DE102012211917A1 - Heat storage medium useful for thermal energy storage of a solar thermal power plant, comprises mixture of inorganic sulfate and/or carbonate, and inorganic nanoparticles - Google Patents
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Abstract
Description
Die Erfindung betrifft ein Wärmespeichermedium für einen thermischen Energiespeicher eines solarthermischen Kraftwerks nach dem Oberbegriff von Patentanspruch 1, sowie ein Verfahren zum Herstellen eines solchen Wärmespeichermediums nach dem Oberbegriff von Patentanspruch 9. The invention relates to a heat storage medium for a thermal energy storage of a solar thermal power plant according to the preamble of claim 1, and a method for producing such a heat storage medium according to the preamble of claim. 9
Solarthermische Kraftwerke in Form von Solartürmen, Parabolrinnen- und Fresnelspiegelkraftwerken spielen eine zunehmende Rolle bei der CO2-neutralen Erzeugung elektrischer Energie. In derartigen Kraftwerken wird Sonnenlicht auf entsprechende Empfänger konzentriert, in welchen Wasser verdampft und zur Energieerzeugung einer Turbine zugeführt wird. Solar thermal power plants in the form of solar towers, parabolic trough and Fresnel mirror power plants play an increasing role in the CO 2 -neutral generation of electrical energy. In such power plants, sunlight is concentrated on corresponding receivers in which water is vaporized and supplied to a turbine for power generation.
Bei Parabolrinnenkraftwerken wird die einfallende Sonnenenergie zunächst in ein Wärmetransportmedium übertragen und dann über Wärmetauscher dem Dampfkreislauf zugeführt. Da in modernen Parabolrinnenkraftwerken Betriebstemperaturen von bis zu 600°C erreicht werden, ist Wasser selbst als Wärmetransportmedium eher ungeeignet, da die hohen resultierenden Drücke von bis zu 140 atm in den oft kilometerlangen Empfängerrohren nur schwer handzuhaben sind. In parabolic trough power plants, the incident solar energy is first transferred to a heat transfer medium and then fed via heat exchangers the steam cycle. Since operating temperatures of up to 600 ° C are reached in modern parabolic trough power plants, water itself is rather unsuitable as a heat transport medium, since the high resulting pressures of up to 140 atm are difficult to handle in the often kilometer-long receiver tubes.
Vorzugsweise finden daher organische Wärmetransportmedien, beispielsweise eutektoide Gemische aus Biphenyl (23,5 Gew.-%) und Diphenylether (73,5 Gew.-%) als Wärmetransportmedien Anwendung. Organic heat transport media, for example eutectoid mixtures of biphenyl (23.5% by weight) and diphenyl ether (73.5% by weight), are therefore preferably used as heat transfer media.
Da während des Nachtbetriebs und längerer wolkiger Phasen keine direkte Sonneneinstrahlung zur Verfügung steht, müssen zusätzliche Maßnahmen zur thermischen Energiespeicherung getroffen werden. Hierbei wird über einen weiteren Wärmetauscher Energie von dem Wärmetransportmedium auf ein Wärmespeichermedium übertragen. Bei der Verwendung der beschriebenen Biphenyl-Diphenylether-Gemische als Wärmetransportfluid muss das Wärmespeichermedium dabei idealerweise eine Phasenübergangstemperatur von 390–397°C aufweisen. Since no direct sunlight is available during night operation and longer cloudy phases, additional measures for thermal energy storage must be taken. In this case, energy is transferred from the heat transport medium to a heat storage medium via a further heat exchanger. When using the biphenyl-diphenyl ether mixtures described as a heat transfer fluid, the heat storage medium must ideally have a phase transition temperature of 390-397 ° C.
Während sich Salzmischungen, beispielsweise eine 60/40-Gew.-%-Mischung von Natrium- und Kaliumnitrat auf Grund ihres niedrigen Preises, ihrer chemischen Stabilität und ihrer geringen Korrosivität als Wärmespeichermedien anbieten, weisen sie nachteiligerweise ein relativ geringes Wärmespeichervermögen auf. So würde zum Beispiel ein 50 MWe-Solarthermiekraftwerk ein Speichervolumen von etwa 28500 m3 einer solchen Salzmischung benötigen, um 8 Stunden Wärmespeicherbetrieb zu ermöglichen. While salt mixtures, for example a 60/40 wt .-% mixture of sodium and potassium nitrate offer because of their low price, their chemical stability and their low corrosivity as heat storage media, they disadvantageously have a relatively low heat storage capacity. Thus, for example, would be a 50 MW e -Solarthermiekraftwerk need a storage volume of about 28500 m 3 of such a salt mixture to provide 8 hours heat storage operation.
Ein alternatives Wärmespeichermaterial, welches bei einem Schmelzpunkt von 380–390°C eine Schmelzwärme von etwa 139 J/g aufweist, ist eine binäre eutektische Legierung aus 95 Gew.-% Zn und 5 Gew.-% Al, auch als Zamak bekannt. Mittels solcher Materialien können volumetrische Energiedichten im Wärmespeicher von beinahe 1 GJ/m3, resp. 250 kWh/m3 erreicht werden. An alternative heat storage material having a heat of fusion of about 139 J / g at a melting point of 380-390 ° C is a binary eutectic alloy of 95 wt% Zn and 5 wt% Al, also known as Zamak. By means of such materials volumetric energy densities in the heat storage of almost 1 GJ / m 3 , resp. 250 kWh / m 3 can be achieved.
Im flüssigen Zustand sind Zn-Al-Legierungen gegenüber niedrigkohlenstoffhaltigen Stählen jedoch sehr korrosiv, indem sie Legierungen höherer Ordnung mit dem Basismaterial der Stahlröhren, in welchen das Wärmespeichermedium aufgenommen ist, bilden und diese daher von innen her erodieren. Bei der Verwendung derartiger Wärmespeichermedien ist daher ein aufwändiger Korrosionsschutz notwendig. In the liquid state, however, Zn-Al alloys are very corrosive to low-carbon steels in that they form higher-order alloys with the base material of the steel tubes in which the heat-storage medium is contained and therefore erode them from the inside. When using such heat storage media, therefore, a costly corrosion protection is necessary.
Der vorliegenden Erfindung liegt daher die Aufgabe zugrunde, ein Wärmespeichermedium nach dem Oberbegriff von Patentanspruch 1 bereitzustellen, welches ein hohes Wärmespeichervermögen besitzt und wenig korrosiv ist. Der Erfindung liegt ferner die Aufgabe zugrunde, ein Verfahren zum Herstellen eines solchen Wärmespeichermediums anzugeben. The present invention is therefore an object of the invention to provide a heat storage medium according to the preamble of claim 1, which has a high heat storage capacity and is not very corrosive. The invention is also based on the object of specifying a method for producing such a heat storage medium.
Diese Aufgabe wird durch ein Wärmespeichermedium mit den Merkmalen des Patentanspruchs 1 sowie durch ein Verfahren mit den Merkmalen des Patentanspruchs 9 gelöst. This object is achieved by a heat storage medium having the features of patent claim 1 and by a method having the features of patent claim 9.
Ein solches Wärmespeichermedium für einen thermischen Energiespeicher eines solarthermischen Kraftwerks, umfasst ein Gemisch von zumindest zwei anorganischen Sulfat- und/oder Carbonat-Salzen. Erfindungsgemäß ist dabei vorgesehen, dass das Wärmespeichermedium ferner zumindest eine Art anorganischer Nanopartikel umfasst. Such a heat storage medium for a thermal energy storage of a solar thermal power plant comprises a mixture of at least two inorganic sulfate and / or carbonate salts. According to the invention, it is provided that the heat storage medium further comprises at least one type of inorganic nanoparticles.
Durch die Zugabe von anorganischen Nanopartikeln kann die spezifische Wärmekapazität und thermische Leitfähigkeit von Salzschmelzen deutlich erhöht werden. Die Gegenwart der als Nukleationskeime wirkenden Nanopartikel erleichtert zudem die Verfestigung der Schmelze, so dass Unterkühlungsphänomene vermieden werden können und somit die Wärmerückgewinnung näher am Schmelzpunkt erfolgen kann. By adding inorganic nanoparticles, the specific heat capacity and thermal conductivity of molten salts can be significantly increased. The presence of nanoparticles acting as nucleation nuclei also facilitates the solidification of the melt, so that supercooling phenomena can be avoided and thus the heat recovery can take place closer to the melting point.
Insbesondere erlaubt der Zusatz von Nanopartikeln die Verwendung von besonders wenig korrosiven, chemisch weitgehen inerten und kostengünstigen Sulfaten und Carbonaten als Salzanteil des Wärmespeichermediums. In particular, the addition of nanoparticles allows the use of particularly low-corrosive, chemically far-inert and inexpensive sulfates and carbonates as salt content of the heat storage medium.
Vorzugsweise weist das Wärmespeichermedium einen Schmelzpunkt von 300–500°C, bevorzugt 350–450°C, und besonders bevorzugt 380–400°C auf. Dies stellt die Kompatibilität zu üblichen Wärmetransportfluiden solarthermischer Kraftwerke sicher, deren Spitzenbetriebstemperaturen sich in diesem Bereich bewegen. Preferably, the heat storage medium has a melting point of 300-500 ° C, preferably 350-450 ° C, and particularly preferably 380-400 ° C on. This ensures compatibility with conventional heat transfer fluids of solar thermal power plants whose peak operating temperatures are within this range.
In weiterer Ausgestaltung der Erfindung bestehen die anorganischen Nanopartikel aus zumindest einer Substanz aus der Gruppe SiO2, Al2O3, CeO2, Ce2O3, ZnO, BN, Si3N4, CuO, Au, Ag, Cu und weisen einen mittleren Durchmesser von 1–100 nm auf. Der Anteil der Nanopartikel am Trockengewicht des Wärmespeichermediums beträgt dabei zweckmäßigerweise 0,0001–10 Gew.-%. Derartige Nanopartikel sind unter diesen Bedingungen im Wesentlichen inert und neigen nicht zur Aggregation untereinander, so dass die vorteilhaften Eigenschaften des Wärmespeichermediums langfristig stabil sind. In a further embodiment of the invention, the inorganic nanoparticles consist of at least one substance from the group SiO 2 , Al 2 O 3 , CeO 2 , Ce 2 O 3 , ZnO, BN, Si 3 N 4 , CuO, Au, Ag, Cu and have a mean diameter of 1-100 nm. The proportion of nanoparticles in the dry weight of the heat storage medium is expediently 0.0001-10 wt .-%. Such nanoparticles are substantially inert under these conditions and are not prone to aggregation with each other, so that the advantageous properties of the heat storage medium are stable in the long term.
In einer bevorzugten Ausführungsform der Erfindung umfasst das Wärmespeichermedium 20–35 mol-% Na2SO4·x H2O, 15–35 mol-% K2SO4 und 35–60 mol-% ZnSO4·x H2O, wobei x im Bereich 0 bis 10 liegt. Alle Anteile sind auf das Trockengewicht bezogen. Solche Sulfatgemische sind chemisch besonders stabil und kaum korrosiv. Im angegebenen Konzentrationsbereich werden dabei vorteilhafte Schmelzpunkte von 380–397°C erreicht. In a preferred embodiment of the invention, the heat storage medium comprises 20-35 mol% Na 2 SO 4 .x H 2 O, 15-35 mol% K 2 SO 4 and 35-60 mol% ZnSO 4 .x H 2 O, where x is in the
Alternativ können auch Carbonatgemische Anwendung finden, die ebenfalls die genannten Vorteile aufweisen. In einer solchen alternativen Ausführungsform der Erfindung umfasst das Wärmespeichermedium 35–50 mol-% Li2CO3·x H2O, 35–45 mol-% Na2CO3·x H2O und 20–30 mol-% K2CO3·x H2O, wobei x im Bereich 0 bis 10 liegt. Alternatively, carbonate mixtures can be used, which also have the advantages mentioned. In such an alternative embodiment of the invention, the heat storage medium comprises 35-50 mol% Li 2 CO 3 .xH 2 O, 35-45 mol% Na 2 CO 3 .xH 2 O and 20-30 mol% K 2 CO 3 · x H 2 O, where x is in the
Auch quartäre Carbonatgemische zeigen das geschilderte vorteilhafte Verhalten. In einer derartigen Ausführungsform der Erfindung umfasst das Wärmespeichermedium 35–50 mol-% Li2CO3·x H2O, 35–45 mol-% Na2CO3·x H2O, 20–30 mol-% K2CO3·x H2O und 0,5–10 mol-% CaCO3·x H2O, wobei x im Bereich 0 bis 10 liegt. Quaternary carbonate mixtures also show the described advantageous behavior. In such an embodiment of the invention, the heat storage medium comprises 35-50 mol% Li 2 CO 3 .xH 2 O, 35-45 mol% Na 2 CO 3 .xH 2 O, 20-30 mol% K 2 CO 3 x H 2 O and 0.5-10 mol% CaCO 3 .xH 2 O, where x is in the
Die Erfindung betrifft ferner ein Verfahren zum Herstellen eines Wärmespeichermediums der oben beschriebenen Art, bei welchem die Bestandteile des Wärmespeichermediums gemischt und anschließend aufgeheizt werden, bis eine wasserfreie Mischung erhalten wird. Da die beschriebenen Mischungen im eutektoiden Zustand nicht mehr hygroskopisch sind, können entsprechend behandelte Wärmespeichermedien anschließend wieder abgekühlt und problemlos trocken gelagert werden. The invention further relates to a method for producing a heat storage medium of the type described above, in which the components of the heat storage medium are mixed and then heated until an anhydrous mixture is obtained. Since the mixtures described in the eutectoid state are no longer hygroscopic, appropriately treated heat storage media can then be cooled again and stored dry without problems.
Zur Entwässerung der Mischung sind dabei Temperaturen von 200–900°C, vorzugsweise 350–800°C, besonders bevorzugt 400–600°C zweckmäßig. For dehydration of the mixture while temperatures of 200-900 ° C, preferably 350-800 ° C, more preferably 400-600 ° C appropriate.
Aufgrund der chemischen Stabilität der verwendeten Salze kann das Aufheizen unter Normalatmosphäre, Stickstoff und/oder CO2-Atmosphäre erfolgen, wobei letzteres für Carbonatmischung vorzuziehen ist. Due to the chemical stability of the salts used, the heating can be carried out under normal atmosphere, nitrogen and / or CO 2 atmosphere, the latter being preferred for carbonate mixture.
In weiterer Ausgestaltung der Erfindung werden die Nanopartikel der Mischung als Trockenpulver und/oder wässrige Suspension zugegeben. Dies erlaubt eine besonders einfache Handhabung. In a further embodiment of the invention, the nanoparticles of the mixture are added as a dry powder and / or aqueous suspension. This allows a particularly easy handling.
Die Erfindung betrifft ferner einen thermischen Energiespeicher für ein solarthermisches Kraftwerk, der ein Wärmespeichermedium der beschriebenen Art enthält. Aufgrund der geringen Korrosivität der beschriebenen Wärmespeichermedien kann ein solcher Energiespeicher aus besonders kostengünstigen Stählen, insbesondere aus niedrigkohlenstoffhaltigen Stählen gefertigt werden, was die Herstellungskosten gegenüber bekannten Energiespeichern deutlich senkt. The invention further relates to a thermal energy storage for a solar thermal power plant, which contains a heat storage medium of the type described. Due to the low corrosivity of the heat storage media described, such energy storage can be made of particularly cost-effective steels, especially from low-carbon steels, which significantly reduces the cost of manufacturing compared to known energy storage.
Im Folgenden werden die Erfindung und ihre Ausführungsformen anhand der Zeichnung näher erläutert. Es zeigen: In the following the invention and its embodiments will be explained in more detail with reference to the drawing. Show it:
Um ihre Tauglichkeit für die Verwendung als Wärmespeichermedien für thermische Energiespeicher von solarthermischen Kraftwerken zu testen, wurden verschiedene ternäre Mischungen von Na-K-Zn-Sulfaten gemäß Tab. 1 hergestellt und mittels dynamischer Differenzkalorimetrie untersucht.
Wie Tab. 1 zeigt, ergeben sich mehrere, mit S1 bis S6 bezeichnete eutektoid schmelzende Systeme mit Schmelzpunkten im Bereich von 384–398°C, was solche Mischungen ideal geeignet zur Verwendung in solarthermischen Kraftwerken mit Biphenyl-Diphenylether-Wärmetransfermedien macht. As shown in Table 1, several eutectoid melting systems, designated S1 to S6, have melting points in the range of 384-398 ° C, making such mixtures ideally suited for use in solar thermal power plants with biphenyl-diphenyl ether heat transfer media.
Bei der Herstellung der Systeme S1 bis S6 können die Bestandteile in wasserfreier Form oder in Form ihrer Hydrate vorgelegt werden. Durch kurzes Erhitzen auf 520°C, also deutlich unter den Schmelzpunkten der Einzelbestandteile ergeben sich klare flüssige und wasserfreie Eutektoide, die auch bei hohen Temperaturen keinen nennenswerten Dampfdruck aufweisen. In the preparation of systems S1 to S6, the ingredients may be presented in anhydrous form or in the form of their hydrates. By briefly heating to 520 ° C, well below the melting point of the individual constituents, clear liquid and anhydrous eutectoids are obtained, which do not show appreciable vapor pressure even at high temperatures.
Besonders einfach ist die Herstellung der Mischungen bei Verwendung der entsprechenden Kristallhydrate. Diese schmelzen Bereits bei 32–100°C und können dann besonders einfach in entsprechende Behälter transferiert werden, wo dann die endgültige eutektoid-bildenden und entwässernde Erhitzung durchgeführt werden kann. Particularly easy is the preparation of the mixtures using the appropriate crystal hydrates. These melt already at 32-100 ° C and can then be easily transferred to appropriate containers, where then the final eutectoid-forming and dehydrating heating can be performed.
Neben den in Tab. 1 gezeigten Sulfatmischungen wurden auch ternäre und quaternäre Carbonatmischung untersucht. Diese sind in Tab. 2 zusammengefasst.
Auch hier liegen die Schmelzpunkte mit 391–400,5°C im idealen Bereich für die Verwendung als Wärmespeichermedium in der Solarthermie. Bei der Herstellung ergeben sich ebenfalls durch Erhitzen weit unter den Schmelzpunkten der Einzelbestandteile flüssige Eutektoide. Mischungen, die CaCO3 enthalten, müssen zur Vermeidung von Zersetzung unter CO2-Atmosphäre erhitzt werden. Wie bei den oben beschriebenen Sulfatmischungen kann auch hier durch Verwendung entsprechender Kristallhydrate bei der Herstellung eine besonders leicht pump- und handhabbare flüssige Phase bei niedriger Temperatur gewonnen werden. Here, too, the melting point of 391-400.5 ° C is the ideal range for use as a heat storage medium in solar thermal energy. In the production also result from heating far below the melting point of the individual components liquid eutectoids. Mixtures containing CaCO 3 must be heated to avoid decomposition under a CO 2 atmosphere. As with the sulfate mixtures described above, it is also possible to obtain a liquid phase which is particularly easy to pump and handle at low temperature by using corresponding crystal hydrates in the preparation.
Wie
Eine deutliche Verbesserung der thermischen Eigenschaften ergibt sich, wenn den Mischungen Nanopartikel zugesetzt werden. Hierzu wurde die Mischung C1 mit 0,61 Gew.-% nanopartikulärem Al2O3 versetzt.
Neben der Verbesserung der Wärmespeicherfähigkeit haben die Nanopartikel auch einen Einfluss auf den Erstarrungsvorgang. Wie
Diese Verschiebung des Erstarrungspunktes wird durch die Wirkung der Nanopartikel als Nukleationskeime ausgelöst, welche eine tiefe Unterkühle der Schmelze verhindert. This shift in the solidification point is triggered by the action of the nanoparticles as nucleation nuclei, which prevents a deep sub-cooling of the melt.
Insgesamt werden so kostengünstige, nichtkorrosive und chemisch im Wesentlichen inerte Wärmespeichermedien für solarthermische Kraftwerke bereitgestellt, welche sich durch ein gutes Wärmespeichervermögen auszeichnen. Overall, so inexpensive, non-corrosive and chemically substantially inert heat storage media for solar thermal power plants are provided, which are characterized by a good heat storage capacity.
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