DE102007002426A1 - Motor vehicle`s fuel cell e.g. proton exchange diaphragm fuel cell, deterioration degree diagnosing device, has diagnostic unit provided for testing fuel cells of fuel cell unit by using cyclovoltametry method - Google Patents

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Abstract

The device has a diagnostic unit (30) provided for testing fuel cells e.g. proton exchange diaphragm fuel cell, of a fuel cell unit (10) by using a cyclovoltametry method. The diagnostic unit performs a corrosion measurement in the fuel cell unit. An arithmetic and logic unit (24) of the diagnostic unit is connected to a voltage tap (20) to form an evaluation unit. The arithmetic and logic unit has a processor unit (26) and a memory unit (28). An independent claim is also included for a method for determining deterioration degree of a fuel cell unit.

Description

Die Erfindung betrifft eine Diagnosevorrichtung für eine Brennstoffzelleneinheit sowie ein Diagnoseverfahren.The The invention relates to a diagnostic device for a fuel cell unit as well as a diagnostic procedure.

Es ist eine Diagnosevorrichtung mit einer Diagnoseeinheit bekannt, die dazu vorgesehen ist, eine Zellspannung zu überwachen.It a diagnostic device with a diagnostic unit is known, which is intended to monitor a cell voltage.

Dabei geht die Erfindung von der Erkenntnis aus, dass Brennstoffzellen, insbesondere PEM-Brennstoffzellen (Protonenaustauschmembran-Brennstoffzellen) im Betrieb diversen Alterungsvorgängen ausgesetzt sind. Die maßgeblichen Alterungsvorgänge lassen sich in drei Kategorien einteilen:

  • – Mechanische Degradation aufgrund von Quellungs- und Schrumpfungsvorgängen führt zu nennenswerten geometrischen Änderungen einer Elektrolytmembran. Da diese in der Regel an allen ihren Rändern fixiert ist, entstehen mechanische Spannungen, die zu Lochbildungen führen können.
  • – Physikalisch-chemische Degradation durch radikalische Sauerstoffspezies, die an Elektroden gebildet werden. Diese greifen Membran und Elektroden an und führen zur Leistungsabnahme bzw. zur Lochbildung in der Membran.
  • – Thermische Degradation durch lokale Überhitzung kann zum Schmelzen einer vorliegenden Membran und damit zur Lochbildung führen.
The invention is based on the recognition that fuel cells, in particular PEM fuel cells (proton exchange membrane fuel cells) are exposed to various aging processes during operation. The relevant aging processes can be divided into three categories:
  • - Mechanical degradation due to swelling and shrinking processes leads to significant geometric changes of an electrolyte membrane. Since this is usually fixed at all its edges, mechanical stresses occur, which can lead to formation of holes.
  • - Physicochemical degradation by radical oxygen species formed on electrodes. These attack membrane and electrodes and lead to decrease in performance or hole formation in the membrane.
  • - Thermal degradation due to local overheating can lead to melting of a present membrane and thus to the formation of holes.

Die einzelnen Vorgänge treten im Allgemeinen in Kombination auf. Dabei lassen sich drei Auswirkungen der Alterungsvorgänge unterscheiden:

  • – Leistungsverlust, bedingt durch Verlust an aktiver Fläche, erhöhter Membranundichtigkeit, erhöhter Innenwiderstände. Dies verringert den Wirkungsgrad und die Nennleistung eines Brennstoffzellenstacks bzw. einer Brennstoffzelleneinheit, führt aber im Allgemeinen nicht zum Ausfall des Stacks.
  • – Lebensdauerlimitierung durch extremen Leistungsverlust gemäß den im vorherigen Punkt genannten Vorgängen. Dies ist im Allgemeinen nur nach Systemfehlern zu erwarten, z.B. durch Wasserstoffverarmung. Ein entsprechender Fehlermodus führt zum Ausfall des Stacks, ist jedoch in der Regel nicht sicherheitskritisch, da keine Membranschädigung auftritt.
  • – Lebensdauerlimitierung durch Membranversagen. Eine chemische Degradation in Verbindung mit mechanischer Belastung kann zu Lochbildungen in einer vorliegenden Membran führen. Aus Sicherheitsgründen wird vorzugsweise ab einer bestimmten Vermischung von Reaktionsgasen kein Stackbetrieb mehr zugelassen. Oft ist der Stack noch funktionsfähig, deshalb ist dieser Versagensmechanismus sicherheitskritisch und muss sicher erkannt werden können.
The individual processes generally occur in combination. Three effects of the aging processes can be distinguished:
  • - Power loss due to loss of active area, increased membrane leakage, increased internal resistance. This reduces the efficiency and rated performance of a fuel cell stack or fuel cell unit, but generally does not result in stack failure.
  • - Lifetime limitation due to extreme power loss according to the operations mentioned in the previous point. This is generally only to be expected after system errors, eg due to hydrogen depletion. A corresponding error mode leads to the failure of the stack, but is usually not safety-critical, since no membrane damage occurs.
  • - Lifetime limitation due to membrane failure. Chemical degradation associated with mechanical stress can lead to pitting in a present membrane. For safety reasons, preferably no stack operation is permitted after a certain mixing of reaction gases. Often the stack is still functional, so this failure mechanism is safety-critical and must be able to be reliably detected.

Alle Fehlermodi äußern sich letztendlich in einer Spannungsabnahme der Zellen eines Stacks. Bei einer reinen Zellspannungsüberwachung ergeben sich folgende Probleme:

  • – Die einzelnen Alterungserscheinungen können allein anhand der Zellspannungen nicht identifiziert werden, d.h. es können keine gezielte Maßnahmen ergriffen werden bzw. es kann nicht angemessen reagiert werden (insbesondere ist eine Beurteilung einer möglicherweise bestehenden Gefahr durch Kurzschluss von Gasräumen nicht möglich).
  • – Es ist keine tiefer gehende Beurteilung von Betriebsbedingungen hinsichtlich ihrer Schädlichkeit möglich.
  • – Defekte Stacks müssen zerlegt und ex situ untersucht werden, um einen vorliegenden Fehler aufzufinden. Dies ist mit hohem Zeitaufwand verbunden.
  • – Eine Lokalisierung eines Fehlers auf einzelne Zellen ist schwer möglich, d.h. auch, dass ein Stack nicht gezielt repariert werden kann. Insbesondere bei Kurzschlüssen von Gasräumen ist nicht klar, ob Wasserstoff in einem Kathodenabgas von einer Zelle kommt (d.h. ein großes Loch vorliegt, was sicherheitskritisch ist) oder von allen Zellen gleichmäßig (d.h. viele kleine Löcher vorliegen, was sicherheitstechnisch unbedenklich sein kann).
All error modes ultimately express themselves in a voltage decrease of the cells of a stack. Pure cell voltage monitoring causes the following problems:
  • - The individual signs of aging can not be identified solely on the basis of the cell voltages, ie no specific measures can be taken or it can not be adequately responded (in particular, it is not possible to assess any potential danger due to short-circuiting of gas rooms).
  • - No in-depth assessment of operating conditions with regard to their harmfulness is possible.
  • - Defective stacks must be disassembled and examined ex-situ to find a fault. This is associated with a lot of time.
  • - A localization of an error on individual cells is difficult, that is, that a stack can not be repaired targeted. In particular, in short circuits of gas spaces is not clear whether hydrogen in a cathode exhaust gas comes from a cell (ie, a large hole is present, which is safety critical) or uniformly from all cells (ie many small holes are present, which can be safety-harmless).

Der Erfindung liegt daher insbesondere die Aufgabe zugrunde, eine gattungsgemäße Diagnosevorrichtung sowie ein Diagnoseverfahren bereitzustellen, mittels denen eine besonders genaue Diagnose realisierbar ist. Die Aufgabe wird jeweils gelöst durch die Merkmale der unabhängigen Patentansprüche, wobei weitere Ausgestaltungen der Erfindung den Unteransprüchen entnommen werden können.Of the The invention is therefore in particular the object of a generic diagnostic device and to provide a diagnostic method by which a particularly accurate diagnosis is feasible. The task is each solved by the characteristics of the independent claims, wherein further embodiments of the invention taken from the dependent claims can be.

Die Erfindung geht aus von einer Diagnosevorrichtung für eine Brennstoffzelleneinheit mit mehreren Brennstoffzellen, insbesondere zur Bestimmung eines Alterungsgrads, mit einer Diagnoseeinheit.The The invention is based on a diagnostic device for a fuel cell unit with several fuel cells, in particular for determining a Degree of aging, with a diagnostic unit.

Es wird vorgeschlagen, dass die Diagnoseeinheit dazu vorgesehen ist, zumindest zwei Brennstoffzellen der Brennstoffzelleneinheit mittels Zyklovoltametrie zu testen. Dabei soll unter „vorgesehen" insbesondere speziell ausgestattet, ausgelegt und/oder programmiert verstanden werden. Ferner soll unter „Zyklovoltametrie", auch Cyclic Voltametry (CV) oder Dreieckspannungsmethode genannt, eine Methode bzw. ein Verfahren verstanden werden, bei dem bei einer zu untersuchenden Elektrode zumindest ein im Wesentlichen dreieckförmiger Spannungsverlauf mit einer vorzugsweise konstanten Potentialanstiegsrate aufgeprägt und ein resultierender Stromverlauf gemessen wird. Dieser wird vorzugsweise in inerter Gasatmosphäre bestimmt durch Doppel- und Deckschichtströme und durch einen Oxidationsstrom eines durch eine Membran diffundierenden Wasserstoffs.It is proposed that the diagnostic unit is provided to test at least two fuel cells of the fuel cell unit by means of cyclic voltammetry. The term "intended" should be understood to mean in particular specially equipped, designed and / or programmed.Furthermore, "cyclic voltammetry", also referred to as cyclic voltammetry (CV) or triangular voltage method, is to be understood as meaning a method or a method in which a method to be investigated is used At least one substantially triangular voltage waveform with a preferably constant Po As a result, the rate of increase in potential is impressed and a resulting current profile is measured. This is preferably determined in an inert gas atmosphere by double and cover layer flows and by an oxidation current of a diffusing membrane through a hydrogen.

Mittels einer erfindungsgemäßen Diagnosevorrichtung bzw. mittels eines erfindungsgemäßen Diagnoseverfahrens kann anhand einer Erfassung wichtiger Kenngrößen eine zweifelsfreie Bestimmung von Fehlermodi und somit eine genaue Beurteilung des Alterungszustands der Brennstoffzelleneinheit bzw. des Stacks und die gezielte Einleitung von Gegenmaßnahmen ermöglicht werden. Sicherheitskritische Fehlermodi können zuverlässig erkannt werden. Die hierzu vorteilhaft zu erfassenden Kenngrößen sind:

  • – Elektrochemisch aktive Katalysatoroberfläche (Electrochemical Active Area, ECA). Erlaubt eine Beurteilung von kinetischen Verlusten, die in Brennstoffzellen dominieren.
  • – Oberflächenkonfiguration eines vorliegenden Katalysators. Erlaubt Rückschlüsse über eine vorliegende Katalysatormorphologie, insbesondere Partikelgröße.
  • – Doppelschichtkapazität (Double Layer Capacity, DLC). Erlaubt die Beurteilung eines vorliegenden Katalysatorträgers.
  • – Wasserstoffdurchbruch (Hydrogen Crossover, HXo). Erlaubt hochsensitiv eine Bestimmung einer Membranausdünnung und einer Lochbildung.
  • – Korrosionscharakteristik. Erlaubt den Rückschluss auf Schädigungen des Katalysatorträgers.
By means of a diagnostic device according to the invention or by means of a diagnostic method according to the invention, it is possible to determine unequivocally determination of fault modes and thus an accurate assessment of the aging state of the fuel cell unit or the stack and the targeted initiation of countermeasures based on detection of important parameters. Safety-critical failure modes can be detected reliably. The characteristics which are to be recorded advantageously for this purpose are:
  • Electrochemically active catalyst surface (Electrochemical Active Area, ECA). Allows an assessment of kinetic losses that dominate in fuel cells.
  • Surface configuration of a present catalyst. Allows conclusions about a present catalyst morphology, in particular particle size.
  • - Double Layer Capacity (DLC). Allows the evaluation of a present catalyst carrier.
  • Hydrogen Breakthrough (Hydrogen Crossover, HXo). Highly sensitive allows determination of membrane thinning and hole formation.
  • - Corrosion characteristics. Allows conclusions about damage to the catalyst carrier.

Die Doppel- und Deckschichtströme und der Oxidationsstrom des durch die Membran diffundierenden Wasserstoffs können hinsichtlich der aufgeführten Kenngrößen ausgewertet werden. Dabei können bei einer Diagnose nur einzelne, mehrere oder besonders vorteilhaft sämtliche Kenngrößen erfasst werden.The Double and cover layer currents and the oxidation current of the hydrogen diffusing through the membrane can in terms of listed Characteristics evaluated become. It can in a diagnosis only single, multiple or particularly advantageous all Characteristics are recorded.

Vorteilhaft kann die Diagnose durch eine dynamische Korrosionsmessung, insbesondere durch eine Messung einer CO2-Konzentration, vorzugsweise an einem Stackausgang ergänzt werden. Dies ist sinnvoll bei bestimmten Anzeichen bei der Durchführung des Zyklovoltametrie-Verfahrens und ermöglicht eine nähere Bestimmung der Degradation des Katalysatorträgers.Advantageously, the diagnosis can be supplemented by a dynamic corrosion measurement, in particular by a measurement of a CO 2 concentration, preferably at a stack outlet. This is useful for certain indications when carrying out the cyclic voltammetry method and allows a closer determination of the degradation of the catalyst support.

Vorzugsweise wird jede einzelne Zelle der Brennstoffzelleneinheit separat vermessen. Die Vermessung der einzelnen Zellen kann hierbei seriell oder parallel erfolgen. Hierzu sind vorzugsweise separate Strom- und Spannungsabgriffe an jeder Bipolarplatte notwendig, d.h. eine entsprechende Modifikation einer vorliegenden Stackhardware. Zur Spannungsmessung werden vorzugsweise die im Allgemeinen vorhandenen Spannungsabgriffe einer vorliegenden Zellspannungsüberwachung (Cell Voltage Monitoring, CVM) verwendet. Die Aufprägung der Spannung erfolgt vorzugsweise über in die Bipolarplatte integrierte Abgriffe und/oder über von außen anbringbare Kontaktabgriffe (z.B. Federkontakte). Zur Untersuchungen von Kraftfahrzeugbrennstoffzelleneinheiten bzw. Kraftfahrzeugstacks stehen vorzugsweise Hardwareverbindungen bzw. Steckmittel zur Verfügung, die über einen korrespondierenden Steckverbinder einfach und schnell kontaktiert werden können.Preferably Each individual cell of the fuel cell unit is measured separately. The measurement of the individual cells can be serial or parallel respectively. For this purpose, preferably separate power and voltage taps necessary on each bipolar plate, i. a corresponding modification a present stack hardware. For voltage measurement are preferably the generally existing voltage taps of a present Cell voltage monitoring (Cell Voltage Monitoring, CVM). The imprint of the tension preferably takes place via in the bipolar plate integrated taps and / or over attachable externally Contact taps (e.g., spring contacts). For investigations of motor vehicle fuel cell units or motor vehicle stacks are preferably hardware connections or plug-in means available, the above contacted a corresponding connector easily and quickly can be.

Vorzugsweise enthält die Diagnosevorrichtung neben Strom- und Spannungsanbindungen einen Mehrkanalpotentiostaten und/oder einen Relais-Multiplexer. Dies ermöglicht eine automatisierte serielle und/oder parallele Vermessung der Zellen im Stack. Insbesondere die parallele Vermessung verkürzt die Zeit der Vermessung des gesamten Stacks theoretisch auf die Messdauer einer Einzelmessung.Preferably contains the diagnostic device in addition to power and voltage connections one Multi-channel potentiostat and / or a relay multiplexer. This allows an automated serial and / or parallel measurement of the cells in the stack. In particular, the parallel measurement shortens the Time of measurement of the entire stack theoretically on the measurement duration a single measurement.

Die Diagnosevorrichtung umfasst vorzugsweise eine Speichereinheit und eine darin gespeicherte Analysesoftware, die vorzugsweise eine zumindest teilautomatisierte und vorzugs weise vollautomatisierte Auswertung wenigstens einzelner und vorzugsweise sämtlicher Kenngrößen ermöglicht.The Diagnostic device preferably comprises a memory unit and an analysis software stored therein, preferably at least one semi-automated and preferably fully automated evaluation at least single and preferably all characteristics possible.

Weitere Vorteile ergeben sich aus der folgenden Zeichnungsbeschreibung. In der Zeichnung ist ein Ausführungsbeispiel der Erfindung dargestellt. Die Beschreibung und die Ansprüche enthalten zahlreiche Merkmale in Kombination. Der Fachmann wird die Merkmale zweckmäßigerweise auch einzeln betrachten und zu sinnvollen weiteren Kombinationen zusammenfassen.Further Advantages are shown in the following description of the drawing. In the drawing is an embodiment represented the invention. The description and the claims contain numerous features in combination. The skilled person will become the characteristics expediently also consider individually and summarize to meaningful further combinations.

Dabei zeigen:there demonstrate:

1 eine Prinzipskizze einer Diagnosevorrichtung und einer Brennstoffzelleneinheit, 1 a schematic diagram of a diagnostic device and a fuel cell unit,

2 ein Zyklovoltamogramm und 2 a cyclovoltamogram and

3 ein Messdiagramm. 3 a measurement diagram.

1 zeigt eine Prinzipskizze einer erfindungsgemäßen Diagnosevorrichtung und eine Brennstoffzelleneinheit 10 bzw. einen Stack. 1 shows a schematic diagram of a diagnostic device according to the invention and a fuel cell unit 10 or a stack.

Die Brennstoffzelleneinheit 10 weist eine Wasserstoffzufuhrleitung 12 auf, über die von einem Tank und/oder optional von einer externen Wasserstoffzufuhr 14 Wasserstoff im Betrieb zugeführt wird. Ferner weist die Brennstoffzelleneinheit 10 eine Zufuhrleitung 16 auf, über die Luft mittels eines Kompressors und Stickstoff, der über eine Leitung 18 der Zufuhrleitung 16 zugeführt wird, der Brennstoffzelleneinheit 10 im Betrieb zugeführt wird.The fuel cell unit 10 has a hydrogen supply line 12 on, over from a tank and / or optionally from an external hydrogen supply 14 Hydrogen is supplied during operation. Furthermore, the fuel cell unit 10 a supply line 16 up, over the air by means of a compressor and nitrogen, via a pipe 18 the supply line 16 is supplied, the fuel cell unit 10 is supplied during operation.

Die Diagnosevorrichtung weist eine Diagnoseeinheit 30 auf, die für jede Zelle der Brennstoffzelleneinheit 10 einen Strom- und Spannungsabgriff 20 umfasst. Die Strom- und Spannungsabgriffe 20 sind mit einem Potentiostat 22 (optional Mehrkanal, Multiplexer) der Diagnoseeinheit 30 verbunden, der wiederum mit einer Recheneinheit 24 der Diagnoseeinheit 30 verbunden ist, die eine Auswerteeinheit bildet.The diagnostic device has a diagnostic unit 30 on that for each cell of the fuel cell unit 10 a current and voltage tap 20 includes. The current and voltage taps 20 are with a potentiostat 22 (optional multi-channel, multiplexer) of the diagnostic unit 30 connected, in turn, with a computing unit 24 the diagnostic unit 30 is connected, which forms an evaluation unit.

Die Recheneinheit 24 umfasst dabei eine Prozessoreinheit 26 und eine Speichereinheit 28 mit einer darin gespeicherten Betriebssoftware.The arithmetic unit 24 includes a processor unit 26 and a storage unit 28 with an operating software stored therein.

Zudem umfasst die Diagnoseeinheit 30 eine CO2-Messeinheit 32, die an einer Kathodenabgasleitung 34 angeschlossen und mit der Recheneinheit 24 verbunden ist. Ferner weist die Brennstoffzelleneinheit 10 eine Anoden-Purgeleitung 36 auf.In addition, the diagnostic unit includes 30 a CO 2 measuring unit 32 attached to a cathode exhaust line 34 connected and with the arithmetic unit 24 connected is. Furthermore, the fuel cell unit 10 an anode purge line 36 on.

Die Diagnoseeinheit 30 ist dazu vorgesehen, sämtliche Brennstoffzellen der Brennstoffzelleneinheit 10 bzw. des Stacks mittels Zyklovoltametrie zu testen. Ferner ist die Diagnoseeinheit 30 dazu vorgesehen, eine Korrosionsmessung mittels der CO2-Messeinheit 32 vorzunehmen.The diagnostic unit 30 is intended to all fuel cells of the fuel cell unit 10 or of the stack by means of cyclic voltammetry test. Furthermore, the diagnostic unit 30 provided a corrosion measurement by means of the CO 2 measuring unit 32 make.

2 zeigt ein Zyklovoltamogramm, wobei über einem Potential ein Stromverlauf aufgetragen ist. Aus einem Bereich 38 können eine Wasserstoffdesorption und eine aktive Fläche bestimmt werden. Aus einem Bereich 40 kann eine Sauerstoffadsorption, aus einem Bereich 42 kann eine Sauerstoffdesorption und aus einem Bereich 44 kann eine Wasserstoffadsorption bestimmt werden. Ferner kann von einem Oxidationsstrom 46 auf einen Wasserstoffdurchbruch und von Doppel- und Deckschichtstrom 48 auf eine Doppelschichtkapazität geschlossen werden. 2 shows a Zyklovoltamogramm, wherein over a potential, a current waveform is plotted. Out of one area 38 For example, a hydrogen desorption and an active area can be determined. Out of one area 40 can be an oxygen adsorption, from one area 42 can be an oxygen desorption and out of a range 44 a hydrogen adsorption can be determined. Furthermore, from an oxidation stream 46 to a hydrogen breakthrough and of double and cover layer current 48 be concluded on a double-layer capacity.

Die Messbedingungen werden vorzugsweise so gewählt, dass sie zum einen unter Systembedingungen (kein aktives Befeuchtungssystem etc.) realisiert werden können und zum anderen eine möglichst gute Erfassung von Kenngrößen ermöglichen. Im Besonderen bedeutet dies:
Eine Messelektrode, im Allgemeinen eine Kathode, wird mit befeuchtetem Stickstoff gespült. Bevorzugte Durchflüsse sind so gering wie möglich, stellen aber eine gleichmäßige Durchströmung aller Zellen der Brennstoffzelleneinheit 10 bzw. des Stacks sicher (im Allgemeinen bedeutet dies die Einhaltung eines bestimmten Mindestdifferenzdrucks). Dies bedeutet gegenüber bekannten Systemen eine Systemmodifikation in der Hinsicht, dass eine Anschlussmöglichkeit für Stickstoff vorgesehen wird, was durch ein Aufstecken auf eine Luftansaugung oder durch eine separate Leitung realisiert werden kann. Die Gegenelektrode wird unter den gleichen Randbedingungen mit Wasserstoff durchströmt und dient als Gegen- und Referenzelektrode. Wasserstoff wird idealerweise von einem Tank entnommen und – falls vorhanden – vorteilhaft mit einem Rezirkulationsgebläse eines System-Anodenloops umgewälzt. Geringe H2-Konzentrationen in Stickstoff sind ausreichend. Falls die Brennstoffzelleneinheit 10 bzw. der Stack eine Dead-End-Anode aufweist, wird diese mit Wasserstoff geflutet. Idealerweise ist in der Betriebssoftware ein spezieller Analysemodus definiert, der die benötigten Funktionen bereitstellt. Gegebenenfalls ist auch eine Verwendung extern zugeführten Wasserstoffs möglich, dazu ist ein separater Anschluss am Anodenloop notwendig.The measurement conditions are preferably chosen so that they can be realized on the one hand under system conditions (no active humidifying system, etc.) and on the other hand allow the best possible detection of parameters. In particular, this means:
A measuring electrode, generally a cathode, is purged with humidified nitrogen. Preferred flow rates are as low as possible, but provide a uniform flow through all cells of the fuel cell unit 10 or stacks safely (in general, this means maintaining a certain minimum differential pressure). This means over known systems, a system modification in the sense that a connection option for nitrogen is provided, which can be realized by plugging on an air intake or by a separate line. Hydrogen flows through the counterelectrode under the same conditions and serves as a counter and reference electrode. Hydrogen is ideally withdrawn from a tank and, if present, advantageously circulated with a recirculation fan of a system anode loop. Low H 2 concentrations in nitrogen are sufficient. If the fuel cell unit 10 or the stack has a dead-end anode, it is flooded with hydrogen. Ideally, the operating software defines a special analysis mode that provides the required functions. Optionally, a use of externally supplied hydrogen is possible, this is a separate connection to the anode loop necessary.

Eine Befeuchtung des Stickstoffs wird idealerweise durch einen externen Befeuchter sichergestellt.A Humidification of nitrogen is ideally achieved by an external humidifier Humidifier ensured.

Bei einer Messung weist die Brennstoffzelleneinheit 10 vorzugsweise Raumtemperatur auf, da die Messung im Stillstand des Systems erfolgt. Jedoch ist grundsätzlich jede Temperatur möglich.In a measurement, the fuel cell unit 10 Preferably room temperature, since the measurement is done at standstill of the system. However, basically any temperature is possible.

Idealerweise wird ein Spannungsbereich von 60 mV-1000 mV gewählt, um Schädigungen der Elektrode zu vermeiden. Bei Be darf ist jedoch auch eine Ausweitung oder Eingrenzung möglich. Ein Mindestspannungsbereich liegt bei 60 mV-450 mV.Ideally a voltage range of 60 mV-1000 mV is chosen to avoid damaging the electrode. Be allowed, however, an expansion or limitation is possible. One Minimum voltage range is 60 mV-450 mV.

Vorzugsweise werden 2 Zyklen pro Brennstoffzelle durchgeführt, um stationäre Bedingungen zu erhalten.Preferably 2 cycles per fuel cell are performed to steady state conditions receive.

Eine bevorzugte Potentialanstiegsgeschwindigkeit liegt zwischen 40 mV/s und 60 mV/s und besonders bevorzugt bei 50 mV/s. Dies erlaubt in Kombination mit obigen Einstellungen eine Messzeit von 75 s/Brennstoffzelle.A preferred potential rise speed is between 40 mV / s and 60 mV / s, and more preferably 50 mV / s. This allows in Combination with above settings a measuring time of 75 s / fuel cell.

Durch ein Vertauschen von Gasen können auch bei Bedarf die Anoden vermessen werden. Dies erfordert eine Spannungsüberwachung, die spannungssicher bis < –1,1 V ist.By An exchange of gases can also if necessary, the anodes are measured. This requires voltage monitoring, the voltage is safe to <-1,1V.

In 3 ist ein Messergebnis für 35 Zellen der Brennstoffzelleneinheit 10 dargestellt, wobei auf einer ersten Ordinate 50 eine aktive Fläche und auf einer zweiten Ordinate 52 ein Wasserstoffdurchbruch und eine Doppelschichtkapazität aufgetragen sind. Dabei sind eine Kennlinie 54 für eine elektrochemisch aktive Katalysatoroberfläche (Anode), eine Kennlinie 56 für eine elektrochemisch aktive Katalysatoroberfläche (Kathode), eine Kennlinie 58 für eine Doppelschichtkapazität (Anode), eine Kennlinie 60 für eine Doppelschichtkapazität (Kathode) und eine Kennlinie 62 für einen Wasserstoffdurchbruch dargestellt.In 3 is a measurement result for 35 cells of the fuel cell unit 10 shown, being on a first ordinate 50 an active area and on a second ordinate 52 a hydrogen breakthrough and a double-layer capacitance are applied. Here are a characteristic 54 for an electrochemically active catalyst surface (anode), a characteristic 56 for an electrochemically active catalyst surface (cathode), a characteristic 58 for a double-layer capacitance (anode), a characteristic 60 for a double-layer capacitance (cathode) and a characteristic 62 represented for a hydrogen breakthrough.

Eine CO2-Messung wird sinnvollerweise nur durchgeführt, wenn die Zyklovoltametrie-Untersuchungen Hinweise auf eine Schädigung eines vorliegenden Kohlenstoffträgers geben. Die Auswertung erfolgt dabei vorteilhaft durch einen Vergleich mit charakteristischen Profilen. Dabei sind folgende Randbedingungen zu beachten:
Die CO2-Messung ist in einem Konzentrationsbereich von 5 bis 10 ppm (parts per million), d.h. es muss ein entsprechend sensitives Messgerät bzw. eine entsprechend sensitive CO2-Messeinheit 32 eingesetzt werden.A CO 2 measurement is usefully only when the cyclic voltammetry tests indicate evidence of damage to an existing carbon support. The evaluation is advantageously carried out by comparison with characteristic profiles. The following boundary conditions must be observed:
The CO 2 measurement is in a concentration range of 5 to 10 ppm (parts per million), ie it must be a correspondingly sensitive measuring device or a correspondingly sensitive CO 2 measuring unit 32 be used.

Eine gewählte Potentialanstiegsgeschwindigkeit wird vorzugsweise auf eine Ansprechzeit der CO2-Messeinheit 32 angepasst, wie z.B. 2 mV/s oder auch unverändert mit 50 mV/s bei einem Einsatz von FTIR-Messgeräten (Fourier-Transformations-IR-Spektroskopie-Messgeräten).A selected potential rise speed is preferably set to a response time of the CO 2 measurement unit 32 adapted, such as 2 mV / s or even unchanged at 50 mV / s when using FTIR measuring devices (Fourier transform IR spectroscopy measuring devices).

Ferner wird vorzugsweise auf eine parallele Vermessung von Brennstoffzellen verzichtet, um die CO2-Charakteristik vorteilhaft zuordnen zu können.Furthermore, it is preferably dispensed with a parallel measurement of fuel cells in order to assign the CO 2 characteristic advantageous.

Im Labor ist die Diagnosevorrichtung grundsätzlich stets einsetzbar, da im Allgemeinen die Brennstoffzelleneinheit 10 von außen zugänglich für externe Stromabnehmer ist und im Allgemeinen Stickstoff zur Verfügung steht. Für Brennstoffzelleneinheiten 10 in einem Kraftfahrzeug werden vorzugsweise notwendige Schnittstellen idealerweise vom Kraftfahrzeug zur Verfügung gestellt, wie insbesondere Schnittstellen für einen Strom- und Spannungsabgriff 20 und für Gase, was vorzugsweise über eine kombinierte Service-Schnittstelle geschieht. Bei einem Serienfahrzeug in Kundenhand ist eine Untersuchung vorzugsweise ca. alle 10000 km durchzuführen. Ein entsprechendes Intervall ist bei typischen Fahrleistungen und Betriebszeiten ausreichend, um sicherheitsrelevante Fehler (Membrandefekte) rechtzeitig erkennen und lokalisieren zu können. Dies erlaubt eine gezielte Reparatur evtl. Defekte, z.B. einen gezielten Austausch einzelner Zellen der Brennstoffzelleneinheit 10.In principle, the diagnostic device can always be used in the laboratory, since in general the fuel cell unit 10 externally accessible to external pantographs and generally nitrogen is available. For fuel cell units 10 In a motor vehicle, preferably necessary interfaces are ideally provided by the motor vehicle, in particular interfaces for a current and voltage tap 20 and for gases, which is preferably done via a combined service interface. For a production vehicle in the hands of a customer, an examination should preferably be carried out approximately every 10000 km. A corresponding interval is sufficient for typical driving performance and operating times in order to be able to recognize and localize safety-relevant faults (membrane defects) in good time. This allows a targeted repair of any defects, such as a targeted replacement of individual cells of the fuel cell unit 10 ,

Claims (6)

Diagnosevorrichtung für eine Brennstoffzelleneinheit (10) mit mehreren Brennstoffzellen, insbesondere zur Bestimmung eines Alterungsgrads, mit einer Diagnoseeinheit (30), dadurch gekennzeichnet, dass die Diagnoseeinheit (30) dazu vorgesehen ist, zumindest zwei Brennstoffzellen der Brennstoffzelleneinheit (10) mittels Zyklovoltametrie zu testen.Diagnostic device for a fuel cell unit ( 10 ) with a plurality of fuel cells, in particular for determining a degree of aging, with a diagnostic unit ( 30 ), characterized in that the diagnostic unit ( 30 ) is provided, at least two fuel cells of the fuel cell unit ( 10 ) by cyclic voltammetry test. Diagnosevorrichtung nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass die Diagnoseeinheit (30) dazu vorgesehen ist, eine Korrosionsmessung bei der Brennstoffzelleneinheit (10) vorzunehmen.Diagnostic device according to claim 1, characterized in that the diagnostic unit ( 30 ) is provided, a corrosion measurement in the fuel cell unit ( 10 ). Diagnosevorrichtung nach Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet, dass die Diagnoseeinheit (30) dazu vorgesehen ist, eine CO2-Messung vorzunehmen.Diagnostic device according to claim 2, characterized in that the diagnostic unit ( 30 ) is intended to carry out a CO 2 measurement. Kraftfahrzeug mit einer Brennstoffzelleneinheit (10) mit Schnittstellen zum Anschluss einer Diagnosevorrichtung nach einem der vorhergehenden Ansprüche.Motor vehicle with a fuel cell unit ( 10 ) with interfaces for connecting a diagnostic device according to any one of the preceding claims. Verfahren, insbesondere zur Bestimmung eines Alterungsgrads einer Brennstoffzelleneinheit (10) mit mehreren Brennstoffzellen, insbesondere mit einer Diagnosevorrichtung nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass zumindest zwei Brennstoffzellen der Brennstoffzelleneinheit 10 mittels Zyklovoltametrie getestet werden.Method, in particular for determining a degree of aging of a fuel cell unit ( 10 ) with a plurality of fuel cells, in particular with a diagnostic device according to one of the preceding claims, characterized in that at least two fuel cells of the fuel cell unit 10 be tested by cyclic voltammetry. Verfahren nach Anspruch 5, dadurch gekennzeichnet, dass eine Korrosionsmessung durchgeführt wird.Method according to claim 5, characterized in that that a corrosion measurement is carried out.
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