DE102004011428A1 - Verfahren zum Entfernen von Kohlendioxid aus Rauchgasen - Google Patents

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Abstract

Beschrieben wird ein Verfahren zum Entfernen von Kohlendioxid aus einem Gasstrom, in dem der Partialdruck des Kohlendioxids im Gasstrom weniger als 200 mbar beträgt, wobei man den Gasstrom mit einem flüssigen Absorptionsmittel in Kontakt bringt, das eine wässrige Lösung (A) eines tertiären aliphatischen Amins und (B) eines Aktivators der allgemeinen Formel DOLLAR A R·1·-NH-R·2·-NH¶2¶ DOLLAR A umfasst, worin R·1· für C¶1¶-C¶6¶-Alkyl steht und R·2· für C¶2¶-C¶6¶-Alkylen steht. Das Verfahren eignet sich besonders zur Behandlung von Rauchgasen. Die Erfindung betrifft auch ein Absorptionsmittel.

Description

  • Die vorliegende Erfindung betrifft ein Verfahren zum Entfernen von Kohlendioxid aus Gasströmen mit niedrigen Kohlendioxid-Partialdrücken, insbesondere zum Entfernen von Kohlendioxid aus Rauchgasen.
  • Die Entfernung von Kohlendioxid aus Rauchgasen ist aus verschiedenen Gründen wünschenswert, insbesondere aber zur Verminderung der Emission von Kohlendioxid, die als Hauptursache für den so genannten Treibhauseffekt angesehen wird.
  • Im industriellen Maßstab werden zur Entfernung von Sauergasen, wie Kohlendioxid, aus Fluidströmen häufig wässrige Lösungen organischer Basen, z. B. Alkanolamine, als Absorptionsmittel eingesetzt. Beim Lösen von Sauergasen bilden sich dabei aus der Base und den Sauergasbestandteilen ionische Produkte. Das Absorptionsmittel kann durch Erwärmen, Entspannen auf einen niedrigeren Druck oder Strippen regeneriert werden, wobei die ionischen Produkte zu Sauergasen zurück reagieren und/oder die Sauergase mittels Dampf abgestrippt werden. Nach dem Regenerationsprozess kann das Absorptionsmittel wiederverwendet werden.
  • Rauchgase weisen sehr geringe Kohlendioxid-Partialdrücke auf, da sie in der Regel bei einem Druck nahe dem Atmosphärendruck anfallen und typischerweise 3 bis 13 Vol.-% Kohlendioxid enthalten. Um eine wirksame Entfernung von Kohlendioxid zu erreichen, muss das Absorptionsmittel eine hohe Sauergas-Affinität aufweisen, was in der Regel bedeutet, dass die Kohlendioxid-Absorption stark exotherm verläuft. Andererseits bedingt der hohe Betrag der Absorptionsreaktionsenthalpie einen erhöhten Energieaufwand bei der Regeneration des Absorptionsmittels.
  • Dan G. Chapel et al. empfehlen daher in ihrem Vortrag "Recovery of CO2 from Flue Gases: Commercial Trends" (vorgetragen beim Jahrestreffen der Canadian Society of Chemical Engineers, 4–6. Oktober, 1999, Saskatoon, Saskatchewan, Kanada), zur Minimierung der erforderlichen Regenerationsenergie ein Absorptionsmittel mit relativ niedriger Reaktionsenthalpie auszuwählen.
    •
  • Der Erfindung liegt die Aufgabe zu Grunde, ein Verfahren anzugeben, das eine weitgehende Entfernung von Kohlendioxid aus Gasströmen mit niedrigem Kohlendioxid-Partialdrücken gestattet und bei dem die Regeneration des Absorptionsmittels mit vergleichsweise geringem Energieaufwand möglich ist.
  • Die EP-A 558 019 beschreibt ein Verfahren zur Entfernung von Kohlendioxid aus Verbrennungsgasen, bei dem das Gas bei Atmosphärendruck mit einer wässrigen Lösung eines sterisch gehinderten Amins, wie 2-Amino-2-methyl-1-propanol, 2-(Methylamino)-ethanol, 2-(Ethylamino)-ethanol, 2-(Diethylamino)-ethanol und 2-(2-Hydroxyethyl)-piperidin, behandelt wird. Die EP-A 558 019 beschreibt außerdem ein Verfahren, bei dem das Gas bei Atmosphärendruck mit einer wässrigen Lösung eines Amins wie 2-Amino-2-methyl-1,3-propandiol, 2-Amino-2-methyl-1-propanol, 2-Amino-2-ethyl-1,3-propandiol, t-Butyldiethanolamin und 2-Amino-2-hydroxymethyl-1,3-propandiol, und eines Aktivators wie Piperazin, Piperidin, Morpholin, Glycin, 2-Methylaminoethanol, 2-Piperidinethanol und 2-Ethylaminoethanol, behandelt wird.
  • Die EP-A 879 631 offenbart ein Verfahren zur Entfernung von Kohlendioxid aus Verbrennungsgasen, bei dem das Gas bei Atmosphärendruck mit einer wässrigen Lösung eines eines sekundären und eines tertiären Amins behandelt wird.
  • Die EP-A 647 462 beschreibt ein Verfahren zur Entfernung von Kohlendioxid aus Verbrennungsgasen, bei dem das Gas bei Atmosphärendruck mit einer wässrigen Lösung eines tertiären Alkanolamins und eines Aktivators, wie Diethylentriamin, Triethylentetramin, Tetraethylenpentamin; 2,2-Dimethyl-1,3-diaminopropan, Hexamethylendiamin, 1,4-Diaminobutan, 3,3-Iminotrispropylamin, Tris(2-aminoethyl)amin, N-(2-Aminoethyl)piperazin, 2-(Aminoethyl)ethanol, 2-(Methylamino)ethanol, 2-(n-Butyl-amino)ethanol, behandelt wird.
  • Die Aufgabe wird gelöst durch ein Verfahren zum Entfernen von Kohlendioxid aus einem Gasstrom, in dem der Partialdruck des Kohlendioxids im Gasstrom weniger als 200 mbar, meist 20 bis 150 mbar, beträgt, wobei man den Gasstrom mit einem flüssigen Absorptionsmittel in Kontakt bringt, das eine wässrige Lösung
    • (A) eines tertiären aliphatischen Amins und
    • (B) eines Aktivators der allgemeinen Formel
    R1-NH-R2-NH2 umfasst, worin R1 für C1-C6-Alkyl, vorzugsweise C1-C2-Alkyl, steht und R2 für C2-C6-Alkylen, vorzugsweise C2-C3-Alkylen, steht.
  • Als Komponente (A) können auch Gemische verschiedener tertiärer aliphatischer Amine verwendet werden.
  • Als tertiäre aliphatische Amine eignen sich z. B. Triethanolamin (TEA), Diethylethanolamin (DEEA) und Methyldiethanolamin (MDEA).
  • Vorzugsweise weist das tertiäre aliphatische Amin einen pKa-Wert (gemessen bei 25 °C) von 9 bis 11, insbesondere 9,3 bis 10,5, auf. Bei mehrbasischen Aminen liegt wenigstens ein pKa-Wert im angegebenen Bereich.
  • Weiterhin ist das tertiäre aliphatische Amin vorzugsweise gekennzeichnet durch einen Betrag der Reaktionsenthalpie ΔRH der Protonierungsreaktion A + H+ → AH+ (worin A für das tertiäre aliphatische Amin steht), der größer ist als derjenige von Methyldiethanolamin. Die Reaktionsenthalpie ΔRH der Protonierungsreaktion für Methyldiethanolamin beträgt etwa – 37 kJ/mol (bei 25 °C).
  • Überraschenderweise eignen sich für das erfindungsgemäße Verfahren besonders tertiäre aliphatische Amine mit einem relativ hohen Betrag der Reaktionsenthalpie ΔRH. Dies ist vermutlich darauf zurückzuführen, dass die Temperaturabhängigkeit der Gleichgewichtskonstanten der Protonierungsreaktion proportional zur Reaktionsenthalpie ΔRH ist. Bei Aminen mit hoher Reaktionsenthalpie ΔRH ist die Temperaturabhängigkeit der Lage des Protonierungsgleichgewichts stärker ausgeprägt. Da die Regeneration des Absorptionsmittels bei höherer Temperatur erfolgt als der Absorptionsschritt, gelingt die Bereitstellung von Absorptionsmitteln, die im Absorptionsschritt eine wirksame Entfernung von Kohlendioxid selbst bei geringen Kohlendioxid-Partialdrücken erlauben, aber mit relativ geringem Energieeinsatz regeneriert werden können.
  • In bevorzugten Ausführungsformen weist das tertiäre aliphatische Amin die allgemeine Formel NRaRbRc auf, worin einer oder zwei der Reste Ra, Rbund Rc, vorzugsweise ein Rest Ra, Rboder Rc, für eine C4-C8-Alkylgruppe mit β-Verzweigung,
    eine C2-C6-Hydroxyalkylgruppe,
    C1-C6-Alkoxy-C2-C6-alkylgruppe,
    Di(C1-C6-alkyl)amino-C2-C6-alkylgruppe oder
    Di(C1-C6-alkyl)amino-C2-C6-alkyloxy-C2-C6-alkylgruppe stehen und
    die übrigen Reste Ra, Rb und Rc für unsubstituierte C1-C6-Alkylgruppen, vorzugsweise C2-C6-Alkylgruppen, stehen.
  • Die C4-C8-Alkylgruppe mit β-Verzweigung ist vorzugsweise eine 2-Ethylhexyl- oder Cyclohexylmethylgruppe.
  • Die C2-C6-Hydroxyalkylgruppe ist vorzugsweise eine 2-Hydroxyethyl- oder 3-Hydroxypropylgruppe.
  • Die C1-C6-Alkoxy-C2-C6-alkylgruppe ist vorzugsweise eine 2-Methoxyethyl- oder 3-Methoxypropylgruppe.
  • Die Di(C1-C6-alkyl)amino-C2-C6-alkylgruppe ist vorzugsweise eine 2-N,N-Dimethylaminoethyl- oder 2- N,N-Diethylaminoethylgruppe.
  • Die Di(C1-C6-alkyl)amino-C2-C6-alkyloxy-C2-C6-alkylgruppe ist vorzugsweise eine N,N-Dimethylaminoethyloxyethyl- oder N,N-Diethylaminoethyloxyethylgruppe.
  • Besonders bevorzugte tertiäre aliphatische Amine sind ausgewählt unter Cyclohexylmethyldimethylamin, 2-Dimethylaminoethanol, 2-Diethylaminoethanol, 2-Diisopropylaminoethanol, 3-Diethylaminopropanol, 3-Methoxypropyldimethylamin, N,N,N',N'-Tetramethylethylendiamin, N,N-Diethyl-N',N'-dimethylethylendiamin, N,N,N',N'-Tetraethylethylendiamin, N,N,N',N'-Tetramethyl-1,3-propandiamin, N,N,N',N'-Tetraethyl-1,3-propandiamin und Bis-(2-dimethylaminoethyl)ether.
  • Ein bevorzugter Aktivator ist 3-Methylaminopropylamin.
  • Üblicherweise beträgt die Konzentration des tertiären aliphatischen Amins 20 bis 60 Gew.-%, vorzugsweise 25 bis 50 Gew.-%, und die Konzentration des Aktivators 1 bis 10 Gew.-%, vorzugsweise 2 bis 8 Gew.-%, bezogen auf das Gesamtgewicht des Absorptionsmittels.
  • Die aliphatischen Amine werden in Form ihrer wässrigen Lösungen eingesetzt. Die Lösungen können zusätzlich physikalische Lösungsmittel enthalten, die z. B. ausgewählt sind unter Cyclotetramethylensulfon (Sulfolan) und dessen Derivaten, aliphatischen Säureamiden (Acetylmorpholin, N-Formylmorpholin), N-alkylierten Pyrrolidonen und entsprechenden Piperidonen, wie N-Methylpyrrolidon (NMP), Propylencarbonat, Methanol, Dialkylethern von Polyethylenglykolen und Gemischen davon.
  • Sofern vorhanden, werden beim erfindungsgemäßen Verfahren neben Kohlendioxid üblicherweise auch andere Sauergase, wie z. B. H2S, SO2, CS2, HCN, COS, Disulfiden oder Mercaptanen, aus dem Gasstrom entfernt.
  • Bei dem Gasstrom handelt es sich im Altgemeinen um einen Gasstrom, der auf folgende Weise gebildet wird:
    • a) Oxidation organischer Substanzen z. B. Rauchgase (flue gas),
    • b) Kompostierung und Lagerung organische Substanzen enthaltender Abfallstoffe, oder
    • c) bakterielle Zersetzung organischer Substanzen.
  • Die Oxidation kann unter Flammenerscheinung, d. h. als herkömmliche Verbrennung, oder als Oxidation ohne Flammenerscheinung, z. B. in Form einer katalytischen Oxidation oder Partialoxidation, durchgeführt werden. Organische Substanzen, die der Verbrennung unterworfen werden, sind üblicherweise fossile Brennstoffe wie Kohle, Erdgas, Erdöl, Benzin, Diesel, Raffinate oder Kerosin, Biodiesel oder Abfallstoffe mit einem Gehalt an organischen Substanzen. Ausgangsstoffe der katalytischen (Partial-) Oxidation sind z. B. Methanol oder Methan, das zu Ameisensäure oder Formaldehyd umgesetzt werden kann.
  • Abfallstoffe, die der Oxidation, der Kompostierung oder Lagerung unterzogen werden, sind typischerweise Hausmüll, Kunststoffabfälle oder Verpackungsmüll.
  • Die Verbrennung der organische Substanzen erfolgt meistens in üblichen Verbrennungsanlagen mit Luft. Die Kompostierung und Lagerung organischer Substanzen enthaltender Abfallstoffe erfolgt im Allgemeinen auf Mülldeponien. Das Abgas bzw. die Abluft derartiger Anlagen kann vorteilhaft nach dem erfindungsgemäßen Verfahren behandelt werden.
  • Als organische Substanzen für bakterielle Zersetzung werden üblicherweise Stalldung, Stroh, Jauche, Klärschlamm, Fermentationsrückstände und dergleichen verwendet. Die bakterielle Zersetzung erfolgt z. B. in üblichen Biogasanlagen. Die Abluft derartiger Anlagen kann vorteilhaft nach dem erfindungsgemäßen Verfahren behandelt werden.
  • Das Verfahren eignet sich auch zur Behandlung der Abgase von Brennstoffzellen oder chemischer Syntheseanlagen, die sich einer (Partial-) Oxidation organischer Substanzen bedienen.
  • Daneben kann das erfindungsgemäße Verfahren natürlich auch angewendet werden, um unverbrannte fossile Gase, wie Erdgas, z. B. so genannte Coal-seam-Gase, d. h. bei der Förderung von Kohle anfallende Gase; die gesammelt und komprimiert werden, zu behandeln.
  • Im Allgemeinen enthalten diese Gasströme bei Normalbedingungen weniger als 50 mg/m3 Schwefeldioxid.
  • Die Ausgangsgase können entweder den Druck aufweisen, der etwa dem Druck der Umgebungsluft entspricht, also z. B. Normaldruck oder einen Druck, der vom Normaldruck um bis zu 1 bar davon abweicht.
  • Zur Durchführung des erfindungsgemäßen Verfahrens geeignete Vorrichtungen umfassen wenigstens eine Waschkolonne, z. B. Füllkörper, Packungs- und Bodenkolonnen, und/oder andere Absorber wie Membrankontaktoren, Radialstromwäscher, Strahlwäscher, Venturi-Wäscher und Rotations-Sprühwäscher. Die Behandlung des Gasstroms mit dem Absorptionsmittel erfolgt dabei bevorzugt in einer Waschkolonne im Gegenstrom. Der Gasstrom wird dabei im Allgemeinen in den unteren Bereich und das Absorptionsmittel in den oberen Bereich der Kolonne eingespeist.
  • Die Temperatur des Absorptionsmittels beträgt im Absorptionsschritt im Allgemeinen etwa 30 bis 70°C, bei Verwendung einer Kolonne beispielsweise 30 bis 60°C am Kopf der Kolonne und 40 bis 70°C am Boden der Kolonne. Es wird ein an sauren Gasbestanteilen armes, d. h. ein an diesen Bestandteilen abgereichertes Produktgas (Beigas) und ein mit sauren Gasbestandteilen beladenes Absorptionsmittel erhalten.
  • Aus dem mit den sauren Gasbestandteilen beladenen Absorptionsmittel kann das Kohlendioxid in einem Regenerationsschritt freigesetzt werden, wobei ein regeneriertes Absorptionsmittel erhalten wird. Im Regenerationsschritt wird die Beladung des Absorptionsmittels verringert und das erhaltene regenerierte Absorptionsmittel wird vorzugsweise anschließend in den Absorptionsschritt zurückgeführt.
  • Im Allgemeinen regeneriert man das beladene Absorptionsmittel durch
    • a) Erwärmung, z. B. auf 70 bis 110 °C,
    • b) Entspannung,
    • c) Strippen mit einem inerten Fluid
    oder eine Kombination zweier oder aller dieser Maßnahmen.
  • In der Regel wird das beladene Absorptionsmittel zur Regeneration erwärmt und das freigesetzte Kohlendioxid wird z. B. in einer Desorptionskolonne abgetrennt. Bevor das regenerierte Absorptionsmittel wieder in den Absorber eingeführt wird, wird es auf eine geeignete Absorptionstemperatur abgekühlt. Um die im heißen regenerierten Absorptionsmittel enthaltene Energie auszunutzen, ist es bevorzugt, das beladene Absorptionsmittel aus dem Absorber durch Wärmetausch mit dem heißen regenerierten Absorptionsmittel vorzuerwärmen. Durch den Wärmetausch wird das beladene Absorptionsmittel auf eine höhere Temperatur gebracht, so dass im Regenerationsschritt ein geringerer Energieeinsatz erforderlich ist. Durch den Wärmetausch kann auch bereits eine teilweise Regenerierung des beladenen Absorptionsmittels unter Freisetzung von Kohlendioxid erfolgen. Der erhaltene gas-flüssig-gemischtphasige Strom wird in ein Phasentrenngefäß geleitet, aus dem das Kohlendioxid abgezogen wird; die Flüssigphase wird zur vollständigen Regeneration des Absorptionsmittels in die Desorptionskolonne geleitet.
  • Vor der erfindungsgemäßen Absorptionsmittel-Behandlung wird das Rauchgas vorzugsweise einer Wäsche mit einer wässrigen Flüssigkeit, insbesondere mit Wasser, unterzogen, um das Rauchgas abzukühlen und zu befeuchten (quenchen). Bei der Wäsche können auch Stäube oder gasförmige Verunreinigungen wie Schwefeldioxid entfernt werden.
    •
  • Die Erfindung wird anhand der beigefügten Figur näher erläutert.
  • 1 ist eine schematische Darstellung einer zur Durchführung des erfindungsgemäßen Verfahrens geeigneten Anlage.
  • Gemäß 1 wird über eine Zuleitung 1 ein geeignet vorbehandeltes, Kohlendioxid enthaltendes Verbrennungsgas in einem Absorber 3 mit dem regenerierten Absorptionsmittel, das über die Absorptionsmittelleitung 5 zugeführt wird, im Gegenstrom in Kontakt gebracht. Das Absorptionsmittel entfernt Kohlendioxid durch Absorption aus dem Verbrennungsgas; dabei wird über eine Abgasleitung 7 ein an Kohlendioxid armes Reingas gewonnen. Über eine Absorptionsmittelleitung 9 und ein Drosselventil 11 wird das mit Kohlendioxid beladene Absorptionsmittel einer Desorptionskolonne 13 zugeleitet. Im unteren Teil der Desorptionskolonne 13 wird das beladene Absorptionsmittel mittels eines (nicht dargestellten) Rufheizers erwärmt und regeneriert. Das dabei freigesetzte Kohlendioxid verlässt die Desorptionskolonne 13 über die Abgasleitung 15. Das regenerierte Absorptionsmittel wird anschließend mittels einer Pumpe 17 über einen Wärmetauscher 19 der Absorptionskolonne 3 wieder zugeführt.

Claims (10)

  1. Verfahren zum Entfernen von Kohlendioxid aus einem Gasstrom, in dem der Partialdruck des Kohlendioxids im Gasstrom weniger als 200 mbar beträgt, wobei man den Gasstrom mit einem flüssigen Absorptionsmittel in Kontakt bringt, das eine wässrige Lösung (A) eines tertiären aliphatischen Amins und (B) eines Aktivators der allgemeinen Formel R1-NH-R2-NH2 umfasst, worin R1 für C1-C6-Alkyl steht und R2 für C2-C6-Alkylen steht.
  2. Verfahren nach Anspruch 1, wobei das tertiäre aliphatische Amin einen pKa-Wert von 9 bis 11 aufweist.
  3. Verfahren nach Anspruch 1 oder 2, wobei das tertiäre aliphatische Amin A gekennzeichnet ist durch eine Reaktionsenthalpie ΔRH der Protonierungsreaktion A + H+ → AH+ die größer ist als diejenige von Methyldiethanolamin.
  4. Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, wobei das tertiäre aliphatische Amin die allgemeine Formel NRaRbRc aufweist, worin einer oder zwei der Reste Ra, Rb und Rc für eine C4-C8-Alkylgruppe mit β-Verzweigung, eine C2-C6-Hydroxyalkylgruppe, C1-C6-Alkoxy-C2-C6-alkylgruppe, Di(C1-C6-alkyl)amino-C2-C6-alkylgruppe oder Di(C1-C6-alkyl)amino-C2-C6-alkyloxy-C2-C6-alkylgruppe stehen und die übrigen Reste Ra, Rb und Rc für unsubstituierte C1-C6-Alkylgruppen stehen.
  5. Verfahren nach Anspruch 4, wobei das tertiäre aliphatische Amin ausgewählt ist unter Cyclohexylmethyldimethylamin, 2-Dimethylaminoethanol, 2-Diethylaminoethanol, 2-Diisopropylaminoethanol, 3-Diethylaminopropanol, 3-Methoxypropyldimethylamin, N,N,N',N'-Tetramethylethylendiamin, N,N-Diethyl-N',N'-dimethylethylendiamin, N,N,N',N'-Tetraethylethylendiamin, N,N,N',N'-Tetramethyl-1,3-propandiamin, N,N,N',N'-Tetraethyl-1,3-propandiamin und Bis-(2-dimethylaminoethyl)ether.
  6. Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, wobei es sich bei dem Aktivator um 3-Methylaminopropylamin handelt.
  7. Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, wobei die Konzentration des tertiären aliphatischen Amins 20 bis 60 Gew.-% und die Konzentration des Aktivators 1 bis 10 Gew.-%, bezogen auf das Gesamtgewicht des Absorptionsmittels, beträgt.
  8. Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, wobei der Gasstrom a) der Oxidation organischer Substanzen, b) der Kompostierung oder Lagerung organischer Substanzen enthaltender Abfallstoffe, oder c) der bakteriellen Zersetzung organischer Substanzen entstammt.
  9. Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, wobei man das beladene Absorptionsmittel durch a) Erwärmung, b) Entspannung, c) Strippen mit einem inerten Fluid oder eine Kombination zweier oder aller dieser Maßnahmen regeneriert.
  10. Absorptionsmittel zum Entfernen von Kohlendioxid aus einem Gasstrom, umfassend (A) eines tertiären aliphatischen Amins, das gekennzeichnet ist durch eine Reaktionsenthalpie ΔRH der Protonierungsreaktion A + H+ → AH+ die größer ist als diejenige von Methyldiethanolamin, und (B) eines Aktivators der allgemeinen Formel R1-NH-R2-NH2 umfasst, worin R1 für C1-C6-Alkyl steht und R2 für C2-C6-Alkylen steht.
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