CN103765526A - 用移动电荷载体处理介电流体 - Google Patents

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Abstract

在此提供一种新颖方法，该方法通过从介电流体内所含的移动电荷载体在该介电流体内产生放电，来可控地处理该介电流体。通常，该介电流体和该移动电荷载体介于两个向该电荷载体施加电压的电极之间。在一个实施方案中，该介电流体为烃流体，例如重质原油或燃料。在一个实施方案中，该电荷载体包含水滴。在另一实施方案中，该移动电荷载体是金属球。在两种情况下，放电引发自移动电荷载体。

Description

用移动电荷载体处理介电流体
相关申请的交叉引用
背景技术
发明领域
提供了一种通过使用移动电荷载体在流体中产生放电，由此处理介电流体，特别是烃流体的方法。该方法可以进一步精制该流体和/或改进该流体的粘度和流动性。
现有技术描述
介电介质中带电颗粒的动力学已经由以下几位作者进行了描述：Melcher，James R.Continuum Electromechanics，Cambridge，MA：MIT Press，1981；和Jones，Thomas B.Electromechanics of Particles，Cambridge University Press1995。在这些流体中的颗粒运动(其中颗粒可以为气体、液体或固体)可以解释为：电泳，由于均匀电场而在带电颗粒上的力；介电电泳，由于变化电场而在介电颗粒上的力。尽管这些系统的动力学已经众所周知，但是颗粒间的碰撞电荷交换的机理还没有完全描述。在不发生放电的低电场，仅有一些过程在最近得到了描述[W.D.Ristenpart，J.C.Bird，A.Belmonte，F.Dollar&H.A.Stone，“Non-coalescence of oppositely charged drops”，Nature461，377-380(2009)]。现有技术中没有对发生在高电场的等离子体放电过程和控制策略，以及当电荷载体碰撞时形成的放电的应用的切实可行的理解。
重质原油是不易流动的石油燃料。它们被分类为API比重(API°=141.5/SG-131.5，其中SG为油的比重)小于20°。许多地下地层含有重质(即粘稠的)油。已知这些地层存在于加拿大亚伯达省和委内瑞拉的主要为焦油砂的矿床中，以及其他地方(例如加利福尼亚州、犹他州和德克萨斯州)的较少的矿床中。这些矿床中该油的API比重通常为，在加拿大Athabasca砂中的10°-6°，乃至在德克萨斯州SanMiguel砂中更低的值，这表明该油在性质上高度粘稠。通常，从这些地区出产的原油在无机杂质(例如盐)之外还有大量水。这些原油密度和粘度高，这使得它们难以运输。此外，在常规炼油厂中处理它们是不可能的。加氢处理通常用作提质重质油的方法，通常采用化学品、催化剂和超声波。这些加氢处理方法公开于多篇美国专利中，例如3,576,737；7,651,605；5,824,214，不一而足。
这些高密度油与传统油相比，粘度高得多。重质油和超重质油比在环境条件下不流动的沥青(焦油)高一个等级。这些原油密度和粘度高，使得它们难以运输，此外，处理它们需要在常规精制之外的步骤，包括：将该油加热至超过500℃，多步分馏，热裂解和加氢处理。这些处理步骤取得约5的低能量投资回报率(EROEI)(相比之下，常规油一般为～10，历史上高至20)。由于世界上有大量的重质油储量，但是缺少成本有效的技术，所以如上所述，许多技术被整合起来以更有效地提质重质油。重质油的一个问题是，除了运输成本之外，提质它消耗大量的热能和昂贵的催化剂。因此，出于几个原因寻求新技术：1)在较低温度在炼油厂中实施，2)对油杂质较低的敏感性，3)在运输之前，在井下或在井口实施，而不是在炼油厂中实施，因为这会降低运输成本。
热裂解是长的烃链(重质烃)断裂为较短较简单的分子(轻质烃)的过程。它通过原始分子中的碳-碳键断裂而发生。通常这由温度和催化剂来进行。在氢存在下进行，叫做加氢处理，得到饱和烃如烷烃和环烷烃。在短停留时间反应器中用蒸汽进行(加氢裂化)，该过程用来处理较重质烃以在高温(～900℃)生成乙烯，或者在较低温度生成液烃用于汽油或燃料油中。在裂解中，通过如表1所示形成对于简单烃的自由基而引发，发生多种链的反应(不过对于较长的烃也发生类似的过程)。单个引发反应可以在结束前给几个另外的分解和提取反应供料。
表1：烃裂解中的主要反应
引发 CH3CH3→2CH3·
氢提取 CH3·+CH3CH3→CH4+CH3CH2·
自由基分解 CH3CH2·→CH2=CH2+H·
自由基加成 CH3CH2·+CH2=CH2→CH3CH2CH2CH2·
结束-重组 CH3·+CH3CH2·→CH3CH2CH3
结束-歧化 CH3CH2·+CH3CH2·→CH2=CH2+CH3CH3
“非热等离子体”或“冷等离子体”裂解大体上类似于，只是引发反应的发生是由于与等离子体产生的物类的撞击，所述物类例如电子、离子、光子，或者与被处理的物质的大部分不平衡的电激发态或振动激发态。气态烃或汽化液体燃料的等离子体处理是公知的。等离子体的不平衡性质使得与类似温度的平衡系统相比，化学反应明显更有效率和更快。而且非热等离子体中的化学反应路径比平衡系统中更多。关于使用烃裂解的非热等离子体方法直接提质液体燃料，仅有极少的眼睛。少数例子之一是Kong等人，“Plasma Processing ofHydrocarbons”，Electric Power，2009，其中在油膜上甲烷中产生介电阻挡层放电，用于提质油。如它们的结果所示，可以清楚观察到形成了较短的烃链。这些结果是有希望的。但是没有评估该过程的经济性/效率。
浸入液体中的等离子体放电是等离子体液体相互作用的子类，等离子体液体相互作用更通常地包括其它系统，例如近液体界面处放电、气体中用烟雾化小滴放电和向液体界面放电。总体上这种浸入式等离子体放电系统是已知的，由浸入液体中的电极组成，并且可以从注入该液体中的气泡产生等离子体，或者通过潜在地用形成气泡而不加入气泡而造成该液体的电介质击穿。通常它们由两个连接到外部电路的固定电极之间的放电组成。这种系统中的放电通常非常不均匀，并且大多数这种系统在放电过程中具有非常高的能量释放(焦耳级)。只有采用纳米尺寸电极和纳秒脉冲的新近系统才能实现mJ级能量释放[Nature-News and View：“Analytical Chemistry:Plasma BubblesDetect Elements”，Nature455，1185-1186(2008年10月30日)]。还没有研究过采用移动电荷载体而不是相连电极来引发放电的系统。现有技术中也没有针对将放电能量控制在mJ水平以下的量级水平的策略。
因此，本发明的目的是提供一种替代的有利的方法，用于等离子体处理介电流体、燃料和特别是重质原油，以回收更需要的产品。
发明概述
在此提供一种新颖方法，该方法通过从介电流体内所含的移动电荷载体在该介电流体内产生放电，来可控地处理该介电流体。通常，该介电流体和该移动电荷载体介于两个向该电荷载体施加电压的电极之间。在一个实施方案中，该介电流体为烃流体，例如重质原油或燃料。在一个实施方案中，该电荷载体包含水滴。在另一实施方案中，该移动电荷载体是金属球。在两种情况下，放电引发自移动电荷载体。
相比其他因素，本发明尤其基于以下发现：使用介电流体内的移动电荷载体，无论该电荷载体是预先存在于该流体中的还是加入的，并且向其施加电场，能够以非常受控的方式引发介电流体内的化学反应。由移动电荷载体赋能的等离子体放电引发化学反应。由于移动电荷载体小且可控的电容，对电路的控制和对电荷载体物质属性的控制，等离子体放电中的能量释放非常可控。控制放电中的能量释放允许控制等离子体的状态和放电中产生的温度，这进一步允许对发生的化学反应的微调。因此，介电流体可以在低温过程中采用高度不平衡放电进行处理。
附图说明
图1显示了油中水滴之间的等离子体放电图像。为可视化，使用了矿物油和染成蓝色的水滴。
图2显示了油处理反应器的示意图。
图3以图表形式描述了26℃时经处理混合物的粘度，作为被测试的不同输入功率的函数。
图4为油处理反应器的另一实施方案的示意图。
优选实施方案的详述
本发明利用介电流体内的移动放电载体以在该介电流体内生成等离子体。该放电制造自由基，其引发化学反应。可以通过控制放电的能量释放来控制化学反应的类型和程度。可以通过所用移动电荷载体的类型来控制介电流体内的放电。载体的材料和尺寸将支配放电的能量释放。移动电荷载体的电容和碰撞过程中传送到移动载体的电荷有助于控制和支配能量释放。
利用流体中的放电一个重要的优势(相对于流体上方的气体或者流体内预先存在的气泡)是放电穿透进液体容量和产生与液烃密切接触的自由基。产生的放电非常小，典型尺寸为2μm-100μm。对于等离子体和液体而言具有高表面与体积之比，并且等离子体产生自液体中存在的物类。对于液体或流体中的放电，在具有移动电荷载体的等离子体系统中产生的几乎每个自由基均与来自液相的分子相互作用。
介电流体可以为任何介电流体、非传动性(或者弱传导性)流体，其可能是需要处理的。通常，介电流体为含烃流体。烃流体可以为重质原油、汽油或产油燃料。流体还可以为生物燃料流体或其他替代燃料或非传统燃料。
移动电荷载体处于介电流体内，由此放电发源于流体中并散步于整个流体。移动电荷载体在介电流体内移动，通常在两个电极之间跳动，或者彼此碰撞。放电通常由这些碰撞引发。
移动电荷载体的尺寸可以根据需要而不同。改变载体的尺寸和形状改变载体的电容，并因此改变电荷载体上储存的能量。因此，载体尺寸是使等离子体放电过程中的能量释放易于控制的方法。移动电荷载体可以包括金属屑、水泡或球面球。金属屑可以为任意形状，例如圆柱形或分支形。屑可以由金属(例如钢、铝或黄铜)制成。球面球也可以由例如钢、铝或黄铜的材料制成。同样，球面球也可以由例如陶瓷材料的材料制成，只要该材料具有与介电流体不同的介电常数，由此它可以携带电荷。
介电流体可以使用如图2所示的间歇式反应器进行处理。介电流体也可以在两个电极之间流动。电荷载体可以与介电流体一起流动，或者电荷载体可以在介电流体经过电荷载体时在电极之间静止不动。
在本发明的一个实施方案中，预先存在油包水乳液，或者通过将水加入油或将油加入水-油乳液来制备。水是电导率大于约0.1mS/cm的电解质。适合的电导率更可能是所制备的油-水乳液中固有的，但也可以通过加入盐来制造。水作为尺寸范围从直径为显微级别(<50μm)至几毫米的泡而存在。将油-水乳液置于两个电极之间，并且施加1-100kV/cm的电场。在这种条件下，水滴作为电荷载体在电极之间跳动。在足够的电场，水滴在电泳力下变形，并形成锐利的显微级别的带电表面，该带电表面会在泡之间和泡-电极界面处产生短暂的等离子体放电，如图1所示。除水滴之外，乳液中加入的或预先存在的其他传导性颗粒或液体也可以充当电荷载体，促进放电和油的化学和物理处理。
理想地，可以控制放电和液体(例如油)处理。可以将放电能量控制在mJ水平以下的量级水平。例如，放电中释放的能量具有1nJ-10mJ的能量。在另一实施方案中，放电具有1μJ-10mJ的能量，和在另一实施方案中，1μJ-100μJ的能量。在另一实施方案中，放电具有1nJ-1μJ的能量。除电荷载体的尺寸和电容之外，还有几种方法来控制过程的物理和化学。例如：
i.外部电路控制-电荷载体之间的放电可以在性质上是散发的，或者根据电极和反应器的几何形状以可重复的频率发生。在这两种情况下，可从外部电路获取的电荷载体上储存的能量可以引起将要产生的强或弱的放电。外部电路的电容器中储存的能量可以通过镇流电阻器和电感器缓慢地、或者迅速地释放到电荷载体。类似地，可以通过外部电容器的尺寸来控制能量释放的量。能量释放的速率和量将影响放电电荷的温度、持续时间和强度，冲击波和光发射。观察到缓慢的电流释放，以在电荷载体和电极之间所形成的气泡之内实际形成近连续放电。更快和更低的能量释放得到持续时间为纳秒的放电，且能量释放仅为毫焦耳量级。
ii.电荷载体的数量和电荷载体相互作用-电荷载体的数量将影响到载体-电极或载体-载体碰撞是否更为普遍。由于每种碰撞具有不同的能量释放，所以可能控制某种化学路径比其他占主导地位。多个电荷载体可以为不同的尺寸和材料，进一步调节能量释放的分布。移动电荷载体可以自由地彼此相互作用，如图2所示，或者可以单独地进行限制，以使每个电极之间仅有一种电荷载体并且仅与电极发生碰撞。当自由地相互作用时，可以控制电荷载体以自组织成链，如图1所示，或者无规分布，如图2所示。
iii.添加剂-可以向系统加入化学反应物类和表面，例如：
a)可以通过液体鼓泡入气体-例如H2和CH4，并且可以充当供氢体以帮助氢化烃。气泡也可以在放电过程中形成。
b)可以向油加入供氢体-例如四氢化萘可以用作供氢体。在这种过程中，供氢体发挥作用，向热裂解烃片段供应氢，由此减少焦炭的形成和提供优良的裂解产物。
c)供氢体可以作为水加入，或者在水中加入(例如氨)，NH3(至多4%)易于加入水中，并且在初始实验中不会改变放电行为，还可以提供额外的氢化。
d)酸性溶液-使用酸性溶液可以以与酸性固体催化剂用于加氢裂化类似的方式为可能的反应提供H+离子。
e)加入固体颗粒-不同尺寸的金属颗粒(如图2中)或者金属催化剂颗粒(例如Pt)可以混合入油中，代替水滴或者除水滴之外另外地，以促进反应或者改变放电条件。
可以利用压力和温度变化来实现所需的反应。油可以进行热操作以反应可利用的热能，或者在变化的压力进行操作以改变平衡条件、
化学反应速率和泡增长速率。
以下实施例用来进一步说明本申请，但不以意在限制的方式。
实施例1
就用液体中的等离子体放电处理Boscan原油以减小该油的粘度进行实验。将Boscan原油与矿物油混合，原油与矿物油的质量份分别为约70%和30%。进行的处理包括0-20kJ的总输入能量。使用TAinstruments AR-2000流速计测量经处理的和未经处理的样品的粘度。从混合物移除总样品(～25mL)的一部分样品(3-4mL)用于粘度测量。经处理的和未经处理的样品均进行化学分析。结果如下所示。
结果总结
将Boscan原油与矿物油混合，该矿物油作为稀释剂以在处理过程中减小粘度，和作为可以充当供氢体的相对低成本的饱和烃混合物。混合物的质量比为约70%/30%(稍后的类蒸馏(sim-dist)分析指示可能更接近68.3%，31.2%)，将相同的大批量混合物用于经处理的和未经处理的样品。未经处理的混合物在室温(26℃)具有3.5Pa-s(3500cP)的粘度。使用油中的等离子体放电方法对体积为约25mL(～24g)的三份样品进行处理。在所测试的最高能量，测量到至多40%的粘度降低，参见表1。图3显示了作为输入功率的函数的粘度降低。
进行蒸馏用于化学分析，经处理的和未经处理的样品的比较显示，对于经处理的样品，轻质馏分(<500℉沸点)增加，中间馏分(500-900)和重质烃(900-1300)减少，和残渣稍微增加。经转化的重质和中间馏分的87%转化为更轻的物类，只有13%转化为更重的物类。该转化率与粘度测量相一致。
表1：粘度降低
Figure BDA0000461285330000081
Figure BDA0000461285330000091
实施例1的反应器几何形状
所用的反应器如图2所示。未经镇流的高压电源向填充有油的放电隙施加至多20kV。电极间隙为约2cm。当与电极接触时，金属球带电。金属球移动，充当电极之间的电荷载体，并当它们彼此碰撞或与电极碰撞时产生微等离子体。根据油中电荷载体的密度和其他条件，可以有不同的电流放电(5μA-5mA)。当传导性颗粒在浸入油中的电极处得到电荷和然后彼此碰撞时，引发放电。不同电荷的两种颗粒之间的电场足以引发放电。该系统有趣的电动力学为化学处理液体提供了可控的方法。确认了三种不同的放电模式，包括：1)气泡放电，2)微火花放电，和3)火花链(spark chain)放电。在图1中显示了对于水的微放电和火花链类型。当使用高镇流电阻和具有更粘稠的流体，并且需要在两个电荷载体之间的气泡内形成放电时，发生气泡放电。其发生是因为通过镇流使放电稳定化，和由于高流体粘度而气泡更加稳定。微火花放电持续时间非常短，能量非常低，并且当颗粒运动更混乱时在碰撞过程中在分开的电荷载体之间发生，并用于更高的电场。最后，当带电颗粒自组织称链和更高的能量火花从一个电极向另一个携带电流时，发生火花链。
实施例2
就用跳动球、移动电荷载体、微等离子体放电反应器处理JP8(军用柴油燃料)进行实验。收集由反应器产生的气体，并使用气相色谱法(GC)分析。使用两种不同的反应器放电设置；情形1：在0.03mJ/球放电脉冲操作，和情形2：在0.09mJ/球放电脉冲操作。通过改变向电极所施加的电压来控制这些每次脉冲的能量，但是通过改变球的尺寸也可以产生相同的变化。表2显示了在低电压(每次脉冲的能量低)和高电压(每次脉冲的能量高)操作条件下，对于从反应器采样的气体所获得的氦电离检测器(HID)的GC痕量分析。经确认的烃峰标记为1-8。使用校准用基准，确认峰为：1：氢，2：甲烷，3：重叠的乙炔和乙烯，和4：乙烷。峰5和6不具体地确认为C3，类似地，峰7和8为C4。较低能量/脉冲的放电产生了较低浓度的氢和甲烷，而产生了较高浓度的较重烃C2、C3和C4。通过物类平衡，液体中所产生的物类在高电压处理中具有较高的C:H比，在低电压处理中具有较低的C:H比。这些结果清楚地指示，使用这里公开的本发明，对等离子体处理中的化学变化进行控制。根据所需的应用，更需要的产品可以是任一情形。情形1更适合产生氢，用于聚合物膜燃料电池。情形2更适合高能量密度的可压缩燃料，用于固体氧燃料电池。情形2更适合将JP8转化为汽油。
表2：产生的气体压缩控制
Figure BDA0000461285330000101
实施例2的反应器几何形状和操作条件
为了以更受控的方式处理更大量的燃料，建立了如图4所示的该技术的一个实施方案。该反应器由在并联操作的电极之间的300个跳动球组成。在该几何形状中，允许电荷载体与电极的碰撞。图4中显示了反应器的详细CAM制图和照片。使用原型机，用尼龙制造具有用于通气的交错的侧面孔和电极置入槽的10×10阵列立式柱。电极线垂直交替，提供了两个接地电极平面和两个高压平面，并允许每个柱中操作三层球，如图4所示。这种几何构造可以放大为每个更大的级别。使用单个未经镇流的DC电源，在10kV-18kV的电压和0.05mA-0.2mA的相应电流操作该系统。单独的球会以约60-130Hz或超过该范围的频率跳动。在低压和高压操作，相应的放电能量/微等离子体为每次脉冲28μJ和92μJ。反应器在压力密封的反应室内并浸入JP8中进行操作。采样气体进行GC分析。
因此，本发明可以提供处理并进一步精制介电流体的低温、可控的方法。可以发现对进一步精制烃流体的特定应用性，其可以在井口、在井筒中或者在炼油厂进行。反应可以涉及加氢裂化，以改进流体的粘度和流动性。

Claims (21)

1.处理介电流体的方法，该方法通过由该介电流体内的移动电荷载体在该介电流体内产生放电来进行。
2.权利要求1的方法，其中当该介电流体和该移动电荷载体介于两个电极之间时，在该介电流体内产生该放电。
3.权利要求2的方法，其中在该介电流体内产生该放电，并且该介电流体穿过该两个电极之间。
4.权利要求2的方法，其中该介电流体为烃流体。
5.权利要求4的方法，其中该烃流体为重质原油、废油、汽油或柴油燃料。
6.权利要求4的方法，其中该烃流体为生物燃料。
7.权利要求2的方法，其中该介电流体内的该移动电荷载体包括金属屑、水泡或球面球。
8.权利要求7的方法，其中该移动电荷载体包括圆柱形或分支形的金属屑。
9.权利要求8的方法，其中该金属屑的材料由钢、铝或黄铜构成。
10.权利要求7的方法，其中该移动电荷载体包括该介电流体中固有的水泡。
11.权利要求7的方法，其中该移动电荷载体包括球面球。
12.权利要求11的方法，其中该球面球的材料为金属或陶瓷。
13.权利要求3的方法，其中该介电流体以设计用来控制以预定能量进行该放电的流速经过该两个电极之间。
14.权利要求3的方法，其中对该移动电荷载体的尺寸、该移动电荷载体的材料、电极之间的电压和电极之间的该介电流体的流速均进行控制，从而以预定能量在该介电流体内提供放电。
15.权利要求14的方法，其中该移动电荷载体在该介电流体内一起流动。
16.权利要求14的方法，其中该移动电荷载体是静止的，并且该介电流体流过该载体。
17.权利要求2的方法，其中该放电通过该移动电荷载体与电极的碰撞而产生。
18.权利要求2的方法，其中该放电经该移动电荷载体的碰撞而产生。
19.具有改进的粘度和/或流动性的烃流体，其通过在该流体内通过移动电荷载体产生的放电进行处理。
20.处理介电流体的反应器，其包括在其之间施加电场的一对电极，该两个电极之间的该电场内的介电流体和移动电荷载体。
21.权利要求1的方法，其中该放电中释放的能量具有1nJ-10mJ的能量。
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