impair the service life of the fuel cell when these gaseous parts of the LOHC get into the fuel cell. Gas cleaning is therefore essential.
Eine Möglichkeit das wiedergewonnene Wasserstoffgas von den flüchtigen Restanteilen des LOHC zu befreien ist beispielsweise das Gasgemisch unter den Taupunkt des jeweiligen LOHC abzukühlen und die höhermolekularen Anteile des Trägers dadurch von Wasserstoffgas zu trennen. Dabei wird das erhitzte Gasgemisch soweit heruntergekühlt, bis nur noch der Wasserstoff in Gasform übrigbleibt. Je nach verwendeter Trägerflüssigkeit müssen dabei unterschiedlich tiefe Temperaturen erreicht werden. Dieses Verfahren ist mit einem erheblichen Energieaufwand verbunden, zumal das gewonnene Wasserstoffgas nach der Reinigung wieder auf die Temperatur der Brennstoffzelle erwärmt werden muss, bevor es in der Brennstoffzelle verwendet werden kann.One possibility to free the recovered hydrogen gas from the volatile residual components of the LOHC is, for example, to cool the gas mixture below the dew point of the respective LOHC and thereby separate the higher molecular weight components of the carrier from the hydrogen gas. The heated gas mixture is cooled down until only the hydrogen remains in gaseous form. Depending on the carrier liquid used, different low temperatures must be reached. This process is associated with a considerable amount of energy, especially since the hydrogen gas obtained has to be reheated to the temperature of the fuel cell after cleaning before it can be used in the fuel cell.
Beides, das Abkühlen wie auch das Aufheizen, erfordert einen erheblichen Energieeinsatz, der mit zunehmendem Gasbedarf und mit zunehmender Anlagengröße einen immer größeren Energieaufwand bedeutet und bei mehreren Kubikmetern Gas pro Stunde schnell unwirtschaftlich werden kann.Both cooling and heating require a considerable amount of energy, which means an ever greater expenditure of energy with increasing gas requirements and increasing system size and can quickly become uneconomical with several cubic meters of gas per hour.
Aufgabe der Erfindung ist es, eine Trenneinrichtung zur Trennung eines Gases von Dampfresten eines flüssigen Trägers in einem Gasstrom und ein Brennstoffzellensystem bereitzustellen, bei denen eine Trennung von Gas und Träger möglichst einfach, zuverlässig und kostengünstig möglich ist. Eine weitere Aufgabe der Erfindung ist es, ein entsprechendes Verfahren zur Trennung eines Gases von Dampfresten eines flüssigen Trägers im Gasstrom sowie ein Verfahren zum Betrieb einer Brennstoffzelle anzugeben.The object of the invention is to provide a separating device for separating a gas from vapor residues of a liquid carrier in a gas stream and a fuel cell system in which a separation of gas and carrier is possible as simply, reliably and inexpensively as possible. A further object of the invention is to provide a corresponding method for separating a gas from vapor residues of a liquid carrier in the gas stream and a method for operating a fuel cell.
Die Erfindung löst die auf eine Trenneinrichtung gerichtete Aufgabe, indem sie vorsieht, dass eine derartige Einrichtung zur Trennung eines Gases von Dampfresten eines flüssigen Trägers im Gasstrom eine nanoporöse Keramikmembran in Röhrenform umfasst, deren innere Oberfläche mit einer Polymerbeschichtung versehen ist.The invention solves the problem directed to a separating device by providing that such a device for separating a gas from vapor residues of a liquid carrier in the gas flow comprises a nanoporous ceramic membrane in tubular form, the inner surface of which is provided with a polymer coating.
Nanoporöse Membranen zeichnen sich durch Poren mit einem Durchmesser im Nanometer- und Subnanometerbereich aus, die für flüssige oder gasförmige Stoffgemische durchlässig sein können, abhängig von der Größe der Atome bzw. Moleküle.Nanoporous membranes are characterized by pores with a diameter in the nanometer and sub-nanometer range, which can be permeable to liquid or gaseous mixtures of substances, depending on the size of the atoms or molecules.
Die nanoporöse Keramikmembran in Röhrenform ist von innen mit einer auf den jeweils verwendeten flüssigen Träger abgestimmten Polymerbeschichtung versehen. Durch diese spezielle Beschichtung und die porösen Strukturen der Keramikmembrane können die Gasatome ungehindert nach außen diffundieren. Die Moleküle des flüssigen Trägers, die typischerweise erheblich größer als die Atome des Gases sind, verbleiben in der Röhre und werden durch den Gasstrom weitertransportiert.The inside of the tubular nanoporous ceramic membrane is provided with a polymer coating tailored to the liquid carrier used. Thanks to this special coating and the porous structures of the ceramic membrane, the gas atoms can diffuse outwards unhindered. The molecules of the liquid carrier, which are typically considerably larger than the atoms of the gas, remain in the tube and are transported on by the gas flow.
In einer vorteilhaften Ausführungsform der Erfindung betragen die Porenöffnungen der Polymerbeschichtung für Wasserstoff zwischen 3 und 4Ä.In an advantageous embodiment of the invention, the pore openings of the polymer coating for hydrogen are between 3 and 4 Å.
Es ist ferner zweckmäßig, wenn die Keramikmembran in einer Auffanghülle angeordnet ist, sodass die abgetrennten Gasatome aufgefangen werden können.It is also useful if the ceramic membrane is arranged in a collecting envelope so that the separated gas atoms can be collected.
Die Erfindung löst die auf ein Brennstoffzellensystem gerichtete Aufgabe, indem sie vorsieht, dass das Brennstoffzellensystem einen Speicher zum Speichern eines Fluids bestehend aus zu einem flüssigen Träger durch Hydrierung addiertem Wasserstoff umfasst, ferner eine mit dem Speicher verbundene Dehydriereinrichtung zur Rückgewinnung des Wasserstoffs aus dem beladenen flüssigen Träger durch Zufuhr von Wärme zum Fluid, wobei die Reaktion durch einen Katalysator beschleunigt wird, und eine mit der Dehydriereinrichtung verbundene Brennstoffzelle, wobei eine Trenneinrichtung zwischen der Dehydriereinrichtung und der Brennstoffzelle angeordnet ist.The invention solves the problem directed to a fuel cell system by providing that the fuel cell system comprises a storage unit for storing a fluid consisting of hydrogen added to a liquid carrier by hydrogenation, furthermore a dehydration device connected to the storage unit for recovering the hydrogen from the loaded liquid Carrier by supplying heat to the fluid, the reaction being accelerated by a catalyst, and a fuel cell connected to the dehydrogenation device, with a separating device being arranged between the dehydrogenation device and the fuel cell.
Dabei ist es zweckmäßig, wenn eine Trägerleitung für den dehydrierten Träger am Ende der Filterstrecke, also am im Betrieb des Brennstoffzellensystems stromabwärtigen Ende der polymerbeschichteten nanoporösen Keramikmembran an diese anschließend, von der Trenneinrichtung abzweigt und in einen Auffangbehälter mündet. Allein durch den Transport durch die Trägerleitung werden die Dampfreste des Trägers abgekühlt und als Kondensat dann dem Auffangbehälter zugeführt.It is useful if a carrier line for the dehydrated carrier at the end of the filter section, that is, at the downstream end of the during operation of the fuel cell system polymer-coated nanoporous ceramic membrane adjoining this, branches off from the separating device and opens into a collecting container. The vapor residues from the carrier are cooled down simply by being transported through the carrier line and then fed to the collecting container as condensate.
Die Erfindung löst die auf ein Verfahren zur Trennung eines Gases von Dampfresten eines flüssigen Trägers im Gasstrom gerichtete Aufgabe, indem sie vorsieht, dass der Gasstrom eine nanoporöse Keramikmembran in Röhrenform durchströmt, deren innere Oberfläche mit einer Polymerbeschichtung versehen ist.The invention solves the problem directed to a method for separating a gas from vapor residues of a liquid carrier in the gas flow by providing that the gas flow flows through a nanoporous ceramic membrane in tubular form, the inner surface of which is provided with a polymer coating.
Dabei ist es zweckmäßig, wenn das Gas nach Durchströmen der Polymerbeschichtung und der Keramikmembran aufgefangen wird.It is useful if the gas is collected after flowing through the polymer coating and the ceramic membrane.
Vorteilhafterweise wird das Verfahren kontinuierlich durchgeführt, so dass ein Verbraucher ebenfalls kontinuierlich betrieben werden kann.The method is advantageously carried out continuously, so that a consumer can also be operated continuously.
Weiterhin vorteilhaft ist es, wenn als Gas Wasserstoff aus LOHC als flüssigem Träger abgetrennt wird.It is also advantageous if hydrogen is separated as the gas from LOHC as the liquid carrier.
Die auf ein Verfahren zum Betrieb einer Brennstoffzelle gerichtete Aufgabe wird durch folgende Verfahrensschritte gelöst:
- - Entnehmen zumindest einer Teilmenge eines Fluids bestehend aus zu einem flüssigen Träger durch Hydrierung addiertem Wasserstoff aus einem Speicher,
- - Dehydrieren (Erwärmen in Gegenwart eines passenden Katalysators) der entnommenen Teilmenge des Fluids, so dass ein Gasstrom aus Wasserstoff und Dampfresten des Trägers entsteht,
- - Trennen des Wasserstoffs von den Dampfresten des Trägers im Gasstrom, indem der Gasstrom eine nanoporöse Keramikmembran in Röhrenform durchströmt, deren innere Oberfläche mit einer Polymerbeschichtung versehen ist,
- - Zuführen des Wasserstoffs zur Brennstoffzelle und
- - Einleiten des verbleibenden Trägers in einen Auffangbehälter.
- - Removal of at least a partial amount of a fluid consisting of hydrogen added to a liquid carrier by hydrogenation from a storage device,
- - Dehydration (heating in the presence of a suitable catalyst) of the partial amount of the fluid withdrawn, so that a gas stream of hydrogen and vapor residues from the carrier is created,
- - Separation of the hydrogen from the vapor residues of the carrier in the gas flow by the gas flow flowing through a nanoporous ceramic membrane in the form of a tube, the inner surface of which is provided with a polymer coating,
- - Supplying the hydrogen to the fuel cell and
- - Introducing the remaining carrier into a collecting container.
Ein großer Vorteil der Erfindung gegenüber bisherigen Verfahren, bei denen das durch Erwärmen der gespeicherten Flüssigkeit erhaltene Gas mit großem Energieaufwand wieder unter den Taupunkt des flüssigen Trägers abgekühlt werden muss, ist, dass kein Wiederaufheizen des Gases (Wasserstoff) notwendig ist. Dadurch, dass das Gas nicht stark abgekühlt und danach wieder angewärmt werden muss, ergeben sich große Energieeinsparpotentiale, was den Gesamtwirkungsgrad der Brenngasaufbereitungsanlage erheblich steigert.A great advantage of the invention compared to previous methods in which the gas obtained by heating the stored liquid has to be cooled again to below the dew point of the liquid carrier with great energy expenditure, is that no reheating of the gas (hydrogen) is necessary. Because the gas does not have to be cooled down significantly and then reheated, there is great potential for energy savings, which significantly increases the overall efficiency of the fuel gas processing system.
Weiter wird die Anlage konstruktiv einfacher, es entfallen die Kühlanlage für das Gasgemisch, die Kondensatabscheider und die zusätzliche Heizung für das Wasserstoffgas.In addition, the system is structurally simpler, the cooling system for the gas mixture, the condensate separator and the additional heating for the hydrogen gas are omitted.
Dadurch kann das Wasserstoffgas direkt der Brennstoffzelle zugeführt werden, was weitere Energie einspart. Der Wirkungsgrad der Gasaufbereitungsanlage und die Gesamtenergieausbeute der Anlage kann dadurch erheblich gesteigert werden.This allows the hydrogen gas to be fed directly to the fuel cell, which saves further energy. The efficiency of the gas processing system and the overall energy yield of the system can be increased considerably as a result.
Zusätzlich kann diese Art der Gasreinigung durch einfaches Parallelschalten der durch nanoporöse Keramikmembrane gebildeten Röhren einfach an die jeweilige Größe des Brennstoffzellensystems angepasst werden.In addition, this type of gas cleaning can be easily adapted to the respective size of the fuel cell system by simply connecting the tubes formed by nanoporous ceramic membranes in parallel.
Die bisher verbauten Gasreinigungsanlagen sind durch den großen technischen Aufwand groß und sehr kostenintensiv, sowohl in der Anschaffung wie auch im Unterhalt. Durch die hier vorgestellte Lösung kann die Anlage kleiner und billiger gebaut werden. Außerdem ist durch den Wegfall beweglicher Komponenten mit einer längeren Standzeit und einem geringeren Wartungsaufwand zu rechnen. Die Betriebskosten reduzieren sich dadurch ebenfalls. Es ergeben sich daraus größere Einsparungspotentiale, sowohl bei der Anschaffung wie auch im Unterhalt.The gas cleaning systems installed so far are large and very costly due to the great technical effort involved, both in terms of purchase and maintenance. With the solution presented here, the system can be built smaller and cheaper. In addition, the elimination of moving components means a longer service life and lower maintenance costs. This also reduces operating costs. This results in greater savings potential, both in terms of purchase and maintenance.
Die Erfindung wird beispielhaft anhand der Zeichnungen näher erläutert. Es zeigen schematisch und nicht maßstäblich:
-
1 eine Trenneinrichtung und -
2 ein Brennstoffzellensystem.
-
1 a separator and -
2 a fuel cell system.
Die
Im Betrieb strömt ein Gasstrom
Die
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